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BREVET D'INVENTION " " Méthode et appareil pour réduire les oxydes teîs que les minerais métalliques ".
La présente invention est relative à la réduction di- recte des minerais et, en particulier, à la fabrication de fer spongieux à partir de minerai de fer ou d'autres formes d'oxyde de fer.
Des effe@s et des sommes considérables ont été dépen- sés pendant une longue période, dans des tentatives de ré- duire les minerais métalliques, en particulier le minerai de fer, sous la forme de métal pur directement, mais ces efforts, à la connaissance de l'inventeur, n'ont pas été couronnés de succès au point de vue commercial. Un examen des divers procédés et appareils proposés jusqu'à présent dans ce but, conduit l'inventeur à conclure qu'ils ont été caractérisés par une ou plusieurs de$ différentes conditions qui empêchent pratiquement la mise en oeuvre d'une opération couronnée de succès sur une échelle commerciale.
La première de ces conditions est celle de la tempéra- ture. Des tentatives d'effectuer la réduction directe de
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minerai de fer à des températures inférieures à 2000 F mon- trent qu'à des températures de cet ordre, la réaction est tellement lente que la réduction n'est pas pratique au point de vue commercial. Toutefois, quand on opère au-des- sus de cette température, on rencontre un problème diffé- rent, à savoir : le fait que les oxydes de. fei deviennent tellement collants que leur maniement mécanique est prati- quement impossible.
La seconde condition est le maintien d'une atmosphère réductrice autour de la masse d'oxydes. Il est bien entendu que la réduction d'oxyde de fer, par exemple, est effectuée par l'oxydation de CO en CO2, l'oxygène étant retiré de l'oxyde de fer. Toutefois, le CO2 n'est pas un agent réduc- teur et si l'opération de réduction est continuée pendant très longtemps, l'agent réducteur initial, à savoir : CO ou H2 est transformé en un produit , à savoir : CO2 ou H2O, qui n'a pas d'action réductrice. Par conséquent, l'allure ou vitesse de transformation tombe fortement après très peu de temps, parce que l'agent réducteur n'est plus présent en concentration suffisante pour continuer la réduction à la grande vitesse initiale.
Pour des usages pratiques, il ap- paraît que (rapport de l'agent réducteur, tel que go, au produit final oxydé, tel que CO2, doit être d'au moins 4 à 1.
Une autre condition qui n'a pas été satisfaite avec succès jusqu'à présent est la fourniture d'une chaleur suf- fisante pour amenerla reconversion de CO2 en 00, qui est une réaction endothermique. Afin de continuer la réduction de l'oxyde métallique, la CO2 doit être mis en réaction avec du carbone pour former du CO additionnel, de façon qu'après la réduction initiale de Fe203 en Fe3O4, la réduction puisse continuer plus loin, à savoir de F4en FeO et finalement en Fe.
La présente invention a pour objet un nouveau procédé
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et un nouvel appareil pour la réduction directe d'oxydes tels que les minerais métalliques, qui évitent les condi- tions esquissées plus haut qui ont milité contre le succès de tentatives antérieures pour atteindre ce résultat. Dans une forme de mise en oeuvre préférée de l'invention, on effectue la réduction de l'oxyde sous forme finement divi- sée pendant qu'il est suspensoun dasn un milieu ou aent ré- ducteur. Spécifiquement, l'oxyde est déchargé de haut en bas sous la forme d'une pluie descendant à travers l'atmos- phère réductrice dans unetour de réaction chauffée à une température supérieure à 2000 F, ce qui effectue une réduc- tion pratiquement instantanée de l'oxyde pendant qu'il est en suspension.
Le métal réduit est recueilli au bas de la zone de réaction et est protégé du contact avec l'atmosphè- re jusqu'à ce qu'il se soit refroidi suffisamment pour empê- cher une oxydation atmosphérique rapide. L'atmosphère ré- duotrice peut être fournie d'une manière quelconque choisie parmi un certain nombre. Du gaz naturel brut peut être four- ni à la tour de réaction. De l'huile d'hydrocarbures peut être projetée ou pulvérisée dans la touret @ va- porisée. De la matière solide telle que la houille, le coke, le charbon de bois ou le carbone sous forme finement divi- sée peut être admise dans la tour en mélange avec l'oxyde.
Ceci est la pratique qui va être décrite en particulier ici.
Une forme d'appareil que l'inventeur a employée avec succès comprend une tour à revêtement intérieur réfractaire possédant des moyens pour en chauffer l'intérieur, des moyens pour décharger une pluie d'oxydes et un agent réducteur de haut en bas à travers la tour, et des moyens près du fond pour recevoir la matière après qu'elle est tombée à travers la tour. Dans une forme perfectionnée de l'appareil, on em- ploie des tours de réaction jumelles et on les fait fonc- tionner alternativement, en réchauffant chaque tour entre des opérations successives. La forme perfectionnée de l'ap- pareil comprend aussi des régénérateurs destinés à fournir
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de l'air chaud à la tour que l'on chauffe, pour la combus- tion avec l'excès de gaz combustible formé dans la tour qui est en fonctionnement.
D'autres caractéristiques nouvelles de l'appareil et une explication complète du procédé réalisé avec l'appareil apparaîtront dans la description détaillée qui suit, la- quelle se réfère aux dessins ci-annexés, qui illustrent d'une manière quelque peu schématique l'appareil en ques- tion.
Sur les dessins;
La fig. 1 est une coupe verticale centrale à travers .une forme simple de tour de réaction, des parties étant re- présentées en élévation; la fig. 2 est une coupe transversale à travers la tour suivant le plan de la ligne II-II de la fig. 1; la fig. 3 est une vue en plan d'une forme modifiée d'appareil, comprenant des tours de réaction jumelées, dont des parties ont été omises pour la clarté; la fig. 4 est une vue partiellement en coupe suivant le plan de la ligne IV-IV de la fig. 3 ; avec des parties en élévation; la fig. 5 est une coupe verticale à travers un des régénérateurs, le long du plan de la ligne V-V de la fige 3; la fig. 6 est une coupe horizontale le long du.plan de la ligne VI-VI de la fige 4 ;
la fig. 7 est une coupe similaire le long du plan de la ligne VII-VII de la fig. 5 ; la fig. 8 est une vue partiellement en coupe et partiel- lement en plan, après brisure et enlèvement de certaines parties, d'une forme de dispositif d'alimentation pour dé- charger le mélange d'oxyde et d'agent réducteur dans la partie supérieure des tours de réaction; la fig. 9 est une vue en coupe le long de la ligne IX-IX de la fig. 8 avec des parties en élévation; et
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et la fig. 10 est une vue partiellement en coupe et partiellement en élévation d'une variante d'une partie de l'appareil représenté sur la fig. 4.
En se référant maintenant en détail aux dessins et, pour le présent, aux fig. 1 et 2 en particulier, on voit qu'une tour de réaction 10 est construite sur n'importe quelle fondation convenable 11 et est bâtie jusqu'à une hauteur convenable, par exemple 25 pieds. La tour estre- vêtue intérieurement de briques réfractaires. Des blocs à brûleur sont maçonnés dans la paroi de la façon indi- quée et des brûleurs indiqués schématiquement'en 13 sont installés en combinaison avec les blocs. Les brûleurs sont connectés par une tuyauterie convenable à n'importe quelle source convenable de combustible et peuvent être pourvus de soupapes de contrôle appropriées 14. Un canal d'échappe- ment 15 partant de l'extrémité supérieure de la tour conduit les gaz de combustion brûlés à une cheminée 16.
Un registre 17 est prévu pour fermer partiellement ou complètement le canal d'échappement 15. Un dispositif de chargement 18 est monté à la partie supérieure de la tour.
Les détails du dispositif chargeur sont représentés sur la fig. 8 et 9. Comme cela apparaît sur celles-ci, le dispositif chargeur comprend une trémie ou entonnoir de décharge 19 dont le canal eu tuyau traverse le toit de la toux indiqué en 20. Un couvercle 21 monté sur l'entonnoir pré- sente une lumière de décharge 22. Une bague annulaire 23 et un disque 24 porté par elle forment un logement pour un rotor d'alimentation 25 présentant des saillies radiales 25a.
Le rotor est monté sur un arbre 26 tourillonné dans des pa- liers portés par le couvercle 21 et le disque 24. L'arbre 26 porte une poulie motrice 27, par laquelle le rotor 25 peut être actionné par un moteur convenable (non représen- té).
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Le disque 24 présente une ouverture 28 en un point es- pacé circonférentiellement de l'ouverture 22 du couvercle 21. Un conduit d'alimentation 29 se termine à l'ouverture 28. Grâce à cette construction, de la matière fournie par le conduit 29 s'éboule par l'ouverture 28 dans les espaces com- pris entre les saillies 25a du rotor 25 et est entraînée dans un mouvement tournant avec celui-ci et tombe finale- ment par l'ouverture 22 dans l'entonnoir 19. La partie su- périeure du dispositif de chargement est de préférence en- fermée dans un logement convenable 30.
En se référant de nouveau aux fig. 1 et 2, on voit qu'une sole basculante 31 est montée près du fond de la tour. La sole porte une couche réfractaire 32 et est fixée à un arbre 33 passant à travers les parois du four et tou- rillonné dans des paliers 34 fixés à celles-ci. Un levier 35 partant d'une extrémité de l'arbre 33 permet de faire tourner la sole à la main.
Une trémie 36 à la partie inférieure de la tour présen- te un conduit de décharge 37 muni d'une soupape 38, avanta- geusement du type à fermeture coulissante.
Une boîte amovible 39 est placée sous le conduit de décharge 37 sur une table de levage 40. La boîte possède un goulot 41 propre à établir un raccordement étanche au gaz avec le conduit de décharge 37 lorsqu'il est levé et amené en prise avec lui. Le goulot 41 contient une soupape 42.
Lorsqu'on emploie l'appareil décrit jusqu'ici, pour mettre en oeuvre le procédé selon l'invention, on chauffe d'abord l'intérieur de la tour 10 en allumant les bûleurs 13 et en les laissant brûler pendant un temps suffisant pour élever la température de la tour sensiblement au-dessus de 2000 F., et de préférence au voisinage de 2300 F. Pendant la phase de fonctionnement des brûleurs du cycle opératoire complet, le registre 17 est ouvert dans la mesure nécessaire
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pour permettre aux gaz de combustion brûlés de s'échapper.
On tourne la sole 31 de façon que sa surface réfractaire soit placée au-dessus comme cela se trouve représenté sur la f ig. 1. La soupape 38 dans le conduit de décharge 37 de la trémie 36 est fermée. Quand l'intérieur de la tour a été chauffé à la température convenable, les brûleurs 13 sont éteints et le registre 17 est fermé. Le dispositif char- geur 18 est alors actionné pour délivrer un mélange d'oxy- des broyés finement, comme les oxydes du fer, et d'un agent réducteur tel que le oharbon dans un état de fine division.
L'oxyde à réduire et le oharbon sont broyés dans un broyeur à boulets, par exemple, à un degré de finesse tel qu'ils passent à travers un tamis de 45 mailles par pouce linéaire (soit environ 18 mailles par cm) ou davantage. Le mélange d'oxyde et d'agent réducteur est composé d'environ 600 livres anglaises de charbon pour une tonne d'oxyde.
Le mélange peut être délivré au dispositif chargeur de n'im- porte quelle manière @ commode, par exemple d'une trémied'entreposage surélevée (non représentée).
Pendant la phase de réaction du cycle, le mélange d'oxy- de et d'agent réducteur est déchargé par le dispositif char- geur 18 dans l'extrémité supérieure de la tour. De préfé- rence, une petite quantité de oharbon broyé finement est fournie à la tour d'abordafin que les matières volatiles qu'elle contient, en se vaporisant, éliminent toutes tra- ces d'oxygène atmosphérique et établissent une atmosphère hautement réductrice . La matière déchargée dans la tour par le dispositif chargeur tombe sous:¯la forme d'une pluie descendante, à cause de son fin état de division, en flot- tant lentement vers le bas.
Comme cela a été exposé, la vo- latilisation du charbon produit une atmosphère hautement réductrice et il en résulte que les particules d'oxyde, quand elles sont chauffées suffisamment par rayonnement à partir des parois intérieures de la tour sont réduites d'une
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manière pratiquement instantanée en suspension. Au moment ou les particules métalliques atteignent la sole 31, elles ont été réduites dans une large mesure à l'état de métal pur sous la forme de fer spongieux.
Dans une installation particulière, on a opéré en un cy- cle d'environ 20 minutes pour les phases de chauffage et de réaction, et on a déchargé environ 400 livres anglaises d'un mélange d'oxyde et de charbon pendant la phase de réac- tion.
Quand la quantité désirée de la matière a été traitée, on fait basculer la sole 31 pour laisser tomber le métal et le charbon en excès accumulés sur elle, dans la trémie 36.
La sole est ensuite retournée , le registre 17 est ouvert et les brûleurs 13 sont de nouveau allumés pour amener l'in- térieur de la tour de nouveau à la température désirée. Le passage des oxydes et du charbon à travers le.tour produit un léger refroidissement de celle-ci,mais une période de chauffage relativement courte est suffisante pour ramener la température à la valeur opératoire précédente, soit envi- ron 2300 F.
La matière recueillie dans la trémie 36 est déchargée dans la boîte 39 par ouverture des soupapes 38 et 42 après que le goulot 41 ait été mis en prise étanche aux gaz avec le conduit de décharge 37. Après que la matière a été en- voyée dans la boîte, les soupapes sont refermées, la boîte est abaissée et enlevée pour permettre son refroidissement.
L'oxydation atmosphérique du métal réduit est ainsi empê- chée. Il est possible facilement de purger d'air la boîte 39 avant l'admission du métal réduit, pour limiter encore la réoxydation de celui-ci. Ceci est accompli par des raccor- dements de tuyauterie convenables (non représentés), par lesquels les gaz réducteurs formés à l'intérieur àe la tour sont envoyés à l'intérieur de la boite.
Sur les fig. 3 à 7, on a représenté une forme perfection-
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née d'appareil par loquel un procédé sensiblement continu peut être réalisé. Dans cette forme d'appareil , il est prévu des tours jumelles 45 et 46 , similaires en général à la tour 10 déjà décrite. Chaque tour possède-un dispositif de chargement 18 et sa sole à bascule 31. Le charbon et le minerai de fer sont emmagasinés dans des trémies 47 et 48, respectivement, et sont broyés au degré de finesse requis dans des broyeurs à boulets 49 et 50. La matière est élevée des broyeurs dans un conduit 51 par un courant d'air créé par un ventilateur ou soufflerie 52.
Un tuyau à air 53 con- nectant le ventilateur aux broyeurs passe à travers une cheminée 54 par laquelle les gaz de combustion brûlés ve- nant des tours sont évacués, de sorte que l'air fourni aux broyeurs est chauffé et tend à sécher le minerai et le charbon.
Le conduit 51 débouche dans un séparateur 55 du type cyclone qui fournit le mélange de charbon et d'oxydes aux dispositifs chargeurs 18. Le ventilateur 52 retire de l'air du séparateur 55 au moyen d'un conduit de raccorde- ment 56.
Des trémies 36 au bas des tours 45 et 46 délivrent du métal réduit à un transporteur à vis fermé 57 étanche à l'air , qui est de préférence pourvu de moyens de refroidis- sement artificiels tels qu'une chemise d'eau (non représen- tée). Le métal réduit fourni au transporteur 57 par les trémies 36 sous le contrôle des soupapes 38, est délivré à un transporteur élévateur 58 qui le décharge dans une trémie 59. Le transporteur 57 et ses moyens de refroidisse- ment et le transporteur 58 sont organisés de façon qu'au mo- @ .ment où le métal réduit atteint la trémie 59, il sou sous la température à laquelle il s'oxyde rapidement dans l'at- mosphère.
La vis du transporteur 58 est actionnée par un moteur
60 par l'intermédiaire d'un engrenage réducteur convenable
61. La vis du transporteur 57 est actionnée par une comman-
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de par chaîne et roue à chaîne 62 tirant son mouvement de l'arbre moteur du transporteur 58. La trémie 59 débouche dans un séparateur magnétique 63 qui agit pour séparer les particules de métal réduit et de minerai non réduit de toutes particules de charbon non consumées, et délvre les différentes matières à des réceptacles séparés, de la manière connue.
Les gaz réducteurs formés par la volatilisation du char- bon, dans le procédé déjà décrit, sont combustibles et ont une teneur calorifique d'environ 300 unités thermiques anglai- ses par pied cube. L'excès de ces gaz que, suivant l'inven- tion, on a trouvé désirable d'engendrer, doit fournir théori- quement assez de chaleur pour ramener l'intérieur de la tour a la température de réaction convenable, s'ils y sont brûlés.
L'appareil à fonctionnement continu représenté sur les fig. 4 à 7 rend cela possible. Une lumière 64 met les tours 45 et 46 en communication à une courte distance au-dessus du fond de celles-ci, de sorte que l'excès de gaz réducteurs, prin- cipalement CO et H2, formés dans une tour, peut s'écouler dans l'autre pour y brûler. Afin de soutenir cette combustion, de l'air chaud est fourni à la tour que l'on chauffe. Cet air chaud est obtenu par l'emploi de régénérateurs 65 et 66 as- sociés aux tours 45 et 46. Les régénérateurs sont aussi chauf- fés par les gaz de combustion brûlés avant qu'ils ne passe vers le haut par la cheminée 54. Des conduits 67 et 68 pour les gaz d'échappement s'étendent du pied des régénérateurs 54 jusqu'à la cheminée 54 et présentent des embranchements d'admission d'air 69 et 70.
Le courant de gaz brûlés ou d'air à travers les régénérateurs est réglé par des soupapes de renversement 71 et 72.
Pour expliquer le fonctionnement de l'appareil de traite- ment continu, on supposera d'abord que le trou 45 fonctionne au stade de réaction du cycle et que la tour 46 est en phase de chauffage ou échauffement. On supposera aussi que le régê- nérateur 66 a été chauffé préalablement. L'excès de CO formé
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dans la tour 45 s'éooule par la lumière 64 dans la tour 46.
De l'air chaud est aussi fourni à la tour 46 par une lumière 73 oonduisant hors du régénérateur 66 et influencée par un registre 74. Cet air est fourni par n'importe quelle source convenable, telle qu'un ventilateur, et est délivré au régéné- rateur 66 par l'embranchement 70, la soupape 72 étant dans sa position supérieure comme cela se trouve représenté sur la fig. 4. L'air, en traversant les différents passages du ré- générateur 66 (similaire5à ceux du régénérateur 65 représenté sur la fig. 5 mais disposés en sens inverse), est réchauffé et déchargé finalement par la lumière 73 dans la tour 46.
Après la combustion dans la tour 46, les gaz s'écoulent, par une lumière 75 située près du sommet de la tour et influen- cée par un registre 76, dans le régénérateur 65. La soupape 77 de la lumière à air 78, correspondant à la lumière 73 du régénérateur 55 est fermée et lorsque les gaz de combus- tion s'écoulent par les différents passages du régénérateur 65 et de là à l'extérieur par le conduit 67 menant à la che- minée 54, le registre 71 étant dans sa position inférieure.
Naturellement, le régénérateur 66 présente une lumière cor- respondant à celle représentée en 75 et un registre de régla- ge qui est fermé quand le régénérateur 66 fournit de l'air chaud.
On comprendra que quand la tour 46 fonctionne au stade de réaction, l'inverse des opérations décrites plus haut peut être effectué par déplacement des registres ou clapets de renversement 70 et 71, du registre 76 et de la soupape 77. De l'air sera alors fourni par le régénérateur 65 et sera dé- livré par la lumière 78 à la tour 45 pour soutenir la com- bustion de l'excès de gaz combustibles qui s'y écoulent par la lumière 64. Les gaz de combustion passeront alors par les lumières 75 dans le régénérateur 66 et, après en avoir tra- versé les différents passages, s'écouleront par le conduit 68 jusqu'à la cheminée 54. Le trajet de l'air à travers les
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régénérateurs est indiqué sur la fig. 5 par des flèches on trait interrompu et le trajet des gaz brûlés par des flèches en trait plein.
Il ressort clairement de ce qui précède, que l'appareil représenté sur les fig. 3 à 7 est propre à fourlir un traite- ment pratiquement continu, puisqu'une tour est réchauffée pen- dant que la réaction de réduction a lieu dans l'autre.
Ordinairement, la phase de réchauffage ou échauffement du cycle est à peu près de la même longueur que la phase de réaction, de sorte que la seule perte de temps qui se pro duit entre cycles est celle du temps nécessaire pour actionner les soupapes et registres de renversement. Dans la description du fonctionnement, de l'appareil représenté sur les fig. 3 à
7, on a supposé qu'un des régénérateurs était initialement chaud. Il est évident que certains moyens doivent être prévus pour chauffer les tours de réaction 45 et 46 et les régénéra- teurs 65 et 66 quand on commence les opérations. N'importe quels moyens convenables peuvent être employés à cette fin, par exemple des brûleurs tels que ceux représentés en 13 à la fig. 1.
Bien que des brûleurs semblables n'aient pas été re- présentés sur les fig. 4,6 et 7, il est évident que ces brù- leurs ou un équivalent quelconque seront installés dans le but indiqué,
La fig. 10 illustre une modification partielle de l'ap- pareil représenté à la fig. 4. Selon cette variante, le con- duit 51 délivré des oxydes et l'agent réducteur au séparateur , 55, comme à la fig. 4. Toutefois, le séparateurrdélivre les matières à des trémies 80 et 81 par des tuyaux de raccorde- ments 82 sous le contrôle de soupapes 83 et 84. Les trémies
80 et 81 délivrent des matières alternativement aux tours
45 et 46 par les tuyaux 85 et 86 sous le contrôle de soupapes
87 et d'une soupape de détournement 88.
L'air venant du séparateur 55 est transporté par un con- duit 89 jusqu'à un second séparateur 90 ; ce dernier s'évacue sélectivement dans les trémies 80 et 81 par des tuyaux 91
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sous le contrôle de soupapes 92. Avec cette construction, l'air par lequel les matières sont élevées jusqu'au sommet de l'appareil n'est pas réemployé, comme c'est le cas dans la fig. 4.
Il ressort de la description et de l'explication de l'invention qui préoèdent, que celle-ci est caractérisée par de nombreux avantages par rapport à l'appareil et aux métho- des par lesquelles on a essayé jusqu'ici d'effectuer la réduc- tion directe d'oxydes métalliques tels que l'oxyde de fer. En premier lieu, le maintien de la haute température désirée dans les tours de réaction peut être accompli très aisément. Les matières subissant la réaction n'ont que peu ou n'ont point de contact avec les parois des tours et tout au plus un con- tact superficiel. En effectuant la réduction pendant que les matières sont en suspension, comme elles tombent en une pluie descendant lentement, on obvie à la difficulté de mani- pulation mécanique de la matière à des températures élevées., due au caractère oollant qu'elle présente .
En fournissant un excès par rapport à la quantité de charbon requise théoriquement pour effectuer la réduction, on assure que le rapport du gaz réducteur au gaz non oxydant ou oxydant n'est jamais moindre que 4 à 1. La présence de l'excès de carbone amène la reconversion du CO2 en CO pour une nouvelle action réductrice sur l'oxyder Cette réaction est facilitée paroe qu'une ample quantité de chaleur est dis- ponible pour fournir la quantité absorbée par la réaction.
D'autres avantages résident dans le fait que l'opération peut être réalisée d'une manière pratiquement continue, de sor- te qu'elle peut être contrôlée ou réglée avec un minimum d'ef- fort manuel.
Le rendement thermique de l'appareil est élevé, en parti- culier quand les gaz réducteurs combustibles formés dans la tour de réaction sont brûlés pour chauffer une tour adjacente pour la phase de réaction subséquente.
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Bien que l'on n'ait représenté et décrit plus haut qu'un mode opératoire adopté de préférence et quelques formes ty- piques de l'appareil, on comprendra que de nombreux change- ments dans la manière de procéder et la construction révélées peuvent être apportés sans qu'on se départisse par cela des principes de l'invention ou de la portée des revendications ci-annexées. En particulier, l'invention n'est pas limitée à la génération d'une atmosphère réductrice par l'admission ou de solides volatilisables/de carbone, mais envisage aussi l'introduction de gaz réducteursdirectement ou de liquides qui, en étant volatilisés, produisent une atmosphère réductri- oe.
REVENDICATIONS.
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1. Un procédé de réduction d'oxydes telsue les minerais métalliques, caractérisé en ce qu'un mélange des oxydes et d'un agent réducteur à l'état finement divisé est déchargé vers le bas en une pluie descendante à travers une zone chauffée à une température supérieure à oelle à laquelle la réduction de l'oxyde se produit promptement, de sorte qu'il se produit une réduction/pratiquement instantanée des oxydes en suspension, et en ce que le métal réduit est recueil- li à la partie inférieure de la zone de réaction ou près de cette partie inférieure.