WO2025141013A1 - Installation et procédé de traitement de gaz sulfurés et de récupération de soufre par couplage d'unité d'électrolyse haute température - Google Patents

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water vapor
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Antoine DION
Romuald COUPAN
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Genvia
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Genvia
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    • C25B15/081—Supplying products to non-electrochemical reactors that are combined with the electrochemical cell, e.g. Sabatier reactor

Definitions

  • the present invention relates to the field of treatment of gases containing hydrogen sulfide (H 2 S).
  • these gases known as acid gases, have a composition of 90% to 95% H 2 S, approximately 5% water, and 0 to 5% carbon dioxide (CO 2 ).
  • the invention relates to an installation for treating gases containing hydrogen sulfide (H 2 S) comprising: - a Claus-type sulfur recovery unit, said sulfur recovery unit receiving at the inlet: a first stream comprising a gas containing H2S and a second stream comprising a gas comprising O 2 , - a high-temperature water vapor electrolysis unit: receiving at the inlet a first flow comprising water vapor and providing at the output a second stream comprising O2 gas and a third stream comprising H2 gas , characterized in that said installation further comprises a water vapor formation unit comprising means for recovering the heat from the sulfur recovery unit, this heat being used to produce at least part of the water vapor from the first flow received by the electrolysis unit.
  • a Claus-type sulfur recovery unit said sulfur recovery unit receiving at the inlet: a first stream comprising a gas containing H2S and a second stream comprising a gas comprising O 2
  • - a high-temperature water vapor electrolysis unit receiving at the inlet
  • the installation according to the invention makes it possible to limit energy costs by using the heat produced in the sulfur recovery unit at the thermal and catalytic stages so as to recover this heat to produce high-temperature water vapor which is then used in the high-temperature electrolysis unit.
  • the invention therefore aims at an installation for treating sulphur gases and recovering sulphur by coupling a high-temperature electrolysis unit.
  • the installation according to the invention thus makes it possible to produce pure O2 gas, at the outlet of the water vapor electrolysis unit to supply the sulfur recovery unit with this O2 gas, either directly or by mixing with ambient air, thus improving the efficiency of the sulfur recovery unit.
  • the heat recovery means of the water vapor formation unit comprise at least one heat transfer device such as a heat exchanger.
  • the high-temperature electrolysis unit can receive a fourth flow of air at the inlet, the second flow at the outlet of said high-temperature electrolysis unit then comprising at the outlet a gas rich in O 2 .
  • the second flow at the outlet of the electrolysis unit comprising pure O 2 gas (100% O 2 ) or O 2 -rich gas ( ⁇ 100% O 2 ) is connected to a flow comprising air to form, by mixing with the air, the second flow comprising air (gas) enriched with oxygen at the inlet of the sulfur recovery unit.
  • the second flow at the outlet of the electrolysis unit comprising O2 gas is conducted directly to the sulfur recovery unit, in particular in a combustion sub-unit, to constitute the second flow comprising the O2 gas at the inlet of said sulfur recovery unit.
  • the heat recovery means of the water vapor formation unit comprise at least one heat transfer device such as a heat exchanger.
  • the high temperature steam electrolysis unit is a solid oxide electrolyser known by the English acronym SOEL corresponding to “Solid Oxide Electrolyser”.
  • the Claus-type sulfur recovery unit comprises a combustion subunit and a catalysis subunit.
  • the water vapor formation unit comprises means for collecting heat from said combustion subunit and/or from said catalysis subunit. These heat collection means are preferably means for collecting the water vapor produced in said combustion subunit and/or from said catalysis subunit.
  • the water vapor formation unit comprises: - a first circuit configured to receive a so-called outlet fluid comprising water in the form of a gas flow, - a second circuit configured to receive a heat transfer fluid, - a third circuit configured to receive at the input a so-called input fluid, - a first heat transfer device configured to be able to transfer heat from said inlet fluid to said heat transfer fluid in order to increase the temperature of said heat transfer fluid, - a second heat transfer device configured to be able to transfer heat from said heat transfer fluid to a flow of said outlet fluid in the gaseous state in order to increase the temperature of this gaseous flow, the so-called inlet fluid consisting of a flow of water vapor leaving the sulfur recovery unit; and - the so-called outlet fluid of said water vapor production unit constituting the first flow comprising water vapor at the inlet of the high-temperature electrolysis unit.
  • Said water vapor formation unit further comprises a water inlet, a degasser for removing gases dissolved in the water, an evaporator for converting the water to a gaseous state, in the form of saturated water vapor, a superheater device as a second heat transfer device for transferring heat from the heat transfer fluid to the water vapor and thus increasing the temperature of the outlet water vapor.
  • the installation according to the invention has many advantages.
  • H 2 and solid sulfur are produced as recoverable products.
  • the waste gases leaving the installation are gases rich in H 2 O, therefore less harmful and requiring less treatment.
  • H2 is produced at high efficiency (thermal recovery).
  • said installation further comprises a hydrodesulfurization unit receiving at its inlet a flow of H 2 gas, consisting of the flow of H 2 gas at the outlet of the high-temperature electrolysis unit, said hydrodesulfurization unit further receiving at its inlet a flow of sulfur-rich hydrocarbons and providing, at its outlet, a flow of sulfur-poor hydrocarbons and a flow of a gas rich in hydrogen sulfide (H 2 S), which, in turn, is conducted to the inlet of the sulfur recovery unit.
  • H 2 gas consisting of the flow of H 2 gas at the outlet of the high-temperature electrolysis unit
  • the H2 gas from the electrolysis unit is used to react with sulfur-rich hydrocarbons to form H2S , and a stream of sulfur-poor hydrocarbons.
  • the operating conditions of the reactor are approximately 350-400 °C, under a pressure of 30-80 bar.
  • the heat produced in the hydrodesulfurization unit can be recovered to feed the heat recovery unit for the production of water vapor.
  • this embodiment of the installation according to the invention has additional advantages to those already described above.
  • This facility therefore makes it possible to produce low-sulfur hydrocarbons with a low carbon footprint.
  • the invention also relates to a method for treating gas containing hydrogen sulfide (H 2 S) intended to be implemented in an installation according to the invention, comprising: a sulfur recovery step in a Claus-type sulfur recovery unit receiving as input a first stream comprising a gas containing H 2 S and a second stream comprising O 2 gas, a high temperature electrolysis step of water vapor in a high temperature electrolysis unit to produce O 2 gas and H 2 gas, a step of forming water vapor by recovering heat from the sulfur recovery unit, this heat being used to produce at least part of the water vapor received at the inlet of the electrolysis step.
  • a sulfur recovery step in a Claus-type sulfur recovery unit receiving as input a first stream comprising a gas containing H 2 S and a second stream comprising O 2 gas
  • a high temperature electrolysis step of water vapor in a high temperature electrolysis unit to produce O 2 gas and H 2 gas
  • a step of forming water vapor by recovering heat from the sulfur recovery unit this heat being used to produce at least
  • the water vapor received at the inlet of the high-temperature electrolysis unit is a flow of water vapor produced at the outlet of the water vapor formation unit in which the temperature of a flow of water vapor is increased by heat transfer from a heat transfer fluid whose temperature has been increased by heat transfer from a flow of water vapor at the inlet of said water vapor formation unit, collected at the outlet of the sulfur recovery unit.
  • the method according to the invention may further comprise a hydrodesulfurization step comprising the reaction of a stream of sulfur-rich hydrocarbons with H2 gas to form at the outlet a stream of sulfur-poor hydrocarbons and a stream of a gas rich in H2S , the inlet stream of H2 gas being constituted by the stream of H2 gas at the outlet of the high-temperature electrolysis of water vapor and the stream of H2S generated by the hydrodesulfurization step being treated in the sulfur recovery step.
  • a hydrodesulfurization step comprising the reaction of a stream of sulfur-rich hydrocarbons with H2 gas to form at the outlet a stream of sulfur-poor hydrocarbons and a stream of a gas rich in H2S , the inlet stream of H2 gas being constituted by the stream of H2 gas at the outlet of the high-temperature electrolysis of water vapor and the stream of H2S generated by the hydrodesulfurization step being treated in the sulfur recovery step.
  • the installation according to the invention comprises: a sulfur recovery unit 1 of the Claus type comprising a combustion sub-unit 11 and a catalytic treatment sub-unit 12 allowing respectively the implementation of the thermal stage and the catalytic stage of the Claus process.
  • the thermal step implemented in the combustion subunit 11 allows the following reactions to be carried out: 2 H 2 S + 3 O 2 -> 2 SO 2 + 2 H 2 O, 2 H 2 S + SO 2 -> 3 S + 2 H 2 O.
  • this combustion sub-unit 11 approximately 60 to 70% of sulfur S is recovered at the outlet 13a of said combustion sub-unit 11.
  • the gas remaining after cooling enters the catalytic treatment sub-unit 12 which may include several condensers implementing the catalytic stages in which the H 2 S reacts with the SO 2 in several stages, between the condensers.
  • the temperature at the catalytic stage is between 180 and 340 °C.
  • Such an electrolyser 2 comprises a plurality of cells comprising an anode, a cathode and an electrolyte as well as at least one water vapour inlet 21.
  • This electrolyser under the effect of an electric current 25 makes it possible to decompose the water vapour molecules into H2 gas and O2 gas.
  • the H2 gas is then evacuated through an outlet 23 while the O2 gas is conducted from an outlet 24 to the combustion sub-unit 11 either to be admitted directly into a combustion chamber or to be mixed with the air through the EO inlet at the EA inlet.
  • This water vapor formation unit thus includes as heat recovery means - a first circuit supplied by a so-called outlet fluid; - a second circuit configured to receive a heat transfer fluid, - a third circuit supplied by a fluid inlet called an inlet consisting of water vapor VP collected at the outlet of the sulfur recovery unit 1.
  • a second heat transfer device then transfers the heat from the heat transfer fluid to the flow of the so-called outlet fluid consisting of water which is in a gaseous state in order to increase its temperature.
  • the inlet and heat transfer fluids circulating in a heat recovery sub-unit have respective temperatures such that the superheater transfers heat from the heat transfer fluid to the outlet fluid (water vapor) which circulates in the superheater in the form of a gaseous stream, thereby increasing the temperature of this gaseous stream.
  • the water vapor VP produced in the sulfur recovery unit 1 is then sent to the heat recovery sub-unit. This heat is then used to heat the water vapor formed in the water vapor formation unit.
  • This high-temperature water vapor VPHT is connected at the outlet of the water vapor formation unit 3 to the electrolyzer 2, to form H 2 and O 2 then used in the sulfur recovery unit 1.
  • an additional water vapor inlet is provided at the level of the electrolyser 2 in order to start or complete the entry of water vapor into said electrolyser 2.
  • the hydrodesulfurization unit uses the H 2 produced by the electrolyzer 2.
  • the heat produced in the hydrodesulfurization unit is recovered to feed the water vapor formation unit.
  • the installation includes conduits forming the circuit for conveying fluid flows between the units of said installation.

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Abstract

L'invention concerne une installation de traitement des gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S) comprenant : une unité de récupération du soufre (1) du type Claus, ladite unité de récupération du soufre (1) recevant en entrée : un premier flux comprenant un gaz contenant du H2S et un deuxième flux comprenant un gaz comprenant de l'O2, une unité d'électrolyse de vapeur d'eau à haute température : recevant en entrée un premier flux comprenant de la vapeur d'eau et fournissant en sortie un deuxième flux comprenant du gaz O2 et un troisième flux comprenant du gaz H2. L'invention consiste en ce que ladite installation comprend en outre une unité de formation de vapeur d'eau (3) comprenant des moyens de récupération de la chaleur issue de l'unité de récupération du soufre (1), cette chaleur étant utilisée pour produire au moins une partie de la vapeur d'eau du premier flux reçu par l'unité d'électrolyse.

Description

Installation et procédé de traitement de gaz sulfurés et de récupération de soufre par couplage d’unité d’électrolyse haute température
La présente invention se rapporte au domaine du traitement des gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S). En raffinerie, ces gaz dits gaz acides présentent une composition de 90% à 95% d'H2S, environ 5% d'eau, et de 0 à 5% de gaz carbonique (CO2).
Les réglementations concernant la teneur en soufre et en hydrocarbure des gaz émis deviennent de plus en plus strictes et il est important de pouvoir proposer des installations de traitement à la fois plus efficaces dans la réduction des teneurs en soufre des gaz émis, qui permettent de récupérer le soufre sous une forme valorisable et qui produisent également de faibles émissions de CO2.
Etat de la technique
Ainsi, afin de traiter les gaz acides à la fois pour réduire leur teneur en soufre et récupérer également ce soufre, il est classique d’utiliser un procédé de récupération du soufre tel que celui connu sous l’appellation de procédé Claus.
Ce procédé permet la récupération du soufre à partir d'H2S en deux étapes :
- une première étape purement thermique d'oxydation d'une fraction de I'H2S permettant d'obtenir du sulfure d’oxygène (SO2), et de conversion du SO2 formé avec l’H2S restant, selon les réactions chimiques suivantes :
2 H2S + 3 O2-> 2 SO2 + 2 H2O
2 H2S + SO2-> 3 S + 2 H2O, et
- une seconde étape de réaction de la fraction restante de l'H2S avec le SO2produit à la première étape dans plusieurs étapes catalytiques, qui permet de récupérer le soufre selon la réaction suivante :
2 H2S + SO2-> 3 S + 2 H2O.
Ainsi, lors de l’étape thermique du procédé Claus, environ 60 à 70% du soufre est récupéré et la température lors de cette étape thermique atteint environ 925°C. Le reste du soufre est ensuite récupéré lors des étapes catalytiques dans lesquelles le reste du sulfure d’hydrogène (H2S) réagit avec le dioxyde de soufre (SO2) formé lors de l’étape thermique. La température lors de cette phase catalytique se situe entre 150°C et 400°C, et préférentiellement entre 180°C et 340°C.
Un procédé Claus utilise généralement de l’air pour mettre en œuvre l’étape de combustion. Des études ont montré que de l’air enrichi d’O2 favorise le fonctionnement de l’étape thermique.
Dans le document WO-A-2023/161611 est décrit un système de récupération du soufre comprenant une unité de récupération du soufre dans laquelle du gaz contenant de l’oxygène est fourni en entrée de l’unité pour permettre la mise en œuvre d’un procédé Claus. Afin de fournir cet enrichissement d’O2, l’unité de récupération du soufre est couplée à au moins une cellule d’électrolyse à oxyde solide connue sous l’acronyme SOEC correspondant à l’appellation en anglais « Solid Oxide Electrolyse Cell ».
Une telle SOEC comporte une anode, une cathode et un électrolyte. Dans cette cellule est introduite de l’eau, notamment sous forme de vapeur, ce qui permet de produire du dioxygène, plus communément dénommé oxygène, O2 et du dihydrogène, plus communément appelé hydrogène, H2, selon les réactions suivantes :
2 H2O -> 2 H2 + O2 et
le gaz enrichi en oxygène issu de la SOEC est ensuite conduit vers l’unité de récupération de soufre pour la mise en œuvre de l’étape thermique du procédé Claus. On améliore ainsi le fonctionnement de l’unité de récupération de soufre pour traiter encore plus de dioxyde de soufre. Une telle installation permet d’augmenter le traitement de récupération du soufre mais reste coûteuse en énergie pour produire le gaz enrichi en oxygène.
De ce fait, il convient de proposer également une installation de raitement de gaz sulfurés et de récupération de soufre présentant un impact énergétique et écologique amélioré.
A cet effet, l'invention a pour objet une installation de traitement des gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S) comprenant :
- une unité de récupération du soufre du type Claus, ladite unité de récupération du soufre recevant en entrée :
un premier flux comprenant un gaz contenant du H2S et
un deuxième flux comprenant un gaz comprenant de l’O2,
- une unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température :
recevant en entrée un premier flux comprenant de la vapeur d’eau et
fournissant en sortie un deuxième flux comprenant du gaz O2 et un troisième flux comprenant du gaz H2,
caractérisée en ce que ladite installation comprend en outre une unité de formation de vapeur d’eau comprenant des moyens de récupération de la chaleur issue de l’unité de récupération du soufre, cette chaleur étant utilisée pour produire au moins une partie de la vapeur d’eau du premier flux reçu par l’unité d’électrolyse.
Ainsi, de manière avantageuse, l’installation selon l’invention permet de limiter les coûts énergétiques en utilisant la chaleur produite dans l’unité de récupération de soufre au niveau des étapes thermique et catalytique de manière à récupérer cette chaleur pour produire de la vapeur d’eau à haute température qui est ensuite utilisée dans l’unité d’électrolyse à haute température.
Selon une forme de réalisation préférée, le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température comprenant du gaz O2 est connecté au second flux comprenant un gaz comprenant de l’O2 reçu en entrée de l’unité de récupération du soufre.
L’invention vise donc une installation de traitement de gaz sulfurés et de récupération de soufre par couplage d’unité d’électrolyse haute température.
De manière avantageuse, l’installation selon l’invention permet ainsi de produire du gaz O2 pur, en sortie de l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau pour alimenter l’unité de récupération de soufre avec ce gaz O2, soit directement soit par un mélange avec de l’air ambiant, améliorant ainsi l’efficacité de l’unité de récupération de soufre.
Les moyens de récupération de chaleur de l’unité de formation de vapeur d’eau comprennent au moins un dispositif de transfert thermique tel qu’un échangeur de chaleur.
Selon une variante de réalisation, l’unité d’électrolyse à haute température peut recevoir un quatrième flux d’air en entrée, le deuxième flux en sortie de ladite unité d’électrolyse à haute température comprenant alors en sortie un gaz riche en O2.
Selon un mode de réalisation, le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse comportant du gaz O2 pur (100% d’O2) ou du gaz riche en O2 (<100% d’O2) est connecté à un flux comprenant de l’air pour former par mélange avec l’air, le second flux comprenant de l’air (gaz) enrichi en oxygène en entrée de l’unité de récupération de soufre.
En variante, le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse comportant du gaz O2 est conduit directement jusqu’à l’unité de récupération de soufre, en particulier dans une sous-unité de combustion de combustion, pour constituer le second flux comprenant le gaz d’O2 en entrée de ladite unité de récupération de soufre.
Selon un mode de réalisation, les moyens de récupération de chaleur de l’unité de formation de vapeur d’eau comprennent au moins un dispositif de transfert thermique tel qu’un échangeur de chaleur.
De préférence, l’unité d’électrolyse à haute température de vapeur d’eau est un électrolyseur à oxyde solide connu sous l’acronyme anglais SOEL correspondant à « Solid Oxide Electrolyser ».
L’unité de récupération de soufre du type Claus comporte une sous-unité de combustion et une sous-unité de catalyse. L’unité de formation de la vapeur d’eau comprend des moyens de collecte de chaleur, depuis ladite sous-unité de combustion et/ou depuis ladite sous-unité de catalyse. Ces moyens de collecte de chaleur sont de préférence des moyens de collecte de la vapeur d’eau produite dans ladite sous-unité de combustion et/ou depuis ladite sous-unité de catalyse.
Selon un mode de réalisation, l’unité de formation de vapeur d’eau comprend :
- un premier circuit configuré pour recevoir un fluide dit de sortie comprenant de l’eau sous forme de flux gazeux,
- un deuxième circuit configuré pour recevoir un fluide caloporteur,
- un troisième circuit configuré pour recevoir en entrée un fluide dit d’entrée,
- un premier dispositif de transfert thermique configuré pour pouvoir transférer de la chaleur dudit fluide d’entrée audit fluide caloporteur afin d’augmenter la température dudit fluide caloporteur,
- un deuxième dispositif de transfert thermique configuré pour pouvoir transférer de la chaleur dudit fluide caloporteur à un flux dudit fluide de sortie à l’état gazeux afin d’augmenter la température de ce flux gazeux,
le fluide dit d’entrée étant constitué d’un flux de vapeur d’eau en sortie de l’unité de récupération de soufre ; et
- le fluide dit de sortie de ladite unité de production de vapeur d’eau constituant le premier flux comprenant de la vapeur d’eau en entrée de l’unité d’électrolyse à haute température.
Ladite unité de formation de vapeur d’eau comprend en outre une entrée d’eau, un dégazeur pour éliminer des gaz dissous dans l’eau, un évaporateur pour faire passer l’eau à l’état gazeux, sous forme de vapeur d’eau saturée, un dispositif de surchauffe en tant que deuxième dispositif de transfert thermique pour transférer de la chaleur du fluide caloporteur à la vapeur d’eau et augmenter ainsi la température de la vapeur d’eau en sortie.
L’installation selon l’invention présente de nombreux avantages. Ainsi, l’H2 et le soufre solide sont produits en tant que produits valorisables. Les gaz résiduaires en sortie d’installation sont des gaz riches en H2O, donc moins nocifs et nécessitant moins de traitements.
De plus, on simplifie le traitement des NOx des gaz résiduaires en fonction de la réduction ou de l’absence de N2 dans le gaz alimentant la combustion, cette teneur en NOx pouvant être réduite à près de zéro lorsque le gaz de combustion est uniquement constitué d’O2.
On améliore également le rendement du procédé de récupération du soufre du type Claus, dans la mesure où en utilisant plus d’O2, on favorise dans l’étape thermique la réaction suivante :
2 H2S + 3 O2-> 2 SO2 + 2 H2O.
En outre, des unités catalytiques plus petites peuvent être utilisées pour traiter la même quantité de gaz riche en H2S ou traiter plus de gaz avec des unités existantes par exemple. Enfin, on produit du H2 à haute efficacité (valorisation thermique).
Selon un second mode de réalisation de l’installation selon l’invention, ladite installation comprend en outre une unité d’hydrodésulfurisation recevant en entrée un flux de gaz H2, constitué du flux de gaz H2 en sortie de l’unité d’électrolyse à haute température, ladite unité d’hydrodésulfurisation recevant en outre en entrée un flux d’hydrocarbures riches en soufre et fournissant, en sortie, un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre et un flux d’un gaz riche en sulfure d’hydrogène (H2S), qui, à son tour est conduit en entrée de l’unité de récupération de soufre.
Ainsi, de manière avantageuse, dans cette unité d’hydrodésulfurisation, le gaz H2 issu de l’unité d’électrolyse est utilisé pour réagir avec des hydrocarbures riches en soufre pour former de l’H2S, et un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre.
Les conditions de fonctionnement du réacteur sont d’environ 350-400 °C, sous une pression de 30-80 bars. De manière avantageuse, la chaleur produite dans l’unité d’hydrodésulfurisation peut être récupérée pour alimenter l’unité de récupération de chaleur pour la production de vapeur d’eau.
De manière avantageuse, ce mode de réalisation de l’installation selon l’invention présente des avantages supplémentaires à ceux déjà décrits ci-dessus.
Ainsi, cette installation permet de produire des hydrocarbures pauvres en soufre de faible empreinte carbone.
De plus, la production de gaz H2 présente un rendement très élevé avec de la chaleur valorisable. En effet, la production d’hydrocarbures pauvres en soufre présente une empreinte carbone faible dans la mesure où le gaz H2 utilisé ne provient pas de matières premières fossiles mais de l’électrolyseur qui utilise de la vapeur d’eau fournie par l’installation elle-même.
L’invention a également pour objet un procédé de traitement de gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S) destiné à être mis en œuvre dans une installation selon l’invention, comprenant :
une étape de récupération de soufre dans une unité de récupération de soufre du type Claus recevant en entrée un premier flux comprenant un gaz contenant du H2S et un second flux comprenant du gaz O2,
une étape d’électrolyse à haute température de vapeur d’eau dans une unité d’électrolyse à haute température pour produire du gaz O2 et du gaz H2,
une étape de formation de vapeur d’eau par récupération de chaleur issue de l’unité de récupération du soufre, cette chaleur étant utilisée pour produire au moins une partie de la vapeur d’eau reçue en entrée de l’étape d’électrolyse.
La vapeur d’eau reçue en entrée de l’unité d’électrolyse à haute température est un flux de vapeur d’eau produit en sortie de l’unité de formation de vapeur d’eau dans laquelle la température d’un flux de vapeur d’eau est augmentée par transfert thermique depuis un fluide caloporteur dont la température a été augmentée par transfert thermique depuis un flux de vapeur d’eau en entrée de ladite unité de formation de vapeur d’eau, collecté en sortie de l’unité de récupération de soufre.
Le procédé selon l’invention peut comprendre en outre une étape d’hydrodésulfurisation comprenant la réaction d’un flux d’hydrocarbures riches en soufre par du gaz H2pour former en sortie un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre et un flux d’un gaz riche en H2S, le flux de gaz H2 en entrée étant constitué par le flux de gaz H2 en sortie de l’électrolyse à haute température de vapeur d’eau et le flux de H2S généré par l’étape d’hydrodésulfurisation étant traité dans l’étape de récupération de soufre.
L'invention sera bien comprise et d'autres aspects et avantages apparaîtront clairement à la lecture de la description qui suit, donnée à titre d'exemple en référence à la planche de dessins annexée sur laquelle les figures représentent :
une représentation schématique de l‘invention selon un premier mode de réalisation ; et
une représentation schématique de l‘invention selon un second mode de réalisation.
Comme on peut le voir à la , l’installation selon l’invention comprend :
une unité de récupération du soufre 1 du type Claus comportant une sous-unité de combustion 11 et une sous-unité de traitement catalytique 12 permettant respectivement la mise en œuvre de l’étape thermique et de l’étape catalytique du procédé Claus.
La sous-unité de combustion 11 comprend une entrée de gaz EG contenant du H2S à traiter, une entrée d’air EA et une entrée d’O2 EO. Cette entrée d’O2 se fait soit directement dans la sous-unité de combustion 11 soit dans l’entrée d’air EA pour enrichir l’air en O2.
L’étape thermique mise en œuvre dans la sous-unité de combustion 11 permet de réaliser les réactions suivantes :
2 H2S + 3 O2-> 2 SO2 + 2 H2O,
2 H2S + SO2-> 3 S + 2 H2O.
Dans cette sous-unité de combustion 11, on récupère environ 60 à 70% de soufre S en sortie 13a de ladite sous-unité de combustion 11. Puis le gaz restant après refroidissement, entre dans la sous-unité de traitement catalytique 12 qui peut comprendre plusieurs condenseurs mettant en œuvre les étapes catalytiques dans lesquelles le H2S réagit avec le SO2 en plusieurs étapes, entre les condenseurs. La température au stade catalytique se situe entre 180 et 340 °C.
Le reste du soufre est ainsi récupéré en sortie 13b de l’unité de récupération de soufre 1 dans les étapes catalytiques.
Afin d’enrichir en O2 l’air entrant dans l’unité de combustion 11, l’installation comporte une unité de production de gaz O2 constituée d’une unité d’électrolyse à haute température de vapeur d’eau comprenant au moins un électrolyseur 2 à oxyde solide SOEL. L’unité d’électrolyse réalise ainsi une électrolyse à haute température de vapeur d’eau, par exemple une électrolyse de la vapeur à une température comprise entre 650°C et 850°C. En particulier, l’unité d’électrolyse comprend un empilement de cellules d’électrolyse, disposé dans une enceinte, formant l’électrolyseur. L’empilement est maintenu à une température comprise entre 650°C et 850°C.
Un tel électrolyseur 2 comprend une pluralité de cellules comportant une anode, une cathode et un électrolyte ainsi qu’au moins une entrée de vapeur d’eau 21. Cet électrolyseur sous l’effet d’un courant électrique 25 permet de décomposer les molécules de vapeur d’eau en gaz H2et en gaz O2. Le gaz H2 est ensuite évacué par une sortie 23 tandis que le gaz O2 est conduit d’une sortie 24 vers la sous-unité de combustion 11 soit pour y être admis directement dans une chambre de combustion soit pour y être mélangé avec l’air par l’entrée EO au niveau de l’entrée EA.
Lors du procédé de récupération de soufre de type Claus, une grande quantité de vapeur d’eau VP est produite au cours de l’étape thermique au niveau de la sous-unité de combustion 11 et de l’étape catalytique au niveau de la sous-unité de catalyse 12. Cette vapeur d’eau VP est collectée pour former un flux en sortie de l’unité de récupération de soufre 1 qui est conduit vers une unité de fourniture/formation de vapeur d’eau 3.
L’unité de fourniture de vapeur d’eau 3 comprend ainsi de moyens de récupération de la chaleur, de préférence renfermée dans la vapeur d’eau, issue de l’unité de récupération de soufre 1, cette chaleur étant utilisée pour produire de la vapeur d’eau à haute température pour fournir ladite vapeur d’eau et alimenter l’électrolyseur à haute température 2.
Cette unité de formation de vapeur d’eau comprend ainsi en tant que moyens de récupération de la chaleur
- un premier circuit alimenté par un fluide dit de sortie ;
- un deuxième circuit configuré pour recevoir un fluide caloporteur,
- un troisième circuit alimenté par une entrée de fluide dit d’entrée constitué de la vapeur d’eau VP collectée en sortie de l’unité de récupération de soufre 1.
La vapeur d’eau VP en entrée de l’unité de formation de vapeur d’eau 3 est calorifère, c’est-à-dire chargée de chaleur, et cette chaleur est transférée au fluide caloporteur du deuxième circuit afin d’augmenter la température dudit fluide caloporteur par le biais d’un premier dispositif de transfert thermique.
Un deuxième dispositif de transfert thermique permet ensuite de transférer la chaleur du fluide caloporteur au flux du fluide dit de sortie constitué d’eau qui se trouve à l’état gazeux afin d’en augmenter la température.
Le fluide dit de sortie est constitué d’eau amenée dans l’unité de formation de vapeur d’eau par une entrée 32. Lorsque l’eau arrive à l’état liquide par l’entrée 32, en provenance par exemple d’une unité de traitement d’eau (non représentée), elle est amenée d’abord vers un dégazeur qui permet d’éliminer des gaz tel que l’oxygène (O2) dissous dans l’eau. L’eau ainsi traitée est acheminée jusqu’à un évaporateur qui permet de la faire passer à l’état gazeux, sous forme de vapeur d’eau saturée. Cette vapeur d’eau est ensuite conduite vers un dispositif de surchauffe constituant le deuxième dispositif de transfert thermique, de manière à constituer le flux gazeux chaud en sortie. Les fluides d’entrée et caloporteur circulant dans une sous-unité de récupération de chaleur présentent des températures respectives telles que le dispositif de surchauffe transfère de la chaleur du fluide caloporteur au fluide de sortie (vapeur d’eau) qui circule dans le dispositif de surchauffe sous la forme d’un flux à l’état gazeux, augmentant ainsi la température de ce flux gazeux.
Ainsi, la vapeur d’eau VP produite dans l’unité de récupération de soufre 1 est ensuite envoyée dans la sous-unité de récupération de chaleur. Cette chaleur est ensuite utilisée pour chauffer la vapeur d’eau formée dans l’unité de formation de vapeur d’eau. Cette vapeur d’eau à haute température VPHT est reliée en sortie de l’unité de formation de vapeur d’eau 3 à l’électrolyseur 2, pour former de l’H2 et de l’O2 utilisé ensuite dans l’unité de récupération de soufre 1.
De préférence, on prévoit au niveau de l’électrolyseur 2, une entrée de vapeur d’eau complémentaire afin de démarrer ou compléter l’entrée de vapeur d’eau dans ledit électrolyseur 2.
A la est représentée une deuxième installation selon l’invention dans laquelle l’ensemble de l’installation décrit à la est reprise mais comporte en outre raccordée à la sortie en H2 de l’électrolyseur 2 une unité d’hydrodésulfuration 4.
Dans cette unité d’hydrodésulfuration 4, l’H2 issu de l’électrolyseur 2 est conduit en entrée 41 pour réagir avec des hydrocarbures riches en soufre amenés en entrée 42. A l’issue de la réaction, son formés en sortie 44 un flux d’H2S et en sortie 43 un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre.  Les conditions de fonctionnement du réacteur sont d’environ 320-400 °C et sous une pression de 20-200 bars, de préférence à une température entre 350-400 °C et sous une pression entre 30-80 bars.
Dans cette configuration, l’unité d’hydrodésulfuration utilise l’H2 produit par l’électrolyseur 2. De manière avantageuse, la chaleur produite dans l’unité d’hydrodésulfuration est récupérée pour alimenter l’unité de formation de vapeur d’eau.
L’installation comprend des conduits formant le circuit d’acheminement des flux de fluides entre les unités de ladite installation.

Claims (12)

  1. Installation de traitement des gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S) comprenant :
    - une unité de récupération du soufre (1) du type Claus, ladite unité de récupération du soufre (1) recevant en entrée :
    un premier flux comprenant un gaz contenant du H2S et
    un deuxième flux comprenant un gaz comprenant de l’O2,
    - une unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température (2) :
    recevant en entrée un premier flux comprenant de la vapeur d’eau et
    fournissant en sortie un deuxième flux comprenant du gaz O2 et un troisième flux comprenant du gaz H2,
    caractérisée en ce que ladite installation comprend en outre une unité de formation de vapeur d’eau (3) comprenant des moyens de récupération de la chaleur issue de l’unité de récupération du soufre (1), cette chaleur étant utilisée pour produire au moins une partie de la vapeur d’eau du premier flux reçu par l’unité d’électrolyse.
  2. Installation selon la revendication 1, caractérisée en ce que le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température (2) comprenant du gaz O2 est connecté au second flux comprenant un gaz comprenant de l’O2 reçu en entrée de l’unité de récupération du soufre (1).
  3. Installation selon la revendication 1 ou 2, caractérisé en ce que les moyens de récupération de chaleur de l’unité de formation de vapeur d’eau (3) comprennent au moins un dispositif de transfert thermique tel qu’un échangeur de chaleur.
  4. Installation selon l’une des revendications 1 à 3, caractérisée en ce que l’unité de récupération de soufre (1) comprend une sous-unité de combustion (11) et une sous-unité de catalyse (12), et en ce que l’unité de formation de la vapeur d’eau (3) comprend des moyens de collecte de chaleur depuis ladite sous-unité de combustion (11) et/ou depuis ladite sous-unité de catalyse (12).
  5. Installation selon l’une des revendications 1 à 4, caractérisée en ce que l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température (2) est un électrolyseur à oxyde solide.
  6. Installation selon l’une des revendications 1 à 5, caractérisée en ce que le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température (2) comprenant du gaz O2 est connecté à un flux comprenant de l’air pour former le second flux comprenant du gaz enrichi en O2 en entrée de l’unité de récupération de soufre.
  7. Installation selon l’une des revendications 1 à 5, caractérisée en ce que le deuxième flux en sortie de l’unité d’électrolyse de vapeur d’eau à haute température (2) comprenant du gaz O2 est conduit jusqu’à l’unité de récupération de soufre pour constituer le second flux comprenant du gaz O2 pur en entrée de ladite unité de récupération de soufre (1).
  8. Installation selon l’une des revendications 1 à 7, caractérisé en ce que l’unité de formation de vapeur d’eau (3) comprend
    - un premier circuit configuré pour recevoir un fluide dit de sortie comprenant de l’eau sous forme de flux gazeux,
    - un deuxième circuit configuré pour recevoir un fluide caloporteur,
    - un troisième circuit configuré pour recevoir en entrée un fluide dit d’entrée,
    - un premier dispositif de transfert thermique configuré pour pouvoir transférer de la chaleur dudit fluide d’entrée audit fluide caloporteur afin d’augmenter la température dudit fluide caloporteur,
    - un deuxième dispositif de transfert thermique configuré pour pouvoir transférer de la chaleur dudit fluide caloporteur à un flux dudit fluide de sortie à l’état gazeux afin d’augmenter la température de ce flux gazeux,
    le fluide dit d’entrée étant constitué d’un flux de vapeur d’eau en sortie de l’unité de récupération de soufre ; et
    - le fluide dit de sortie de ladite unité de production de vapeur d’eau constituant le premier flux comprenant de la vapeur d’eau en entrée de l’unité d’électrolyse à haute température.
  9. Installation selon la revendication 8, caractérisée en ce que l’unité de formation de vapeur d’eau (3) comprend une entrée (32) d’eau, un dégazeur pour éliminer des gaz dissous dans l’eau, un évaporateur pour faire passer l’eau à l’état gazeux, sous forme de vapeur d’eau saturée, un dispositif de surchauffe en tant que deuxième dispositif de transfert thermique pour transférer de la chaleur du fluide caloporteur à la vapeur d’eau et augmenter ainsi la température de la vapeur d’eau en sortie.
  10. Installation selon l’une des revendications 1 à 9, caractérisée en ce qu’elle comprend en outre une unité d’hydrodésulfurisation recevant en entrée un flux de gaz H2, constitué du flux de gaz H2 en sortie de l’unité d’électrolyse à haute température, ladite unité d’hydrodésulfurisation recevant en outre en entrée un flux d’hydrocarbures riches en soufre et fournissant, en sortie, un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre et un flux d’un gaz riche en sulfure d’hydrogène (H2S), conduit en entrée de l’unité de récupération de soufre.
  11. Procédé de traitement de gaz contenant de l'hydrogène sulfuré (H2S) destiné à être mis en œuvre dans une installation selon l’une des revendications 1 à 10, ledit procédé comprenant :
    une étape de récupération du soufre dans une unité de récupération de soufre (1) du type Claus recevant en entrée un premier flux comprenant un gaz contenant du H2S et un second flux comprenant un gaz comprenant du O2,
    une étape d’électrolyse à haute température de vapeur d’eau pour produire du gaz O2 et du gaz H2,
    une étape de formation de vapeur d’eau par récupération de chaleur issue de l’unité de récupération du soufre (1), cette chaleur étant utilisée pour produire au moins une partie de la vapeur d’eau reçue en entrée de l’étape d’électrolyse.
  12. Procédé selon la revendication 11, comprenant en outre une étape d’hydrodésulfurisation comprenant la réaction d’un flux d’hydrocarbures riches en soufre par du gaz H2 pour former en sortie un flux d’hydrocarbures pauvres en soufre et un flux d’un gaz riche en H2S, le flux de gaz H2 en entrée étant constitué par le flux de H2 en sortie de l’électrolyse à haute température de vapeur d’eau et le flux de H2S généré par l’étape d’hydrodésulfurisation étant traité dans l’étape de récupération de soufre.
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