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Matériau diélectrique à grande constante diélectrique.
L'invention concerne un matériau, à base de titanate, à grande constante diélectrique.
Il est connu d'utiliser des substances telles que le dioxyde de titane et le métatitanate de baryum comme diélectri- que pour les condensateurs de T.S.F. La grande constante diélec- trique de ces matériaux permet de réduire notablement l'encom- brement de ces condensateurs.
Les substances à base d'oxyde de titane présentent cependant un inconvénient: leur constante diélectrique, bien qu'elle soit très grande comparativement à celle de nombreuses autres substances diélectriques utilisées dans les condensateurs, est cependant notablement inférieure à celle de substances céra- miques récentes à base de titanates. Quant à ces dernières, elles présentent un autre inconvénient: le coefficient de température
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de leur constante diélectrique est très élevé, et par suite de leur petite zone de frittage, leur préparation est très difficile.
La présente invention obvie à l'inconvénient de ces dernières substances et étend notablement leur zone de frittage.
Comme on le sait, du point de vue cristallographique, le métatitanate de baryum a la même structure que la pérowskite minérale rencontrée dans la nature (CaTiO). Il en est de même pour les métatitanates de nombreux autres métaux bivalents. On a constaté qu'on peut former facilement des cristaux mixtes du type (M1M2) TiO3 (formule dans laquelle M1 et M2 sont des métaux bivalents) par une substitution isomorphe de l'un des métaux bi- valents par un autre. La substitution isomorphe ne doit pas néces- sairement être limitée à un seul élément, on peut utiliser simul- tanément un nombre quelconque de métaux bivalents pour la substi- tution sans que ceci influence la structure de la pérowskite.
Comme éléments bivalents appropriés, on peut citer le Be, le Mg, le Ca, le Sr, le Ba, le Zn, le Cd, le Pb et le Cu. On peut aussi utiliser, pour la substitution, du lanthane de manière que deux atomes de lanthane remplacent trois atomes de métal bivalent.
Le dessin annexé donne les variations de la constante diélectrique en fonction de la température pour un diélectrique comportant du titanate de baryum additionné de 2% d'argile.
Cette courbe montre que la constante diélectrique du titanate de baryum passe par un maximum à environ 127 C. Cette tempéra- ture varie avec le mode de préparation. En général, il n'est pas avantageux d'utiliser la très haute constante diélectrique correspondant à ce maximum, car, pour ce maximum, le coefficient de température de la constante diélectrique est très élevé.
L'utilité du titanate de baryum est attribuable au fait que la courbe qui donne les variations de la constante diélectrique en fonction de la température est approximativement en palier dans @
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la gamme de températuresnormales.
Le titanete de strontium fournit une courbe analogue, mais dans ce cas, -le maximum caractéristique se trouve à une température inférieure au point d'ébullition de l'azote (-197 C) alors qu'à des températures voisines de 25 C, la constante dié- lectrique n'est que de 380 et a un très grand coefficient de tem- pérature négatif.
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Or, lorsqu'on substitue;progressivement et d'une manière isomorphe, des atomes de strontium aux atomes de baryum du ti- tanate de baryum, on obtient une série de matériaux dont les propriétés diélectriques sont comprises entre celles du titanate de baryum et celles du titanate de strontium. En particulier, le maximum caractéristique de la constante diélectrique se ma- nifeste à une température qui, grosso modo, est une fonction linéaire de la composition moléculaire du titanate mixte.
D'autre part, on obtient un effet analogue en substi- tuant d'une manière isomorphe aux atomes de baryum du titanate de baryum des atomes de plomb, mais comme la température carac- téristique du titanate de plomb est notablement plus élevée que celle du titanate de baryum, la substitution isomorphe provoque ici un accroissement de la température caractéristique.
Il y a lieu de noter que la substitution isomorphe ne doit nullement être limitée à un seul élément de substitution et lorsqu'on substitue simultanément du strontium et du plomb au baryum du titanate de baryum, il est possible de régler les rap- ports des divers atomes métalliques bivalents de manière que l'abaissement de la température du maximum caractéristique par le strontium soit annulé par l'accroissement de cette température caractéristique que provoque le plomb. De cette manière, on peut obtenir une série de titanates ternaires, qui du point de vue diélectrique correspondent au titanate de baryum.
Tant dans les titanates binaires que dans les titanates ternaires, formés par
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une substitution isomorphe, par suite du fait que le matériau ne constitue plus une combinaison chimique simple, la gamme de frittage devient plus grande. Dans certains cas, on obtient en outre un abaissement de la température de frittage.
On peut obtenir des résultats analogues à ceux spéci- fiés ci-dessus pour le strontium et le plomb en substituant aux atomes de baryum du titanate de baryum d'autres atomes métalli- ques bivalents.
Dans le cas de métatitanates mixtes de baryum, de stron- tium et de plomb, on a constaté que la température du maximum caractéristique de la constante diélectrique est donné à 5% près par l'expression
T = 6.34W - 746, expression dans laquelle T est la température du maximum expri- mée en degrés centigrades et W le poids atomique moyen des atomes métalliques bivalents obtenu en additionnant les produits du poids atomique de chaque atome métallique bivalent et du rapport moléculaire, et en divisant cette somme par le nombre total d'ato- mes métalliques bivalents.
Pour l'utilisation pratique, il est désirable que la température caractéristique se trouve au-delà de la zone d'uti- lisation normale, c'est-à-dire au-delà de 70 C, ce qui s'obtient avec un poids atomique moyen des métaux bivalents supérieur à 130. Dans le cas de métatitanates mixtes, autres que ceux du baryum, strontium et plomb, la relation existant entre le poids atomique moyen et la température correspondant à la constante diélectrique maximum n'est pas aussi simple que l'expression précitée. C'est ainsi que le métatitanate de calcium a un effet abaisseur moindre que celui du métatitanate de strontium.
Cepen- dant, comme en pratique l'addition de métaux à faible poids ato- mique doit être très faible pour éviter que la constante diélec-"
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trique maximum s'obtienne à de basses températures indésirables, la formule peut être considérée comme une bonne règle empirique pour les compositions utilisées en pratique.
Suivant l'invention, un mélange de dioxyde de titane (par exemple rutile ou anatase) et d'oxyde d'au moins deux des métaux bivalents précités (ou d'autres combinaisons de ces mé- taux bivalents dont la décomposition thermique fournit des oxy- des, par exemple des carbonates, des nitrates, des carbonates basiques ou des sels d'acides organiques) est choisi de manière que le total d'oxyde métallique bivalent et la quantité d'oxyde de titane soient entre eux dans le rapport équimoléculaire (à ¯ 10% près) et que le poids atomique moyen des métaux bivalents dépasse 130. Un tel mélange se traite alors par exemple de la manière suivante : le matériau est mélangé intimement par broyage et est ensuite soumis à un frittage prélable à une température comprise entre 1000 et 1400 C.
Le dioxyde de titane réagit alors avec les oxydes en formant des titanates suivant l'équation:
M 0 + TiO2 = MTiO3
Il est souvent favorable de procéder au préfrittage dans une atmosphère d'oxygène ou d'air additionné d'oxygène et de re- froidir très lentement le matériau de la température maximum jusqu'à 900 C, par exemple en 4 ou 6 heures ; par ce traitement, tout le dioxyde de titane éventuellement en excès est complète- . ment oxydé et ne provoque pas de pertes diélectriques élevées du matériau.
Le matériau préfritté est ensuite broyé, éventuellement - avec addition d'un fondant approprié (par exemple de la bentonite, de la stéatite ou de l'argile).
Dans la technique céramique, il est d'usage d'ajouter une partie du fondant au mélange initial et de le mélanger à celui-ci par exemple par broyage dans un broyeur à boulets,
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tandis que le reste du fondant est ajouté après le préfrittage.
On a cependant constaté que, pour les matériaux en question, ce procédé fournit de mauvaises propriétés diélectri- ques; en particulier le facteur des pertes est anormalement éle- vé, tandis que la constante diélectrique de ces matériaux pré- sente une forte hystérèse thermique.
On peut obvier à ces difficultés et obtenir en outre une meilleure reproductibilité des résultats par l'emploi de matières premières très pures (d'un degré de pureté supérieur , à 98,5% par exemple), à fins grains (4 à 5 microns) et par un broyage intensif dans des broyeurs en acier trempé en utilisant par exemple un liquide non actif tel que le CC14, le (CH3)2CO, le dioxane etc. suivi d'une séparation de particules d'acier éventuellement absorbées par exemple à l'aide de filtres ma- gnétiques, et enfin par addition du fondant après le préfrittage.
Après le broyage du matériau préfritté avec ou sans addition de fondante on donne à ce matériau la forme désirée par un procédé utilisé en technique céramique, par exemple par com- pression, par extrusion, etc. Eventuellement, on peut ajouter un liant approprié. Le matériau est alors fritté à uuc température comprise entre 10000C et 1500 C, il est ensuite de nouveau len- tement refroidi de la température maximum jusqu'à 900 C de la manière décrite plus haut. La température de frittage est choisie de manière qu'on obtienne produit céramique non poreux.
La densité et la constante diélectrique augmentent tandis que la porosité et les pertes diélectriques diminuent à tem- pérature de .'frittage croissante. Il existe cependant, pour ces matériaux, une température de frittage optimum au delà de la- quelle se produit une croissance des cristaux, ce qui entraîne une plus grande porosité et partant une plus faible constante diélectrique et en outre, une plus faible résistance mécanique.
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Aussi est-il nécessaire de fixer pour chaque composition la température de frittage optimum. En général, cette température est comprise entre 1000 et 1500 C et elle dépendra de la quantité de fondant ajouté.
La préparation de matériaux qui contiennent des oxydes de plomb de cadmium, suscite une autre difficulté: ces oxydes ont tendance à vaporiser aux températures élevées. On a cepen- dant constaté que ces pertes de matériau sont négligeables pour autant que la température de frittage ne soit pas trop élevée et que la quantité d'oxyde considérée soit assez petite. Lorsque, pour obtenir des propriétés électriques favorables, les tempé- ratures de frittage doivent être très élevées, on peut réduire les pertes de ces oxydes d'une autre manière, par exemple en frittant les matériaux dans une atmosphère contenant des oxydes de plomb ou de cadmium.
Au lieu d'utiliser la technique céramique spécifiée ci-dessus, le matériau peut être mélangé après préfrittage et broyage avec une résine (par exemple une résine durcissable) faisant office de liant et être amené à la forme désirée par extrusion ou par compression.
Il a déjà été mentionné que les oxydes métalliques et les dioxydes de titane ne doivent pas se trouver dans un rapport équimoléculaire. On a constaté qu'un écart des rapports équimo- léculaires exacts permet de modifier le coefficient de tempé- rature sans porter préjudice aux autres propriétés. Le titanate mixte peut être formé directement dans le rapport moléculaire dé- siré ou bien on peut ajouter à un titanate équimoléculaire du dioxyde de titane ou des oxydes métalliques bivalents avant de procéder au frittage final..
Abstraction faite du réglage du coefficient de température de la constante diélectrique, il s'avère que l'augmentation du rapport du nombre total d'atomes
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métalliques à celui d'atomes de titane, jusqu'à une valeur qui dépasse légèrement les quantités équimoléculaires entraîne encore une augmentation de la constante diélectrique.
EXEMPLE 1.-
On broie pendant 4 heures, dans un broyeur en acier, dans de l'acétone, 3.316 kg de carbonate de baryum (# 99.95%), 0,472 kg de carbonate de strontium (98.5%) et 1.598 kg de dioxyde de titane (anatase) (# 98.5%). Le mélange est pressé en blocs et est préfritté à 13000C. Le matériau est ensuite broyé de la même manière, ensemble avec 0.12 kilos de bentonite et est pressé en disques. On le fritte ensuite à une température comprise entre 1320 et 1360 C.
Le produit obtenu présentait les propriétés électriques suivantes : # = 1570, coefficient de tem- pérature de ± dans la gamme comprise entre -10 et + 30 C = 420.106 tg # = 0,009 EXEMPLE II.-
De la manière décrite dans l'exemple 1, partant de 3,184 kg de carbonate de baryum,0,453 kg de carbonate de stron- tium, 0,1914 kg de dioxyde de plomb (# 99,9%) et 0,12 kg de bentonite, on obtient un produit présentant les propriétés électriques suivantes :
# = 1350, coefficient de température de # dans la gamme comprise entre -20 C et + 50 C = 300 x 10-8, tg # = 0,01.
EXEMPLE III.-
Suivant le procédé décrit dans l'exemple 1, partant de 9,35 kg de carbonate de baryum,,1,332 kg de carbonate de stron- tium, 0,861 kg de dioxyde de plomb, 4,794 kg d'oxyde de titane et 0,490 kg de bentonite, on obtient par un frittage à une tempé- rature comprise entre 1300 et 13200C un produit présentant les propriétés électriques suivantes:
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= 950, coefficient de température de # dans la garnie comprise entre -50 C et + 20 C = -700.10-6 , tg = 0,01.
EXEMPLE IV.-
Suivant le procédé décrit dans l'exemple 1., partant de 3.158 kg de carbonate de baryum, 0,6896 kg de carbonate de cad- mium (# 99,5%), 1,598 kg de TiO2 et 0,05 kg de bentonite on obtient, par un préfrittage à 1200 C suivi d'un frittage à 1300 C, un produit présentant les propriétés électriques suivantes : = 450; coefficient de température de ± dans la gamme comprise entre 20 C et 50 C = -234.10-6; tg #= 0,01.
EXEMPLE V. -
Suivant le procédé décrit dans l'exemple 1, on traite un mélange de 1,181 kg de carbonate de strontium, 2,871 kg de dioxyde de plomb et 1.598 de dioxyde de titane. On n'utilise pas de fondant. La température de préfrittage était dans ce cas de 1000 C et le frittage final fut effectué à une température com- prise entre 1270 et 13000C. Ce matériau présentait les proprié-- tés électriques suivantes: = 205, coefficient de température de 8 dans la gamme comprise entre 20 C et -100 C = 125 x 10-6, tg = 0,006.
EXEMPLE VI.-
Suivant le procédé décrit dans l'exemple 1, on traite 2.380 kg de carbonate de baryum, 4.024 kg de carbonate de calcium 3,889 kg de dioxyde de titane et 0,20 kg de bentonite. La tempé- rature de préfrittage était de 1200 C et la température de frit- tage finale de 1400 C. Le matériau présentait les propriétés électriques suivantes: = 245; coefficient de température de ( dans la gamme comprise entre 20 C et 50 C = -140 x 10-6; tg #= 0,007.
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High dielectric constant dielectric material.
The invention relates to a material, based on titanate, with a high dielectric constant.
It is known to use substances such as titanium dioxide and barium metatitanate as a dielectric for T.S.F. capacitors. The high dielectric constant of these materials makes it possible to considerably reduce the size of these capacitors.
However, titanium oxide-based substances have a drawback: their dielectric constant, although it is very high compared to that of many other dielectric substances used in capacitors, is however considerably lower than that of recent ceramic substances. based on titanates. As for the latter, they have another drawback: the temperature coefficient
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of their dielectric constant is very high, and owing to their small sintering zone, their preparation is very difficult.
The present invention obviates the drawback of these latter substances and considerably extends their sintering zone.
As is known, from the crystallographic point of view, barium metatitanate has the same structure as the mineral perowskite found in nature (CaTiO). The same is true for the metatitanates of many other divalent metals. It has been found that mixed crystals of the (M1M2) TiO3 type (formula in which M1 and M2 are bivalent metals) can easily be formed by isomorphic substitution of one of the bivalent metals by another. The isomorphic substitution need not necessarily be limited to a single element, any number of divalent metals can be used simultaneously for the substitution without this influencing the structure of the perowskite.
As suitable bivalent elements, there may be mentioned Be, Mg, Ca, Sr, Ba, Zn, Cd, Pb and Cu. Lanthanum can also be used for substitution so that two atoms of lanthanum replace three atoms of divalent metal.
The appended drawing gives the variations of the dielectric constant as a function of temperature for a dielectric comprising barium titanate with the addition of 2% clay.
This curve shows that the dielectric constant of barium titanate goes through a maximum at about 127 C. This temperature varies with the method of preparation. In general, it is not advantageous to use the very high dielectric constant corresponding to this maximum, since, for this maximum, the temperature coefficient of the dielectric constant is very high.
The usefulness of barium titanate is due to the fact that the curve which gives the variations of the dielectric constant as a function of temperature is approximately level in @
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the normal temperature range.
The strontium titanium gives a similar curve, but in this case the characteristic maximum is found at a temperature below the boiling point of nitrogen (-197 C) while at temperatures close to 25 C the dielectric constant is only 380 and has a very large negative temperature coefficient.
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Now, when one substitutes; gradually and in an isomorphic manner, strontium atoms for the barium atoms of barium titanate, we obtain a series of materials whose dielectric properties are between those of barium titanate and those of barium titanate. strontium titanate. In particular, the characteristic maximum of the dielectric constant is manifested at a temperature which, roughly speaking, is a linear function of the molecular composition of the mixed titanate.
On the other hand, an analogous effect is obtained by substituting in an isomorphic manner for the barium atoms of barium titanate for lead atoms, but since the characteristic temperature of lead titanate is notably higher than that of barium titanate. barium titanate, the isomorphic substitution here causes a characteristic temperature rise.
It should be noted that isomorphic substitution should by no means be limited to a single substitution element and when simultaneously substituting strontium and lead for the barium of the barium titanate, it is possible to adjust the ratios of the various divalent metal atoms so that the lowering of the temperature of the characteristic maximum by strontium is canceled out by the increase in this characteristic temperature caused by lead. In this way, a series of ternary titanates can be obtained, which from the dielectric point of view correspond to barium titanate.
Both in binary titanates and in ternary titanates, formed by
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isomorphic substitution, as the material is no longer a simple chemical combination, the sintering range becomes larger. In some cases, a further lowering of the sintering temperature is also obtained.
Results analogous to those specified above for strontium and lead can be obtained by substituting other divalent metal atoms for the barium atoms of the barium titanate.
In the case of mixed metatitanates of barium, strontium and lead, it has been found that the temperature of the characteristic maximum of the dielectric constant is given to within 5% by the expression
T = 6.34W - 746, expression in which T is the temperature of the maximum expressed in degrees centigrade and W the average atomic weight of bivalent metal atoms obtained by adding the products of the atomic weight of each bivalent metal atom and the molecular ratio, and dividing this sum by the total number of bivalent metal atoms.
For practical use it is desirable that the characteristic temperature lies beyond the zone of normal use, that is to say above 70 ° C., which is obtained with a weight. atomic average of divalent metals greater than 130. In the case of mixed metatitanates, other than those of barium, strontium and lead, the relationship between the average atomic weight and the temperature corresponding to the maximum dielectric constant is not as simple as the aforementioned expression. Thus, calcium metatitanate has a lowering effect less than that of strontium metatitanate.
However, as in practice the addition of low atomic weight metals must be very small to avoid the dielectric constant.
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Maximum strength is achieved at undesirable low temperatures, the formulation can be considered a good rule of thumb for compositions used in practice.
According to the invention, a mixture of titanium dioxide (for example rutile or anatase) and of oxide of at least two of the aforementioned bivalent metals (or of other combinations of these bivalent metals, the thermal decomposition of which provides oxides. - des, for example carbonates, nitrates, basic carbonates or salts of organic acids) is chosen so that the total of bivalent metal oxide and the amount of titanium oxide are between them in the equimolecular ratio ( to within ¯ 10%) and that the average atomic weight of the bivalent metals exceeds 130. Such a mixture is then treated for example as follows: the material is intimately mixed by grinding and is then subjected to preliminary sintering at a temperature of between 1000 and 1400 C.
The titanium dioxide then reacts with the oxides forming titanates according to the equation:
M 0 + TiO2 = MTiO3
It is often favorable to carry out the pre-sintering in an atmosphere of oxygen or air with oxygen added and to cool the material very slowly from the maximum temperature up to 900 ° C., for example in 4 or 6 hours; by this treatment all the titanium dioxide possibly in excess is complete. oxidized and does not cause high dielectric losses of the material.
The pre-sintered material is then ground, optionally - with the addition of a suitable flux (eg bentonite, soapstone or clay).
In the ceramic technique, it is customary to add part of the flux to the initial mixture and to mix it with it, for example by grinding in a ball mill,
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while the rest of the flux is added after presintering.
It has, however, been found that, for the materials in question, this process provides poor dielectric properties; in particular, the loss factor is abnormally high, while the dielectric constant of these materials presents a strong thermal hysteresis.
These difficulties can be overcome and, moreover, better reproducibility of the results obtained by the use of very pure raw materials (with a degree of purity greater than 98.5% for example), with fine grains (4 to 5 microns ) and by intensive grinding in hardened steel mills using for example a non-active liquid such as CC14, (CH3) 2CO, dioxane etc. followed by separation of steel particles possibly absorbed, for example by means of magnetic filters, and finally by addition of flux after pre-sintering.
After grinding the pre-sintered material with or without the addition of flux, this material is given the desired shape by a process used in ceramic technique, for example by compression, by extrusion, etc. Optionally, a suitable binder can be added. The material is then sintered at a temperature of between 10000C and 1500C, it is then again slowly cooled from the maximum temperature to 900C as described above. The sintering temperature is chosen so that a non-porous ceramic product is obtained.
Density and dielectric constant increase while porosity and dielectric losses decrease with increasing sintering temperature. However, there is, for these materials, an optimum sintering temperature above which crystal growth occurs, resulting in greater porosity and hence lower dielectric constant and furthermore lower mechanical strength.
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It is therefore necessary to set the optimum sintering temperature for each composition. In general, this temperature is between 1000 and 1500 C and it will depend on the amount of flux added.
Another difficulty in preparing materials that contain lead oxides of cadmium is that these oxides tend to vaporize at high temperatures. It has, however, been observed that these losses of material are negligible as long as the sintering temperature is not too high and the quantity of oxide considered is small enough. Where, in order to obtain favorable electrical properties, the sintering temperatures must be very high, the losses of these oxides can be reduced in another way, for example by sintering the materials in an atmosphere containing lead or carbon oxides. cadmium.
Instead of using the ceramic technique specified above, the material can be mixed after presintering and grinding with a resin (for example a hardenable resin) acting as a binder and brought to the desired shape by extrusion or compression.
It has already been mentioned that the metal oxides and the titanium dioxides should not be in an equimolecular ratio. It has been found that a deviation from the exact equimolecular ratios allows the temperature coefficient to be changed without prejudicing other properties. The mixed titanate can be formed directly in the desired molecular ratio or alternatively titanium dioxide or bivalent metal oxides can be added to an equimolecular titanate before proceeding to the final sintering.
Excluding the setting of the temperature coefficient of the dielectric constant, it turns out that the increase in the ratio of the total number of atoms
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metal to that of titanium atoms, up to a value which slightly exceeds the equimolecular quantities still causes an increase in the dielectric constant.
EXAMPLE 1.-
We grind for 4 hours, in a steel grinder, in acetone, 3.316 kg of barium carbonate (# 99.95%), 0.472 kg of strontium carbonate (98.5%) and 1.598 kg of titanium dioxide (anatase) (# 98.5%). The mixture is pressed into blocks and is pre-sintered at 13000C. The material is then crushed in the same way, together with 0.12 kilograms of bentonite and is pressed into disks. It is then sintered at a temperature between 1320 and 1360 C.
The product obtained exhibited the following electrical properties: # = 1570, temperature coefficient of ± in the range between -10 and + 30 C = 420.106 tg # = 0.009 EXAMPLE II.-
As described in Example 1, starting with 3.184 kg of barium carbonate, 0.453 kg of strontium carbonate, 0.1914 kg of lead dioxide (# 99.9%) and 0.12 kg of bentonite , a product is obtained having the following electrical properties:
# = 1350, temperature coefficient of # in the range of -20 C to + 50 C = 300 x 10-8, tg # = 0.01.
EXAMPLE III.-
According to the process described in Example 1, starting with 9.35 kg of barium carbonate, 1.332 kg of strontium carbonate, 0.861 kg of lead dioxide, 4.794 kg of titanium oxide and 0.490 kg of bentonite , a product with the following electrical properties is obtained by sintering at a temperature between 1300 and 13200C:
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= 950, temperature coefficient of # in the packed between -50 C and + 20 C = -700.10-6, tg = 0.01.
EXAMPLE IV.-
According to the process described in Example 1., starting with 3.158 kg of barium carbonate, 0.6896 kg of cadmium carbonate (# 99.5%), 1.598 kg of TiO2 and 0.05 kg of bentonite, obtains, by pre-sintering at 1200 C followed by sintering at 1300 C, a product exhibiting the following electrical properties: = 450; temperature coefficient of ± in the range between 20 C and 50 C = -234.10-6; tg # = 0.01.
EXAMPLE V. -
Following the process described in Example 1, a mixture of 1.181 kg of strontium carbonate, 2.871 kg of lead dioxide and 1.598 kg of titanium dioxide is treated. No fondant is used. The pre-sintering temperature in this case was 1000 C and the final sintering was carried out at a temperature between 1270 and 13000C. This material exhibited the following electrical properties: = 205, temperature coefficient of 8 in the range between 20 C and -100 C = 125 x 10-6, tg = 0.006.
EXAMPLE VI.-
According to the process described in Example 1, 2,380 kg of barium carbonate, 4,024 kg of calcium carbonate, 3,889 kg of titanium dioxide and 0.20 kg of bentonite are treated. The pre-sintering temperature was 1200 C and the final sintering temperature 1400 C. The material exhibited the following electrical properties: = 245; temperature coefficient of (in the range of 20 C to 50 C = -140 x 10-6; tg # = 0.007.