JP2004111085A - Organic electroluminescent element - Google Patents

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Ryuichi Yatsunami
八浪 竜一
Megumi Sakagami
坂上 恵
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Matsushita Electric Industrial Co Ltd
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Abstract

<P>PROBLEM TO BE SOLVED: To provide an electroluminescent element having a simple structure and long life, capable of emitting light with high brightness. <P>SOLUTION: The electroluminescent element comprises zt least a pair of a positive electrode 2 and a negative electrode 6 for supplying power to the element, and a light-emitting layer 3, and particles 5 having different conductivities from each other are mixed into the light-emitting layer 3. Not only metal particles like indium-tin oxide or gold colloid, but also such a substance having an absolute value of work function ranging between 1.25 eV and 5.5 eV, and further, the mixture of above substances, are used as the particles 5. <P>COPYRIGHT: (C)2004,JPO

Description

【0001】
【発明の属する技術分野】
本発明は、簡易な構造で高輝度発光を行うことができる有機エレクトロルミネッセント素子に関するものである。
【0002】
【従来の技術】
従来、蛍光性の物質を平面基板上に蒸着や印刷等の方法によって塗布することによって発光層を形成し、電極で挟み込んで通電することで発光を得る素子として無機エレクトロルミネッセンス素子(以下、無機EL素子)と有機エレクトロルミネッセンス素子(以下、有機EL素子)が知られている。以下、無機EL素子と有機EL素子を合わせてEL素子という。このうち無機EL素子は、時計の文字盤や携帯機器の表示部のバックライト用等として既に実用化されており、有機EL素子も最近の研究の進展によって実用化段階に移行しつつある。これらのEL素子は発光ダイオードのような点光源と異なり、発光が面状で得られるために独自の用途が期待されている。
【0003】
とくに有機EL素子に関しては、無機EL素子に比較して発光の効率が高く直流の低電圧で高い輝度が得られることから大きな注目を集め、単純な発光パネルはもとより、RGB各色を交互に配置し制御点灯することで平面ディスプレイを構成するための研究が広く行われている。こうした有機EL素子一般については例えば(非特許文献1)、(非特許文献2)に詳しい。
【0004】
このように今後の発展が期待される有機EL素子であるが、現状では面積あたりの発光強度(以下、輝度という)に限界があり、例えば屋外でも視認性のよいバックライトへの応用や照明用途への展開は難しいという問題がある。有機EL素子の輝度を向上させるには、発光層の構成材料を検討することで発光効率を向上させる方法か、または単純に印加する電圧を上げて注入するエネルギーを増大させる方法等があるが、いずれの方法も限界がある。
【0005】
ところで、発光層材料は従来からの研究の進展によってその効率がほぼ理論的な上限に近づいており、これ以上大幅な向上は望めない段階にまで来ている。一方、有機EL素子への印加電圧を高くすると、ある程度までは電圧に応じて輝度が向上するが、効率は次第に低下し、最終的には不安定部位から劣化が始まって素子が破壊されてしまう。従って従来の技術のアプローチを踏襲するだけでは高輝度発光を実現する有機EL素子の姿は見えてこない状況にある。
【0006】
このような問題に対し、山形大学の城戸らの研究グループは(非特許文献3)で層状構造の素子を提案した。
【0007】
(非特許文献3)で提案された素子は、透明電極によって電気的に直列接続された複数の有機EL素子を互いに重なるように層状に積み重ねたもので、素子一つ分の面積に複数の素子が重ねて収納される形になり、例えば2つの素子を重ねた構造にすれば同一面積から2倍の光量を取り出すことができるというものである。この素子の構造は、積層された各素子に電圧が分配されるため駆動電圧は積層数倍になるが、発光輝度も積層数倍になることが期待でき、積層された個々の素子単位で見れば寿命と効率を考慮した最適な電圧条件で駆動できることになるため、輝度改善には効果的な構造である。
【0008】
しかしながら、このような構造の有機EL素子を得るためには、複数の素子の特性を揃えて正確に積層することが必要で、これには非常に高度な成膜技術と複雑な工程を必要とし、容易には実現できない。実用上は有機EL素子の積層可能数は制限されると予想されるし、有機EL素子は互いに直列に接続されているため、少しでも膜厚等が異なると各素子間の電圧分布が異なることになり、総合的に素子特性を十分に発揮できないおそれがあった。
【0009】
【非特許文献1】
セイゾー・ミヤタ(Seizo Miyata)、外1名著,「ゴールデン・アンド・ブリーチ・サイエンス(Golden and Breach Science)オーガニック・エレクトロルミネッセント・マテリアル・アンド・デバイス(Organic ElectroluminescentMaterials and Devices)」,ゴードンアンドブリーチサイエンスパブリッシャーズ出版,1997年
【非特許文献2】
城戸淳ニ監修,「有機EL材料とディスプレイ」,シーエムシー出版,2001年4月20日
【非特許文献3】
城戸、外5名,「電荷発生層を有する高量子効率有機EL素子」,第49回応用物理学関係連合講演会講演予稿集No3,p.1308
【0010】
【発明が解決しようとする課題】
このように従来の有機EL素子では発光輝度に限界があるが、構造的な改善を行ってさらに高い輝度を得ようとすると素子の構造が複雑になり、素子の作製が難しくなるという問題があった。
【0011】
そこで本発明は、簡易な構造で長寿命であり、高輝度の発光を行うことができる有機EL素子を提供することを目的とする。
【0012】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決するために本発明の有機EL素子は、発光層を挟んで電力を供給する一組の電極を備え、発光層内には電気伝導度の異なる領域が分散して配設されたことを特徴とする。
【0013】
これにより、簡易な構造で長寿命であり、高輝度の発光を行うことができる。
【0014】
【発明の実施の形態】
本発明の請求項1に記載された発明は、通電時に発光する発光層と、発光層を挟んで電力を供給する一組の電極を備え、発光層内には電気伝導度の異なる領域が分散して配設されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子であり、電気伝導度の異なる領域が混在しているので、電極/発光層/電極という基本構造(以下、単素子という)が多数直並列接続された構造と等価な構成を容易に実現でき、簡易な構造でありながら長寿命に高輝度発光を行うことが可能な素子を実現することができる。印加電圧の上昇は実用上数十Vであり、商用電源で駆動でき、面状高輝度発光デバイスが実現できる。
【0015】
本発明の請求項2に記載された発明は、発光層において、電気伝導度が相対的に大きな領域の周りを相対的に小さな領域が取り囲んでいることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、単素子が多数直並列接続された構造と等価な構成を簡単に実現でき、簡易な構造でありながら長寿命に高輝度発光を行うことが可能な素子を実現することができる。
【0016】
本発明の請求項3に記載された発明は、電気伝導度が相対的に大きな領域が少なくとも一種の粒子状物質から構成されたことを特徴とする請求項2記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、素子の作製はたとえばスピンコートなどの簡易な方法で行うことができ、その場合はプロセスもシンプルであり、高価な真空装置を多用することもないため、安価な素子を提供することができる。
【0017】
本発明の請求項4に記載された発明は、粒子状物質が少なくとも素子の発光波長域において実質的に透明であることを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、簡易な構造で効率の高い発光を行うことができる。
【0018】
本発明の請求項5に記載された発明は、インジウム−スズ酸化物からなる粒子状物質を少なくとも一種含むことを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、簡易なプロセスで作製でき、長寿命に高輝度発光を行うことが可能な素子を実現することができる。
【0019】
本発明の請求項6に記載された発明は、粒子状物質が少なくとも一種の金属からなる粒子であることを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、簡易なプロセスで作製でき、長寿命に高輝度発光を行うことが可能な素子を実現することができる。
【0020】
本発明の請求項7に記載された発明は、イオン化ポテンシャルまたは仕事関数の絶対値が1.25eV以上、5.5eV以下であるような粒子状物質を少なくとも一種含むことを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、さまざまな材料を組み合わせた素子を簡易なプロセスで作製でき、長寿命に高輝度発光を実現することができる。
【0021】
本発明の請求項8に記載された発明は、領域が複数の異なる電気伝導度またはイオン化ポテンシャルを有する領域からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、さまざまな材料を組み合わせた素子を簡易なプロセスで作製でき、効率的で高輝度の発光を行う素子を実現できる。
【0022】
本発明の請求項9に記載された発明は、粒子状物質が複数の異なる電気伝導度またはイオン化ポテンシャルを有する粒子状物質からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子であり、それぞれの粒子状物質が最適に作用することで、効率的かつ高輝度の発光を行う素子を実現できる。
【0023】
以下図1〜図7を用いて本発明の実施の形態を詳細に説明する。
【0024】
(実施の形態1)
本発明の実施の形態1の有機EL素子について説明する。図1は本発明の実施の形態1における有機EL素子の全体構成図である。有機EL素子の動作原理、基本的な素子構成については詳細な説明を割愛し、本実施の形態1を説明するのに必要な部分の説明のみにとどめる。
【0025】
図1において、1は基板、2は有機EL素子に電力を供給するための一方の電極(以下、実施の形態1においては陽極という)、3は発光層、4は発光層3を構成するマトリックス材料(以下、マトリックスという)、5は発光層3を構成する粒子(以下、粒子という)、6は素子に電力を供給するためのもう一方の電極(以下、実施の形態1においては陰極という)である。
【0026】
基板1は、有機EL素子全体を保持することがその主たる機能であるが、機械的強度のほかに、平坦性、絶縁性、素子劣化の原因となる水分や酸素ガス等の物質透過の遮断性、等の性質が要求される。また、基板1から光を外部に取り出すために発光波長における透明性も要求される。これらすべての要求を満たすものとして一般にはガラスが使用される。本実施の形態1においても、ガラスを基板1として使用する。もちろん、基板1はガラスに限られるものではなく、上述した各要求を満たす素材であればどのような材料でもかまわない。例えば、基板1として使用できるものとして、ガラスの他に各種単結晶/多結晶類、セラミックス、プラスティック等をあげることができる。
【0027】
なお、ここでいう平坦性とは、陽極や発光層等においてμm以下のレベルの薄い膜(以下、薄膜という)に対する平坦性のことであって、巨視的な意味ではない。巨視的にみれば基板1は平坦である必要はなく、屈曲していたり球面や円筒面を基板1として有機EL素子が構成されていてもかまわない。さらに、後述する陽極2と基板1を兼ねる構成をとることもでき、その場合には基板1は導電性の物質で構成される。
【0028】
実用上、有機EL素子に対する電力供給の形態は様々のものが考えられる。単純に直流電圧を供給する場合もあれば、交流や脈流、あるいは特定のパターンまたは周期パターンで電力供給することもある。従って、電極は常にプラス電圧のみを印加するわけではないが、実施の形態1においては説明を単純化するため、基板1上にあって通常の素子駆動状態ではプラス電圧を印加する陽極2として説明する。
【0029】
陽極2は、発光層3の発光部位に対して均一に電圧を印加する必要がある。また、発光を取り出す場合には透明であることも要求される。このような性能に対する要求から、陽極2はITO(インジウム−スズ酸化物)の薄膜で形成する。ITOは一般に多用されるもので、可視域において高い光透過率をもち、しかも電気抵抗が低いという特性がある。
【0030】
図1に示す発光層3は単純な単層構造である。ただ、発光層3は単層構造に限られないし、複数の特性(たとえば発光波長)の異なる発光層から構成される素子でもよい。発光層3は、陽極/陰極から注入される正負のキャリアが再結合して解放される電気エネルギーが光のエネルギーに変換される部分である。マトリックス4は発光層3を構成する主たる部分である。マトリックス4として採用できる材料は、基本骨格とそれに対して様々な置換基等が導入された化合物が好適で、概ね低分子系と高分子系に二分することができる。低分子系の代表的な材料としては、Alq(キノリノールアルミ錯体)系化合物群、TPD(トリフェニアルジアミン)及びトリフェニルアミン系化合物群等がある。また、高分子系の代表的な材料としては、PPV(ポリフェニレンビニレン)系化合物群、PF(ポリフルオレン)系化合物群等がある。マトリックス4での発光がキャリアの再結合によって解放されるエネルギーを基にして発生するものである限り、本発明によるところの粒子を包含させて発光層とすることによって輝度を改善することができる。本実施の形態1では、マトリックス4の材料としてポリフルオレン誘導体と総称される高分子系化合物群を採用している。
【0031】
そして、薄膜を形成するための作製方法も材料に応じて異なる。一般的には低分子系化合物を用いた素子の場合には発光層は真空蒸着などの方法で作製されることが多く、一方高分子系ではスピンコート法等が用いられることが多い。異種材料の混合物であっても構わない。
【0032】
発光層3のもう一つの構成要素である粒子5は、少なくとも粒子5が分散されるマトリックス4よりも相対的に電気伝導度が高いことが必要である。なお、相対的に電気伝導度が高いというのは、例えば異なる2種の物質を一定の断面積、一定の長さで作製しその両端の電気抵抗を測定したときにその値が一方より小さいという意味であり、単位はS/mである。マトリックス4に分散された粒子5からマトリックス4に対して正負のキャリアが提供される必要があり、そのために粒子5の電気伝導度がマトリックス4の値よりも大きくなければならない。これは、電圧印加が行われた際にマトリックス4よりも容易に粒子5内を電流が流れるということに等しい。
【0033】
粒子5として採用可能な物質は様々なものが考えられるが、代表的な物質としてインジウム−スズ酸化物、金属粒子、半導体粒子が挙げられる。上述した材料を始めとしてほとんどのマトリックス4の材料は、主として有機物質からなる分子であるため、電気伝導度が非常に小さい。一般に有機EL素子に用いられるような共有結合で結合している分子には、電気伝導を司るキャリアがほとんど存在しておらず、外部から電界をかけて注入された少量のキャリアがホッピング等によって伝搬するだけだからである。概ねこれらのマトリックス4の抵抗率は1010Ω・cmを遙かに越えており、絶縁体に分類されるべきものである。
【0034】
周知のように抵抗率は物性値の中でもその範囲が大変広いものであり、貴金属の10−6Ω・cmオーダーからポリエチレンなどのプラスチックが示す1020Ω・cmオーダーまでに大きく広がっている。従って、一般にそれほど電気伝導度が大きくないとされている多くの物質が、本実施の形態1では粒子5の候補となり得るものである。
【0035】
続いて、別の観点から粒子5について説明する。詳細は後述するが、素子が動作するとき粒子5はマトリックス4内にあって微小な電極として作用する。従って粒子5は電気伝導度という点だけでなく、マトリックス4に対する良好な電極としての特性を併せもつことが要求される。ところで有機EL素子の場合一般にキャリア注入の際、発光層3と電極の間には電気的な障壁が存在する。この障壁は、簡単には発光層3に電極から正負のキャリアを注入するための抵抗のようなものである。この抵抗が大きいと、当然素子を点灯するために必要な駆動電圧が上昇する。そしてこの抵抗の大小を決定するのは、電極の仕事関数とマトリックス4のイオン化ポテンシャルや電子親和力との差である。従って、マトリックス4の材料と電極の間には最適な組み合わせが存在する。そしてこのことからも粒子5の仕事関数を考慮して素子の設計を行うことが重要となる。
【0036】
さて、以上説明したような様々なマトリックス4の材料に対して最適な組み合わせを提供できる電極の仕事関数の範囲は、概ね1.25eV以上、5.5eV以下である。すなわち、電極とくに陰極6側の電極の仕事関数は小さいことが望ましいが、物質の仕事関数は理論的に0にはできず、自然下限が存在する。従来電極材料として知られている物質の仕事関数の下限はほぼ1.25eVである。また一方大きい側もマトリックス4として用いられる物質の物性によってある程度制限され、5.5eV以上の仕事関数をもつ電極の採用はマトリックス4との障壁を増大させ望ましいものではないからである。そしてこれによって、様々な材料を組み合わせた素子を簡易なプロセスで作製でき、効率的で高輝度の発光を行う素子を実現できる。
【0037】
ところで、粒子5は互いに異なる特性を持った複数の粒子の混合物であってもよい。ここでいう混合物には、例えば(1)異なる特性の粒子状物質をマトリックス4内に同時に混合したもの、あるいは(2)異なる特性を持った粒子が互いに付着しているものを混合したもの、(3)互いに異なる物質の一方が一方を不完全に覆っているような粒子を混合したもの、(4)平板状で表裏で特性が異なる粒子を混合したもの、(5)一方が粒子で他方がその表面に吸着した分子種であるもの、(6)結晶の異方性により結晶の向きによって特性が異なるもの、等が含まれる。そしてこのような混合物として粒子5をマトリックス4内に導入することにより、一層の素子特性の向上が期待可能になるものである。
【0038】
さて、このほか粒子5備えるべき条件として大きさがある。粒子5の少なくとも1つの軸方向の大きさは、発光層3の厚みよりも小さいことが必要である。これは、粒子5が発光層3よりも大きいと陽極2と陰極6が短絡してしまい、発光素子として機能しなくなるからである。そしてこれ以外の特性、例えば形状や構成材料については上述したとおり電気伝導度と仕事関数を除けばとくに制限はない。またここでは粒子とネーミングしているが、平板状、あるいは針状、棒状であっても構わない。そして、素子形成以前には明確な形状を有さないが、素子を作成する過程で例えば相分離のような過程を経ることによって形成される領域のようなものも含むものである。いずれの場合も電気伝導度が発光層3と異なる領域が形成される。
【0039】
実施の形態1においては粒子5としてITO(インジウム−スズ酸化物)粒子を使用している。ITOは既に説明したように可視域で実質的に透明でありながら高い電気伝導性を持つ特異な材料である。しかもITOは一般的に用いられる発光層3の材料よりも電気伝導度が高く、またその仕事関数は約4.8eVであり本発明でいうところの電気伝導性の粒子、または周囲よりも電気伝導度の大きな領域を構成するものとして適している。しかも簡易なプロセスで粒子を形成することができる。
【0040】
次に、図1に示す陰極6は蒸着されたアルミニウム薄膜である。本実施の形態1における陰極6は、陽極2と同様に、通常の素子駆動状態において素子に対してマイナスの電位を与える極として説明する。陰極6も陽極2と同様に、発光面に対して均一な電圧を印加できるものでなければならない。いわゆるトップエミッションと呼ばれる素子構成をとる際には、光取り出しのためにITO等の透明電極が用いられるが、本実施の形態1では陽極2が透明電極であり、光取り出しを陽極2方向に行うことができるため不透明なアルミニウムを用いることができる。
【0041】
以上、実施の形態1における素子構成は以上の通りであるが、これらは最低限必要な構成要素を説明したものである。有機EL素子を実用的に機能させるためには、例えば素子を空気中の酸素や水分などに起因する劣化から守るための封止や、陽極・陰極/発光層間のキャリア注入を容易にするためのキャリア注入層、効率向上のためのキャリア輸送層の採用等いくつかの構成要素の追加が必要である。これらの構成は本発明とは関係が乏しいため、ここでは詳細な説明を省略する。このような構成を付加することでさらに素子特性の向上を図ることができる。
【0042】
続いて、有機EL素子の輝度とその向上の限界について以下詳細に説明を行う。上述したように、素子の輝度を向上させる方法として、発光層3の材料の発光効率を改善するという方法がある。これは、電極から注入された正負両キャリアが再結合してエネルギーを解放する際にそのエネルギーが100%光エネルギーに変換されるような材料系開発を目標に輝度を向上させるものである。
【0043】
素子に注入された正負キャリアが再結合すると、発光層を構成する材料中の分子が励起される。励起された分子は一般に緩和過程を経て基底状態に戻るが、その緩和過程の一つが発光による緩和である。そのほか熱的な緩和もある。ある分子が励起された際に、発光によって緩和するか、または熱的に緩和するかはその分子構造に依存するところが大きい。すなわち分子種によって発光しやすい分子と発光しにくい分子がある。従って、発光層の発光効率を向上させるためには発光によって緩和する傾向がより強い分子種を発光層3の材料に選択して採用することが必要である。
【0044】
さて、上述した輝度向上の限界の一つにこの変換効率がある。ある量のキャリアが発光層3に注入された際に、どの程度の割合で光に変換されるかの割合を発光の量子収率と呼んでいる。理想は発光の量子収率が100%の材料であり、この場合、注入された電気エネルギーは完全に光に変換されることになる。この点に関しては、近年開発が進み、発光層3に採用される材料の発光の量子収率は高いものではほぼ100%に達しており、ある意味で理論的な上限に達しているといえる。従って、このような量子収率100%等の高性能の材料を発光層3に用いる方法を採る限り、効率向上による輝度改善は限界にきている。
【0045】
さらにもう一つの輝度向上の方法として印加電圧を高くする方法がある。印加電圧を高くしても輝度向上には限界があることは既に説明したが、その原因は2つある。1つはキャリア結合効率の低下であり、もう1つは界面の破壊である。そこでこの2つの原因についてそれぞれ説明する。
【0046】
まず、キャリア結合効率について説明する。前述したような発光の量子収率が100%近い材料であっても、その発光エネルギーの源は注入される正負のキャリアであるので、キャリアの量が少ないと発光することができないし、逆にキャリアが増大すると次第に強く光るようになる。有機EL素子において正負のキャリアが電極から発光層3に注入されると、印加された電界によって対極へ向かって移動していく。そして正負キャリアは反対の電荷を持っているため互いにすれ違うように移動する。このとき、発光層3の通過過程において、反対電荷のキャリアと出会ったものだけが結合によってエネルギーを解放できが、印加される電圧が高いと多量のキャリア注入も行われるが、エネルギーを解放することなく対極に到達してしまうキャリアの数も増大する。すなわち、互いに結合できなかったキャリアはただ素子中を通過したのみであり、電気的には単に抵抗内を流れたにすぎない。この場合、エネルギーは熱として損失される。従って、注入されたキャリアのうち光に変換される割合が低下する。さらに電圧を上げると、非結合性のキャリア数が増え発光の効率は益々低下する。電圧を上げると注入されるキャリア数は増大していくので、効率は悪いながら輝度は向上するが、実用上、また後述する界面破壊の点からも、電圧を過度に上昇させるのは有利とはいえない。このようにキャリア結合効率の低下という原因のため、印加電圧を増大させることによる輝度改善には問題があるものであった。
【0047】
次に界面の問題について説明する。素子に電圧が印加されると、電圧は素子内の各界面(陽極−発光層界面、陰極−発光層界面)と発光層3に分配される。このとき発光層3と電極の界面は異種材料の接合面であるために、予定外の吸着物質や局所的に接合が弱い部分が存在している。また電気的にも障壁が存在するし、化学的にも反応性が高い金属と有機物が接している等、不安定な要因が多く存在しているため、過度の電圧印加がなされると電位差によって破壊される。一旦破壊された部位は発光に寄与しないのはもとより、不安定な物質の生成等により周辺部分に破壊領域を広げていき、結果的に有機EL素子全体を破壊してしまう。この界面破壊は印加電圧の上昇とともに、急激にその危険性を増すため、過度の電圧印加は避けなければならない。このように印加可能な電圧は界面の問題からも上限があり、電圧上昇による輝度向上を制限する。
【0048】
さて、以下、本発明の実施の形態1における素子の作製法、構造並びに動作を詳細に説明する。図2は本発明の実施の形態1における有機EL素子の作成手順図である。実施の形態1の素子作製に使われた粒子5はITOであって、その形状はほぼ球形、粒径は約50nmである。本発明を実施するには原理的に粒子の大きさには制限はないが、対象とする技術分野の発光素子の厚みが通常数百nmから数μmを想定しているので、これらに対応できるように50nmの粒子の大きさを選択している。
【0049】
図2に基づいて基本的な作成手順の説明をすると、基板1を洗浄し、材料の調製を行う。材料調整の条件は、ポリフルオレン系高分子をパラキシレンに溶解し、ITO粒子を添加して超音波分散を行い、60℃で過熱して振とうしたものである。これをスピンコートで基板1上に薄膜形成し、窒素常圧雰囲気下で加熱する。その後陰極を真空蒸着するものである。なお、最後に特性をチェックしなければならない。
【0050】
先ずいくつかのモデルを提示して本発明の原理の説明を行う。図3(a)は本発明の実施の形態1における粒子を含まない有機EL素子の構成図、図3(b)は本発明の実施の形態1における粒子を比較的少量含む有機EL素子の構成図、図3(c)は本発明の実施の形態1における粒子を比較的多量に含む有機EL素子の構成図である。また図4(a)は本実施の形態1における粒子を含まない有機EL素子内の電界分布の説明図、図4(b)は本実施の形態1における粒子を含んだ有機EL素子内の電界分布の説明図、図5(a)は本実施の形態1における粒子を比較的少量含む有機EL素子内のキャリアの流れの説明図、図5(b)は本実施の形態1における粒子を比較的多量に含む有機EL素子内のキャリアの流れの説明図である。
【0051】
図3(a)に示す素子は発光層3に粒子5を含まない素子であって、その発光層3の膜厚は約100nmである。図3(b)に示す素子は発光層3に粒子5を比較的少量含む素子であって、その膜厚は約250nmであり、図3(c)に示す素子は発光層3に粒子5を比較的多量に含む素子であって、その膜厚は700nmである。図3(a)(b)(c)の素子においてはマトリックス4内のITO粒子5の分散は均一であり、偏り等はない。
【0052】
一方、図4(a)(b)は素子にかかる電位の様子を模式的に示すものであり、また、図5(a)(b)では発光層3内における電流の状態を説明するために発光層内の微小部分を拡大して模式的に示している。図4(b)において、21は粒子5と陽極2及び陰極6の間のギャップである。また、図5(a)(b)において、11は発光層3内を移動する負電荷キャリア、すなわち電子の流れを模式化した線、12は発光層3内に加えられている電界の方向を表す矢印である。
【0053】
まず、図3(a)に示すように、発光層3内に粒子5を含んでいない素子に電圧を印加した場合を説明する。ここで、素子には適正な電圧が印加され、マトリックス4に対して適切な電極が使われており、注入されたキャリアはすべて発光層内で結合するものとし、またそれによって解放されるエネルギーはすべて光に変換されるものとする。なお、これらの仮定は説明を簡単にするだけで、本発明の本質的な内容に対して何らの影響も与えるものではない。
【0054】
さて、陽極2と陰極6から発光層3内に注入された正負それぞれのキャリアは、発光層3を構成する分子上を電位勾配によって生じる電界に従って正電荷は陰極6方向へ、また同様に負電荷は陽極2方向へホッピングしながら移動していく。そして発光層3内で出会った正負の電荷は、対で消滅してエネルギーを分子に渡し、これを受け取った分子は励起される。励起された分子は発光しながら緩和する。この結果、素子から光が放出される。このとき素子にかかる電圧は、発光層3内において図4(a)に示すように分布する。図3(a)の素子の発光層3内は一様であるので電位も一様に減少するような勾配が生じる。この勾配が注入されたキャリアを移動させる。
【0055】
次に、図3(b)の素子に通電した場合を説明する。陽極2と陰極6からキャリアが注入され、発光に至る過程の説明は図3(a)で説明したことと同様であるから説明を省略し、ここではキャリア移動を起こす発光層3内での電位勾配について説明する。通電に伴う発光層3内の電位の状態は図4(b)のようになる。図3(a)素子の発光層3内では電位勾配は一様な変化であったが、図3(b)の素子の発光層3内にはITOの粒子5が入っているため、発光層3内の電位勾配は一様に変化する分布ではなくなる。ITO粒子は導電性が高いため、その内部の電位は一様であり内部の電位勾配はない。従って、発光層3にかかる電位差はITO粒子と陽極2、ITO粒子と陰極6の間にあるギャップ21に分配される。そこで、さらに詳細に図3(b)の素子の構造と素子にかかる電位勾配の様子を検討すると、ITO粒子5と陽極2の間は電極/発光層/電極という図3(a)の素子と同様の構造(単素子)ができていることが分かる。また、これはITO粒子5と陰極6の間についても同様であって、結局図3(b)に示す素子は図3(a)の素子構造が2つ直列につながったものと見なせることが分かる。
【0056】
図3(b)に示す素子の発光層3の膜厚は250nm、ITO粒子5の大きさが約50nmであるため、図3(b)は発光層の厚さ100nmの単素子が二つ直列接続されたもの、すなわち図3(a)の素子が2つ直列接続されたものと等かである。そこで例えば、図3(a)の素子に対して5Vの電圧を印加して1000cd/mの輝度が得られたとすると、図3(b)素子に対しては図3(a)素子に対する2倍の電圧、すなわち10Vを印加すれば、単素子毎に1000cd/mの輝度が得られ、その結果ほぼ2000cd/mの輝度を得ることができる。
【0057】
次に図3(c)の素子についての説明を行う。図3(c)の素子は図3(b)素子の発展系である。図3(c)に示す素子では電流が発光層3内を流れる間に複数のITO粒子5を通過する。ITO粒子5はマトリックス4内に立体的に分布しているが、分布が均一であることと、電流はその特性から最も抵抗少なく流れることができる経路を選択して進むことから、平均的にみて電流経路は例えば4つのITO粒子5を経由して電流は流れるものと等価である。これは、図3(c)の素子が、5個の単素子が直列接続された構造が並んでいるものに等しいことを示している。図3(c)の素子の膜厚は700nmであるので、単素子の発光層3の厚さは100nm、すなわち図3(a)の素子と同じである。従って、図3(c)の素子には図3(a)の5倍の電圧、すなわち25Vを印加すれば5000cd/mもの輝度が得られることになる。
【0058】
さて、ここで発光層3内に混合される粒子5の数と膜厚との関係を説明する。混合される粒子5の量が少ない、すなわち濃度が低いときマトリックス4内の粒子の分布状態は図5(a)に示すようになる。また逆の場合は図5(b)のようになる。これは膜厚に対して粒子の大きさを変えたときにも同様である。これらをどのような配合比率、またはどのような粒径の粒子5を混合するかは、マトリックス4の種類や要求される性能によって適宜変更されるべきである。
【0059】
マトリックス4の種類によって最適な駆動条件は異なるため、まず図3(a)のような単純な素子を作製して最適条件を探り、その最適条件の単素子を再現できるような粒子混合系を設計すればよい。すなわち、ある程度の膜厚を高い電圧で駆動すると効率がよいマトリックス4については図5(a)のような構造を、より薄い膜厚を低電圧で駆動したときに高い効率を示すマトリックス4であれば図5(b)のような構造をとればよい。いずれの場合も電流(電子の流れを模式化した線11参照)はその電気抵抗が最も小さくなるような経路、すなわち電界方向に向いてなるべく多くのITO粒子5を経由して流れようとする。その結果、素子全体でみた場合に粒子5の分布が一様であるため、電流の経路も一様に平均化され上述のような単素子の直並列接続構造と見なせる状態を容易に実現することができる。
【0060】
このようにマトリックス4に対し粒子5を混合することで非常に簡易な構造でありながら膨大な数の単素子スタック構造を作り出すことができる。注目すべきことは、これらの電気的に複雑な構造が、構造的には非常に簡単であり、スピンコート等の簡易な方法で作製できるということである。本実施の形態1では粒子としてITOを用いた説明を行ったが、もちろん混合する粒子5はITOに制限されるものではない。たとえば金コロイドなどをはじめとする金属粒子、半導体粒子等でもよい。このように、粒子5はマトリックス4に比較して電気伝導率が低いことが条件であり、マトリックス4から見た場合に電極と見なせるものであれば何でもよい。また、形態としての粒子である必要もなく、製膜した結果マトリックス4から相分離した領域のようなものであってもよい。また、粒子5は互いに異なる特性を持った複数の粒子の混合物であってもよい。粒子5が混合物である場合は素子特性のさらなる向上が期待できるものである。
【0061】
既に説明したようにマトリックス4にはそれぞれの特性に応じた最適な電極がある。また最適な陰極6と陽極2がある。本実施の形態1で採用した粒子5はITOであり、仕事関数が約4.8eVであって、説明で採用したポリフルオレン系化合物群を始めとする多くのマトリックス材料に対して、陽極2として好適なものである。言い換えればマトリックス4に対して陰極6として電子を注入するよりも、陽極2として正電荷(ホール)を注入する方がより適しているといえる。そして実施の形態1ではITOがマトリックス4内に分散されているため、前述した微小な単素子はそのほとんどがITO同士に挟まれている構造になる。すなわちどちらかというと陽極2に適している材料同士に挟まれた構造になっていることになる。
【0062】
この構造は素子の効率的な駆動を考えたときに改善の余地がある。粒子5がITOのみからなる場合、粒子5そのものは電気的に中性であり、注入されるホールと電子は同数である。つまり通電によりホールは容易に注入されても、電子の注入により大きな電位差を必要とする結果、トータルのキャリア量はより注入されにくい電子の注入量によって制限される。これは素子としてみた場合は駆動電圧が上昇することになる。
【0063】
そこで、ITOの表面の一部にアルミニウムを蒸着した微粒子を混合する。もちろんこれは蒸着以外にも様々の公知の手法で粒子の一部に金属を付着させることができる。この素子に電圧が印加されると、マトリックス4内の粒子5の陰極6により近い側ではITO部位からホール注入が生じ、陽極2に近い側ではアルミニウム部位から電子の注入が生じる。これは、上述した微小な単素子がそれぞれ最適な陽極2と陰極6に挟まれた配置をとることができるということであり、それぞれのキャリアはそれぞれ適した電極から注入され、その結果として素子の駆動電圧はより低下し、全体の特性を向上させることができる。
【0064】
次に、以上説明した手順で実際に作製された素子の特性について説明を行う。図6は本発明の実施の形態1における有機EL素子の電流と発光輝度の関係を表したグラフ、図7は本発明の実施の形態1における有機EL素子の電圧と電流の関係を表したグラフである。図6,図7において、aは発光層3に粒子5を含有しない構成をとった素子に対する特性、bは粒子5を含有する素子に対する特性である。
【0065】
図6から、粒子を含有する素子の特性bは、同一の電流密度において粒子を含有しない素子の特性aよりも大きな輝度を得ていることが分かる。一方、図7に示すように粒子5を含有する素子の特性bは、粒子5を含有しない素子の特性aと同じだけの電流を流すのにより高圧の電圧の印加が必要であることを示している。これは、粒子5を含有する素子が単素子の集合体からなっていると等価的にみなせることを示しており、またそれぞれの素子は印加電圧によって形成される電界の方向に直列に接続されているとみなせることから、これは妥当な結果である。
【0066】
図6の結果から、粒子5を含有する素子は粒子5を含まない素子に比較して100mAの電流密度時点で約3倍の輝度を示している。このことからこの素子はみかけ上単素子が電界方向に3段直列接続されたような状態にあることを示している。このみかけ上の単素子積層段数はマトリックス4と粒子5の混合比率、及び発光層3の厚みによって制御することができる。例えば図6,図7の特性bの素子をそのままの材料構成で発光層3の厚みを倍にしたとすると、100mAの電流密度時点で4000cd/mを上回る輝度を期待することができる。もちろんその際の駆動電圧は倍程度に上昇することはいうまでもない。このとき、単素子あたりの印加電圧は厚みに係わらず変化しない。つまり全体としての駆動電圧は上昇しても単素子あたりの印加電圧が穏和な条件とすることができ、素子の安定性や寿命を確保したまま高輝度を得ることができる。
【0067】
【発明の効果】
以上説明したように本発明の有機EL素子によれば、きわめて簡素な素子構成でありながら、単素子が直列接続された構造をさらに直列接続した構成とすることで高輝度、高安定性、長寿命を併せ持つ素子を実現している。素子の作製はたとえばスピンコートなどの簡易な方法で行うことができ、その場合はプロセスもシンプルであり、高価な真空装置を多用することもないため、安価な素子を提供することができる。印加電圧の上昇は実用上数十Vであり、商用電源を考慮すれば簡易な電源で十分対応可能な範囲である。
【0068】
本発明の有機EL素子は、今までになかった面状高輝度発光デバイスとして屋内照明など固定式の光源用途をはじめとした幅広い応用を期待することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施の形態1における有機EL素子の全体構成図
【図2】本発明の実施の形態1における有機EL素子の作成手順図
【図3】(a)本発明の実施の形態1における粒子を含まない有機EL素子の構成図
(b)本発明の実施の形態1における粒子を比較的少量含む有機EL素子の構成図
(c)本発明の実施の形態1における粒子を比較的多量に含む有機EL素子の構成図
【図4】(a)本実施の形態1における粒子を含まない有機EL素子内の電界分布の説明図
(b)本実施の形態1における粒子を含んだ有機EL素子内の電界分布の説明図
【図5】(a)本実施の形態1における粒子を比較的少量含む有機EL素子内のキャリアの流れの説明図
(b)本実施の形態1における粒子を比較的多量に含む有機EL素子内のキャリアの流れの説明図
【図6】本発明の実施の形態1における有機EL素子の電流と発光輝度の関係を表したグラフ
【図7】本発明の実施の形態1における素子有機EL素子の電圧と電流の関係を表したグラフ
【符号の説明】
1 基板
2 陽極
3 発光層
4 マトリックス
5 粒子
6 陰極
11 電子の流れを模式化した線
21 ギャップ
[0001]
TECHNICAL FIELD OF THE INVENTION
The present invention relates to an organic electroluminescent device capable of emitting high-luminance light with a simple structure.
[0002]
[Prior art]
2. Description of the Related Art Conventionally, a light-emitting layer is formed by applying a fluorescent substance on a flat substrate by a method such as vapor deposition or printing, and an inorganic electroluminescent element (hereinafter, referred to as an inorganic EL element) is used as an element that emits light by being sandwiched between electrodes and energized. Element) and an organic electroluminescence element (hereinafter, referred to as an organic EL element). Hereinafter, the inorganic EL element and the organic EL element are collectively referred to as an EL element. Among them, the inorganic EL element has already been put to practical use as a clock face of a watch or a backlight for a display section of a portable device, and the organic EL element is also moving to a practical stage due to recent research progress. These EL elements, unlike point light sources such as light emitting diodes, are expected to have unique applications because they can emit light in a planar manner.
[0003]
In particular, organic EL elements have attracted much attention because they have higher luminous efficiency than inorganic EL elements and high luminance can be obtained at a low DC voltage. In addition to simple light-emitting panels, RGB colors are alternately arranged. Research for configuring a flat display by controlling lighting has been widely performed. Such organic EL devices in general are described in detail in, for example, (Non-Patent Document 1) and (Non-Patent Document 2).
[0004]
As described above, the organic EL element is expected to be developed in the future, but at present, the emission intensity per area (hereinafter, referred to as luminance) is limited. There is a problem that deployment to is difficult. In order to improve the luminance of the organic EL element, there is a method of improving the luminous efficiency by examining a constituent material of the light emitting layer, or a method of simply increasing a voltage to be applied and increasing an energy to be injected. Both methods have limitations.
[0005]
By the way, the efficiency of the light-emitting layer material is approaching the theoretical upper limit due to the progress of the conventional research, and a further improvement cannot be expected. On the other hand, when the applied voltage to the organic EL element is increased, the luminance is improved according to the voltage to some extent, but the efficiency gradually decreases, and eventually the element starts to be degraded from an unstable portion and the element is destroyed. . Therefore, the state of the organic EL element that achieves high-luminance light emission cannot be seen only by following the approach of the related art.
[0006]
In response to such a problem, a research group of Kido et al. Of Yamagata University proposed a device having a layered structure in (Non-Patent Document 3).
[0007]
The device proposed in Non-Patent Document 3 is a device in which a plurality of organic EL devices electrically connected in series by a transparent electrode are stacked in layers so as to overlap each other. Are stacked and housed. For example, if a structure in which two elements are overlapped, a double amount of light can be extracted from the same area. In the structure of this element, the driving voltage is multiplied by the number of layers because voltage is distributed to the stacked elements. However, it can be expected that the emission luminance is also multiplied by the number of layers. In this case, the driving can be performed under the optimum voltage condition in consideration of the life and the efficiency, so that the structure is effective for improving the luminance.
[0008]
However, in order to obtain an organic EL device having such a structure, it is necessary to accurately stack a plurality of devices with the same characteristics, which requires a very advanced film forming technique and a complicated process. Cannot be easily realized. In practice, the number of organic EL elements that can be stacked is expected to be limited, and since the organic EL elements are connected in series with each other, the voltage distribution among the elements may differ if the film thickness or the like differs even a little. , And there was a possibility that the element characteristics could not be fully exhibited comprehensively.
[0009]
[Non-patent document 1]
Seiz Miyata, one other author, “Golden and Bleach Science” Organic Electroluminescent Materials and Devices (Organic Electronic Materials, Digital Science and Materials). Publishers Publishing, 1997
[Non-patent document 2]
Supervised by Junni Kido, "Organic EL Materials and Displays", CMC Publishing, April 20, 2001
[Non-Patent Document 3]
Kido, et al., “High Quantum Efficiency Organic EL Devices with Charge Generation Layer”, Proc. Of the 49th Joint Lecture on Applied Physics, No. 3, p. 1308
[0010]
[Problems to be solved by the invention]
As described above, the emission luminance of the conventional organic EL element is limited, but there is a problem that the structure of the element becomes complicated and the production of the element becomes difficult when a higher luminance is obtained by improving the structure. Was.
[0011]
Therefore, an object of the present invention is to provide an organic EL element which has a simple structure, has a long life, and can emit light with high luminance.
[0012]
[Means for Solving the Problems]
In order to solve the above problems, an organic EL device according to the present invention includes a pair of electrodes for supplying electric power with a light emitting layer interposed therebetween, and regions having different electric conductivities are dispersed in the light emitting layer. It is characterized by the following.
[0013]
Thereby, it is possible to emit light with high luminance with a simple structure and a long life.
[0014]
BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION
The invention described in claim 1 of the present invention includes a light-emitting layer that emits light when energized, and a pair of electrodes that supply power across the light-emitting layer. This is an organic electroluminescent device characterized by being disposed in such a manner that regions having different electric conductivities are mixed, so that a basic structure of an electrode / a light emitting layer / electrode (hereinafter, referred to as a single device) is provided. It is possible to easily realize a configuration equivalent to a structure in which a large number of components are connected in series and parallel, and to realize an element capable of performing high-luminance light emission with a long life and a simple structure. The rise of the applied voltage is practically several tens of volts, can be driven by a commercial power supply, and can realize a planar high-luminance light emitting device.
[0015]
The invention according to claim 2 of the present invention is characterized in that, in the light emitting layer, a relatively small region surrounds a region having relatively large electric conductivity. A luminescent element that can easily realize a configuration equivalent to a structure in which a number of single elements are connected in series and parallel, and that can emit high-luminance light with a long life despite its simple structure. Can be.
[0016]
According to a third aspect of the present invention, there is provided the organic electroluminescent device according to the second aspect, wherein the region having a relatively large electric conductivity is made of at least one kind of particulate matter. The element can be manufactured by a simple method such as spin coating. In that case, the process is simple and an expensive vacuum device is not frequently used, so that an inexpensive element can be provided. .
[0017]
According to a fourth aspect of the present invention, there is provided the organic electroluminescent device according to the third aspect, wherein the particulate matter is substantially transparent at least in an emission wavelength region of the device. With a simple structure, highly efficient light emission can be performed.
[0018]
According to a fifth aspect of the present invention, there is provided the organic electroluminescent device according to the third aspect, wherein the organic electroluminescent element includes at least one particulate material composed of indium-tin oxide. An element which can be manufactured and can emit high-intensity light with a long lifetime can be realized.
[0019]
According to a sixth aspect of the present invention, there is provided the organic electroluminescent device according to the third aspect, wherein the particulate matter is a particle made of at least one kind of metal. Thus, an element which can emit high-luminance light with a long life can be realized.
[0020]
The invention described in claim 7 of the present invention is characterized in that at least one kind of particulate matter having an absolute value of ionization potential or work function of 1.25 eV or more and 5.5 eV or less is included. The organic electroluminescent device described above can be manufactured by a simple process using a combination of various materials, and can realize high-luminance light emission with a long life.
[0021]
The invention according to claim 8 of the present invention is characterized in that the region comprises a plurality of regions having different electric conductivities or ionization potentials. An element which combines various materials can be manufactured by a simple process, and an element which emits light efficiently and with high luminance can be realized.
[0022]
The invention according to claim 9 of the present invention is characterized in that the particulate matter comprises particulate matter having a plurality of different electrical conductivity or ionization potential. An electroluminescent element, in which each particulate matter works optimally, can realize an element that emits light efficiently and with high luminance.
[0023]
Hereinafter, an embodiment of the present invention will be described in detail with reference to FIGS.
[0024]
(Embodiment 1)
The organic EL device according to the first embodiment of the present invention will be described. FIG. 1 is an overall configuration diagram of an organic EL element according to Embodiment 1 of the present invention. The detailed description of the operation principle and the basic element configuration of the organic EL element is omitted, and only the part necessary for explaining the first embodiment is described.
[0025]
In FIG. 1, reference numeral 1 denotes a substrate, 2 denotes one electrode for supplying power to the organic EL element (hereinafter, referred to as an anode in the first embodiment), 3 denotes a light emitting layer, and 4 denotes a matrix constituting the light emitting layer 3. A material (hereinafter, referred to as a matrix), 5 is particles constituting the light emitting layer 3 (hereinafter, referred to as particles), and 6 is another electrode for supplying power to the device (hereinafter, referred to as a cathode in Embodiment 1). It is.
[0026]
The main function of the substrate 1 is to hold the entire organic EL element. In addition to the mechanical strength, the substrate 1 has flatness, insulating properties, and a property of blocking the permeation of substances such as moisture and oxygen gas which may cause element deterioration. , Etc. are required. Further, in order to extract light from the substrate 1 to the outside, transparency at an emission wavelength is also required. Glass is generally used to satisfy all these requirements. Also in the first embodiment, glass is used as the substrate 1. Of course, the substrate 1 is not limited to glass, but may be any material that satisfies the above-described requirements. For example, as a material that can be used as the substrate 1, various single crystals / polycrystals, ceramics, plastics, and the like can be given in addition to glass.
[0027]
Note that the flatness here refers to flatness of a thin film (hereinafter, referred to as a thin film) having a level of μm or less in an anode, a light emitting layer, and the like, and is not a macroscopic meaning. Macroscopically, the substrate 1 does not need to be flat, and the substrate 1 may be bent or have a spherical or cylindrical surface as an organic EL element. Further, a configuration may be adopted in which the anode 2 and the substrate 1 described later are also used. In this case, the substrate 1 is made of a conductive material.
[0028]
In practice, various forms of power supply to the organic EL element can be considered. In some cases, a DC voltage may be simply supplied, and in another case, power may be supplied in an AC or pulsating flow, or in a specific pattern or periodic pattern. Therefore, the electrode does not always apply only a positive voltage, but in the first embodiment, for simplicity of description, it is described as an anode 2 which is on the substrate 1 and applies a positive voltage in a normal element driving state. I do.
[0029]
The anode 2 needs to apply a voltage uniformly to the light emitting portion of the light emitting layer 3. In order to extract light emission, it is also required that the light emission be transparent. Due to such requirements for performance, the anode 2 is formed of a thin film of ITO (indium-tin oxide). ITO is widely used in general, and has a characteristic that it has a high light transmittance in a visible region and a low electric resistance.
[0030]
The light emitting layer 3 shown in FIG. 1 has a simple single-layer structure. However, the light-emitting layer 3 is not limited to a single-layer structure, and may be an element including a plurality of light-emitting layers having different characteristics (e.g., emission wavelengths). The light-emitting layer 3 is a portion where electric energy released by recombination of positive and negative carriers injected from the anode / cathode is converted into light energy. The matrix 4 is a main part constituting the light emitting layer 3. The material that can be used as the matrix 4 is preferably a basic skeleton and a compound into which various substituents and the like are introduced, and can be roughly divided into a low molecular weight system and a high molecular weight system. A typical low molecular material is Alq 3 (Quinolinol aluminum complex) -based compounds, TPD (triphenyl diamine) and triphenylamine-based compounds. In addition, typical polymer-based materials include a PPV (polyphenylenevinylene) -based compound group, a PF (polyfluorene) -based compound group, and the like. As long as the light emission in the matrix 4 is generated based on the energy released by the recombination of the carriers, the luminance can be improved by incorporating the particles according to the present invention into the light emitting layer. In the first embodiment, a group of high-molecular compounds generally called polyfluorene derivatives is used as the material of the matrix 4.
[0031]
Further, a manufacturing method for forming a thin film also differs depending on a material. In general, in the case of a device using a low molecular compound, the light emitting layer is often formed by a method such as vacuum evaporation, while in the case of a high molecular compound, a spin coating method or the like is often used. A mixture of different materials may be used.
[0032]
The particles 5 which are another component of the light emitting layer 3 need to have relatively higher electric conductivity than at least the matrix 4 in which the particles 5 are dispersed. The relatively high electrical conductivity means that, for example, two different substances are produced with a constant cross-sectional area and a constant length, and when the electric resistance at both ends is measured, the value is smaller than one. Meaning, unit is S / m. Positive and negative carriers need to be provided to the matrix 4 from the particles 5 dispersed in the matrix 4, so that the electrical conductivity of the particles 5 must be greater than the value of the matrix 4. This is equivalent to the fact that a current flows through the particles 5 more easily than the matrix 4 when a voltage is applied.
[0033]
Although various substances can be adopted as the particles 5, typical examples include indium-tin oxide, metal particles, and semiconductor particles. Most of the materials of the matrix 4 including the above-described materials are molecules mainly composed of organic substances, and therefore have very low electric conductivity. In general, molecules that are bound by covalent bonds, such as those used in organic EL devices, have few carriers that control electric conduction, and a small amount of carriers injected by applying an electric field from the outside propagate by hopping or the like. Because you just do it. Generally, the resistivity of these matrices 4 is 10 10 It far exceeds Ω · cm and should be classified as an insulator.
[0034]
As is well known, resistivity has a very wide range of physical properties, -6 From the order of Ω · cm, plastics such as polyethylene show 10 20 Widely spread to the order of Ω · cm. Therefore, many substances which are generally considered not to have a large electric conductivity can be candidates for the particles 5 in the first embodiment.
[0035]
Subsequently, the particles 5 will be described from another viewpoint. As will be described later in detail, when the device operates, the particles 5 are present in the matrix 4 and act as minute electrodes. Therefore, the particles 5 are required to have not only the electrical conductivity but also the characteristics as a good electrode for the matrix 4. By the way, in the case of an organic EL device, an electric barrier generally exists between the light emitting layer 3 and the electrode during carrier injection. This barrier is simply like a resistance for injecting positive and negative carriers from the electrode into the light emitting layer 3. If this resistance is large, the driving voltage required for lighting the element naturally rises. What determines the magnitude of the resistance is the difference between the work function of the electrode and the ionization potential or electron affinity of the matrix 4. Therefore, there is an optimal combination between the material of the matrix 4 and the electrode. Also from this, it is important to design the element in consideration of the work function of the particles 5.
[0036]
The range of the work function of the electrode that can provide the optimum combination for the various materials of the matrix 4 as described above is generally 1.25 eV or more and 5.5 eV or less. That is, the work function of the electrode, particularly the electrode on the cathode 6 side, is desirably small, but the work function of the substance cannot theoretically be 0, and there is a natural lower limit. The lower limit of the work function of a substance conventionally known as an electrode material is approximately 1.25 eV. On the other hand, the larger side is limited to some extent by the physical properties of the substance used as the matrix 4, and the use of an electrode having a work function of 5.5 eV or more increases the barrier to the matrix 4 and is not desirable. Thus, an element in which various materials are combined can be manufactured by a simple process, and an element that emits light with high efficiency and high efficiency can be realized.
[0037]
By the way, the particles 5 may be a mixture of a plurality of particles having different characteristics. The mixture referred to here includes, for example, (1) a mixture of particulate materials having different characteristics in the matrix 4 at the same time, or (2) a mixture of particles having different characteristics adhered to each other, 3) a mixture of particles in which one of the different substances incompletely covers one of them, (4) a mixture of particles having different properties on the front and back sides in a plate shape, and (5) one of which is a particle and the other is a particle. Included are those that are molecular species adsorbed on the surface, and (6) those that have different characteristics depending on the direction of the crystal due to the anisotropy of the crystal. By introducing the particles 5 into the matrix 4 as such a mixture, further improvement in device characteristics can be expected.
[0038]
Now, in addition to the above, a condition to be provided for the particles 5 is a size. The size of at least one axial direction of the particles 5 needs to be smaller than the thickness of the light emitting layer 3. This is because if the particles 5 are larger than the light emitting layer 3, the anode 2 and the cathode 6 will be short-circuited and will not function as a light emitting element. There are no particular restrictions on other characteristics, such as the shape and constituent materials, as described above, except for the electrical conductivity and the work function. Although the particles are named here, they may be in the shape of a flat plate, needles, or rods. Although it does not have a definite shape before element formation, it also includes an area formed by undergoing a process such as phase separation in the process of manufacturing the element. In each case, a region having an electric conductivity different from that of the light emitting layer 3 is formed.
[0039]
In the first embodiment, ITO (indium-tin oxide) particles are used as the particles 5. ITO is a unique material having high electrical conductivity while being substantially transparent in the visible region as described above. Moreover, ITO has a higher electrical conductivity than the material of the light emitting layer 3 generally used, and its work function is about 4.8 eV. It is suitable for forming a region having a large degree. Moreover, the particles can be formed by a simple process.
[0040]
Next, the cathode 6 shown in FIG. 1 is a deposited aluminum thin film. Like the anode 2, the cathode 6 in the first embodiment is described as a pole that applies a negative potential to the element in a normal element driving state. Like the anode 2, the cathode 6 must be capable of applying a uniform voltage to the light emitting surface. When an element configuration called so-called top emission is adopted, a transparent electrode such as ITO is used for light extraction, but in the first embodiment, the anode 2 is a transparent electrode, and light is extracted in the direction of the anode 2. Opaque aluminum can be used.
[0041]
As described above, the element configuration in the first embodiment is as described above, but these are the minimum necessary components. In order for the organic EL element to function practically, for example, sealing for protecting the element from deterioration caused by oxygen or moisture in the air, and facilitating injection of carriers between the anode / cathode / light emitting layer. It is necessary to add some components such as a carrier injection layer and a carrier transport layer for improving efficiency. Since these configurations have little relation to the present invention, detailed description is omitted here. By adding such a configuration, the element characteristics can be further improved.
[0042]
Subsequently, the luminance of the organic EL element and the limit of the improvement will be described in detail below. As described above, as a method of improving the luminance of the element, there is a method of improving the luminous efficiency of the material of the light emitting layer 3. This is intended to improve the luminance with the aim of developing a material system in which both positive and negative carriers injected from the electrode recombine and release energy, and the energy is converted to 100% light energy.
[0043]
When the positive and negative carriers injected into the device recombine, molecules in the material forming the light emitting layer are excited. Excited molecules generally return to the ground state through a relaxation process. One of the relaxation processes is relaxation by light emission. There are also other thermal relaxations. When a certain molecule is excited, whether it is relaxed by light emission or thermally relaxed largely depends on its molecular structure. That is, there are molecules that easily emit light and molecules that hardly emit light depending on the molecular species. Therefore, in order to improve the luminous efficiency of the light emitting layer, it is necessary to select and adopt a molecular species which tends to be relaxed by light emission as the material of the light emitting layer 3.
[0044]
Now, one of the limits of the above-mentioned luminance improvement is the conversion efficiency. When a certain amount of carriers is injected into the light emitting layer 3, the ratio of conversion into light is called the quantum yield of light emission. Ideally, the material has a quantum yield of emission of 100%. In this case, the injected electric energy is completely converted into light. Regarding this point, development has progressed in recent years, and the quantum efficiency of light emission of the material used for the light emitting layer 3 has reached almost 100% at a high level, and in some sense it has reached the theoretical upper limit. Therefore, as long as a method using such a high-performance material having a quantum yield of 100% or the like for the light emitting layer 3 is employed, the improvement in luminance by improving the efficiency has reached its limit.
[0045]
Still another method for improving luminance is to increase the applied voltage. Although it has already been described that there is a limit in improving the luminance even when the applied voltage is increased, there are two causes. One is a decrease in carrier coupling efficiency, and the other is destruction of the interface. Therefore, these two causes will be described respectively.
[0046]
First, the carrier coupling efficiency will be described. Even if the material has a quantum yield of light emission close to 100% as described above, the source of the light-emitting energy is positive and negative carriers to be injected. Therefore, if the amount of carriers is small, light cannot be emitted. As the number of carriers increases, it gradually increases. When positive and negative carriers are injected from the electrode into the light emitting layer 3 in the organic EL element, the carriers move toward the counter electrode by the applied electric field. Since the positive and negative carriers have opposite charges, they move so as to pass each other. At this time, in the process of passing through the light emitting layer 3, only those which have encountered carriers of the opposite charge can release energy by bonding, but if the applied voltage is high, a large amount of carrier injection is also performed. The number of carriers that reach the counter electrode without increasing also increases. That is, carriers that could not be coupled to each other merely passed through the element, and electrically only flowed through the resistor. In this case, energy is lost as heat. Therefore, the ratio of the injected carriers that are converted into light decreases. When the voltage is further increased, the number of non-bonded carriers increases and the light emission efficiency further decreases. When the voltage is increased, the number of injected carriers increases, so that the luminance is improved although the efficiency is low, but it is not advantageous to increase the voltage excessively in practical use and also from the viewpoint of interface destruction described later. I can't say. As described above, there is a problem in improving the luminance by increasing the applied voltage due to the decrease in the carrier coupling efficiency.
[0047]
Next, the problem of the interface will be described. When a voltage is applied to the device, the voltage is distributed to each interface (anode-light-emitting layer interface, cathode-light-emitting layer interface) and the light-emitting layer 3 in the device. At this time, since the interface between the light emitting layer 3 and the electrode is a bonding surface of different materials, there are unexpected adsorbed substances and portions where bonding is locally weak. In addition, there are many unstable factors, such as the presence of an electrical barrier and the contact between a chemically highly reactive metal and an organic substance.If an excessive voltage is applied, a potential difference may occur. Destroyed. The portion that has been destroyed does not contribute to light emission, but also expands the breakdown region in the peripheral portion due to generation of an unstable substance or the like, and eventually destroys the entire organic EL element. The risk of this interface destruction sharply increases as the applied voltage rises, and therefore excessive voltage application must be avoided. As described above, the voltage that can be applied has an upper limit due to the problem of the interface, and the improvement in luminance due to the increase in voltage is limited.
[0048]
Now, a method of manufacturing, a structure, and an operation of the device according to the first embodiment of the present invention will be described in detail. FIG. 2 is a drawing showing a procedure for producing an organic EL device according to Embodiment 1 of the present invention. The particles 5 used for fabricating the device of the first embodiment are ITO, which have a substantially spherical shape and a particle size of about 50 nm. In order to carry out the present invention, the size of the particles is not limited in principle, but the thickness of the light-emitting element in the target technical field is generally assumed to be several hundred nm to several μm, so that it is possible to cope with these. The particle size of 50 nm is selected as described above.
[0049]
The basic preparation procedure will be described with reference to FIG. 2. The substrate 1 is cleaned and a material is prepared. The conditions for material adjustment are as follows: a polyfluorene-based polymer is dissolved in para-xylene, ITO particles are added, ultrasonic dispersion is performed, and the mixture is heated at 60 ° C. and shaken. This is formed into a thin film on the substrate 1 by spin coating, and heated under a normal pressure nitrogen atmosphere. Thereafter, the cathode is vacuum-deposited. Finally, the characteristics must be checked.
[0050]
First, some models are presented to explain the principle of the present invention. FIG. 3A is a configuration diagram of an organic EL device containing no particles according to the first embodiment of the present invention, and FIG. 3B is a configuration of an organic EL device containing a relatively small amount of particles according to the first embodiment of the present invention. FIG. 3C is a configuration diagram of the organic EL element according to the first embodiment of the present invention that includes a relatively large amount of particles. FIG. 4A is an explanatory diagram of an electric field distribution in the organic EL element not including the particles according to the first embodiment, and FIG. 4B is a diagram illustrating the electric field within the organic EL element including the particles according to the first embodiment. FIG. 5 (a) is an explanatory view of a distribution, FIG. 5 (a) is an explanatory view of a carrier flow in an organic EL element containing a relatively small amount of particles in the first embodiment, and FIG. 5 (b) compares particles in the first embodiment. FIG. 4 is an explanatory diagram of a flow of carriers in an organic EL element containing a large amount of carriers.
[0051]
The element shown in FIG. 3A is an element in which the light emitting layer 3 does not contain the particles 5, and the light emitting layer 3 has a thickness of about 100 nm. The element shown in FIG. 3B is an element containing a relatively small amount of particles 5 in the light emitting layer 3 and has a thickness of about 250 nm, and the element shown in FIG. The element contains a relatively large amount and has a thickness of 700 nm. In the devices shown in FIGS. 3A, 3B, and 3C, the dispersion of the ITO particles 5 in the matrix 4 is uniform, and there is no deviation.
[0052]
On the other hand, FIGS. 4A and 4B schematically show the state of the potential applied to the element, and FIGS. 5A and 5B show the state of the current in the light emitting layer 3. A minute portion in the light emitting layer is schematically shown in an enlarged manner. In FIG. 4B, reference numeral 21 denotes a gap between the particle 5 and the anode 2 and the cathode 6. 5 (a) and 5 (b), reference numeral 11 denotes a line schematically representing the flow of the negative charge carriers moving in the light emitting layer 3, that is, the electron flow, and 12 denotes the direction of the electric field applied in the light emitting layer 3. It is an arrow that represents.
[0053]
First, a case where a voltage is applied to an element that does not include the particles 5 in the light emitting layer 3 as shown in FIG. Here, an appropriate voltage is applied to the device, an appropriate electrode is used for the matrix 4, all the injected carriers are combined in the light emitting layer, and the energy released thereby is All shall be converted to light. Note that these assumptions only simplify the explanation and do not affect the essential contents of the present invention at all.
[0054]
Now, positive and negative carriers injected into the light emitting layer 3 from the anode 2 and the cathode 6 are converted into positive charges in the direction of the cathode 6 and similarly negative charges according to the electric field generated by the potential gradient on the molecules constituting the light emitting layer 3. Move while hopping in the direction of the anode 2. Then, the positive and negative charges encountered in the light emitting layer 3 disappear in pairs and transfer energy to the molecules, and the molecules receiving this are excited. The excited molecules relax while emitting light. As a result, light is emitted from the device. At this time, the voltage applied to the element is distributed in the light emitting layer 3 as shown in FIG. Since the inside of the light emitting layer 3 of the element of FIG. 3A is uniform, a gradient is generated such that the potential also decreases uniformly. This gradient moves the injected carriers.
[0055]
Next, the case where the element shown in FIG. 3B is energized will be described. The description of the process of injecting carriers from the anode 2 and the cathode 6 and leading to light emission is the same as that described with reference to FIG. The gradient will be described. FIG. 4B shows the state of the potential in the light emitting layer 3 due to energization. Although the potential gradient changed uniformly in the light emitting layer 3 of the device of FIG. 3A, the ITO particles 5 were contained in the light emitting layer 3 of the device of FIG. The potential gradient in 3 is no longer a uniformly varying distribution. Since the ITO particles have high conductivity, the potential inside is uniform and there is no potential gradient inside. Therefore, the potential difference applied to the light emitting layer 3 is distributed to the gap 21 between the ITO particles and the anode 2 and between the ITO particles and the cathode 6. Therefore, when the structure of the device shown in FIG. 3B and the state of the potential gradient applied to the device are examined in more detail, the device shown in FIG. It can be seen that a similar structure (single element) is formed. The same is true for the portion between the ITO particles 5 and the cathode 6, and it can be seen that the device shown in FIG. 3B can be regarded as a device in which two device structures shown in FIG. 3A are connected in series. .
[0056]
Since the thickness of the light emitting layer 3 of the element shown in FIG. 3B is 250 nm and the size of the ITO particles 5 is about 50 nm, FIG. 3B shows two single elements having a light emitting layer thickness of 100 nm connected in series. It is the connected one, that is, the one in which two elements of FIG. 3A are connected in series. Therefore, for example, a voltage of 5 V is applied to the element of FIG. 2 If a luminance twice as high as that of the element of FIG. 3A, that is, 10 V is applied to the element of FIG. 3B, 1000 cd / m. 2 Is obtained, and as a result, approximately 2000 cd / m 2 Brightness can be obtained.
[0057]
Next, the element of FIG. 3C will be described. The element shown in FIG. 3C is a development of the element shown in FIG. In the element shown in FIG. 3C, a current passes through the plurality of ITO particles 5 while flowing in the light emitting layer 3. Although the ITO particles 5 are three-dimensionally distributed in the matrix 4, the distribution is uniform, and the current selects and proceeds with the path with the least resistance from its characteristics. The current path is equivalent to, for example, a current flowing through four ITO particles 5. This indicates that the element in FIG. 3C is equivalent to an element having a structure in which five single elements are connected in series. Since the thickness of the device of FIG. 3C is 700 nm, the thickness of the light emitting layer 3 of the single device is 100 nm, that is, the same as that of the device of FIG. Therefore, if a voltage five times that of FIG. 3A, that is, 25 V is applied to the device of FIG. 3C, 5000 cd / m. 2 Brightness is obtained.
[0058]
Now, the relationship between the number of particles 5 mixed in the light emitting layer 3 and the film thickness will be described. When the amount of the particles 5 to be mixed is small, that is, when the concentration is low, the distribution state of the particles in the matrix 4 is as shown in FIG. The opposite case is as shown in FIG. This is the same when the size of the particles is changed with respect to the film thickness. What kind of mixing ratio or what kind of particle size of the particles 5 should be mixed should be appropriately changed depending on the type of the matrix 4 and required performance.
[0059]
Since the optimal driving conditions differ depending on the type of the matrix 4, first, a simple element as shown in FIG. 3A is manufactured, the optimal conditions are searched, and a particle mixing system that can reproduce a single element under the optimal conditions is designed. do it. That is, for the matrix 4 that is efficient when a certain film thickness is driven at a high voltage, the matrix 4 shown in FIG. 5A has a structure as shown in FIG. For example, a structure as shown in FIG. In any case, the current (see the line 11 schematically illustrating the flow of electrons) tends to flow through as many ITO particles 5 as possible in the direction in which the electric resistance is minimized, that is, in the direction of the electric field. As a result, since the distribution of the particles 5 is uniform in the entire device, the current paths are also uniformly averaged, and a state in which the above-described single-element series-parallel connection structure can be easily realized. Can be.
[0060]
By mixing the particles 5 with the matrix 4 in this manner, a huge number of single element stack structures can be created with a very simple structure. It should be noted that these electrically complex structures are structurally very simple and can be manufactured by simple methods such as spin coating. Although the first embodiment has been described using ITO as particles, the particles 5 to be mixed are not limited to ITO. For example, metal particles such as colloidal gold, semiconductor particles, and the like may be used. Thus, the condition is that the particles 5 have a lower electrical conductivity than the matrix 4, and any material can be considered as an electrode when viewed from the matrix 4. Further, the particles need not be in the form of particles, and may be in the form of a region that is phase-separated from the matrix 4 as a result of film formation. Further, the particles 5 may be a mixture of a plurality of particles having different characteristics. When the particles 5 are a mixture, further improvement in device characteristics can be expected.
[0061]
As described above, the matrix 4 has an optimal electrode corresponding to each characteristic. There is also an optimal cathode 6 and anode 2. The particles 5 employed in the first embodiment are ITO, have a work function of about 4.8 eV, and are used as the anode 2 for many matrix materials including the polyfluorene-based compounds employed in the description. It is suitable. In other words, it can be said that it is more appropriate to inject positive charges (holes) as the anode 2 than to inject electrons into the matrix 4 as the cathode 6. In the first embodiment, since the ITO is dispersed in the matrix 4, most of the small single elements described above have a structure sandwiched between the ITOs. In other words, the structure is rather sandwiched between materials suitable for the anode 2.
[0062]
This structure has room for improvement when considering efficient driving of the device. When the particles 5 are made of only ITO, the particles 5 themselves are electrically neutral, and the number of holes and the number of injected electrons are the same. In other words, even though holes are easily injected by energization, a large potential difference is required for electron injection, and as a result, the total carrier amount is limited by the electron injection amount that is more difficult to be injected. This means that the driving voltage increases when viewed as an element.
[0063]
Therefore, fine particles obtained by depositing aluminum on a part of the surface of the ITO are mixed. Of course, other than vapor deposition, metal can be attached to a part of the particles by various known methods. When a voltage is applied to this element, holes are injected from the ITO site on the side closer to the cathode 6 of the particles 5 in the matrix 4 and electrons are injected from the aluminum site on the side closer to the anode 2. This means that the above-mentioned minute single elements can be arranged in an optimum manner sandwiched between the anode 2 and the cathode 6, respectively. Each carrier is injected from an appropriate electrode, and as a result, the element The driving voltage is further reduced, and the overall characteristics can be improved.
[0064]
Next, the characteristics of the device actually manufactured by the procedure described above will be described. FIG. 6 is a graph showing the relationship between the current and the light emission luminance of the organic EL device according to the first embodiment of the present invention, and FIG. 7 is a graph showing the relationship between the voltage and the current of the organic EL device according to the first embodiment of the present invention. It is. 6 and 7, a is a characteristic for an element having a configuration in which the light emitting layer 3 does not contain the particles 5, and b is a characteristic for an element containing the particles 5.
[0065]
From FIG. 6, it can be seen that the characteristic b of the element containing the particles has a higher luminance than the characteristic a of the element not containing the particles at the same current density. On the other hand, as shown in FIG. 7, the characteristic b of the element containing the particles 5 indicates that it is necessary to apply a high voltage because a current as large as the characteristic a of the element not containing the particles 5 flows. I have. This indicates that the element containing the particles 5 can be regarded as equivalent to being composed of a single element, and each element is connected in series in the direction of the electric field formed by the applied voltage. This is a reasonable result because
[0066]
From the results shown in FIG. 6, the device containing the particles 5 shows about three times the luminance at the current density of 100 mA as compared with the device not containing the particles 5. This indicates that this element is apparently in a state where three single elements are connected in series in the direction of the electric field. The apparent number of stacked single element layers can be controlled by the mixing ratio of the matrix 4 and the particles 5 and the thickness of the light emitting layer 3. For example, assuming that the thickness of the light emitting layer 3 is doubled with the material configuration of the element having the characteristic b of FIGS. 6 and 7 as it is, 4000 cd / m at a current density of 100 mA. 2 Can be expected. Needless to say, the driving voltage at that time rises about twice. At this time, the applied voltage per single element does not change regardless of the thickness. That is, even if the drive voltage as a whole increases, the applied voltage per single element can be set to a mild condition, and high luminance can be obtained while securing the stability and life of the element.
[0067]
【The invention's effect】
As described above, according to the organic EL device of the present invention, while having a very simple device configuration, a structure in which a single device is connected in series is further connected in series to achieve high brightness, high stability, and long An element that has a long life is realized. The device can be manufactured by a simple method such as spin coating. In that case, the process is simple and an expensive vacuum device is not frequently used, so that an inexpensive device can be provided. The increase of the applied voltage is practically several tens of volts, which is within a range that a simple power supply can sufficiently cope with when considering a commercial power supply.
[0068]
The organic EL element of the present invention can be expected to have a wide range of applications including a fixed light source application such as indoor lighting as an unprecedented planar high-luminance light-emitting device.
[Brief description of the drawings]
FIG. 1 is an overall configuration diagram of an organic EL element according to Embodiment 1 of the present invention.
FIG. 2 is a diagram showing a procedure for manufacturing an organic EL device according to the first embodiment of the present invention.
FIG. 3 (a) is a configuration diagram of an organic EL element containing no particles according to the first embodiment of the present invention.
(B) Configuration diagram of organic EL element containing relatively small amount of particles according to Embodiment 1 of the present invention
(C) Configuration diagram of organic EL element containing relatively large amount of particles according to Embodiment 1 of the present invention
FIG. 4A is an explanatory diagram of an electric field distribution in an organic EL element that does not include particles in the first embodiment.
(B) Explanatory drawing of electric field distribution in the organic EL element containing particles according to the first embodiment
FIG. 5 (a) is a diagram illustrating the flow of carriers in an organic EL device including a relatively small amount of particles according to the first embodiment.
(B) Illustration of carrier flow in organic EL element containing relatively large amount of particles in the first embodiment
FIG. 6 is a graph showing a relationship between current and emission luminance of the organic EL element according to the first embodiment of the present invention.
FIG. 7 is a graph showing a relationship between a voltage and a current of the element organic EL element according to the first embodiment of the present invention.
[Explanation of symbols]
1 substrate
2 Anode
3 Light-emitting layer
4 Matrix
5 particles
6 Cathode
11 Schematic line of electron flow
21 gap

Claims (9)

通電時に発光する発光層と、前記発光層を挟んで電力を供給する一組の電極を備え、前記発光層内には電気伝導度の異なる領域が分散して配設されたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセント素子。A light-emitting layer that emits light when energized; and a pair of electrodes that supply electric power with the light-emitting layer interposed therebetween. Organic electroluminescent device. 前記発光層において、電気伝導度が相対的に大きな領域の周りを相対的に小さな領域が取り囲んでいることを特徴とする請求項1記載の有機エレクトロルミネッセント素子。2. The organic electroluminescent device according to claim 1, wherein a relatively small region surrounds a region having a relatively high electric conductivity in the light emitting layer. 前記電気伝導度が相対的に大きな領域が少なくとも一種の粒子状物質から構成されたことを特徴とする請求項2記載の有機エレクトロルミネッセント素子。3. The organic electroluminescent device according to claim 2, wherein the region having a relatively large electric conductivity is made of at least one kind of particulate matter. 前記粒子状物質が少なくとも素子の発光波長域において実質的に透明であることを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子。The organic electroluminescent device according to claim 3, wherein the particulate matter is substantially transparent at least in an emission wavelength region of the device. インジウム−スズ酸化物からなる粒子状物質を少なくとも一種含むことを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子。The organic electroluminescent device according to claim 3, wherein the organic electroluminescent device contains at least one kind of particulate material composed of indium-tin oxide. 前記粒子状物質が少なくとも一種の金属からなる粒子であることを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子。The organic electroluminescent device according to claim 3, wherein the particulate matter is a particle made of at least one metal. イオン化ポテンシャルまたは仕事関数の絶対値が1.25eV以上、5.5eV以下であるような粒子状物質を少なくとも一種含むことを特徴とする請求項3記載の有機エレクトロルミネッセント素子。4. The organic electroluminescent device according to claim 3, wherein the organic electroluminescent device includes at least one particulate material having an ionization potential or an absolute value of a work function of 1.25 eV or more and 5.5 eV or less. 前記領域が複数の異なる電気伝導度またはイオン化ポテンシャルを有する領域からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。The organic electroluminescent device according to any one of claims 1 to 3, wherein the region comprises a plurality of regions having different electric conductivity or ionization potential. 前記粒子状物質が複数の異なる電気伝導度またはイオン化ポテンシャルを有する粒子状物質からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。The organic electroluminescent device according to any one of claims 1 to 3, wherein the particulate material comprises a plurality of particulate materials having different electrical conductivity or ionization potential.
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