WO2025239144A1 - 触媒反応のエネルギー予測装置、触媒反応の反応速度予測装置、触媒反応のエネルギー予測方法、触媒反応の反応速度予測方法、触媒反応のエネルギー予測プログラム及び触媒反応の反応速度予測プログラム - Google Patents

触媒反応のエネルギー予測装置、触媒反応の反応速度予測装置、触媒反応のエネルギー予測方法、触媒反応の反応速度予測方法、触媒反応のエネルギー予測プログラム及び触媒反応の反応速度予測プログラム

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prediction device
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由洋 矢山
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    • G16—INFORMATION AND COMMUNICATION TECHNOLOGY [ICT] SPECIALLY ADAPTED FOR SPECIFIC APPLICATION FIELDS
    • G16C—COMPUTATIONAL CHEMISTRY; CHEMOINFORMATICS; COMPUTATIONAL MATERIALS SCIENCE
    • G16C20/00—Chemoinformatics, i.e. ICT specially adapted for the handling of physicochemical or structural data of chemical particles, elements, compounds or mixtures
    • G16C20/10—Analysis or design of chemical reactions, syntheses or processes
    • G—PHYSICS
    • G16—INFORMATION AND COMMUNICATION TECHNOLOGY [ICT] SPECIALLY ADAPTED FOR SPECIFIC APPLICATION FIELDS
    • G16C—COMPUTATIONAL CHEMISTRY; CHEMOINFORMATICS; COMPUTATIONAL MATERIALS SCIENCE
    • G16C20/00—Chemoinformatics, i.e. ICT specially adapted for the handling of physicochemical or structural data of chemical particles, elements, compounds or mixtures
    • G16C20/70—Machine learning, data mining or chemometrics

Definitions

  • the present invention relates to a catalytic reaction energy prediction device, a catalytic reaction rate prediction device, a catalytic reaction energy prediction method, a catalytic reaction rate prediction method, a catalytic reaction energy prediction program, and a catalytic reaction rate prediction program.
  • Catalysts are used in many chemical reactions and are widely used in various fields, including hydrogen production and exhaust gas purification. To understand the mechanism of catalytic reactions that convert reactants into desired products on the catalyst surface, analysis and understanding based on electronic states is necessary, and theoretical calculations are generally used to identify electronic states.
  • Theoretical calculations utilize computational chemistry such as quantum chemical calculations, and molecular simulations using techniques such as density functional theory (DFT) are performed to calculate the energies of intermediate and transition states of reactants in catalytic reactions, allowing for predictions of the reaction rate of catalytic reactions. If a prediction method that can reproduce experiments can be established using computational chemistry, it will be possible to obtain information such as the state of intermediates, which is difficult to observe experimentally, and this will be useful in elucidating mechanisms.
  • computational chemistry such as quantum chemical calculations
  • DFT density functional theory
  • n input variables associated with the energy difference between the ground state model structure and the transition state model structure, or the energy difference between at least two of the multiple transition state model structures are obtained. At least one identified input variable among the obtained n input variables is reused as a new input variable for the machine learning model, and the operation of characterizing the corresponding output variable is repeated one or more times to continue training the machine learning model.
  • the target heteroatom ligand-metal compound complex is identified using this machine learning model.
  • the present invention aims to improve the accuracy of predicting the reaction rate of catalytic reactions.
  • One aspect of the present invention is a regression model generation unit that generates a regression model for predicting the energy of a three-dimensional structure based on three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated, and the energy of the three-dimensional structure; an energy prediction unit that predicts the energy of the three-dimensional structure using the regression model;
  • the present invention provides an energy prediction device for a catalytic reaction, comprising:
  • One aspect of the present invention is a simulation unit that simulates a characteristic value related to the reaction rate of the catalytic reaction based on the energy of three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating products from reactants through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated; and a comparison unit that compares the characteristic value with a set reference value; an optimization unit that optimizes the energy by changing an index correlated with the energy based on a result of the comparison so that the characteristic value approaches the reference value;
  • the present invention provides a catalytic reaction rate prediction device comprising:
  • One aspect of the present invention is The computer a regression model generation step of generating a regression model for predicting the energy of a three-dimensional structure based on three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated, and the energy of the three-dimensional structure; an energy prediction step of predicting the energy of the three-dimensional structure using the regression model; This is a method for predicting the energy of a catalytic reaction.
  • One aspect of the present invention is The computer a simulation step of simulating a characteristic value related to the reaction rate of the catalytic reaction based on the energy of three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating products from reactants through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated; a comparison step of comparing the characteristic value with a set reference value; an optimization step of optimizing the energy by changing an index correlated with the energy based on a result of the comparison so that the characteristic value approaches the reference value;
  • the present invention provides a method for predicting the reaction rate of a catalytic reaction.
  • One aspect of the present invention is On the computer, a regression model generation step of generating a regression model for predicting the energy of a three-dimensional structure based on three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated, and the energy of the three-dimensional structure; an energy prediction step of predicting the energy of the three-dimensional structure using the regression model;
  • This is a catalytic reaction energy prediction program that executes the above.
  • One aspect of the present invention is On the computer, a simulation step of simulating a characteristic value related to the reaction rate of the catalytic reaction based on the energy of three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating products from reactants through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated; a comparison step of comparing the characteristic value with a set reference value; an optimization step of optimizing the energy by changing an index correlated with the energy based on a result of the comparison so that the characteristic value approaches the reference value; This is a program for predicting the reaction rate of catalytic reactions.
  • This invention makes it possible to predict the reaction rate of catalytic reactions with high accuracy.
  • FIG. 1 is a diagram illustrating the concept of a catalytic reaction energy prediction device and a catalytic reaction rate prediction device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a block diagram showing the configuration of a catalytic reaction rate prediction device according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of the contents of listed elementary reactions.
  • FIG. 2 is an explanatory diagram showing gas molecules and surface molecules present on a catalyst surface. An example of converting the three-dimensional structure of the surface molecules of a reactant into a descriptor is shown.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the relationship between the number of terminal carbon atoms of an intermediate structure and the calculated value of relative energy.
  • FIG. 1 is a diagram showing the relationship between the number of terminal carbon atoms of an intermediate structure and the calculated value of relative energy.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the relationship between the number of terminal carbon atoms of a transition state structure and the calculated value of the relative energy.
  • FIG. 1 is a diagram showing an example of the relationship between the number of terminal carbon atoms of a transition state structure and the predicted value of the relative energy.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of the relationship between the calculated relative energy values of reactants C3 to C20 and the predicted values predicted by the energy prediction unit.
  • FIG. 10 is an explanatory diagram showing prediction of values outside the range of known database values.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of the results of fitting predicted values of reactants C1 to C5 to actual measured values.
  • 1 is a flowchart illustrating a method for predicting the reaction rate of a catalytic reaction according to an embodiment of the present invention.
  • 10 is a flowchart showing a regression model generation step (step S11).
  • 10 is a flowchart showing a reaction rate prediction step (step S20).
  • One method for predicting the reaction rate of a catalytic reaction using computational chemistry is to use microkinetic modeling to predict the reaction rate of a catalytic reaction, as in the method described in Non-Patent Document 1.
  • this method has the problem that the predicted reaction rate of a catalytic reaction predicted using computational chemistry may deviate from the actual measured value obtained through experiments, etc., due to factors such as the model of the reactant structure used for the prediction, the selection of the elementary reactions that make up the catalytic reaction, and the accuracy of the potential.
  • the reaction rate prediction device can improve the accuracy of predicting the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the catalytic reaction rate prediction device (hereinafter, sometimes simply referred to as the "reaction rate prediction device") will be described.
  • the reaction rate prediction device of this embodiment includes a catalytic reaction energy prediction device (hereinafter, sometimes simply referred to as the "energy prediction device") of this embodiment.
  • the energy prediction device of this embodiment lists multiple elementary reactions that proceed stepwise when a reactant reacts with a catalyst, calculates the energy E of the three-dimensional structure of the intermediate and transition state that occurs during the catalytic reaction of the reactant, and generates a descriptor x of the three-dimensional structure of the intermediate and transition state at that energy E.
  • the energy prediction device of this embodiment performs learning using the descriptor x of the three-dimensional structure of the intermediate and transition state as an explanatory variable and the energy E of the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state as a target variable, and generates a regression model that predicts the energy E of the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state from the descriptor x of the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state.
  • the energy prediction device of this embodiment uses the generated regression model to accurately predict the energy E of the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state from the descriptors of the three-dimensional structure of the intermediate and transition state.
  • the energy prediction device can be used to improve the accuracy of predicting the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the reaction rate prediction device of this embodiment includes the energy prediction device of this embodiment. As shown in FIG. 1, the reaction rate prediction device of this embodiment uses the regression model described above to simulate the reaction rate in the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state from the predicted energy to obtain a predicted reaction rate value, and compares the predicted value with a reference value such as an actual measured value obtained in an experiment.
  • the reaction rate prediction device of this embodiment optimizes the regression model, for example by changing the regression parameters of the regression model, based on the comparison result, such as a large difference between the predicted value and the reference value, and optimizes the energy predicted by the regression model, thereby improving the prediction accuracy of the predicted reaction rate of the three-dimensional structure of the reactant intermediate and transition state. This improves the prediction accuracy of the reaction rate of a catalytic reaction.
  • a catalytic reaction is a type of chemical reaction in which multiple elementary reactions that proceed stepwise are repeated.
  • Examples of catalytic reactions include the Fischer-Tropsch (FT) reaction and the methanol synthesis reaction.
  • the catalyst may be a single metal, an alloy containing multiple metals, or a compound containing a metal.
  • Reactants are substances used to produce products.
  • FIG. 2 is a block diagram showing the configuration of an energy prediction device and a reaction rate prediction device according to this embodiment.
  • the reaction rate prediction device 1 includes an energy prediction device 10, a reaction rate prediction unit 20, and an output unit 30.
  • the energy prediction device can improve the accuracy of calculating the energy of intermediate structures and transition state structures contained in each elementary reaction involved in a catalytic reaction, thereby improving the accuracy of predicting the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the energy prediction device 10 has a regression model generation unit 11 and an energy prediction unit 12.
  • the regression model generation unit 11 generates a regression model M1 that predicts the energy of these three-dimensional structures based on the three-dimensional structure of a reactant intermediate (hereinafter also referred to as the "intermediate structure”) and the three-dimensional structure of a transition state (hereinafter also referred to as the "transition state structure”) that are generated in the process of generating a product from a reactant by a catalytic reaction, and the energies of these three-dimensional structures.
  • a reactant intermediate hereinafter also referred to as the "intermediate structure”
  • transition state structure the three-dimensional structure of a transition state
  • the regression model generation unit 11 has a first acquisition unit 111, an enumeration unit 112, a structural optimization calculation unit 113, a descriptor generation unit 114, and a model generation unit 115.
  • the first acquisition unit 111 acquires information on the types of catalysts and reactants involved in the target catalytic reaction, intermediate structures and transition state structures of the reactants that occur in the process of generating products from the reactants through the catalytic reaction, and multiple elementary reactions involved in the catalytic reaction.
  • the multiple elementary reactions involved in the catalytic reaction may be acquired from data stored in the storage unit 100 or an external database.
  • the first acquisition unit 111 may acquire the multiple elementary reactions involved in the catalytic reaction sequentially, or may acquire the multiple elementary reactions involved in the multiple catalytic reactions to be used in the calculation all at once.
  • the enumeration unit 112 enumerates the multiple elementary reactions acquired by the first acquisition unit 111.
  • the elementary reactions to be enumerated may be appropriately selected by the user based on the type of catalytic reaction, information on catalytic reactions disclosed in publicly known documents, etc.
  • the data enumerated by the enumeration unit 112 includes, for example, as shown in FIG. 3 , for each elementary reaction, the names and numbers of reactants 1 and 2 and products (intermediates) 1 and 2, and transition states occurring in the elementary reactions.
  • the structural optimization calculation unit 113 calculates energies of intermediate structures and transition state structures included in a plurality of elementary reactions.
  • the structural optimization calculation unit 113 calculates energies from the three-dimensional structures of the gas molecules, intermediates, and transition states included in the elementary reaction formulas.
  • the structural optimization calculation unit 113 calculates the three-dimensional structure of the gas molecules (hereinafter also referred to as the "gas molecular structure") of the elementary reaction, and the energies of the intermediate structure and transition state structure of the surface molecules.
  • the gas molecules may be any gas molecules that are reactants in elementary reactions, such as carbon monoxide (CO), hydrogen (H 2 ), methane (CH 4 ), water vapor (H 2 O), and carbon dioxide (CO 2 ).
  • CO carbon monoxide
  • H 2 hydrogen
  • CH 4 methane
  • H 2 O water vapor
  • CO 2 carbon dioxide
  • the intermediate is a product of a reactant that appears in an intermediate elementary reaction among a plurality of elementary reactions, and examples of the intermediate include CO * , H * , and COH * .
  • the transition state is a transition state from the initial state (IS) before the reaction in an elementary reaction to the final state (FS).
  • the elementary reaction formula is expressed as "CO * + H * ⁇ CO-H * + * ⁇ COH * + * ", and the initial state structure included in each elementary reaction formula is expressed as (CO * , H * ), the final state structure is expressed as (COH * ), and the transition state structure is expressed as (CO-H * ).
  • the structural optimization calculation unit 113 preferably performs structural optimization calculations of the three-dimensional structures of the gas molecules, intermediates, and transition states of the reactants in the listed elementary reactions. In other words, the structural optimization calculation unit 113 preferably performs structural optimization of the three-dimensional structures of the gas molecules, intermediates, and transition states of the reactants to search for an optimized structure (also called a stable structure), and calculates the energy of that stable structure.
  • an optimized structure also called a stable structure
  • gas molecules are prepared in a vacuum, and then a stable structure is searched for using structural optimization techniques, and the energy at the time of that stable structure is obtained.
  • Such structural optimization methods include the BFGS (Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno algorithm), the LBFGS (Limited Memory Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno algorithm), BFGS LineSearch, and FIRE (fast inertial relaxation engine).
  • Convergence conditions may be selected as appropriate; for example, convergence may be determined when the maximum force (fmax) acting between atoms is 0.01 or less.
  • the structural optimization method can be the same as that used for structural optimization calculations of gas molecular structures described above.
  • the convergence conditions can be the same as those used when performing structural optimization calculations for gas molecular structures, as described above.
  • the transition state structure that arises when generating the final state structure from the initial state structure is calculated using methods such as Nudged Elastic Band (NEB), and the transition state energy for that structure is calculated.
  • NEB Nudged Elastic Band
  • the NEB method selects a path from the initial state structure to the final state structure, and performs optimization so that the activation energy of the transition state on the selected path is low.
  • the energy of the optimized transition state structure at this time is taken as the transition state energy.
  • the convergence conditions can be the same as those used when performing structural optimization calculations for gas molecular structures, as described above.
  • the structural optimization calculation unit 113 uses a trained model or machine learning potential that predicts the energies of the intermediate structures and transition state structures of the reactants from the descriptors of the intermediate structures and transition state structures of the reactants.
  • Machine learning may be any of supervised learning, unsupervised learning, and reinforcement learning, or any combination of these.
  • Machine learning algorithms include, for example, regression algorithms, instance-based algorithms, decision tree algorithms, Bayesian algorithms, clustering algorithms, association rule learning algorithms, dimensionality reduction algorithms, ensemble learning algorithms, and deep learning algorithms.
  • Deep learning algorithms include, for example, neural networks (NN), deep Boltzmann machines (DBM), deep belief networks (DBN), and stacked autoencoders.
  • Neural networks can use deep learning, which means that the neural network has more than three layers.
  • Types of neural networks that can be used include, for example, convolutional neural networks (CNN), recurrent neural networks (RNN), and general regression neural networks.
  • the machine learning potential is an interatomic potential that uses a machine learning method to output energy from information about the atomic structure.
  • machine learning potentials include neural network potential (NNP), Gaussian approximation potential (GAP), spectral neighbor analysis potential (SNAP), and moment tensor potential (MTP).
  • NNP neural network potential
  • GAP Gaussian approximation potential
  • SNAP spectral neighbor analysis potential
  • MTP moment tensor potential
  • NNP is preferred as the machine learning potential due to the high flexibility of neural networks.
  • Preferred Potential (PFP) may also be used as the NNP.
  • the descriptor generation unit 114 generates descriptors representing the intermediate structure and the transition state structure as structural descriptors based on the intermediate structure and the transition state structure. That is, the descriptor generation unit 114 acquires information such as intermolecular bonds and molecule-catalyst bonds of the intermediate structure and the transition state structure obtained by the structural optimization calculation unit 113, converts the information so as to express the characteristics of the intermediate structure and the transition state structure, and generates structural descriptors.
  • the structural descriptors generated by the descriptor generation unit 114 are descriptors based on information surrounding the active points of the reactant with the catalyst, and may be generated based on peripheral information about the catalyst and reactant in the three-dimensional structure.
  • the structural descriptor may be expressed, for example, using the number of C, H, O, and N atoms in the surface molecules that are reactants, the number of C, H, O, and N atoms in the surface molecules that are bonded to the catalyst, the number of metal atoms in the catalyst that are bonded to the surface molecules, and the average coordination number of the metal atoms in the catalyst that are bonded to the surface molecules.
  • Structural descriptors may include molecular descriptors that are not involved in binding with the catalyst, and interaction descriptors that are directly involved in binding with the catalyst.
  • FIG. 5 shows a case where the reactant is C 4 H 8.
  • a structural descriptor having a molecular descriptor and an interaction descriptor is generated.
  • the structural descriptor of the transition state structure of the reactant may be generated by converting the three-dimensional structures of the initial state structure and the final state structure based on the energy difference between the initial state structure and the final state structure of the catalytic reaction.
  • the model generation unit 115 generates a regression model M1 using the structural descriptors generated by the descriptor generation unit 114 as explanatory variables and the energy obtained by the structural optimization calculation unit 113 as a response variable.
  • the regression model M1 may use, for example, a function such as the following formula (1):
  • E is energy
  • X is a structural descriptor
  • W is a constant (also called a regression parameter).
  • E W ⁇ X...(1)
  • Regression models that can be used include linear regression models such as Ridge regression, Lasso regression, Elastic Net regression, multiple linear regression, and polynomial regression, as well as nonlinear regression models such as Kernal Ridge regression, Random Forest, gradient boosting, support vector regression (SMR), and Gaussian process regression (GPR).
  • linear regression models such as Ridge regression, Lasso regression, Elastic Net regression, multiple linear regression, and polynomial regression
  • nonlinear regression models such as Kernal Ridge regression, Random Forest, gradient boosting, support vector regression (SMR), and Gaussian process regression (GPR).
  • Lasso regression a linear model with excellent interpretability
  • GPR a nonlinear model with excellent expressive power
  • the model generation unit 115 may generate the regression model for the intermediate structure and the regression model for the transition state structure separately, or may generate them as a single regression model.
  • the regression model M1 may use the regression model modified by the optimization unit 27.
  • the energy prediction unit 12 acquires the descriptors of the intermediate structure and the descriptors of the transition state structure generated by the descriptor generation unit 114.
  • the energy prediction unit 12 predicts the energies of the intermediate structure and the transition state structure from the descriptors of the intermediate structure and the descriptors of the transition state structure generated by the descriptor generation unit 114, using the regression model M1 generated by the model generation unit 115.
  • the energy prediction unit 12 may use the optimized energies. That is, the energy prediction unit 12 may predict the energies of the intermediate structure and transition state structure using the regression model optimized in the optimization unit 27 as the regression model M1. This allows the energy prediction unit 12 to newly predict the energies of the intermediate structure and transition state structure using the regression model M1 optimized based on the energies of the intermediate structure and transition state structure predicted before optimization.
  • the energy prediction unit 12 preferably uses machine learning potential to predict the energies of the intermediate structure and transition state structure from the intermediate structure descriptor and transition state structure descriptor generated by the descriptor generation unit 114. This enables the energy prediction unit 12 to increase the calculation speed of the energies of the intermediate structure and transition state structure and to predict the energies with high accuracy. Note that the machine learning potential is the same as described above, so details will be omitted.
  • the energy prediction unit 12 may predict the transition state energy (hereinafter referred to as "transition state energy") without using the structural descriptors of the intermediate structure and transition state structure generated by the descriptor generation unit 114.
  • the transition state energy of a catalytic reaction is related to the energy before and after the elementary reaction, as exemplified by the BEP (Bell-Evans-Polanyi) rule.
  • BEP Bell-Evans-Polanyi
  • a regression model can be generated that predicts the transition state energy from the reaction energy of the elementary reaction obtained by the structural optimization calculation unit 113, using the energy difference before and after the elementary reaction (also called the reaction energy) as the explanatory variable and the transition state energy as the objective variable.
  • the energy prediction unit 12 can predict the transition state energy even when the structural optimization calculation unit 113 is unable to calculate the transition state structure.
  • the energy prediction device 10 has a regression model generation unit 11 and an energy prediction unit 12.
  • the energy prediction device 10 generates a regression model M1 in the regression model generation unit 11, and uses the regression model M1 generated by the regression model generation unit 11 in the energy prediction unit 12. This allows the energy prediction device 10 to improve the accuracy of calculations of the energies of intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in a catalytic reaction. As a result, the energy prediction device 10 can improve the accuracy of predictions of the reaction rate of a catalytic reaction.
  • FIG. 6 shows an example of a calculation of the relative energy of a structurally optimized intermediate structure
  • FIG. 7 shows an example of a calculation of the relative energy of a structurally optimized transition state structure. Note that FIGS. 6 and 7 show an example of the relationship between the type of terminal hydrocarbon of the reactant and the relative energy when the reactant has 3 to 20 carbon atoms (C3 to C20).
  • the relative energy is a relative value when the energy of the gas molecules H 2 , CH 4 , and H 2 O is set to 0 eV as a reference when calculating the energies of the intermediate structures and transition state structures in multiple elementary reactions in the structural optimization calculation unit 113.
  • the calculated values show the results of calculations using a general NNP.
  • Figure 6 in the case of intermediate structures, the outliers in the relative energy of the intermediate structures tended to increase as the number of carbon atoms in the reactants increased, regardless of the terminal hydrocarbon of the reactant.
  • Figure 7 in the case of transition state structures, many outliers and missing values occurred at the stage where the number of carbon atoms in the reactants was small, regardless of the terminal hydrocarbon of the reactant.
  • the energy prediction unit 12 uses the regression model M1 generated by the model generation unit 115 to predict these energies from the descriptors of the intermediate structure and the transition state structure generated by the descriptor generation unit 114, and the predicted energies are highly accurate.
  • Figure 8 shows an example of the relative energy of a structurally optimized transition state structure predicted using the regression model M1. Note that, like Figures 6 and 7, Figure 8 also shows an example of the relationship between the type of terminal hydrocarbon and the relative energy of the reactants for C3 to C20, with the calculated values being the results of calculations using NNP.
  • the predicted energies showed a relationship between the carbon number of the reactants and the relative energy depending on the carbon number, regardless of the type of terminal hydrocarbon of the reactants and the carbon number of the reactants. There were no outliers or missing values in the relative energy, and a similar trend was observed between the carbon number of the reactants and the relative energy. Therefore, even if the energy prediction unit 12 corrects the energy outliers and missing values that occur when calculating the energies of the structurally optimized intermediate structures and transition state structures using the regression model M1, it is possible to accurately calculate the energies of the structurally optimized intermediate structures and transition state structures.
  • Figure 9 shows an example of the relationship between the calculated relative energy values of the intermediate structures and transition state structures of the C3 to C20 reactants and the predicted values predicted by the energy prediction unit 12.
  • the calculated values in Figure 9(a) are the calculated relative energy values of the intermediate structures shown in Figure 6
  • the calculated values in Figure 9(b) are the calculated relative energy values of the transition state structures shown in Figure 7
  • the predicted values are the predicted relative energy values of the transition state structures shown in Figure 8.
  • the predicted values in Figure 9(a) are the relative energies of the intermediate structures predicted from the descriptors of the intermediate structures generated by the descriptor generation unit 114 using the regression model M1 generated by the model generation unit 115.
  • the energy prediction unit 12 can accurately calculate the energy of the structurally optimized intermediate structure and transition state structure of the reactants, even when the number of carbon atoms in the reactants is, for example, three (C3) or more.
  • the energy prediction device 10 can correct energy outliers and missing values that occur when calculating the energies of the structurally optimized intermediate structures and transition state structures using the regression model M1, thereby enabling the energies of the structurally optimized intermediate structures and transition state structures to be calculated with high accuracy.
  • the regression model generation unit 11 preferably obtains the energy using a trained model or machine learning potential. This allows the regression model generation unit 11 to easily calculate the energies of the intermediate structure and transition state structure from their descriptors. This allows the energy prediction device 10 to more easily generate the regression model M1.
  • the regression model generation unit 11 obtains the energy using a machine learning potential.
  • DFT density functional theory
  • the energy prediction device 10 can speed up the calculations in the structural optimization calculation unit 113, thereby further shortening the time required for energy calculations. Therefore, the energy prediction device 10 can significantly reduce the time required to generate the regression model M1.
  • the energy prediction unit 12 may predict energy using machine learning potential. By using the machine learning potential to predict the energies of intermediate structures and transition state structures from the descriptors of the intermediate structures and the transition state structures, the energy prediction unit 12 can speed up calculations, thereby further shortening the time required for energy calculations. Therefore, the energy prediction device 10 can significantly reduce the time required to predict the energies of intermediate structures and transition state structures.
  • the regression model generation unit 11 preferably includes a descriptor generation unit 114. This allows the descriptor generation unit 114 to generate structural descriptors that represent the intermediate structures and transition state structures of the reactants. By using the structural descriptors, the regression model generation unit 11 can generate a more accurate regression model M1, thereby allowing for more accurate calculation of the energies of the intermediate structures and transition state structures. Therefore, the energy prediction device 10, in the energy prediction unit 12, can more accurately calculate the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction.
  • the descriptor generation unit 114 preferably includes, in the structural descriptors, an interaction descriptor that is directly involved in bonding with the catalyst.
  • the regression model generation unit 11 can generate the regression model M1 based on information about the active site with the catalyst, thereby enabling energy calculations of intermediate structures and transition state structures that are closer to reality. Therefore, the energy prediction device 10, in the energy prediction unit 12, can calculate with even greater accuracy the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction.
  • the descriptor generation unit 114 preferably calculates the number of C, H, O, and N atoms in the surface molecules that make up the reactant, the number of C, H, O, and N atoms in the surface molecules that are bonded to the catalyst, and the number and average coordination number of metal atoms in the catalyst that are bonded to the surface molecules.
  • the regression model generation unit 11 can generate a more accurate regression model M1, thereby enabling more accurate energy calculations of intermediate structures and transition state structures. Therefore, the energy prediction unit 12 of the energy prediction device 10 can more accurately calculate the energies of intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction.
  • the descriptor generation unit 114 preferably generates a descriptor representing the transition state structure of a reactant based on the energy difference between the initial state structure and the final state structure of the catalytic reaction. This allows the regression model generation unit 11 to appropriately generate a descriptor representing the transition state structure and more reliably generate a highly accurate regression model M1, thereby enabling appropriate energy calculations of intermediate structures and transition state structures. Therefore, the energy prediction unit 12 of the energy prediction device 10 can more reliably and accurately calculate the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction.
  • the regression model generation unit 11 preferably uses Lasso regression or Gaussian process regression as the regression model M1. This allows the regression model generation unit 11 to easily generate the regression model M1.
  • the reaction rate prediction unit 20 includes a second acquisition unit 21 , a gas molecule energy correction unit 22 , a reaction rate simulation unit 23 , a setting unit 24 , a comparison unit 25 , a determination unit 26 , and an optimization unit 27 .
  • the second acquisition unit 21 acquires the energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant predicted by the energy prediction unit 12 .
  • the gas molecule energy correction unit 22 corrects the energy of the gas molecular structure calculated by the structure optimization calculation unit 113, which is a reactant that does not react with the catalyst.
  • the structure optimization calculation unit 113 of the regression model generation unit 11 calculates the energy of each of the three-dimensional structures of the gas molecule, intermediate, and transition state for a plurality of elementary reactions. At this time, calculations are not performed for the gas molecular structure to generate a regression model M1 to improve the accuracy of the energy of the intermediate structure and the transition state structure, as is the case with the intermediate structure and the transition state structure.
  • the energy of the gas molecular structure calculated by the structure optimization calculation unit 113 may not necessarily be highly accurate, as with the intermediate structure and the transition state structure. Furthermore, when simulating the reaction rate in the reaction rate simulation unit 23, it is preferable that the energy of the gas molecular structure be highly accurate in order to improve the accuracy of the simulated reaction rate. Therefore, it is preferable that the energy of the gas molecular structure calculated by the structure optimization calculation unit 113 in the gas molecule energy correction unit 22 be corrected based on values from a known experimental database, etc.
  • Known experimental databases include, but are not limited to, material structure databases (Active Thermochemical Tables; ATcT), for example.
  • Figure 10 shows an example of the relationship between the number of hydrocarbons and the relative energy of the calculated gas molecule energy values calculated by the structural optimization calculation unit 113 and the numerical data of a known experimental database.
  • the values in the range not recorded in the known experimental database are calculated by extrapolation based on the calculated values of the structural optimization calculation unit 113. Then, using this calculated extrapolated value as a reference, the calculated value calculated by the structural optimization calculation unit 113 is corrected so that it matches the extrapolated value.
  • the vertical axis represents relative energy, but this may be changed as appropriate depending on the type of characteristic in the known experimental database used for correction.
  • the characteristic stored in the known experimental database is formation enthalpy
  • the vertical axis may represent formation enthalpy.
  • the formation enthalpy can be converted into potential energy or the like, and then finally converted into relative energy.
  • reaction rate simulation unit 23 simulates characteristic values relating to the reaction rate of a catalytic reaction based on the energies of the intermediate structures and transition state structures of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction.
  • the reaction rate prediction device 1 predicts the reaction rate of a catalytic reaction by performing microkinetics, which consists of enumerating elementary reactions in the enumeration unit 112 of the energy prediction device 10, calculating the energies of intermediate structures and transition state structures included in the elementary reactions in the energy prediction unit 12, and calculating the reaction rate in the reaction rate simulation unit 23.
  • the characteristic value related to the reaction rate may be any characteristic value that can identify the reaction rate, such as the reaction rate and selectivity. Either one of these may be used, or two or more may be used. In this embodiment, the characteristic value is the reaction rate.
  • the reaction rate simulation unit 23 converts the energy calculated by the regression model M1 into a reaction rate equation based on absolute reaction rate theory, and solves simultaneous ordinary differential equations to obtain the reaction rate of each elementary reaction listed in the enumeration unit 112.
  • reaction rate equation based on absolute reaction rate theory is not particularly limited and can be any commonly used equation.
  • the reaction rate is the production rate of methane
  • the reaction rate is the production rate of methane
  • the setting unit 24 sets the reference value.
  • characteristic values such as characteristic values obtained through experiments and characteristic values disclosed in literature, may be used.
  • the comparison unit 25 compares the characteristic value obtained by the reaction rate simulation unit 23 through the reaction rate simulation with the reference value set by the setting unit 24 .
  • the comparison unit 25 can obtain the production rate y sim. of the product generated in each elementary reaction in the simulation obtained by the reaction rate simulation unit 23. In addition, by calculating the ratio of the production rates, it is also possible to calculate the selectivity S sim. in the simulation. Furthermore, the production rate y exp. or selectivity S expm. of the actual product generated in each elementary reaction can be obtained by experiment or the like.
  • Diff_rate is the error in the production rate
  • Diff_selectivity is the error in the selectivity
  • y sim.,i is the production rate of product i determined by simulation
  • y exp.,i is the production rate of product i determined by experiments or the like.
  • S sim.,i is the selectivity of product i determined by simulation
  • S exp.,i is the selectivity of product i determined by experiments or the like.
  • the comparison unit 25 may compare the characteristic values obtained by the reaction rate simulation in the reaction rate simulation unit 23 with the reference values set in the setting unit 24, taking the sum of squares of at least one of the reaction rate and the selectivity.
  • the determination unit 26 determines whether the difference in absolute value between the characteristic value and the reference value is equal to or less than a predetermined value. If the difference between the characteristic value and the reference value is equal to or less than the predetermined value, the determination unit 26 determines that the difference between the characteristic value and the reference value is sufficiently small, and therefore the accuracy of the predicted characteristic value is small enough not to affect use, and terminates the calculation. On the other hand, if the difference between the characteristic value and the reference value exceeds the predetermined value, the determination unit 26 determines that the difference between the characteristic value and the reference value is large, and therefore the accuracy of the predicted characteristic value is large enough to affect use, and determines that optimization is necessary.
  • the predetermined value is not particularly limited and may be set to any appropriate value.
  • the optimization unit 27 changes the index correlated with energy so that the characteristic value approaches the reference value, thereby optimizing the energy of the intermediate structure and transition state structure predicted by the energy prediction unit 12.
  • the index correlated with energy may be any index that affects the magnitude of the energy of the intermediate structure and the transition state structure.
  • An example of an index correlated with energy is the regression parameter (see W in formula (1)), which is a constant of the regression model M1.
  • the optimization unit 27 can optimize the energy of the intermediate structure and transition state structure by changing the regression parameter of regression model M1 so that the characteristic value approaches the reference value.
  • the energy prediction unit 12 re-predicts the energy of the intermediate structure and transition state structure of the reactant using the optimized regression model M1
  • the reaction rate simulation unit 23 re-simulates the reaction rate of the catalytic reaction using the predicted energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant.
  • Parameter modification methods that can be used include global optimization methods such as random search and Bayesian optimization, as well as local optimization methods such as steepest descent. Of these, it is preferable to use at least one of random search and Bayesian optimization as the parameter modification method.
  • the reaction rate prediction unit 20 can also change the reaction rate simulation values output by the reaction rate simulation unit 23 by directly modifying the energy values calculated by the gas molecule energy correction unit 22.
  • the catalytic reaction is a complex catalytic reaction consisting of many elementary reactions, such as an FT reaction
  • the number of parameters that must be optimized is enormous, making this unrealistic.
  • the energies of the intermediate structure and the transition state structure on the catalyst surface are not independent but interrelated. Directly optimizing the energy values is undesirable because it disrupts the interrelated relationship between the energies of the intermediate structure and the transition state structure on the catalyst surface, resulting in a loss of physical meaning.
  • optimizing the parameters of the regression model M1 using the optimization unit 27 reduces the number of parameters that need to be optimized and makes it possible to search for parameters that reproduce experimental results in a realistic amount of time. Therefore, optimizing the parameters of the regression model M1 is preferable.
  • the predicted values of regression model M1 By changing the regression parameters of regression model M1 so that the predicted values of the reactants approach the actual measured values, the predicted values can be fitted to the actual measured values.
  • Figure 11 shows an example of the results of fitting predicted values to measured values for reactants with 1 to 5 carbon atoms (C1 to C5).
  • predicted value 1 and measured value 1 represent the case where no trace metal is added to the catalyst
  • predicted value 2 and measured value 2 represent the case where a trace amount of Na is added to the catalyst as a promoter
  • predicted value 3 and measured value 3 represent the case where a trace amount of Mg is added to the catalyst as a promoter.
  • the reaction temperature was 320°C and the pressure was 0.8 MPa.
  • predicted values 1 to 3 for reactants C1 to C5 can be fitted to measured values 1 to 3 by changing the regression parameters of regression model M1 so that predicted values 1 to 3 approach measured values 1 to 3.
  • the optimization unit 27 repeatedly optimizes the energy of the intermediate structure and transition state structure so that the absolute value of the difference between the characteristic value obtained by the reaction rate simulation and a predetermined value is equal to or less than the predetermined value.
  • the output unit 30 outputs, by display or the like, the energy values of the intermediate structure and transition state structure of the reactant or the energy values of the optimized intermediate structure and transition state structure, the characteristic value, the difference in absolute value between the characteristic value and the reference value, the fact that the calculation has been completed, etc.
  • the output unit 30 may also output, by display or the like, information related to the regression model M1.
  • the reaction rate prediction device 1 comprises an energy prediction device 10 and a reaction rate prediction unit 20, and the reaction rate prediction unit 20 has a reaction rate simulation unit 23, a comparison unit 25, and an optimization unit 27.
  • the reaction rate prediction unit 20 optimizes the energy of the intermediate structure and transition state structure in the optimization unit 27 based on the reaction rate results of the catalytic reaction simulated in the reaction rate simulation unit 23 so that the characteristic values approach the reference values. This enables the reaction rate prediction device 1 to improve the accuracy of predictions of the energy of the intermediate structure and transition state structure included in the elementary reactions of the catalytic reaction, thereby enabling highly accurate predictions of the reaction rate of the catalytic reaction.
  • the energy prediction device 10 preferably includes a regression model generation unit 11, as described above. This allows the reaction rate prediction device 1 to use the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction, predicted using the regression model M1 generated by the regression model generation unit 11, in simulating the reaction rate of the catalytic reaction in the reaction rate prediction unit 20.
  • the reaction rate prediction device 1 can accurately predict the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in the catalytic reaction, and therefore can accurately simulate the reaction rate of the catalytic reaction in the reaction rate prediction unit 20. Therefore, the reaction rate prediction device 1 can predict the reaction rate of the catalytic reaction with high accuracy.
  • the optimization unit 27 preferably optimizes the energies of the intermediate structure and transition state structure by changing the parameters of the regression model M1 so that the characteristic value approaches the reference value.
  • the energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant can be easily adjusted, making it easy to predict the energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant. Therefore, by using the optimized regression model M1, the reaction rate prediction device 1 can improve the accuracy of simulations of the reaction rate of catalytic reactions and predict the reaction rate of catalytic reactions with even greater accuracy.
  • the reaction rate prediction unit 20 preferably uses at least one of the reaction rate and selectivity as the characteristic value. This allows the reaction rate prediction unit 20 to easily simulate the reaction rate of the catalytic reaction in the reaction rate simulation unit 23, making it easier to optimize the energy of the intermediate structure and transition state structure. As a result, the reaction rate prediction device 1 improves the accuracy of the simulation of the reaction rate of the catalytic reaction, and can more easily and accurately predict the reaction rate of the catalytic reaction.
  • the comparison unit 25 preferably compares at least one of the reaction rate and selectivity as the characteristic value and reference value using the sum-of-squares error. This makes it easier to compare the characteristic value with the reference value, and the reaction rate prediction unit 20 can more appropriately determine whether the reaction rate of the catalytic reaction simulated by the reaction rate simulation unit 23 should be optimized by the optimization unit 27. As a result, the reaction rate prediction device 1 can appropriately optimize the reaction rate of the catalytic reaction simulated by the reaction rate prediction unit 20, and can therefore appropriately simulate the reaction rate of the catalytic reaction, allowing for more accurate prediction of the reaction rate of the catalytic reaction.
  • the optimization unit 27 preferably repeatedly optimizes the energy of the intermediate structure and transition state structure so that the absolute value of the difference between the characteristic value and the reference value is equal to or less than a predetermined value. This allows the optimization unit 27 to optimize the energy of the intermediate structure and transition state structure so that the characteristic value is closer to the reference value, thereby enabling more accurate adjustment of the energy of the intermediate structure and transition state structure. This allows the reaction rate prediction device 1 to improve the prediction accuracy of the simulation of the reaction rate of a catalytic reaction, thereby enabling even more accurate prediction of the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the reaction rate prediction unit 20 preferably uses at least one of random search and Bayesian optimization for optimization. This allows the optimization unit 27 to easily and appropriately optimize the energies of the intermediate structure and transition state structure. As a result, the reaction rate prediction device 1 can easily predict the simulation of the reaction rate of a catalytic reaction, and can easily predict the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the regression model generation unit 11 preferably obtains the energy using a trained model or machine learning potential, as described above. This allows the reaction rate prediction device 1 to easily and accurately calculate the energy of the intermediate structure and transition state structure from their descriptors in the regression model generation unit 11. This allows the reaction rate prediction device 1 to more easily generate the regression model M1.
  • the regression model generation unit 11 obtains energy using machine learning potential, as described above. This enables the calculations in the structural optimization calculation unit 113 to be performed at higher speeds, further shortening the time required for energy calculation. As a result, the reaction rate prediction device 1 can significantly reduce the time required to generate the regression model M1.
  • the reaction rate prediction unit 20 preferably has a gas molecule energy correction unit 22. This allows the reaction rate prediction unit 20 to improve the accuracy of the simulation of the reaction rate of the catalytic reaction simulated by the reaction rate simulation unit 23. Therefore, the reaction rate prediction device 1 can predict the reaction rate of the catalytic reaction with even greater accuracy.
  • the reaction rate prediction device 1 preferably uses experimentally obtained measured values as reference values. This allows the reaction rate prediction unit 20 to easily compare the characteristic values with the reference values, allowing the reaction rate prediction device 1 to easily predict the reaction rate of a catalytic reaction.
  • the energy prediction device 10 can accurately calculate the energies of intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction involved in a catalytic reaction. Therefore, it can be effectively used to calculate the energies of intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction, such as the FT reaction, which has a complex reaction mechanism and multiple reaction pathways, even among catalytic reactions.
  • the reaction rate prediction device 1 can predict the reaction rate of catalytic reactions with high accuracy, and therefore can be effectively used to calculate the reaction rate of FT reactions and the like.
  • FIG. 12 is a block diagram showing the hardware configuration of the reaction rate prediction device 1 and the energy prediction device 10. As shown in FIG.
  • the reaction rate prediction device 1 and the energy prediction device 10 are configured as information processing devices (computers), and can be physically configured as a computer system including a CPU (Central Processing Unit: processor) 101, which is an arithmetic processing unit, a RAM (Random Access Memory) 102 and a ROM (Read Only Memory) 103, which are main storage devices, an input device 104, which is an input device, an output device 105, a communication module 106, and an auxiliary storage device 107 such as a hard disk. These are connected to each other by a bus 108.
  • the output device 105 and the auxiliary storage device 107 may be provided externally.
  • CPU 101 controls the overall operation of reaction rate prediction device 1 and energy prediction device 10 and performs various information processing.
  • CPU 101 can execute programs stored in ROM 103 or auxiliary storage device 107, such as a catalytic reaction reaction rate prediction method (hereinafter sometimes simply referred to as the "reaction rate prediction method”), a catalytic reaction energy prediction method (hereinafter sometimes simply referred to as the “energy prediction method”), a catalytic reaction reaction rate prediction program (hereinafter sometimes simply referred to as the "reaction rate prediction program”), and a catalytic reaction energy prediction program (hereinafter sometimes simply referred to as the "energy prediction program”), all of which are described below, to predict the reaction rate of a catalytic reaction and the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction.
  • a catalytic reaction reaction rate prediction method hereinafter sometimes simply referred to as the "reaction rate prediction method”
  • a catalytic reaction energy prediction method hereinafter sometimes simply referred to as the "energy prediction program”
  • RAM 102 is used as a work area for CPU 101 and may include non-volatile RAM for storing key control parameters and information.
  • ROM 103 stores basic input/output programs, etc.
  • the reaction rate prediction program and energy prediction program may also be stored in ROM 103.
  • the input device 104 is an input device such as a keyboard, mouse, operation buttons, touch panel, and display screen, and accepts information input by the user as an instruction signal and outputs that instruction signal to the CPU 101.
  • the output device 105 may be a display device such as a monitor display, an audio device such as a speaker, or a printing device such as a printer.
  • the output device 105 displays information such as the catalyst selection results on a display device such as a monitor display, and the displayed screen is updated in response to input operations via the input device 104 or the communication module 106.
  • the communication module 106 is a data transmission/reception device such as a network card, and functions as a communication interface that takes in information from external data recording servers and outputs analysis information to other electronic devices.
  • the auxiliary storage device 107 is a storage device such as an SSD (Solid State Drive) or HDD (Hard Disk Drive), and stores, for example, various data and files necessary for the operation of the reaction rate prediction device 1.
  • SSD Solid State Drive
  • HDD Hard Disk Drive
  • Each function of the reaction rate prediction device 1 is realized by loading specific computer software (including a reaction rate prediction program and an energy prediction program) from a main storage device such as RAM 102 or an auxiliary storage device 107 and executing it with the CPU 101, thereby reading and writing data from a main storage device such as RAM 102 or an auxiliary storage device 107, and operating the input device 104, output device 105, and communication module 106.
  • specific computer software including a reaction rate prediction program and an energy prediction program
  • reaction rate prediction device 1 shown in FIG. 2 are realized through software and hardware working together in a computer equipped with the reaction rate prediction device 1, with the processor executing predetermined computer software (including a reaction rate prediction program and an energy prediction program) that has been stored in advance.
  • predetermined computer software including a reaction rate prediction program and an energy prediction program
  • the reaction rate prediction program and energy prediction program can be stored, for example, in the main memory or auxiliary memory 107 of the computer.
  • the reaction rate prediction program and energy prediction program can be stored on a computer connected to a communication line such as the Internet, and some or all of the reaction rate prediction program and energy prediction program can be provided by being downloaded via the communication line.
  • the reaction rate prediction program and energy prediction program can be configured to be provided or distributed via the communication line.
  • reaction rate prediction program and energy prediction program may be recorded (including installed) into a computer in part or in whole from a state in which they are stored on a portable storage medium, such as an optical disk such as a CD-ROM or DVD-ROM, or semiconductor memory such as flash memory.
  • a portable storage medium such as an optical disk such as a CD-ROM or DVD-ROM, or semiconductor memory such as flash memory.
  • the reaction rate prediction method according to this embodiment includes the energy prediction method according to this embodiment.
  • the reaction rate prediction method according to this embodiment can be performed using the reaction rate prediction device 1 described above, and the energy prediction method according to this embodiment can be performed using the energy prediction device 10 described above. Therefore, some of the content already described will be omitted.
  • FIG. 13 is a flowchart showing a reaction rate prediction method according to this embodiment.
  • the energy prediction device 10 predicts the energy of a catalytic reaction in which a product is produced from a reactant through a catalytic reaction in which multiple elementary reactions that proceed stepwise are repeated (energy prediction process: step S10).
  • the regression model generation unit 11 In the energy prediction step (step S10), as shown in FIG. 14, the regression model generation unit 11 generates a regression model M1 that predicts the energy of the intermediate structure and transition state structure based on the intermediate structure and transition state structure of the reactant that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction, and the energies of the intermediate structure and transition state structure (regression model generation step: step S11).
  • the first acquisition unit 111 acquires information about multiple elementary reactions related to the target catalytic reaction, etc. (acquisition process: step S111).
  • the enumeration unit 112 enumerates the multiple elementary reactions acquired in the acquisition step (step S111) (enumeration step: step S112).
  • the structural optimization calculation unit 113 calculates the energies of the intermediate structures and transition state structures involved in the multiple elementary reactions (energy calculation process: step S113).
  • the descriptor generation unit 114 generates descriptors representing the intermediate structure and transition state structure as structural descriptors based on the intermediate structure and transition state structure (descriptor generation process: step S114).
  • model generation unit 115 generates a regression model M1 using the structural descriptors generated in the descriptor generation process (step S114) as explanatory variables and the energy obtained in the energy calculation process (step S113) as the objective variable (model generation process: step S115).
  • the energy prediction unit 12 acquires the intermediate structure descriptors and transition state structure descriptors generated in the descriptor generation process (step S114), and uses the regression model M1 generated in the model generation process (step S115) to predict the energies of the intermediate structure and transition state structure from the intermediate structure descriptors and transition state structure descriptors generated in the descriptor generation process (step S114) (energy prediction process: step S12).
  • the energy prediction method generates a regression model M1 that predicts the energy of the intermediate structure and transition state structure of the reactant in a regression model generation step (step S11), and then uses the generated regression model M1 in an energy prediction step (step S12) to predict the energy of the intermediate structure and transition state structure of the reactant.
  • the energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant can be predicted with high accuracy, and therefore the energies of the intermediate structure and transition state structure included in each elementary reaction involved in a catalytic reaction can be calculated with high accuracy.
  • reaction rate prediction unit 20 predicts the reaction rate of the catalytic reaction (reaction rate prediction process: step S20).
  • the second acquisition unit 21 acquires the energies of the intermediate structure and transition state structure of the reactant predicted in the energy prediction step (step S12) (reaction rate prediction acquisition step: step S21).
  • the gas molecule energy correction unit 22 corrects the energy of the gas molecule structure calculated in the energy calculation step (step S113) for reactants that do not react with the catalyst (gas molecule energy correction step: step S22).
  • reaction rate simulation unit 23 simulates characteristic values related to the reaction rate of the catalytic reaction based on the energies of the intermediate structures and transition state structures of the reactants that arise in the process of generating products from reactants through a catalytic reaction (reaction rate simulation process: step S23).
  • the setting unit 24 sets the reference value (setting process: step S24).
  • the comparison unit 25 compares the characteristic values obtained by simulating the reaction rate in the reaction rate simulation step (step S23) with the reference values set in the setting step (step S24) (comparison step: step S25).
  • the determination unit 26 determines whether the difference in absolute value between the characteristic value and the reference value is less than or equal to a predetermined value (determination step: step S26).
  • step S26 If the difference in absolute value between the characteristic value and the reference value is less than or equal to a predetermined value (step S26: Yes), the judgment unit 26 determines that the characteristic value predicted by the regression model M1 is approximately the same as or close to the known value, and that there is no need to change the energies of the intermediate structure and transition state structure predicted by the regression model M1.
  • the output unit 30 displays and outputs the energy values of the intermediate structure and transition state structure of the reactant, the characteristic values, the absolute difference between the characteristic values and the reference values, and information indicating that the calculation has ended (output process: step S30).
  • step S26 determines that the characteristic value predicted by the regression model M1 differs significantly from the known value, and that the energies of the intermediate structure and transition state structure predicted by the regression model M1 need to be changed.
  • the optimization unit 27 changes the indices correlated with energy based on the comparison results in the determination step (step S26) so that the characteristic values predicted in the simulation step (step S23) approach the reference values, thereby optimizing the energies of the intermediate structure and transition state structure predicted in the energy prediction step (step S12) (optimization step: step S28).
  • step S27 the optimization unit 27 optimizes the regression parameters of the regression model M1, and then the process proceeds to the energy prediction step (step S12). Then, the energy prediction unit 12 performs the same steps as above using the energies of the optimized intermediate structure and transition state structure.
  • step S26 the energy optimization of the intermediate structure and transition state structure is repeatedly performed in the optimization step (step S27) until it is determined that the difference in absolute value between the characteristic value and the reference value is equal to or less than a predetermined value.
  • the output unit 30 outputs, as described above, the energy values of the intermediate structure and transition state structure of the reactant optimized in the optimization step (step S27) (output step: step S30).
  • the reaction rate prediction method optimizes the energies of the intermediate structures and transition state structures one or more times based on the results of the catalytic reaction rate simulated in the reaction rate prediction step (step S20) so that the characteristic values related to the reaction rate of the catalytic reaction approach a set reference value.
  • the reaction rate prediction method can predict the reaction rate of the catalytic reaction with high accuracy by improving the prediction accuracy of the energies of the intermediate structures and transition state structures included in each elementary reaction of the predicted catalytic reaction.
  • a regression model generation unit that generates a regression model for predicting the energy of a three-dimensional structure based on three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in a process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated, and the energy of the three-dimensional structure; an energy prediction unit that predicts the energy of the three-dimensional structure using the regression model;
  • An energy prediction device for a catalytic reaction comprising: [1-2] The catalytic reaction energy prediction device according to [1-1], wherein the regression model generation unit obtains the energy using a trained model or machine learning potential that predicts the energy of the three-dimensional structure of the intermediate and the transition state of the reactant from descriptors of the three-dimensional structure of the intermediate and the transition state of the reactant.
  • [1-3] further comprising a descriptor generation unit that generates, based on the three-dimensional structures of the intermediate and the transition state, descriptors converted from the three-dimensional structures;
  • the descriptors include a descriptor directly involved in bonding with the catalyst.
  • [1-5] The catalytic reaction energy prediction device according to [1-3] or [1-4], wherein the descriptor generation unit calculates the number of C, H, O, and N of surface molecules constituting the reactant, the number of C, H, O, and N of the surface molecules that are bonded to a catalyst, the number of metal atoms of the catalyst that are bonded to the surface molecules, and the average coordination number of the metal atoms of the catalyst that are bonded to the surface molecules.
  • [1-6] The catalytic reaction energy prediction device according to any one of [1-3] to [1-5], wherein the descriptor generation unit generates a descriptor converted from the three-dimensional structure of the transition state based on the energy difference between the initial state structure and the final state structure of the catalytic reaction.
  • [1-7] The catalytic reaction energy prediction device according to any one of [1-1] to [1-6], wherein the regression model is Lasso regression or Gaussian process regression.
  • [1-8] A catalytic reaction rate prediction device comprising the catalytic reaction energy prediction device according to any one of [1-1] to [1-7].
  • the computer a regression model generation step of generating a regression model for predicting the energy of a three-dimensional structure based on three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated, and the energy of the three-dimensional structure; an energy prediction step of predicting the energy of the three-dimensional structure using the regression model; A method for predicting the energy of catalytic reactions.
  • a simulation unit that simulates a characteristic value related to the reaction rate of a catalytic reaction based on the energy of three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating a product from a reactant through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated; a comparison unit that compares the characteristic value with a set reference value; an optimization unit that optimizes the energy by changing an index correlated with the energy based on a result of the comparison so that the characteristic value approaches the reference value;
  • a catalytic reaction rate prediction device comprising: [2-2] The catalytic reaction rate prediction device according to [2-1], further comprising a regression model generation unit that generates a regression model that predicts the energy of the three-dimensional structure based on the three-dimensional structures of the intermediate and transition state of the reactant and the energy of the three-dimensional structure.
  • [2-3] The apparatus for predicting a reaction rate of a catalytic reaction according to [2-2], wherein the optimization unit changes parameters of the regression model to optimize the energy of the three-dimensional structure of the intermediate and the transition state so that the characteristic value approaches the reference value.
  • the comparison unit compares at least one of the reaction rate and the selectivity as the characteristic value and the reference value by calculating a square sum error.
  • reaction rate prediction device for a catalytic reaction according to any one of [2-1] to [2-5], wherein the optimization unit repeatedly optimizes the energies of the intermediate and the transition state so that the absolute value of the difference between the characteristic value and the reference value is equal to or less than a predetermined value.
  • optimization is at least one of random search and Bayesian optimization.
  • reaction rate prediction device for a catalytic reaction according to [2-2] or [2-3], wherein the regression model generation unit obtains the energies of the three-dimensional structures of the intermediate and the transition state of the reactant using a trained model or machine learning potential that predicts the energies of the three-dimensional structures of the intermediate and the transition state of the reactant from descriptors of the three-dimensional structures of the intermediate and the transition state of the reactant.
  • the reaction rate prediction device for a catalytic reaction according to any one of [2-1] to [2-9], wherein the reference value is an actual measurement value obtained by an experiment.
  • the computer a simulation step of simulating a characteristic value related to the reaction rate of the catalytic reaction based on the energy of three-dimensional structures of intermediates and transition states of reactants that are generated in the process of generating products from reactants through a catalytic reaction in which a plurality of elementary reactions that proceed stepwise are repeated; a comparison step of comparing the characteristic value with a set reference value; an optimization step of optimizing the energy by changing an index correlated with the energy based on a result of the comparison so that the characteristic value approaches the reference value; A method for predicting the reaction rate of a catalytic reaction.

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Abstract

本発明に係る触媒反応のエネルギー予測装置は、段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部と、前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測部と、を備える。

Description

触媒反応のエネルギー予測装置、触媒反応の反応速度予測装置、触媒反応のエネルギー予測方法、触媒反応の反応速度予測方法、触媒反応のエネルギー予測プログラム及び触媒反応の反応速度予測プログラム
　本発明は、触媒反応のエネルギー予測装置、触媒反応の反応速度予測装置、触媒反応のエネルギー予測方法、触媒反応の反応速度予測方法、触媒反応のエネルギー予測プログラム及び触媒反応の反応速度予測プログラムに関する。
　触媒は、多くの化学反応に用いられており、水素製造、排ガスの浄化などの種々な分野において広く使用されている。触媒の表面において反応物から目的とする。生成物を生成する触媒反応のメカニズムを理解するためには、電子状態に基づいた分析及び理解が必要であり、電子状態を特定するため、一般に理論計算による解析が行われている。
　理論計算には、量子化学計算などの計算化学が活用されており、密度汎関数理論（ＤＦＴ）などを用いた分子シミュレーションを行い、触媒反応における反応物の中間体及び遷移状態のエネルギーを計算し、触媒反応の反応速度の予測などが行われている。計算化学を用いて実験を再現できる予測手法が確立できれば、実験的には観測が難しい中間体の状態などの情報を得ることができ、メカニズムの解明に役立てることができる。
　触媒反応の反応速度の予測を行うために、計算化学を用いて触媒反応に関与する反応物の中間体及び遷移状態のエネルギーの計算を行う方法として、例えば、ｎ個の入力変数の定量値と、基底状態モデル構造及び遷移状態モデル構造の相対エネルギーとを相関付ける機械学習モデルを使用する、オレフィンのオリゴマー化用のヘテロ原子配位子－金属化合物錯体を設計するための方法が開示されている（例えば、特許文献１参照）。
　この方法では、基底状態モデル構造と遷移状態モデル構造との間のエネルギーの差、または複数の遷移状態モデル構造のうちの少なくとも２つとの間のエネルギーの差と関連付けられるｎ個の入力変数を得る。得られたｎ個の入力変数のうちの少なくとも一つの特定された入力変数を機械学習モデルへの新たな入力変数として再使用して、対応する出力変数を特徴付ける操作を１回以上繰り返し、機械学習モデルの学習を続ける。この機械学習モデルを用いることで、標的とするヘテロ原子配位子－金属化合物錯体を特定している。
　また、計算化学を用いて触媒反応の反応速度を予測する方法として、例えば、フィッシャー・トロプシュ（ＦＴ）反応などの複雑な反応機構における、触媒代謝回転速度、生成物の分布、優先される機構経路、速度及び選択性を制御する基本的な反応工程の固有速度を、マイクロキネティックモデリングを使用して予測する方法が開示されている（例えば、非特許文献１参照）。
　ここで、計算化学を用いて実験を再現できる予測手法が確立できれば、実験的には観測が難しい中間体の状態などの情報を得ることができ、メカニズムの解明に役立てることができる。そのため、触媒反応の反応速度の予測を適切に行うため、計算化学を用いて触媒反応の反応速度の予測精度を向上させることが可能な装置が求められている。
　本発明は、触媒反応の反応速度の予測精度を向上させることを目的とする。
　本発明の一態様は、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測部と、
を備える、触媒反応のエネルギー予測装置である。
　本発明の一態様は、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション部と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較部と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化部と、
を備える、触媒反応の反応速度予測装置である。
　本発明の一態様は、
　コンピュータが、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
を実行する、触媒反応のエネルギー予測方法である。
　本発明の一態様は、
　コンピュータが、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
を実行する、触媒反応の反応速度予測方法である。
　本発明の一態様は、
　コンピュータに、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
を実行させる、触媒反応のエネルギー予測プログラムである。
　本発明の一態様は、
　コンピュータに、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
を実行させる、触媒反応の反応速度予測プログラムである。
　本発明は、触媒反応の反応速度を高精度に予測できる。
本発明の実施形態に係る触媒反応のエネルギー予測装置及び触媒反応の反応速度予測装置の概念を説明する図である。 本発明の実施形態に係る触媒反応の反応速度予測装置の構成を示すブロック図である。 列挙される素反応の内容の一例を示す図である。 気体分子と、触媒表面に存在する表面分子とを示す説明図である。 反応物の表面分子の三次元構造を記述子に変換する一例を示す。 中間体構造の末端炭素数と相対エネルギーの計算値との関係の一例を示す図である。 遷移状態構造の末端炭素数と相対エネルギーの計算値との関係の一例を示す図である。 遷移状態構造の末端炭素数と相対エネルギーの予測値との関係の一例を示す図である。 Ｃ３～Ｃ２０の反応物の相対エネルギーの計算値と、エネルギー予測部で予測された予測値との関係の一例を示す図である。 公知のデータベースの値の範囲外の数値の予測を示す説明図である。 Ｃ１～Ｃ５の反応物の予測値を実測値にフィッティングした結果の一例を示す図である。 触媒反応の反応速度予測装置及び触媒反応のエネルギー予測装置のハードウェア構成を示すブロック図である。 本発明の実施形態に係る触媒反応の反応速度予測方法を示すフローチャートである。 回帰モデル生成工程（ステップＳ１１）を示すフローチャートである。 反応速度予測工程（ステップＳ２０）を示すフローチャートである。
　以下、本発明の実施形態について、詳細に説明する。なお、本明細書において数値範囲を示す「～」は、別段の断わりがない限り、その前後に記載された数値を下限値及び上限値として含むことを意味する。また、「～」で表される数値範囲において上限値のみ単位が記載されている場合は、下限値も同じ単位であることを意味する。
　計算化学を用いて触媒反応の反応速度を予測する方法として、非特許文献１の方法のように、マイクロキネティックモデリングを、触媒反応の反応速度の予測に使用する方法がある。この方法では、予測に用いる反応物の構造のモデル、触媒反応を構成する素反応の選択、ポテンシャルの精度などの要因により、計算化学を用いて予測された触媒反応の反応速度の予測値が、実験などにより得られた実測値と乖離する場合がある、という問題があった。
　本実施形態に係る反応速度予測装置は、触媒反応の反応速度の予測精度を向上させることができる。
＜触媒反応の反応速度予測装置＞
　本実施形態に係る触媒反応の反応速度予測装置（以下、単に「反応速度予測装置」と称する場合がある。）について説明する。
　本実施形態に係る反応速度予測装置は、本実施形態に係る触媒反応のエネルギー予測装置（以下、単に「エネルギー予測装置」と称する場合がある。）を備える。本実施形態に係るエネルギー予測装置は、図１に示すように、触媒と反応する反応物が触媒反応する際に段階的に進行する複数の素反応を列挙し、反応物の触媒反応時に生じる中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーＥを計算し、そのエネルギーＥのときの中間体及び遷移状態の三次元構造の記述子ｘを生成する。本実施形態に係るエネルギー予測装置は、中間体及び遷移状態の三次元構造の記述子ｘを説明変数とし、反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーＥを目的変数として用いて学習を行い、反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造の記述子ｘから、反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーＥを予測する回帰モデルを生成する。本実施形態に係るエネルギー予測装置では、生成した回帰モデルを用いることで、中間体及び遷移状態の三次元構造の記述子から反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーが高精度に予測される。反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーの予測精度が向上することで、触媒反応の反応速度の予測精度を向上させるこができる。よって、本実施形態に係るエネルギー予測装置は、触媒反応の反応速度の予測精度を向上させるために用いることができる。
　本実施形態に係る反応速度予測装置は、本実施形態に係るエネルギー予測装置を備える。本実施形態に係る反応速度予測装置は、図１に示すように、上記の回帰モデルを用いて予測されたエネルギーから反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造における反応速度のシミュレーションを行って反応速度の予測値を得て、予測値を実験で得られる実測値などの参照値と比較する。本実施形態に係る反応速度予測装置では、予測値と参照値との差が大きいなど比較結果に基づいて、回帰モデルの回帰パラメータを変更するなど回帰モデルを最適化し、回帰モデルにより予測されるエネルギーを最適化することで、予測される、反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造の反応速度の予測精度が高められる。これにより、触媒反応の反応速度の予測精度が高められる。
　なお、触媒反応は、化学反応の一種であり、段階的に進行する複数の素反応が繰り返される反応である。触媒反応としては、フィッシャー・トロプシュ（ＦＴ）反応及びメタノール合成反応などが挙げられる。
　触媒は、単体の金属などでもよいし、複数の金属を含む合金でもよいし、金属を含む化合物でもよい。
　反応物は、生成物の生成に用いられる物質である。
　図２は、本実施形態に係るエネルギー予測装置及び反応速度予測装置の構成を示すブロック図である。図２に示すように、反応速度予測装置１は、エネルギー予測装置１０、反応速度予測部２０及び出力部３０を備える。
［エネルギー予測装置］
　触媒反応の反応速度の予測を行うために、特許文献１の方法のように、計算化学を用いて触媒反応に関与する反応物の中間体及び遷移状態のエネルギーの計算を行う方法を用いる方法がある。この方法では、触媒反応に関与する反応物の中間体及び遷移状態のエネルギー計算を行うことで、触媒反応の反応速度の予測などを行うことができる。しかしながら、反応物の初期構造及び計算条件の設定、並びにポテンシャルの精度などの要因により、反応物の中間体及び遷移状態のエネルギーの計算が正しく行われない場合がある、という問題があった。
　また、触媒反応を構成する素反応の数が多くなるにつれて、各素反応において反応物の中間体及び遷移状態のエネルギーを正しく計算できているかの判断が困難となる、という問題があった。
　本実施形態に係るエネルギー予測装置は、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算精度を向上させることができるため、触媒反応の反応速度の予測精度を向させることができる。
　エネルギー予測装置１０は、回帰モデル生成部１１及びエネルギー予測部１２を有する。
（回帰モデル生成部）
　回帰モデル生成部１１は、触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる反応物の中間体の三次元構造（以下、「中間体構造」ともいう。）及び遷移状態の三次元構造（以下、「遷移状態構造」ともいう。）と、これらの三次元構造のエネルギーとに基づいて、これらの三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルＭ１を生成する。
　回帰モデル生成部１１は、第１の取得部１１１、列挙部１１２、構造最適化計算部１１３、記述子生成部１１４及びモデル生成部１１５を有する。
（（取得部））
　第１の取得部１１１は、対象とする触媒反応に関する触媒及び反応物の種類と、触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる、反応物の中間体構造及び遷移状態構造と、触媒反応に関する複数の素反応などに関する情報を取得する。記憶部１００などや外部のデータベースに記憶されているデータから触媒反応に関する複数の素反応を取得してよい。第１の取得部１１１は、触媒反応に関する複数の素反応を逐次的に取得してもよいし、計算に利用する複数の触媒反応に関する複数の素反応を一括で取得してもよい。
（（列挙部））
　列挙部１１２は、第１の取得部１１１で取得した複数の素反応を列挙する。列挙する素反応は、触媒反応の種類、公知文献に開示されている触媒反応に関する情報などに基づいて、使用者が適宜選択してもよい。列挙部１１２により列挙されるデータには、例えば、図３に示すように、素反応ごとに、反応物１及び２と、生成物（中間体）１及び２のそれぞれの名称及び数と、素反応で生じる遷移状態などが列挙される。
（（構造最適化計算部））
　構造最適化計算部１１３は、複数の素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算する。構造最適化計算部１１３は、素反応式に含まれる、気体分子、中間体及び遷移状態のそれぞれの三次元構造からエネルギーを計算する。
　図４に示すように、例えば、触媒の表面には、触媒に吸着していない気体分子と、触媒に吸着する吸着分子である表面分子とが存在する。構造最適化計算部１１３は、素反応の、気体分子の三次元構造（以下、「気体分子構造」ともいう。）と、表面分子の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算する。
　気体分子は、素反応で登場する反応物の気体分子であればよい。気体分子としては、例えば、一酸化炭素（ＣＯ）、水素（Ｈ２）、メタン（ＣＨ４）、水蒸気（Ｈ２Ｏ）及び二酸化炭素（ＣＯ２）などが挙げられる。
　中間体は、複数の素反応のうち途中の素反応で登場する反応物の生成物であり、中間体としては、例えば、ＣＯ＊、Ｈ＊及びＣＯＨ＊などが挙げられる。
　遷移状態は、素反応における反応前の始状態（ＩＳ）から終状態（ＦＳ）となる時の遷移状態である。例えば、ＣＯ＊とＨ＊との反応によりＣＯＨ＊及び＊を生成する場合、素反応式は、「ＣＯ＊＋Ｈ＊→ＣＯ－Ｈ＊＋＊→ＣＯＨ＊＋＊」で表され、それぞれ、素反応式に含まれる始状態構造は（ＣＯ＊，Ｈ＊）で表され、終状態構造は（ＣＯＨ＊）で表され、遷移状態構造は、（ＣＯ－Ｈ＊）と表される。
　構造最適化計算部１１３は、列挙した素反応における反応物の、気体分子、中間体及び遷移状態のそれぞれの三次元構造の構造最適化計算を行うことが好ましい。すなわち、構造最適化計算部１１３は、反応物の、気体分子、中間体及び遷移状態のそれぞれの三次元構造の構造最適化を行って最適化構造（安定構造ともいう。）を探索し、その安定構造の時のエネルギーを計算することが好ましい。
　気体分子構造の構造最適化計算を行う際、真空中に気体分子を用意した後、構造最適化手法により安定構造を探索し、その安定構造の時のエネルギーを取得する。
　構造最適化手法としては、例えば、ＢＦＧＳ法（Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno algorithm）、ＬＢＦＧＳ法（Limited Memory Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno algorithm）、ＢＦＧＳＬｉｎｅＳｅａｒｃｈ、ＦＩＲＥ（fast inertial relaxation engine）などを用いることができる。
　収束条件は、適宜選択してよく、例えば、原子間に働く最大の力（ｆｍａｘ）が０．０１以下の時に収束していると判定してよい。
　中間体構造の構造最適化計算を行う際、触媒の表面上に表面分子を配置した後、構造最適化手法により触媒表面上での表面分子の安定構造を探索し、その安定構造の時のエネルギーを取得する。
　構造最適化手法は、上記の、気体分子構造の構造最適化計算を行う場合と同様の方法を用いることができる。
　収束条件は、上記の、気体分子構造の構造最適化計算を行う場合と同様の条件を用いることができる。
　遷移状態構造の構造最適化計算を行う際、始状態構造と終状態構造の構造最適化を行った後、ＮＥＢ（Nudged Elastic Band）法などを用いて、始状態構造から終状態構造を生成する際に生じる遷移状態構造を計算し、その構造の時の遷移状態エネルギーを計算する。ＮＥＢ法では、始状態構造から終状態構造へと至る経路を選択し、選択した経路における遷移状態での活性化エネルギーが低くなるように最適化を実行する。このときの最適化された遷移状態の構造のエネルギーを遷移状態エネルギーとする。
　収束条件は、上記の、気体分子構造の構造最適化計算を行う場合と同様の条件を用いることができる。
　構造最適化計算部１１３は、反応物の中間体構造及び遷移状態構造の記述子から、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測する学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いることが好ましい。
　学習済みモデルは、機械学習のアルゴリズムを適用することが好ましい。機械学習は、教師あり学習、教師なし学習及び強化学習のうちいずれであってもよいし、これらを任意に組み合わせたものとしてもよい。
　機械学習のアルゴリズムとして、例えば、回帰のアルゴリズム、インスタンスベースのアルゴリズム、決定木のアルゴリズム、ベイジアンアルゴリズム、クラスタリングアルゴリズム、相関ルール学習のアルゴリズム、次元縮退アルゴリズム、アンサンブル学習のアルゴリズム及び深層学習のアルゴリズムなどが挙げられる。
　深層学習のアルゴリズムとしては、例えば、ニューラルネットワーク（ＮＮ）、ディープボルツマンマシン（ＤＢＭ）、ディープビリーフネットワーク（ＤＢＮ）及びスタックドオートエンコーダなどが挙げられる。
　ニューラルネットワークは、ニューラルネットワークを３層よりも多層にした深層学習（ディープラーニング）を用いることができる。ニューラルネットワークの種類としては、例えば、畳み込みニューラルネットワーク（Convolutional Neural Network、ＣＮＮ）、回帰型（再帰型）ニューラルネットワーク（Recurrent Neural Network、ＲＮＮ）及び一般回帰ニューラルネットワーク（General Regression Neural Network）などを用いることができる。
　機械学習ポテンシャルには、原子の構造に関する情報からエネルギーを出力する、機械学習手法を用いた原子間ポテンシャルが適用される。機械学習ポテンシャルとしては、例えば、ニューラルネットワークポテンシャル（ＮＮＰ：Neural Network Potential）、ガウス近似ポテンシャル（ＧＡＰ：Gaussian Approximation Potential）、ペクトル隣接解析ポテンシャル（ＳＮＡＰ：Spectral Neighbor Analysis Potential）、モーメントテンソルポテンシャル（ＭＴＰ：Moment Tensor Potential）などが挙げられる。これらの中でも、機械学習ポテンシャルとしては、ニューラルネットワークの持つ高い柔軟性の点から、ＮＮＰが好ましい。ＮＮＰとしては、PreFerred Potential（ＰＦＰ）を使用してもよい。
（（記述子生成部））
　記述子生成部１１４は、中間体構造及び遷移状態構造に基づいて、中間体構造及び遷移状態構造を表す記述子を構造記述子として生成する。すなわち、記述子生成部１１４は、構造最適化計算部１１３で得られた中間体構造及び遷移状態構造の、分子間結合と、分子－触媒間結合などの情報を取得し、中間体構造及び遷移状態構造の特徴が表されるように変換し、構造記述子を生成する。
　記述子生成部１１４で生成される構造記述子は、反応物の触媒との活性点周りの情報に基づく記述子であり、三次元構造における触媒と反応物の周辺情報に基づいて生成されてよい。
　構造記述子は、例えば、反応物である表面分子の、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、表面分子のうち触媒と結合している、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、表面分子と結合している触媒の金属原子の数と、表面分子と結合している触媒の金属原子の平均配位数を用いて表してよい。
　構造記述子は、触媒との結合に関与しない分子記述子、触媒との結合に直接関与する相互作用記述子を含んでよい。
　図５に、反応物の表面分子の三次元構造を記述子に変換する一例を示す。なお、図５では、反応物がＣ４Ｈ８である場合を示す。図５に示すように、構造最適化計算部１１３で得られたＣ４Ｈ８の中間体又は遷移状態の三次元構造（図５（ａ）参照）をグラフ構造に変換することで、分子記述子及び相互作用記述子を有する構造記述子（図５（ｂ）参照）が生成される。
　構造記述子が、遷移状態構造である場合、反応物の遷移状態構造の構造記述子は、触媒反応の始状態構造と終状態構造のエネルギー差に基づいて、始状態構造と終状態構造の三次元構造を変換することで生成してもよい。
（（モデル生成部））
　モデル生成部１１５は、記述子生成部１１４で生成した構造記述子を説明変数とし、構造最適化計算部１１３で得られたエネルギーを目的変数として回帰モデルＭ１を生成する。
　回帰モデルＭ１は、例えば、下記式（１）のような関数を用いてよい。なお、式（１）中、Ｅは、エネルギーであり、Ｘは、構造記述子であり、Ｗは、定数（回帰パラメータともいう。）である。
Ｅ＝Ｗ×Ｘ　・・・（１）
　回帰モデルとしては、Ｒｉｄｇｅ回帰、Ｌａｓｓｏ回帰、Ｅｌａｓｔｉｃ Ｎｅｔ回帰、多重線形回帰及び多項式回帰などの線形回帰モデル、並びにＫｅｒｎａｌ Ｒｉｄｇｅ回帰、Ｒａｎｄｏｍ Ｆｏｒｅｓｔ、勾配ブースティング、サポートベクトル回帰（ＳＭＲ）、ガウス過程回帰（ＧＰＲ）などの非線形回帰モデルなどを用いることができる。これらの中でも、解釈性に優れた線形モデルであるＬａｓｓｏ回帰、表現力に優れた非線形モデルであるＧＰＲが好ましい。
　モデル生成部１１５は、中間体構造の回帰モデルと遷移状態構造の回帰モデルとを別々に生成してもよいし、一つの回帰モデルとして生成してもよい。
　回帰モデルＭ１は、反応速度予測部２０の最適化部２７で、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーが最適化された場合、回帰モデルＭ１は、最適化部２７で変更された回帰モデルを用いてよい。
（エネルギー予測部）
　エネルギー予測部１２は、記述子生成部１１４で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子を取得する。エネルギー予測部１２は、モデル生成部１１５で生成した回帰モデルＭ１を用いて、記述子生成部１１４で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子から、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測する。
　また、エネルギー予測部１２は、後述する、反応速度予測部２０の最適化部２７で回帰モデルの回帰パラメータの修正により中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーが最適化された場合、最適化されたエネルギーを用いてよい。すなわち、エネルギー予測部１２は、最適化部２７で最適化された回帰モデルを回帰モデルＭ１として用いて、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測してよい。これにより、エネルギー予測部１２は、最適化される前に予測した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーに基づいて最適化された回帰モデルＭ１を用いて、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを新たに予測できる。
　エネルギー予測部１２は、機械学習ポテンシャルを用いて、記述子生成部１１４で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子から、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測することが好ましい。これにより、エネルギー予測部１２は、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算速度を高めると共に、エネルギーを高精度に予測できる。なお、機械学習ポテンシャルは、上述と同様であるため、詳細は省略する。
　なお、エネルギー予測部１２は、記述子生成部１１４で生成した中間体構造及び遷移状態構造の構造記述子を用いずに、遷移状態のエネルギー（以下、「遷移状態エネルギー」と称する。）を予測してもよい。触媒反応の遷移状態エネルギーは、ＢＥＰ（Bell-Evans-Polanyi）則に代表されるように、素反応の反応前後のエネルギーと関係性がある。例えば、素反応の反応前後のエネルギー差（反応エネルギーともいう。）を説明変数とし、遷移状態エネルギーを目的変数とし、構造最適化計算部１１３で得られた素反応の反応エネルギーから遷移状態エネルギーを予測する回帰モデルを生成することもできる。この場合、全ての遷移状態構造を計算して準備する必要がないため、エネルギー予測部１２は、構造最適化計算部１１３で遷移状態構造の計算ができない場合においても、遷移状態エネルギーを予測できる。
　このように、エネルギー予測装置１０は、回帰モデル生成部１１及びエネルギー予測部１２を有する。エネルギー予測装置１０は、回帰モデル生成部１１で回帰モデルＭ１を生成し、エネルギー予測部１２において、回帰モデル生成部１１で生成した回帰モデルＭ１を用いる。これにより、エネルギー予測装置１０は、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算精度を向上させることができる。このため、エネルギー予測装置１０は、触媒反応の反応速度の予測精度を向させることができる。
　ここで、中間体構造及び遷移状態構造を構造最適化計算部１１３で構造最適化した後、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算すると、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの値が大きく外れた外れ値、又はエネルギーが計算されない欠損値を生じる場合がある。図６は、構造最適化した中間体構造の相対エネルギーを計算した場合の一例を示し、図７は、構造最適化した遷移状態構造の相対エネルギーを計算した場合の一例を示す。なお、図６及び図７では、反応物の炭素数が３～２０個（Ｃ３～Ｃ２０）のときの、反応物の末端炭化水素の種類と相対エネルギーの関係の一例を示す。相対エネルギーは、構造最適化計算部１１３において複数の素反応中の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算する際に、気体分子のＨ２、ＣＨ４及びＨ２Ｏのエネルギーを基準の０ｅＶとしたときの相対値である。計算値は、一般的なＮＮＰを用いて計算した結果を示す。図６に示すように、中間体構造の場合、反応物の末端炭化水素がいずれの場合でも、反応物の炭素数が大きくなるほど、中間体構造の相対エネルギーの外れ値が大きくなる傾向が生じた。図７に示すように、遷移状態構造の場合、反応物の末端炭化水素がいずれの場合でも、反応物の炭素数が小さい段階で、外れ値及び欠損値が多数生じた。これは、反応物の末端炭化水素に炭化水素が連鎖成長して反応物の炭素数が多くなることで、触媒の表面を被覆する反応物の割合が多い高被覆表面となり、構造最適化計算部１１３での最安定の遷移状態構造探索が難しくなったことによるといえる。
　これに対し、エネルギー予測装置１０では、エネルギー予測部１２は、モデル生成部１１５で生成した回帰モデルＭ１を用いることで、記述子生成部１１４で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子からこれらのエネルギーを予測でき、予測されたエネルギーは、高い精度を有する。図８は、構造最適化した遷移状態構造の相対エネルギーを回帰モデルＭ１を用いて予測した場合の一例を示す。なお、図８も、図６及び図７と同様、Ｃ３～Ｃ２０のときの、反応物の末端炭化水素の種類と相対エネルギーの関係の一例を示し、計算値はＮＮＰを用いて計算した結果を示す。図８に示すように、予測されたエネルギーは、反応物の末端炭化水素の種類と反応物の炭素数の大小に関わらず、反応物の炭素数と相対エネルギーには炭素数に応じた関係性が見られ、相対エネルギーの外れ値及び欠損値が生じず、反応物の炭素数と相対エネルギーには同等の傾向が見られた。よって、エネルギー予測部１２は、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算した際に生じるエネルギーの外れ値及び欠損値を回帰モデルＭ１で補正しても、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを精度よく計算できる。
　また、Ｃ３～Ｃ２０の反応物の中間体構造及び遷移状態構造の、相対エネルギーの計算値と、エネルギー予測部１２で予測された予測値との関係の一例を図９に示す。なお、図９（ａ）の計算値は、図６に示す中間体構造の相対エネルギーの計算値であり、図９（ｂ）の計算値は、図７に示す遷移状態構造の相対エネルギーの計算値であり、予測値は、図８に示す遷移状態構造の相対エネルギーの予測値である。図９（ａ）の予測値は、モデル生成部１１５で生成した回帰モデルＭ１を用いて、記述子生成部１１４で生成した中間体構造の記述子から予測した中間体構造の相対エネルギーである。図９に示すように、Ｃ３～Ｃ２０の反応物の中間体構造及び遷移状態構造のいずれの場合でも、相対エネルギーの計算値と、エネルギー予測部１２で予測された予測値とは関係性があり、中間体構造の予測値の平均絶対誤差（ＭＡＥ）は０．１４であり、遷移状態構造の予測値のＭＡＥは０．３１である。よって、エネルギー予測部１２は、構造最適化計算部１１３で中間体構造及び遷移状態構造を構造最適化しても、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを精度よく計算できる。
　また、反応物の末端炭化水素に炭化水素が連鎖成長し、反応物の炭素数が多いほど、炭化水素が多く連結した反応物が得られるが、その分だけ反応物によって触媒の表面が被覆される被覆率が大きくなり、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算に影響を与えうる。エネルギー予測部１２は、反応物の炭素数が例えば３個（Ｃ３）以上である場合でも、反応物の、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを精度よく計算できる。
　よって、エネルギー予測装置１０は、エネルギー予測部１２で、回帰モデル生成部１１において生成した回帰モデルＭ１を用いることで、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算した際に生じるエネルギーの外れ値及び欠損値を回帰モデルＭ１で補正し、構造最適化した中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを高精度に計算できる。
　エネルギー予測装置１０では、回帰モデル生成部１１は、学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いてエネルギーを取得することが好ましい。これにより、回帰モデル生成部１１は、中間体構造及び遷移状態構造の記述子からこれらのエネルギー計算を簡易に行うことができる。よって、エネルギー予測装置１０は、回帰モデルＭ１の生成をより簡易に行うことができる。
　また、回帰モデル生成部１１は、機械学習ポテンシャルを用いてエネルギーを取得することが好ましい。エネルギー計算を行う際、従来から一般的に量子化学計算に使用されている密度汎関数理論（ＤＦＴ）などを用いて行う場合、大量の計算と膨大な計算時間が必要となる。エネルギー予測装置１０は、構造最適化計算部１１３で機械学習ポテンシャルを用いることで、構造最適化計算部１１３における計算を高速化できるため、エネルギーの計算をさらに短時間に短縮できる。よって、エネルギー予測装置１０は、回帰モデルＭ１の生成に要する時間を大幅に短縮できる。
　エネルギー予測装置１０では、エネルギー予測部１２は、機械学習ポテンシャルを用いてエネルギーを予測してもよい。エネルギー予測部１２が、機械学習ポテンシャルを用いて、中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子から、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測することで、エネルギー予測部１２における計算を高速化できるため、エネルギーの計算をさらに短時間に短縮できる。よって、エネルギー予測装置１０は、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの予測に要する時間を大幅に短縮できる。
　エネルギー予測装置１０では、回帰モデル生成部１１は、記述子生成部１１４を備えることが好ましい。これにより、記述子生成部１１４は、反応物の中間体構造及び遷移状態構造を表す構造記述子を生成できる。回帰モデル生成部１１は、構造記述子を用いることで、より精度が良い回帰モデルＭ１を生成できるため、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算をより高精度に行うことができる。よって、エネルギー予測装置１０は、エネルギー予測部１２において、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーをより高精度に計算できる。
　エネルギー予測装置１０では、記述子生成部１１４は、構造記述子に、触媒との結合に直接関与する相互作用記述子を含むことが好ましい。回帰モデル生成部１１は、相互作用記述子を用いることで、触媒との活性点周りの情報に基づいて、回帰モデルＭ１を生成できるため、より実態に近い状態で中間体構造及び遷移状態構造のエネルギー計算を行うことができる。よって、エネルギー予測装置１０は、エネルギー予測部１２において、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーをさらに高精度に計算できる。
　エネルギー予測装置１０では、記述子生成部１１４は、反応物を構成する表面分子の、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、表面分子のうち触媒と結合している、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、表面分子と結合している触媒の金属原子の数及び平均配位数を算出することが好ましい。回帰モデル生成部１１は、用いる記述子を上記内容を満たす特定の記述子に限定することで、より精度が良い回帰モデルＭ１を生成できるため、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギー計算をより高精度に行うことができる。よって、エネルギー予測装置１０は、エネルギー予測部１２において、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーをより高精度に計算できる。
　エネルギー予測装置１０では、記述子生成部１１４は、触媒反応の始状態構造と終状態構造のエネルギー差に基づいて反応物の遷移状態構造を表す記述子を生成することが好ましい。これにより、回帰モデル生成部１１は、遷移状態構造を表す記述子を適切に生成でき、精度が良い回帰モデルＭ１をより確実に生成できるため、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギー計算を適切に行うことができる。よって、エネルギー予測装置１０は、エネルギー予測部１２において、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーをより確実に高精度で計算できる。
　エネルギー予測装置１０では、回帰モデル生成部１１は、回帰モデルＭ１として、Ｌａｓｓｏ回帰又はガウス過程回帰を用いることが好ましい。これにより、回帰モデル生成部１１は、回帰モデルＭ１の生成を簡易に行うことができる。
［反応速度予測部］
　図２に示すように、反応速度予測部２０は、第２の取得部２１、気体分子のエネルギー補正部２２、反応速度シミュレーション部２３、設定部２４、比較部２５、判定部２６及び最適化部２７を有する。
（第２の取得部）
　第２の取得部２１は、エネルギー予測部１２で予測した、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを取得する。
（気体分子のエネルギー補正部）
　気体分子のエネルギー補正部２２は、反応物のうち触媒と反応しないで存在する、構造最適化計算部１１３で計算された気体分子構造のエネルギーを補正する。回帰モデル生成部１１の構造最適化計算部１１３において、上述の通り、複数の素反応の、気体分子、中間体及び遷移状態のそれぞれの三次元構造のエネルギーが計算される。このとき、気体分子構造は、中間体構造及び遷移状態構造のように回帰モデルＭ１を生成して中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの精度を高める計算は行われない。構造最適化計算部１１３において計算された気体分子構造のエネルギーも、中間体構造及び遷移状態構造と同様に、必ずしも精度が高くない場合がある。そして、気体分子構造のエネルギーは、反応速度シミュレーション部２３において反応速度のシミュレーションを行う際に、シミュレーションされる反応速度の精度を高めるためには、気体分子構造のエネルギーの精度が高いことが好ましい。そのため、気体分子のエネルギー補正部２２において、構造最適化計算部１１３で計算された気体分子構造のエネルギーは、既知の実験データベースなどの値に基づいて補正されることが好ましい。
　既知の実験データベースは、特に限定されないが、例えば、物質構造データベース（Active Thermochemical Tables；ＡＴｃＴ）などが挙げられる。
　構造最適化計算部１１３において計算された気体分子のエネルギーの計算値と、既知の実験データベースの数値データとの、炭化水素の数と相対エネルギーとの関係の一例を図１０に示す。図１０に示すように、既知の実験データベースに記録されていない値があり、構造最適化計算部１１３で計算した計算値がある場合、既知の実験データベースに記録されていない範囲の値は、構造最適化計算部１１３の計算値に基づいて、外挿により算出する。そして、この算出した外挿の値を参考に、構造最適化計算部１１３で計算した計算値が外挿の値に合うように、計算値を補正する。
　なお、図１０では、縦軸を相対エネルギーとしているが、補正に用いる既知の実験データベースの特性の種類に応じて適宜変更してよい。例えば、既知の実験データベースに記憶されている特性が生成エンタルピーなどである場合、縦軸は生成エンタルピーなどとしてよい。このとき、生成エンタルピーはポテンシャルエネルギーなどに変換して最終的に相対エネルギーに変換すればよい。
（反応速度シミュレーション部）
　反応速度シミュレーション部２３は、触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーに基づいて、触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションする。
　すなわち、反応速度予測装置１では、エネルギー予測装置１０の列挙部１１２における素反応の列挙と、エネルギー予測部１２における素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算と、反応速度シミュレーション部２３における反応速度の計算とからなる、Ｍｉｃｒｏｋｉｎｅｔｉｃｓを行って、触媒反応の反応速度を予測している。
　反応速度に関する特性値は、反応速度を特定できる特性値であればよく、例えば、反応速度及び選択率などが挙げられる。これらは、いずれか一方のみを用いてもよいし、２種以上を用いてもよい。本実施形態では、特性値は、反応速度とする。
　反応速度シミュレーション部２３は、回帰モデルＭ１により求めたエネルギーを絶対反応速度論に基づき反応速度式に変換し、連立常微分方程式を解くことで、上述の列挙部１１２において列挙した各素反応の反応速度を得る。
　なお、絶対反応速度論に基づく反応速度式は、特に限定されず、一般に使用される式であればよい。
　例えば、生成物がメタンであり、反応速度がメタンの生成速度である場合、（（ＣＨ４（ｇ）＋＊）＜－ＣＨ４ ＊）の生成速度を出力して、触媒表面のメタンの生成速度ｙｓｉｍ．を得る。
（設定部）
　設定部２４は、参照値を設定する。
　参照値としては、例えば、実験により取得された特性値及び文献に開示されている特性値など、取得済みの特性値を用いてよい。
（比較部）
　比較部２５は、反応速度シミュレーション部２３で反応速度のシミュレーションにより取得した特性値と、設定部２４で設定した参照値を比較する。
　比較部２５は、反応速度シミュレーション部２３で取得したシミュレーション上の各素反応で生じる生成物の生成速度ｙｓｉｍ．を得ることができる。また、生成速度の比率を計算することで、シミュレーション上の選択率Ｓｓｉｍ．を算出することもできる。また、実験などにより、各素反応で生じる実際の生成物の生成速度ｙｅｘｐ．又は選択率Ｓｅｘｐｍ．を取得できる。
　これらの、シミュレーション上の生成物の生成速度ｙｓｉｍ．及び選択率Ｓｓｉｍ．と、実際の生成物の生成速度ｙｅｘｐ．及び選択率Ｓｅｘｐｍ．を用いて、下記式（１１）及び（１２）により、シミュレーションにより得られたシミュレーション値と参照値とがどれくらい一致しているかを比較できる。
Ｄｉｆｆ_ｒａｔｅ　＝　Σ（ｙｓｉｍ．，ｉ－ｙｅｘｐ．，ｉ）２　・・・（１１）
Ｄｉｆｆ_ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙ　＝　＝　Σ（Ｓｓｉｍ．，ｉ－Ｓｅｘｐ．，ｉ）２　・・・（１２）
　なお、式（１）中の、Ｄｉｆｆ_ｒａｔｅは、生成速度の誤差であり、Ｄｉｆｆ_ｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙは、選択率の誤差であり、ｙｓｉｍ．，ｉは、生成物iのシミュレーションにより求められた生成速度であり、ｙｅｘｐ．，ｉは、生成物iの実験などにより求められた生成速度である。式（２）中の、Ｓｓｉｍ．，ｉは、生成物iのシミュレーションにより求められた選択率であり、Ｓｅｘｐ．，ｉは、生成物iの実験などにより求められた選択率である。
　比較部２５は、反応速度シミュレーション部２３で反応速度シミュレーションにより取得した特性値と、設定部２４で設定した参照値として、反応速度及び選択率の少なくとも一方を二乗和誤差して比較してよい。
（判定部）
　判定部２６は、特性値と参照値との絶対値の差が所定値以下であるか否か判定する。判定部２６は、特性値と参照値との差が所定値以下であれば、特性値と参照値との差は十分に小さいため、予測される特性値の精度は使用に影響ないほど小さいと判断し、計算を終了する。一方、特性値と参照値との差が所定値を超える場合には、特性値と参照値との差が大きいため、予測される特性値の精度は使用に影響が生じるほど大きいと判断し、最適化が必要と判断する。
　なお、所定値は、特に限定されず、適宜任意の値に設定してよい。
（最適化部）
　最適化部２７は、比較結果に基づいて、特性値が参照値に近づくように、エネルギーに相関する指標を変更して、エネルギー予測部１２で予測される中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化する。
　エネルギーに相関する指標は、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの大きさに影響する指標であればよく、エネルギーに相関する指標として、例えば、回帰モデルＭ１の定数である回帰パラメータ（式（１）のＷ参照）が挙げられる。
　すなわち、エネルギーに相関する指標が、回帰モデルＭ１の回帰パラメータである場合、最適化部２７は、特性値が参照値に近づくように、回帰モデルＭ１の回帰パラメータを変更することによって、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化できる。この場合、エネルギー予測部１２は、最適化された回帰モデルＭ１により、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを再度予測し、反応速度シミュレーション部２３は、予測された反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを用いて、触媒反応の反応速度のシミュレーションを再度行う。
　パラメータの修正方法は、ランダムサーチ及びベイズ最適化などの大域的最適化手法、並びに最急降下法などの局所的最適化手法などを用いることができる。これらの中でも、パラメータの修正方法は、ランダムサーチ及びベイズ最適化のうち少なくとも一方を用いることが好ましい。
　反応速度予測部２０では、回帰モデルＭ１のパラメータを変更する以外に、気体分子のエネルギー補正部２２で求めたエネルギー値を直接修正することによっても、反応速度シミュレーション部２３で出力される反応速度シミュレーションの値を変えることができる。しかし、触媒反応がＦＴ反応のような多くの素反応からなる複雑な触媒反応である場合、最適化しなければならないパラメータ数が膨大であるため、現実的ではない。また、触媒表面における中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーは、それぞれ、独立ではなく、相互に関係がある。エネルギー値を直接最適化する手法では、触媒表面における中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの相互の関係性を崩すことになり、物理的な意味が失われてしまうため、好ましくない。反応速度予測部２０では、最適化部２７が回帰モデルＭ１のパラメータを最適化すれば、最適化が必要なパラメータ数を抑えられ、現実的な時間で実験結果を再現するパラメータを探索できるため、回帰モデルＭ１のパラメータを最適化することが好ましい。
　反応物の予測値を実測値に近づくように、回帰モデルＭ１の回帰パラメータを変更することで、予測値の結果は実測値にフィッティングできる。
　炭素数が１～５個（Ｃ１～Ｃ５）の反応物の予測値を実測値にフィッティングした結果の一例を図１１に示す。なお、図１１中の、予測値１及び実測値１は、触媒に微量添加する金属がない場合であり、予測値２及び実測値２は、触媒にプロモータとしてＮａを微量添加した場合であり、予測値３及び実測値３は、触媒にプロモータとしてＭｇを微量添加した場合を示す。また、このときの反応温度は３２０℃とし、圧力は０．８ＭＰａである。図１１に示すように、Ｃ１～Ｃ５の反応物の予測値１～３を実測値１～３に近づくように、回帰モデルＭ１の回帰パラメータを変更することで、予測値１～３は実測値１～３にフィッティングできる。
　最適化部２７は、反応速度シミュレーションにより取得される特性値と所定値との差の絶対値が所定値以下になるように、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を繰り返し行う。
［出力部］
　出力部３０は、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの値又はその最適化された中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの値、特性値、特性値と参照値との絶対値の差及び計算が終了したことなどを表示などにより出力する。また、出力部３０は、回帰モデルＭ１に関する情報などを表示などにより出力してもよい。
　このように、反応速度予測装置１は、エネルギー予測装置１０及び反応速度予測部２０を備え、反応速度予測部２０は、反応速度シミュレーション部２３、比較部２５及び最適化部２７を有する。反応速度予測部２０は、最適化部２７で、反応速度シミュレーション部２３でシミュレーションした触媒反応の反応速度の結果に基づいて、特性値が参照値に近づくように、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化する。これにより、反応速度予測装置１は、触媒反応の素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの予測の精度を高めることができるので、触媒反応の反応速度を高精度に予測できる。
　反応速度予測装置１では、エネルギー予測装置１０は、上述の通り、回帰モデル生成部１１を備えることが好ましい。これにより、反応速度予測装置１は、回帰モデル生成部１１で生成した回帰モデルＭ１を用いて予測した、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを、反応速度予測部２０で触媒反応の反応速度のシミュレーションに用いることができる。反応速度予測装置１は、回帰モデルＭ１を用いることで、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを高精度に予測できるので、反応速度予測部２０で触媒反応の反応速度のシミュレーションを精度良く行うことができる。よって、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度を高精度に予測できる。
　反応速度予測装置１では、最適化部２７は、特性値が参照値に近づくように、回帰モデルＭ１のパラメータを変更して、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化することが好ましい。回帰モデルＭ１の回帰パラメータを最適化することで、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを容易に調整できるので、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの予測を容易に行うことができる。よって、反応速度予測装置１は、最適化した回帰モデルＭ１を用いることで、触媒反応の反応速度のシミュレーションの精度を高め、触媒反応の反応速度をさらに高精度に予測できる。
　反応速度予測装置１では、反応速度予測部２０は、特性値に、反応速度及び選択率の少なくとも一方を用いることが好ましい。これにより、反応速度予測部２０は、反応速度シミュレーション部２３で触媒反応の反応速度のシミュレーションを簡易に行うことができ、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を行いやすくすることができる。このため、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度のシミュレーションの精度を高め、触媒反応の反応速度をより簡易に精度良く予測できる。
　反応速度予測装置１では、比較部２５は、特性値及び参照値として、反応速度及び選択率の少なくとも一方を二乗和誤差して比較することが好ましい。これにより、特性値と参照値との比較が行いやすくなるので、反応速度予測部２０は、反応速度シミュレーション部２３でシミュレーションした触媒反応の反応速度を、最適化部２７で最適化した方が良いかより適切に判断できる。このため、反応速度予測装置１は、反応速度予測部２０でシミュレーションした触媒反応の反応速度の最適化を適切に行うことができるので、触媒反応の反応速度のシミュレーションを適切に行いことができ、触媒反応の反応速度をより正確に予測できる。
　反応速度予測装置１では、最適化部２７は、特性値と参照値との差の絶対値が所定値以下になるように、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を繰り返し行うことが好ましい。これにより、最適化部２７は、特性値が参照値により近くなるように、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化できるので、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーをより精度良く調整できる。これにより、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度のシミュレーションの予測精度を高めることができるので、触媒反応の反応速度をさらに高精度に予測できる。
　反応速度予測装置１では、反応速度予測部２０は、最適化に、ランダムサーチ及びベイズ最適化のうち少なくとも一方を用いることが好ましい。これにより、最適化部２７は、間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を簡易に適切に行うことができる。このため、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度のシミュレーションの予測を簡易に行うことができ、触媒反応の反応速度の予測を簡易に行うことができる。
　反応速度予測装置１では、回帰モデル生成部１１は、上述の通り、学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いてエネルギーを取得することが好ましい。これにより、反応速度予測装置１は、回帰モデル生成部１１において、中間体構造及び遷移状態構造の記述子からこれらのエネルギー計算を高精度かつ簡易に行うことができる。このため、反応速度予測装置１は、回帰モデルＭ１の生成をより簡易に行うことができる。
　また、反応速度予測装置１では、回帰モデル生成部１１は、上述の通り、機械学習ポテンシャルを用いてエネルギーを取得することが好ましい。これにより、構造最適化計算部１１３における計算を高速化できるため、エネルギーの計算をさらに短時間に短縮できる。このため、反応速度予測装置１は、回帰モデルＭ１の生成に要する時間を大幅に短縮できる。
　反応速度予測装置１では、反応速度予測部２０は、気体分子のエネルギー補正部２２を有することが好ましい。これにより、反応速度予測部２０は、反応速度シミュレーション部２３でシミュレーションした触媒反応の反応速度のシミュレーションの精度を高めることができる。よって、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度をさらに高精度に予測できる。
　反応速度予測装置１は、参照値に、実験により得られた実測値を用いることが好ましい。これにより、反応速度予測部２０は、特性値と参照値との比較を簡易に行うことができるので、反応速度予測装置１は、触媒反応の反応速度の予測を簡易に行うことができる。
　エネルギー予測装置１０は、上述の通り、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを高精度に計算できることから、触媒反応の中でも、反応経路が多数あり、複雑な反応機構を有するＦＴ反応などの各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの計算に有効に用いることができる。
　反応速度予測装置１は、上述の通り、触媒反応の反応速度を高精度に予測できることから、ＦＴ反応などの反応速度の計算に有効に用いることができる。
＜反応速度予測装置及びエネルギー予測装置のハードウェア構成＞
　次に、反応速度予測装置１及びエネルギー予測装置１０のハードウェア構成の一例について説明する。図１２は、反応速度予測装置１及びエネルギー予測装置１０のハードウェア構成を示すブロック図である。図１２に示すように、反応速度予測装置１及びエネルギー予測装置１０は、情報処理装置（コンピュータ）で構成され、物理的には、演算処理部であるＣＰＵ（Central Processing Unit：プロセッサ）１０１、主記憶装置であるＲＡＭ（Random Access Memory）１０２及びＲＯＭ（Read Only Memory）１０３、入力デバイスである入力装置１０４、出力装置１０５、通信モジュール１０６並びにハードディスクなどの補助記憶装置１０７などを含むコンピュータシステムとして構成することができる。これらは、バス１０８で相互に接続されている。なお、出力装置１０５及び補助記憶装置１０７は、外部に設けられていてもよい。
　ＣＰＵ１０１は、反応速度予測装置１及びエネルギー予測装置１０の全体の動作を制御し、各種の情報処理を行う。ＣＰＵ１０１は、ＲＯＭ１０３又は補助記憶装置１０７に格納された、例えば、後述する、触媒反応の反応速度予測方法（以下、単に「反応速度予測方法」と称する場合がある。）、触媒反応のエネルギー予測方法（以下、単に「エネルギー予測方法」と称する場合がある。）、触媒反応の反応速度予測プログラム（以下、単に「反応速度予測プログラム」と称する場合がある。）及び触媒反応のエネルギー予測プログラム（以下、単に「エネルギー予測プログラム」と称する場合がある。）を実行して、触媒反応の反応速度及び各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの予測を行うことができる。
　ＲＡＭ１０２は、ＣＰＵ１０１のワークエリアとして用いられ、主要な制御パラメータや情報を記憶する不揮発ＲＡＭを含んでもよい。
　ＲＯＭ１０３は、基本入出力プログラムなどを記憶する。反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムはＲＯＭ１０３に保存されてもよい。
　入力装置１０４は、キーボード、マウス、操作ボタン、タッチパネル及び表示画面などの入力デバイスであり、使用者に入力された情報を指示信号として受け付け、その指示信号をＣＰＵ１０１に出力する。
　出力装置１０５は、モニタディスプレイなどの表示装置、スピーカーなどの音声装置、プリンタなどの印刷装置などである。出力装置１０５では、例えば、モニタディスプレイなどの表示装置に触媒の選択結果などの情報が表示され、入力装置１０４や通信モジュール１０６を介した入力操作に応じて表示する画面が更新される。
　通信モジュール１０６は、ネットワークカードなどのデータ送受信デバイスであり、外部のデータ収録サーバなどからの情報を取り込み、他の電子機器に解析情報を出力する通信インタフェースとして機能する。
　補助記憶装置１０７は、ＳＳＤ（Solid State Drive）及びＨＤＤ（Hard Disk Drive）などの記憶装置であり、例えば、反応速度予測装置１の動作に必要な各種のデータ及びファイルなどを格納する。
　反応速度予測装置１の各機能は、ＲＡＭ１０２などの主記憶装置又は補助記憶装置１０７から所定のコンピュータソフトウェア（反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムを含む）を読み込ませ、ＣＰＵ１０１により実行することで、ＲＡＭ１０２などの主記憶装置又は及び補助記憶装置１０７などにおけるデータの読み出し及び書き込みを行うと共に、入力装置１０４、出力装置１０５及び通信モジュール１０６を動作させることで実現される。
　よって、図２に示す、反応速度予測装置１の各部は、反応速度予測装置１を備えたコンピュータにおいて、プロセッサが予め記憶されている所定のコンピュータソフトウェア（反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムを含む）を実行することで、ソフトウェア及びハードウェアが協働して実現される。
　反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムは、例えば、コンピュータが備える主記憶装置又は補助記憶装置１０７内に格納させておくことができる。また、反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムは、インターネットなどの通信回線に接続されたコンピュータ上に格納し、反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムの一部又は全部を通信回線を介してダウンロードさせることで提供してもよい。さらに、反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムは、通信回線を介して提供又は配布するように構成してもよい。
　反応速度予測プログラム及びエネルギー予測プログラムは、その一部又は全部が、ＣＤ－ＲＯＭ及びＤＶＤ－ＲＯＭなどの光ディスク、フラッシュメモリなどの半導体メモリなど、持ち運び可能な記憶媒体に格納された状態から、コンピュータ内に記録（インストールを含む）してもよい。
＜触媒反応の反応速度予測方法＞
　本実施形態に係る反応速度予測方法について説明する。本実施形態に係る反応速度予測方法は、本実施形態に係るエネルギー予測方法を含む。本実施形態に係る反応速度予測方法は、上述の反応速度予測装置１を用いて行うことができ、本実施形態に係るエネルギー予測方法は、上述のエネルギー予測装置１０を用いて行うことができる。このため、既に説明した内容の一部は省略する。
　図１３は、本実施形態に係る反応速度予測方法を示すフローチャートである。図１３に示すように、本実施形態に係る反応速度予測方法では、エネルギー予測装置１０が、段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する触媒反応のエネルギーを予測する（エネルギー予測工程：ステップＳ１０）。
　エネルギー予測工程（ステップＳ１０）では、図１４に示すように、回帰モデル生成部１１が、触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる反応物の中間体構造及び遷移状態構造と、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーとに基づいて、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測する回帰モデルＭ１を生成する（回帰モデル生成工程：ステップＳ１１）。
　回帰モデル生成工程（ステップＳ１１）では、第１の取得部１１１が、対象とする触媒反応などに関する複数の素反応に関する情報を取得する（取得工程：ステップＳ１１１）。
　次に、列挙部１１２が、取得工程（ステップＳ１１１）で取得した複数の素反応を列挙する（列挙工程：ステップＳ１１２）。
　次に、構造最適化計算部１１３が、複数の素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを計算する（エネルギー計算工程：ステップＳ１１３）。
　次に、記述子生成部１１４が、中間体構造及び遷移状態構造に基づいて、中間体構造及び遷移状態構造を表す記述子を構造記述子として生成する（記述子生成工程：ステップＳ１１４）。
　次に、モデル生成部１１５が、記述子生成工程（ステップＳ１１４）で生成した構造記述子を説明変数とし、（エネルギー計算工程（ステップＳ１１３）で得られたエネルギーを目的変数として回帰モデルＭ１を生成する（モデル生成工程：ステップＳ１１５）。
　次に、エネルギー予測部１２が、記述子生成工程（ステップＳ１１４）で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子を取得し、モデル生成工程（ステップＳ１１５）で生成した回帰モデルＭ１を用いて、記述子生成工程（ステップＳ１１４）で生成した中間体構造の記述子及び遷移状態構造の記述子から、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測する（エネルギー予測工程：ステップＳ１２）。
　本実施形態に係るエネルギー予測方法は、回帰モデル生成工程（ステップＳ１１）で反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測する回帰モデルＭ１を生成し、エネルギー予測工程（ステップＳ１２）において、生成した回帰モデルＭ１を用いて、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを予測できる。本実施形態に係るエネルギー予測方法を用いれば、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを高精度に予測できるので、触媒反応に関与する各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを高精度に計算できる。
　次に、図１３に示すように、反応速度予測部２０が、触媒反応の反応速度を予測する（反応速度予測工程：ステップＳ２０）。
　反応速度予測工程（ステップＳ２０）では、図１５に示すように、第２の取得部２１が、エネルギー予測工程（ステップＳ１２）で予測した、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを取得する（反応速度予測用取得工程：ステップＳ２１）。
　次に、気体分子のエネルギー補正部２２が、反応物のうち触媒と反応しないで存在する、エネルギー計算工程（ステップＳ１１３）で計算された気体分子構造のエネルギーを補正する（気体分子のエネルギー補正工程：ステップＳ２２）。
　次に、反応速度シミュレーション部２３が、触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーに基づいて、触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションする（反応速度シミュレーション工程：ステップＳ２３）。
　次に、設定部２４が、参照値を設定する（設定工程：ステップＳ２４）。
　次に、比較部２５は、反応速度シミュレーション工程（ステップＳ２３）で反応速度のシミュレーションにより取得した特性値と、設定工程（ステップＳ２４）で設定した参照値を比較する（比較工程：ステップＳ２５）。
　次に、判定部２６が、特性値と参照値との絶対値の差が所定値以下であるか否か判定する（判定工程：ステップＳ２６）。
　特性値と参照値との絶対値の差が所定値以下である場合（ステップＳ２６：Ｙｅｓ）、判定部２６は、回帰モデルＭ１で予測される特性値が既知の値とほぼ一致するか近い値であり、回帰モデルＭ１で予測される中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを変更する必要がないと判断する。
　次に、図１３に示すように、出力部３０が、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの値、特性値、特性値と参照値との絶対値の差、及び計算が終了したことなどを表示などにより出力する（出力工程：ステップＳ３０）。
　一方、図１５に示すように、判定工程（ステップＳ２６）において、特性値と参照値との絶対値の差が所定値を超える場合（ステップＳ２６：Ｎｏ）、判定部２６は、回帰モデルＭ１で予測される特性値が既知の値との差が大きく、回帰モデルＭ１で予測される中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを変更する必要があると判断する。
　次に、最適化部２７が、判定工程（ステップＳ２６）における比較結果に基づいて、シミュレーション工程（ステップＳ２３）において予測された特性値が参照値に近づくように、エネルギーに相関する指標を変更して、エネルギー予測工程（ステップＳ１２）で予測される、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを最適化する（最適化工程：ステップＳ２８）。
　最適化工程（ステップＳ２７）において、最適化部２７により、回帰モデルＭ１の回帰パラメータを最適化した後、エネルギー予測工程（ステップＳ１２）に移行する。そして、エネルギー予測部１２により、最適化された中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーを用いて、上記と同様の工程を行う。
　そして、判定工程（ステップＳ２６）において、特性値と参照値との絶対値の差が所定値以下と判定されるまで、最適化工程（ステップＳ２７）において、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を繰り返し行われる。
　最終的に、判定工程（ステップＳ２６）において、特性値と参照値との絶対値の差が所定値以下と判定された後、上述の通り、出力部３０が、最適化工程（ステップＳ２７）において最適化された、反応物の中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの値などを出力する（出力工程：ステップＳ３０）。
　本実施形態に係る反応速度予測方法は、反応速度予測工程（ステップＳ２０）でシミュレーションした触媒反応の反応速度の結果に基づいて、触媒反応の反応速度に関する特性値が設定した参照値に近づくように、中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの最適化を１回以上行う。これにより、本実施形態に係る反応速度予測方法は、予測される触媒反応の各素反応に含まれる中間体構造及び遷移状態構造のエネルギーの予測精度を高めることで、触媒反応の反応速度を高精度に予測できる。
　以上の通り、実施形態を説明したが、上記実施形態は、例として提示したものであり、上記実施形態により本発明が限定されるものではない。上記実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の組み合わせ、省略、置き換え又は変更などを行うことが可能である。上記実施形態及びその変形は、発明の範囲又は要旨に含まれると共に、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。
　なお、本発明の実施形態は、例えば、以下に記載する態様により特定される。
［１－１］　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測部と、
を備える、触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－２］　前記回帰モデル生成部は、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の記述子から、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造のエネルギーを予測する学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いて前記エネルギーを取得する、［１－１］に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－３］　前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造に基づいて、前記三次元構造から変換される記述子を生成する記述子生成部をさらに備え、
　前記回帰モデル生成部は、前記三次元構造に前記記述子生成部で生成された前記記述子を用いて、前記回帰モデルを生成する、［１－１］又は［１－２］に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－４］　前記記述子は、触媒との結合に直接関与する記述子を含む、［１－３］に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－５］　前記記述子生成部は、前記反応物を構成する表面分子の、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、前記表面分子のうち触媒と結合している、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、前記表面分子と結合している前記触媒の金属原子の数と、前記表面分子と結合している前記触媒の前記金属原子の平均配位数を算出する、［１－３］又は［１－４］に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－６］　前記記述子生成部は、前記触媒反応の始状態構造と終状態構造のエネルギー差に基づいて前記遷移状態の前記三次元構造から変換される記述子を生成する、［１－３］～［１－５］のいずれか一つに記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－７］　前記回帰モデルは、Ｌａｓｓｏ回帰又はガウス過程回帰である、［１－１］～［１－６］のいずれか一つに記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
［１－８］　［１－１］～［１－７］のいずれか一つに記載の触媒反応のエネルギー予測装置を備える、触媒反応の反応速度予測装置。
［１－９］　コンピュータが、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
を実行する、触媒反応のエネルギー予測方法。
［１－１０］　コンピュータに、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
を実行させる、触媒反応のエネルギー予測プログラム。
［２－１］　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション部と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較部と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化部と、
を備える、触媒反応の反応速度予測装置。
［２－２］　前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造の前記エネルギーとに基づいて、前記三次元構造の前記エネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部をさらに備える、［２－１］に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－３］　前記最適化部は、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記回帰モデルのパラメータを変更して、前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の前記エネルギーを最適化する、［２－２］に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－４］　前記特性値が、前記反応速度及び選択率の少なくとも一方である、［２－１］～［２－３］のいずれか一つに記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－５］　前記比較部は、前記特性値及び前記参照値として、反応速度及び選択率の少なくとも一方を二乗和誤差して比較する、［２－４］に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－６］　前記最適化部は、前記特性値と前記参照値との差の絶対値が所定値以下になるように、前記中間体及び前記遷移状態の前記エネルギーの最適化を繰り返し行う、［２－１］～［２－５］のいずれか一つに記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－７］　前記最適化は、ランダムサーチ及びベイズ最適化のうち少なくとも一方である、［２－１］～［２－６］のいずれか一つに記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－８］　前記回帰モデル生成部は、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の記述子から、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造のエネルギーを予測する学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いて、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の前記エネルギーを取得する、［２－２］又は［２－３］に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－９］　前記反応物のうち触媒と反応しないで存在する気体分子の三次元構造のエネルギーを補正するエネルギー補正部を有する、［２－１］～［２－８］のいずれか一つに記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－１０］　前記参照値は、実験により得られた実測値である、［２－１］～［２－９］のいずれか一つに記載の触媒反応の反応速度予測装置。
［２－１１］　コンピュータが、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
を実行する、触媒反応の反応速度予測方法。
［２－１２］　コンピュータに、
　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
を実行させる、触媒反応の反応速度予測プログラム。
　本出願は、２０２４年５月１６日に日本国特許庁に出願した特願２０２４－８０４００号及び２０２４年５月１６日に日本国特許庁に出願した特願２０２４－８０４０１号に基づいて優先権を主張し、前記出願に記載された全ての内容を援用する。
　１　触媒反応の反応速度予測装置
　１０　触媒反応のエネルギー予測装置
　１１　回帰モデル生成部
　１２　エネルギー予測部
　２０　反応速度予測部
　２１　第２の取得部
　２２　気体分子のエネルギー補正部
　２３　反応速度シミュレーション部
　２４　設定部
　２５　比較部
　２６　判定部
　２７　最適化部
　３０　出力部
　１１１　第１の取得部
　１１２　列挙部
　１１３　構造最適化計算部
　１１４　記述子生成部
　１１５　モデル生成部
　Ｍ１　回帰モデル

Claims (21)

  1. 　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部と、
    　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測部と、
    を備える、触媒反応のエネルギー予測装置。
  2. 　前記回帰モデル生成部は、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の記述子から、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造のエネルギーを予測する学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いて前記エネルギーを取得する、請求項１に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  3. 　前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造に基づいて、前記三次元構造から変換される記述子を生成する記述子生成部をさらに備え、
    　前記回帰モデル生成部は、前記三次元構造に前記記述子生成部で生成された前記記述子を用いて、前記回帰モデルを生成する、請求項１又は２に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  4. 　前記記述子は、触媒との結合に直接関与する記述子を含む、請求項３に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  5. 　前記記述子生成部は、前記反応物を構成する表面分子の、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、前記表面分子のうち触媒と結合している、Ｃ、Ｈ、Ｏ及びＮの数と、前記表面分子と結合している前記触媒の金属原子の数と、前記表面分子と結合している前記触媒の前記金属原子の平均配位数を算出する、請求項３に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  6. 　前記記述子生成部は、前記触媒反応の始状態構造と終状態構造のエネルギー差に基づいて前記遷移状態の前記三次元構造から変換される記述子を生成する、請求項３に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  7. 　前記回帰モデルは、Ｌａｓｓｏ回帰又はガウス過程回帰である、請求項１又は２に記載の触媒反応のエネルギー予測装置。
  8. 　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション部と、
    　前記特性値と設定した参照値を比較する比較部と、
    　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化部と、
    を備える、触媒反応の反応速度予測装置。
  9. 　前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造の前記エネルギーとに基づいて、前記三次元構造の前記エネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成部をさらに備える、請求項８に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  10. 　前記最適化部は、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記回帰モデルのパラメータを変更して、前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の前記エネルギーを最適化する、請求項９に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  11. 　前記特性値が、前記反応速度及び選択率の少なくとも一方である、請求項８に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  12. 　前記比較部は、前記特性値及び前記参照値として、反応速度及び選択率の少なくとも一方を二乗和誤差して比較する、請求項１１に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  13. 　前記最適化部は、前記特性値と前記参照値との差の絶対値が所定値以下になるように、前記中間体及び前記遷移状態の前記エネルギーの最適化を繰り返し行う、請求項８又は９に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  14. 　前記最適化は、ランダムサーチ及びベイズ最適化のうち少なくとも一方である、請求項８又は９に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  15. 　前記回帰モデル生成部は、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の記述子から、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造のエネルギーを予測する学習済みモデル又は機械学習ポテンシャルを用いて、前記反応物の前記中間体及び前記遷移状態の前記三次元構造の前記エネルギーを取得する、請求項９又は１０に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  16. 　前記反応物のうち触媒と反応しないで存在する気体分子の三次元構造のエネルギーを補正するエネルギー補正部を有する、請求項８又は９に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  17. 　前記参照値は、実験により得られた実測値である、請求項８又は９に記載の触媒反応の反応速度予測装置。
  18. 　コンピュータが、
    　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
    　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
    を実行する、触媒反応のエネルギー予測方法。
  19. 　コンピュータが、
    　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
    　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
    　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
    を実行する、触媒反応の反応速度予測方法。
  20. 　コンピュータに、
    　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造と、前記三次元構造のエネルギーとに基づいて、前記三次元構造のエネルギーを予測する回帰モデルを生成する回帰モデル生成工程と、
    　前記回帰モデルを用いて、前記三次元構造のエネルギーを予測するエネルギー予測工程と、
    を実行させる、触媒反応のエネルギー予測プログラム。
  21. 　コンピュータに、
    　段階的に進行する複数の素反応が繰り返される触媒反応により反応物から生成物を生成する過程で生じる前記反応物の中間体及び遷移状態の三次元構造のエネルギーに基づいて、前記触媒反応の反応速度に関する特性値をシミュレーションするシミュレーション工程と、
    　前記特性値と設定した参照値を比較する比較工程と、
    　前記比較の結果に基づいて、前記特性値が前記参照値に近づくように、前記エネルギーに相関する指標を変更して、前記エネルギーを最適化する最適化工程と、
    を実行させる、触媒反応の反応速度予測プログラム。
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