WO2024142255A1

WO2024142255A1 - 紫外光発生装置および方法

Info

Publication number: WO2024142255A1
Application number: PCT/JP2022/048202
Authority: WO
Inventors: 恒平永井; 拓也岡本; 康篠原; 治樹眞田; 克弥小栗
Original assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Current assignee: NTT Inc
Priority date: 2022-12-27
Filing date: 2022-12-27
Publication date: 2024-07-04
Anticipated expiration: 2025-06-27
Also published as: JPWO2024142255A1; JP7816572B2

Abstract

紫外光発生装置は、中赤外短パルス光を発生する短パルス光発生装置（１）と、中赤外短パルス光を円偏光に変換する偏光子（２）および１／４波長板（３）と、屈折率異方性を有する固体媒質（４）と、１／４波長板（３）を出射した光を集光して固体媒質（４）に照射する集光レンズ（５）とを備える。

Description

紫外光発生装置および方法

　本発明は、純度の高い軌道角運動量を有する広帯域の紫外光を生成することができる紫外光発生装置および方法に関するものである。

　光の空間モードの制御、特に光の軌道角運動量（ＯＡＭ：Orbital angular momentum）の制御は、超解像顕微技術、光通信、量子エンタングルメント、マイクロ粒子操作、レーザー加工、回転体のセンシングなど多様な応用に不可欠である（非特許文献１～６）。

　特に紫外域における光のＯＡＭは超解像光リソグラフィー技術に応用できると期待されており（非特許文献７）、ＯＡＭの制御方法の開拓は重要な課題である。可視領域から近赤外領域の波長の光は、直接的に空間位相プレートや位相ホログラム、ナノ構造パターンを有するプレートなどを通すことで空間的光位相制御が可能である（非特許文献８）。しかしながら、深紫外域より短波長の領域では、対応する素子がないために光の空間位相を制御することが困難である。

　そのため、深紫外光の空間位相変調のためにはまず可視領域、赤外領域の光に対して空間的位相パターンを施した後に、非線形光学過程によって紫外領域に変換する方法が有望である（非特許文献９）。非線形光学過程で最も極端な例が高次高調波発生であり、第２次高調波発生などの通常の非線形光学過程では発生できない真空紫外領域までの光が発生可能である（非特許文献１０～１２）。高次高調波発生は、広帯域なスペクトルをもつ高強度の超短パルスレーザーを媒質に照射し、照射した光の整数倍の周波数の光を発生する現象である。

　従来の例では、気体や固体媒質における高次高調波発生において液晶素子による励起光の偏光制御が用いられてきた（非特許文献１０，１１）。ただし、液晶素子は特定の波長用に設計された素子であり、このような液晶素子を高次高調波発生の広帯域な励起光に適用する場合はＯＡＭの純度の悪化という問題が起きる。例えば液晶素子やナノ構造体によって作られるらせん位相プレート、ホログラム、q-plateを用いる手法の場合、広帯域な光に対しては線状の位相欠陥の出現、空間的な色分散、色ごとの偏光状態の不均一性などが生じる（非特許文献８）。結果として純度の高いＯＡＭをもつ深紫外領域、真空紫外領域の光の発生は困難であった。

　上述のように、深紫外領域、真空紫外領域において光の空間位相の直接的な制御は困難であり、可視光や赤外光の空間位相を制御した後に高次高調波発生による波長変換を行うことが有望な手法である。通常、励起光の位相制御に用いられる素子は特定波長に対してはよく働くが、高次高調波発生に必要な広帯域な光に対しては高い純度のＯＡＭを生成できず、結果として得られる深紫外領域、真空紫外領域の光のＯＡＭの純度が悪いという課題があった。

K.I.Willig et al.，"STED microscopy reveals that synaptotagmin remains clustered after synaptic vesicle exocytosis"，Nature，vol.440，pp.935-939，2006 J.Wang et al.，"Terabit free-space data transmission employing orbital angular momentum multiplexing"，Nature photonics，vol.6，pp.488-496，2012 K.Toyoda et al.，"Using optical vortex to control the chirality of twisted metal nanostructures"，Nano letters 12，pp.3645-3649，2012 M.Padgett and B.Richard，"Tweezers with a twist"，Nature photonics，vol.5，pp.343-348，2011 A.Mair et al.，"Entanglement of the orbital angular momentum states of photons"，Nature，vol.412，pp.313-316，2001 Martin P.J.Lavery et al.，"Detection of a spinning object using light's orbital angular momentum"，Science，vol.341，pp.537-540，2013 T.F.Scott et al.，"Two-color single-photon photoinitiation and photoinhibition for subdiffraction photolithography"，Science，vol.324，pp.913-917，2009 X.Wang et al.，"Recent advances on optical vortex generation"，Nanophotonics，vol.7，pp.1533-1556，2018 K.Dholakia et al.，"Second-harmonic generation and the orbital angular momentum of light"，Physical Review A，vol. 54，R3742，1996 M.Zurch et al.，"Strong-field physics with singular light beams"Nature Physics，vol.8，pp.743-746，2012 D.Gauthier et al.，"Orbital angular momentum from semiconductor high-order harmonics"，Optics letters，vol.44，pp.546-549，2019 S.Ghimire and David A. Reis，"High-harmonic generation from solids"，Nature physics，vol.15，pp.10-16，2019

　本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、ナノ構造体や液晶素子を用いることなく、純度の高い軌道角運動量を有する広帯域の紫外光を生成することができる紫外光発生装置および方法を提供することを目的とする。

　本発明の紫外光発生装置は、中赤外短パルス光を発生するように構成された短パルス光発生装置と、前記中赤外短パルス光を円偏光に変換するように構成された第１の光学系と、屈折率異方性を有する第１の固体媒質と、前記第１の光学系を出射した光を集光して前記第１の固体媒質に照射するように構成された第２の光学系とを備えることを特徴とするものである。

　また、本発明の紫外光発生方法は、中赤外短パルス光を発生する第１のステップと、前記中赤外短パルス光を第１の光学系によって円偏光に変換する第２のステップと、前記第１の光学系を出射した光を第２の光学系によって集光して、屈折率異方性を有する第１の固体媒質に照射する第３のステップとを含むことを特徴とするものである。

　本発明によれば、短パルス光発生装置と第１の光学系と第１の固体媒質と第２の光学系とを設けることにより、第１の固体媒質から生じる性質である光のスピン軌道相互作用を介して、高次高調波発生を起こすことで、純度の高い軌道角運動量を有する深紫外領域、真空紫外領域の光を生成することができる。本発明は、通常用いられる液晶等からなる光位相変調素子ではなく、均質な第１の固体媒質を用いるため、広帯域の紫外光を簡便に生成可能である。本発明は、高次高調波発生を用いることで深紫外領域、真空紫外領域まで純度の高い軌道角運動量を有する光を生成できるため、光リソグラフィーの空間分解能向上のための光源としての利用が期待できる。また、本発明は、新たな分光技術やセンシングに対する応用が期待できる。

図１は、本発明の第１の実施例に係る紫外光発生装置の構成を示すブロック図である。図２は、本発明の第１の実施例に係る紫外光発生方法の処理の流れを説明するフローチャートである。図３Ａ－図３Ｂは、３次高調波の右周り円偏光、左回り円偏光の空間プロファイルを示す図である。図３Ｃ－図３Ｄは、４次高調波の右周り円偏光、左回り円偏光の空間プロファイルを示す図である。図３Ｅ－図３Ｆは、５次高調波の右周り円偏光、左回り円偏光の空間プロファイルを示す図である。図４は、本発明の第２の実施例に係る紫外光発生装置の構成を示すブロック図である。図５は、本発明の第２の実施例に係る紫外光発生方法の処理の流れを説明するフローチャートである。

［発明の原理］
　本発明では、固体媒質から生じる性質である光のスピン軌道相互作用（ＳＯＩ：Spin-Orbit Interaction）を介して高次高調波発生を起こすことで、高いＯＡＭの純度を有する、深紫外領域や真空紫外領域の光を生成する。ＳＯＩについては、例えば文献「E.Brasselet et al.，“Dynamics of optical spin-orbit coupling in uniaxial crystals”，Optics letters，vol.34，pp.1021-1023，2009」に記載されている。

　本発明では、ＯＡＭを持たない広帯域の超短パルスレーザー光を広帯域な１／４波長板に通した後に固体媒質中で光のＳＯＩを引き起こし、ＳＯＩの出現と同時またはその後に高次高調波発生を行う。これにより、本発明では、純度の高いＯＡＭを有する、深紫外領域や真空紫外領域の光を生成可能とする。

　通常、円偏光に対応するスピン角運動量自由度と軌道角運動量自由度とは独立の関係にある。ＳＯＩは、円偏光に対応するスピン角運動量自由度と軌道角運動量自由度との間で光強度のやりとりを起こす現象である。この現象は、屈折率異方性を有する均質な結晶中に高いＮＡ（Numerical Aperture）でレーザー光を集光した際に複屈折の結果として生じる。異方的な屈折率は、多くの媒質で広い帯域で存在するため、広帯域の光周波数におけるＯＡＭ変換に利用可能である。まず、ガウシアンビームに対して光のスピンに対応する円偏光を広帯域で付与した後に、光のスピン角運動量を軌道角運動量に変換すれば、特殊な空間位相変調素子を用いずに純度の高い軌道角運動量を有する光を生成可能である。生成した光を高次高調波発生に用いれば、結果として得られる深紫外領域や真空紫外領域の光も高い純度のＯＡＭを有する。

［第１の実施例］
　以下、本発明の実施例について図面を参照して説明する。図１は本発明の第１の実施例に係る紫外光発生装置の構成を示すブロック図である。紫外光発生装置は、短パルス光発生装置１と、偏光子２と、１／４波長板３と、固体媒質４と、集光レンズ５と、コリメートレンズ６と、１／４波長板７と、偏光子８と、カラーフィルター９とを備えている。

　図２は本実施例の紫外光発生方法の処理の流れを説明するフローチャートである。短パルス光発生装置１は、固体高次高調波発生のために、軸対称な空間モードを有する高強度の中赤外短パルス光を発生する（図２ステップＳ１００）。短パルス光発生装置１は、光源となるTi:Sapphireマルチパス増幅器と、光パラメトリック増幅器とから構成される。マルチパス増幅器から出力されるパルスレーザー光は、繰り返し周波数が３ｋＨｚ、１パルスあたりのエネルギーが３ｍＪ、パルス幅が２０ｆｓである。このパルスレーザー光を光パラメトリック増幅器によって波長２４００ｎｍの光に変換する。

　偏光子２と１／４波長板３とは、第１の光学系を構成している。短パルス光発生装置１から放射された中赤外短パルス光を偏光子２と１／４波長板３とに通すことで右回り円偏光パルス（ＲＣＰ）を生成する（図２ステップＳ１０１）。

　固体媒質４は、光が照射される方向と垂直な面と、光が照射される方向と平行な軸との間で屈折率が異なる屈折率異方性を有する。高いＮＡの集光レンズ５（第２の光学系）は、１／４波長板３を通過した右回り円偏光パルスを集光して固体媒質４に照射する（図２ステップＳ１０２）。

　本実施例では、固体媒質４として厚さ２ｍｍのε－ＧａＳｅ結晶を用い、焦点距離６ｍｍの集光レンズ５によって光を集光して、高次高調波を発生させた。固体媒質４は、大きな屈折率異方性を有する媒質が好ましく、ＧａＳｅ結晶以外にもβ－ＢａＢ_２Ｏ_４などの固体結晶や人工構造を用いてもよい。

　コリメートレンズ６は、固体媒質４によって発生した高次高調波を平行光に変換する（図２ステップＳ１０３）。平行光を広帯域の１／４波長板７と偏光子８とに通すことで高次高調波の一方の円偏光のみを取り出す（図２ステップＳ１０４）。カラーフィルター９は、偏光子８を通過した円偏光のうち特定の次数の高調波のみを通過させる（図２ステップＳ１０５）。こうして、本実施例では、深紫外領域や真空紫外領域の光を生成することができる。

　カラーフィルター９を通過した光を集光レンズ１０によって集光し、ＣＭＯＳカメラ１１で空間プロファイルを観測した。なお、以下の図３Ａ～図３Ｆでは、分かり易くするため、ＣＭＯＳカメラ１１の受光面上において光が検出された部分のみを黒く記載している。

　図３ＡはＣＭＯＳカメラ１１で取得した３次高調波の右周り円偏光（ＲＣＰ）の空間プロファイルを示す図、図３Ｂは３次高調波の左回り円偏光（ＬＣＰ）の空間プロファイルを示す図である。右周り円偏光、左回り円偏光のどちらの成分についても、中心に光強度が無い円環状の空間プロファイルが観測された。文献「N.Saito et al.，“Observation of selection rules for circularly polarized fields in high-harmonic generation from a crystalline solid”，Optica，vol.4，pp,1333-1336，2017」において報告された薄いＧａＳｅ結晶における固体ＨＨＧ（high-harmonic generation）の光のスピン角運動量保存則によると、ＧａＳｅの面内の３回回転対称性により円偏光の光照射の下でＧａＳｅ結晶からの３次高調波は禁制になるはずである。

　本実施例において３次高調波の円環状の空間プロファイルが観測されたことは、結晶内での励起光および高調波の伝搬中に光のスピン角運動量と軌道角運動量との間で光強度分布がやりとりされることによって、光の純粋なスピン角運動量保存則だけでは禁制だった高調波が許容になったと考えられる。

　図３ＣはＣＭＯＳカメラ１１で取得した４次高調波の右周り円偏光の空間プロファイルを示す図、図３Ｄは４次高調波の左回り円偏光の空間プロファイルを示す図である。右周り円偏光、左回り円偏光のどちらの偏光状態においても、ビームの角度方向に強度の節を複数持つようなプロファイルが観測された。この節は、同時に存在する複数の軌道角運動量成分が干渉して得られる特徴的なプロファイルである。図３Ｃにおいて、プロファイルが明確に６つの節を持つことは、ＯＡＭが６だけ異なる光の多重状態が発生していることを示す。

　図３ＥはＣＭＯＳカメラ１１で取得した５次高調波の右周り円偏光の空間プロファイルを示す図、図３Ｆは５次高調波の左回り円偏光の空間プロファイルを示す図である。３次高調波と同様に円環状のプロファイルになっていることから、有限のＯＡＭを有する光になっていると考えられる。

　本実施例では、５次までの高次高調波について示したが、励起光として使用するレーザーの周波数や非線形光学媒質、レーザー強度を最適化すれば、より高次で高い周波数の高調波を発生できるため（非特許文献１２）、軌道角運動量の大きさの制御が可能な、深紫外領域や真空紫外域での光源を実現することができる。

　なお、コリメートレンズ６と１／４波長板７と偏光子８とカラーフィルター９と集光レンズ１０とＣＭＯＳカメラ１１とは、空間プロファイルを観測するための構成であって、本発明において必須の構成要件ではない。

［第２の実施例］
　次に、本発明の第２の実施例について説明する。第１の実施例では、１つの固体媒質内で光のＳＯＩによる有限ＯＡＭ光の発生と高次高調波発生とを行い、次数ごとに異なるＯＡＭの多重状態が生成できることを示した。固体媒質を２つに分離した場合には、各次数で単一のＯＡＭ状態を生成することも可能である。

　図４は本発明の第２の実施例に係る紫外光発生装置の構成を示すブロック図である。本実施例の紫外光発生装置は、短パルス光発生装置１と、偏光子２と、１／４波長板３と、固体媒質４ａと、集光レンズ５（第２の光学系）と、コリメートレンズ６（第３の光学系）と、１／４波長板１２と、偏光子１３と、集光レンズ１４と、固体媒質４ｂと、コリメートレンズ１５とを備えている。

　図５は本実施例の紫外光発生方法の処理の流れを説明するフローチャートである。本実施例では、固体媒質と集光レンズとコリメートレンズとを含む構成を２つに増やし、固体媒質４ａと集光レンズ５とコリメートレンズ６とを光のＳＯＩによる有限ＯＡＭ光の発生に用いる。偏光子２と１／４波長板３と固体媒質４ａと集光レンズ５とコリメートレンズ６とからなる構成は、第１の実施例と同様であり、図５のステップＳ１００～Ｓ１０３の処理は第１の実施例で説明したとおりである。固体媒質４ａは、第１の実施例の固体媒質４と同様に屈折率異方性を有するものである。

　固体媒質４ｂと集光レンズ１４とコリメートレンズ１５とは、高次高調波発生に使用される。固体媒質４ｂとしては、高次高調波発生が行える固体であればどのような媒質でもよく、例としてはＳｉＯ_２やＭｇＯなどの固体結晶が挙げられる。

　コリメートレンズ６と集光レンズ１４との間には、１／４波長板１２と偏光子１３とが挿入される。１／４波長板１２と偏光子１３とは、第４の光学系を構成している。１／４波長板１２の長軸と偏光子１３の透過軸とを４５度に設定することで、コリメートレンズ６を出射した光のうち、ＯＡＭが２となる光を選択的に通過させることができる（図５ステップＳ１０６）。ここで、１／４波長板１２の長軸と偏光子１３の透過軸とを４５度に設定することは、固体媒質４ａが無いと仮定した場合に、コリメートレンズ６を出射した光が１／４波長板１２と偏光子１３とを通過しないことを意味する。

　集光レンズ１４（第５の光学系）は、偏光子１３を通過した直線偏光パルスを集光して固体媒質４ｂに照射する（図５ステップＳ１０７）。コリメートレンズ１５は、固体媒質４ｂによって発生した高次高調波を平行光に変換する（図５ステップＳ１０８）。固体媒質４ｂによる高次高調波発生によって、コリメートレンズ６を出射した光のＯＡＭの整数倍のＯＡＭを有する紫外光を生成することができる。

　上記の実施例の一部又は全部は、以下の付記のようにも記載されうるが、以下には限られない。

　（付記１）本発明の紫外光発生装置は、中赤外短パルス光を発生するように構成された短パルス光発生装置と、前記中赤外短パルス光を円偏光に変換するように構成された第１の光学系と、屈折率異方性を有する第１の固体媒質と、前記第１の光学系を出射した光を集光して前記第１の固体媒質に照射するように構成された第２の光学系とを備える。

　（付記２）付記１記載の紫外光発生装置において、前記第１の光学系は、前記短パルス光発生装置から放射された中赤外短パルス光が入射する第１の偏光子と、前記第１の偏光子を出射した光が入射する第１の１／４波長板とから構成される。

　（付記３）付記１または２記載の紫外光発生装置は、前記第１の固体媒質によって発生した高次高調波を平行光に変換するように構成された第３の光学系と、前記第３の光学系を出射した光のうち、軌道角運動量が２となる光を選択的に通過させるように構成された第４の光学系と、非線形光学特性を有する第２の固体媒質と、前記第４の光学系を出射した光を集光して前記第２の固体媒質に照射するように構成された第５の光学系とをさらに備える。

　（付記４）付記３記載の紫外光発生装置において、前記第４の光学系は、前記第３の光学系を出射した光が入射する第２の１／４波長板と、前記第２の１／４波長板を出射した光が入射する第２の偏光子とから構成される。

　（付記５）本発明の紫外光発生方法は、中赤外短パルス光を発生する第１のステップと、前記中赤外短パルス光を第１の光学系によって円偏光に変換する第２のステップと、前記第１の光学系を出射した光を第２の光学系によって集光して、屈折率異方性を有する第１の固体媒質に照射する第３のステップとを含む。

　（付記６）付記５記載の紫外光発生方法は、前記第１の固体媒質によって発生した高次高調波を第３の光学系によって平行光に変換する第４のステップと、前記第３の光学系を出射した光を第４の光学系に通して、軌道角運動量が２となる光を選択的に通過させる第５のステップと、前記第４の光学系を出射した光を集光して、非線形光学特性を有する第２の固体媒質に照射する第６のステップとをさらに含む。

　本発明は、深紫外領域や真空紫外領域の光を生成する技術に適用することができる。

　１…短パルス光発生装置、２，８，１３…偏光子、３，７，１２…１／４波長板、４，４ａ，４ｂ…固体媒質、５，１０，１４…集光レンズ、６，１５…コリメートレンズ、９…カラーフィルター、１１…ＣＭＯＳカメラ。

Claims

　中赤外短パルス光を発生するように構成された短パルス光発生装置と、
　前記中赤外短パルス光を円偏光に変換するように構成された第１の光学系と、
　屈折率異方性を有する第１の固体媒質と、
　前記第１の光学系を出射した光を集光して前記第１の固体媒質に照射するように構成された第２の光学系とを備えることを特徴とする紫外光発生装置。
　請求項１記載の紫外光発生装置において、
　前記第１の光学系は、
　前記短パルス光発生装置から放射された中赤外短パルス光が入射する第１の偏光子と、
　前記第１の偏光子を出射した光が入射する第１の１／４波長板とから構成されることを特徴とする紫外光発生装置。
　請求項１または２記載の紫外光発生装置において、
　前記第１の固体媒質によって発生した高次高調波を平行光に変換するように構成された第３の光学系と、
　前記第３の光学系を出射した光のうち、軌道角運動量が２となる光を選択的に通過させるように構成された第４の光学系と、
　非線形光学特性を有する第２の固体媒質と、
　前記第４の光学系を出射した光を集光して前記第２の固体媒質に照射するように構成された第５の光学系とをさらに備えることを特徴とする紫外光発生装置。
　請求項３記載の紫外光発生装置において、
　前記第４の光学系は、
　前記第３の光学系を出射した光が入射する第２の１／４波長板と、
　前記第２の１／４波長板を出射した光が入射する第２の偏光子とから構成されることを特徴とする紫外光発生装置。
　中赤外短パルス光を発生する第１のステップと、
　前記中赤外短パルス光を第１の光学系によって円偏光に変換する第２のステップと、
　前記第１の光学系を出射した光を第２の光学系によって集光して、屈折率異方性を有する第１の固体媒質に照射する第３のステップとを含むことを特徴とする紫外光発生方法。
　請求項５記載の紫外光発生方法において、
　前記第１の固体媒質によって発生した高次高調波を第３の光学系によって平行光に変換する第４のステップと、
　前記第３の光学系を出射した光を第４の光学系に通して、軌道角運動量が２となる光を選択的に通過させる第５のステップと、
　前記第４の光学系を出射した光を集光して、非線形光学特性を有する第２の固体媒質に照射する第６のステップとをさらに含むことを特徴とする紫外光発生方法。