BE414030A - Procede et appareil pour l'hydrolyse des cellulose - Google Patents

Procede et appareil pour l'hydrolyse des cellulose

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BE414030A
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Inventor
Marius Cyrille Godefroy Tournel
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Marius Cyrille Godefroy Tournel
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C13SUGAR INDUSTRY
    • C13KSACCHARIDES OBTAINED FROM NATURAL SOURCES OR BY HYDROLYSIS OF NATURALLY OCCURRING DISACCHARIDES, OLIGOSACCHARIDES OR POLYSACCHARIDES
    • C13K1/00Glucose; Glucose-containing syrups
    • C13K1/02Glucose; Glucose-containing syrups obtained by saccharification of cellulosic materials

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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


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  Procédé et appareil pour l'hydrolyse des cellulose . 



   On connaît depuis longtemps des procédés pour l'hy- drolyse des matières cellulosiques, notamment ceux de Bergius et Scholler. Le but principal de cette opération est dbb- tenir des sucres fermentescibles d'où l'on tire des alcools; 
Les procédés connus, qui pratiquement ne sont guère utilisés que pour le traitement de la sciure de bois, c'est- à-dire d'un complexe cellulosique très résistant, consistent généralement en une attaque brutale, effectuée en une opération unique, par des acides minéraux forts à concentration relati- vement élevée et souvent à des pressions et températures élevées. 



   Les matières cellulosiques ainsi traitées sont.très profondément mais très irrégulièrement hydrolysées au détri- ment du rendement, notamment les matières sucrées formées sont toujours partiellement détruites avant la fin de l'opération, ou alors on ne peut arriver qu'à des concentrations très faibles en sucre; par exemple, le procédé   Schoeller   ne permet pas une concentration de plus de 3 %; ce résultat s'explique par le système de percolation qui est à la base de ce procédé, 
En outre, ces procédés entrainent parfois une consommation exagérée   d'acides.   



   La présente invention a pour objet un procédé et des appareils d'application qui ont pour but de remédier      ces inconvénients et qui s'appliquent pratiquement non seulement aux sciures de bois mais indistinctement à toutes 

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 les matières végétales, ainsi que l'inventeur l'a vérifié pour un grand nombre d'entre elles. 



   Ce nouveau procédé d'hydrolyse est caractérisé par le fait qu'il comporte, avant l'hydrolyse proprement dite, un traitement préalable ayant pour but de retirer, sous forme de proauits dissous, des matières traitées, les   oxy-celluloses,   la lignone et les corps qui, à la distil- lation engendrent des goudrons, en laissant pour résidu à soumettre à l'hydrolyse principalement des hydro, hémi- ou hydra-celluloses. 



   Cette invention est basée sur les   considérations   suivantes. Les produits infiniment variés du règne végé- tal, formant l'ensemble des produits cellulosiques en- visagés, sont tous à base de cellulose, mais ce corps s'y trouve, suivant les cas, à des états très différents, notamment à des états divers de polymérisation formant des celluloses composées et complexes diverses , ou sous forme   d'oxy-celluloses;   les tissus en vieillissant , au fur et à mesure de la croissance des végétaux d'oxydent et s'imprègnent de lignone. 



   L'auteur a pensé qu'étant'données les différences de constitution qui existent entre les divers produits cel- lulosiques il n'était pas possible d'établir un procédé unique d'hydrolyse directe applicable à tous ces produits sans faire d'abord subir aux dits produits un traitement préalable approprié à chacun d'eux ayant pour but de les amener d'abord à un état cellulosique sensiblement uni- forme et toujours le même et que pour obtenir un bon   ren-   dement il fallait que cet état   dellulosique   soit facile- ment   hydrolysable.Il   a découvert d'une part que les   ma-   tières les plus résistantes à l'hydrolyse ou incapables de la subir étaient les oxy-celluloses, la lignone, et les corps qui à la distillation engendrent des goudrons et d'autre part que les hydro,

     hémi-   et hydra-celluloses étaient facilement hydrolysables avec un bon rendement. 



   Le traitement préalable caractérisé plus haut a pour effet de dépolymériser les oxy-celluloses, les   ligno   celluloses et en général toutes celluloses composées ou complexes pour en séparer à l'état dissous les corps difficilement attaquables, ou inattaquables, par hydro- lyse en laissant des éléments cellulosiques transforma- bles en hydro-, hémi- ou hydra-celluloses. 

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   A titre indicatif il est signalé qu'on peut, par   exemple   dépolymériser les lignos-celluloses, en celluloses et lignone, soit par le courant électrique, et on ob- tient ainsi une cellulose naissante ou hémi-celluloses et de la lignone, soit par macération des ligno-celluloses dans de l'acide nitrique à 7 % porté à 60  environ, permettant ainsi la solubilisation de la lignone et la séparation de la 'cellulose par centrifugation. 



   A titre d'exemple, on a décrit ci-dessous une forme de réalisation du procédé faisant l'objet de l'invention en application à un complexe cellulosique susceptible de présenter une résistance élevée à l'attaque hydrolytique, les opérations décrites pouvant être éventuellement sim- plifiées,   -(tel   est le cas de l'hydrolyse des gadoues cellulosiques sélectionnées, dont on donnera plus loin un bref aperçu). 



   Le traitement préalable des matières végétales est effectuée en trois phases successives, dites : 
1 ) phase de dissolution des   oxycelluloses,   de la li- gnone et des matières engendrant des goudrons. 



   2 ) phase de rétrogradation ou réduction; 
3 ) phase d'hydratation; les opérations sont conduites de la manière suivante; 
1 -PHASE DE DISSOLUTION DES   OXY-CELLOLOSES,   DE LA   LIGNONE   ET DES   MATIERES   ENGENDRANT DES GOUDRONS . 



   La matière première introduite dans un récipient rotatif dénommé hydrolyseur est mise en contact, soit avec une dis- solution d'acide sulfurique ayant une concentration de l'ordre de 5 à 10 %, soit avec une dissolution d'acide chloro-sulfurique, soit avec une dissolution d'acide nitrique employée seule, ou ( suivant la nature du complexe cellulosique) combinée avec l'acide sulfurique: dans certains cas même, on emploiera le mélange tri-acides   chloro-nitro-sulfurique   dont les proportions respectives des constituants seront conditionnées par la nature de la matière végétale à hydrolyser; on aura même recours à l'Oléum, dans le cas de matières fortement chargées en lignoneo 
Ces solutions acides permettent la dissolution des oxy-celluloses, de la lignone et des matières engendrant des goudrons, et leur transformation en :

   -acide acétique, acide formique, acide oxalique, alcool méthylique, acétone, furfurol, phénols, etc........et produits accessoires solubles dans   l'éther;   on peut ainsi les récupérer ce qui est d'une importance capitale pour le prix de re- vient de l'alcool éthylique qui est un des principaux buts de l'hydrolyse. 



  L'obtention de ces produits accessoires différencie 

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 le procédé faisant l'objet de la présente invention, du procédé allemand connu de Scholler, qui n'a en vue, et ne permet que la production des sucres, par   hy-   drolyse du bois. 



   Une autre différence est que la présente invention s'applique à l'hydrolyse de tous les produits végétaux, ou complexes cellulosiques les plus divers et les plus variés, à l'universalité des produits du règne végétal. 



   Les conditions de température et de pression seront très variables; ainsi, dans certains cas, on pourra opérer à froid, dans d'autres cas, (et tout dépendra de la nature de la matière première) à une température inférieure à 100 ; les pressions seront en général de 3 à 4 kgs ; le maximum de 15 kgs ne.sera pas en général dépassé. 



   La solution acide sera vidangée (et servira pour des opérations ultérieures de même genre) afin de ne pas affaiblir la concentration ultérieure des jus sucrés, qui seront principalement produits dans les phases suivantes; 
Les jus sucrés produits éventuellement dans cette phase, comme ceux produits éventuellement dans les deux phases suivantes seront, soit récupérés pour constituer une mélasse agglomérante pour la lignine carbonisée, en vue de la constitution de boulets combustibles pour gazogènes, - soit désintégrés, pour aboutir principalement à la for- mation du furfurol et des autres produits organiques signalés ci-dessus.

   Ainsi,   lobtention   de ces produits organiques pourra avoir une origine   double:1 /   celle résultant des attaques par les acides et des réactions connexes sur la dissolution des oxy-celluloses, de la lignone et des matières engendrant des goudrons; 2 / celle de la désin- tégration ou destruction des jus sucrés formés, 
2 -PHASE DE RETROGRADATION OU DE REDUCTION. 



   La matière première laissée dans l'hydrolyseur, et expurgée de la solution acide qui a dissous les oxy- celluloses, la lignone et les matières engendrant des goudrons, sera mise en contact avec une solution   élec-   trolytique réductrice, par exemple une solution de chlorhydrate d'ammoniaque, ou d'anti-oxydants, et soumise à l'action simultanée de la vapeur d'eau humide, de la pression et du courant électrique;

   ainsi les ligne- cel- luloses   oonstituant   la matière première envisagée dont la lignone n'aurait pu être dissoute lors de la phase précédente, seront réduites ou rétrogradées en composés cellulosiques ou   hydro-cellulosiques   ou hémi-cellulo- siques, ces deux dernières familles de composés   @ellu-   losiques étant d'ailleurs plus facilement hydrolysables que la cellulose même . 

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   Cette action réductrice se comprend parce qu'on   @   que, dans la nature, lés ligno-celluloses se forment par oxydation des tissus cellulosiques, et aux dépens de la cellulose proprement dite. 



   L'opération de cette phase sera conduite sous une pression voisine de 3 kgs, ou pouvant   lui   être soit in- férieure, soit supérieure (tout dépendra de la nature constitutive de la matière première traitée, ainsi que de la durée de l'opération). .après cette phase on vidangera le liquide; puis-on abordera la phase   dhydrataticn   qui aura été grandement facilitée par les deux opérations précédantes : 
3 -PHASE D'HYDRATATION. -   La,matière   première aéra alors soumise à l'action de la vapeur fortement humide, tout en étant baignée par une faible dissolution acide ne dépassant pas 3%. 



   La pression sera de l'ordre de 6 à 7 kgs, et la du- rée   de' 10   minutes environ, pendant lesquelles on fera passer un courant électrique, dont les caractéristiques seront déterminées par la nature même de la matière première. 



   Sous le triple effet de la vapeur humide à haute pression, de 1''action acide et de l'action ionisante du courant, on obtient une adsorption colloïdale hydrati- sante, qui produira une sorte de "dilatation moléculaire" dans le complexe cellulosique considéré, et qui facili- tera, par la suite, les conditions d'attaque de l'hy- drclyse. 



   Au bout du temps convenable de la durée de ce der- nier.stade, on fera tomber la pression, on coupera le courant, et on arrêtera la rotation de   l'appareil,, et   puis, on vidangera la dissolution acide, ainsi que l'eau de condensation provenant de l'arrivée de la vapeur à haute pression..Cette vidange a pour but de ne pas trop diluer les jus sucrés produits dans les   opérations' ul-   térieures. Le liquide vidangé servira pour d'autres opé- rations postérieures du même genre.. 



   Ces trois phases préparatoires permettent: 
10-d'éviter l'irrégularité d'attaque de l'hydrolyse ultérieure sur les diverses celluloses en amenant préa- lablement la matière') première rendue à peu près homogène à être sous un état physico-chimique plus vulnérable à une action uniforme d'attaque de   l' hydrolyse .   



     2'-'d'obtenir   directement ou indirectement des pro- duits organiques accessoires tels que: acide acétique, acétone,furfurol,acide   oxalique .,'phénols, alcool   méthy- lique,   etc.'..'.''   
3 - de soustraire, par une durée moindre de traite- ment hydrolytique des véritables celluloses (ainsi dé- 

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 gagées de leurs oxy-cellulcses, de leur lignone, et des matières engendrant des gbuorons) les produits ré- sultant de cette action bydrolytique proprement dite; tels que les sucres et la lignine, à l'action de destructiin concomittante à leur fônù1aticÉ t'ar cette protection partielle ou complète contre ladite action destructrice; on augmente le rendement des produits envisagés (sucres et lignine); 
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 En vde de conserver aux hydra-cellulbses;

   edro- celluloses et surtout et principalement aux hémi-cél- lulcses pcduite'7s'?,dn coefficient d'hydrolysation maxi- mum, lors de là phase directe d'hydrolyse il peut être intéressant; dans certains cas; d'engager les com-   pcsés   cellulosiques   ci-dessus nommés,     plus facilement   
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 hydrclysables que ne l'est la cellulose elle-même, dans des combinaisons réversibles Parmi ces combinait   sens   réversibles et à titre d'exemple, on peut citer   coma   me donnant les meilleurs résultats sous de faibles con- 
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 centrations les combinaisons eiilôrbô-'sulfuiignéé! flucrbydro-sulfuriqaes, les deux acides composants pouvant agir simplement eh mélange;

   à   l'état   libre ou bien à partir de corps susceptibles de les former ou de les fournir à l'état   naissante   
Ce procédé de   protection   est applicable à toute opération   d'hydrolyse   de cellulose dans laquelle un corps susceptible de produire un complexe à l'état 
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 naissant est employé au cours de l'Hydrolyse, le corps produit à l'état naissant s*accolant aux composés hydra- hydro-- et hémi-cellulosiques pour donner un composé sua- blé dans les conditions de 'sa foroatibn, ce composé étant à son tour; au moment   voulue     décomposé,   grâce à de nouvelles conditions opératoires,   déterminées   et prévues; pour;

   d'une part régénérer le corps   protec-   beur (soit a   l'état   libre; soit à   l'état     naissant)   et fournir, d'autre part; les produits   d'hydrolyse     des   
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 hydra; hydro et hémileellulôseà; dans un état de pureté chimique satisfaisant et; pratiquement exempts de tous produits qui résulteraient de leur décompositions 
Il y a intérêt, au point; de vue durée de l'opération   d'hydrolyse (ou ce   qui revient au même, au 
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 point de vue accélération dé la vitesse dhàdÉo1µàe)µà favoriser la réversibilité; autrement dit la décomposa-tion de ces complexes.

   Ch peut utiliser fans ce but 
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 une addition des corps suivants:- acides faibles, miné- raux ou organiques, donnant dés 'sels acides déccmpo- sabLes (acides formique, taétnique etc :: : ) ¯   -sels,   ethers ou esters de ces acides   (fcrmiatestar=   

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    trates...)   -métaux, métalloïdes, à l'état pulvérulent ou   collo-   ïdal ; -sels de métaux à réaction acide, neutre ou basique, -composés organo-métalliques. 



   Cette énumération n'est pas limitative. 



   Si on diminue la dilution, on remarque,même pour de très faibles concentrations de ces produits d'addition, une amélio- ration des rendements qui démontre leur action catalysante, 
Cette action catalytique est aidée-par la mise sous forme colloïdale des complexes cellulosiques soumis au traitement. 



   Cette mise sous forme colloïdale a en outre une grande im- portance lorsqu'on se propose l'obtention finale de lignine. 



  En effet, cette "lignine d'hydrolyse" se différenciera nette- ment des lignines obtenues par d'autres traitements chimiques de Matières végétales, par exemple des lignines pulvérulentes et peu poreuses contenues dans les lessives de papeterie.La première s'agglomère mieux;elle brûle plus facilement et plus oomplètement;traitée par cokéfaction et par des acides pour être activée,elle donne une matière plus poreuse. 



   La formation de complexes protecteurs et leur décompositi- on, relativement difficiles à réaliser par des voies purement chimiques, dont au contraire très faciles par application de phénomènes purement physiques, tels que: a/ mouvements tourbillonnaires de la masse, obtenue par une injection de vapeur appropriée,ces mouvements rendant plus intime le contact entre la matière végétale et les réactifs. b/mouvements pulsatoires de vapeur dans la masse traitée, entraînant des variations de   température,de   pression etc...

   c/ phénomènes électriques (ionisation etc...) 
L'expérience a, en effet,prouvé qu'en particulier le pas- sage, au cours de la réaction, d'un courant électrique alterna- tif ou continu, provoquait,suivant sa nature, sa fréquence,son intensité,et, dans le cas du courant continu son sens de circu- lation, la formation et la décomposition des complexes protec- teurs dans des conditions telles que l'effet des réactions est amplifié et que la quantité des produits que l'on obtient est maxima. 



   La diversité deà facteurs chimiques et physiques d'amé- lioration précités,qui peuvent être employés séparément ou ensemble,confère au procédé une très grande souplesse. Leur utilisation méthodique permet de conduire sélectivement l'hy- drolyse, c'est-à-dire d'orienter les réactions soit dans le sens de la formation de produits   organiques(acides   acétique,acétone, furfurol etc..) soit dans le sens de la formation de sucres en quantité maxima soit dans le sens de la formation simultanée de ces deux groupes de corps, mais 

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 en conservant dans tous les cas- le rendement maximum en lignine. 



   C'est lorsque les matières végétales ou déchets végétaux auront été amenés, par les- divers- traite- ments prdécédantst sélectivement   rationels-,:dans   un état de coefficient   d'hydrclysation   maximum. et de 
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 prctecticn voulue des sucrer frmé centre Inaction destructive concqmmittante à leur formation ,u c n les scumettra à   11-hydrolyse   proprement dite.,
L'-utilisation du courant électrique pendant les 
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 phases préparatoires et 1 "cpération d'-hydrolyse finale favorise,¯ par suite de 11-ion:sation q.u ''61:

  e provoque,. les réactions d'-affinité,, pa- la créati'on de milieux col1oÎdaux propices à il-action hydrolysante., La créaticn de milieux cqlloraaux présente en outre un intérêt   considérable,   du point de vue de la qualité du résidu final obtenu,¯ la lignine.,
En effet, la lignine formée dans un milieu cello- 
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 l'dal et acide sera éminerment susceptible d'être ac-- rivée, dans les meilleures ccnditicps requises, en vue de sa destination à des usages absorbants et adscrbant,'4.. 



     -Jette   lignine se caractérise par un grand degré de   pureté,   obtenu tant par   1 absence   de cendres (ma-- 
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 tières minérales qui ont été dissoutes, lcrs de l'hydrolyse, dans le milieu duéactif acide Gasidéré,. arz précipitées sous forme de sels insolubles,.et partant séparables de la lignine par grands. lavages et filtratien) que par l'absence de matières-engendrant des goa- 
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 drcns, qui,¯ à. - leur tour,.libèrent des phérols,mat¯èr.Ps 
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 , qL1.i,.lc:

  r de l'hydrolyse,,ont été transformées ere.acides acétiq4es, formique,Qxaiique,en aoétone,,fur-- lm 1 .If furrl,alc*ool métlyüque, ¯ etc, r, , une telle lignine, sera après &,,.m 1 .traitetient le prototype du carbone végétal pur, , re très. avantageusement le charbon de bois ordnaire,.anses- toutes ses applicaticns., 
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 A titre d 1 exemple, ¯ cn peut en indiquer-deux in- portants., dont l'un est une application de la lignine "non activée"-'et l'autre de la lignine "activée,".. 



   La première application consiste-dans l'emploi' de la lignine(non activée) dans les gazogènes.de ca- mions remplaçant très avantageusement le charbon de bois;-.celui-ci en raison de ses impuretés originelles (cendres. et matières.engendrant des goudrons)   a-été   la cause de l'échec partiel de la généralisation des camions à gazcgène (engorgement des canalisations par les goudrons et retardement de la-combustion   par -   
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 les cendres)..D'autre part,,,le fait capital, e,n.raion. 

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 de l'absence, signalée plus haut, de matières engendrant des goudrons, consiste en ce que dans les 
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 gaz d'échappement provenant des camions à gazogéne, il n'existera plus de notables proportions d'oxydede carbone, comme c'est le cas présentement avec le char- 
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 bon de bis prdinaire. 



   En effet, lors de. la combustion du charbon de bois,, il y a distillation de goudrons qui donnent naissance à de faibles quantités de phénols. Or, ces phénols, d'après la théorie du Professeur Mcureu sont 
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 des corps ':antioxydants", cl*est:--à-dire très .avides   d'oxygène..   L'oxyde de carbone formé par la combustion 
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 #u charbon de bois au lieu d-'être transformé dans le mélangeur du gazogène,, comme il doit -,'-être normalement en gaz c.a.rbonique par l'excès d-'oxygène apporté 
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 par 1" ain dans ledit mél.ang:H1.r rf es.t pas complètement ,I)Í 1V oxydé en raison Çl.es phénols, qui, à lâchante tempé- "..,,t 1" 3. ratare .du foyer se sont vûlatil:i,sR et'? mél?:

  ngs à J1I' 1 c.yde de carbone arrivant dans le mélangeur, ab- 
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 sorbent,, par leur propriété ,nant'ioxyè..antel'.' une partie de cet excès d'-oxygène ,de ltair.; tEe proportion non néglßgeablé d-'oxyde de Qaroone., ne trouvant pas   l'oxygène   nécessaire à sa transformation en gaz carbonique, se retrouve dans les gaz d'échappement ce 
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 qui représente un grave danger. 



   Il est à noter qu'en raison de la très petite quantité de cendres contenues dans la lignine, l'air 
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 ,q"engo3aff-rera beaucoup plus facilement à travers les grilles du gazogène,,   qu'il   ne peut le faire.à travers les mêmes grilles embarrassées des cendres du charbon de bois, ce qui a son importance vu le caractère de combustion lente du gazogène;

   celui-ci aura ainsi- un meilleur rendement, par la facilité avec laquelle les phénomènes primaires, de la .combustion pourront   s'accomplir.,   
De plus en raison de la grande facilité d'in- 
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 flammebilité des agglomères sucrés de lignine, .il n'y   aura-qu'une   très faible proportion de   ga@   carbonique non réduit en oxyde de carbone, puisque le charbon de lignine porté très rapidement au rouge sera dans les-conditions requises, pour opérer cette réducticn. 



  Or,   on, sait   que dans les gazogènes.actuels il se trouve parfois une   notable   proportion de gaz   àarbc-   nique n'ayant pu être réduit par le .charbon de   bois   non suffisamment porté à la température du rouge qui est nécessaire pour que cette transformation puisse 

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   s'effectuer. Ce   gaz carbnique résiduaire mélangé-à   1''oxyde   de carbone diminue dans de notables propor-   tiens   le rendement. thermique,. et partant, le rendement 
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 de 1-uissance.

   La lignine suivant 1[$nventîon aiimen- tant des gazogènes, leur   conférera   donc des qualités d'hygiène et-de   surcroît   de puissance   inconnues   jus- qu'à ce   jour..   
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  La 'deuxième application consisteldans fejn# ploi de la lignine,, (ayant subi les traitements. apFro priés de carbonisation et autres actuellement employés ' pour l'activation du charbon de bois ),. pour les masques à gaz 
Les avantages nettement supérieurs de la lignine sur le charbon   de bois,.   en tant que matière absorbante et adosorbante, ainsi que filtrante pour 
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 masques à gaz sont de dqux sortes :: a) avantages physiques représentés d'abord 
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 per 1"absPnre de cendres'-et ensuite par la texture de la lignine formée dans le milieu coli-o'aa-1.3i-dessus mentionné,. et qui facilitera les phénomènes physico- chimiques d'activation de la dite lignine- ON notera également, et   c'est   très important en raison de cette 
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 texture,:

   l'abxenee de cavités ou cellules ( se r--é- sentant parfois avec certains charbons de bois qui 
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 offrent une résistance à "Il'activat4-crL" b) avantages chimiques représentés par : 
1    -.l'absence   de goudrons, puisque les ma- engendrant des goudrons dans le charbon de bcis, 
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 sont, pour la lignines, éliminées par 1hydrolyse comme . décrit ci-dessus, et se retrouvent en fin d'opérati'on rcr 3.vi-ïçue t sôus ferme diacide acétique, acide for- mique.alcool métEyIique acétone,.phénols, f urfu.-cl,. etc B?,-cette absence de goudrons permet d*éviter le grav'-tsnoovénfent de ltcbstructicn des pores qui est néfaste au point de vue abscrbant et adsorbant.. 

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   2 - par cette absence de goudron, on éli- mine l'inconvénient d'avoir des phénols, et par suite des corps "antioxydants" qui contrarient   "l'activa-   tion" et confèrent aux charbons activés actuels un manque de sécurité et une capacité d'utilisation assez restreinte ; en effet, ces "antioxydants" fixent pro- gressivement l'oxygène, ôtant ainsi au charbon acti- vé le moyen de se vivifier et concourant de la sorte à une lente asphyxie, à une sorte d'empoisonnement du charbon, qui le rend au bout de très peu de temps, tout à la fois inopérant et "désadsorbant", le phéno- mène de "désorption" provoquant l'intoxication de la personne portant le masque. 



   Une autre application de la lignine acti- vée sera son incorporation dans des Argiles smectiques appropriées, en vue de la constitution de "Terres activées"   pouvant   rivaliser.avec les fameuses "Terres activées" allemandes et même les dépasser en pouvoir adsorbant. 



   Cette incorporation de "Lignine activée d"Hydrolyse" dans des argiles smectiques de caractéristiques déter- minées, augmente leur pouvoir d'adsorption,permettant d' augmenter leur efficacité, soit dans leurs emplois de l'in-   d@strie   chimique (raffinerie de pétrole , de corps   gras...),soit   dans la protection contre les gaz toxiques et de combats, en même temps que de renforcer les moyens d'attaque dans la guerre aéro-chimique. 



   Lorsque les complexes cellulosiques auront été soumis au traitement préalable, qui aura permis   d'une   part, de les dissocier ou dépolymériser de   fa-   Jon à éliminer tous composés non cellulosiques, soit en totalité, soit en partie,tel que par exemple la lignone- et, d'autre part, de transformer en totalité ou partiellement des parties cellulosiques, en composés:   hydro-cellulosiques,hydra-cellulosiques, hémi-cellulosiques,   etc..., on abordera, alors l'opération hydrolytique proprement dite. 

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   Cette opération finale est effectuée par étapes successives ou "paliers". Cette concept ion est ccmmandée par le fait que les hexoses ne présentent pas tous la même résistance, dans des conditions dé- terminées, aux phénomènes de destruction. Les uns se décomposent à certaines températures et pressions, alors que d'autres résistent, et les phéncmènes de destruction ou de résistance à cette destruction se      produisent avec des vitesses de réaction différentes. 



  La concentration acide jouera également un très grand rôle dans ces phénomènes de   stabilité   ou d'instabilités 
A la fin de chacune de ces étapes, les jus sucrés.sont vidangés et, la matière traitée restant dans l'hydrolyseur, on remplace les jus sucrés éva- cués par de nouvelles quantités de solutions hydroly- santes fraîches, de préférence de concentration plus faible.' 
Cette façon de procéder permet de soustraire les sucres formés aux actions destructrices concomi-   -:;tantes   à leur formation, et partant, d'augmenter dans des proportions considérables le rendement en sucre de   l' opération.   



     Un   des cas les plus simples que l'on peut envisager au point de vue de l'hydrolyse des matières végétales, est celui des gadoues cellulosiques sé- lectionnées. En effet,'si par triages successifs on ne laisse dans les ordures ménagères que des chiffons, papiers, cartons, etc.,. ensuite des com-   plexes   cellulosiques très simples,, déchets de légumes, de fruits,   etc..'.   enfin des complexes cellulosiques supérieurs, sciure, paille, paille de bois, caisses, etc..., on obtient un ensemble constitué principale- ment par.

   des matières cellulosiques presque pures, et de ce fait on peut lui appliquer le traitement   hydrolytique   le plus simplifié, 

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Diverses formes d'un appareillage pour la mise en oeuvre du procédé suivant l'invention sont repré- sentées à titre d'exemple au dessin annexé. 



   La figure 1 est une vue schématique en éléva- tion de l'ensemble de l'appareillage. 



   La figure 2 est   uhe   coupe de l'autoclave par le plan vertical diamétral   II-II   perpendiculaire à celui de la figure 1, vu dans le sens des flèches. 



   Les fig. 3,4 et 5 représentent des variantes de divers détails de l'autoclave. 



   La fig. 6 représente une variante dtautoclave et la fig. 7 est une coupe suivant le plan VII-VII de la   fig.6.   



   Cet appareillage se compose uniquement des organes suivants : 
 EMI13.1 
 Un hydrolyseur rotatif est constitué par un .ç,j)'1:<w autoclave métallique. sphéi9.ue,rHt muni., intérieurement , Y ,(tf/ -(11- 6Liaï 8u base d caoutchouc -' {'- 'un revêtement protecteur ( en plomb! par exemple ) tournant autour d'un axe horizontal et portant deux ouvertures à fermeture étanche A et B pour le change- ment et le déchargement. 



   L'axe de rotation de l'autoclave est formé de deux demi-arbres creux L1, L2 permettant, l'un l'ad- mission de la vapeur et des agents hydrolysants, et l'autre l'évacuation des produits gazeux de la réactici- vers un réfrigérant à trois serpentins R, où ils sont recueillis après condensation. 



   Le mode d'admission de la vapeur à l'intérieur de l'autoclave constitue une des caractéristiques essen- tielles de l'appareil. Cette admission est réalisée à l'aide d'un nombre variable de tuyaux courbes a, b, c... branchés vers le bas sur l'une des moitiés L1 de l'arbre creux et épousant la courbure de la sphère, comme l'indique la figure 2 (coupe diamétrale de   l'au-   toclave par le plan II-II) le nombre et la forme des 

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   @uyaux   d'arrivée de vapeur ayant pour but de créer   dar.s   la masse de la charge dans l'autoclave en rota- ticn des mouvements tourbillonnaires facilitant l'hydrolyse des matières cellulcsiquest La rotation de la sphère s'effectue en sens inverse des jets de vapeur, suivant la flèche de la   figure   2. 



   Cette action tourbillonnaire peut être accrue en admettant la vapeur d'une façcn   pulsatoire.   



   Le deuxième demi-arbre creux L2 porte un cer- tain nombre de tubulures verticales dirigées vers le haut d. f, f.... coiffées de   manchons   en toile mé- tallique formés de deux cônes opposés, destinées à l'évacuation des produits   gaz.eux   de la réaction sans entraînement de matièr.es cellulosiques hydrolysées ou non. 



   La eonduite d'arrivée de vapeur V porte des appareils de conduite et de   contrôle:   manomètre M, détendeur D. soupape de   sûreté   S, vannes de réglage V1 etc...et, .en dérivation,, un injec-teur l permettant   d introduire   dans l'autoclave les agents hydrolysants et les catalyseurs, dont les solutions ou suspensions aqueuses .sent préparées et dosées   dans le   bac G, 
La conduite de .sortie L2 des produits volatils de la réaction porte également des appareils de con-   trôle   de température ( thermomètre T ) et de ,pression ( manomètre   le 2 )   et -des vannes de réglage V2. 



   L'autoclave perte, à sa partie supérieure.) un robinet R permettant de le relier, à   1:' arrêt,   à l'adde d'un tuyau flexible,, à un condenseur sous vide C., re.- lié lui-même à une pompe à vide P. 



   D'arbre porte également deux électrodes E1, E2 permettant   Inapplication   éventuelle   .du   courant élec- trique, ainsi qu''il a été exposé précédemment= 
On peut être amené., en raison de la diversité 

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 des matières végétales traités à adopter diverses va- riantes pour les détails de l'autoclave. 



   Suivant la fig.3,une sortie unique'1 de la vapeur, fixée sur l'axe immobile, est située dans l'axe du trou   d'homme     2lorsque   le récipient hydrolyseur est au repos, afin de faciliter le nettoyage du   champignon   3 percé de trous qui ne doivent pas être obstrués par la matière végétale hydrolysée. 



   Suivant la   fig.4,   les deux tubes d'arrivée de vapeur 4 & 5 sont mobiles autour de l'axe 6,formant entre eux un angle règlable, de manière à assurer la meilleure répartition de l'arrivée de vapeur dans l'inté- rieur de la masse à traiter pour l'obtention du mouvement tourbillonnaire recherché. De plus, dans le même but, on a disposé à l'extrémité de chacun de ces tubes de vapeur 4 & 5 un dispositif ie sortie mobile et règlable en deux sens (axe et périphérie),constitué par un écrou 7,muni d'un aju- tage se déplaçant devant une rainure circulaire du tube communiquant avec l'intérieur de celui-ci. 



   Une autre forme d'appareillage est pr4vue, pour le cas où les opérations d'hydrolyse nécessiteraient des attaques très profondes des matières végétales, que l'on aurait à traiter,par des acides ou des mélanges d'acides à très haut pouvoir corrosif, surtout dans les cas ou les pressions utilisées dépasseraient 8 kgs. 



   Dans ces cas particuliers,où il est indispensable que l'émaillage intérieur protecteur de l'hydrolyseur sphérique soit impeccable,sans faille ni solution de continuité ; si infime soit-elle, on prévoira fig.5 un hydrolyseur avec plu- sieurs tubes 8 & 9 d'arrivée de vapeur ,en porcelaine ou quartz fondu,débouchant dans l'appareil par des parties coudées 10,11. Ces tubes sont fixés sur la sphère par un presse-étoupe 12. La vapeur arrivera aux tubes 8,9 par un distributeur annulaire non   figuré.   

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   Suivant le mode de réalisation des figs 6 & 7,la sphère H, entièrement émaillée à l'intérieur est percée, dans deux méridiens opposés de trous tels que 13,14 et 15,16; dans chacun de ces trous est engagé un tube borgne émaillé tel que 17 percé d'ouvertures 18 convenable- ment orientées de façon que les jets de vapeur soient hori- zontaux et tangents à la section horizontale de la masse liquide afin de provoquer son mouvement tourbillonnaire.Toutes les ouvertures des deux séries   13,14   & 15,16 sont reliées entre elles respectivement par des conduites 19,20 qui aboutissent dans un bloc 21 solidaire de la sphère H. Ce bloc rotatif 21 tourne contre un bloc distributeur fixe 22.Celui- ci comporte une chambre séparée en deux parties 23,24 par une traverse horizontale 25 portée par un collier 26 en- tourant l'arbre 27 solidaire de la sphère H.

   La cloison distributrice est percée au niveau des conduits 19,20 du bloc rotatif 21 d'une saignée circulaire divisée en deux parties, haute 28 et basse 29 par deux blocs 30,31 situés au niveau de la traverse   25.  A la chambre inférieure 24 aboutie un tuyau 32 d'arrivée de vapeur; de la chambre supé- rieure 23 part un tuyau 33 pour le départ des produits volatils. le fonctionnement ie ce distributeur est le suivant.

   Lorsque la rotation de la sphère H amène une série méridienne d'ouvertures 13,14 à la partie inférieure dans la masse liquide et pâteuse . traiter,le conduit 19 partant de ces ouvertures a son extrémité en' face de la saignée circulaire distributrice inférieure 29 de   distri.   buteur, c'est-à-dire en communication avec la chambre in- férieure 24 qui reçoit l'arrivée de vapeur 32.

   la vapeur   st   donc injectée dans la masse par les trous 18 des tubes intérieurs 17.Lorsque cette série d'ouvertures passe à la par- tie supérieure,   c'est-à-dire   dans la position des trous 15,16 de la fig.6, le conduit correspondant 20 commu- nique par la saignée circulaire distributrice supé- rieure 28 avec la chambre supérieure 23, de sorte que 

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 les produits volatils formés passent par les tubes intérieurs correspondants, le conduit 20 dans le tube d'évacuation 23. 



   Il peut y avoir intérêt dans certains cas à avoir un temps d'injection de vapeur.et un temps d'évacuation des produits volatils différents. A.cet effet on   p eut   modifier les longueurs   des.deux   saignées circulaires, distributrices 28,29 en modifiant les longueurs et éventuellement les   positions   des blocs qui les séparent   30,31.     On,peut     également   avoir in- térêt à régler automatiquement les débits de. vapeur et de produits volatils par les conduits 19,20 au cours de la   rotation. 1.   cet effet on dispose sur ces con- duits des robinets tels que 34 dont l'ouverture sera commandée par la rencontre.avec une butée 35 montée sur le bloc fixe 22. 



   On voit que grâce aux dispositifs ci-dessus il est possible   d'obtenir   une sphère d'hydrolyse dont 
 EMI17.1 
 la surface intérieure, uniquement percée de trous .< courts <t 1t<(/' 13 , ...16 pour le passage des' tubes borgnes -11, p.eut t/ jJ être facilement émaillée d'une façon.parfaite -* et présentant une étanchéité parfaite. pans ce cas les électrodes sont constituées (figure 5) par des couronnes de charbon 36 fixées axialement sur des blocs isolants   37   maintenus par des tiges 38 et des écrous extérieurs 39, ce dispositif ne nécessitant qu'un perçage de la sphère H qui est sans inconvénient pour l'émaillage et l'étan- chéité. 



   Une variante de cet appareil des figs.6 & 7 consisterait à   supprimerla   chambre de départ 23 des produits volatils, le distributeur 21,22 ne servant plus que pour l'arrivée de vapeur, et le départ se faisant par un tube intérieur analogue à celui de la fig.5.- AYANT AINSI DECRIT !,ION INVENTION ET ME RESERVANT D'Y APPORTER TOUS PERFECTIONNEMENTS OU MODIFICATIONS   QUI   ME PARAITRAIENT NECESSAIRES, JE REVENDIQUE COMME MA   PROPRIETE   EXCLUSIVE &   PRIVATIVE:  

Claims (1)

  1. REVENDICATIONS ET RESUME EMI18.1 fur Procédé d*'hydrolyse des iÈati6reS ceOllu1o..: siques, applicable à toutes les matières végétales, caractérisé par' le fait qu'il comporté un traitement préalable ayant pour but de dissoudre les' oxy-cellu- loses, la lignone et les matières susceptibles d'en- gendrer les goudrons et laissant pour résidu à sou- EMI18.2 mettre à l'hydrolyse principalement des hyarjs,' héni.i-' ou hydre-celluloses 2.
    Procédé suivant 1 c'aractérisé par le fait que le traitement préalable est effectué en trois' phases -' la première phase consistant à- dissoudre les EMI18.3 oxy-celluloséS}' la ligf1biie existante à l'étât naturel EMI18.4 , ., dans le complexe cé11±+oààqùe envisagé,= ainsi que tou= f'7 Mï tes matières complexes'pouvant donner naissance,-par . µ' distL11ation; à des' goudïons; e"G lJs ;t;-a'hsforùer <-f1ì. distillation,, à des go1.tdrons,.eR d. acides acétique, oxalique,. formique', acétone,' furfurol,:
    phénols,- alcool méthylique et autres corps' générale-' ment solubles dans l'éther',- en traitant la matière EMI18.5 sous une pression de 4 kgs du à\úne' pression' sùpér1eu- re ou inférieure,- suivant là'nature du complexe, cellu- EMI18.6 Mu* . sique consïdéré et pendant une durée ,de 20 minutes Jp>"""'!;.1iJ;. environ par une dia-soi\l1;ion à en'v'i.xonvl.0 dlâbïde sui-" . furique ou d'acide chloro-sùITurique " ou encore d'a= EMI18.7 cide nitrique,- ou encore du mélange- tri-acicle9 chlotb- ' nitro-sull'urique t et même par 1'Qléum, surtout pour les. matières' f'oétemelit- chargées' en 1-igtione; là deùxièàê phase, dite de rétrogradation,- consistant à' transfor= mer là matière à- traite eri: composés:
    cellulosiques i hydio- ou l1ém:i-cellulosiquêff,. pàt' l'action- combinée, sous une pression. de 3 logs au minimum et pouvant ," suivant les cas,' monter a 15 Igs;-tout déperidânt dû complexe cellulosique envisagé,- de la vapeur d'eau <Desc/Clms Page number 19> humide;
    d'une solution électrolytique réductrice par exemple une solution de chlorhydrate d'ammoniaque ou EMI19.1 d'antioxydants, et du courant éle-Ctr,que la trois- sième phase consistant à hydrater la matière sous Inaction combinée de la vapeur d'eau fortement humide et d'un bain acide étendu, dont la concentration en acide ne dépasse pas 3%, la matière étant traversée simultanément par un courant électrique et le traite- ment s'effectuant sous une pression de 6 à 7 kgs., et même plus pendant dix minutes environ; les dissolu= tions acides étant de préférence évacuées à la fin de chaque phase.
    3. Procédé suivant 1, caractérisé par le EMI19.2 fait que l'on soumet les hydre-, hémi-,, ou hydra-cel- luloses fermées à Inaction de réactifs hydrolisants et de réactifs susceptibles, de fournir., soit seuls à l'état libre, soit en mélange,, soit, à l'état naissant,, EMI19.3 des complexesyréversiblaes-protecteur.s.des sucres,, en leur appliquant des conditions.opératoires, par;, exemple température et pression variables par;
    admission,de vapeurs permettant suivant les¯réglages, d'abord la EMI19.4 formation des dits complexes.ppotecteurps puis. la des;".. truction de ceux-ci,et-la libération des.sucres fer- mentescibles, ces réactions étant en même temps favo- risées a/ par l'addition de faibles quantités de corps catalysants tels que : -acides faibles minéraux ou organiques, donnant des sels acides décomposables, tels, que acide formique, tartrique, - sels, éthers ouesters de ces .acides,.
    - métaux, métalloïdes à l'état pulvérulent, - sels de/métaux à réaction acide, neutre, ou basique , - composés organo-métalliques; b/ par l'application de,conditions physiques diverses telles que <Desc/Clms Page number 20> - mouvements tourbillonnaires dûs au dispositif d'in- jection de vapeur dit eau., - mouvements pulsatoires produits en particulier par EMI20.1 une injection jmisatoire de vapeur dit eau" - phénomènes 'e.1ect!r'.1ques tels que passage de .co1!l:t'aDt;; .Ci ou en combinant ces divers modes d'action.
    4. Procédé suivant 1, caractérisé par le fait que les conditions opératoires sant choisies de façon à favoriser :: EMI20.2 - soit la formation de sucres fermentesciblejs - soit celle de produits de décomposition de ces sucres,, -notamment acide -acétique-, acétone., furfurol.
    5. Procédé suivant L, -caractérisé par le fait que 1"opération d'hydrolyse proprement dite est effec- 'tuée par étapes ou "paliers" successifs,, :les jus sucrés obtenus., étant 'vidangés chaque fois., et remplacés par des -solutions 'hydrolysantes fraïches, de .préférence de concentration acide -plus faible que -,les ;précédente% -tandis que .la matière traitée est maintenue dans 1"ap- -pareilhydrolyseur. EMI20.3
    6.. 'Proéédé suivant '"Caract'ér:isé :par le 'fait que 'les -matières en traitement étant en milieu lhydnolytique on .leur applique *.une .action .etro7,, -'tique., soit .seula, soit en "C'Omhinà.ison -avec celle --.de3 agents physico-chimioues définis -dans ..les .#evendi"Ca;ti: précédentes,, .soit pendant -le traitementpréalehle, soit .pendant .le traitement bydralisant proprement dit. EMI20.4
    'T.* -Appareil, pour :1'application µtu proe'édé suivant '1, = caractérisé .par .le .fait 'ql1t-jyl:-comporte un .récipient autoclave pouvant -être -.mis en -rotation -et oqua1'lt ttlune -part -avec :une -arrivée de ,..vapeJ;1t' ré- 'glal:ne -et-un dispogië vt.introduction -des réactifs, et .d'.autre ':paD:t amec ..un: d%qposÎ6àf rév.a.QUEtt.1on, :tfégla.ble et .de condena.iQrz-es pr ocluit s -,v<)*,l-at4-1-s de ¯la -réacti0n. <Desc/Clms Page number 21>
    8,. Appareil suivant 1 et ? caractérisé par le fait qu'il comporte les dispositifs suivants à/ L'autoclave rotatif en forme de sphère est monté sur deux demi-arbres creux fixes, situés dans le prolongement l'un de l'autre, dont l'un est relié à l'a@ rivée de vapeur et comporte, à 7.' intérieur de l'auto- clave, des tuyaux d'injection de vapeur dirigés vers le bas et épousant de préférence la forme de la sphère, l'injection de vapeur se faisant dans le sens contraire au sens de rotation de l'autoclave, et dont l'autre est relié à l'évacuation des produits volatils et porte, à l'intérieur de l'autoclave? des tuyaux d'évacuation dirigés verticalement vers le haut et recouverts de manchons en toile métallique; EMI21.1 z/ Sur :1.:c:Y;PliVi-do vapeur, e qp }0.I].t;,..en:
    dé- r,ivation ,up.....gif.f.a.J;'d;,asp+,a.nt ',?-n:ulf- p,ao a -réactifs et refoulant ,dax.s,-7.Ïautoçlav,e -; , cl.!d, 9I',P.y ,et ;,le; d1?²,t, d? H.aytQl.avG, sont disppeés appareils de coAtxÔle et de conduite, re,E:pectvemlfih3 "IQ.<?tq., ,détenq.e,1, " .soupape ,de sûre- té,.. vanne -d'ur.. part,; =8t . lermoèt-re, .manomètre et vael.]d1.u, -jet 1)4I;L,4'², cotes, -I d es -peiscs de qotWJnt> .:go11r \;élc<y,,es, inté¯rieurqs.à.'1!autoclave ; .\, "' d/ 'àJit6c1àvs est pour'vu,' à sa partie sué- rieure,' < à 'ùàé" < doààuàhe'à6ïôi 'ààdvib l'e avec'un :condén..J seur 3àôi'ïé . #"é pompera-'vide. 1,,,' ' .
    ,, "11' :" "t < dl'" .:..r; ... "1 9, Appareil si\Mnt 1 et 7, caractérisé par les dispositifs suivants ': :.2: .,w n .T-. ^i:.f t' 2- T t ) \ > n .;, 3 ...ii i..'.. t a);'1a')riil'dèt'pr' dÍts'd\ri: de' l'auto- ' clavo 'est' 'às;gure -par fui' tube' intêrie'UI' vertical uni- '1 1\ ..; "'-,,,,, L...j ,.(>'t .....'.1,'" 1" que dont le champigeon -percé dè troUs. 'est d(µ#osé ¯ a...a:esso'/'.to' d:
    i1idiJ "diï récïpiént' #ydolyses au repos-, EMI21.2 bl i'atàiYéé' de' vapettr se fait' par'des tubes 1nt'ér 1eurs f dol ' 1 f écaièïnen angulaire'est réglable e g,xi soàt s' i 3é'ir exëremité d''ajutages'rè- <Desc/Clms Page number 22> glables axial ment et périphériquesent. c/ la surface intérieur a du- récipient hydro- lyseur est émaillée et les conduits d'entrée et de sortie sont solidaires, en rotation,. de ce récipient et aboutissent à un distributeur qui les- fait commu- niquer en position basse avec l'arrivée de.,Vapeur et en position haute avec le départ des produits Vola- tils; d/ les conduits du récipient sont extérieurs à celui;ci et communiquent avec des tubes borgnes per- cés de trous latéraux:
    c/ le distributeur est constitué par un bloc fixe comportant une chambre séparée en deux et par un bloc mobile solidaire du récipient hydrolyseur et muni de 2 canalisations les communications des ca- nalisations avec les chambres sont réglées par une saignée circulaire séparée en deux parties en commu- nication avec les deux chambres f/ les temps d'injection et d'évacuation peuvent être réglés.. g/ les débits des conduits sont réglés automa- tiquement au cours de la rotation -par exemple au moyen de robinets commandés par leur rencontre avec des butées fixes-. h/ les électrodes sont constituées par des couronnes de charbon fixées sur la surface intérieure des récipients bydroliseurs par l'intermédiaire de blocs isolants et de tiges traversant à 1''extérieur et maintenues par écrous,
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