WO2025200217A1 - 二次电池及用电装置 - Google Patents

二次电池及用电装置

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于晶晶
李啸
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    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present application relates to the technical field of secondary batteries, and in particular to a secondary battery and an electrical device.
  • secondary batteries have been widely used in energy storage systems such as hydropower, thermal, wind, and solar power plants, as well as in power tools, electric bicycles, electric motorcycles, electric vehicles, military equipment, aerospace, and other fields. With the widespread use of secondary batteries, higher requirements have been placed on their cycle performance and service life.
  • the present application is made in view of the above-mentioned problems, and its purpose is to provide a secondary battery whose separator can improve the mechanical strength of the gel electrolyte and enhance the cycle stability of the gel electrolyte battery.
  • the base membrane has a pore size of 5 nm to 80 nm.
  • the bonding layer includes a bonding agent, and the bonding agent includes one or more of polyhexafluoroethylene and ethylene propylene diene monomer rubber.
  • the preparation method of the gel electrolyte includes an in-situ polymerization method.
  • the in-situ polymerization method prepares a gel electrolyte by in-situ initiating the polymerization of a liquid polymer precursor directly inside the battery. This allows the liquid precursor to fully wet the electrode, forming continuous contact and good interfacial compatibility between the electrode and the gel electrolyte.
  • the in-situ polymerization method is also compatible with the existing battery manufacturing industry system, simplifying the assembly process of the gel electrolyte battery.
  • the gel electrolyte prepared by the in-situ polymerization method is evenly dispersed in the non-woven fabric.
  • the non-woven fabric serves as the framework of the gel electrolyte, providing support and system strength for the gel electrolyte, allowing the gel electrolyte to maintain good mechanical stability during storage, transportation and circulation.
  • the gel electrolyte is not easily shaken off, detached or broken, which would cause uneven distribution of the gel electrolyte, thus improving the cycle stability of the gel electrolyte battery.
  • the gel electrolyte includes an organic polymer and/or an organic-inorganic composite polymer.
  • the organic polymer includes one or more of polyethylene oxide, polyacrylonitrile, polymethyl methacrylate, polyvinylidene fluoride, polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene, polyimide, and cellulose.
  • FIG4 is a schematic diagram of a battery pack according to an embodiment of the present application.
  • the numerical range " ab " represents the abbreviation of any real number combination between a and b, wherein a and b are all real numbers.
  • the numerical range "0-5" means that all real numbers between "0-5" are listed in this article, and "0-5" is just an abbreviation of these numerical combinations.
  • a parameter is expressed as an integer ⁇ 2, it is equivalent to publicly The parameter is, for example, an integer 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, etc.
  • the method includes steps (a) and (b), indicating that the method may include steps (a) and (b) performed sequentially, or may include steps (b) and (a) performed sequentially.
  • the method may further include step (c), indicating that step (c) may be added to the method in any order, for example, the method may include steps (a), (b) and (c), or may include steps (a), (c) and (b), or may include steps (c), (a) and (b), etc.
  • the term "or” is used in this application to be inclusive.
  • the phrase “A or B” means “A, B, or both A and B.” More specifically, the condition “A or B” is satisfied if any of the following conditions are met: A is true (or exists) and B is false (or does not exist); A is false (or does not exist) and B is true (or exists); or both A and B are true (or exist).
  • the present application proposes a secondary battery comprising a separator, a separator
  • the secondary battery includes a base film and a non-woven fabric provided on at least one side of the base film, and includes a gel electrolyte.
  • non-woven fabric refers to non-woven fabric, which refers to a new type of isolation membrane made by using non-woven manufacturing processes such as electrospinning, wet non-woven process, melt blowing, etc. to orient or randomly arrange evenly dispersed fibers to form a three-dimensional network structure, and then reinforced by physical or chemical methods.
  • the non-woven fabric is disposed on a side of the base film close to the positive electrode of the battery.
  • the separator can improve the mechanical strength of the gel electrolyte, and the gel electrolyte battery has good energy density and cycle stability.
  • the base membrane has a pore size of 5 nm to 80 nm.
  • the base film and the non-woven fabric are thermally laminated to obtain the isolation film.
  • a bonding layer is further included between the base film and the non-woven fabric.
  • the adhesive layer includes an adhesive, and the adhesive includes one or more of polyhexafluoroethylene and ethylene propylene diene monomer rubber.
  • the preparation method of the gel electrolyte comprises an in-situ polymerization method.
  • the in-situ polymerization method prepares a gel electrolyte by in-situ initiating the polymerization of a liquid polymer precursor directly inside the battery. This allows the liquid precursor to fully wet the electrode, forming continuous contact and good interfacial compatibility between the electrode and the gel electrolyte.
  • the in-situ polymerization method is also compatible with the existing battery manufacturing industry system, simplifying the assembly process of the gel electrolyte battery.
  • the gel electrolyte prepared by the in-situ polymerization method is evenly dispersed in the non-woven fabric.
  • the non-woven fabric serves as the framework of the gel electrolyte, providing support and system strength for the gel electrolyte, allowing the gel electrolyte to maintain good mechanical stability during storage, transportation and circulation.
  • the gel electrolyte is not easily shaken off, detached or broken, which would cause uneven distribution of the gel electrolyte, thus improving the cycle stability of the gel electrolyte battery.
  • the gel electrolyte includes an organic polymer and/or an organic-inorganic composite polymer.
  • polymer includes, on the one hand, a collection of chemically uniform macromolecules prepared by polymerization reactions, but differing in degree of polymerization, molar mass and chain length; on the other hand, it also includes derivatives of such a collection of macromolecules formed by polymerization reactions, i.e. polymers that can be obtained by reactions of functional groups in the above-mentioned macromolecules, such as addition or substitution, and which can be chemically uniform or chemically heterogeneous.
  • organic-inorganic polymer refers to a polymer formed by combining organic and inorganic materials in some manner.
  • the organic polymer includes one or more of polyethylene oxide, polyacrylonitrile, polymethyl methacrylate, polyvinylidene fluoride, polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene, polyimide, and cellulose.
  • polyethylene oxide refers to polymers of varying degrees of polymerization prepared by ring-opening polymerization of ethylene oxide.
  • polyacrylonitrile refers to a polymer obtained by free radical polymerization of the monomer acrylonitrile.
  • polymethyl methacrylate refers to a polymer obtained by free radical polymerization of the monomer methyl methacrylate.
  • polyvinylidene fluoride refers to a polyvinylidene fluoride monomer Obtained by free radical polymerization.
  • polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene refers to a copolymer of vinylidene fluoride monomers and hexafluoropropylene monomers.
  • polyimide refers to a class of polymers containing an imide ring (-CO-NR-CO-) in the main chain.
  • the organic-inorganic composite polymer includes one or more of pentaerythritol tetraacrylate-SiO 2 , polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene- ⁇ -Al 2 O 3 , and polyvinylidene fluoride-hexafluoropropylene-amine functionalized boron nitride nanosheets.
  • boron nitride nanosheets refers to a nanoscale sheet-like structure composed of boron nitride (BN) atoms.
  • Amine-functionalized BN nanosheets refer to BN nanosheets modified with -NH2 groups or NHR groups.
  • the gel electrolyte includes an ether solvent.
  • ether refers to a product in which the hydrogen of the hydroxyl group of an alcohol or phenol is replaced by a hydrocarbon group, and has the general formula R-O-R', where R and R' may be the same or different.
  • the ether solvent includes one or more of ethylene glycol dimethyl ether, cyclopentane, dimethoxymethane, tetrahydrofuran, 2-methyltetrahydrofuran, and 1,2-methoxypropane.
  • the gel electrolyte includes an electrolyte salt
  • the electrolyte salt includes one or more of sodium hexafluorophosphate, sodium perchlorate, sodium bis(fluorosulfonyl)imide, sodium tetrafluoroborate, and sodium trifluoromethanesulfonate.
  • the negative electrode current collector may be a metal foil or a composite current collector.
  • copper foil or aluminum foil may be used as the metal foil.
  • the composite current collector may include a polymer base layer and a metal layer formed on at least one surface of the polymer base material.
  • the composite current collector may be formed by forming a metal material (copper, copper alloy, aluminum, aluminum alloy, nickel, nickel alloy, titanium, titanium alloy, silver, and silver alloy, etc.) on a polymer base material (such as a base material of polypropylene (PP), polyethylene terephthalate (PET), polybutylene terephthalate (PBT), polystyrene (PS), polyethylene (PE), etc.).
  • PP polypropylene
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT polybutylene terephthalate
  • PS polystyrene
  • PE polyethylene
  • Another example device may be a mobile phone, a tablet computer, a notebook computer, etc.
  • Such a device is generally required to be lightweight and thin, and may use a secondary battery as a power source.
  • a 10% solids polyhexafluoroethylene solution in deionized water is sprayed on both sides to form an adhesive layer.
  • the solvent in the adhesive layer is then removed by drying.
  • the base film with the adhesive layer is then dried again.
  • a non-woven fabric is laminated on both sides of the base film.
  • the base film is 7 ⁇ m thick, has a porosity of 40%, and a pore size of 35nm.
  • the non-woven fabric on each side is 12 ⁇ m thick and made of polyethylene terephthalate (PET) with a porosity of 60% and a pore size of 30 ⁇ m.
  • PET polyethylene terephthalate
  • the negative electrode active material hard carbon, the conductive agent carbon black, and the binder sodium carboxymethyl cellulose are fully stirred and mixed in a deionized water solvent system in a mass ratio of 90:5:5 to obtain a negative electrode slurry; the negative electrode slurry is evenly coated on the negative electrode current collector copper foil; the copper foil is dried at room temperature and then transferred to a 120°C oven for drying for 1 hour, and then cold pressed and cut to obtain a negative electrode sheet.
  • the positive electrode sheet, the isolation film, and the negative electrode sheet are stacked in order, so that the isolation film is placed in the middle of the positive and negative electrode sheets to isolate the positive and negative electrode sheets.
  • the bare battery cell is wound and the tabs are welded.
  • the bare battery cell is placed in an outer package, and the prepared electrolyte containing a curing agent is injected into the dried battery cell. After standing, forming, and fully discharging at a rate of 0.33C to a voltage of 1.5V, it is cured at 70 ⁇ 5°C for 12 hours, and then the prepared electrolyte is injected. After shaping, capacity testing and other processes, the secondary battery product of Example 1 is obtained.
  • the preparation method of the secondary battery of Example 2 is substantially the same as that of Example 1, except that the base film of the isolation film is a polyimide film.
  • the preparation method of the secondary battery of Comparative Example 1 is substantially the same as that of Example 1, except that the separator is made of polyethylene alone.
  • the preparation method of the secondary battery in Comparative Example 2 is substantially the same as that in Example 1, except that the separator is a separate non-woven fabric.
  • Vibration standard test Charge the battery at a constant current of 1C to 3.65V, and then charge it at a constant voltage of 3.65V until the current is less than 0.05C.
  • the fully charged battery is placed at a temperature of 20 ⁇ 5°C and subjected to vibration at an amplitude of 0.8mm and a vibration frequency of 1 Hz/min between 10-55Hz in three mutually perpendicular directions of the battery (the long side of the battery is the X axis, the short side of the battery is the Y axis, and the short side of the battery is the Y axis).
  • Perform a vibration test normally positioned with the top and bottom axes (Z-axis) for 90 minutes in each axis direction).
  • the secondary battery of the embodiment includes a separator, and the separator includes a base film and a non-woven fabric provided on at least one side of the base film.

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Abstract

一种二次电池（5）及用电装置，二次电池（5）包括隔离膜，隔离膜包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布，且二次电池（5）包括凝胶电解质。该隔离膜可以提升凝胶电解质的强度，从而提升凝胶电解质电池的循环稳定性。

Description

二次电池及用电装置
交叉引用
本申请引用2024年3月26日递交的名称为“二次电池及用电装置”的第2024103534470号中国专利申请，其通过引用被全部并入本申请。
技术领域
本申请涉及二次电池技术领域，尤其涉及一种二次电池及用电装置。
背景技术
近年来，二次电池广泛应用于水力、火力、风力和太阳能电站等储能电源系统，以及电动工具、电动自行车、电动摩托车、电动汽车、军事装备、航空航天等多个领域。随着二次电池应用的普及，对其循环性能、使用寿命等也提出了更高的要求。
凝胶电解质有利于提升电池的安全性能，然而凝胶电解质的机械强度低，常规的隔离膜无法为凝胶电解质提供支撑，导致凝胶电解质电池的循环性能差。
发明内容
本申请是鉴于上述课题而进行的，其目的在于，提供一种二次电池，该二次电池的隔离膜可以提升凝胶电解质的机械强度，提升凝胶电解质电池的循环稳定性。
本申请的第一方面提供一种二次电池，其包括隔离膜，隔离膜包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布，且二次电池包括凝胶电解质。
无纺布具有大的孔径和高的孔隙率，隔离膜包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布，可使得凝胶电解质分布在无纺布的孔隙中，无纺布作为凝胶电解质的框架，可以为凝胶电解质提供支撑和 体系强度，使得凝胶电解质在存储、运输和循环的过程中保持良好的机械稳定性，不易发生抖落、脱落或断裂，均匀的分布在正负极之间，提升凝胶电解质电池的循环稳定性。由于凝胶电解质易存在缺陷，隔离膜中的基膜可以避免凝胶电解质电池在充放电过程中形成的锂枝晶或钠枝晶通过凝胶电解质的缺陷处穿过隔离膜，造成正极与负极连通、电池发生内短路的安全问题。基膜与设置在基膜至少一侧的无纺布组成的隔离膜，可提升凝胶电解质的机械强度，提升电池的循环稳定性和安全性能。
在任意实施方式中，无纺布包括聚对苯二甲酸乙二醇酯无纺布、聚酰亚胺无纺布、聚酰胺无纺布、聚丙烯无纺布、聚偏二氟乙烯无纺布、聚丙烯腈无纺布、纤维素无纺布中的一种或多种。
在任意实施方式中，无纺布的孔隙率为50％-80％。
在任意实施方式中，无纺布的孔径为1μm-50μm。
无纺布的孔隙率与孔径在上述范围内，隔离膜可以兼顾对凝胶电解质的承载以及对凝胶电解质机械强度的提升，凝胶电解质电池具有良好的能量密度和循环稳定性。
在任意实施方式中，无纺布的厚度为9μm-15μm。
无纺布的厚度在上述范围内，隔离膜可以提升凝胶电解质的机械强度，凝胶电解质电池具有良好的能量密度和循环稳定性。
在任意实施方式中，基膜包括聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚酰亚胺膜中的一种或多种。
在任意实施方式中，基膜的孔隙率为35％-45％。
在任意实施方式中，基膜的孔径为5nm-80nm。
在任意实施方式中，基膜的厚度为3μm-15μm。
基膜的孔隙率、孔径、厚度在上述范围内时，隔离膜具有良好的电化学性能且隔离膜可降低电池发生内短路的风险，凝胶电解质电池具有良好的循环稳定性和安全性能。
在任意实施方式中，基膜与无纺布之间还包括粘结层。
在任意实施方式中，粘结层包括粘结剂，粘结剂包括聚偏六氟乙烯、三元乙丙橡胶中的一种或多种。
在任意实施方式中，凝胶电解质的制备方法包括原位聚合法。
原位聚合法通过原位引发液态聚合物前驱体直接在电池内部聚合制备凝胶电解质，可以使液态前驱体充分润湿电极，电极与凝胶电解质之间形成连续的接触和良好的界面相容性，原位聚合法也与现有的电池制造工业体系相兼容，简化了凝胶电解质电池的组装过程。通过原位聚合法制备的凝胶电解质均匀的分散在无纺布中，无纺布作为凝胶电解质的框架，为凝胶电解质提供支撑和体系强度，使得凝胶电解质在存储、运输和循环的过程中保持良好的机械稳定性，凝胶电解质不易发生抖落、脱落或断裂造成的凝胶电解质不均匀分布，凝胶电解质电池的循环稳定性得到提升。
在任意实施方式中，凝胶电解质包括有机聚合物和/或有机-无机复合聚合物。
在任意实施方式中，有机聚合物包括聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、聚酰亚胺、纤维素中的一种或几种。
在任意实施方式中，有机-无机复合聚合物包括季戊四醇四丙烯酸酯-SiO2、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-β-Al2O3、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-胺功能化氮化硼纳米片中的一种或几种。
在任意实施方式中，凝胶电解质包括醚类溶剂。
在任意实施方式中，醚类溶剂包括乙二醇二甲醚、氧环戊烷、二甲氧甲烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1，2-甲氧丙烷中的一种或几种。
在任意实施方式中，凝胶电解质包括电解质盐，电解质盐包括六氟磷酸钠、高氯酸钠、双氟磺酰亚胺钠、四氟硼酸钠、三氟甲磺酸钠中的一种或几种。
本申请的第二方面还提供一种用电装置，包括第一方面的二次电池。
附图说明
图1是本申请一实施方式的二次电池的示意图；
图2是图1所示的本申请一实施方式的二次电池的分解图；
图3是本申请一实施方式的电池模块的示意图；
图4是本申请一实施方式的电池包的示意图；
图5是图4所示的本申请一实施方式的电池包的分解图；
图6是本申请一实施方式的二次电池用作电源的用电装置的示意图。
附图标记说明：
1电池包；2上箱体；3下箱体；4电池模块；5二次电池；51壳体；52电极组件；53盖板。
具体实施方式
以下，适当地参照附图详细说明具体公开了本申请的二次电池及用电装置的实施方式。但是会有省略不必要的详细说明的情况。例如，有省略对已众所周知的事项的详细说明、实际相同结构的重复说明的情况。这是为了避免以下的说明不必要地变得冗长，便于本领域技术人员的理解。此外，附图及以下说明是为了本领域技术人员充分理解本申请而提供的，并不旨在限定权利要求书所记载的主题。
本申请所公开的“范围”以下限和上限的形式来限定，给定范围是通过选定一个下限和一个上限进行限定的，选定的下限和上限限定了特别范围的边界。这种方式进行限定的范围可以是包括端值或不包括端值的，并且可以进行任意地组合，即任何下限可以与任何上限组合形成一个范围。例如，如果针对特定参数列出了60-120和80-110的范围，理解为60-110和80-120的范围也是预料到的。此外，如果列出的最小范围值1和2，和如果列出了最大范围值3，4和5，则下面的范围可全部预料到：1-3、1-4、1-5、2-3、2-4和2-5。在本申请中，除非有其他说明，数值范围“a-b”表示a到b之间的任意实数组合的缩略表示，其中a和b都是实数。例如数值范围“0-5”表示本文中已经全部列出了“0-5”之间的全部实数，“0-5”只是这些数值组合的缩略表示。另外，当表述某个参数为≥2的整数，则相当于公开 了该参数为例如整数2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12等。
如果没有特别的说明，本申请的所有实施方式以及可选实施方式可以相互组合形成新的技术方案。
如果没有特别的说明，本申请的所有技术特征以及可选技术特征可以相互组合形成新的技术方案。
如果没有特别的说明，本申请的所有步骤可以顺序进行，也可以随机进行，优选是顺序进行的。例如，所述方法包括步骤(a)和(b)，表示所述方法可包括顺序进行的步骤(a)和(b)，也可以包括顺序进行的步骤(b)和(a)。例如，所述提到所述方法还可包括步骤(c)，表示步骤(c)可以任意顺序加入到所述方法，例如，所述方法可以包括步骤(a)、(b)和(c)，也可包括步骤(a)、(c)和(b)，也可以包括步骤(c)、(a)和(b)等。
如果没有特别的说明，本申请所提到的“包括”和“包含”表示开放式，也可以是封闭式。例如，所述“包括”和“包含”可以表示还可以包括或包含没有列出的其他组分，也可以仅包括或包含列出的组分。
如果没有特别的说明，在本申请中，术语“或”是包括性的。举例来说，短语“A或B”表示“A，B，或A和B两者”。更具体地，以下任一条件均满足条件“A或B”：A为真(或存在)并且B为假(或不存在)；A为假(或不存在)而B为真(或存在)；或A和B都为真(或存在)。
凝胶电解质具有防止电解液泄露、低反应活性、适配新型正负极材料的优点，可以提升电池的安全性能和能量密度。然而，凝胶电解质存在着机械强度低的缺点，难以形成自支撑的电解质膜，而传统的隔离膜(例如聚乙烯隔离膜、聚丙烯隔离膜等)无法为凝胶电解质提供支撑，这就导致凝胶电解质电池在存储、运输、循环的过程中，凝胶电解质易发生抖落、脱落、断裂等变化造成的凝胶电解质分布不均匀，从而严重恶化电池的循环稳定性。
[二次电池]
基于此，本申请提出了一种二次电池，其包括隔离膜，隔离膜 包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布，且二次电池包括凝胶电解质。
在本文中，术语“无纺布”是指非织造布，是指采用静电纺丝法、湿法非织造工艺、熔喷法等非织造制造工艺使分散均匀的纤维定向或随机排列，形成三维网状结构，再通过物理或化学方法加固制得的新型隔离膜。
在本文中，术语“凝胶电解质”是指含聚合物基体、电解质盐类的溶剂及添加剂的溶液经过固化后，液态组分作为填充介质分散在聚合物高分子空间网络中的电解质，这种电解质含有液态组分但是并没有流动性的电解质，被称为凝胶电解质。
在一些实施方式中，无纺布包括聚对苯二甲酸乙二醇酯无纺布、聚酰亚胺无纺布、聚酰胺无纺布、聚丙烯无纺布、聚偏二氟乙烯无纺布、聚丙烯腈无纺布、纤维素无纺布中的一种或多种。
在一些实施方式中，基膜包括聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚酰亚胺膜中的一种或多种。
在一些实施方式中，无纺布设置在基膜靠近电池正极的一侧。
在一些实施方式中，无纺布设置在基膜靠近电池负极的一侧。
在一些实施方式中，无纺布设置在基膜的两侧。
无纺布具有大的孔径和高的孔隙率，隔离膜包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布，可使得凝胶电解质分布在无纺布的孔隙中，无纺布作为凝胶电解质的框架，可以为凝胶电解质提供支撑和体系强度，使得凝胶电解质在存储、运输和循环的过程中保持良好的机械稳定性，不易发生抖落、脱落或断裂，均匀的分布在正负极之间，提升凝胶电解质电池的循环稳定性。由于凝胶电解质易存在缺陷，隔离膜中的基膜可以避免凝胶电解质电池在充放电过程中形成的锂枝晶或钠枝晶通过凝胶电解质的缺陷处穿过隔离膜，造成正极与负极连通、电池发生内短路的安全问题。基膜与设置在基膜至少一侧的无纺布组成的隔离膜，可提升凝胶电解质的机械强度，提升电池的循环稳定性和安全性能。
在一些实施方式中，无纺布的孔隙率为50％-80％。
在本申请中，无纺布的孔隙率可以选用本领域已知的方法进行测试，例如参考GB/T 24586-2009进行测试，利用气体置换法测定。具体过程为，用镊子选用＞20片外观良好，边缘无掉粉的待测样品圆片装入样品杯，记录片数，计算表观体积V1；再将装有待测样品的样品杯，置于真密度测试仪，密闭测试系统，按程序通入氦气，通过检测样品室和膨胀室中的气体的压力，再根据玻尔定律(PV＝nRT)来计算真实体积V2，待测样品的孔体积占待测样品的总体积的百分比即为待测样品的孔隙率，孔隙率的计算公式为孔隙率＝(V1-V2)/V1×100％，其中V1为表观体积，V2为真实体积。
在一些实施方式中，无纺布的孔隙率为50％、53％、56％、59％、62％、65％、68％、71％、74％、77％、80％或其间的任意数值。
在一些实施方式中，无纺布的孔径为1μm-50μm。
在本申请中，无纺布的孔径可以选用本领域已知的方法进行测试，例如，采用以下步骤进行测试：(1)制样：用剪刀剪取5mm*5mm大小无纺布面朝上粘贴在粘有导电胶的样品台上，喷金(铂金)30s；(2)参数设置：采用扫描电子显微镜，模式：Optiplan，电压：500V，电流：13pA，探头：T1，工作距离：4.5mm；(3)测试流程：100倍左右移动样品，确认样品整体情况，选取闭孔处聚焦30K、10K、5K、3K、1K、500拍一组，正常位置30K、10K、5K、3K、1K、500拍一组，小倍率200倍随机选取位置拍3张，选取10K的图片，测量孔径大小即可得到无纺布孔径的大小。
在一些实施方式中，无纺布的孔径为1μm、8μm、15μm、22μm、29μm、36μm、43μm、50μm或其间的任意数值。
无纺布的孔隙率与孔径在上述范围内，隔离膜可以兼顾对凝胶电解质的承载以及对凝胶电解质机械强度的提升，凝胶电解质电池具有良好的能量密度和循环稳定性。
在一些实施方式中，无纺布的厚度为9μm-15μm。
在本申请中，无纺布的厚度可以选用本领域已知的方法进行测试，例如准备待测无纺布样品，并确保其处于安全状态。使用测厚仪将其探头放置在无纺布表面，并记录测量结果。重复上述步骤， 测量多个位置的无纺布厚度，以获得更准确的数据，计算出无纺布的平均厚度。
在一些实施方式中，无纺布的厚度为9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm、15μm或其间的任意数值。
无纺布的厚度在上述范围内，隔离膜可以提升凝胶电解质的机械强度，凝胶电解质电池具有良好的能量密度和循环稳定性。
在一些实施方式中，基膜的孔隙率为35％-45％。
在一些实施方式中，基膜的孔隙率为35％、36％、37％、38％、39％、40％、41％、42％、43％、44％、45％或其间的任意数值。
在一些实施方式中，基膜的孔径为5nm-80nm。
在一些实施方式中，基膜的孔径为5nm、10nm、15nm、20nm、25nm、30nm、35nm、40nm、45nm、50nm、55nm、60nm、65nm、70nm、75nm、80nm或其间的任意数值。
在一些实施方式中，基膜的厚度为3μm-15μm。
在一些实施方式中，基膜的厚度为3μm、4μm、5μm、6μm、7μm、8μm、9μm、10μm、11μm、12μm、13μm、14μm、15μm或其间的任意数值。
基膜的孔隙率、孔径、厚度在上述范围内，隔离膜具有良好的电化学性能，且隔离膜可降低锂枝晶或钠枝晶穿过隔离膜连通正负极的概率，电池具有良好的循环稳定性和安全性能。
在一些实施方式中，隔离膜包括依次设置在所述基膜至少一侧的无纺布。
在一些实施方式中，基膜与无纺布通过热复合制备得到隔离膜。
在一些实施方式中，基膜与无纺布之间还包括粘结层。
在一些实施方式中，隔离膜包括依次设置在所述基膜至少一侧的粘结层、无纺布。
在一些实施方式中，粘结层包括粘结剂，粘结剂包括聚偏六氟乙烯、三元乙丙橡胶中的一种或多种。
在一些实施方式中，凝胶电解质的制备方法包括原位聚合法。
在本文中，术语“原位聚合法”是指将含有聚合物单体或预聚 体的液态电解液注入到电池中，在一定条件下，发生聚合反应形成高聚物，将液态电解液转化为凝胶电解质的制备方法。
原位聚合法通过原位引发液态聚合物前驱体直接在电池内部聚合制备凝胶电解质，可以使液态前驱体充分润湿电极，电极与凝胶电解质之间形成连续的接触和良好的界面相容性，原位聚合法也与现有的电池制造工业体系相兼容，简化了凝胶电解质电池的组装过程。通过原位聚合法制备的凝胶电解质均匀的分散在无纺布中，无纺布作为凝胶电解质的框架，为凝胶电解质提供支撑和体系强度，使得凝胶电解质在存储、运输和循环的过程中保持良好的机械稳定性，凝胶电解质不易发生抖落、脱落或断裂造成的凝胶电解质不均匀分布，凝胶电解质电池的循环稳定性得到提升。
在一些实施方式中，凝胶电解质包括有机聚合物和/或有机-无机复合聚合物。
在本文中，术语“聚合物”一方面包括通过聚合反应制备的化学上均一的、但在聚合度、摩尔质量和链长方面不同的大分子的集合体；另一方面也包括由聚合反应形成的这样的大分子集合体的衍生物，即可以通过上述大分子中的官能团的反应，例如加成或取代获得的并且可以是化学上均一的或化学上不均一的聚合物。
在本文中，术语“有机-无机聚合物”是指有机材料与无机材料通过某种方式结合而成的聚合物。
在一些实施方式中，有机聚合物包括聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、聚酰亚胺、纤维素中的一种或多种。
在本文中，术语“聚环氧乙烷”是指环氧乙烷经开环聚合而成的不同聚合度的聚合物。
在本文中，术语“聚丙烯腈”是指由单体丙烯腈经自由基聚合反应而得到的聚合物。
在本文中，术语“聚甲基丙烯酸甲酯”是指由单体甲基丙烯酸甲酯经自由基聚合反应而得到的聚合物。
在本文中，术语“聚偏二氟乙烯”是指由单体1，1-二氟乙烯经 自由基聚合反应得到。
在本文中，术语“聚偏二氟乙烯-六氟丙烯”是指单体1，1-二氟乙烯与单体六氟丙烯形成的共聚物。
在本文中，术语“聚酰亚胺”是指主链上含有酰亚胺环(-CO-NR-CO-)的一类聚合物。
在一些实施方式中，有机-无机复合聚合物包括季戊四醇四丙烯酸酯-SiO2、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-β-Al2O3、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-胺功能化氮化硼纳米片中的一种或多种。
在本文中，术语“氮化硼纳米片“是指一种由氮化硼(BN)原子构成的纳米尺寸片状结构。胺功能化氮化硼纳米片是指被-NH2基团或NHR基团修饰的氮化硼纳米片。
在一些实施方式中，凝胶电解质包括醚类溶剂。
在本文中，术语“醚”是指醇或酚的羟基中的氢被烃基取代的产物，通式为R-O-R'，R和R’可以相同，也可以不同。
在一些实施方式中，醚类溶剂包括乙二醇二甲醚、氧环戊烷、二甲氧甲烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1，2-甲氧丙烷中的一种或多种。
在一些实施方式中，凝胶电解质包括电解质盐，电解质盐包括六氟磷酸钠、高氯酸钠、双氟磺酰亚胺钠、四氟硼酸钠、三氟甲磺酸钠中的一种或多种。
在一些实施方式中，二次电池包括锂离子电池、钠离子电池、镁离子电池、钾离子电池中的至少一种。
[正极极片]
正极极片通常包括正极集流体以及设置在正极集流体至少一个表面的正极膜层，正极膜层包括正极活性材料。
作为示例，正极集流体具有在其自身厚度方向相对的两个表面，正极膜层设置在正极集流体相对的两个表面的其中任意一者或两者上。
在一些实施方式中，正极活性材料可采用本领域公知的用于电池的正极活性材料。作为示例，正极活性材料可包括以下材料中的 至少一种：普鲁士蓝类似物、含钠磷酸盐、含钠过渡金属氧化物其各自的改性化合物。但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他可被用作电池正极活性材料的传统材料。这些正极活性材料可以仅单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。其中，普鲁士蓝类似物为NaxP[R(CN)6]δ·zH2O，其中所述P、R各自独立地选自过渡金属元素中的至少一种，0<x≤2，0<δ≤1并且0≤z≤10；含钠磷酸盐为NabMec(PO4)dO2X，其中A为H、Li、Na、K及NH4中的一种或多种，Me为Ti、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、V、Cu及Zn中的一种或多种，X为F、Cl及Br中的一种或多种，0＜b≤4，0＜c≤2，1≤d≤3；含钠过渡金属氧化物为NaaMbNcFedMneO2，M、N包括Sc、Ti、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、Zr、Nb、Mo、Sn、Hf、Ta、W和Pb中的至少一种，0.05≤b≤0.2，0.2≤c≤0.3，0.2≤d≤0.3，0.3≤e≤0.4，0.75≤a/(b+c+d+e)≤1。
在一些实施方式中，正极集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可采用铝箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基层至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料(铝、铝合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等)形成在高分子材料基材(如聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等的基材)上而形成。
在一些实施方式中，正极膜层还可选地包括粘结剂。作为示例，粘结剂可以包括聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、偏氟乙烯-四氟乙烯-丙烯三元共聚物、偏氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯三元共聚物、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物及含氟丙烯酸酯树脂中的至少一种。
在一些实施方式中，正极膜层还可选地包括导电剂。作为示例，导电剂可以包括超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备正极极片：将上述用于制备正极极片的组分，例如正极活性材料、导电剂、粘结剂和 任意其他的组分分散于溶剂(例如N-甲基吡咯烷酮)中，形成正极浆料；将正极浆料涂覆在正极集流体上，经烘干、冷压等工序后，即可得到正极极片。
[负极极片]
负极极片包括负极集流体以及设置在负极集流体至少一个表面上的负极膜层。
在一些实施例中，负极膜层包括负极活性材料。在另外一些实施例中，负极膜层基本不含有负极活性物质，可能包括少量碳类材料，但碳类材料形成涂层厚度薄，不能起到负极活性物质的作用。
作为示例，负极集流体具有在其自身厚度方向相对的两个表面，负极膜层设置在负极集流体相对的两个表面中的任意一者或两者上。
在一些实施方式中，负极集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可以采用铜箔、铝箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基材至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料(铜、铜合金、铝、铝合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等)形成在高分子材料基材(如聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等的基材)上而形成。
在一些实施方式中，负极活性材料可采用本领域公知的用于电池的负极活性材料。作为示例，负极活性材料可包括以下材料中的至少一种：人造石墨、天然石墨、软炭、硬炭、硅基材料、锡基材料和钛酸锂等。所述硅基材料可选自单质硅、硅氧化合物、硅碳复合物、硅氮复合物以及硅合金中的至少一种。所述锡基材料可选自单质锡、锡氧化合物以及锡合金中的至少一种。但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他可被用作电池负极活性材料的传统材料。这些负极活性材料可以仅单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。
在一些实施方式中，负极膜层还可选地包括粘结剂。作为示例，粘结剂可选自丁苯橡胶(SBR)、聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯酸钠(PAAS)、聚丙烯酰胺(PAM)、聚乙烯醇(PVA)、海藻酸钠 (SA)、聚甲基丙烯酸(PMAA)及羧甲基壳聚糖(CMCS)中的至少一种。
在一些实施方式中，负极膜层还可选地包括导电剂。作为示例，导电剂可选自超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
在一些实施方式中，负极膜层还可选地包括其他助剂，例如增稠剂(如羧甲基纤维素钠(CMC-Na))等。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备负极极片：将上述用于制备负极极片的组分，例如负极活性材料、导电剂、粘结剂和任意其他组分分散于溶剂(例如去离子水)中，形成负极浆料；将负极浆料涂覆在负极集流体上，经烘干、冷压等工序后，即可得到负极极片。
在一些实施方式中，正极极片、负极极片和隔离膜可通过卷绕工艺或叠片工艺制成电极组件。
在一些实施方式中，二次电池可包括外包装。该外包装可用于封装上述电极组件及电解质。
在一些实施方式中，二次电池的外包装可以是硬壳，例如硬塑料壳、铝壳、钢壳等。二次电池的外包装也可以是软包，例如袋式软包。软包的材质可以是塑料，作为塑料，可列举出聚丙烯、聚对苯二甲酸丁二醇酯以及聚丁二酸丁二醇酯等。
本申请中，二次电池的形状包括但不限于圆柱形、方形或其他任意的形状。例如，图1是作为一个示例的方形结构的二次电池5。
在一些实施方式中，参照图2，外包装可包括壳体51和盖板53。其中，壳体51可包括底板和连接于底板上的侧板，底板和侧板围合形成容纳腔。壳体51具有与容纳腔连通的开口，盖板53能够盖设于开口，以封闭容纳腔。正极极片、负极极片和隔离膜可经卷绕工艺或叠片工艺形成电极组件52。电极组件52封装于容纳腔内。电解液浸润于电极组件52中。二次电池5所含电极组件52的数量可以为一个或多个，本领域技术人员可根据具体实际需求进行选择。
在一些实施方式中，二次电池可以组装成电池模块，电池模块 所含二次电池的数量可以为一个或多个，具体数量本领域技术人员可根据电池模块的应用和容量进行选择。
图3是作为一个示例的电池模块4。参照图3，在电池模块4中，多个二次电池5可以是沿电池模块4的长度方向依次排列设置。当然，也可以按照其他任意的方式进行排布。进一步可以通过紧固件将该多个二次电池5进行固定。
可选地，电池模块4还可以包括具有容纳空间的外壳，多个二次电池5容纳于该容纳空间。
在一些实施方式中，上述电池模块还可以组装成电池包，电池包所含电池模块的数量可以为一个或多个，具体数量本领域技术人员可根据电池包的应用和容量进行选择。
图4和图5是作为一个示例的电池包1。参照图4和图5，在电池包1中可以包括电池箱和设置于电池箱中的多个电池模块4。电池箱包括上箱体2和下箱体3，上箱体2能够盖设于下箱体3，并形成用于容纳电池模块4的封闭空间。多个电池模块4可以按照任意的方式排布于电池箱中。
另外，本申请还提供一种用电装置，所述用电装置包括本申请提供的二次电池、电池模块、或电池包中的至少一种。所述二次电池、电池模块、或电池包可以用作所述用电装置的电源，也可以用作所述用电装置的能量存储单元。所述用电装置可以包括移动设备(例如手机、笔记本电脑等)、电动车辆(例如纯电动车、混合动力电动车、插电式混合动力电动车、电动自行车、电动踏板车、电动高尔夫球车、电动卡车等)、电气列车、船舶及卫星、储能系统等，但不限于此。
作为用电装置，可以根据其使用需求来选择二次电池、电池模块或电池包。
图6是作为一个示例的用电装置。该用电装置为纯电动车、混合动力电动车、或插电式混合动力电动车等。为了满足该用电装置对二次电池的高功率和高能量密度的需求，可以采用电池包或电池模块。
作为另一个示例的装置可以是手机、平板电脑、笔记本电脑等。该装置通常要求轻薄化，可以采用二次电池作为电源。
实施例
以下，说明本申请的实施例。下面描述的实施例是示例性的，仅用于解释本申请，而不能理解为对本申请的限制。实施例中未注明具体技术或条件的，按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规产品。
一、制备方法
实施例1：
1)隔离膜的制备
以聚乙烯膜作为基膜，在基膜的两侧上通过喷涂的方式涂覆固含量为10％的聚偏六氟乙烯的去离子水溶液形成粘结层，然后通过烘干的方式将粘接层上的溶剂去除，然后再将涂有粘结层的基膜烘干，烘干后在基膜的两侧上压一层无纺布。基膜的厚度为7μm，孔隙率为40％，孔径为35nm；每侧无纺布的厚度为12μm，无纺布的材质为聚对苯二甲酸乙二醇酯无纺布，孔隙率为60％，孔径为30μm。
2)电解液的制备
在含水量<1ppm的充有氩气的手套箱中，将二乙二醇二甲醚和四氢呋喃按照质量比1：3混合，加入六氟磷酸钠(NaPF6)，搅拌均匀后，得到NaPF6浓度为1.0mol/L的电解液。
在上述电解液中加入占电解液质量占比为5％比例的聚甲基丙烯酸甲酯，搅拌均匀后，得到含固化剂的电解液。
3)负极极片的制备
将负极活性材料硬碳、导电剂炭黑、粘结剂羧甲基纤维素钠按照质量比90：5：5在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀，获得负极浆料；将负极浆料均匀涂覆在负极集流体铜箔上；将铜箔在室温晾干后转移至120℃烘箱干燥1h，然后经过冷压、分切得到负极极片。
4)正极极片的制备
将10wt％的聚偏氟乙烯粘结剂充分溶解于N-甲基吡咯烷酮中，加入10wt％的炭黑导电剂与80wt％的正极活性材料Na4Fe3(PO4)2(P2P7)，分散均匀后制备得到正极浆料。将该正极浆料均匀涂敷在正极集流体铝箔表面，经烘干、冷压、分条、裁片后，得到正极极片
5)电池的制备
将正极极片、隔离膜、负极极片按顺序叠好，使隔离膜处于正、负极极片中间起到隔离正、负极极片的作用，卷绕得到裸电芯，焊接极耳，将裸电芯置于外包装中，将制备的含固化剂的电解液注入到干燥后的电芯中，再经过静置、化成、以0.33C倍率满放至电压为1.5V后，在70±5℃下进行固化12小时，随后将制备的电解液注入，再经过整形、容量测试等工序，获得实施例1的二次电池产品。
实施例2
实施例2的二次电池制备方法与实施例1的制备方法基本相同，区别在于隔离膜的基膜为聚酰亚胺膜。
对比例1
对比例1的二次电池制备方法与实施例1的制备方法基本相同，区别在于隔离膜为单独的聚乙烯。
对比例2
对比例2的二次电池制备方法与实施例1的制备方法基本相同，区别在于隔离膜为单独的无纺布。
二、电池性能测试
1、凝胶电解质抖落情况
振动标准测试：将电池以1C电流恒流充电至3.65V，再以3.65V的电压恒压充电至电流小于0.05C。将充满电的电池在20±5℃的温度下，采用高频电池振动试验机(迈科仪器LJ-5020)以0.8mm的振幅，1赫兹/分钟的振动频率，在10-55Hz之间，在电池的三个互相垂直方向上(电池的长边为X轴向、电池的短边为Y轴向、电池的 正常摆放上下为Z轴向)进行振动试验，每个轴向测试90分钟。拆解电芯，观察凝胶电解质的分布情况。若凝胶电解质在电芯底部有堆积，则判定没有通过振动试验，测试结果为N，凝胶电解质发生抖落。若凝胶电解质在电芯底部无堆积，则判定通过振动试验，测试结果为Y，凝胶电解质未发生抖落。
2、电池循环圈数
分别取上述各实施例和对比例中的电池进行平行试验，每个电池单体在25℃下以0.33C倍率充电至电压等于3.65V，然后再以0.33C倍率放电至电压等于1.5V，测得可逆容量为C0。不断重复充电放电，直到某一次循环的放电容量Cn/C0≤80％为止，总的循环次数记为X-Cycle。其中，Cn是循环第n圈时的可逆容量。
三、各实施例、对比例测试结果分析
按照上述方法分别制备各实施例和对比例的电池，并测量各项性能参数，结果见下表。
表1
由实施例1、2可见，实施例的二次电池包括隔离膜，隔离膜包括基膜和设置在基膜至少一侧上的无纺布。
由实施例1、2可见，二次电池的凝胶电解质在经过振动测试后，凝胶电解质不发生抖落，电池具有良好的循环稳定性。
由实施例1、2与对比例1、2的对比可见，基膜与无纺布复合得到的隔离膜可以提升凝胶电解质的强度，提升电池的循环稳定性和安全性能。
需要说明的是，本申请不限定于上述实施方式。上述实施方式仅为示例，在本申请的技术方案范围内具有与技术思想实质相同的构成、发挥相同作用效果的实施方式均包含在本申请的技术范围内。此外，在不脱离本申请主旨的范围内，对实施方式施加本领域技术人员能够想到的各种变形、将实施方式中的一部分构成要素加以组合而构筑的其它方式也包含在本申请的范围内。

Claims (12)

  1. 一种二次电池，其包括隔离膜，其特征在于，所述隔离膜包括基膜和设置在所述基膜至少一侧上的无纺布，且所述二次电池包括凝胶电解质。
  2. 根据权利要求1所述的二次电池，其特征在于，所述无纺布包括聚对苯二甲酸乙二醇酯无纺布、聚酰亚胺无纺布、聚酰胺无纺布、聚丙烯无纺布、聚偏二氟乙烯无纺布、聚丙烯腈无纺布、纤维素无纺布中的一种或多种。
  3. 根据权利要求1或2所述的二次电池，其特征在于，
    所述无纺布的孔隙率为50％-80％；和/或，
    所述无纺布的孔径为1μm-50μm；和/或，
    所述无纺布的厚度为9μm-15μm。
  4. 根据权利要求1至3中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述基膜包括聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚酰亚胺膜中的一种或多种。
  5. 根据权利要求1至4中任一项所述的二次电池，其特征在于，
    所述基膜的孔隙率为35％-45％；和/或，
    所述基膜的孔径为5nm-80nm；和/或，
    所述基膜的厚度为3μm-15μm。
  6. 根据权利要求1至5中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述基膜与所述无纺布之间还包括粘结层。
  7. 根据权利要求6所述的二次电池，其特征在于，所述粘结层包括粘结剂，所述粘结剂包括聚偏六氟乙烯、三元乙丙橡胶中的一种或多种。
  8. 根据权利要求1至7中任一项所述的二次电池，其特征在于， 所述凝胶电解质的制备方法包括原位聚合法。
  9. 根据权利要求1至8中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述凝胶电解质包括有机聚合物和/或有机-无机复合聚合物；
    所述有机聚合物包括聚环氧乙烷、聚丙烯腈、聚甲基丙烯酸甲酯、聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、聚酰亚胺、纤维素中的一种或几种；所述有机-无机复合聚合物包括季戊四醇四丙烯酸酯-SiO2、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-β-Al2O3、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯-胺功能化氮化硼纳米片中的一种或几种。
  10. 根据权利要求1至9中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述凝胶电解质包括醚类溶剂；
    所述醚类溶剂包括乙二醇二甲醚、氧环戊烷、二甲氧甲烷、四氢呋喃、2-甲基四氢呋喃、1，2-甲氧丙烷中的一种或几种。
  11. 根据权利要求1至10中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述凝胶电解质包括电解质盐，所述电解质盐包括六氟磷酸钠、高氯酸钠、双氟磺酰亚胺钠、四氟硼酸钠、三氟甲磺酸钠中的一种或几种。
  12. 一种用电装置，其特征在于，包括权利要求1至11中任一项所述的二次电池。
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