AT514774B1 - Equipment for a condensation nucleus counter for combustion engine exhaust gases - Google Patents
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Abstract
Als Betriebsmittel (7) für einen Kondensationskernzähler für Abgase von Verbrennungsmotoren (4) wird ein n-Alkan mit der allgemeinen chemischen Formel CnH2n+2 mit einer Ordnungszahl n von zehn, elf oder zwölf verwendet.As the operating means (7) for a condensation nucleus counter for exhaust gases of internal combustion engines (4), an n-alkane having the general chemical formula CnH2n + 2 having an atomic number n of ten, eleven or twelve is used.
Description
Beschreibungdescription
BETRIEBSMITTEL FÜR EINEN KONDENSATIONSKERNZÄHLER FÜR ABGASE VON VERBRENNUNGSMOTORENDEVICE FOR A CONDENSATE CORE COUNTER FOR EXHAUST GAS EXHAUST GASES
[0001] Die gegenständliche Erfindung betrifft Betriebsmittel für einen Kondensationskernzähler für Abgase von Verbrennungsmotoren und einen Kondensationskernzähler mit einem erfindungsgemäßen Betriebsmittel.The subject invention relates to equipment for a Kondensationskernzähler for exhaust gases of internal combustion engines and a Kondensationskernzähler with a resource according to the invention.
[0002] Abgase eines Verbrennungsmotors beinhalten Feststoffpartikel im nm-Bereich, die zu klein sind, um diese direkt auf optischem Weg detektieren zu können. Um solche Feststoffpartikel doch messbar zu machen werden häufig sogenannte Kondensationskernzähler verwendet, bei denen das Abgas durch eine übersättigte Atmosphäre geschickt wird. Die übersättigte Atmosphäre wird z.B. erzeugt, in dem das Abgas mit Dämpfen eines Betriebsmittels gesättigt wird und anschließend abgekühlt wird. Die Feststoffpartikel dienen dann als Kondensationskerne, auf die das übersättigte Betriebsmittel aufkondensiert, was zu einem Anwachsen der Kondensationskerne führt. Ein solcher Kondensationskernzähler ist z.B. aus der US 4,790,650 A oder der WO 12/142297 A1 bekannt. Die Größe der Feststoffpartikel, ab der dieser Kondensationsprozess stattfindet ist von der Übersättigung abhängig und wird als Kelvin-Durchmesser bezeichnet. Je kleiner der Kelvindurchmesser für eine bestimmte Übersättigung, desto kleiner können die Feststoffpartikel sein, die zur Kondensation von Betriebsmittel führt. Entsprechend von Vorgaben, z.B. gesetzlichen Anforderungen, ist für Abgas der Partikelgrößenbereich von größer 20nm, typischerweise 23nm, bis 2.5pm zu detektieren und das Abgas auf eine Temperatur von <35°C vor dem Sättiger zu konditionieren. Durch die Kondensation steigt die Größe der Partikel an (auf ca. 5 pm), die dann einzeln optisch detektiert werden können, z.B. mit optischen Partikelzählern auf Basis von Streulicht.Exhaust gases of an internal combustion engine contain solid particles in the nm range, which are too small to detect them directly by optical means. In order to be able to measure such solid particles, so-called condensation nucleus meters are frequently used, in which the exhaust gas is sent through a supersaturated atmosphere. The supersaturated atmosphere is e.g. produced in which the exhaust gas is saturated with vapors of a resource and then cooled. The solid particles then serve as condensation nuclei on which the supersaturated working fluid condenses, which leads to an increase in the condensation nuclei. Such a condensation nucleus counter is e.g. from US 4,790,650 A or WO 12/142297 A1. The size of the solid particles from which this condensation process takes place depends on the supersaturation and is referred to as Kelvin diameter. The smaller the Kelvin diameter for a particular supersaturation, the smaller can be the solid particles, which leads to the condensation of resources. According to specifications, e.g. For exhaust gas, the particle size range of greater than 20nm, typically 23nm, to 2.5pm must be detected and the exhaust gas conditioned to a temperature of <35 ° C before the saturator. The condensation increases the size of the particles (to about 5 pm), which can then be optically detected individually, e.g. with optical particle counters based on scattered light.
[0003] Das derzeitige Standard-Betriebsmittel für Kondensationskernzähler für die Messung von Feststoffpartikeln in Abgasen von Verbrennungsmotoren ist 1-Butanol (n-Butanol), wie z.B. in EP 2 208 983 B1 beschrieben. Der primäre Nachteil dieses Betriebsmittels ist seine chemische Reaktivität mit dem Abgas. Der Alkohol bildet mit sauren Abgaskomponenten Ester, die sich in Folge in den Dochtelementen des Kondensationskernzählers anreichern und zu einer Reduktion der Gassättigung führen. Ein weiterer praktischer Nachteil ist ein Flammpunkt von ~ 37^, also im Bereich der angestrebten Temperatur.The current standard condensing core metering equipment for the measurement of particulate matter in exhaust gases of internal combustion engines is 1-butanol (n-butanol), e.g. in EP 2 208 983 B1. The primary disadvantage of this resource is its chemical reactivity with the exhaust gas. The alcohol forms with acidic exhaust gas esters, which accumulate in succession in the wick elements of the condensation nucleus counter and lead to a reduction of gas saturation. Another practical disadvantage is a flash point of ~ 37 ^, ie in the range of the desired temperature.
[0004] In WO 01/31312 A1 wurden eine Fülle von möglichen Betriebsmittel für einen Kondensationskernzähler untersucht, wobei das Hauptaugenmerk hierbei auf die Detektion von sehr kleinen Molekülen (kleiner als 3nm) für die chemische Analyse von chemischen Stoffen gerichtet ist. Dabei wird ausgeführt, dass Glykol für solche Anwendungen das geeignetste Betriebsmittel ist, da es den kleinsten Kelvindurchmesser ermöglicht. Daneben werden noch Alkane, und speziell Hexan, Heptan, Oktan und Nonan als Betriebsmittel, erwähnt, die aber allesamt schlechtere Kelvindurchmesser ermöglichen und daher in der WO 01/31312 A1 nicht als bevorzugte Betriebsmittel für diese Anwendungen beschrieben sind.WO 01/31312 A1 has examined a wealth of possible resources for a condensation nucleus counter, the main focus being on the detection of very small molecules (less than 3 nm) for the chemical analysis of chemical substances. It is stated that glycol is the most suitable resource for such applications because it allows for the smallest Kelvin diameter. In addition, alkanes, and especially hexane, heptane, octane and nonane are mentioned as resources, but all allow for worse Kelvin and therefore are not described in WO 01/31312 A1 as preferred equipment for these applications.
[0005] Die WO 01/31312 A1 beschreibt weiters eine Methode, wie ein Betriebsmittel aus einer Gruppe chemischer Stoffe (z.B. Alkane) als das am besten geeignete Betriebsmittel ausgewählt werden kann. Dazu soll die relative Dielektrizitätskonstante ε des Betriebsmittels herangezogen werden und das Betriebsmittel in der chemischen Gruppe gewählt werden, das die größte Dielektrizitätskonstante aufweist. Die relative Dielektrizitätskonstante ist dabei ein Parameter der zu den einzelnen Stoffen bekannt ist, z.B. aus entsprechenden Tabellen oder Spezifikationen.[0005] WO 01/31312 A1 further describes a method of selecting a resource from a group of chemicals (e.g., alkanes) as the most suitable resource. For this purpose, the relative dielectric constant ε of the equipment should be used and the equipment should be selected in the chemical group which has the largest dielectric constant. The relative dielectric constant is a parameter known to the individual substances, e.g. from corresponding tables or specifications.
[0006] Eine im Bereich der Atmosphärenforschung verwendete Alternative ist die Verwendung von Wasser als Betriebsmittel (siehe z.B. auch WO 01/31312 A1). Für den gegenständlichen Anwendungsfall bei Abgasen von Verbrennungsmotoren ist Wasser aber nicht anwendbar, da Wasser nicht ausreichend zuverlässig auf Rußpartikel im Abgas aufwächst. Daneben würde Wasser in Folge der hohen Diffusivität von Wasserdampf in Luft einen grundlegend anderenAn alternative used in the field of atmospheric research is the use of water as a resource (see, for example, also WO 01/31312 A1). However, water is not applicable to the objective application in exhaust gases of internal combustion engines since water does not grow up sufficiently reliably on soot particles in the exhaust gas. In addition, water would be fundamentally different due to the high diffusivity of water vapor in the air
Systemaufbau notwendig machen, womit Wasser in herkömmlichen Kondensationskernzählern für Abgas nicht einsetzbar ist. Somit stellt Wasser als Betriebsmittel für den gegenständlichen Anwendungsfall keine sinnvolle Alternative dar.Make system structure necessary, which water in conventional condensation core counters for exhaust gas can not be used. Thus, water as a resource for the present application is not a sensible alternative.
[0007] Aus der US 7,777,867 B2 ist z.B. die Verwendung perfluorierten Verbindungen, insbesondere von Perfluoro-N-trialkylaminen (z.B. Perfluoro-N-tributylamin, Fluorintert FC-43) als Betriebsmittel für einen Kondensationskernzähler bekannt. Vorteile dieser Betriebsmittel sind die exzellente chemische Inertanz und die Nicht-Brennbarkeit. Nachteilig bei diesen Betriebsmitteln ist allerdings die hohe Dichte, durch die eine Förderung (und entsprechende Gassättigung) in Kondensationskernzähler bestimmter Ausführung, z.B. mit einem vertikalen Dochtelement, nicht möglich ist, was diese Verbindung nur beschränkt einsetzbar macht. Außerdem sind perfluorierte Verbindungen teuer und auch potentiell umweltschädlich, was das Handling solcher Verbindungen aufwendig macht.From US 7,777,867 B2, e.g. the use of perfluorinated compounds, in particular perfluoro-N-trialkylamines (e.g., perfluoro-N-tributylamine, Fluorintert FC-43) as condensing core counter resources. Advantages of these resources are excellent chemical inertness and non-combustibility. A disadvantage of these resources, however, is the high density by which a promotion (and corresponding gas saturation) in Kondenskernkernzähler certain execution, e.g. with a vertical wick element, is not possible, which makes this connection only limited use. In addition, perfluorinated compounds are expensive and potentially harmful to the environment, which makes the handling of such compounds expensive.
[0008] Die RU 2 237 882 C1 beschreibt ein Verfahren zur Bestimmung der Partikelkonzentration von Aromaten in einem Gas mittels eines Nephelometers, bei dem die Aromate zuerst mittels Ozon zu Kondensationskernen umgewandelt werden, die anschließend unter Verwendung von Tetradekan oder Heptadekan als Betriebsmittel durch Kondensation zu Partikeln vergrößert werden. Die darin beschriebenen Tetradekan und Heptadekan sind als Betriebsmittel für einen Kondensationskernzähler für die Partikelmessung in Abgasen von Verbrennungsmotoren allerdings ungeeignet, da diese im angestrebten Betriebstemperaturbereich einen um zumindest eine Größenordnung zu geringen Dampfdruck aufweisen, um eine, für die ordnungsgemäße Funktion erforderliche, ausreichend mit Betriebsmittel ge- bzw. übersättigte Atmosphäre zu realisieren. Eine Erhöhung der Betriebstemperatur zur Erreichung einer ausreichenden Sättigung wäre zwar technisch möglich, aber würde aber erstens nicht den gesetzlichen und normativen Vorgaben derartiger Geräte zur Partikelmessung in Abgasen von Verbrennungsmotoren entsprechend und zweitens wären Betriebstemperaturen im Bereich der Flammpunkte der jeweiligen Substanzen erforderlich, was ein hohes Sicherheitsrisiko darstellen würde. Abgesehen davon sind diese Alkane im Betriebstemperaturbereich des Kondensationskernzählers fest oder nicht ausreichend niedrig viskos, was deren Verwendung für die angestrebte Anwendung ebenfalls ausschließt.The RU 2 237 882 C1 describes a method for determining the particle concentration of aromatics in a gas by means of a nephelometer, in which the aromatics are first converted by ozone to condensation nuclei, which are then by using tetradecane or heptadekane as a resource by condensation Particles are enlarged. The tetradecane and heptadekane described therein are, however, unsuitable as equipment for a condensation nucleus counter for particle measurement in exhaust gases of internal combustion engines, as they have in the desired operating temperature range by at least an order of magnitude too low vapor pressure ge, required for the proper function, ge sufficient with resources - or supersaturated atmosphere to realize. Although an increase in the operating temperature to achieve a sufficient saturation would be technically possible, but would firstly not the statutory and normative requirements of such devices for particle measurement in exhaust gases of internal combustion engines accordingly and secondly operating temperatures in the flash points of the respective substances would be required, which is a high security risk would represent. Besides, these alkanes are solid or not sufficiently low in the operating temperature range of the condensation nucleus counter, which also precludes their use for the intended application.
[0009] Es ist daher eine Aufgabe der gegenständlichen Erfindung ein geeignetes Betriebsmittel für einen Kondensationskernzähler für Abgase von Verbrennungsmotoren anzugeben.It is therefore an object of the subject invention to provide a suitable resource for a Kondensationskernzähler for exhaust gases of internal combustion engines.
[0010] Diese Aufgabe wird durch die Verwendung von n-Alkan mit der allgemeinen chemischen Formel CnH2n+2 mit einer Ordnungszahl n von zehn, elf oder zwölf als Betriebsmittel gelöst.This object is achieved by the use of n-alkane with the general chemical formula CnH2n + 2 with an atomic number n of ten, eleven or twelve as resources.
[0011] In der WO 01/31312 A1 weisen die n-Alkane mit der Ordnungszahl n von sechs (Hexan) bis neun (Nonan) im Vergleich mit den anderen genannten Betriebsmittel die schlechtesten Eigenschaften auf und innerhalb der Gruppe der Alkane, solche mit höherer Ordnungszahl schlechtere Eigenschaften, z.B. einen größeren Kelvindurchmesser, als Alkane mit niedrigerer Ordnungszahl. Die in der WO 01/31312 A1 vorgeschlagene Methode zur Auswahl des Betriebsmittels scheitert allerdings insbesondere für Alkane, da die verschiedenen Alkane sehr ähnliche Dielektrizitätskonstanten aufweisen, was eine sichere Auswahl auf Basis dieses Kriteriums unmöglich macht. Wenn man das angegebene Kriterium trotzdem auf die Gruppe der Alkane anwendet, dann würde man als bevorzugtes Betriebsmittel z.B. Cyclohexan mit einer relativen Dielektrizitätskonstanten von 2,024 den n-Alkanen mit darunter liegenden relativen Dielektrizitätskonstanten vorziehen.In WO 01/31312 A1, the n-alkanes with the atomic number n of six (hexane) to nine (nonane) in comparison with the other resources mentioned the worst properties and within the group of alkanes, those with higher Ordnungszahl worse properties, eg a larger Kelvin diameter than alkanes of lower atomic number. However, the method for selecting the equipment proposed in WO 01/31312 A1 fails, in particular, for alkanes, since the various alkanes have very similar dielectric constants, which makes reliable selection on the basis of this criterion impossible. Nevertheless, if one applies the specified criterion to the group of alkanes, then as a preferred resource, e.g. Prefer cyclohexane with a relative dielectric constant of 2.024 to the n-alkanes with underlying relative dielectric constants.
[0012] Überraschenderweise sind aber n-Alkane mit der Ordnungszahl n von zehn (Dekan, H10C22), elf (Undekan, C11H24) und zwölf (Dodekan, Ci2H26) speziell für Abgase von Verbrennungsmotoren aber am besten geeignet, was aufgrund der Offenbarung der WO 01/31312 A1 nicht absehbar war. Der Grund dafür wird darin gesehen, dass Alkane mit der Ordnungszahl zehn (Dekan), elf (Undekan) und zwölf (Dodekan) bei den angestrebten Betriebstemperaturen flüssig sind und gegenüber den Abgaskomponenten, insbesondere gegenüber organischen Säuren, Wasser, etc., im Wesentlichen unreaktiv sind und keine chemische Reaktion mit Abgasbestandteilen, z.B. Veresterungen, etc., eingehen. Weiters mischen sich Alkane generell nicht mit Wasser, z.B. in Form von Kondensat im Abgas, was die Verunreinigung des Betriebsmittels verhindert bzw. zumindest vermindert. Daneben haben solche Alkane bei Raumtemperatur einen ausreichend hohen Flammpunkt, um die Bildung von zünd- bzw. explosionsfähigen Alkan-Luftgemischen bei Raumtemperatur zu verhindern, was aufwändige Sicherheits- bzw. Explosionsschutzmaßnahmen notwendig machen würde. Weiters kommt es bei diesen Alkanen im angestrebten Betriebstemperaturbereich von -20 °C bis 50 °C zu keinen Phasenübergängen, z.B. flüssig - gasförmig. Darüber hinaus ist die Toxizität von solchen Alkanen niedriger als die Toxizität der verwendeten Treibstoffe im Verbrennungsmotor, womit das Handling des Betriebsmittels vereinfacht werden kann. Und nicht zuletzt weisen diese Alkane auch einen ausreichend hohen Dampfdruck auf, um das Aufwachsen zu ermöglichen und stellen somit auch das zuverlässige Aufkondensieren auf Abgasfeststoffpartikeln, insbesondere Ruß, sicher.Surprisingly, however, n-alkanes with the atomic number n of ten (decane, H10C22), eleven (undecane, C11H24) and twelve (dodecane, Ci2H26) especially for exhaust gases of internal combustion engines but best suited, which is due to the disclosure of WO 01/31312 A1 was not foreseeable. The reason for this is considered to be that alkanes with the atomic number ten (decane), eleven (undecane) and twelve (dodecane) are liquid at the desired operating temperatures and compared to the exhaust gas components, in particular to organic acids, water, etc., essentially unreactive are and no chemical reaction with exhaust components, eg Esterifications, etc., enter. Furthermore, alkanes generally do not mix with water, e.g. in the form of condensate in the exhaust gas, which prevents or at least reduces the contamination of the equipment. In addition, such alkanes have a sufficiently high flash point at room temperature to prevent the formation of ignitable or explosive alkane-air mixtures at room temperature, which would make costly safety or explosion protection measures necessary. Furthermore, these alkanes do not undergo phase transitions, e.g., within the desired operating temperature range of -20 ° C to 50 ° C, e.g. liquid - gaseous. In addition, the toxicity of such alkanes is lower than the toxicity of the fuels used in the internal combustion engine, thus simplifying handling of the equipment. And last but not least, these alkanes also have a sufficiently high vapor pressure to allow growth and thus also ensure reliable condensation on exhaust particulate matter, particularly soot.
[0013] Die gegenständliche Erfindung wird nachfolgend unter Bezugnahme auf die Figuren 1 näher erläutert, die beispielhaft, schematisch und nicht einschränkend einen Kondensationskernzähler für Abgase von Verbrennungsmotoren zeigt.The subject invention will be explained in more detail with reference to the figures 1, which shows by way of example, schematically and not limiting, a condensation nucleus counter for exhaust gases of internal combustion engines.
[0014] Die Figur 1 zeigt schematisch einen Kondensationskernzähler 1 mit einer Zuleitung 2 für Abgas eines Verbrennungsmotors 4, das z.B. aus dem Auspuff des Verbrennungsmotors 4 entnommen wird. Das Abgas gelangt in eine Sättigungseinheit 3, das z.B. ein poröses Sättigungselement 5 umfasst, dem Betriebsmittel 7 aus einem Betriebsmittelreservoir 8 zugeführt wird. Das Abgas durchströmt das Sättigungselement 5 und wird dabei durch das Betriebsmittel 7 befeuchtet. In der nachfolgenden Kondensationseinheit 6, die durch geeignete Kühlmittel gekühlt ist, kondensiert das Betriebsmittel 7 im Abgas auf die im Abgas enthaltenen Feststoffpartikel auf. Die derart vergrößerten Partikel können dann in einem Partikelzähler 9 gezählt werden. Über eine Ableitung 10 wird das Abgas wieder abgeleitet.FIG. 1 shows schematically a condensation core counter 1 with a feed line 2 for exhaust gas of an internal combustion engine 4, which is e.g. is removed from the exhaust of the engine 4. The exhaust gas enters a saturation unit 3, e.g. a porous saturation element 5, the operating means 7 is supplied from a resource reservoir 8. The exhaust gas flows through the saturation element 5 and is thereby moistened by the operating medium 7. In the following condensation unit 6, which is cooled by suitable cooling means, the operating medium 7 condenses in the exhaust gas onto the solid particles contained in the exhaust gas. The thus enlarged particles can then be counted in a particle counter 9. About a derivative 10, the exhaust gas is discharged again.
[0015] Aus der gekühlten Kondensationseinheit 6 wird über ein Filter 16 und eine Pumpe 17 Wasser in einen Aufnahmebehälter 18 rückgeführt. Allfälliges abtropfendes Betriebsmittel 7 gelangt direkt wieder in die Sättigungseinheit 3 zurück.From the cooled condensation unit 6 17 water is recycled through a filter 16 and a pump in a receptacle 18. Any dripping equipment 7 passes directly back into the saturation unit 3.
[0016] Der Partikelzähler 9 umfasst hier eine Laserdiode 19, deren Licht über eine Fokussiereinheit 20 auf die Austrittsstelle des partikelbeladenen, mit Betriebsmittel übersättigten Abgasstromes fokussiert und über einen Kollektor 21 gesammelt einem Detektor 22 zugeführt wird. Damit kann jedes einzelne Partikel festgestellt und gezählt und damit die Gesamtkonzentration der Partikel im Abgas detektiert werden.The particle counter 9 here comprises a laser diode 19 whose light is focused via a focusing unit 20 to the exit point of the particle-laden, supersaturated with resources exhaust stream and collected via a collector 21 a detector 22 is supplied. Thus, each individual particle can be detected and counted and thus the total concentration of the particles in the exhaust gas can be detected.
[0017] Als Betriebsmittel 7 kommt hier Dekan (CioH22), Undekan (CnH24) oder Dodekan (C12H26) zum Einsatz, oder entsprechende binäre oder ternäre Gemische aus Dekan (Ci0H22), Undekan (CnH24) oder Dodekan (C12H26).As equipment 7 here dean (CioH22), undecane (CnH24) or dodecane (C12H26) is used, or corresponding binary or ternary mixtures of decane (Ci0H22), undecane (CnH24) or dodecane (C12H26).
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