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La présente invention a pour objet un réacteur pour réactions cata- lytiques hétérogènes, telles que la synthèse de l'ammoniac ou du méthanol, ou l'hydrogénation de matières .organiques les plus diverses, ou toutes autres réactions catalytiques entre fluides gazeux ou liquides.
Plus particulièrement, mais pas exclusivement, elle s'applique aux réacteurs constitués d'un récipient extérieur, capable de résister aux pressions auxquelles les réactions sont effectuées, et désigné ci-après com- me tube de force, dans lequel est inséré de façon connue un autre récipient, désigné ci-après comme cartouche de catalyse, cette cartouche étant composée essentiellement d'un échangeur de chaleur tubulaire et d'une chambre de ré- action, dans laquelle, sur et entre des chicanes transversales, le cataly- seur est logé autour des tubes de l'échangeur, les deux récipients coaxiaux étént séparés l'une de l'autre par un espace annulaire intermédiaire vide.
A cause de l'effet simultané de réactions chimiques agressives et de contraintes mécaniques fort sévères de compression, de dilatation et autres,provoquées à des températures élevées au cours des différents procé- dés catalytiques, les cartouches dé ces réacteurs sont très sujettes à des détériorations par déformation et rupture et cela tout particulièrement dans leur garnissage interne. Les tubes du système échangeur de chaleur ont ainsi tendance à se déformer et même à se briser sous l'effet de leur dilatation thermique, contrariée par la rigidité des pièces d'assemblage auxquelles leurs extrémités sont fixées.
Le démontage, sans dommage pour le réacteur, et la réutilisation des pièces internes des cartouches deviennent ainsi souvent difficiles, voire même impossibles, ce qui entraîne des frais élevés pour l'entretien et le renouvellement du matériel.
En outre, la rupture de pièces, au début ou en cours de campagne, est généralement très préjudiciable aux conditions d'exploitation des car- touches, en ce qu'en occasionnant des déviations du courant gazeux, elle peut provoquer, par endroits, des surchauffes nuisibles à la réaction et au catalyseur et, en d'autres endroits, un échauffement insuffisant du ca- talyseur ce qui également: réduit la capacité"de production des cartouches.
Une autre difficulté qu'on éprouve avec les cartouches à échange de chaleur entre le mélange gazeux à traiter et le mélange gazeux traité, revient de ce que, dans certaines réactions catalytiques,fortement exother- miques, il peut se produire localement un excédent de chaleur tel que par ' l'échange de chaleur avec la totalité des gaz, ayant réagi, les gaz à trai- ter ou en évolution sont chauffés trop fort. Afin d'éviter, dans ces cas, des surchauffes préjudiciables tant à l'activité du catalyseur qu'à la réac- tion, il convient de pouvoir régler de façon précise et suivie, moyennant une partie ou la totalité de la chaleur dégagée par la réaction, la tempé- rature du catalyseur dans les différentes zones de la chambre de réaction.
Dans une cartouche de catalyse, fonctionnant dans les conditions thermodynamiques désirables, le diagramme de la température du gaz, en cours d'évolution, doit, en effet, suivre un tracé bien précis, dont la forme dé- pend notamment de la catalyse à réaliser. Il importe, en outre, que les iné- vitables déformations, provoquées par les variations de dilatation, ne modi- fient pas le circuit gazeux et, qu'à cet effet, toutes les;pièces garnissant l'intérieur de la cartouche et notammment les tubes de l'échangeur, puissent -se dilater librement, sans, par leur dilatation, gêner le fonctionnement de la cartouche et sans provoquer de déformations ou de bris de pièces.
Cependant, aucun des types habituels de cartouches ne répond de façon satisfaisante à ces désidérata. Dans les cartouches assez simples ou
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même rudimentaires, ét par conséquent, relativement robustes, les conditions thermodynamiques ne sont gaère respecteso Les températures y sont généra- lement inégales dans des zones où elles ne devraient pas varier d'un point à l'autre, ce qui provoque des surchauffes locales, pouvant engendrer des ré- actions secondaires, nuisibles tant aux produits à obtenir qu'au catalyseur d'où il résulte des rendements faibles et une durée d'activité du catalyseur limitée.
Malgré leur simplicité, les cartouches de cette espce sont en ré- alité délicates et s'accomodent mal de fortes variations du régime ou de la pureté des gaz à traiter.
Dans d'autres types de cartouches, mieux conçues quant aux condi- tions thermodynamiques désirables à respectera l'étanchéité de l'ensemble n'est le plus souvent que très imparfaitement réalisée, jusqu'à présent et, en général, ces cartouches ne sont plus récupérables après une seule campa- gne. Cet inconvénient se présente, par exemple, avec les cartouches dites "quench type" et cela tant avec celles où la trempe est réalisée par injec- tion du mélange gazeux réactionnel froid, qu'avec celles où elle est produi- te au moyen d'un autre fluide, ne se mélangeant pas aux gaz en réaction.
Dans l'un et l'autre cas, la dilatation provoque des déformations ou la rupture de pièces, qui, en accentuant les irrégularités dans la ré- partition de la température, contribuent à accentuer à leur tour, les défor- mations, de sorte qu'en pratique on tourne ainsi dans un cercle vicieux, où les défauts s'amplifient mutuellement.
La présente invention a pour objet d'éviter ces inconvénients par un aménagement perfectionné des différents éléments constituant ensemble la cartouche de catalyse. A cet effet, les dispositions suivantes y sont combinées.
Pour éviter la déformation et la rupture de pièces garnissant l'in- térieur de la cartouche, le faisceau tubulaire, servant à l'échange de cha- leur, est constitué de tubes d'une seule pièce, qui ne sont fixés, de façon rigide et étanche, que par une seule de leurs extrémités et traversent de part en part le compartiment, constituant l'échangeur de chaleur proprement dit et le compartiment constituant la chambre de réactiono En outre, les perforations circulaires de toutes les pièces transversales (chicanes, etc) de l'intérieur de la cartouche, livrant passage aux tubes du faisceau, sont d'un diamètre légèrement supérieur à celui des tubes, de sorte que ceux-ci peuvent se dilater librement et sans la moindre entrave, tant en longueur qu'en largeur.
Quant aux chicanes, elles peuvent, dans ce même but, être construi- tes en métal plus ductile et, par conséquent, plus plastique que le métal des tubes, p ex. en cuivre rouge et elles peuvent être maintenues en place par des entretoises non serrantes, les entretoises en métal dur pouvant aussi être remplacées, en partie ou en totalité,par des ressorts souples en acier adéquat. D'autre part, des chicanes en métal dur peuvent aussi être soudées à quelques-uns des tubes, de façon à pouvoir se déplacer avec ceux-ci, sans les déformer, ni se déformer elles-mêmes.
Afin de remédier aux inconvénients pouvant résulter d'une surchauf- fé générale du catalyseur, par suite de l'échange de chaleur des gaz à trai- ter avec les gaz chauds, après catalyse, le compartiment fonctionnant comme échangeur de chaleur et qui peut être pourvu de chicanes entre lesquelles '- peut être logé du catalyseur ou une matière granulée, inerte vis-à-vis du ca- talyseur, ou qui peut aussi être un échangeur tubulaire, à tubes concentri- ques, comporte opportunément un conduit de dérivation (by-pass), à débit réglable, permettant d'envoyer sur le catalyseur un gaz de température ap- propriée,en faisant passer, soit, après catalyse, dans l'échangeur une par- tie seulement des gaz chauds traités, soit avant catalyse, dans les tubes
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échangeurs, une partie seulement des gaz froids à traiter.
Du fait que le réglage est ainsi effectué après ou avant passage du mélange gazeux sur le catalyseur, les tubes du faisceau peuvent être cons- truits d'une seule pièce, de sorte que nécessairement la totalité du mélan- ge gazeux doit traverser toute la couche du catalyseur et qu'ainsi toute communication indésirable entre les gaz circulant respectivement dans les tubes et à l'extérieur des tubes est exclue.
Dans le but, enfin, de réaliser, dans la chambre de catalyse, un régime de température favorable à la réaction, se traduisant, par exemple pour l'ammoniac, par une courbe de température présentant un maximum vers son début, et, pour le méthanol, par une courbe rapidement ascendante, abou- tissant à un long palier, l'espacement des chicanes ne doit opportunément pas être uniforme, mais s'accroître d'une façon générale, dans le sens de la progression du courant gazeux vers l'échangeur et celà à partir de la
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première clé ces chicanes, don%l'emplacement dépend de la réaction à effectuer, ainsi; que des conditions opératoires imposées, p.ex. la pression de régi- me.
L'intensité de l'échange de chaleur dans la chambre de réaction et dans} l'échangeur, régie par l'espacement des chicanes, étant d'autant plus élevée que les chicanes sont plus rapprochées les unes des autres, on installe cel- les-ci à des distances relativement grandes au sein du catalyseur, dans la chambre de réaction, où un échange de chaleur trop intense peut éventuelle- ment ne pas convenir et, à des distances plus faibles, dans les échangeurs pourvus de chicanes, dont la fonction essentielle consiste en l'échange de chaleur entre le mélange gazeux après catalyse, avant son envoi à sa des- tination ultérieure et le mélange gazeuxà préchauffer en vue de là catalyse.
Le dessin annexe représente schématiquement, en demi-coupe, un ré- acteur suivant l'invention, dont, à titre nullement limitatif, la description et le fonctionnement sont exposés ci-après,,
Dans un tube de force 1 est insérée une cartouche de telle façon que, par son enveloppe 3, elle forme double paroi avec le tube de force.
Cet- te cartouche se compose essentiellement de deux compartimenta dont le com- partiment supérieur constitue l'échangeur de chaleur 2, proprement dit, alors que le compartiment inférieur, adjacent, jouant également le rôle d'échangeur de chaleur, forme la chambre de réaction 4 contenant le catalyseur granulé, d'un calibre, déterminé soit par son mode de préparation, soit par les con- ditions opératoires de la catalyse à effectuer, soit par certaines caracté- ristiques dimensionnelles de la cartouche même, soit par plusieurs de ces fac- teurs à la fois.
Dans la cartouche, ainsi constituée à l'intérieur du tube de force 1 par l'échangeur 2 et la chambre de réaction 4, la réaction catalytique est effectuée, après préchauffage du mélange réactionnel dans les tubes 7 d'un faisceau tubulaire, par passage à travers le catalyseur, logé dans la cham- bre de réaction 4.
A cet effet, le mélange gazeux à traiter est introduit à la base du tube de force 1, par une ouverture 5, d'où il est conduit vers le sommet de la cartouche à travers l'espace libre 6, formé ar les parois des deux ré- cipients insérés l'un dans l'autre et où, tout en protégeant le tube de force 1 contre un échauffement excessif, il est déjà légèrement préchauffé.
Au sommet de la cartouche, le mélange gazeux pénètre dans les tu- bes 7 du faisceau tubulaire échangeur qui, contruits d'une seule pièce, tra- versent de part en part l'échangeur de chaleur 2 proprement dit et la chambre de réaction 4.
Afin de permettre la dilatation longitudinale du faisceau tubulai- re, sans risque de déformation des tubes 7 par incurvation, ceux-ci ne sont
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fixés de façon rigide et étanche, (p.ex. par vissage, mandrinage, soudage ou tout autre moyen approprié) que par leurs extrémités supérieures à la plaque supérieure 8, comportant des perforations circulaires correspondantes et qui sépare le haut de la cartouche de l'espace vide confiné par le tube de force 1 et la cartouche. Les tubes 7 devenant ainsi solidaires avec la plaque 8, y sont donc pratiquement suspendus.
Par contre, la plupart de ces tubes 7 traversent librement, sans y être fixés, les chicanes 9' et 9 de l'échangeur 2 et de la chambre de ré- action 4, respectivement, ainsi que les chicanes-grilles 13' et 13 et la plaque inférieure 10, toutes pourvues de perforations circulaires correspon- dantes, d'un diamètre légèrement supérieur à celui des tubes, lesquels, de cette façon, peuvent, sans entrave, se dilater en longueur aussi bien qu'en largeur.
Pour procurer une surface d'échange à la fois importante, bien ré- partie et efficace et pour réduire le moins possible le volume utile du ré- cipient intérieur, pccupé par le catalyseur, les tubes 7 du faisceau de l'é- changeur sont de préférence nombreux et de faible diamètre.
Par son passage, de haut en bas, dans le faisceau tubulaire, le mélange gazeux à traiter s'échauffe progressivement, alors que le catalyseur entourant les tubes est refroidi, le mélange gazeux et le catalyseur ''\étant ainsi tous les deux portés à la température la plus favorable à la réaction.
Par ce préchauffage, la température du mélange gazeux, à son arrivée sur le catalyseur, doit s'établir, de préférence, légèrement au-dessus de la tem- pérature d'amorçage de la réaction, condition que, suivant l'invention, on peut régler, en évacuant de la zone où les gaz chauds passent de'la'-chambre de réaction à l'échangeur, une partie de ces gaz par un conduit-.de dériva- tion 14, dont il sera encore question ci-après.
A sa sortie des tubes échangeurs 7, le mélange gazeux, préchauffé à point, passe dans une chambre intermédiaire 11, pouvant'T'enfermer une résis- tance électrique 12 pour l'allumage de la cartouche lors d'un démarrage, et pénètre ensuite par le bas dans la chambre de réaction 4, contenant' la.masse granulée de catalyseur, au contact de laquelle, amorcée dans la partie infé- rieure de la chambre, la réaction exothermique progresse.
Les espaces libres entre les tubes 7et leschicanes-grilles 13 et 13' permettant le passage du gaz sont toutefois assez petits pour ne pas laisser passer les grains les plus petits du catalyseur.
Pour réduire les écarts de température entre l'axe et la paroi 3 de la chambre de réaction, favoriser l'échange de chaleur avec les tubes 7 et éviter les surchauffes locales du catalyseur, le mélange réactionnel est - conduit en zig-zag à travers la chambre de réaction 4 vers l'échangeur 2 au moyen de chicanes 9 transversales, entre lesquelles le catalyseur est logé.
Pour que, en se dilatant sous l'effet de la température, les tubes 7 puissent glisser librement dans les chicanes 9 de la chambre de réaction et les chi- canes 9' de l'échangeur, celles-ci ne sont pas serrantes sur les tubes, étant entendu cependant que, notamment dans le compartiment échangeur 2, la tolé- rance est assez réduite pour ne pas nuire à l'efficacité de l'échange de cha- leur.
L'espacement des chicanes, inégal et variable suivant la catalyse à effectuer, détermine le régime de l'évolution de la température le long de la couche de catalyseur, dont on peut régler l'échauffement par un pré- chauffage approprié du mélange gazeux dans l'échangeur de chaleur 2, qui, à -cet effet comporte un conduit de dérivation 14, à débit réglable par une vanne 15.
Cette vanne, agencée de façon à ce que, manoeuvrée par l'extérieur,
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elle puisse être déplacée dans le sens de l'axe de la cartouche, permet d'é- largir ou de rétrécir le passage 16,conduisant de l'échangeur 2 vers l'ex- térieur du réacteur, et de rétrécir ou d'élargir réciproquement, par le mê- me mouvement, le passage 17, conduisant directement de la chambre de réac- tion vers l'extérieur, ainsi qu'au besoin, de fermer complètement l'un des deux passages et d'ouvrir de cette façon complètement l'autre. Par ce moyen, on peut faire varier à volonté la proportion de gaz chaud à faire sortir du réacteur par passage dans l'échangeur 2, pour régler la température du gaz envoyé sur le catalyseur.
Il est entendu que certaines modifications peuvent être apportées au réacteur tel que décrit dans l'exemple et représenté par le dessin, sans cependant mettre en cause le principe et les caractéristiques de l'invention.
C'est ainsi, qu'entr'autres, la résistance électrique servant à l'allumage de la cartouche peut être située ailleurs que dans la chambre intermédiaire
11, p. ex. au centre du fond de la chambre de réaction, entre le catalyseur même, ou à l'extérieur du réacteur, ou la cartouche peut aussi être amorcée par un moyen autre qu'une résistance électrique.
Quant au réglage, par l'échangeur 2, de la température du gaz en- trant dans la chambre de réaction, d'autres dispositifs de dérivation, soit' du gaz entrant, soit du gaz sortant, peuvent évidemment être adoptés, sans que le principe de l'invention n'en soit affecté.
De même, il est évident, qu'en ce qui concerne plus particulière- ment les caractéristiques de l'invention, visant à permettre la libre dila- tation des tubes du faisceau tubulaire, par un mode de fixation rigide par une seule de leurs extrémités et par l'adoption de perforations circulaires des chicanes et autres pièces transversales, de diamètre légèrement supérieur à celui des tubes, elles s'appliquent aussi aux réacteurs dont la cartouche ne comporte pas de compartiment échangeur, mais seulement une chambre de réac- tion, traversée d'un faisceau tubulaire échangeur de chaleur, de même qu'à des réacteurs ne comportant qu'une cartouche, non insérée dans un tube extérieur.
REVENDICATIONS.
L'invention a pour objet
1) un réacteur pour réactions catalytiques hétérogènes, composé d'un récipient extérieur dans lequel est inséré, de façon connue, un autre réci- pient constituant la cartouche de catalyse, cette cartouche étant pourvue d'un échangeur de chaleur en forme de faisceau tubulaire et d'un système de chicanes transversales, sur lesquelles et entre lesquelles le catalyseur est logé autour des tubes de 'faisceau, ce réacteur étant caractérisé en ce que :
a) la cartouche renferme un échangeur de chaleur constitué de tu- bes d'une seule pièce, qui ne sont fixés, de façon rigide et étanche, que par une seule de leurs extrémités et traversent de part en part la cartouche, dont toutes les pièces internes transversales comportent, pour le passage des tubes, des perforations d'un diamètre supérieur à celui des tubes, de façon à ne pas entravera la dilatation de ces tubes.
b) dans la partie de la cartouche, contenant le catalyseur, 1,'es- pacement des chicanes transversales est inégal, et disposé.de façon à réali- ser le régime de température le plus favorable à la réaction à effectuer, c) par une dérivation, à débit réglable, on peut soustraire à l'é- change de chaleur une partie du courant gazeux, de façon à régler la tempé- rature du mélange gazeux passant en totalité sur le catalyseur.