WO2026010481A1 - 폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품 - Google Patents

폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품

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WO2026010481A1
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polyolefin resin
polyolefin
polypropylene
polypropylene resin
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PCT/KR2025/095443
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홍상현
이준희
김현수
반균하
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Lotte Chemical Corp
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Lotte Chemical Corp
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Definitions

  • the present invention relates to a polyolefin resin composition and a molded article manufactured therefrom. More specifically, the present invention relates to a polyolefin resin composition having excellent adhesive strength to polar substrates, electrolyte resistance, etc., and a molded article manufactured therefrom.
  • polypropylene resin boasts excellent rigidity, transparency, and heat resistance, making it widely used as a thermoplastic molding material. Because polypropylene resin is non-polar, it must be acid-modified to achieve adhesion to polar substrates. Furthermore, polypropylene resin lacks flexibility and wettability, preventing it from achieving sufficient adhesion. Therefore, an elastomer component is typically added to polypropylene resin to improve adhesion to polar substrates.
  • the background technology of the present invention is disclosed in Korean Patent No. 10-1200658, etc.
  • the purpose of the present invention is to provide a polyolefin resin composition having excellent adhesive strength to polar substrates, electrolyte resistance, etc.
  • Another object of the present invention is to provide a molded article formed from the polyolefin resin composition.
  • the polyolefin resin composition comprises about 50 to about 80 wt% of a first polypropylene resin having a melting point (Tm) of less than 150°C; about 1 to about 10 wt% of a second polypropylene resin having a melting point (Tm) of 150°C or higher; about 5 to about 20 wt% of a polyethylene resin; about 5 to about 35 wt% of a polyolefin-based elastomer; and about 1 to about 10 wt% of a maleic anhydride-modified polypropylene.
  • Tm melting point
  • Tm melting point
  • the first polypropylene resin may include at least one of a propylene/ethylene random copolymer and a propylene/ethylene/ ⁇ -olefin copolymer.
  • the first polypropylene resin may be a copolymer having a content of a propylene-derived component of about 85 to about 99 mol%, a content of an ethylene-derived component of about 1 to about 10 mol%, and a content of an ⁇ -olefin-derived component of about 0 to about 8 mol%.
  • the second polypropylene resin may include at least one of a propylene homopolymer and a propylene/ethylene block copolymer.
  • the polyethylene resin may include at least one of low-density polyethylene (LDPE) and linear low-density polyethylene (LLDPE).
  • LDPE low-density polyethylene
  • LLDPE linear low-density polyethylene
  • the polyolefin-based elastomer may include at least one of an ethylene-propylene elastomer and a propylene-ethylene elastomer.
  • the polyolefin-based elastomer may include about 5 to about 15 wt% of ethylene-propylene elastomer and about 20 wt% or less of propylene-ethylene elastomer, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition.
  • the maleic anhydride modified polypropylene may have a weight average molecular weight of about 30,000 to about 100,000 g/mol, and a maleic anhydride modification ratio of about 1.5 to about 8 wt%.
  • the weight ratio of the first polypropylene resin and the second polypropylene resin may be about 1:0.013 to about 1:0.17.
  • the polyolefin resin composition is formed by using the polyolefin resin composition and the polypropylene resin to manufacture a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin using a multilayer film molding machine, and laminating the polyolefin resin composition layer of the film manufactured by the multilayer film molding machine on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact, and then heating at 200°C for 5 minutes to manufacture a specimen, and then cutting the specimen to a length of 100 mm and a width of 15 mm, and using a universal testing machine (UTM) to peel the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min
  • the room temperature adhesive strength may be about 18 to about 35 kgf/cm 2 .
  • the polyolefin resin composition is used to manufacture a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin using a multilayer film molding machine, and the polyolefin resin composition layer of the film manufactured by the multilayer film molding machine is laminated on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact with the aluminum, and then heated at 200°C for 5 minutes to manufacture a specimen, and then the specimen is cut to a length of 100 mm and a width of 15 mm, and the cut specimen is peeled off from the aluminum and the polypropylene resin layer at a speed of 50 mm/min using a universal testing machine (UTM) under conditions of 80°C, and the high-temperature bonding strength measured may be about 5.5 to about 12 kgf/ cm2 .
  • UPM universal testing machine
  • the polyolefin resin composition is used to manufacture a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin using a multilayer film molding machine, and the polyolefin resin composition layer of the film manufactured by the multilayer film molding machine is laminated on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact, and then heated at 200°C for 5 minutes to manufacture a specimen, and then the specimen is cut to a length of 100 mm and a width of 25 mm, and the cut specimen is immersed in a lithium secondary battery electrolyte at 85°C for 24 hours, and then both sides of the specimen are cut to a length of 100 mm and a width of 15 mm.
  • the specimen is measured by peeling the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min using a universal testing machine (UTM), and the adhesive strength after immersion in the electrolyte is about 13 to about 20 kgf/cm 2 days. Can be.
  • UPM universal testing machine
  • the molded article is characterized in that it is formed from a polyolefin resin composition according to any one of 1 to 12.
  • the laminate for a battery comprises: a barrier layer including a polar substrate; and a sealant layer adhered to at least one surface of the barrier layer; wherein the sealant layer is formed from a polyolefin resin composition according to any one of 1 to 12.
  • the present invention has the effect of providing a polyolefin resin composition having excellent adhesive strength to a polar substrate, electrolyte resistance, etc., and a molded article formed therefrom.
  • a polyolefin resin composition according to the present invention comprises (A) a first polypropylene resin having a melting point (Tm) of less than 150°C; (B) a second polypropylene resin having a melting point (Tm) of 150°C or higher; (C) a polyethylene resin; (D) a polyolefin-based elastomer; and (E) maleic anhydride-modified polypropylene.
  • the first polypropylene resin can be applied together with a second polypropylene resin having a melting point (Tm) of 150°C or higher, a polyethylene resin, a polyolefin-based elastomer, a maleic anhydride-modified polypropylene, etc., to improve the adhesive strength (at room temperature and high temperature) and electrolyte resistance of the polyolefin resin composition to a polar substrate, and a polypropylene resin having a melting point (Tm) of less than 150°C can be used.
  • Tm melting point
  • the first polypropylene resin may have a melting point (Tm) of less than 150°C, for example, from about 120°C to about 145°C.
  • Tm melting point
  • the adhesive strength of the polyolefin resin composition to a polar substrate may be reduced.
  • the first polypropylene resin may include at least one of a propylene/ethylene random copolymer and a propylene/ethylene/ ⁇ -olefin copolymer.
  • the first polypropylene resin may have a content of a propylene-derived component of about 85 to about 99 mol%, for example, about 90 to about 98 mol%, an ethylene-derived component of about 1 to about 10 mol%, for example, about 2 to about 5 mol%, and an ⁇ -olefin-derived component of about 0 to about 8 mol%, for example, about 0 to about 5 mol%.
  • the polypropylene copolymer resin is a propylene/ethylene random copolymer.
  • the polyolefin resin composition may have excellent processability, film formability, etc.
  • the first polypropylene resin may have a melt flow index (MI) of about 2 to about 15 g/10 min, for example, about 5 to about 12 g/10 min, measured under conditions of 230°C and 2.16 kg according to ASTM D1238. Within this range, the polyolefin resin composition may have excellent processability, film formability, etc.
  • MI melt flow index
  • the first polypropylene resin may be included in an amount of about 50 to about 80 wt%, for example, about 55 to about 75 wt%, and specifically about 57 to about 74 wt%, of the total polyolefin resin composition of 100 wt%. If the content of the first polypropylene resin is outside the above range, there is a concern that the mechanical properties, processability, etc. of the polyolefin resin composition may deteriorate.
  • the second polypropylene resin according to one specific example of the present invention can be applied together with the first polypropylene resin, polyethylene resin, polyolefin-based elastomer, maleic anhydride-modified polypropylene, etc., to improve the adhesive strength (at room temperature and high temperature) and electrolyte resistance of the polyolefin resin composition to a polar substrate, and a polypropylene resin having a melting point (Tm) of 150°C or higher can be used.
  • Tm melting point
  • the second polypropylene resin may have a melting point (Tm) of 150°C or higher, for example, about 155 to about 170°C. If the melting point of the second polypropylene resin is lower than 150°C, there is a concern that the adhesive strength of the polyolefin resin composition to a polar substrate may be reduced.
  • Tm melting point
  • the second polypropylene resin may include at least one of a propylene homopolymer (homopolypropylene resin) and a propylene/ethylene block copolymer (block polypropylene resin).
  • the propylene/ethylene block copolymer (block polypropylene resin) may be a block polypropylene resin composed of a homopolypropylene block and an ethylene-propylene copolymer block and/or a homopolyethylene block.
  • the second polypropylene resin may have a melt flow index (MI) of about 1 to about 30 g/10 min, for example, about 5 to about 15 g/10 min, measured under conditions of 230°C and 2.16 kg according to ASTM D1238. Within this range, the film formability of the polyolefin resin composition, adhesion strength to a polar substrate, etc. may be excellent.
  • MI melt flow index
  • the second polypropylene resin may be included in an amount of about 1 to about 10 wt%, for example, about 2 to about 8 wt%, and specifically about 3 to about 6 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition. If the content of the second polypropylene resin is outside the above range, there is a concern that the adhesive strength, electrolyte resistance, mechanical properties, processability, etc. of the polyolefin resin composition to polar substrates at room temperature and high temperature may deteriorate.
  • the weight ratio of the first polypropylene resin and the second polypropylene resin may be from about 1:0.013 to about 1:0.17, for example from about 1:0.02 to about 1:0.15. In this range, the mechanical properties, processability, and adhesive strength to a polar substrate of the polyolefin resin composition may be more excellent.
  • a polyethylene resin can be applied together with the first and second polypropylene resins, polyolefin-based elastomers, and maleic anhydride-modified polypropylene, etc., to improve the adhesive strength (at room temperature and high temperature) and electrolyte resistance of the polyolefin resin composition to a polar substrate, and a polyethylene resin used in a typical thermoplastic resin composition can be used.
  • the polyethylene resin may include one or more of low-density polyethylene (LDPE), medium-density polyethylene (MDPE), high-density polyethylene (HDPE), and linear low-density polyethylene (LLDPE).
  • LDPE low-density polyethylene
  • MDPE medium-density polyethylene
  • HDPE high-density polyethylene
  • LLDPE linear low-density polyethylene
  • the polyethylene resin may be low-density polyethylene (LDPE) and/or linear low-density polyethylene (LLDPE).
  • the polyethylene resin may have a melt flow index (MI) of about 0.5 to about 15 g/10 min, for example, about 1 to about 10 g/10 min, measured under conditions of 190°C and 2.16 kg according to ASTM D1238. Within this range, the film formability, etc. of the polyolefin resin composition may be excellent.
  • MI melt flow index
  • the polyethylene resin may be included in an amount of about 5 to about 20 wt%, for example, about 6 to about 15 wt%, specifically about 7 to about 12 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition.
  • the content of the polyethylene resin is less than about 5 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition, there is a concern that the adhesive strength to polar substrates at room temperature and high temperature, electrolyte resistance, film formability, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced, and when it exceeds about 20 wt%, there is a concern that the mechanical properties, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced.
  • a polyolefin-based elastomer according to one specific example of the present invention can be applied together with the first and second polypropylene resins, polyethylene resins, maleic anhydride-modified polypropylene, etc., to improve the adhesive strength (at room temperature and high temperature) and electrolyte resistance of the polyolefin resin composition to a polar substrate, and a polyolefin-based elastomer used in a typical thermoplastic resin composition can be used.
  • the polyolefin-based elastomer may include at least one of an ethylene-propylene elastomer and a propylene-ethylene elastomer, and for example, an ethylene-propylene elastomer may be applied alone, or an ethylene-propylene elastomer and a propylene-ethylene elastomer may be applied in combination.
  • the polyolefin-based elastomer may include about 5 to about 15 wt% of ethylene-propylene elastomer and about 20 wt% or less of propylene-ethylene elastomer, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition.
  • the polyolefin elastomer may have a melt flow index (MI) of about 0.1 to about 20 g/10 min, for example, about 0.5 to about 15 g/10 min, measured under conditions of 230°C and 2.16 kg according to ASTM D1238. Within this range, the wettability, mechanical properties, etc. of the polyolefin resin composition may be excellent.
  • MI melt flow index
  • the polyolefin-based elastomer may be included in an amount of about 5 to about 35 wt%, for example, about 7 to about 30 wt%, specifically about 10 to about 25 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition.
  • the content of the polyolefin-based elastomer is less than about 5 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition, there is a concern that the adhesive strength to a polar substrate, electrolyte resistance, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced, and when it exceeds about 35 wt%, there is a concern that the film formability, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced.
  • maleic anhydride-modified polypropylene can be applied together with the first and second polypropylene resins, polyethylene resins, and polyolefin-based elastomers, etc., to improve the adhesive strength (at room temperature and high temperature) and electrolyte resistance of the polyolefin resin composition to a polar substrate, and maleic anhydride-modified polypropylene used in a typical thermoplastic resin composition can be used.
  • the maleic anhydride-modified polypropylene may have a weight average molecular weight measured by gel permeation chromatography (GPC) of about 30,000 to about 100,000 g/mol, for example, about 40,000 to about 80,000 g/mol.
  • GPC gel permeation chromatography
  • the polyolefin resin composition may have excellent adhesive strength to a polar substrate, electrolyte resistance, and the like.
  • the maleic anhydride-modified polypropylene may have a maleic anhydride modification ratio of about 1.5 to about 8 wt%, for example, about 1.7 to about 6 wt%.
  • the polyolefin resin composition may exhibit excellent adhesive strength to a polar substrate, electrolyte resistance, and the like.
  • the maleic anhydride-modified polypropylene may be included in an amount of about 1 to about 10 wt%, for example, about 2 to about 8 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition.
  • the content of the maleic anhydride-modified polypropylene is less than about 1 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition, there is a concern that the adhesive strength to a polar substrate, electrolyte resistance, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced, and when it exceeds about 10 wt%, there is a concern that the mechanical properties, processability, etc. of the polyolefin resin composition may be reduced.
  • a polyolefin resin composition according to one specific embodiment of the present invention may further include additives included in conventional polyolefin resin compositions.
  • the additives include, but are not limited to, antioxidants, stabilizers, flame retardants, anti-drip agents, lubricants, release agents, nucleating agents, antistatic agents, stabilizers, pigments, dyes, and mixtures thereof.
  • the content thereof may be about 0.001 to about 20 wt%, for example, about 0.1 to about 10 wt%, based on 100 wt% of the total polyolefin resin composition, but is not limited thereto.
  • a polyolefin resin composition according to one specific example of the present invention may be in the form of pellets obtained by mixing the above components and melt-extruding them at about 150 to about 230°C, for example, about 170 to about 210°C, using a conventional twin-screw extruder.
  • the polyolefin resin composition is formed by using the polyolefin resin composition and the polypropylene resin to form a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin using a multilayer film molding machine, and laminating the polyolefin resin composition layer of the film manufactured by the multilayer film molding machine on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact, and then heating at 200°C for 5 minutes to prepare a specimen, and then cutting the specimen to a length of 100 mm and a width of 15 mm, and using a universal testing machine (UTM) to peel the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min
  • the room temperature adhesive strength may be about 18 to about 35 kgf/cm 2 , for example, about 20 to about 30 kgf/cm 2 .
  • the polyolefin resin composition is formed by using the polyolefin resin composition and the polypropylene resin to form a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin using a multilayer film molding machine, and laminating the polyolefin resin composition layer of the film manufactured by the multilayer film molding machine on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact with the aluminum, and then heating at 200°C for 5 minutes to prepare a specimen, and then cutting the specimen to a length of 100 mm and a width of 15 mm, and using a universal testing machine (UTM) at 80°C to peel the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min, the high-temperature bonding strength measured may be about 5.5 to about 12 kgf/cm 2 , for example, about 6 to about 10 kgf/cm 2 .
  • UPM universal testing machine
  • the polyolefin resin composition is manufactured by using the polyolefin resin composition and the polypropylene resin, manufacturing a two-layer film composed of the polyolefin resin composition and the polypropylene resin with a multilayer film molding machine, laminating the polyolefin resin composition layer of the film manufactured with the multilayer film molding machine on aluminum in the form of a film to which nylon is laminated so that it is in contact, and then heating at 200°C for 5 minutes to manufacture a specimen, and then cutting the specimen to a length of 100 mm and a width of 25 mm, and immersing the cut specimen in a lithium secondary battery electrolyte at 85°C for 24 hours, and then cutting both sides of the specimen to a length of 100 mm and a width of 15 mm, and measuring the adhesive strength after electrolyte immersion while peeling the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min using a universal testing machine (UTM), is about 13 to about 20 kgf/cm 2
  • a molded article according to one specific example of the present invention is formed from the polyolefin resin composition.
  • the polyolefin resin composition can be manufactured in the form of pellets, and the manufactured pellets can be manufactured into various molded articles (products) through various molding methods such as injection molding, extrusion molding, vacuum molding, and casting molding. Such molding methods are well known to those skilled in the art to which the present invention pertains.
  • the molded article has excellent adhesive strength and electrolyte resistance to polar substrates at room temperature and high temperature, and is useful as an adhesive film, adhesive sheet, etc. for bonding to polar substrates (aluminum, steel, ethylene vinyl alcohol (EVOH), polyamide, etc.). For example, it is useful as a film for food containers, a sealant layer for a laminate for batteries, etc.
  • the battery laminate may include a barrier layer including a polar substrate; and a sealant layer adhered to at least one surface of the barrier layer.
  • the sealant layer may be in the form of an adhesive film formed from the polyolefin resin composition.
  • Random polypropylene resin (propylene-ethylene-1-butene terpolymer, manufacturer: Lotte Chemical, product name: SFC-750, melting point (Tm): approximately 132°C) was used.
  • Block polypropylene resin (propylene/ethylene block copolymer, manufacturer: Lotte Chemical, product name: J-350, melting point (Tm): approximately 167°C) was used.
  • Polyethylene resin low-density polyethylene (LDPE), manufacturer: Lotte Chemical, product name: XL-610S) was used.
  • Maleic anhydride-modified polypropylene (weight average molecular weight: approximately 49,000 g/mol, maleic anhydride modification ratio: approximately 2 wt%) was used.
  • pellets were manufactured by extrusion at a barrel temperature of approximately 170°C.
  • the extrusion was performed using a twin-screw extruder with an L/D of 40 and a diameter of 19 mm, and the manufactured pellets were dried at approximately 80°C for approximately 4 hours or more, and then specimens were manufactured using a multilayer film molding machine according to the method for measuring physical properties described below.
  • the physical properties of the manufactured specimens were evaluated using the following method, and the results are shown in Tables 1 and 2 below.
  • Adhesive strength after electrolyte immersion (electrolyte resistance, peel strength, unit: kgf/ cm2 ): Using the polyolefin resin composition and polypropylene resin (manufacturer: Lotte Chemical, product name: L-860C), a two-layer film composed of a polyolefin resin composition and a polypropylene resin was manufactured using a multilayer film molding machine, and the polyolefin resin composition layer among the films manufactured using the multilayer film molding machine was laminated on aluminum (thickness: about 113 ⁇ m) in the form of a film to which nylon was laminated so that they were in contact, and then heated at 200°C for 5 minutes to manufacture a specimen, and then the specimen was cut into 100 mm in length and 25 mm in width, and the cut specimen was mixed with a solvent in which ethylene carbonate (EC): dimethyl carbonate (DMC): diethyl carbonate (DEC) was mixed in a volume ratio of about 1: 1: 1, and lithium salt (
  • both sides of the specimen were cut to produce a specimen with a length of 100 mm and a width of 15 mm.
  • the adhesive strength was measured by peeling the aluminum and polypropylene resin layers at a speed of 50 mm/min using a universal testing machine (UTM, manufacturer: ZwickRoell, device name: Z020).
  • Example 1 2 3 4 (A) (weight%) 59 57 59 74 (B1) (weight%) 3 5 - 3 (B2) (weight%) - - 3 - (C) (weight%) 8 8 8 8 (D1) (weight%) 10 10 10 (D2) (weight%) 15 15 15 - (E) (weight%) 5 5 5 5 5 5 5 5 5 5 5 Room temperature adhesive strength 25.5 23.0 26.8 20.1 High temperature bonding strength 7.8 8.2 8.5 6.8 Adhesive strength after electrolyte immersion 15.5 15.3 16.8 13.7
  • the polyolefin resin composition of the present invention is excellent in both adhesive strength to polar substrates at room temperature and high temperature (room temperature adhesive strength and high temperature adhesive strength), electrolyte resistance (adhesive strength after immersion in electrolyte solution), etc.

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Abstract

본 발명의 폴리올레핀 수지 조성물은 융점(Tm)이 150℃ 미만인 제1 폴리프로필렌 수지 약 50 내지 약 80 중량%; 융점(Tm)이 150℃ 이상인 제2 폴리프로필렌 수지 약 1 내지 약 10 중량%; 폴리에틸렌 수지 약 5 내지 약 20 중량%; 폴리올레핀계 엘라스토머 약 5 내지 약 35 중량%; 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 약 1 내지 약 10 중량%;를 포함하는 것을 특징으로 한다. 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수하다.

Description

폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품
본 발명은 폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다. 보다 구체적으로 본 발명은 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수한 폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 제조된 성형품에 관한 것이다.
폴리프로필렌 수지는 폴리올레핀 수지 중에서도 강성, 투명성, 내열성 등이 우수하여, 열가소성 성형 재료로서 널리 사용되어 왔다. 폴리프로필렌 수지는 비극성 수지이므로, 극성 기재에 대한 접착력을 구현하기 위해서는 산 변성하여 사용하여야 한다. 또한, 폴리프로필렌 수지는 유연성, 젖음성 등이 떨어지기 때문에 충분한 접착성을 구현하지 못하므로, 통상적으로 폴리프로필렌 수지에 엘라스토머 성분을 배합하여 극성 기재에 대한 접착성능을 향상시킬 수 있다.
이와 같이, 산 변성된 폴리프로필렌 수지에 엘라스토머 성분을 배합하면 상온에서의 극성 기재에 대한 접착성은 개선될 수 있으나, 배터리용 전해액 등에 담근 후 80℃ 이상에서 방치하면 접착강도가 하락할 수 있다는 문제점이 있다.
따라서, 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수한 폴리올레핀계 수지 조성물의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 배경기술은 대한민국 등록특허 10-1200658호 등에 개시되어 있다.
본 발명의 목적은 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수한 폴리올레핀 수지 조성물을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성된 성형품을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 상기 및 기타의 목적들은 하기 설명되는 본 발명에 의하여 모두 달성될 수 있다.
1. 본 발명의 하나의 관점은 폴리올레핀 수지 조성물에 관한 것이다. 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 융점(Tm)이 150℃ 미만인 제1 폴리프로필렌 수지 약 50 내지 약 80 중량%; 융점(Tm)이 150℃ 이상인 제2 폴리프로필렌 수지 약 1 내지 약 10 중량%; 폴리에틸렌 수지 약 5 내지 약 20 중량%; 폴리올레핀계 엘라스토머 약 5 내지 약 35 중량%; 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 약 1 내지 약 10 중량%;를 포함한다.
2. 상기 1 구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌/에틸렌 랜덤 공중합체 및 프로필렌/에틸렌/α-올레핀 공중합체 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
3. 상기 1 또는 2 구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 유래성분의 함량이 약 85 내지 약 99 몰%이고, 에틸렌 유래성분의 함량이 약 1 내지 약 10 몰%이며, α-올레핀 유래성분의 함량이 약 0 내지 약 8 몰%인 공중합체일 수 있다.
4. 상기 1 내지 3 구체예에서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체 및 프로필렌/에틸렌 블록 공중합체 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
5. 상기 1 내지 4 구체예에서, 상기 폴리에틸렌 수지는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 및 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
6. 상기 1 내지 5 구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
7. 상기 1 내지 6 구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 약 5 내지 약 15 중량% 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 약 20 중량% 이하를 포함할 수 있다.
8. 상기 1 내지 7 구체예에서, 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 중량평균분자량이 약 30,000 내지 약 100,000 g/mol일 수 있고, 무수말레산 변성율이 약 1.5 내지 약 8 중량%일 수 있다.
9. 상기 1 내지 8 구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지 및 상기 제2 폴리프로필렌 수지의 중량비는 약 1 : 0.013 내지 약 1 : 0.17일 수 있다.
10. 상기 1 내지 9 구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 상온 접착강도가 약 18 내지 약 35 kgf/cm2일 수 있다.
11. 상기 1 내지 10 구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단하고, 재단한 시편을 80℃의 조건에서 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 고온 접착강도가 약 5.5 내지 약 12 kgf/cm2일 수 있다.
12. 상기 1 내지 11 구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 25 mm로 재단하고, 재단한 시편을 85℃의 리튬 2차전지 전해액에 24시간 동안 침지한 후, 시편의 양쪽을 재단하여 길이 100 mm, 너비 15 mm로 제조한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 전해액 침지 후 접착강도가 약 13 내지 약 20 kgf/cm2일 수 있다.
13. 본 발명의 다른 관점은 성형품에 관한 것이다. 상기 성형품은 상기 1 내지 12 중 어느 하나에 따른 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 한다.
14. 본 발명의 다른 관점은 전지용 적층체에 관한 것이다. 상기 전지용 적층체는 극성 기재를 포함하는 배리어층; 및 상기 배리어층의 적어도 1면에 접착되는 실런트층;을 포함하며, 상기 실런트층은 상기 1 내지 12 중 어느 하나에 따른 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명은 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수한 폴리올레핀 수지 조성물 및 이로부터 형성된 성형품을 제공하는 발명의 효과를 갖는다.
이하, 본 발명을 상세히 설명하면, 다음과 같다.
본 발명에 따른 폴리올레핀 수지 조성물은 (A) 융점(Tm)이 150℃ 미만인 제1 폴리프로필렌 수지; (B) 융점(Tm)이 150℃ 이상인 제2 폴리프로필렌 수지; (C) 폴리에틸렌 수지; (D) 폴리올레핀계 엘라스토머; 및 (E) 무수말레산 변성 폴리프로필렌;를 포함한다.
본 명세서에서, 수치범위를 나타내는 "a 내지 b"는 "≥a 이고 ≤b"으로 정의한다.
(A) 제1 폴리프로필렌 수지
본 발명의 일 구체예에 따른 제1 폴리프로필렌 수지는 융점(Tm)이 150℃ 이상인 제2 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리올레핀계 엘라스토머 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 등과 함께 적용되어, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 및 고온), 내전해액성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 융점(Tm)이 150℃ 미만인 폴리프로필렌 수지를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 융점(Tm)이 150℃ 미만, 예를 들면 약 120 내지 약 145℃일 수 있다. 상기 제1 폴리프로필렌 수지의 융점이 150℃ 이상일 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도 등이 저하될 우려가 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌/에틸렌 랜덤 공중합체 및 프로필렌/에틸렌/α-올레핀 공중합체 중 1종 이상을 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 유래성분의 함량이 약 85 내지 약 99 몰%, 예를 들면 약 90 내지 약 98 몰%일 수 있고, 에틸렌 유래성분의 함량이 약 1 내지 약 10 몰%, 예를 들면 약 2 내지 약 5 몰%일 수 있으며, α-올레핀 유래성분의 함량이 약 0 내지 약 8 몰%, 예를 들면 약 0 내지 약 5 몰%일 수 있다. 여기서, 상기 α-올레핀 유래성분의 함량이 0 몰%일 경우, 상기 폴리프로필렌 공중합체 수지는 프로필렌/에틸렌 랜덤 공중합체이다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 가공성, 필름 성형성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 ASTM D1238에 의거하여, 230℃, 2.16 kg 조건에서 측정한 용융흐름지수(Melt-flow index: MI)가 약 2 내지 약 15 g/10분, 예를 들면 약 5 내지 약 12 g/10분일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 가공성, 필름 성형성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 50 내지 약 80 중량%, 예를 들어 약 55 내지 약 75 중량%, 구체적으로 약 57 내지 약 74 중량%로 포함될 수 있다. 상기 제1 폴리프로필렌 수지의 함량이 상기 범위를 벗어날 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성 등이 저하될 우려가 있다.
(B) 제2 폴리프로필렌 수지
본 발명의 일 구체예에 따른 제2 폴리프로필렌 수지는 상기 제1 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지, 폴리올레핀계 엘라스토머 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 등과 함께 적용되어, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 및 고온), 내전해액성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 융점(Tm)이 150℃ 이상인 폴리프로필렌 수지를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 융점(Tm)이 150℃ 이상, 예를 들면 약 155 내지 약 170℃일 수 있다. 상기 제2 폴리프로필렌 수지의 융점이 150℃ 미만일 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도 등이 저하될 우려가 있다.
구체예에서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체(호모 폴리프로필렌 수지) 및 프로필렌/에틸렌 블록 공중합체(블록 폴리프로필렌 수지) 중 1종 이상을 포함할 수 있다. 여기서, 상기 프로필렌/에틸렌 블록 공중합체(블록 폴리프로필렌 수지)는 호모 폴리프로필렌 블록과 에틸렌-프로필렌 공중합체 블록 및/또는 호모 폴리에틸렌 블록으로 구성된 블록 폴리프로필렌 수지일 수 있다.
구체예에서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 ASTM D1238에 의거하여, 230℃, 2.16 kg 조건에서 측정한 용융흐름지수(MI)가 약 1 내지 약 30 g/10분, 예를 들면 약 5 내지 약 15 g/10분일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 필름 성형성, 극성 기재에 대한 접착강도 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 1 내지 약 10 중량%, 예를 들어 약 2 내지 약 8 중량%, 구체적으로 약 3 내지 약 6 중량%로 포함될 수 있다. 상기 제2 폴리프로필렌 수지의 함량이 상기 범위를 벗어날 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성, 기계적 물성, 가공성 등이 저하될 우려가 있다.
구체예에서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지 및 상기 제2 폴리프로필렌 수지의 중량비(제1 폴리프로필렌 수지 : 제2 폴리프로필렌 수지)는 약 1 : 0.013 내지 약 1 : 0.17, 예를 들면 약 1 : 0.02 내지 약 1 : 0.15일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성, 극성 기재에 대한 접착강도 등이 더 우수할 수 있다.
(C) 폴리에틸렌 수지
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리에틸렌 수지는 상기 제1 및 제2 폴리프로필렌 수지, 폴리올레핀계 엘라스토머 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 등과 함께 적용되어, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 및 고온), 내전해액성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 통상의 열가소성 수지 조성물에 사용되는 폴리에틸렌 수지를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리에틸렌 수지는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 중밀도 폴리에틸렌(MDPE), 고밀도 폴리에틸렌(HDPE) 및 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중 1종 이상을 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 폴리에틸렌 수지는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 및/또는 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 등일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리에틸렌 수지는 ASTM D1238에 의거하여, 190℃, 2.16 kg 조건에서 측정한 용융흐름지수(MI)가 약 0.5 내지 약 15 g/10분, 예를 들면 약 1 내지 약 10 g/10분일 수 있다. 상기 범위에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물의 필름 성형성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리에틸렌 수지는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 5 내지 약 20 중량%, 예를 들어 약 6 내지 약 15 중량%, 구체적으로 약 7 내지 약 12 중량%로 포함될 수 있다. 상기 폴리에틸렌 수지의 함량이 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 5 중량% 미만일 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성, 필름 성형성 등이 저하될 우려가 있고, 약 20 중량%를 초과할 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 기계적 물성 등이 저하될 우려가 있다.
(D) 폴리올레핀계 엘라스토머
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리올레핀계 엘라스토머는 상기 제1 및 제2 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지 및 무수말레산 변성 폴리프로필렌 등과 함께 적용되어, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 및 고온), 내전해액성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 통상의 열가소성 수지 조성물에 사용되는 폴리올레핀계 엘라스토머를 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 중 1종 이상을 포함할 수 있으며, 예를 들면 에틸렌-프로필렌 엘라스토머를 단독 적용하거나, 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머를 혼합 적용할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 약 5 내지 약 15 중량% 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 약 20 중량% 이하를 포함할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 ASTM D1238에 의거하여, 230℃, 2.16 kg 조건에서 측정한 용융흐름지수(MI)가 약 0.1 내지 약 20 g/10분, 예를 들면 약 0.5 내지 약 15 g/10분일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 젖음성, 기계적 물성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 5 내지 약 35 중량%, 예를 들어 약 7 내지 약 30 중량%, 구체적으로 약 10 내지 약 25 중량%로 포함될 수 있다. 상기 폴리올레핀계 엘라스토머의 함량이 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 5 중량% 미만일 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 저하될 우려가 있고, 약 35 중량%를 초과할 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 필름 성형성 등이 저하될 우려가 있다.
(E) 무수말레산 변성 폴리프로필렌
본 발명의 일 구체예에 따른 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 상기 제1 및 제2 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지 및 폴리올레핀계 엘라스토머 등과 함께 적용되어, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 및 고온), 내전해액성 등을 향상시킬 수 있는 것으로서, 통상의 열가소성 수지 조성물에 사용되는 무수말레산 변성 폴리프로필렌을 사용할 수 있다.
구체예에서, 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 겔 투과 크로마토그라피(gel permeation chromatography: GPC)로 측정한 중량평균분자량이 약 30,000 내지 약 100,000 g/mol, 예를 들면 약 40,000 내지 약 80,000 g/mol일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 무수말레산 변성율이 약 1.5 내지 약 8 중량%, 예를 들어 약 1.7 내지 약 6 중량%일 수 있다. 상기 범위에서, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수할 수 있다.
구체예에서, 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 1 내지 약 10 중량%, 예를 들어 약 2 내지 약 8 중량%로 포함될 수 있다. 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌의 함량이 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 1 중량% 미만일 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 저하될 우려가 있고, 약 10 중량%를 초과할 경우, 폴리올레핀 수지 조성물의 기계적 물성, 가공성 등이 저하될 우려가 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리올레핀 수지 조성물은 통상의 폴리올레핀 수지 조성물에 포함되는 첨가제를 더욱 포함할 수 있다. 상기 첨가제로는 산화방지제, 안정제, 난연제, 적하방지제, 활제, 이형제, 핵제, 대전방지제, 안정제, 안료, 염료, 이들의 혼합물 등을 예시할 수 있으나, 이에 제한되지 않는다. 상기 첨가제 사용 시, 그 함량은 상기 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 약 0.001 내지 약 20 중량%, 예를 들면 약 0.1 내지 약 10 중량%일 수 있으나, 이에 제한되지 않는다.
본 발명의 일 구체예에 따른 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 구성 성분을 혼합하고, 통상의 이축 압출기를 사용하여, 약 150 내지 약 230℃, 예를 들면 약 170 내지 약 210℃에서 용융 압출한 펠렛 형태일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 상온 접착강도가 약 18 내지 약 35 kgf/cm2, 예를 들면 약 20 내지 약 30 kgf/cm2일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단하고, 재단한 시편을 80℃ 조건에서 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 고온 접착강도가 약 5.5 내지 약 12 kgf/cm2, 예를 들면 약 6 내지 약 10 kgf/cm2일 수 있다.
구체예에서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 25 mm로 재단하고, 재단한 시편을 85℃의 리튬 2차전지 전해액에 24시간 동안 침지한 후, 시편의 양쪽을 재단하여 길이 100 mm, 너비 15 mm로 제조한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 전해액 침지 후 접착강도가 약 13 내지 약 20 kgf/cm2, 예를 들면 약 13.5 내지 약 18 kgf/cm2일 수 있다.
본 발명의 일 구체예에 따른 성형품은 상기 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성된다. 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 펠렛 형태로 제조될 수 있으며, 제조된 펠렛은 사출성형, 압출성형, 진공성형, 캐스팅성형 등의 다양한 성형방법을 통해 다양한 성형품(제품)으로 제조될 수 있다. 이러한 성형방법은 본 발명이 속하는 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 잘 알려져 있다. 상기 성형품은 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 우수하여, 극성 기재(알루미늄, 스틸(steel), 에틸렌비닐알코올(EVOH), 폴리아미드 등)에 접착하기 위한 접착 필름, 접착 시트 등으로 유용하다. 예를 들면, 식품 용기용 필름, 전지용 적층체의 실란트층 등으로 유용하다.
구체예에서, 상기 전지용 적층체는 극성 기재를 포함하는 배리어층; 및 상기 배리어층의 적어도 1면에 접착되는 실런트층;을 포함할 수 있다. 여기서, 상기 실런트층은 상기 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성된 접착 필름 형태일 수 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명을 보다 구체적으로 설명하고자 하나, 이러한 실시예들은 단지 설명의 목적을 위한 것으로, 본 발명을 제한하는 것으로 해석되어서는 안 된다.
실시예
이하, 실시예 및 비교예에서 사용된 각 성분의 사양은 다음과 같다.
(A) 제1 폴리프로필렌 수지
랜덤 폴리프로필렌 수지(프로필렌-에틸렌-1-부텐 삼원 공중합체, 제조사: 롯데케미칼, 제품명: SFC-750, 융점(Tm): 약 132℃)를 사용하였다.
(B) 제2 폴리프로필렌 수지
(B1) 호모 폴리프로필렌 수지(프로필렌 단독 중합체, 제조사: 롯데케미칼, 제품명: J-150H, 융점(Tm): 약 169℃)를 사용하였다.
(B2) 블록 폴리프로필렌 수지(프로필렌/에틸렌 블록 공중합체, 제조사: 롯데케미칼, 제품명: J-350, 융점(Tm): 약 167℃)를 사용하였다.
(C) 폴리에틸렌 수지
폴리에틸렌 수지(저밀도 폴리에틸렌(LDPE), 제조사: 롯데케미칼, 제품명: XL-610S)를 사용하였다.
(D) 폴리올레핀계 엘라스토머
(D1) 에틸렌-프로필렌 엘라스토머(제조사: ExxonMobil, 제품명: Vistalon 722)를 사용하였다.
(D2) 프로필렌-에틸렌 엘라스토머(제조사: ExxonMobil, 제품명: Vistamaxx 3980FL)를 사용하였다.
(E) 무수말레산 변성 폴리프로필렌
무수말레산 변성 폴리프로필렌(중량평균분자량: 약 49,000 g/mol, 무수말레산 변성율: 약 2 중량%)을 사용하였다.
실시예 1 내지 4 및 비교예 1 내지 4
상기 각 구성 성분을 하기 표 1 및 2에 기재된 바와 같은 함량으로 첨가한 후, 베럴(barrel) 온도 약 170℃에서 압출하여 펠렛을 제조하였다. 압출은 L/D가 40, 직경이 19 mm인 이축 압출기를 사용하였으며, 제조된 펠렛은 약 80℃에서 약 4시간 이상 건조 후, 다층필름 성형기를 사용하여 하기 물성 측정 방법에 기재된 바에 따라 시편을 제조하였다. 제조된 시편에 대하여 하기의 방법으로 물성을 평가하고, 그 결과를 하기 표 1 및 2에 나타내었다.
물성 측정 방법
(1) 상온 접착강도(박리강도, 단위: kgf/cm2): 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지(제조사: 롯데케미칼, 제품명: L-860C)를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄(두께: 약 113 μm) 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단한 시편을 만능 시험기(UTM, 제조사: ZwickRoell, 장치명: Z020)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 접착강도를 측정하였다.
(2) 고온 접착강도(박리강도, 단위: kgf/cm2): 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지(제조사: 롯데케미칼, 제품명: L-860C)를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄(두께: 약 113 μm) 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단하고, 재단한 시편을 80℃의 조건에서 만능 시험기(UTM, 제조사: ZwickRoell, 장치명: Z020)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 접착강도를 측정하였다.
(3) 전해액 침지 후 접착강도(내전해액성, 박리강도, 단위: kgf/cm2): 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지(제조사: 롯데케미칼, 제품명: L-860C)를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄(두께: 약 113 μm) 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 25 mm로 재단하고, 재단한 시편을 에틸렌 카보네이트(EC) : 디메틸 카보네이트(DMC) : 디에틸 카보네이트(DEC)가 약 1 : 1 : 1의 부피비로 혼합된 용매에 리튬염(LiPF6)이 1M 농도로 용해되어 있는 85℃의 리튬 이차전지 전해액에 24시간 동안 침지한 후, 시편의 양쪽을 재단하여 길이 100 mm, 너비 15 mm로 제조한 시편을 만능 시험기(UTM, 제조사: ZwickRoell, 장치명: Z020)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 접착강도를 측정하였다.
실시예
1 2 3 4
(A) (중량%) 59 57 59 74
(B1) (중량%) 3 5 - 3
(B2) (중량%) - - 3 -
(C) (중량%) 8 8 8 8
(D1) (중량%) 10 10 10 10
(D2) (중량%) 15 15 15 -
(E) (중량%) 5 5 5 5
상온 접착강도 25.5 23.0 26.8 20.1
고온 접착강도 7.8 8.2 8.5 6.8
전해액 침지 후 접착강도 15.5 15.3 16.8 13.7
비교예
1 2 3 4
(A) (중량%) 62 67 72 77
(B1) (중량%) - 3 - -
(B2) (중량%) - - - -
(C) (중량%) 8 - 8 8
(D1) (중량%) 10 10 - 10
(D2) (중량%) 15 15 15 -
(E) (중량%) 5 5 5 5
상온 접착강도 21.5 14.5 7.6 8.5
고온 접착강도 4.8 5.0 2.0 3.3
전해액 침지 후 접착강도 12.2 5.8 1.6 2.6
상기 결과로부터, 본 발명의 폴리올레핀 수지 조성물은 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도(상온 접착강도 및 고온 접착강도), 내전해액성(전해액 침지 후 접착강도) 등이 모두 우수함을 알 수 있다.
반면, 제2 폴리프로필렌 수지를 적용하지 않은 비교예 1, 3 및 4의 경우, 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도 및 내전해액성 등이 저하될 우려가 있고, 비교예 3 및 4의 경우는 상온에서의 극성 기재에 대한 접착강도도 저하됨을 알 수 있다. 또한, 폴리에틸렌 수지를 적용하지 않은 비교예 2의 경우, 상온 및 고온에서의 극성 기재에 대한 접착강도, 내전해액성 등이 등이 저하될 우려가 있다.
이제까지 본 발명에 대하여 실시예들을 중심으로 살펴보았다. 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 본 발명의 본질적인 특성에서 벗어나지 않는 범위에서 변형된 형태로 구현될 수 있음을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로, 개시된 실시예들은 한정적인 관점이 아니라 설명적인 관점에서 고려되어야 한다. 본 발명의 범위는 전술한 설명이 아니라 특허청구범위에 나타나 있으며, 그와 동등한 범위 내에 있는 모든 차이점은 본 발명에 포함된 것으로 해석되어야 할 것이다.

Claims (14)

  1. 융점(Tm)이 150℃ 미만인 제1 폴리프로필렌 수지 약 50 내지 약 80 중량%;
    융점(Tm)이 150℃ 이상인 제2 폴리프로필렌 수지 약 1 내지 약 10 중량%;
    폴리에틸렌 수지 약 5 내지 약 20 중량%;
    폴리올레핀계 엘라스토머 약 5 내지 약 35 중량%; 및
    무수말레산 변성 폴리프로필렌 약 1 내지 약 10 중량%;를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌/에틸렌 랜덤 공중합체 및 프로필렌/에틸렌/α-올레핀 공중합체 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 유래성분의 함량이 약 85 내지 약 99 몰%이고, 에틸렌 유래성분의 함량이 약 1 내지 약 10 몰%이며, α-올레핀 유래성분의 함량이 약 0 내지 약 8 몰%인 공중합체인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제2 폴리프로필렌 수지는 프로필렌 단독 중합체 및 프로필렌/에틸렌 블록 공중합체 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리에틸렌 수지는 저밀도 폴리에틸렌(LDPE) 및 선형 저밀도 폴리에틸렌(LLDPE) 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 중 1종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀계 엘라스토머는 전체 폴리올레핀 수지 조성물 100 중량% 중, 에틸렌-프로필렌 엘라스토머 약 5 내지 약 15 중량% 및 프로필렌-에틸렌 엘라스토머 약 20 중량% 이하를 포함하는 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 무수말레산 변성 폴리프로필렌은 중량평균분자량이 약 30,000 내지 약 100,000 g/mol이고, 무수말레산 변성율이 약 1.5 내지 약 8 중량%인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 제1 폴리프로필렌 수지 및 상기 제2 폴리프로필렌 수지의 중량비는 약 1 : 0.013 내지 약 1 : 0.17인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  10. 제1항 내지 제9항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 상온 접착강도가 약 18 내지 약 35 kgf/cm2인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 15 mm로 재단하고, 재단한 시편을 80℃의 조건에서 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 고온 접착강도가 약 5.5 내지 약 12 kgf/cm2인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 폴리올레핀 수지 조성물은 상기 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지를 사용하여, 다층필름 성형기로 폴리올레핀 수지 조성물과 폴리프로필렌 수지로 구성된 2층의 필름을 제조하고, 나일론이 합지된 필름 형태의 알루미늄 위에 다층필름 성형기로 제조된 필름 중 폴리올레핀 수지 조성물 층이 접하도록 합지한 후, 200℃에서 5분 동안 가열하여 시편을 제조한 다음, 상기 시편을 길이 100 mm, 너비 25 mm로 재단하고, 재단한 시편을 85℃의 리튬 2차전지 전해액에 24시간 동안 침지한 후, 시편의 양쪽을 재단하여 길이 100 mm, 너비 15 mm로 제조한 시편을 만능 시험기(UTM)를 사용하여 50 mm/min의 속도로 알루미늄과 폴리프로필렌 수지 층을 박리시키며 측정한 전해액 침지 후 접착강도가 약 13 내지 약 20 kgf/cm2인 것을 특징으로 하는 폴리올레핀 수지 조성물.
  13. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 따른 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 성형품.
  14. 극성 기재를 포함하는 배리어층; 및
    상기 배리어층의 적어도 1면에 접착되는 실런트층;을 포함하며,
    상기 실런트층은 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 따른 폴리올레핀 수지 조성물로부터 형성되는 것을 특징으로 하는 전지용 적층체.
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