WO2024078905A1 - Réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant à écoulement homogène - Google Patents

Réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant à écoulement homogène Download PDF

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WO2024078905A1
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WO
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obstacles
mixing chamber
solid
gas
fluidized bed
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PCT/EP2023/077201
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Sina TEBIANIAN
Jan Verstraete
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IFP Energies Nouvelles
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    • B01J8/1818—Feeding of the fluidising gas

Definitions

  • Fluidized bed reactor with downward gas-solid co-current with homogeneous flow.
  • the invention relates to the field of refining and petrochemicals and to processes and units for the chemical transformation of petroleum products, in particular hydrocarbon cuts, by Fluidized Bed Catalytic Cracking (“Fluid Catalytic Cracking” or FCC according to Anglo-Saxon terminology) for the production of light olefins (i.e., olefins comprising between 2 and 4 carbon atoms), and more particularly ethylene and propylene, and also aromatics (e.g. BTX), and more particularly paraxylene.
  • Fluidized Bed Catalytic Cracking or FCC according to Anglo-Saxon terminology
  • light olefins i.e., olefins comprising between 2 and 4 carbon atoms
  • ethylene and propylene ethylene and propylene
  • aromatics e.g. BTX
  • the invention is part of the improvement of the design of the established flow zone of fluidized bed reactors with descending gas-solid co-current ("downer” or “down flow reactor” according to the Anglo-Saxon terminology), called hereinafter downflow reactors, used for example for high severity catalytic cracking (HS-FCC).
  • downflow reactors used for example for high severity catalytic cracking (HS-FCC).
  • Ethylene, Propylene, Butene, Butadiene and aromatics such as Benzene, Toluene and Xylene (BTX) represent the basic products for the petrochemical industry. These products are generally obtained by catalytic reforming and/or thermal cracking (steam cracking) of hydrocarbons such as naphtha, kerosene or gas oil. These compounds are also obtained by fluidized bed catalytic cracking (FCC) of hydrocarbons, such as a Vacuum Distillate (DSV, or “vacuum gas oil” or VGO according to Anglo-Saxon terminology) and/or a residue ( under vacuum or atmospheric) distillation of hydrocarbons and/or naphtha, gas oils, complete crudes.
  • FCC fluidized bed catalytic cracking
  • the high severity catalytic cracking (HS-FCC) process aims to increase yields of propylene and ethylene through high temperature reaction conditions, very short contact times (e.g. ⁇ 1 s), high flow rate ratios mass C of catalyst and mass flow rate O of charge (C/O).
  • the gas-solid flow descending in a reactor avoids back-mixing and overcracking of products while the use of high C/O ratios ensures the predominance of catalytic reactions.
  • the high temperature favors the formation of reaction intermediates such as light olefins while a controlled and short contact time avoids secondary reactions which are responsible for the consumption of such intermediates.
  • the flow of catalyst in a downward flow reactor is characterized by a flat solid concentration profile in the central zone and an annular zone in the proximity of the wall where the concentration and flux of particles are higher.
  • This segregation is the result of a low gas velocity condition at the wall (no-slip condition) which produces a low drag force on the particles resulting in the phenomena of agglomeration (“clustering” according to Anglo-Saxon terminology) between the particles.
  • Patent FR 2 753 453 B1 describes a downward flow cracking reactor comprising a contact zone between the hydrocarbons and the catalyst, consisting of: a mixing chamber of maximum section S2, placed in communication with means of supply of regenerated catalyst through an upper orifice defining a catalyst passage section S1; and a reaction zone of maximum section S4, placed in communication with the mixing chamber by an intermediate orifice of section S3, reactor in which the ratios S2/S1 and S2/S3 are between 1.5 and 8.
  • Patents US 10,889,768 B2 and US 10,767,117 B2 describe systems and processes for producing petrochemical products (e.g. ethylene and other olefins), from hydrocarbon feedstocks (e.g. crude oil), in high severity fluid catalytic cracking units (HS-FCC).
  • petrochemical products e.g. ethylene and other olefins
  • hydrocarbon feedstocks e.g. crude oil
  • HS-FCC high severity fluid catalytic cracking units
  • Patent application US 2022/0016589 A1 describes a downflow reactor comprising annular distribution and mixing baffles. Summary of the invention
  • a first object of the present invention is to overcome the problems of the prior art and to provide a device for catalytic cracking in a fluidized bed with a descending gas-solid co-current with homogeneous catalyst flow, i.e. , in which the solid concentration in the cross section of the reactor is substantially uniform.
  • the device according to the invention makes it possible to obtain a homogeneous catalyst concentration between the central zone and the annular zone (i.e., in the proximity of the wall) of the descending gas-solid co-current reactor.
  • a second object of the present invention is to provide a device for fluidized bed catalytic cracking with downward gas-solid co-current in which the solid concentration is increased in charge injection zones of the mixing chamber.
  • a device for catalytic cracking in a fluidized bed with a descending gas-solid co-current comprising, from top to bottom: a pipe adapted to transport a flow catalyst particle descendant; a mixing chamber connected to the pipe and adapted to be supplied by the pipe in a downward flow, the mixing chamber comprising an internal wall and at least one first hydrocarbon feed injector; a downward gas-solid co-flow fluidized bed reactor connected to the mixing chamber and adapted to be supplied by the mixing chamber with a mixture comprising catalyst particles and hydrocarbon feed, the co-fluidized bed reactor -descending gas-solid current comprising an internal wall; wherein the internal wall of the mixing chamber and/or the downward gas-solid co-current fluidized bed reactor comprises one or more discontinuous obstacles.
  • the plurality of obstacles is adapted to homogenize the concentration of catalyst particles.
  • the obstacles are adapted to deflect (the trajectory) of the catalyst particles towards the interior of the mixing chamber and/or the fluidized bed reactor with descending gas-solid co-current, and/or towards the zones of charge injection (i.e., near the first hydrocarbon charge injector).
  • the obstacles are adapted to distribute catalyst particles substantially towards the interior of the mixing chamber and/or the fluidized bed reactor with downward gas-solid co-current.
  • the obstacles comprise an upper surface oblique and descending inwards, ie, towards the center of the reactor.
  • the obstacles are adapted to avoid the accumulation of catalyst particles on the obstacles.
  • the obstacles are adapted to distribute catalyst particles along the wall of the mixing chamber.
  • the obstacles comprise an oblique and laterally descending upper surface.
  • the obstacles are in the shape of a prism, cylinder, pyramid, cone, and/or truncated cone.
  • obstacles are placed in the mixing chamber upstream of the at least one first injector.
  • obstacles are arranged in the downflow reactor at an axial distance Hi from the mixing chamber of between 0*L and 0.9*L, L being the length of the fluidized bed reactor at downward gas-solid co-current.
  • the device comprises at least one row of obstacles arranged at a predetermined height of the internal wall of the mixing chamber and/or of the downward flow reactor.
  • the perimeter of the internal wall of the mixing chamber and/or the downflow reactor, occupied by the row of obstacles is between 15% and 80%.
  • the row of obstacles reduces the passage section of the internal wall of the mixing chamber and/or the downflow reactor from 1% to 35% and preferably from 5% to 20%.
  • the row of obstacles in the mixing chamber comprises between 2 and 24 obstacles, and/or the row of obstacles in the downflow reactor comprises between 2 and 24 obstacles.
  • the radial position of the obstacles of a row of obstacles is in a separation space between the radial position of two adjacent obstacles of an adjacent row of obstacles.
  • a process for catalytic cracking in a fluidized bed with downward gas-solid co-current comprising the following steps: transporting a downward flow of catalyst particles in a conduct ; supplying a mixing chamber through the pipe with the descending flow, the mixing chamber comprising an internal wall and at least one first hydrocarbon feed injector; feeding a downward gas-solid co-flow fluidized bed reactor through the mixing chamber with a mixture comprising catalyst particles and hydrocarbon feed, the downward gas-solid co-flow fluidized bed reactor comprising an internal wall ; and at least partially cracking the hydrocarbon feed in the presence of the catalyst particles in the downward gas-solid co-current fluidized bed reactor, to produce an effluent comprising at least partially coked catalyst and gaseous cracking products, in which the internal wall of
  • Figure 1 shows an FCC device according to one or more embodiments of the present invention comprising obstacles for the homogenization of the catalyst flow.
  • Figure 2 shows 3D views of an FCC device according to one or more embodiments of the present invention comprising a plurality of rows of obstacles for homogenizing the catalyst flow.
  • Figure 3 shows 3D views of a diagram A of a reference FCC device, and of a diagram B of an FCC device according to one or more embodiments of the present invention comprising three rows of obstacles.
  • Figure 4 shows 3D views of diagrams A and B of the volume fraction of the catalyst averaged over time in the reference FCC device of Figure 3, and in the FCC device according to the invention of Figure 3, respectively.
  • Figure 5 shows the radial profiles A and B of the fraction of the solid and the mass flow of the solid at 2.8 m below the injectors of the reference FCC device of Figure 3, and of the FCC device according to the invention of Figure 3, respectively.
  • the term “comprising” is synonymous with (means the same as) “comprising”, “include” and “contain”, and is inclusive or open and does not exclude other elements not recited. It is understood that the term “understand” includes the exclusive and closed term “consist”. Furthermore, in the present description, the terms “essentially” or “substantially” or “approximately” correspond to an approximation of ⁇ 10%, preferably ⁇ 5%, most preferably ⁇ 1%.
  • the invention relates to a device and a method for fluidized bed catalytic cracking for the chemical transformation of petroleum products (FCC), used for example for high severity catalytic cracking (HS-FCC).
  • FCC petroleum products
  • HS-FCC high severity catalytic cracking
  • An FCC unit generally treats a heavy cut from the vacuum distillation unit such as a vacuum gas oil or a vacuum residue, or even an atmospheric residue, alone or in a mixture.
  • An FCC unit can also process lighter cuts such as a gasoline cut or a diesel cut, alone or in a mixture. It is also possible to process a mixture of light and heavy cuts, or even a complete rough.
  • the devices and catalytic cracking processes generally use a fluidized bed reactor with descending gas-solid co-current (“downer” or “down flow reactor” according to Anglo-Saxon terminology), hereinafter called downflow reactor.
  • the device comprises from top to bottom: a pipe 1; a mixing chamber 2; and a downflow reactor 3.
  • Line 1 is suitable for supplying mixing chamber 2 with solid catalyst (particles).
  • Line 1 mainly transports solids, as well as a fluidization gas entrained by the descending solid.
  • Pipe 1 presents a flow like a supply column (“standpipe” according to Anglo-Saxon terminology) well known to those skilled in the art.
  • the mixing chamber 2 connected to the pipe 1, comprises a side/vertical wall defining a central/vertical axis Z, and is adapted to supply the downflow reactor 3 with a mixture comprising catalyst particles, a hydrocarbon feed and optionally a thinner.
  • the downflow reactor 3 is connected to the mixing chamber 2 and is adapted to at least partially crack the hydrocarbon feed in the presence of the catalyst particles to produce an effluent comprising at least partially coked catalyst and gaseous cracking products, and optionally unconverted vaporized charge.
  • the pipe 1 supplies the mixing chamber 2 with a descending flow 4 of (hot) catalyst particles, the mixing chamber 2 comprising a several first injectors 5 of hydrocarbon feed 6.
  • the first injector(s) 5 is adapted to inject diluent (eg water vapor) with the load.
  • the mixing chamber 2 comprises one or more second injectors 7 of diluent 8.
  • the descending flow 4 comes into contact with the hydrocarbon feed 6 atomized using the or first injectors 5 and optionally with diluent 8, introduced for example by the second injector(s) 7.
  • the injection of diluent 8 makes it possible to reduce the partial pressure of the hydrocarbon feed and to reduce secondary reactions.
  • the injection of diluent 8 makes it possible to improve the atomization of the hydrocarbon feedstock 6.
  • the diluent 8 is chosen from the group consisting of water vapor, nitrogen , CO2, light hydrocarbons (eg C1-C5 compounds), combustion fumes.
  • the diluent 8 comprises or consists of water vapor.
  • the pipe 1 has a constant section geometry, such as cylindrical, square, rectangular or hexagonal, or a variable section, such as a truncated pyramid or cone, or a combination of different geometric shapes.
  • the pipe 1 is cylindrical in shape and optionally of variable diameter.
  • the pipe 1 is at least partially frustoconical in shape.
  • the pipe 1 comprises (in the direction of the flow of the solid catalyst): a cylindrical section, for example whose diameter is chosen to obtain a solid flow of 100 to 800 kg/(m 2 s) and preferably between 300 to 600 kg/(m 2 s); a frustoconical section (called a narrowing section) adjacent to the mixing chamber 2, the diameter of which decreases, for example in order to achieve a solid flow, without taking into account the internals, between 400 and 2000 kg/(m 2 s) and preferably between 700 and 1500 kg/(m 2 s); and optionally a second cylindrical section, for example whose diameter is chosen to obtain a solid flow, without taking into account the internals, between 400 and 2000 kg/(m 2 s) and preferably between 700 and 1500 kg/(m 2 s).
  • the mixing chamber 2 has a constant section geometry, such as cylindrical, square, rectangular or hexagonal, or a variable section, such as a truncated pyramid or cone, or a combination of different geometric shapes. .
  • the mixing chamber 2 is cylindrical in shape and optionally of variable diameter.
  • the mixing chamber 2 is at least partially frustoconical in shape.
  • the mixing chamber 2 comprises an upper limit of section S1 connecting the mixing chamber 2 to pipe 1 and a lower limit of section S2 connecting the mixing chamber 2 to the downflow reactor 3, the S1/S2 ratio being less than 0.9 and preferably less than 0.7.
  • the S1/S2 ratio is between 0.4 and 0.9, preferably between 0.5 and 0.7.
  • the mixing chamber 2 comprises between 2 and 12 first injectors 5, preferably between 3 and 8 first injectors 5.
  • the mixing chamber 2 comprises between 2 and 12 second injectors 7, preferably between 3 and 8 second injectors 7.
  • the injectors 5 and/or 7 are inclined upwards or downwards or are arranged substantially horizontally.
  • the injectors 5 and/or 7 are inclined upwards, for example with an angle of between 10° and 45° relative to the horizontal.
  • first injectors 5 and/or second injectors 7 are arranged in one or more horizontal rows, i.e., perpendicular to the central/vertical axis Z of the chamber. mixture 2.
  • second injectors 7 are arranged below (e.g. a row) of first injectors 5.
  • second injectors 7 are arranged between two rows of first injectors 5.
  • the radial position of the second injectors 7 is in a separation space between the adjacent radial positions of two first injectors 5. According to one or more embodiments, the second injectors 7 are positioned substantially half of the separation angle of the first two injectors 5.
  • At least one first injector 5 and/or at least one second injector 7 is rotated at an angle between 0° and 45°, and preferably between 10 ° and 20°, relative to the radial direction of the diameter D of the mixing chamber 2, i.e., the projection of the axis of the injectors 7 on a horizontal plane forms said angle, with the radial direction of the diameter D of the chamber of mixture 2, which is perpendicular to the central/vertical axis Z.
  • the mixing chamber 2 feeds the downflow reactor 3 with a mixture of hydrocarbon feed 6, catalyst particles and optionally diluent 8.
  • the hydrocarbon feed 6 and the catalyst particles give rise to to the cracking reactions which are completed in the downflow reactor 3 of a length L (along the central/vertical axis Z) to produce a hydrocarbon effluent comprising cracking products, spent catalyst and potentially part of the feed unreacted hydrocarbon.
  • the length L of a downflow reactor 3 is typically between 2 m and 25 m.
  • the downward flow reactor 3 has a constant section geometry, such as cylindrical, square, rectangular or hexagonal, preferably cylindrical. According to one or more embodiments, the downward flow reactor 3 is cylindrical in shape and optionally of variable diameter. According to one or more embodiments, the diameter of the downward flow reactor 3 is defined such that the superficial speed of the gas passing through it is between 2 m/s and 26 m/s, preferably between 6 m/s and 16 m/s. s.
  • the internal wall of the mixing chamber 2 and/or the downward flow reactor 3 comprises one or more obstacles 9.
  • the obstacles 9 are adapted to homogenize the concentration of catalyst particles. Specifically, the obstacles 9 make it possible to redistribute the catalyst particles which can accumulate near the walls (eg the mixing chamber 2 and the downflow reactor 3).
  • the radial position of the at least obstacle 9, on the internal wall of the mixing chamber 2 and/or the downward flow reactor 3, is discontinuous.
  • discontinuous obstacle means that the perimeter of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or the downward flow reactor 3, occupied by the obstacle 9, is less than 90%, preferably less than 80%, most preferably less than 70%.
  • the perimeter of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or the downward flow reactor 3, occupied by the obstacle 9, is between 15% and 80%, preferably between 30%. and 70%, most preferably between 40% and 60%.
  • the at least obstacle 9 is not of continuous shape, i.e., annular.
  • the obstacles 9 can be of varied geometric shapes.
  • the obstacles 9 are in the shape of a cube, tetrahedron, parallelepiped, prism (e.g. prism with triangular, square, rectangular, hexagonal, circular or elliptical base), or pyramid (e.g. pyramid with triangular, square, rectangular, hexagonal, circular or elliptical), or frustoconical base, for example forming separate elements on the wall of mixing chamber 2.
  • the base is substantially perpendicular to the axis vertical Z.
  • the obstacles 9 are arranged to avoid the accumulation of catalyst particles on the obstacles 9.
  • the obstacles 9 comprise a lower part (lower end surface) more wider than the upper part (upper end surface).
  • the obstacles 9 are arranged to distribute the catalyst particles towards charge injection zones of the mixing chamber 2, zones more concentrated in hydrocarbons. According to one or more embodiments, the obstacles 9 comprise an upper surface oblique and descending laterally, i.e., along the wall of the mixing chamber 2.
  • the obstacles 9 are arranged to distribute the catalyst particles substantially inwards (eg towards the vertical axis Z), an area more concentrated in hydrocarbons.
  • the obstacles 9 comprise an upper surface which is oblique and descends from the outside towards the inside.
  • obstacles 9 are arranged in the mixing chamber 2 upstream of the at least one first injector 5 of hydrocarbon feedstock 6 and/or the at least one second injector 7 of diluent 8.
  • the obstacles 9 make it possible to direct the catalyst particles towards the injectors and increase the contact, in particular with the hydrocarbon feed 6.
  • the radial position of the obstacles 9 in the mixing chamber 2 is in a separation space between the adjacent radial positions of two (eg first) injectors.
  • obstacles 9 are arranged downstream of the at least one first injector 5 of hydrocarbon feed 6 and/or the at least one second injector 7 of diluent 8. According to one or more modes of embodiment, obstacles 9 are arranged downstream of the at least one first or second injector at an axial distance between 0*L and 0.3*L, and preferably between 0.01*L and 0.1*L .
  • obstacles 9 are arranged in the downward flow reactor 3 at an axial distance Hi (e.g. Hi, H2, etc.) from the mixing chamber 2 between OL and 0.9* L, preferably between 0.01 *L and 0.6*L, for example between 0.01 *L and 0.4*L.
  • Hi axial distance from the mixing chamber 2 between OL and 0.9* L, preferably between 0.01 *L and 0.6*L, for example between 0.01 *L and 0.4*L.
  • the rows of obstacles 11 are spaced at a distance of between 0.05*L and 0.4*L.
  • the device according to the invention comprises at least one row of obstacles 9, relative to the central/vertical axis Z, arranged at a predetermined height of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or of the downward flow reactor 3.
  • the obstacles 9 of the row of obstacles 11, thus arranged in a “rosary”, are positioned substantially equidistant from each other.
  • a row of obstacles 11 includes (all) the obstacles 9 of a horizontal plane, perpendicular to the central/vertical axis Z.
  • the perimeter of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or of the downward flow reactor 3, occupied by the row of obstacles 11, is between 15% and 80% and preferably between 30% and 70%, such as 40% to 60%.
  • the row of obstacles 11 reduces the passage section of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or of the downward flow reactor 3 from 1% to 35% and preferably from 5% to 20%, such as from 10% to 20%.
  • a row of obstacles 11 comprises at least 2 obstacles 9, for example between 2 and 24 obstacles 9, preferably between 4 and 12 obstacles 9.
  • a row of obstacles 11 in the mixing chamber 2 comprises at least 2 obstacles 9, for example between 2 and 24 obstacles 9, preferably between 4 and 12 obstacles 9, such as 4 obstacles 9 .
  • the number of obstacles 9 of a row of obstacles 11 in the mixing chamber 2 is an integer multiple of the number of first injectors 5.
  • a row of The obstacles 11 in the mixing chamber 2 include as many obstacles as the first injectors 5.
  • a row of obstacles 11 in the downflow reactor 3 comprises at least 2 obstacles 9, for example between 2 and 24 obstacles 9, preferably between 3 and 12 obstacles 9, most preferably between 4 and 8 obstacles 9, such as 8 obstacles 9.
  • the number of obstacles of a row of obstacles 11 in the downflow reactor 3 is an integer multiple of the number of first injectors 5.
  • a row of The obstacles 11 in the downflow reactor 3 includes as many obstacles as the first injectors 5.
  • the mixing chamber 2 comprises between 0 and 4 rows of obstacles 11, such as 1 row of obstacles 11 preferably arranged above the (e.g. first) injectors.
  • the downflow reactor 3 comprises at least
  • the downward flow reactor 3 comprises: a first row of obstacles 11 arranged at an axial distance Hi from the mixing chamber 2 of between 0*L and 0.9*L; preferably a second row of obstacles 11 arranged at an axial distance from the first row of obstacles 11 of between 0.05*L and 0.4*L; and preferably a third row of obstacles 11 arranged at an axial distance from the previous row of obstacles 11 of between 0.05*L and 0.4*L.
  • the mixing chamber 2 comprises 1 row of obstacles 11 preferably arranged above the (eg first) injectors
  • the downward flow reactor 3 comprises at least 1 row of obstacles 11, for example example between 1 and 10 rows of obstacles 11, preferably between 2 and 8 rows of obstacles 11, very preferably between 3 and 6 rows of obstacles 11, such as 3 rows of obstacles 11, the distance between two rows being preferably between 0, 05*L and 0.4*L.
  • the radial position of the obstacles 9 of a row of obstacles 11 is in a separation space between the radial position of two adjacent obstacles 9 of an adjacent row of obstacles 11, i.e., each row of obstacles 11 presents a rotation (along the vertical axis Z) relative to an adjacent row of obstacles 11.
  • the radial position of the obstacles 9 of a row of obstacles 11 presents a rotation of an angle between 10° and 35°, preferably between 15° and 30°, relative to the radial position of the obstacles 9 of an adjacent row of obstacles 11, and preferably at an angle of 1807N, with N the number of obstacles in a row.
  • the rows of obstacles 11 are arranged relative to each other to together cover the entire perimeter of the internal wall of the mixing chamber 2 and/or the downward flow reactor 3, according to a view along the vertical Z axis.
  • the row(s) of obstacles 11 makes it possible to homogenize the flow of the catalyst without significantly reducing the passage section of the downward flow reactor 3.
  • At least part of the mixing chamber 2 comprises a central bulky part 12 ("plug" according to Anglo-Saxon terminology) arranged substantially along the central/vertical axis Z and defining an annular orifice 13 of the mixing chamber 2, through which the catalyst particles spill and/or flow into the mixing chamber 2.
  • a central bulky part 12 (plug" according to Anglo-Saxon terminology) arranged substantially along the central/vertical axis Z and defining an annular orifice 13 of the mixing chamber 2, through which the catalyst particles spill and/or flow into the mixing chamber 2.
  • the catalyst is a solid catalyst (e.g. particles of density, size and grain shape chosen for use in a fluidized bed).
  • the densities, sizes and shapes of the catalysts for fluidized beds are known to those skilled in the art, and will not be described further.
  • the catalyst may be any type of catalytic cracking catalyst.
  • the catalyst is an FCC type catalyst, containing for example what is commonly called a matrix made of clay, silica or silica alumina, optionally binder, and/or zeolite, for example example of 15% to 70% weight of zeolite relative to the weight of the catalyst, preferably a Y zeolite and/or a zeolite ZSM-5.
  • the catalyst comprises a ZSM-5 zeolite.
  • the grain density of the catalyst is between 1000 kg/m 3 and 2000 kg/m 3 .
  • the grain density of the catalyst is between 1250 kg/m 3 and 1750 kg/m 3 .
  • the catalyst comprises at least one binder (e.g. from 30% to 85% by weight) chosen from alumina, silica, silica-alumina, magnesia, titanium oxide, zirconia , clays and boron oxide, alone or in a mixture and preferably among silica, silica-alumina and clays, alone or in a mixture.
  • binder e.g. from 30% to 85% by weight
  • the catalyst comprises at least one doping element (e.g. from 0 to 10% by weight) chosen from phosphorus, magnesium, sodium, potassium, calcium, iron, boron, manganese , lanthanum, cerium, titanium, tungsten, molybdenum, copper, zirconium and gallium, alone or in mixture.
  • doping element e.g. from 0 to 10% by weight
  • the catalyst comprises and/or consists of zeolite, such as ZSM-5, optionally doped.
  • the hydrocarbon feedstock 6 is a heavy feedstock, characterized by a starting boiling temperature close to 340°C, often greater than 380°C, such as a heavy cut, for example from a vacuum distillation unit, such as vacuum gas oil/distillate (“vacuum gas oil” or “VGO” according to Anglo-Saxon terminology) or a vacuum residue, an atmospheric residue, a vacuum gas oil from a conversion unit, such as a coking gas oil (“Heavy Coker Gas Oil” or “HCGO” according to Anglo-Saxon terminology) or a heavy cut from a hydroconversion unit in a bubbling bed or in an entrained bed (such as the H-Oil, LC-Fining, EST, VCC or Uniflex processes), a recycle of a hydrocracking step, alone or in a mixture.
  • a vacuum distillation unit such as vacuum gas oil/distillate (“vacuum gas oil” or “VGO” according to Anglo-Saxon terminology) or a vacuum residue, an atmospheric residue, a vacuum gas
  • the hydrocarbon feedstock 6 is a light feedstock, characterized by an end of boiling temperature lower than 450°C, often lower than 400°C, such as a gasoline cut or a diesel cut, for example from an atmospheric distillation unit, or from a conversion unit, such as a gasoline or a gas oil from a hydrocracking unit, or a gasoline or a gas oil from a coking unit or a gasoline or diesel from a bubbling bed or entrained bed hydroconversion unit (such as the H-Oil, LC-Fining, EST, VCC or Uniflex processes), or gasoline or diesel from a FCC, or a recycle of the FCC unit in question, alone or in mixture.
  • a gasoline cut or a diesel cut for example from an atmospheric distillation unit, or from a conversion unit, such as a gasoline or a gas oil from a hydrocracking unit, or a gasoline or a gas oil from a coking unit or a gasoline or diesel from a bubbling bed or entrained bed hydroconversion unit (such as
  • the pulverized hydrocarbon feed 6 vaporizes and endothermic cracking reactions occur along the descending flow reactor 3, thus reducing the temperature and producing: recoverable products (eg C1 gas -C4 comprising olefins; a gasoline cut comprising aromatics); optionally a light diesel cut (“Light Cycle Oil” or LCO according to Anglo-Saxon terminology); optionally a heavy diesel cut (“Heavy Cycle Oil” or HCO according to Anglo-Saxon terminology);
  • the process according to the present invention comprises a catalytic cracking step for the production of light olefins (and in particular ethylene and propylene), aromatics (and in particular benzene, toluene and xylenes), and gasoline (and optionally LCO, HCO and slurry), by catalytic cracking of the hydrocarbon feed 6 (fed by the first injector 5) by contact with the descending flow 4 of hot catalyst particles (fed by line 1), and optionally the diluent 8 (supplied by the second injector 7) in the mixing chamber 2 then in the downflow reactor 3.
  • catalytic cracking step for the production of light olefins (and in particular ethylene and propylene), aromatics (and in particular benzene, toluene and xylenes), and gasoline (and optionally LCO, HCO and slurry), by catalytic cracking of the hydrocarbon feed 6 (fed by the first injector 5) by contact with the descending flow 4 of hot catalyst particles (fed by line
  • the downward flow 4 of the catalyst particles in line 1 upstream of the mixing chamber 2 is in a dense fluidized regime and preferably with a mass flow greater than 200 kg/m 2 s, for for example preferably allowing a regime with descending bubbles.
  • the term “dense fluidized bed” means a gas-solid fluidized bed operating in a homogeneous regime, in a bubbling regime or in a turbulent regime.
  • the term “homogeneous fluidized bed” means a gas-solid fluidized bed whose gas speed is between the minimum fluidization speed and the minimum bubbling speed. These speeds depend on the properties of the solid catalyst (density, size, shape of the grains, etc.). The solid volume fraction is between a value close to 0.45 and the maximum solid volume fraction corresponding to a fixed, non-fluidized bed, generally close to 0.6.
  • the term “bubbling fluidized bed” means a gas-solid fluidized bed whose gas speed is between the minimum bubbling speed and the transition speed to the turbulent regime. These speeds depend on the properties of the solid catalyst (density, size, shape of the grains, etc.). The volume fraction of solid is between a value close to 0.35 and a value close to 0.45.
  • turbulent fluidized bed means a gas-solid fluidized bed whose gas speed is between the transition speed to the turbulent regime and the transport speed.
  • the volume fraction of solid is between a value close to 0.25 and a value close to 0.35.
  • the term “transported fluidized bed” means a gas-solid fluidized bed whose gas velocity is greater than the transport velocity.
  • the solid volume fraction is less than a value close to 0.25.
  • transport speed corresponds to the speed with which essentially all the solid is carried by the gas.
  • the injectors 5 are adapted to atomize the hydrocarbon feed 6 (liquid) and penetrate the catalyst flow.
  • the operating conditions of the pipe 1 and the downflow reactor 3 are chosen from the following conditions: temperature (reactor outlet) between 520°C and 750°C and preferably less than 650°C; absolute total pressure between 0.1 MPa and 0.5 MPa; mass ratio of catalyst 4 to hydrocarbon feedstock 6 C/O between 5 (kg/h)/(kg/h) and 35 (kg/h)/(kg/h) and preferably between 15 (kg/h) /(kg/h) and 30 (kg/h)/(kg/h); contact time t c between the hydrocarbon feed 6 and the catalyst less than 10 seconds, preferably between 0.5 seconds and 4 seconds; mass flow of catalyst particles of between 50 and 850 kg/(m 2 s), preferably between 400 and 750 kg/(m 2 s); and gas surface velocity of between 2 m/s and 26 m/s, preferably between 6 m/s and 16 m/s.
  • the contact time t c is defined as the product of the solid volume fraction £ s by the bed height H s (eg reactor height L), divided by the superficial gas velocity vsg, this integrating all along the height of the bed, as defined below in the mathematical formula Math 1.
  • a quantity of diluent 8 (e.g. nitrogen and/or water vapor) is added to the charge to reduce the partial pressure of hydrocarbons of the charge and the diluent is introduced at a rate of one quantity representing 0% or 0.1% to 40% by weight, preferably 1% to 35% by weight and preferably between 1% and 30% by weight relative to the mass of the hydrocarbon filler 6.
  • diluent 8 e.g. nitrogen and/or water vapor
  • the gaseous products and the catalyst, and optionally the unconverted vaporized feed are separated in the gas/solid separator (not shown) containing a dense fluidized bed where cracking reactions can continue.
  • the operating conditions of the separator are chosen from the following conditions: temperature (reactor outlet) between 500°C and 750°C, preferably between 550°C and 700°C, so even more preferred between 580°C and 685°C; absolute total pressure between 0.1 MPa and 0.5 MPa and preferably between 0.1 MPa and 0.4 MPa and preferably between 0.1 MPa and 0.3 MPa; mass ratio of the catalyst to the feed (unconverted vaporized feed and gaseous products) C/O between 5 (kg/h)/(kg/h) and 40 (kg/h)/(kg/h); contact time t c between the charge and the catalyst between 500 milliseconds (ms) and 10 seconds; and partial pressure of the hydrocarbons in the charge (PPHcharge) between 0.01 MPa and 0.3 MPa, preferably between 0.02 MPa and 0.2 MPa and preferably between 0.05 MPa and 0.15 MPa.
  • temperature (reactor outlet) between 500°C and 750°C, preferably between 550°C and 700
  • the coked catalyst is sent to an optional stripper (not shown) to strip the hydrocarbons remaining adsorbed on the surface of the catalyst by means of a second diluent.
  • the operating conditions of the stripper are chosen from the following conditions: residence time of the catalyst in the stripper: between 10 seconds and 180 seconds, preferably between 30 seconds and 120 seconds; superficial gas velocity between the minimum fluidization speed and the transition speed to the turbulent regime, for example between 0.01 m/s and 0.5 m/s, preferably between 0.15 m/s and 0.4 m/ s ; solid flow between 25 kg/m 2 s and 200 kg/m 2 s, preferably between 50 kg/m 2 s and 150 kg/m 2 s and preferably between 50 kg/m 2 s and 100 kg/m 2 s ; temperature between 500°C and 750°C, preferably between 550°C and 650°C; absolute total pressure between 0.1 MPa and 0.5 MPa and preferably between 0.1 MPa and 0.4 MPa and preferably between 0.1 MPa and 0.3 MPa; solid volume fraction between 0.25 and 0.6, preferably between 0.4 and 0.6.
  • the coked solid is transported into a regenerator (not shown) in which an air supply burns the coke from the catalyst to produce a hot regenerated catalyst and combustion gases , the hot regenerated catalyst being able to supply the descending flow 4 with hot catalyst particles.
  • the operating conditions of the regenerator are chosen from the following conditions: superficial gas speed between 0.1 m/s and 2 m/s, preferably 0.2 m/s and 1.5 m/s s ; catalyst residence time between 30 seconds and 20 minutes, preferably between 1 minute and 10 minutes; temperature between 500°C and 840°C, preferably between 650°C and 750°C.
  • the reference device A and the device according to the invention B comprise: a pipe 1, composed of a cylindrical section, a narrowing cone and a cylindrical section; a frustoconical mixing chamber 2 (S1/S2 being less than 1) comprising a central bulky part 12 defining an annular orifice 13; a cylindrical downflow reactor 3 having a length of 4.07 m and an internal diameter of 0.42 m; four first injectors 5 of hydrocarbon feed 6 positioned countercurrent to the downward flow 3 of catalyst particles with an angle of 30° upwards relative to the horizontal direction; and four second injectors 7 of diluent 8 (water vapor) positioned counter-currently to the downward flow 3 of catalyst particles with an angle of 30° upwards relative to the horizontal direction.
  • a pipe 1 composed of a cylindrical section, a narrowing cone and a cylindrical section
  • a frustoconical mixing chamber 2 (S1/S2 being less than 1) comprising a central bulky part 12 defining an annular orifice 13
  • the reference device A does not present any obstacle positioned at the level of the internal walls.
  • the device according to the invention has three rows of obstacles 11 positioned at the wall of the downward flow reactor 3.
  • Each row of obstacles 11 includes 8 prisms of isosceles triangular section with a base of 0.07 m and a height of 0.096 m.
  • the base of the prism is perpendicular to the vertical axis Z.
  • the perimeter occupied by the obstacles 9 of a row of obstacles 11 is 46% of the total perimeter of the downward flow reactor 3.
  • the section occupied by the obstacles 9 of a row of obstacle 11 is 16% of the section of the downflow reactor 3.
  • the first row of obstacles 11, the second row of obstacles 11 and the third row of obstacles 11, are positioned at a distance of 0.4 m, 0.6 m and 1.4 m from the first charge injectors 5 hydrocarbon 6, respectively.
  • Each row of obstacle 11 has a rotation of 22.5° relative to the previous row of obstacle 11, in particular to direct the catalyst particles flowing between two obstacles 9 towards more diluted zones.
  • the configurations of the reference device A and the device according to the invention B were simulated in CFD with the Barracuda ⁇ tool under the following operating conditions: the catalyst flow of 607 kg/m 2 s; the catalyst has a diameter d 5 o of 73 pm and a grain density of 1418 kg/m 3 (ie, group A of the Geldart classification); the air flow rate of 1.85 kg/s has a ratio between the first injectors 5 to the second injectors 7 of 70/30; the first injectors 5 are positioned 0.2 m above the second injectors 7; the angle of rotation between the first injectors 5 and the second injectors 7 is 45°; the gas speed leaving the injectors is 90 m/s for the first injectors 5 and 76 m/s for the second injectors 7; the flow is under ambient conditions without reaction; a central bulk piece 12 is positioned in the center of the mixing chamber 2.
  • Figure 4 presents the Volume Fraction of Particles, denoted FVP, for the two configurations A and B of the reference device A and the device according to the invention B, respectively, over 13 sections.
  • the first two sections are respectively at the height of the first and second injectors 5 and 7, and the following sections are spaced 0.35 m apart.
  • the radial distribution of the solid throughout the downward flow reactor 3 is always more homogeneous for the device according to the invention B compared to the reference device A.
  • Figure 5 shows the radial profiles A and B of the volume fraction of the particles FVP, and of the Mass Flux of the Particles, denoted FM P, of the reference device A and the device according to the invention B of Figure 3, respectively.
  • the radial profiles A and B are produced in a direction x (perpendicular to the vertical axis Z) at a height of 2.8 m below the first injectors 5. It can be noted that the device according to the invention B produces a profile radial B more homogeneous with better phase distribution.
  • the coefficient of variation of the volume fraction values of the FVP particles on these radial profiles A and B is 15% for the reference device A and 5% for the device according to the invention B.
  • the coefficient of variation of the mass flow values of the FMP particles for profiles A and B is 16% for the reference device A and 5% for the device according to the invention B, which indicates better dispersion of the catalyst on the section for the device according to the invention B.

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Abstract

Dispositif et procédé pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant/utilisant : une conduite (1) adaptée pour transporter un flux descendant (4) de particules de catalyseur; une chambre de mélange (2) connectée à la conduite (1) et adaptée pour être alimentée par la conduite avec un flux descendant, la chambre de mélange comprenant une paroi interne et au moins un premier injecteur (5) de charge hydrocarbonée (6); un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) connecté à la chambre de mélange et adapté pour être alimenté par la chambre de mélange avec un mélange comprenant des particules de catalyseur et de la charge hydrocarbonée, le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant une paroi interne, dans lesquels la paroi interne de la chambre de mélange et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprend un ou plusieurs obstacles (9).

Description

Réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant à écoulement homogène.
Domaine technique
L'invention concerne le domaine du raffinage et de la pétrochimie et des procédés et unités de transformation chimique de produits pétroliers, notamment de coupes hydrocarbonées, par Craquage Catalytique en lit Fluidisé (« Fluid Catalytic Cracking » ou FCC selon la terminologie anglo-saxonne) pour la production d’oléfines légères (i.e., oléfines comprenant entre 2 et 4 atomes de carbone), et plus particulièrement d’éthylène et de propylène, et aussi d’aromatiques (e.g. BTX), et plus particulièrement de paraxylène.
Technique antérieure
L’invention s’inscrit dans l’amélioration du design de la zone à flux établi des réacteurs à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (« downer » ou « down flow reactor » selon la terminologie anglo-saxonne), nommés ci-après réacteurs à flux descendant, utilisés par exemple pour le craquage catalytique à haute sévérité (HS-FCC).
Éthylène, Propylène, Butène, Butadiène et les aromatiques tels que le Benzène, Toluène et Xylène (BTX) représentent les produits de base pour l’industrie pétrochimique. Ces produits sont généralement obtenus par le reformage catalytique et/ou le craquage thermique (vapocraquage ou « steam cracking » en anglais) d’hydrocarbures tels que naphta, kérosène ou gazole. Ces composés sont également obtenus par un craquage catalytique en lit fluidisé (FCC) d’hydrocarbures, tels qu’un Distillât Sous Vide (DSV, ou « vacuum gas oil » ou VGO selon la terminologie anglo-saxonne) et/ou un résidu (sous vide ou atmosphérique) de distillation d’hydrocarbures et/ou de naphta, de gazoles, bruts complets.
Le procédé de craquage catalytique à haute sévérité (HS-FCC) vise à augmenter les rendements en propylène et éthylène à travers des conditions de réaction à haute température, temps de contact très courts (e.g. ~1 s), des rapports élevés entre le débit massique C de catalyseur et le débit massique O de charge (C/O).
Les inconvénients associés avec un réacteur FCC classique à lit fluidisé à co-courant gaz-solide ascendant (« riser » selon la terminologie anglo-saxonne) tels que le rétro-mélange (« back- mixing » selon la terminologie anglo-saxonne) et l’accumulation de catalyseur au voisinage de la paroi avec pour conséquence un surcraquage des hydrocarbures et la formation excessive de coke, d’hydrogène, de méthane et d’éthane ne permettent pas de favoriser la production des oléfines dans des conditions à haute sévérité. i Afin de surmonter ces inconvénients, le procédé HS-FCC utilise un réacteur à flux descendant, où le catalyseur et la charge sont mises en mouvement sous l’effet de la gravité avec un écoulement qui approche celui d’un écoulement type piston. L’écoulement gaz-solide descendant dans un réacteur, évite le rétro-mélange et le surcraquage des produits tandis que l’utilisation des ratios élevés de C/O assure la prédominance des réactions catalytiques. La température élevée favorise la formation des intermédiaires de réactions tels que les oléfines légères alors qu’un temps de contact contrôlé et court évite les réactions secondaires qui sont responsable de la consommation de tels intermédiaires.
En revanche, l’écoulement gaz-solide descendant présente plusieurs défis technologiques majeurs, dont un défi important correspond à l’écoulement et le mélange dans la section à flux établi du réacteur. En effet, l’écoulement de catalyseur dans un réacteur à flux descendant, surtout à haut flux massique de solide (e.g. entre 400-800 kg/m2s), se caractérise par un profil plat de concentration de solide dans la zone centrale et une zone annulaire dans la proximité de la paroi où la concentration et flux de particules sont plus élevés. Cette ségrégation est le résultat de condition à faible vitesse du gaz à la paroi (condition de non-glissement ou « no-slip condition » selon la terminologie anglo-saxonne) ce qui produit une force de trainée faible sur les particules en résultant les phénomènes d’agglomération (« clustering » selon la terminologie anglo-saxonne) entre les particules. Ce phénomène est bien décrit dans la littérature (Zhu et al., The Canadian Journal of Chemical Engineering, Volume 73 (1995), p. 662-677 ; Sun et al., Powder Technology, Vol. 370 (2020), p. 184-196). Par contre, cette ségrégation conduit à une concentration plus faible de catalyseur au centre du réacteur, réduisant ainsi les vitesses de réaction et les performances globales obtenues à la sortie du réacteur.
Le brevet FR 2 753 453 B1 décrit un réacteur de craquage à flux descendant comprenant une zone de mise en contact entre les hydrocarbures et le catalyseur, constituée : d'une chambre de mélange de section maximale S2, mise en communication avec des moyens d'alimentation en catalyseur régénéré par un orifice supérieur définissant une section de passage du catalyseur S1 ; et d'une zone réactionnelle de section maximale S4, mise en communication avec la chambre de mélange par un orifice intermédiaire de section S3, réacteur dans lequel les rapports S2/S1 et S2/S3 sont compris entre 1 ,5 et 8.
Les brevets US 10,889,768 B2 et US 10,767,117 B2 décrivent des systèmes et des procédés de production de produits pétrochimiques (e.g. éthylène et autres oléfines), à partir de charges hydrocarbonées (e.g. pétrole brut), dans des unités de craquage catalytique fluide à haute sévérité (HS-FCC).
La demande de brevet US 2022/0016589 A1 décrit un réacteur à flux descendant comprenant des chicanes annulaires de distribution et de mélange. Résumé de l’invention
Dans le contexte précédemment décrit, un premier objet de la présente invention est de surmonter les problèmes de l’art antérieur et de fournir un dispositif pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant à écoulement de catalyseur homogène, i.e., dans lequel la concentration de solide dans la section transversale du réacteur est sensiblement uniforme. En effet, le dispositif selon l’invention permet d’obtenir une concentration de catalyseur homogène entre la zone centrale et la zone annulaire (i.e., dans la proximité de la paroi) du réacteur à co-courant gaz-solide descendant.
Un deuxième objet de la présente invention est de fournir un dispositif pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant dans lequel la concentration de solide est augmentée dans des zones d’injection de charge de la chambre de mélange.
Selon un premier aspect, les objets précités, ainsi que d’autres avantages, sont obtenus par un dispositif pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant, de haut en bas : une conduite adaptée pour transporter un flux descendant de particules de catalyseur ; une chambre de mélange connectée à la conduite et adaptée pour être alimentée par la conduite en flux descendant, la chambre de mélange comprenant une paroi interne et au moins un premier injecteur de charge hydrocarbonée ; un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant connecté à la chambre de mélange et adapté pour être alimenté par la chambre de mélange en un mélange comprenant des particules de catalyseur et de la charge hydrocarbonée, le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant une paroi interne ; dans lequel la paroi interne de la chambre de mélange et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprend un ou plusieurs obstacles discontinus.
Avantageusement, la pluralité d’obstacles est adaptée pour homogénéiser la concentration en particules de catalyseur. Avantageusement, les obstacles sont adaptés pour dévier (la trajectoire) des particules de catalyseur vers l’intérieur de la chambre de mélange et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant, et/ou vers les zones d’injection de charge (i.e., à proximité du premier injecteur de charge hydrocarbonée).
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles sont adaptés pour distribuer des particules de catalyseur sensiblement vers l’intérieur de la chambre de mélange et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles comprennent une surface supérieure oblique et descendante vers l’intérieur, i.e. , vers le centre du réacteur.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles sont adaptés pour éviter l’accumulation de particules de catalyseur sur les obstacles.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles sont adaptés pour distribuer des particules de catalyseur le long de la paroi de la chambre de mélange.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles comprennent une surface supérieure oblique et descendante latéralement.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles sont en forme de prisme, de cylindre, de pyramide, de cône, et/ou de tronc de cône.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles sont disposés dans la chambre de mélange en amont de l’au moins un premier injecteur.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles sont disposés dans le réacteur à flux descendant à une distance axiale Hi de la chambre de mélange comprise entre 0*L et 0,9*L, L étant la longueur du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le dispositif comprend au moins une rangée d’obstacles disposés à une hauteur prédéterminée de la paroi interne de chambre de mélange et/ou du réacteur à flux descendant.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le périmètre de la paroi interne de la chambre de mélange et/ou du réacteur à flux descendant, occupé par la rangée d’obstacles, est compris entre 15% et 80%.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la rangée d’obstacles réduit la section de passage de la paroi interne de chambre de mélange et/ou du réacteur à flux descendant de 1 % à 35% et de préférence de 5% à 20%.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la rangée d’obstacles dans la chambre de mélange comprend entre 2 et 24 obstacles, et/ou la rangée d’obstacles dans le réacteur à flux descendant comprend entre 2 et 24 obstacles.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la position radiale des obstacles d’une rangée d’obstacle est dans un espace de séparation entre la position radiale de deux obstacles adjacents d’une rangée d’obstacle adjacente. Selon un deuxième aspect, les objets précités, ainsi que d’autres avantages, sont obtenus par un procédé pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant les étapes suivantes : transporter un flux descendant de particules de catalyseur dans une conduite ; alimenter une chambre de mélange par la conduite avec le flux descendant, la chambre de mélange comprenant une paroi interne et au moins un premier injecteur de charge hydrocarbonée ; alimenter un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant par la chambre de mélange avec un mélange comprenant des particules de catalyseur et de la charge hydrocarbonée, le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant une paroi interne ; et craquer au moins partiellement la charge hydrocarbonée en présence des particules de catalyseur dans le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant, pour produire un effluent comprenant du catalyseur au moins partiellement coké et des produits gazeux de craquage, dans lequel la paroi interne de chambre de mélange et/ou du réacteur à lit fluidisé à cocourant gaz-solide descendant comprend une pluralité d’obstacles.
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention des aspects précités, apparaîtront à la lecture de la description ci-après et d'exemples non limitatifs de réalisations, en se référant aux figures annexées et décrites ci-après.
Liste des figures
La figure 1 représente un dispositif FCC selon un ou plusieurs modes de réalisation de la présente invention comprenant des obstacles pour l’homogénéisation de l’écoulement de catalyseur.
La figure 2 montre des vues en 3D d’un dispositif FCC selon un ou plusieurs modes de réalisation de la présente invention comprenant une pluralité de rangées d’obstacles pour l’homogénéisation de l’écoulement de catalyseur.
La figure 3 montre des vues en 3D d’un schéma A d’un dispositif FCC de référence, et d’un schéma B d’un dispositif FCC selon un ou plusieurs modes de réalisation de la présente invention comprenant trois rangées des obstacles.
La figure 4 montre des vues en 3D de schémas A et B de la fraction volumique du catalyseur moyenné dans le temps dans le dispositif FCC de référence de la figure 3, et dans le dispositif FCC selon l’invention de la figure 3, respectivement. La figure 5 montre les profils radiaux A et B de la fraction du solide et du flux massique du solide à 2,8 m en dessous des injecteurs du dispositif FCC de référence de la figure 3, et du dispositif FCC de selon l’invention de la figure 3, respectivement.
Description détaillée de l'invention
Des modes de réalisation selon les aspects précités vont maintenant être décrits en détail. Dans la description détaillée suivante, de nombreux détails spécifiques sont exposés afin de fournir une compréhension plus approfondie du dispositif et du procédé selon la présente invention. Cependant, il apparaîtra à l’homme du métier que le dispositif peut être mis en œuvre sans ces détails spécifiques. Dans d’autres cas, des caractéristiques bien connues n’ont pas été décrites en détail pour éviter de compliquer inutilement la description.
Dans la présente description, le terme « comprendre » est synonyme de (signifie la même chose que) « comporter », « inclure » et « contenir », et est inclusif ou ouvert et n’exclut pas d’autres éléments non récités. Il est entendu que le terme « comprendre » inclut le terme exclusif et fermé « consister ». En outre, dans la présente description, les termes « essentiellement » ou « sensiblement » ou « environ » correspondent à une approximation de ± 10%, préférablement de ± 5%, très préférablement de ± 1 %.
L'invention porte sur un dispositif et un procédé de craquage catalytique en lit fluidisé pour la transformation chimique de produits pétroliers (FCC), utilisés par exemple pour le craquage catalytique à haute sévérité (HS-FCC).
Une unité FCC traite généralement une coupe lourde issue de l'unité de distillation sous vide comme un gazole sous vide ou un résidu sous vide, ou encore un résidu atmosphérique, seuls ou en mélange. Une unité FCC peut également traiter des coupes plus légères telles qu’une coupe essence ou une coupe gazole, seuls ou en mélange. Il est également possible de traiter un mélange de coupes légères et lourdes, ou encore un brut complet. Afin d’augmenter les rendements en propylène et éthylène en utilisant des conditions de réaction à haute sévérité (haute température, temps de contact très courts, rapports C/O élevés entre le débit C de catalyseur et le débit O de charge), les dispositifs et procédés de craquage catalytique utilisent généralement un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (« downer » ou « down flow reactor » selon la terminologie anglo-saxonne), nommé ci-après réacteur à flux descendant.
Il arrive cependant que l’écoulement gaz-solide descendant présente plusieurs défis technologiques, dont parvenir à obtenir un écoulement et un mélange homogène dans la section à flux établi du réacteur descendant. Afin de surmonter ces inconvénients, des améliorations de la technologie des réacteurs à flux descendant décrits dans le brevet FR 2 753 453 B1 ont été identifiées, pour répondre au défi présenté ci-dessus à travers l’utilisation d’obstacles qui peuvent être insérés dans la chambre de mélange ou en aval de la chambre de mélange, i.e., dans le réacteur à flux descendant.
Le dispositif selon l’invention
En référence à la figure 1 , le dispositif selon un ou plusieurs modes de réalisation de la présente invention comprend de haut en bas : une conduite 1 ; une chambre de mélange 2 ; et un réacteur à flux descendant 3.
La conduite 1 est adaptée pour alimenter la chambre de mélange 2 avec du catalyseur solide (particules). La conduite 1 transporte principalement du solide, ainsi qu’un gaz de fluidisation entraîné par le solide descendant. La conduite 1 présente un écoulement comme une colonne d’alimentation (« standpipe » selon la terminologie anglo-saxonne) bien connue de l’homme de métier.
La chambre de mélange 2 connectée à la conduite 1 , comprend une paroi latérale/verticale définissant un axe central/vertical Z, et est adaptée pour alimenter le réacteur à flux descendant 3 avec un mélange comprenant des particules de catalyseur, une charge hydrocarbonée et optionnellement un diluant.
Le réacteur à flux descendant 3 est connecté à la chambre de mélange 2 et est adapté pour craquer au moins partiellement la charge hydrocarbonée en présence des particules de catalyseur pour produire un effluent comprenant du catalyseur au moins partiellement coké et des produits gazeux de craquage, et optionnellement de la charge vaporisée non convertie.
Spécifiquement, en référence à la figure 1 , la conduite 1 alimente la chambre de mélange 2 d’un flux descendant 4 de particules de catalyseur (chaud), la chambre de mélange 2 comprenant un plusieurs premiers injecteurs 5 de charge hydrocarbonée 6. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le ou les premiers injecteurs 5 est adapté pour injecter du diluant (e.g. vapeur d’eau) avec la charge. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend un ou plusieurs deuxièmes injecteurs 7 de diluant 8. Dans la chambre de mélange 2, le flux descendant 4 entre en contact avec la charge hydrocarbonée 6 atomisée à l’aide du ou des premiers injecteurs 5 et optionnellement avec du diluant 8, introduit par exemple par le ou les deuxièmes injecteurs 7. Avantageusement, l’injection de diluant 8 permet de réduire la pression partielle de la charge hydrocarbonée et de réduire les réactions secondaires. Avantageusement, l’injection de diluant 8 permet d’améliorer l’atomisation de la charge hydrocarbonée 6. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le diluant 8 est choisi parmi le groupe consistant en de la vapeur d’eau, de l’azote, du CO2, des hydrocarbures légers (e.g. composés en C1-C5), des fumées de combustion. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le diluant 8 comprend ou consiste en de la vapeur d’eau.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la conduite 1 est de géométrie à section constante, comme cylindrique, carrée, rectangulaire ou hexagonale, ou à section variable, comme un tronc de pyramide ou de cône, ou une combinaison des différentes formes géométriques. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la conduite 1 est de forme cylindrique et optionnellement de diamètre variable. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la conduite 1 est de forme au moins partiellement tronconique. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la conduite 1 comprend (dans le sens de l’écoulement du catalyseur solide) : un tronçon cylindrique, par exemple dont le diamètre est choisi pour obtenir un flux de solide de 100 à 800 kg/(m2s) et de préférence entre 300 à 600 kg/(m2s) ; un tronçon tronconique (dit de rétrécissement) adjacent la chambre de mélange 2, dont le diamètre diminue, par exemple afin d’atteindre un flux de solide, sans prise en compte des internes, entre 400 et 2000 kg/(m2s) et de préférence entre 700 et 1500 kg/(m2s) ; et optionnellement un deuxième tronçon cylindrique, par exemple dont le diamètre est choisi pour obtenir un flux de solide, sans prise en compte des internes, entre 400 et 2000 kg/(m2s) et de préférence entre 700 et 1500 kg/(m2s).
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 est de géométrie à section constante, comme cylindrique, carrée, rectangulaire ou hexagonale, ou à section variable, comme un tronc de pyramide ou de cône, ou une combinaison des différentes formes géométriques. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 est de forme cylindrique et optionnellement de diamètre variable. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 est de forme au moins partiellement tronconique. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend une limite supérieure de section S1 connectant la chambre de mélange 2 à la conduite 1 et une limite inférieure de section S2 connectant la chambre de mélange 2 au réacteur à flux descendant 3, le rapport S1/S2 étant inférieur à 0,9 et préférablement inférieur à 0,7. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le rapport S1/S2 est compris entre 0,4 et 0,9, préférablement entre 0,5 et 0,7.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend entre 2 et 12 premiers injecteurs 5, préférablement entre 3 et 8 premiers injecteurs 5.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend entre 2 et 12 deuxièmes injecteurs 7, préférablement entre 3 et 8 deuxièmes injecteurs 7. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les injecteurs 5 et/ou 7 sont inclinés vers le haut ou le bas ou sont sensiblement disposés horizontalement.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les injecteurs 5 et/ou 7 sont inclinés vers le haut, par exemple avec un angle compris entre 10° et 45° par rapport à l’horizontale.
En référence à la figure 1 , selon un ou plusieurs modes de réalisation, des premiers injecteurs 5 et/ou des deuxième injecteurs 7 sont disposés selon une ou plusieurs rangées horizontales, i.e. , perpendiculairement à l’axe central/vertical Z de la chambre de mélange 2. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des deuxièmes injecteurs 7 sont disposés au-dessous (e.g. d’une rangée) de premiers injecteurs 5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des deuxièmes injecteurs 7 sont disposés entre deux rangées de premiers injecteurs 5.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la position radiale des deuxièmes injecteurs 7 est dans un espace de séparation entre les positions radiales adjacentes de deux premiers injecteurs 5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les deuxièmes injecteurs 7 sont positionnés sensiblement à moitié de l’angle de séparation de deux premiers injecteurs 5.
En référence aux figures 2 et 3, selon un ou plusieurs modes de réalisation, au moins un premier injecteur 5 et/ou au moins un deuxième injecteur 7 est tourné selon un angle compris entre 0° et 45°, et de préférence compris entre 10° et 20°, par rapport à la direction radiale du diamètre D de la chambre de mélange 2, i.e., la projection de l’axe des injecteurs 7 sur un plan horizontal forme ledit angle, avec la direction radiale du diamètre D de la chambre de mélange 2, qui est perpendiculaire à l’axe central/vertical Z.
En référence à la figure 1 , la chambre de mélange 2 alimente le réacteur à flux descendant 3 avec un mélange de charge hydrocarbonée 6, de particules de catalyseur et optionnellement de diluant 8. Avantageusement, la charge hydrocarbonée 6 et les particules de catalyseur donnent lieu aux réactions de craquage qui se complètent dans le réacteur à flux descendant 3 d’une longueur L (selon l’axe central/vertical Z) pour produire un effluent hydrocarboné comprenant des produits de craquage, du catalyseur usé et potentiellement une partie de la charge hydrocarbonée n’ayant pas réagi. La longueur L d’un réacteur à flux descendant 3 est typiquement comprise entre 2 m et 25 m.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le réacteur à flux descendant 3 est de géométrie à section constante, comme cylindrique, carrée, rectangulaire ou hexagonale, préférablement cylindrique. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le réacteur à flux descendant 3 est de forme cylindrique et optionnellement de diamètre variable. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le diamètre du réacteur à flux descendant 3 est défini tel que la vitesse superficielle du gaz le traversant soit compris entre 2 m/s et 26 m/s, préférentiellement entre 6 m/s et 16 m/s. Selon l’invention, la paroi interne de chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3 comprend un ou plusieurs obstacles 9. Avantageusement, les obstacles 9 sont adaptés pour homogénéiser la concentration en particules de catalyseur. Spécifiquement, les obstacles 9 permettent de redistribuer les particules de catalyseur qui peuvent s’accumuler proche des parois (e.g. de la chambre de mélange 2 et du réacteur à flux descendant 3).
Selon l’invention, la position radiale de l’au moins obstacle 9, sur la paroi interne de chambre de mélange 2 et/ou le réacteur à flux descendant 3, est discontinue. Dans la présente demande le terme « obstacle discontinu » signifie que le périmètre de la paroi interne de la chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3, occupé par l’obstacle 9, est inférieur à 90%, préférablement inférieur à 80%, très préférablement inférieur à 70%. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le périmètre de la paroi interne de la chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3, occupé par l’obstacle 9, est compris entre 15% et 80%, préférablement entre 30% et 70%, très préférablement entre 40% et 60%. Ainsi l’au moins obstacle 9 n’est pas de forme continue, i.e., annulaire.
Les obstacles 9 peuvent être de formes géométriques variées. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 sont en forme de cube, de tétraèdre, de parallélépipède, de prisme (e.g. prisme à base triangulaire, carrée, rectangulaire, hexagonale, circulaire ou elliptique), ou de pyramide (e.g. pyramide à base triangulaire, carrée, rectangulaire, hexagonale, circulaire ou elliptique), ou tronconique, en formant par exemple des éléments séparés sur la paroi de chambre de mélange 2. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la base est sensiblement perpendiculaire à l’axe vertical Z.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 sont agencés pour éviter l’accumulation de particules de catalyseur sur les obstacles 9. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 comprennent une partie inférieure (surface d’extrémité inférieure) plus large que la partie supérieure (surface d’extrémité supérieure).
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 sont agencés pour distribuer les particules de catalyseur vers des zones d’injection de charge de la chambre de mélange 2, zones plus concentrées en hydrocarbures. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 comprennent une surface supérieure oblique et descendante latéralement, i.e., le long de la paroi de chambre de mélange 2.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 sont agencés pour distribuer les particules de catalyseur sensiblement vers l’intérieur (e.g. vers l’axe vertical Z), zone plus concentrée en hydrocarbures. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 comprennent une surface supérieure oblique et descendante de l’extérieur vers l’intérieur. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles 9 sont disposés dans la chambre de mélange 2 en amont de l’au moins un premier injecteur 5 de charge hydrocarbonée 6 et/ou de l’au moins un deuxième injecteur 7 de diluant 8. Avantageusement, les obstacles 9 permettent de diriger les particules de catalyseur vers les injecteurs et augmentent le contact, notamment avec la charge hydrocarbonée 6. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la position radiale des obstacles 9 dans la chambre de mélange 2 est dans un espace de séparation entre les positions radiales adjacentes de deux (e.g. premiers) injecteurs.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles 9 sont disposés en aval de l’au moins un premier injecteur 5 de charge hydrocarbonée 6 et/ou de l’au moins un deuxième injecteur 7 de diluant 8. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles 9 sont disposés en aval de l’au moins un premier ou deuxième injecteur à une distance axiale comprise entre 0*L et 0,3*L, et de préférence entre 0,01*L et 0,1*L.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, des obstacles 9 sont disposés dans le réacteur à flux descendant 3 à une distance axiale Hi (e.g. Hi , H2, etc...) de la chambre de mélange 2 comprise entre OL et 0,9*L, préférablement entre 0,01 *L et 0,6*L, par exemple entre 0,01 *L et 0,4*L.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les rangées d’obstacles 11 sont espacées d’une distance comprise entre 0,05*L et 0,4*LEn référence à la figure 2, selon un ou plusieurs modes de réalisation, le dispositif selon l’invention comprend au moins une rangée d’obstacles 9, par rapport à l’axe central/vertical Z, disposés à une hauteur prédéterminée de la paroi interne de chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les obstacles 9 de la rangée d’obstacles 11 , ainsi disposés en « chapelet », sont positionnés sensiblement à équidistance les uns des autres. Avantageusement, une rangée d’obstacles 11 comprend (tous) les obstacles 9 d’un plan horizontal, perpendiculaire à l’axe central/vertical Z.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le périmètre de la paroi interne de la chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3, occupé par la rangée d’obstacles 11 , est compris entre 15% et 80% et de préférence entre 30% et 70%, tel que de 40% à 60%.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la rangée d’obstacles 11 réduit la section de passage de la paroi interne de chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3 de 1 % à 35% et de préférence de 5% à 20%, tel que de 10% à 20%.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une rangée d’obstacles 11 comprend au moins 2 obstacles 9, par exemple entre 2 et 24 obstacles 9, de préférence entre 4 et 12 obstacles 9. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une rangée d’obstacles 11 dans la chambre de mélange 2 comprend au moins 2 obstacles 9, par exemple entre 2 et 24 obstacles 9, de préférence entre 4 et 12 obstacles 9, tel que 4 obstacles 9.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le nombre d’obstacles 9 d’une rangée d’obstacles 11 dans la chambre de mélange 2 est un multiple entier du nombre de premiers injecteurs 5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une rangée d’obstacles 11 dans la chambre de mélange 2 comprend autant d’obstacles que de premiers injecteurs 5.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une rangée d’obstacles 11 dans le réacteur à flux descendant 3 comprend au moins 2 obstacles 9, par exemple entre 2et 24 obstacles 9, de préférence entre 3 et 12 obstacles 9, très préférablement entre 4 et 8 obstacles 9, tel que 8 obstacles 9.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le nombre d’obstacles d’une rangée d’obstacles 11 dans le réacteur à flux descendant 3 est un multiple entier du nombre de premiers injecteurs 5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une rangée d’obstacles 11 dans le réacteur à flux descendant 3 comprend autant d’obstacles que de premiers injecteurs 5.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend entre 0 et 4 rangées d’obstacles 11 , tel que 1 rangée d’obstacles 11 préférablement disposée au-dessus des (e.g. premiers) injecteurs.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le réacteur à flux descendant 3 comprend au moins
1 rangée d’obstacles 11 , par exemple entre 1 et 10 rangées d’obstacles 11 , de préférence entre
2 et 8 rangées d’obstacles 11 , très préférablement entre 3 et 6 rangées d’obstacles 11 , tel que 3 rangées d’obstacles 11 .
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le réacteur à flux descendant 3 comprend : une première rangée d’obstacles 11 disposée à une distance axiale Hi de la chambre de mélange 2 comprise entre 0*L et 0,9*L ; préférablement une deuxième rangée d’obstacles 11 disposée à une distance axiale de la première rangée d’obstacles 11 comprise entre 0,05*L et 0,4*L ; et préférablement une troisième rangée d’obstacles 11 disposée à une distance axiale de la précédente rangée d’obstacles 11 comprise entre 0,05*L et 0,4*L.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la chambre de mélange 2 comprend 1 rangée d’obstacles 11 préférablement disposée au-dessus des (e.g. premiers) injecteurs, et le réacteur à flux descendant 3 comprend au moins 1 rangée d’obstacles 11 , par exemple entre 1 et 10 rangées d’obstacles 11 , de préférence entre 2 et 8 rangées d’obstacles 11 , très préférablement entre 3 et 6 rangées d’obstacles 11 , tel que 3 rangées d’obstacles 11 , la distance entre deux rangée étant préférablement comprise entre 0,05*L et 0,4*L.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la position radiale des obstacles 9 d’une rangée d’obstacles 11 est dans un espace de séparation entre la position radiale de deux obstacles 9 adjacents d’une rangée d’obstacles 11 adjacente, i.e., chaque rangée d’obstacles 11 présente une rotation (selon l’axe vertical Z) par rapport à une rangée d’obstacles 11 adjacente. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la position radiale des obstacles 9 d’une rangée d’obstacles 11 présente une rotation d’un angle compris entre 10° et 35°, de préférence entre 15° et 30°, par rapport à la position radiale des obstacles 9 d’une rangée d’obstacles 11 adjacente, et de manière préférée à un angle de 1807N, avec N le nombre d’obstacles dans une rangée. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les rangées d’obstacles 11 sont disposées les unes par rapport aux autres pour couvrir ensemble tout le périmètre de la paroi interne de chambre de mélange 2 et/ou du réacteur à flux descendant 3, selon une vue selon l’axe vertical Z.
En outre, par rapport à des internes de type couronne qui peuvent réduire significativement la section de passage et augmenter la vitesse de gaz dans la zone centrale du réacteur à flux descendant 3, ce qui peut produire un profil parabolique de l’écoulement et loin du flux à écoulement piston, la ou les rangée(s) d’obstacles 11 selon l’invention permet d’homogénéiser l’écoulement du catalyseur sans réduire significativement la section de passage du réacteur à flux descendant 3.
En référence à la figure 3, selon un ou plusieurs modes de réalisation, au moins une partie de la chambre de mélange 2 comprend une pièce d'encombrement centrale 12 (« plug » selon la terminologie anglo-saxonne) disposée sensiblement le long de l’axe central/vertical Z et définissant un orifice annulaire 13 de la chambre de mélange 2, par lequel les particules de catalyseur de déversent et/ou s’écoulent dans la chambre de mélange 2.
Le catalyseur
Le catalyseur est un catalyseur solide (e.g. particules de densité, taille et forme des grains choisies pour utilisation en lit fluidisé). Les densités, tailles et formes des catalyseurs pour lits fluidisés sont connus de l’homme du métier, et ne seront pas décrites davantage. Le catalyseur peut être tout type de catalyseur de craquage catalytique.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le catalyseur est un catalyseur de type FCC, contenant par exemple ce qui est couramment appelé une matrice faite d’argile, de silice ou de silice alumine, optionnellement de liant, et/ou de zéolithe, par exemple de 15% à 70% poids de zéolithe par rapport au poids du catalyseur, préférablement une zéolithe Y et/ou une zéolithe ZSM-5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le catalyseur comprend une zéolithe ZSM-5. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la densité de grain du catalyseur est comprise entre 1000 kg/m3 et 2000 kg/m3. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la densité de grain du catalyseur est comprise entre 1250 kg/m3 et 1750 kg/m3.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le catalyseur comprend au moins un liant (e.g. de 30% à 85% poids) choisi parmi l’alumine, la silice, la silice-alumine, la magnésie, l’oxyde de titane, la zircone, les argiles et l’oxyde de bore, seul ou en mélange et de préférence parmi la silice, la silice-alumine et les argiles, seul ou en mélange.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le catalyseur comprend au moins un élément dopant (e.g. de 0 à 10% poids) choisi parmi le phosphore, le magnésium, le sodium, le potassium, le calcium, le fer, le bore, le manganèse, le lanthane, le cérium, le titane, le tungstène, le molybdène, le cuivre, le zirconium et le gallium, seul ou en mélange.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le catalyseur comprend et/ou est constitué de zéolithe, telle que la ZSM-5, optionnellement dopée.
La charge
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la charge hydrocarbonée 6 est une charge lourde, caractérisée par une température de début d’ébullition proche de 340°C, souvent supérieure à 380°C, telle qu’une coupe lourde, par exemple issue d’une unité de distillation sous vide, telle que du gazole/distil lat sous vide (« vacuum gas oil » ou « VGO » selon la terminologie anglo- saxonne) ou un résidu sous vide, un résidu atmosphérique, un gazole sous vide issu d’une unité de conversion, telle qu’un gasoil de cokéfaction (« Heavy Coker Gas Oil » ou « HCGO » selon la terminologie anglo-saxonne) ou une coupe lourde issue d’une unité d’hydroconversion en lit bouillonnant ou en lit entrainé (telle que les procédés H-Oil, LC-Fining, EST, VCC ou Uniflex), un recycle d’une étape d’hydrocraquage, seuls ou en mélange.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, la charge hydrocarbonée 6 est une charge légère, caractérisée par une température de fin d’ébullition inférieure de 450°C, souvent inférieure à 400°C, telle qu’une coupe essence ou une coupe gazole, par exemple issue d’une unité de distillation atmosphérique, ou issue d’une unité de conversion, telle qu’une essence ou un gasoil d’une unité d’hydrocraquage, ou une essence ou un gasoil d’une unité de cokéfaction ou une essence ou un gasoil d’une unité d’hydroconversion en lit bouillonnant ou en lit entrainé (telle que les procédés H-Oil, LC-Fining, EST, VCC ou Uniflex), ou une essence ou un gasoil issue d’une unité de FCC, ou un recycle de l’unité de FCC en question, seuls ou en mélange. Selon un ou plusieurs modes de réalisation, il est également possible de traiter un mélange de coupes légères et lourdes, ou encore un brut complet. Au contact du flux descendant 4 de particules de catalyseur chaud, la charge hydrocarbonée 6 pulvérisée se vaporise et des réactions endothermiques de craquage se produisent le long du réacteur à flux descendant 3 diminuant ainsi la température et produisant : des produits valorisables (e.g. du gaz C1-C4 comprenant des oléfines ; une coupe essence comprenant des aromatiques) ; optionnellement une coupe gasoil léger (« Light Cycle Oil » ou LCO selon la terminologie anglo-saxonne) ; optionnellement une coupe gasoil lourd (« Heavy Cycle Oil » ou HCO selon la terminologie anglo-saxonne) ;
- optionnellement une huile en forme de boue (« slurry » selon la terminologie anglo- saxonne) ; et optionnellement un résidu solide (coke) adsorbé sur le catalyseur.
Le procédé selon l’invention
Le procédé selon la présente invention comprend une étape de craquage catalytique de production d’oléfines légères (et en particulier en éthylène et en propylène), d’aromatiques (et en particulier benzène, toluène etxylènes), et d’essence (et optionnellement de LCO, HCO et slurry), par craquage catalytique de la charge hydrocarbonée 6 (alimentée par le premier injecteur 5) par mise en contact avec le flux descendant 4 de particules de catalyseur chaud (alimenté par la conduite 1), et optionnellement le diluant 8 (alimentée par le deuxième injecteur 7) dans la chambre de mélange 2 puis dans le réacteur à flux descendant 3.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le flux descendant 4 des particules de catalyseur dans la conduite 1 en amont de la chambre de mélange 2 est en régime fluidisé dense et de préférence avec un flux massique supérieur à 200 kg/m2s, pour par exemple permettre préférablement un régime avec les bulles descendantes.
Dans la présente demande, le terme « lit fluidisé dense » signifie un lit fluidisé gaz-solide fonctionnant en régime homogène, en régime bouillonnant ou en régime turbulent.
Dans la présente demande, le terme « lit fluidisé homogène » signifie un lit fluidisé gaz-solide dont la vitesse de gaz est comprise entre la vitesse minimum de fluidisation et la vitesse minimum de bullage. Ces vitesses dépendent des propriétés du catalyseur solide (densité, taille, forme des grains...). La fraction volumique de solide est comprise entre une valeur proche de 0,45 et la fraction volumique de solide maximale correspondant à un lit fixe, non fluidisé, généralement proche de 0,6. Dans la présente demande, le terme « lit fluidisé bouillonnant » signifie un lit fluidisé gaz-solide dont la vitesse de gaz est comprise entre la vitesse minimum de bullage et la vitesse de transition au régime turbulent. Ces vitesses dépendent des propriétés du catalyseur solide (densité, taille, forme des grains...). La fraction volumique de solide est comprise entre une valeur proche de 0,35 et une valeur proche de 0,45.
Dans la présente demande, le terme « lit fluidisé turbulent » signifie un lit fluidisé gaz-solide dont la vitesse de gaz est comprise entre la vitesse de transition au régime turbulent et la vitesse de transport. La fraction volumique de solide est comprise entre une valeur proche de 0,25 et une valeur proche de 0,35.
Dans la présente demande, le terme « lit fluidisé transporté » signifie un lit fluidisé gaz-solide dont la vitesse de gaz est supérieure à la vitesse de transport. La fraction volumique de solide est inférieure à une valeur proche de 0,25. Dans la présente demande, le terme « vitesse de transport » correspond à la vitesse avec laquelle essentiellement tout le solide est entrainé par le gaz.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les injecteurs 5 sont adaptés pour atomiser la charge hydrocarbonée 6 (liquide) et pénétrer le flux du catalyseur.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les conditions opératoires de la conduite 1 et du réacteur à flux descendant 3 sont choisies parmi les conditions suivantes : température (de sortie de réacteur) comprise entre 520°C et 750°C et de préférence inférieure à 650°C ; pression totale absolue comprise entre 0,1 MPa et 0,5 MPa ; rapport massique du catalyseur 4 sur la charge hydrocarbonée 6 C/O compris entre 5 (kg/h)/(kg/h) et 35 (kg/h)/(kg/h) et de préférence entre 15 (kg/h)/(kg/h) et 30 (kg/h)/(kg/h) ; temps de contact tc entre la charge hydrocarbonée 6 et le catalyseur inférieur à 10 secondes, préférablement compris entre 0,5 secondes et 4 secondes ; flux massique de particules de catalyseur compris entre 50 et 850 kg/(m2s), de préférence entre 400 et 750 kg/(m2s) ; et vitesse superficielle gaz comprise entre 2 m/s et 26 m/s, de préférence entre 6 m/s et 16 m/s.
Dans la présente description, le temps de contact tc est défini comme le produit de la fraction volumique solide £s par la hauteur de lit Hs (e.g. hauteur de réacteur L), divisé par la vitesse superficielle du gaz vsg, cela intégré tout au long de la hauteur du lit, tel que défini ci-après dans la formule mathématique Math 1. Math 1
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Selon un ou plusieurs modes de réalisation, une quantité de diluant 8 (e.g. azote et/ou vapeur d’eau) est ajoutée à la charge pour réduire la pression partielle d’hydrocarbures de la charge et le diluant est introduit à raison d’une quantité représentant 0% ou 0,1 % à 40% poids, de préférence 1 % à 35% poids et de manière préférée comprise entre 1 % et 30% poids par rapport à la masse de la charge hydrocarbonée 6.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, à l’issue de l’étape de craquage catalytique dans le réacteur à flux descendant 3, les produits gazeux et le catalyseur, et optionnellement la charge vaporisée non convertie, sont séparés dans le séparateur gaz/solide (non représenté) renfermant un lit fluidisé dense où les réactions de craquage peuvent se poursuivre.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les conditions opératoires du séparateur sont choisies parmi les conditions suivantes : température (de sortie de réacteur) comprise entre 500°C et 750°C, de préférence entre 550°C et 700°C, de manière encore plus préférée entre 580°C et 685°C ; pression totale absolue comprise entre 0,1 MPa et 0,5 MPa et de préférence entre 0,1 MPa et 0,4 MPa et de manière préférée entre 0,1 MPa et 0,3 MPa ; rapport massique du catalyseur sur la charge (charge vaporisée non convertie et produits gazeux) C/O compris entre 5 (kg/h)/(kg/h) et 40 (kg/h)/(kg/h) ; temps de contact tc entre la charge et le catalyseur compris entre 500 millisecondes (ms) et 10 secondes ; et pression partielle des hydrocarbures dans la charge (PPHcharge) comprise entre 0,01 MPa et 0,3 MPa, de préférence entre 0,02 MPa et 0,2 MPa et de manière préférée entre 0,05 MPa et 0,15 MPa.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, en sortie du séparateur le catalyseur coké est envoyé vers un strippeur optionnel (non représenté) pour stripper les hydrocarbures restés adsorbés à la surface du catalyseur au moyen d’un deuxième diluant.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les conditions opératoires du strippeur sont choisies parmi les conditions suivantes : temps de séjour du catalyseur dans le strippeur : entre 10 secondes et 180 secondes, préférentiellement entre 30 secondes et 120 secondes ; vitesse superficielle de gaz entre la vitesse minimale de fluidisation et la vitesse de transition au régime turbulent, par exemple entre 0,01 m/s et 0,5 m/s, préférentiellement entre 0,15 m/s et 0,4 m/s ; flux solide entre 25 kg/m2s et 200 kg/m2s, préférentiellement entre 50 kg/m2s et 150 kg/m2s et de manière préférée entre 50 kg/m2s et 100 kg/m2s ; température entre 500°C et 750°C, préférentiellement entre 550°C et 650°C ; pression totale absolue comprise entre 0,1 MPa et 0,5 MPa et de préférence entre 0,1 MPa et 0,4 MPa et de manière préférée entre 0,1 MPa et 0,3 MPa ; fraction volumique solide entre 0,25 et 0,6, préférentiellement entre 0,4 et 0,6.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, en sortie du séparateur ou du strippeur, le solide coké est transporté dans un régénérateur (non représenté) dans lequel une alimentation en air brûle le coke du catalyseur pour produire un catalyseur régénéré chaud et des gaz de combustion, le catalyseur régénéré chaud pouvant alimenter le flux descendant 4 en particules de catalyseur chaud.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, les conditions opératoires du régénérateur sont choisies parmi les conditions suivantes : vitesse superficielle de gaz entre 0,1 m/s et 2 m/s, préférentiellement 0,2 m/s et 1 ,5 m/s ; temps de séjour du catalyseur entre 30 secondes et 20 minutes, préférentiellement entre 1 minute et 10 minutes ; température entre 500°C et 840°C, préférentiellement entre 650°C et 750°C.
Exemples
En référence à la figure 3, les écoulements dans un dispositif de référence A et un dispositif selon l’invention B opérant dans les conditions sans réaction ont été comparés afin d’étudier l’hydrodynamique.
Le dispositif de référence A et le dispositif selon l’invention B comprennent : une conduite 1 , composé d’un tronçon cylindrique, d’un cône de rétrécissement et d’un tronçon cylindrique ; une chambre de mélange 2 tronconique (S1/S2 étant inférieur à 1) comprenant une pièce d'encombrement centrale 12 définissant un orifice annulaire 13 ; un réacteur à flux descendant 3 cylindrique présentant une longueur de 4,07 m et un diamètre interne de 0,42 m ; quatre premier injecteurs 5 de charge hydrocarbonée 6 positionnés en contre-courant du flux descendant 3 de particules de catalyseur avec un angle de 30° vers le haut par rapport à la direction horizontale ; et quatre deuxièmes injecteurs 7 de diluant 8 (vapeur d’eau) positionnés en contre-courant du flux descendant 3 de particules de catalyseur avec un angle de 30° vers le haut par rapport à la direction horizontale.
Le dispositif de référence A ne présente aucun obstacle positionné au niveau des parois internes.
Le dispositif selon l’invention présente trois rangées d’obstacles 11 positionnées au niveau de la paroi du réacteur à flux descendant 3. Chaque rangée d’obstacles 11 inclut 8 prismes de section triangulaire isocèle de base de 0,07 m et une hauteur de 0,096 m. Dans cet exemple la base du prisme est perpendiculaire à l’axe vertical Z. Le périmètre occupé par les obstacles 9 d’une rangée d’obstacle 11 est de 46% du périmètre totale du réacteur à flux descendant 3. La section occupée par les obstacles 9 d’une rangée d’obstacle 11 est de 16% de la section du réacteur à flux descendant 3.
La première rangée d’obstacle 11 , la deuxième rangée d’obstacle 11 et la troisième rangée d’obstacles 11 , sont positionnées à une distance de 0,4 m, 0,6 m et 1 ,4 m des premiers injecteurs 5 de charge hydrocarbonée 6, respectivement. Chaque rangée d’obstacle 11 présente une rotation de 22,5° par rapport à la rangée d’obstacle 11 précédente, pour diriger notamment les particules de catalyseur s’écoulant entre deux obstacles 9 vers des zones plus diluées.
Les configurations du dispositif de référence A et du dispositif selon l’invention B ont été simulées en CFD avec l’outil Barracuda© dans les conditions opératoires suivantes : le flux du catalyseur de de 607 kg/m2s ; le catalyseur présente un diamètre d5o de 73 pm et une densité de grain de 1418 kg/m3 (i.e., groupe A de la classification de Geldart) ; le débit d’air de 1 ,85 kg/s présente un ratio entre les premiers injecteurs 5 sur les deuxièmes injecteurs 7 de 70/30 ; les premiers injecteurs 5 sont positionnés à 0,2 m au-dessus des deuxièmes injecteurs 7 ; l’angle de rotation entre les premiers injecteurs 5 et les deuxièmes injecteurs 7 est de 45°; la vitesse de gaz en sortie des injecteurs est de 90 m/s pour les premiers injecteurs 5 et 76 m/s pour les deuxièmes injecteurs 7 ; l’écoulement est dans les conditions ambiantes sans réaction ; une pièce d'encombrement centrale 12 est positionné au centre de la chambre de mélange 2.
La figure 4 présente la Fraction Volumique des Particules, notée FVP, pour les deux configurations A et B du dispositif de référence A et du dispositif selon l’invention B, respectivement, sur 13 sections. Les deux premières sections sont respectivement à la hauteur des premiers et deuxièmes injecteurs 5 et 7, et les sections suivantes sont espacées de 0,35 m.
Avantageusement, la distribution radiale du solide tout au long du réacteur à flux descendant 3 est toujours plus homogène pour le dispositif selon l’invention B par rapport au dispositif de référence A. En outre, il est à noter une concentration importante du solide à la proximité de la paroi pour le dispositif de référence A par rapport au dispositif selon l’invention B.
La figure 5 montre les profils radiaux A et B de la fraction volumique des particules FVP, et du Flux Massique des Particules, noté FM P, du dispositif de référence A et du dispositif selon l’invention B de la figure 3, respectivement. Les profils radiaux A et B sont réalisés dans une direction x (perpendiculaire à l’axe vertical Z) à une hauteur de 2,8 m en dessous des premiers injecteurs 5. On peut noter que le dispositif selon l’invention B produit un profil radial B plus homogène avec une distribution meilleure des phases. Le coefficient de variation des valeurs de fraction volumique des particules FVP sur ces profils radiaux A et B est de 15 % pour le dispositif de référence A et de 5 % pour le dispositif selon l’invention B. De façon équivalente, le coefficient de variation des valeurs de flux massique des particules FMP pour les profils A et B est de 16% pour le dispositif de référence A et de 5 % pour le dispositif selon l’invention B, ce qui indique une meilleure dispersion du catalyseur sur la section pour le dispositif selon l’invention B.

Claims

Revendications
1. Dispositif pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant, de haut en bas :
- une conduite (1) adaptée pour transporter un flux descendant (4) de particules de catalyseur ;
- une chambre de mélange (2) connectée à la conduite (1) et adaptée pour être alimentée par la conduite (1) en flux descendant (4), la chambre de mélange (2) comprenant une paroi interne et au moins un premier injecteur (5) de charge hydrocarbonée (6) ; et
- un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) connecté à la chambre de mélange (2) et adapté pour être alimenté par la chambre de mélange (2) en un mélange comprenant des particules de catalyseur et de la charge hydrocarbonée, le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) comprenant une paroi interne, dans lequel la paroi interne de la chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) comprend un ou plusieurs obstacles discontinus (9).
2. Dispositif selon la revendication 1 , dans lequel les obstacles (9) sont adaptés pour distribuer des particules de catalyseur sensiblement vers l’intérieur de la chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3).
3. Dispositif selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans lequel les obstacles (9) comprennent une surface supérieure oblique et descendante vers l’intérieur.
4. Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel les obstacles (9) sont adaptés pour éviter l’accumulation de particules de catalyseur sur les obstacles (9).
5. Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel les obstacles (9) sont adaptés pour distribuer des particules de catalyseur le long de la paroi de la chambre de mélange (2).
6. Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel les obstacles (9) comprennent une surface supérieure oblique et descendante latéralement.
7. Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel les obstacles (9) sont en forme de prisme, de cylindre, de pyramide, de cône, et/ou de tronc de cône. Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel des obstacles (9) sont disposés dans la chambre de mélange (2) en amont de l’au moins un premier injecteur (5). Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, dans lequel des obstacles (9) sont disposés dans le réacteur à flux descendant (3) à une distance axiale Hi de la chambre de mélange (2) comprise entre 0*L et 0,9*L, L étant la longueur du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3). Dispositif selon l’une quelconque des revendications précédentes, comprenant au moins une rangée d’obstacles (11) disposés à une hauteur prédéterminée de la paroi interne de chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à flux descendant (3). Dispositif selon la revendication 10, dans lequel le périmètre de la paroi interne de la chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à flux descendant (3), occupé par la rangée d’obstacles (11), est compris entre 15% et 80%. Dispositif selon la revendication 10 ou la revendication 11 , dans lequel la rangée d’obstacles (11) réduit la section de passage de la paroi interne de chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à flux descendant (3) de 1 % à 35%. Dispositif selon l’une quelconque des revendications 10 à 12, dans lequel la rangée d’obstacles (11) dans la chambre de mélange (2) comprend entre 2 et 24 obstacles (9), et/ou la rangée d’obstacles (11) dans le réacteur à flux descendant (3) comprend entre 2 et 24 obstacles (9). Dispositif selon l’une quelconque des revendications 10 à 13, dans lequel la position radiale des obstacles (9) d’une rangée d’obstacle (11) est dans un espace de séparation entre la position radiale de deux obstacles (9) adjacents d’une rangée d’obstacles (11) adjacente. Procédé pour le craquage catalytique en lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant comprenant les étapes suivantes :
- transporter un flux descendant dense (4) de particules de catalyseur dans une conduite (1) ;
- alimenter une chambre de mélange (2) par la conduite (1) avec le flux descendant (4), la chambre de mélange (2) comprenant une paroi interne et au moins un premier injecteur (5) de charge hydrocarbonée (6) ;
- alimenter un réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) par la chambre de mélange (2) avec un mélange comprenant des particules de catalyseur et de la charge hydrocarbonée, le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) comprenant une paroi interne ; et
- craquer au moins partiellement la charge hydrocarbonée (6) en présence des particules de catalyseur dans le réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3), pour produire un effluent (10) comprenant du catalyseur au moins partiellement coké et des produits gazeux de craquage, dans lequel la paroi interne de chambre de mélange (2) et/ou du réacteur à lit fluidisé à co-courant gaz-solide descendant (3) comprend une pluralité d’obstacles (9).
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