WO2023110590A1 - Cyclone pour une installation et un procede de combustion en boucle chimique muni d'une conduite d'arrivee a parois inclinees et injection de gaz - Google Patents

Cyclone pour une installation et un procede de combustion en boucle chimique muni d'une conduite d'arrivee a parois inclinees et injection de gaz Download PDF

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WO2023110590A1
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Sina TEBIANIAN
Thierry Gauthier
Florent Guillou
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IFP Energies Nouvelles
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    • C10J2300/1807—Recycle loops, e.g. gas, solids, heating medium, water

Definitions

  • the present invention relates to the field of gas/solid separation, and more specifically to the field of cyclones, in the context of the chemical loop combustion of hydrocarbon feedstocks to produce energy, synthesis gas and/or hydrogen.
  • the present invention deals with the problem of the accumulation of solid particles in processes involving transport of particles through particle transport lines, such as chemical loop redox processes, typically chemical looping combustion (“CLC” for “Chemical Looping Combustion”), implementing multiphase circulating beds comprising a reactive solid in contact with one or more generally gaseous fluid phases.
  • chemical loop redox processes typically chemical looping combustion (“CLC” for “Chemical Looping Combustion”)
  • CLC chemical looping combustion
  • multiphase circulating beds comprising a reactive solid in contact with one or more generally gaseous fluid phases.
  • the particles can agglomerate which risks leading to clogging and partial or total blockage of the transmission line; the particles can accumulate temporarily and then be suddenly mobilized again in bunches, which then creates pressure fluctuations and fluctuations in the flow rate of solid transported.
  • reaction zone In multiphase circulating bed processes using a reactive solid in contact with one or more gaseous fluid phases, such as CLC processes, a reaction zone is conventionally implemented, generally formed by a substantially vertical reactor with an ascending fluid phase, and a phase separation zone (solid/gas) generally with a substantially vertical axis, formed by a cyclone using centrifugal force to separate the solid particles from the gas phase.
  • phase separation zone solid/gas
  • gas/solid separators are well known to those skilled in the art.
  • transition transport zone typically a pipe
  • the length and inclination of which are conditioned by the relative locations of the reaction zone and the zone. of seperation.
  • transition zones in which the gas/solid mixture circulates, are substantially horizontal to respect the tangential arrival of the flow in the cyclone. This therefore results in a change of direction, whereby the deceleration of the solid promotes the deposition of particles at the bottom of the pipe, which can generate the phenomena described above.
  • the solid standing at high temperature which can be oxygen carrier or ash, can produce a clump of particles that grows larger as other solid particles pass. This agglomeration can in extreme cases block a large part of the cyclone inlet and compromise the pressure balance.
  • the present invention aims to overcome the problems of the prior art mentioned above, and thus has the general objective of reducing the deposition of solid particles at the inlet of a cyclone of a CLC installation of a hydrocarbon charge, but also to possibly carry out chemical reactions within the cyclone, as well as to improve the efficiency of the cyclone.
  • a cyclone for a chemical loop redox installation of a hydrocarbon feedstock implementing at at least one reactor operating in a circulating fluidized bed comprising:
  • an inlet pipe for a gaseous mixture comprising solid particles coming from a reactor of the installation comprising at one end an inlet opening of rectangular section and at its other end an outlet opening of rectangular section,
  • a cylindrical-conical chamber comprising a cylindrical upper portion surmounting an inverted frustoconical lower portion, the cylindrical upper portion comprising the outlet opening of the inlet pipe;
  • the inlet pipe comprises at least one injection nozzle an auxiliary gas disposed on the flat bottom wall.
  • the cross-sectional area of the inlet opening is equal to the cross-sectional area of the outlet opening.
  • the angle a has an absolute value between a' and a'+45°, preferably between a'+10° and a'+20°, a' being l the angle of repose of the particles, and preferably the angle a has an absolute value between 15° and 60°.
  • the angle p is determined so that the cross-sectional area of the inlet opening is equal to the cross-sectional area of the outlet opening, and preferably the angle P has an absolute value between 5° and 70°.
  • the cyclone comprises between 1 and 10 nozzles/m 2 of the flat bottom wall, preferably between 2 and 5 nozzles/m 2 of the flat bottom wall, distributed evenly over the surface of the flat bottom wall.
  • the cross-sectional area of the outlet opening is such that the superficial velocity UgS of the gas of the gaseous mixture leaving said inlet pipe and entering the cyclone chamber is between 5 m/s and 35 m/s.
  • said at least one nozzle is configured so as to form a jet having an angle comprised between 0° and 90°, and preferably between 0° and 45°, with respect to the horizontal axis (X) in the vertical plane (XZ).
  • said at least one nozzle is configured so that the speed of the gas at the outlet of said nozzle is between 5 m/s and 100 m/s, preferably between 20 m/s and 40 m/s.
  • the present invention proposes a plant for the chemical loop combustion of a hydrocarbon feedstock implementing a solid oxygen carrier in the form of particles, comprising at least:
  • an oxidation reactor operating in a fluidized bed to oxidize the particles of the reduced oxygen-carrying solid originating from the reduction reactor (300) by bringing them into contact with an oxidizing gas;
  • a cyclone positioned downstream of said reduction reactor and/or downstream of said oxidation reactor so as to receive a gaseous mixture comprising solid particles originating from the reduction reactor or from the oxidation reactor.
  • the cyclone is positioned downstream of the oxidation reactor, and said oxidation reactor comprises in its upper part the inlet opening of the inlet pipe of the cyclone of so as to send the gaseous mixture comprising particles of the oxygen carrier from said oxidation reactor into the inlet pipe of the cyclone.
  • the present invention proposes a process for the chemical loop combustion of a hydrocarbon charge, implementing a cyclone according to the invention or an installation according to the invention, in which:
  • the particles of the oxygen carrier having remained in the reduction reactor are oxidized by bringing them into contact with an oxidizing gas within an oxidation reactor operated in a fluidized bed by means of an oxidizing gas, preferably air, before returning them to the reduction reactor;
  • an auxiliary gas is injected through at least one nozzle arranged on the inclined lower wall of the inlet pipe of the cyclone so as to disperse the solid particles;
  • a gas/solid separation is carried out within said cyclone to form a gas flow depleted in particles extracted by the outlet pipe at the top of the upper cylindrical portion of said cyclone and to form a flow of solid particles evacuated by the evacuation pipe at the bottom of the inverted tapered lower portion of said cyclone.
  • the gaseous mixture comprising solid particles sent to the inlet pipe of the cyclone comes directly from the oxidation reactor, and the auxiliary gas is identical to the oxidizing gas of the oxidation reactor, and preferably air, and is injected at a flow rate of between 0.1% and 30% of the flow rate of oxidizing gas used in the oxidation reactor.
  • the gaseous mixture comprising solid particles sent to the inlet pipe of the cyclone comes from the reduction reactor, and the auxiliary gas is dioxygen to further carry out a reduction of species residual unburnt contained in the gas mixture, or the auxiliary gas is ammonia to further effect a non-catalytic reduction of NOx contained in the gas mixture.
  • the auxiliary gas is injected through said at least one nozzle at a speed of between 5 m/s and 100 m/s, preferably between 20 m/s and 40 m/s , and forms a jet having an angle between 0° and 90°, and preferably between 0° and 45°, relative to the axis (X) in the vertical plane (XZ).
  • the superficial gas velocity of the gaseous mixture at the inlet of said inlet pipe is equal to the superficial gas velocity of the gaseous mixture at the outlet of said inlet pipe, and is between 5 m/s and 35 m/s.
  • Figure 1 is a schematic sectional view of a cyclone according to one embodiment of the invention and its operation.
  • Figure 2 illustrates the same cyclone as that shown in Figure 1, in a top view.
  • FIG. 3 is a block diagram of the implementation of a CLC method.
  • FIG. 4 illustrates an example of a cyclone according to the invention, according to a sectional diagram (A), according to a top view (B), and according to a perspective view (C).
  • Figure 5 illustrates simulation results of the cyclone in operation shown in Figure 4 (B), and of a conventional cyclone comprising an inlet in the form of a horizontal duct (A), and in particular illustrates the deposition of solid particles on the inner surface of the bottom wall of the cyclone inlet.
  • FIG. 6 illustrates simulation results of the cyclone according to an embodiment of the invention in operation shown in FIG. 4 (B), and of a conventional cyclone comprising an inlet in the form of a horizontal duct (A), and in particular illustrates the quantity of solid particles according to their residence time in the entry of the cyclones.
  • the object of the invention is to provide a cyclone for the gas/solid separation in a chemical loop combustion installation of a hydrocarbon charge, and more broadly in a chemical loop oxidation-reduction installation, implementing circulating fluidized bed reactors.
  • the cyclone according to the invention comprises a specific inlet pipe making it possible to reduce the deposit of solid particles at the inlet of the cyclone, to possibly carry out chemical reactions within the cyclone, as well as to improve the efficiency of the cyclone, especially the particulate collection efficiency.
  • CLC installations generally comprise two separate reactors: a reduction reactor (or combustion reactor) and an oxidation reactor (or air reactor).
  • the reduction of an oxygen-bearing solid takes place by means of a fuel, or more generally of a reducing gas, liquid or solid.
  • the reduction reactor effluents mainly contain CO2 and water, allowing easy CO2 capture.
  • the restoration of the oxygen-carrying solid to its oxidized state by contact with air or any other oxidizing gas makes it possible to correlatively generate a hot effluent, an energy vector, comprising the reoxidized oxygen carrier , and an oxygen-depleted gas stream, typically a stream of nitrogen lean or devoid of oxygen in the case where air is used.
  • CLC chemical loop oxidation-reduction installations/processes
  • CLR chemical loop oxidation-reduction installations/processes
  • CLOU chemical loop oxidation-reduction installations/processes
  • redox active mass or in an abbreviated manner “active mass”, “oxygen carrier material”, “oxygen carrier solid” or “oxygen carrier” are equivalent.
  • the redox mass is said to be active in relation to its reactive capacities, in the sense that it is capable of playing its role of oxygen carrier in the CLC process by capturing and releasing oxygen.
  • oxidation and reduction are used in relation to the respectively oxidized or reduced state of the oxygen carrier.
  • the oxidation reactor also called air reactor, is the one in which the oxygen carrier is oxidized and the reduction reactor, also called fuel reactor or combustion reactor, is the reactor in which the oxygen carrier is reduced.
  • the reactors operate in a fluidized bed and the oxygen carrier circulates between the oxidation reactor and the reduction reactor. Circulating fluidized bed technology is used to allow the continuous passage of the oxygen carrier from its oxidized state in the oxidation reactor to its reduced state in the reduction reactor.
  • section is generally meant a straight section, unless otherwise specified.
  • axis (X) which is a horizontal axis, parallel to the side wall 27 of the cyclone inlet pipe.
  • plane (XY) which is a horizontal plane
  • plane (XZ) which is a vertical plane, orthogonal to the plane (XY).
  • the terms “essentially” or “substantially” correspond to an approximation of ⁇ 5%, preferably ⁇ 1%.
  • an element covering substantially an entire surface corresponds to an element covering at least 95% of said surface.
  • a new cyclone is proposed for gas/solid separation, suitable for CLC installations and processes.
  • This type of cyclone has good separation efficiency, and can advantageously allow chemical reactions to be carried out within the cyclone.
  • Figures 1 and 2 illustrate, schematically and in a non-limiting manner, an embodiment of the cyclone according to the invention.
  • FIG. 4 also illustrates an example of a cyclone according to the embodiment illustrated in FIGS. 1 and 2, serving to illustrate certain performances of the cyclone according to the invention, as described in more detail in the “example” part.
  • the cyclone according to the invention comprises:
  • an inlet pipe 21 for a gaseous mixture 2 comprising solid particles coming from a reactor 100 of a CLC installation said inlet pipe 21 comprising at one end an inlet opening O of rectangular section So and at its other end an outlet opening S of rectangular section Ss,
  • cylindrical-conical chamber 22 comprising a cylindrical upper portion 22a surmounting an inverted frustoconical lower portion 22b (in other words the narrowest portion of the truncated cone is in the lower part), the cylindrical upper portion 22a comprising the outlet opening S of the inlet pipe;
  • An evacuation pipe 24 for a flow of solid particles 4 positioned at the bottom of the inverted tapered lower portion 22b.
  • the inlet pipe 21 is delimited by:
  • the inlet pipe 21 comprises at least one injection nozzle 29 for an auxiliary gas arranged on the flat lower wall.
  • the cyclone according to the invention is of the flow reversal type with a tangential inlet (“tangential-inlet reverse-flow cyclone”).
  • tangential-inlet reverse-flow cyclone the gaseous mixture containing solid particles enters at the top of the cyclone and sees itself imposing a centrifugal movement due to its tangential entry. The particles are propelled towards the wall of the cyclone by centrifugal force and then fall along the wall due to gravity.
  • the gas flow stripped of the particles which are evacuated at the bottom of the frustoconical section, is reversed to form an internal vortex which exits through an axial duct at the top of the cyclone.
  • the outlet pipe 23 is preferably arranged in the axis of the cyclone chamber, and may comprise an internal cylindrical part over a height h, generally called "vortex finder" in English, as is typical in a flow reversal cyclone.
  • the gaseous mixture 2 comprising solid particles typically comes from a reactor 100 of a CLC installation comprising an ascending gas/solid multiphase flow 1. This ascending flow changes direction once it has entered the inlet pipe 21 through the opening inlet O, and is referred to as the gas mixture 2 comprising solid particles entering the inlet pipe in the present description.
  • the specific inlet of the cyclone according to the invention characterized by its particular geometry and the injection nozzle or nozzles 29 of auxiliary gas, makes it possible to limit the deposit of solid particles in the inlet pipe of the cyclone.
  • the downward inclination of the lower wall 26 of the inlet pipe 21 (angle a) promotes the flow and the re-acceleration of the solid particles towards the outlet opening S of the inlet pipe 21, in the direction of the cyclone chamber, and the injection nozzle or nozzles 29 make it possible to inject an auxiliary gas so as to disperse the solid particles.
  • the auxiliary gas injected makes it possible to redirect the solid particles which fall on the lower wall 26 towards the main gas flow in the inlet pipe 21, and to destroy the agglomerates of particles, if necessary.
  • the specific inlet of the cyclone according to the invention can also make it possible to carry out chemical reactions within the cyclone.
  • an oxidizing gas for example the same oxidizing gas as that used in the air reactor to reoxidizing the oxygen carrier particles, eg air, or another oxidizing gas, to complete the oxidation of the oxygen carrier particles.
  • auxiliary gas auxiliary gas
  • the specific inlet of the cyclone according to the invention characterized by its particular geometry and the injection nozzle(s) 29 of auxiliary gas, also makes it possible to provide a cyclone with good separation efficiency.
  • the deposit of solid particles is reduced in the inlet pipe 21, thanks to the injection of auxiliary gas by the injection nozzle(s) 29 and the specific geometry of the inlet pipe 21, in particular the inclined bottom wall 26, which makes it possible not to obstruct the inlet of the cyclone and not to disturb the operation of the cyclone, the gas/solid separation thus being able to take place correctly.
  • the dispersion of the solid particles in the main gas flow allows their entrainment in the chamber 22 of the cyclone, and thereby a better gas/solid separation than in the event of stagnation and agglomeration of these same particles on the lower wall. 26 of conduct.
  • the inclination of an angle P of the side wall 28 of the inlet pipe 21 makes it possible to preferentially direct the particles towards the wall at the entrance to the cyclone chamber, which makes it possible to improve the collection efficiency of the cyclone, by minimizing on the one hand the distance to be traveled for the particles to the wall of the cyclone chamber, but also by favoring the winding of the gas in the cyclone which limits the re-entrainment of particles towards exit 23 in the entry zone of the cyclone.
  • the UgO gas velocity at the inlet opening O of the inlet pipe 21 depends on the physical properties of the solid particles circulating and on the design of the cyclone.
  • the area of the section Ss of the outlet opening S is such that the superficial gas velocity UgS of the gaseous mixture leaving said inlet pipe 21 and entering the cyclone chamber is between 5 m/ s and 35 m/s, and more preferably between 15 m/s and 25 m/s, to have good separation performance.
  • the section of the inlet pipe 21, in particular the section So of the inlet opening O and that Ss of the outlet opening S of the inlet pipe, is understood as a straight section. This is clearly shown in Figure 2. It is in particular orthogonal to the flat outer surface T1 of the inlet pipe 21.
  • the area of the section So of the inlet opening O of the inlet pipe 21 is equal to the area of the section Ss of the outlet opening S of said inlet pipe 21.
  • the superficial velocity of the UgO gas of the gas mixture 2 entering said inlet pipe is equal to the superficial velocity of the UgS gas leaving said pipe.
  • the area of the section of the inlet pipe is constant from the inlet opening O to the outlet opening S of the inlet pipe 21, guaranteeing a constant superficial gas velocity along of the incoming line.
  • the superficial velocity of the UgO gas at the inlet opening of the inlet pipe is preferably equal to the superficial velocity of the UgS gas at the outlet opening of the inlet pipe , it is not beyond the scope of the invention if UgO is less than UgS, in particular if UgO is between 0.5 and 1 times UgS, or even between 0.75 and 1 times UgS.
  • the flat bottom wall 26 is inclined relative to the horizontal flat top wall 25 by an angle a defined in a vertical plane (XZ), and so that the dimension along the vertical axis (Z) of the opening outlet S of the inlet pipe is less than the dimension along the axis (Z) of the inlet opening O, as clearly visible in FIG. 1. Due to this angle a, the lower wall plane 26 is inclined downwards with respect to the horizontal axis (X), from the inlet opening O towards the outlet opening S arranged in the part of the inlet pipe 21.
  • the angle a has an absolute value between a' and a'+45°, preferably between a'+10° and a'+20°, a' being the angle of repose of the particles.
  • the angle of repose or slope of the particles is traditionally defined as the angle between the slope of the pile of untamped powder and the horizontal direction and can be determined with different methods. For example, this angle can be measured by pouring the powder through a funnel, which makes it possible to form a small pile of product characterized by a slope with respect to the horizontal surface.
  • the angle of repose can also be measured by sliding a solid on an inclined plate, the angle of repose then being measured as the angle at which the solid material begins to slide, or by using a rotating cylinder to determine the angle that allows the solid to flow. These last two methods are preferably used to determine the angle of repose because they involve the motion of the solid.
  • the angle a can have an absolute value comprised between 5° and 80°, preferably between 15° and 60°, more preferably between 15° and 45°, and even more preferably between 20° and 45°.
  • the inclination of the lower wall of the inlet pipe reduces the saltation velocity of the particles, and consequently the accumulation of the particles.
  • the flat inner side wall 28 is inclined relative to the flat outer side wall 27 by an angle P defined in the horizontal plane (XY), and so that the dimension along the axis (Y) (i.e. the width) of the outlet opening S of the inlet pipe is less than the dimension along the axis (Y) (i.e. the width) of the inlet opening O, as clearly visible in figure 2.
  • the angle P is determined so that the area of the section So of the entrance opening O is equal to the area of the section Ss of the exit opening S.
  • the angle P is determined so that the area of the section So of the entrance opening O is equal to the area of the section Ss of the exit opening S.
  • the angle P can have an absolute value between 5° and 70°, preferably between 10° and 50°.
  • the injection nozzle(s) make it possible to inject the auxiliary gas so as to disperse the solid particles and reinforce the limitation of the deposit of solid particles in the inlet pipe.
  • the presence of such a gas can also make it possible, depending on its nature, and the temperature and pressure conditions operated in the cyclone, to carry out chemical reactions in the cyclone. These reactions are described in detail later in connection with the description of the CLC plant and process.
  • the number of nozzles for injecting the injection auxiliary gas depends on the total flow rate of injected auxiliary gas.
  • the cyclone has a nozzle density of between 1 and 10 nozzles per square meter, and preferably between 2 and 5 nozzles per square meter.
  • the reference surface for the density of the nozzles is that of the flat lower wall 26 of the inlet pipe 21.
  • the nozzles can for example be distributed in a regular manner along a central longitudinal axis of the lower wall of the supply pipe. arrival 21, from the inlet opening O to the outlet opening S. They are preferably distributed evenly over the lower flat surface, for example along of an axis or of several secant axes, for example at the intersections of secant axes according to a square, rectangular, triangular etc. pattern.
  • the cyclone according to the invention comprises an inlet pipe comprising three equidistant injection nozzles, distributed over the lower wall of the inlet pipe 21, along the central longitudinal axis of said lower wall, as shown in Figure 4.
  • the nozzle or nozzles are preferably configured so as to form a jet having an angle between 0° and 90°, preferably greater than 0° and less than 90°, and more preferably between 0° (and preferably greater than 0°) and 45°, with respect to the horizontal axis (X) in the vertical plane (XZ).
  • the jet formed is thus preferably directed along the axis of the flow of the gaseous mixture in the pipe, so as not to disturb the flow going towards the body of the cyclone too much.
  • the nozzle or nozzles are configured so that the speed of the gas at the outlet of said nozzle is between 5 m/s and 100 m/s, preferably between 20 m/s and 40 m/s, to avoid only solid particles enter the nozzle, to obtain a good dispersion of the solid particles and break up any agglomerates.
  • the cyclone is advantageously implemented in a CLC installation, and typically operated under the pressure and temperature conditions of a CLC process as detailed below. It is thus preferably formed of materials adapted to the high temperatures encountered in CLC, typically between 800° C. and 1000° C., or even between 600° C. and 1400° C., for example, and without being limiting, high temperature steels , such as those of the Hastelloy®, Incoloy®, Inconel® or Manaurite® type, or conventional steels, for example of the stainless steel or carbon steel type combined with refractory materials or combined with cooling means such as tubes in which circulating a heat transfer fluid.
  • high temperature steels such as those of the Hastelloy®, Incoloy®, Inconel® or Manaurite® type, or conventional steels, for example of the stainless steel or carbon steel type combined with refractory materials or combined with cooling means such as tubes in which circulating a heat transfer fluid.
  • the cyclone is well suited to the gas/solid separation of gaseous mixtures comprising solid particles whose mean particle diameter is between 20 ⁇ m and 1000 ⁇ m.
  • the cyclone is well suited to the gas/solid separation of gaseous mixtures comprising a load of solid particles preferably between 0.1 and 50 w/w (weight of solid particles relative to the weight of gas).
  • the cyclone according to the invention can have a total height of a few meters (height of the cylindrical-conical chamber), for example 5 meters, a diameter of the cylindrical upper part (“ barrel") of the cylindrical-conical chamber of the order of one meter, for example 1 meter, and include an inlet pipe with a rectangular opening of sub-metric or metric order, for example 0.6 meter x 0, 2 meters, and a few meters long, for example 2.5 meters.
  • a cyclone having the examples of given values cited makes it possible, for example, to treat 0.9 kg/s of gas and a flow rate of the solid of 30 kg/s.
  • FIG. 3 is a diagram representing the general principle of operation of chemical loop combustion. It is in no way limiting of the cyclone according to the invention which can be used in the installation and the CLC method of the invention.
  • a reduced oxygen carrier 8 is brought into contact with a flow of an oxidizing gas 5, typically air, in a reaction zone 100 previously defined as the oxidation reactor (or air reactor). This results in a depleted air flow 3 and a flow of re-oxidized particles 4.
  • the flow of oxidized oxygen carrier particles 4 is transferred to the reduction zone 300 previously defined as the combustion reactor (or reduction).
  • the flow of particles 4 is brought into contact with a fuel 5, which is a hydrocarbon charge. This results in a combustion effluent 7 and a flow of particles of reduced oxygen carrier 8.
  • the hydrocarbon charge 6 is brought into co-current contact with the oxygen carrier in the form of particles to carry out the combustion of said charge by reduction of the oxygen carrier.
  • the oxygen carrier M x O y M representing a metal, is reduced to the state M x O y -2 n -m/2, by the intermediary of the hydrocarbon charge C n H m , which is correlatively oxidized to CO2 and H2O, according to reaction (1) below, or optionally to a CO + H 2 mixture depending on the proportions used.
  • Total combustion of the hydrocarbon charge is generally targeted.
  • the combustion of the charge in contact with the oxygen carrier is carried out at a temperature generally between 600°C and 1400°C, preferably between 800°C and 1000°C.
  • the contact time varies according to the type of combustible charge used. It typically varies between 1 second and 20 minutes, for example preferably between 1 minute and 10 minutes, and more preferably between 1 minute and 8 minutes for a solid or liquid load, and for example preferably from 1 to 20 seconds for a load carbonated.
  • a mixture comprising the gases resulting from the combustion and the particles of the oxygen carrier is evacuated at the top of the reduction zone 300.
  • Gas/solid separation means such as a cyclone, make it possible to separate the combustion gases 7 of the solid particles of the oxygen carrier in their most reduced state 8.
  • a solid/solid separation device making it possible to separating the particles of unburnt particles from the particles of the oxygen carrier can be implemented at the outlet of the combustion reactor.
  • This type of separator can be associated with one or more gas/solid separators arranged downstream of the solid/solid separator, and for example with a cyclone according to the invention.
  • the particles of the oxygen carrier having stayed in the combustion reactor, and separated from the combustion gases, are sent to the oxidation zone 100 to be re-oxidized.
  • the unburnt particles can be recycled to the reduction reactor 300.
  • the oxygen carrier is restored to its oxidized state M x O y in contact with an oxidizing gas 5, typically air or steam, and preferably air, according to reaction (2) below, before returning to the reduction reactor 300, and after having been separated from the oxygen-depleted gas 3, typically so-called "depleted" air, evacuated at the top of the reactor of oxidation 100.
  • an oxidizing gas 5 typically air or steam, and preferably air, according to reaction (2) below
  • n and m respectively represent the number of carbon and hydrogen atoms reacted with the oxygen carrier in the combustion reactor.
  • the temperature in the oxidation reactor is generally between 600°C and 1400°C, preferably between 800°C and 1000°C.
  • the oxygen carrier passing alternately from its oxidized form to its reduced form and vice versa, describes an oxidation-reduction cycle.
  • the hydrocarbon feedstocks (or fuels) treated can be solid, gaseous or liquid hydrocarbon feedstocks, and preferably solid or gaseous feedstocks.
  • the solid fillers can be chosen from among coal, coke, pet-coke, biomass, bituminous sands and household waste.
  • the gaseous feeds are preferably composed essentially of methane, for example natural gas or a biogas.
  • the liquid fillers can be chosen from oil, bitumen, diesel, gasoline.
  • the hydrocarbon feedstock treated is a solid or gaseous feedstock, as stated above.
  • the oxygen carrier may be composed of metal oxides, such as for example oxides of Fe, Ti, Ni, Cu, Mn, Co, V, alone or as a mixture, which may come from ores (for example ilmenite or pyrolusite) or be synthetic (for example copper oxide particles supported on CuO/Al 2 O 3 alumina or nickel oxide particles supported on NiO/ALC alumina), with or without a binder, and has the properties oxidation-reduction required and the characteristics necessary for the implementation of fluidization.
  • the oxygen storage capacity of the oxygen carrier is advantageously comprised, depending on the type of material, between 0.5% and 15% by weight.
  • the quantity of oxygen actually transferred by the metal oxide is between 0.5% and 3% by weight, which makes it possible to use only a fraction of the total oxygen transfer capacity, ideally less than 30% of it in order to limit the risks of mechanical aging or particle agglomeration.
  • the use of only a fraction of the oxygen transport capacity also has the advantage that the fluidized bed acts as a thermal ballast and thus smooths the temperature variations on the path of the oxygen carrier.
  • the oxygen carrier is in the form of fluidizable particles, belonging to groups A, B, C or D of the Geldart classification, preferably to groups A, B, or D, alone or in combination.
  • the particles of the oxygen carrier belong to group B of the Geldart classification.
  • the particles of group B used have a particle size such that more than 90% of the particles have a size of between 100 ⁇ m and 500 ⁇ m, preferably between 150 ⁇ m and 300 ⁇ m.
  • the particles of the oxygen carrier which may be metal oxides, synthetic or natural minerals, supported or not, have a density of between 1000 kg/m 3 and 5000 kg/m 3 and preferentially between 1200 kg/m 3 and 4000 kg/m 3 .
  • nickel oxide particles supported on alumina generally have a grain density of between 2500 kg/m 3 and 3500 kg/m 3 depending on the porosity of the support and the the nickel oxide content, typically approximately 3200 kg/m 3 .
  • Ilmenite, an ore combining titanium and iron (iron oxide and titanium) has a density of 4700 kg/m 3 .
  • the oxygen carrier can undergo an activation phase so as to increase its reactive capacities, which can consist of a temperature rise phase, preferably progressive, and preferably under an oxidizing atmosphere (for example under air).
  • Oxidation and combustion reactors operate in fluidized beds. They each comprise at least one fluidization gas injection system.
  • the fluidization gas can be CO 2 , which can be CO 2 produced during combustion and recycled, or steam.
  • the fluidizing gas is an oxidizing gas, preferably air.
  • the oxidation reactor 100 preferably comprises a transported fluidized bed.
  • the gas velocity gas phase of the bed
  • the gas velocity is between 2 m/s and 15 m/s, and preferably between 3 m/s and 10 m/s.
  • such an oxidation reactor can have a diameter comprised between 1 m and 6 m for a height comprised between 10 m and 30 m.
  • the oxidation reactor is thus configured to receive the particles of the oxygen carrier having stayed in the combustion reactor, to oxidize said particles within the transported bed, and to return them to said combustion reactor.
  • Combustion reactor 300 can be configured to include a dense fluidized bed.
  • the superficial velocity of the gas in the dense fluidized bed of the reactor which is also referred to here as the superficial velocity of the operational gas Ug, is between 0.1 m/s and 3 m/s, preferably between 0.3 m/s and 2 m/s.
  • the combustion reactor 300 can have a diameter DR comprised between 1 m and 10 m.
  • the combustion reactor preferably has a height H R to diameter DR ratio of between 0.5 and 8, preferably between 1 and 5, even more preferably between 2 and 4. The same applies for the ratio of the height of the dense fluidized bed in the reactor to the diameter of the reactor.
  • dense fluidized bed is meant a bubbling bed (bubbling regime also called bubble regime or bubbling bed) or a turbulent bed (turbulent regime).
  • the volume fraction of solid in such a dense fluidized bed is generally between 0.20 and 0.50.
  • a sufficiently long contact time of the feedstock with the particles of the oxygen carrier is generally necessary to tend towards total combustion, and involves a first phase of gasification of the solid feedstock, followed by combustion of the gasified charge.
  • Both phases can be carried out in the dense fluidized bed of the combustion reactor.
  • the first phase can be carried out in the dense fluidized bed of the combustion reactor, and the second phase can be carried out in another combustion zone, for example within the same reactor in a zone overcoming the dense bed and operating in a dilute fluidized bed or in a separate reactor receiving the gasified charge and bringing it into contact with the oxygen carrier, in a dense or dilute fluidized bed.
  • dilute fluidized bed is meant a transported bed.
  • the volume fraction of solid is generally less than 0.20.
  • Combustion reactor 300 can thus be configured to include a dilute fluidized bed.
  • a reactor or part of “riser” type reactor forming a substantially elongated and vertical conduit, and operating in a dilute fluidized bed, may be sufficient to carry out the combustion of the charge, and to transport the particles.
  • the speed is preferably greater than 3 m/s and less than 30 m/s, more preferably between 5 and 15 m/s, so as to facilitate the transport of all the particles while minimizing pressure drops so as to optimize the energy efficiency of the process.
  • the geometry of the reactors can be parallelepipedic, typically a rectangular parallelepiped, cylindrical or any other three-dimensional geometry preferably comprising a symmetry of revolution.
  • Cylindrical refers to a cylinder of revolution.
  • the combustion reactor is cylindrical or has the shape of a rectangular parallelepiped.
  • the diameter DR of the reactor must be understood as an equivalent diameter, defined as the diameter of the circle inscribed in the section of the reactor.
  • the materials used to make the reactors and their constituent elements can be chosen from refractory materials, for example of the refractory concrete, refractory brick or ceramic type, high temperature steels, for example of the Hastelloy®, Incoloy®, Inconel® or Manaurite® type, or conventional steels, for example of the stainless steel or carbon steel type combined with refractory materials or combined with cooling means such as tubes in which a heat transfer fluid circulates.
  • the present invention thus relates to a CLC installation which comprises at least:
  • a reduction reactor 300 operating in a fluidized bed to carry out the combustion of the hydrocarbon charge in contact with the particles of the oxygen-carrying solid;
  • an oxidation reactor 100 operating in a fluidized bed, to oxidize the particles of the reduced oxygen-carrying solid coming from the reduction reactor 300, by bringing them into contact with an oxidizing gas;
  • a cyclone according to the invention positioned downstream of the reduction reactor 300 and/or downstream of the oxidation reactor 100 so as to receive a gaseous mixture comprising solid particles originating from the reduction reactor 300 or the oxidation reactor 100.
  • the cyclone is positioned downstream of the oxidation reactor 100, and is connected directly, ie without any other enclosure or intermediate device, to said oxidation reactor 100 so as to receive, via the pipe of arrival 21, a gaseous mixture comprising particles of the oxygen carrier from said oxidation reactor 100.
  • the oxidation reactor 100 comprises, in its upper part, the inlet opening of the inlet pipe of the cyclone, so as to directly send a gaseous mixture comprising particles of the oxygen carrier from the oxidation reactor 100 into the inlet pipe of said cyclone.
  • Such a configuration has the particular advantage that the auxiliary gas injected into the inlet pipe of the cyclone, if of the same nature as the same oxidizing gas as used in the oxidation reactor, eg air, makes it possible to continue the oxidation reaction of the oxygen carrier, in particular facilitated due to the greater concentration of the oxygen carrier in the inlet pipe of the cyclone than in the oxidation reactor 100.
  • This has the effect of improving the degree progress of the reactions (oxidation of the carrier), and has substantially the same effect as adding this flow of gas to the oxidation reactor upstream, without having to significantly increase its size to respect the same conditions of fluidization.
  • this injection of auxiliary gas into the inlet pipe of the cyclone is in fact carried out at a lower pressure than the injection of oxidizing gas into the oxidation reactor upstream, and therefore makes it possible to save energy. energy compared to a configuration where the flow of auxiliary gas would be introduced into the oxidation reactor upstream.
  • the present invention can also be advantageously implemented in the context of the transformation of an existing CLC unit ("revamping"), without modifying the oxidation reactor upstream of the cyclone which is designed to operate with a certain flow rate. gas. In this case, the injection of auxiliary oxidizing gas into the inlet pipe of the cyclone makes it possible to increase the oxidation capacity of the unit.
  • the cyclone is positioned downstream of the combustion reactor 300, and receives a gaseous mixture comprising particles of the oxygen carrier from the reduction reactor 300.
  • the reduction reactor 300 can comprise, in its upper part, the inlet opening of the inlet pipe of the cyclone, so as to send (directly) the gaseous mixture into the inlet pipe of said cyclone.
  • the installation can comprise a solid/solid separator as already mentioned above, and in this case the cyclone according to the invention can be positioned downstream of the solid/solid separator.
  • Said solid/solid separator can then comprise, in its upper part, the inlet opening of the cyclone inlet pipe, so as to send (directly) the gaseous mixture from the solid/solid separator into the supply pipe. arrival of said cyclone.
  • the solid/solid separator may comprise an outlet pipe for the gas stream comprising the lightest particles which comprises the inlet opening of the cyclone inlet pipe.
  • the solid/solid separator is used to effect a separation between particles of unburned matter and particles of the oxygen carrier based on the physical properties of different size and density of the particles.
  • the particles of the oxygen carrier, described above generally have a size and a density much greater than those of the particles of unburned matter, and also than that of the fly ash from the combustion reactor.
  • the solid/solid separator can thus be used to carry out a separation between, on the one hand, particles of unburned matter and, on the other hand, particles of the oxygen carrier having a density greater than or equal to 1000 kg/m 3 , of preferably greater than or equal to 1200 kg/m 3 , more preferably greater than or equal to 2500 kg/m 3 .
  • more than 90% of the oxygen carrier particles have a size between 100 ⁇ m and 500 ⁇ m, preferably between 150 ⁇ m and 300 ⁇ m.
  • the size of the particles of unburned matter is less than 100 ⁇ m and that the majority of said particles has a size of between 20 and 50 ⁇ m.
  • the density of these unburnt particles is generally between 1000 and 1500 kg/m 3 .
  • Other particles such as fly ash, to be distinguished from unburnt particles, and resulting from the combustion of the solid charge, can also circulate with the rest of the particles and are characterized by a particle size and a lower density than the oxygen carrier particles (ie less than 100 ⁇ m) and often also weaker than the unburnt particles.
  • the ashes are incombustible elements resulting from the total combustion of the solid fuel particles and for which the residence time in the combustion reactor has been sufficient.
  • the ashes are essentially mineral in nature. They typically comprise the following compounds: SiO 2 , Al 2 O 3 , Fe 2 O 3 , CaO, MgO, TiO 2 , K 2 O, Na 2 O, SO 3 , P 2 O 5 . If ashes are present in the process and in particular in the gaseous mixture coming from the combustion reactor, they can be separated and entrained with the particles of unburned matter in the solid/solid separator.
  • the present invention also relates to a CLC method implementing the cyclone according to the invention or the CLC installation according to the invention comprising such a cyclone, comprising the following steps:
  • - oxidation of the particles of the oxygen carrier having stayed in the reduction reactor 300 is carried out by bringing them into contact with an oxidizing gas within the oxidation reactor 100 operated in a fluidized bed by means of an oxidizing gas, preferably air, before returning them to the reduction reactor 300;
  • the gaseous mixture comprising solid particles coming from the reduction reactor 300 or from the oxidation reactor 100 is sent to the inlet pipe of the cyclone;
  • the auxiliary gas is injected through at least one nozzle arranged on the inclined lower wall of the inlet pipe of the cyclone so as to disperse the solid particles;
  • a gas/solid separation is carried out within the cyclone to form a gaseous flow depleted in particles extracted by the outlet pipe from the cyclone and to form a flow of solid particles evacuated by the outlet pipe from the cyclone.
  • the gaseous mixture comprising solid particles sent into the inlet pipe of the cyclone comes directly from the oxidation reactor 100 (i.e. without any other enclosure or intermediate device).
  • the solid particles are those of the oxygen carrier.
  • the auxiliary gas can be identical to the oxidizing gas of the oxidation reactor, and preferably is air.
  • the auxiliary gas can also be oxygen.
  • the auxiliary gas is injected at a flow rate of between 0.1% and 30% by volume of the flow rate of oxidizing gas used in the oxidation reactor, or even between 1% and 10% by volume. .
  • the gaseous mixture comprising solid particles sent to the inlet pipe of the cyclone comes from the reduction reactor.
  • the auxiliary gas can advantageously be dioxygen to convert the residual unburned species or ammonia to reduce, for example, the NOx concentration.
  • the auxiliary gas can also be CO 2 , preferably recycled, or steam.
  • the auxiliary gas is injected at a flow rate less than or equal to 30% by volume of the flow rate of fluidization gas used in the oxidation reactor, the minimum flow rate being able to be determined by a person skilled in the art. profession so as to carry out the desired chemical reactions, namely the combustion of residual unburnt species or the non-catalytic selective reduction of NOx.
  • residual unburned species we mean the gaseous or solid compounds produced during incomplete combustion of the charge, mainly the unburned gaseous compounds, eg CO and/or H 2 , resulting from the conversion of the charge in contact with water (devolatilization/gasification of a solid or liquid feed and reforming of methane, producing CO and H 2 ) or a fraction of the unconverted gaseous hydrocarbon feed, eg CH 4 , or a solid fraction of the hydrocarbon feed not converted in the case of a solid load for example.
  • unburned gaseous compounds eg CO and/or H 2
  • the auxiliary gas is injected through the nozzle or nozzles at a speed of between 5 m/s and 100 m/s, preferably between 20 m/s and 40 m/s.
  • the auxiliary gas injected forms a jet having an angle of between 0° and 90°, and preferably between 0° and 45°, with respect to a horizontal axis (X) in the vertical plane (XZ).
  • the superficial gas velocity of the gas mixture at the outlet of the UgS inlet pipe, and entering the cyclone chamber is preferably between 5 m/s and 35 m/s, and more preferably between 15 m/s and 25 m/s, to have good separation performance.
  • the superficial gas velocity of the gas mixture at the inlet of the inlet pipe may advantageously be equal to the superficial gas velocity of the gas mixture at the outlet of the inlet pipe.
  • the following example aims to show certain performances of the cyclone according to the invention, in particular the limitation of the deposit of solid in the inlet pipe of the cyclone placed at the outlet of an air reactor of a CLC installation, compared to a classic cyclone fitted with a traditional inlet pipe in the form of a horizontal duct.
  • This example is based on numerical simulations in CFD (fluid dynamics) by the Barracuda® software (CPFD Software), and models the hydrodynamic aspect, without taking into account the real temperature conditions of a CLC unit (“cold” model). .
  • FIG. 4 illustrates the example of cyclone according to the invention tested, according to 3 different schematic views: (A) in section, (B) from above, and (C) in perspective (C).
  • the cyclone inlet pipe according to the invention like that of the conventional cyclone, has a rectangular section.
  • the cyclone according to the invention comprises, unlike the conventional cyclone, an inlet pipe 21 comprising:
  • the injection nozzles are vertical ducts opening into the inlet duct so as to create a jet at 90° relative to the horizontal (X) in the vertical plane (XZ).
  • the solid particles of the oxygen carrier have an average diameter of 330 ⁇ m, and a density of 2200 kg/m 3 .
  • the mass flux of particles in the air reactor 100 in the form of a riser is 220 kg/m 2 /s.
  • the gas used in the air reactor is air, at 26.85° C. (300 K) and 0.1 MPa (1 atm).
  • the superficial gas velocity in the inlet pipe 21 is 15m/s.
  • the auxiliary gas injected by the three nozzles is air, and its flow rate is equal to 10% of the air flow rate used in the air reactor.
  • the injection of air through the nozzles makes it possible to reduce the solid deposit in the inlet pipe and to complete the oxidation reaction in the inlet pipe, before sending the gas and the particles into the cyclone chamber .
  • FIG. 5 illustrates the deposit of solid on the internal surface of the lower wall of the inlet pipe of the cyclone according to the invention (B) and of the conventional cyclone (A): in the example of a cyclone according to one embodiment of the invention, in the image (B) on the right, the much lower volume fraction of PVF particles at the level of the lower wall of the inlet pipe than in the case of the conventional cyclone, visible in the image ( A) left.
  • FIG. 6 illustrates the quantity of solid particles under the same conditions of gas flow rates and of particles according to their residence time in the inlet pipe of the cyclone according to one embodiment of the invention (B) and of the conventional cyclone (A ): in the example of a cyclone according to the invention, in the image (B) on the right, there are many fewer particles having a residence time greater than 2 seconds within the inlet pipe, compared to the case of the classic cyclone, visible in the image (A) on the left.
  • the mean residence time of the particles at the outlet of the cyclone inlet pipe is reduced by 13% in the case of the example of the cyclone according to the invention, which amounts to having on average 44% fewer particles in the inlet pipe of the cyclone.

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Abstract

La présente invention concerne un cyclone pour la séparation gaz/solide dans une installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée mettant en œuvre des réacteurs fonctionnant en lit fluidisé circulant. Le nouveau cyclone comporte une conduite d'entrée spécifique avec une paroi inférieure et une des parois latérales inclinées et au moins une injection de gaz auxiliaire au niveau de la paroi inférieure, permettant de réduire le dépôt de solide à l'entrée du cyclone, d'éventuellement réaliser des réactions chimiques au sein du cyclone, ainsi qu'améliorer l'efficacité du cyclone. Figure 1 à publier

Description

CYCLONE POUR UNE INSTALLATION ET UN PROCEDE DE COMBUSTION EN BOUCLE CHIMIQUE MUNI D'UNE CONDUITE D'ARRIVEE A PAROIS INCLINEES ET INJECTION DE GAZ
Domaine technique
La présente invention concerne le domaine de la séparation gaz/solide, et plus précisément le domaine des cyclones, dans le contexte de la combustion en boucle chimique de charges hydrocarbonées pour produire de l'énergie, du gaz de synthèse et/ou de l'hydrogène.
Technique antérieure
De manière générale, la présente invention traite du problème de l'accumulation de particules solides dans des procédés mettant en oeuvre un transport de particules à travers des lignes de transport de particules, tels que les procédés d'oxydo-réduction en boucle chimique, typiquement la combustion en boucle chimique (« CLC » pour « Chemical Looping Combustion » en anglais), mettant en œuvre des lits circulants multiphasiques comportant un solide réactif en contact avec une ou plusieurs phases fluides généralement gazeuses.
Dans de tels procédés, les endroits où le solide s'accumule dans des zones stagnantes avec une concentration importante peut causer de nombreux problèmes : les particules peuvent s'agglomérer ce qui risque de conduire à l'obstruction et au blocage partiel ou total de la ligne du transport ; les particules peuvent s'accumuler temporairement et être ensuite être mobilisées de nouveau soudainement par paquets, ce qui crée alors des fluctuations de pression et des fluctuations dans le débit de solide transporté.
Dans les procédés en lits circulants multiphasiques utilisant un solide réactif en contact avec une ou plusieurs phases fluides gazeuses, tels que les procédés CLC, il est classiquement mis en œuvre une zone de réaction généralement formée par un réacteur sensiblement vertical à phase fluide ascendante, et une zone de séparation des phases (solide/gaz) généralement d'axe sensiblement vertical, formée par un cyclone utilisant la force centrifuge pour séparer les particules solides de la phase gaz. Ces séparateurs gaz/solide sont bien connus de l'homme du métier.
Ces deux zones verticales, i.e. le réacteur et le cyclone, sont en général reliées par une zone de transport de transition, typiquement une conduite, dont la longueur et l'inclinaison sont conditionnées par les emplacements relatifs de la zone de réaction et de la zone de séparation. Classiquement, ces zones de transition, dans lesquelles le mélange gaz/solide circule, sont sensiblement horizontales pour respecter l'arrivée tangentielle du flux dans le cyclone. Il en résulte donc un changement de direction, par lequel la décélération du solide favorise le dépôt des particules au fond de la conduite, ce qui peut générer les phénomènes décrits ci-dessus.
Un des endroits où des particules solides risquent de s'accumuler est donc la conduite qui mène à l'entrée du cyclone. L'accumulation de particules solides peut donc être liée au changement de direction du gaz et la décélération du solide lors du changement de direction entre la zone réactionnelle et la zone de transport de transition. Elle peut également se produire dans la zone de transport si la vitesse de gaz dans cette conduite est inférieure à la vitesse de saltation de solide. Ce phénomène est bien décrit dans la littérature (Gauthier et al., "Gas-solid separation in a uniflow cyclone at high solids loadings: effect of acceleration line." Proceedings of the 3rd International Conference on Circulating Fluidized Beds, Nagoya, Japan, October 1991).
Dans de nombreuses applications, les conséquences du dépôt de particules solides au fond de la zone de transport de transition sont des fluctuations de pression qui peuvent perturber le fonctionnement du procédé, en altérant le bilan pression de l'installation et en induisant des variations significatives du débit de solide circulant en boucle dans l'installation. Une baisse de l'efficacité de séparation du cyclone peut également être observée.
Dans les applications comme le CLC, le solide stagnant à haute température, qui peut être du porteur d'oxygène ou des cendres, peut produire un agglomérat de particules qui grossit au fur et à mesure du passage d'autres particules solides. Cette agglomération peut dans les cas extrêmes bloquer une grande partie de l'entrée du cyclone et compromettre le bilan de pression.
Il est connu, dans le domaine de la séparation gaz/solide dans des installations mettant en œuvre des réacteurs en lit fluidisé circulant, e.g. chambres de combustion, gazéifieurs, des réacteurs de craquage catalytique fluide dit FCC (pour « Fluid Catalytic Cracking » en anglais), d'utiliser des cyclones comportant une entrée inclinée, notamment pour améliorer la séparation gaz/solide. Les demandes de brevet US2011146152 et US2008246655 divulguent ainsi un cyclone comportant une entrée inclinée favorisant la séparation entre les particules solides et le gaz au sein de la conduite d'entrée du cyclone tout en minimisant l'érosion par les particules solides. L'entrée inclinée peut comprendre une paroi inférieure inclinée par rapport à l'horizontale, et par exemple d'un angle supérieur à l'angle de repos d'au moins une partie des particules solides transportées. Cependant, avec ce type de cyclones, le problème de l'accumulation de particules solides peut demeurer.
Objectifs et Résumé de l'invention
Dans ce contexte, la présente invention vise à surmonter les problèmes de l'art antérieur mentionnés ci-dessus, et a ainsi pour objectif général de réduire le dépôt de particules solides à l'entrée d'un cyclone d'une installation CLC d'une charge hydrocarbonée, mais également d'éventuellement réaliser des réactions chimiques au sein de cyclone, ainsi qu'améliorer l'efficacité du cyclone.
Ainsi, pour atteindre au moins l'un des objectifs susvisés, parmi d'autres, la présente invention propose, selon un premier aspect, un cyclone pour une installation d'oxydo-réduction en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée mettant en œuvre au moins un réacteur fonctionnant en lit fluidisé circulant, comportant :
- une conduite d'arrivée d'un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant d'un réacteur de l'installation, comportant à une extrémité une ouverture d'entrée de section rectangulaire et à son autre extrémité une ouverture de sortie de section rectangulaire,
- une chambre cylindro-conique comportant une portion supérieure cylindrique surmontant une portion inférieure tronconique inversée, la portion supérieure cylindrique comportant l'ouverture de sortie de la conduite d'arrivée ;
- une conduite de sortie pour un flux gazeux appauvri en particules positionnée au sommet de la portion supérieure cylindrique ;
- une conduite d'évacuation d'un flux de particules solides positionnée au fond de la portion inférieure tronconique inversée ; et dans lequel ladite conduite d'arrivée est délimitée par :
- une paroi supérieure plane selon un plan horizontal (XY), -- une paroi inférieure plane inclinée par rapport à la paroi supérieure plane 25 d'un angle a, ledit angle a étant défini dans un plan (XZ) vertical et de manière à ce que la dimension selon l'axe vertical (Z) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Z) de l'ouverture d'entrée O,
-- une paroi latérale externe plane verticale selon le plan (XZ) et tangente à la portion supérieure cylindrique de la chambre cylindro-conique, et
- une paroi latérale interne plane verticale inclinée d'un angle P par rapport à la paroi latérale externe plane, ledit angle P étant défini dans le plan (XY) horizontal, et de manière à ce que la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture d'entrée O, et la conduite d'arrivée comporte au moins une buse d'injection d'un gaz auxiliaire disposée sur la paroi inférieure plane.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, l'aire de la section de l'ouverture d'entrée est égale à l'aire de la section de l'ouverture de sortie.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, l'angle a a une valeur absolue comprise entre a' et a'+45°, de préférence comprise entre a'+10° et a'+20°, a' étant l'angle de repos des particules, et de préférence l'angle a a une valeur absolue comprise entre 15° et 60°.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, l'angle p est déterminé de sorte que l'aire de la section de l'ouverture d'entrée est égale à l'aire de la section de l'ouverture de sortie, et de préférence l'angle P a une valeur absolue comprise entre 5° et 70°.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, le cyclone comporte entre 1 et 10 buses/m2 de la paroi inférieure plane, de préférence entre 2 et 5 buses/m2 de la paroi inférieure plane, réparties de manière régulière sur la surface de la paroi inférieure plane.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, l'aire de la section de l'ouverture de sortie est telle que la vitesse superficielle UgS du gaz du mélange gazeux sortant de ladite conduite d'arrivée et entrant dans la chambre du cyclone est comprise entre 5 m/s et 35m/s.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, ladite au moins une buse est configurée de manière à former un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, et de préférence entre 0° et 45°, par rapport à l'axe horizontal (X) dans le plan vertical (XZ).
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, ladite au moins une buse est configurée de manière que la vitesse du gaz à la sortie de ladite buse soit comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence comprise entre 20 m/s et 40 m/s.
Selon un deuxième aspect, la présente invention propose une installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée mettant en œuvre un solide porteur d'oxygène sous forme de particules, comportant au moins :
- un réacteur de réduction opérant en lit fluidisé pour effectuer la combustion de ladite charge hydrocarbonée au contact desdites particules du solide porteur d'oxygène ;
- un réacteur d'oxydation opérant en lit fluidisé pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduites provenant du réacteur de réduction (300) par mise en contact avec un gaz oxydant ;
- des moyens de circulation du porteur d'oxygène entre ledit réacteur de réduction et le réacteur d'oxydation ; et
- un cyclone selon l'invention positionné en aval dudit réacteur de réduction et/ou en aval dudit réacteur d'oxydation de manière à recevoir un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction ou du réacteur d'oxydation.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation de l'invention, le cyclone est positionné en aval du réacteur d'oxydation, et ledit réacteur d'oxydation comprend dans sa partie haute l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée du cyclone de manière à envoyer le mélange gazeux comportant des particules du porteur d'oxygène issu dudit réacteur d'oxydation dans la conduite d'arrivée du cyclone.
Selon un troisième aspect, la présente invention propose un procédé de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée, mettant en œuvre un cyclone selon l'invention ou une installation selon l'invention, dans lequel :
- on effectue une combustion de la charge hydrocarbonée par mise en contact des particules du porteur d'oxygène au sein d'un réacteur de réduction opéré en lit fluidisé ;
- on effectue une oxydation des particules du porteur d'oxygène ayant séjourné dans le réacteur de réduction par mise en contact avec un gaz oxydant au sein d'un réacteur d'oxydation opéré en lit fluidisé au moyen d'un gaz oxydant, de préférence de l'air, avant de les renvoyer vers le réacteur de réduction ;
- on envoie un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction ou du réacteur d'oxydation dans la conduite d'arrivée du cyclone ;
- on injecte un gaz auxiliaire par au moins une buse disposée sur la paroi inférieure inclinée de la conduite d'arrivée du cyclone de manière à disperser les particules solides ;
- on effectue une séparation gaz/solide au sein dudit cyclone pour former un flux gazeux appauvri en particules extrait par la conduite de sortie au sommet de la portion supérieure cylindrique dudit cyclone et pour former un flux de particules solides évacué par la conduite d'évacuation au fond de la portion inférieure tronconique inversée dudit cyclone.
Selon une ou plusieurs mises en œuvre, le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient directement du réacteur d'oxydation, et le gaz auxiliaire est identique au gaz oxydant du réacteur d'oxydation, et de préférence de l'air, et est injecté selon un débit compris entre 0,1% et 30% du débit de gaz oxydant utilisé dans le réacteur d'oxydation.
Selon une ou plusieurs mises en œuvre de l'invention, le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient du réacteur de réduction, et le gaz auxiliaire est du dioxygène pour effectuer en outre une réduction d'espèces imbrûlées résiduelles contenues dans le mélange gazeux, ou le gaz auxiliaire est de l'ammoniac pour effectuer en outre une réduction non catalytique de NOx contenus dans le mélange gazeux.
Selon une ou plusieurs mises en œuvre de l'invention, le gaz auxiliaire est injecté par ladite au moins une buse à une vitesse comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence entre 20 m/s et 40 m/s, et forme un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, et de préférence entre 0° et 45°, par rapport à l'axe (X) dans le plan vertical (XZ).
Selon une ou plusieurs mises en œuvre de l'invention, la vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en entrée de ladite conduite d'arrivée est égale à la vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en sortie de ladite conduite d'arrivée, et est comprise entre 5 m/s et 35m/s. D'autres objets et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description qui suit d'exemples de réalisations particuliers de l'invention, donnés à titre d'exemples non limitatifs, la description étant faite en référence aux figures annexées décrites ci-après.
Liste des figures
La figure 1 est une vue schématique en coupe d'un cyclone selon un mode de réalisation de l'invention et son fonctionnement.
La figure 2 illustre le même cyclone que celui représenté à la figure 1, selon une vue de dessus.
La figure 3 est schéma de principe de mise en œuvre d'un procédé CLC.
La figure 4 illustre un exemple de cyclone selon l'invention, selon un schéma en coupe (A), selon une vue de dessus (B), et selon une vue perspective (C).
La figure 5 illustre des résultats de simulation du cyclone en fonctionnement représenté à la figure 4 (B), et d’un cyclone classique comportant une entrée sous forme de conduit horizontal (A), et en particulier illustre le dépôt de particules solides sur la surface interne de la paroi inférieure de l'entrée des cyclones.
La figure 6 illustre des résultats de simulation du cyclone selon un mode de réalisation de l'invention en fonctionnement représenté à la figure 4 (B), et d'un cyclone classique comportant une entrée sous forme de conduit horizontal (A), et en particulier illustre la quantité de particules solides selon leur temps de résidence dans l'entrée des cyclones.
Sur les figures, les mêmes références désignent des éléments identiques ou analogues.
Description des modes de réalisation
L'objet de l'invention est de proposer un cyclone pour la séparation gaz/solide dans une installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée, et plus largement dans une installation d'oxydo-réduction en boucle chimique, mettant en œuvre des réacteurs fonctionnant en lit fluidisé circulant.
Le cyclone selon l'invention comporte une conduite d'entrée spécifique permettant de réduire le dépôt de particules solides à l'entrée du cyclone, d'éventuellement réaliser des réactions chimiques au sein du cyclone, ainsi qu'améliorer l'efficacité du cyclone, en particulier l'efficacité de collecte des particules.
Par installation/procédé d'oxydo-réduction en boucle chimique mettant en œuvre au moins un réacteur fonctionnant en lit fluidisé circulant, on entend une installation/procédé CLC tel que décrit plus en détail plus bas, mais également d'autres installations/procédés d'oxydo-réduction en boucle chimique tel que les installations/procédés de reformage en boucle chimique (CLR en référence à l'expression « Chemical Looping Reforming » selon la terminologie anglo-saxonne) ou les installation/procédés de CLOU (en référence à l'expression « Chemical Looping Oxygen Uncoupling » selon la terminologie anglo-saxonne). Les installations CLC comprennent généralement deux réacteurs distincts : un réacteur de réduction (ou réacteur de combustion) et un réacteur d'oxydation (ou réacteur air). Dans le réacteur de réduction a lieu la réduction d'un solide porteur d'oxygène au moyen d'un combustible, ou plus généralement d'un gaz, liquide ou solide réducteur. Les effluents du réacteur de réduction contiennent principalement du CO2 et de l'eau, permettant un captage facile du CO2. Dans le réacteur d'oxydation, la restauration du solide porteur d'oxygène à son état oxydé par contact avec l'air ou tout autre gaz oxydant permet de générer corrélativement un effluent chaud, vecteur d'énergie, comportant le porteur d'oxygène réoxydé, et un flux gazeux appauvri en oxygène, typiquement un flux d'azote pauvre ou dépourvu d'oxygène dans le cas où de l'air est utilisé.
Dans la présente description, il est fait référence à des installations/procédés d'oxydo-réduction en boucle chimique (CLC, CLR, CLOU), en particulier CLC, en lit fluidisé circulant, c'est-à-dire dans lesquels des régimes de fluidisation du solide porteur d'oxygène sous forme de particules permettent son transport et sa circulation dans l'installation.
L'installation et le procédé CLC mettant en œuvre un tel cyclone sont décrits plus loin, à la suite de la description du cyclone ci-après.
Dans la présente description, les expressions « masse active oxydo-réductrice » ou de manière abrégée « masse active », « matériau transporteur d'oxygène », « solide porteur d'oxygène » ou « porteur d'oxygène » sont équivalentes. La masse oxydo-réductrice est dite active en rapport avec ses capacités réactives, dans le sens où elle est apte à jouer son rôle de transporteur d'oxygène dans le procédé CLC en captant et libérant de l'oxygène.
Il convient de noter que, de manière générale, les termes oxydation et réduction sont utilisés en relation avec l'état respectivement oxydé ou réduit du porteur d'oxygène. Le réacteur d'oxydation, aussi appelé réacteur air, est celui dans lequel le porteur d'oxygène est oxydé et le réacteur de réduction, aussi appelé réacteur fuel ou réacteur de combustion, est le réacteur dans lequel le porteur d'oxygène est réduit. Les réacteurs opèrent en lit fluidisé et le porteur d'oxygène circule entre le réacteur d'oxydation et le réacteur de réduction. La technologie du lit fluidisé circulant est utilisée pour permettre le passage continu du porteur d'oxygène de son état oxydé dans le réacteur d'oxydation à son état réduit dans le réacteur de réduction.
Par « section », on entend généralement une section droite, sauf spécifié autrement.
Dans la suite de la description et dans les revendications, les positions (« fond », « sommet », « au- dessus », « en-dessous », « horizontal », « vertical », « moitié inférieure », etc.) des différents éléments sont définies par rapport au cyclone en position de fonctionnement.
Dans la présente description, il est fait référence à l'axe (X) qui est un axe horizontal, parallèle à la paroi latérale 27 de la conduite d'arrivée du cyclone. Il est également fait référence au plan (XY) qui est un plan horizontal, et au plan (XZ) qui est un plan vertical, orthogonal au plan (XY). Ces axes et plans sont illustrés dans les figures.
Dans la présente description, le terme « comprendre » est synonyme de (signifie la même chose que) « inclure » et « contenir », et est inclusif ou ouvert et n'exclut pas d'autres éléments qui ne seraient pas mentionnés. Il est entendu que le terme « comprendre » inclut le terme exclusif et fermé « consister ».
En outre, dans la présente description, les termes « essentiellement » ou « sensiblement » correspondent à une approximation de ± 5%, préférablement de ±1%. Par exemple, un élément couvrant sensiblement toute une surface correspond à un élément couvrant au moins 95% de ladite surface. Des modes de réalisation du cyclone, de l'installation et du procédé CLC sont décrits ci-après en détail. De nombreux détails spécifiques sont exposés afin de fournir une compréhension plus approfondie de l'invention. Cependant, il apparaîtra à l'homme du métier que le cyclone, l'installation et le procédé CLC peuvent être mis en œuvre sans tous ces détails spécifiques. Dans d'autres cas, des caractéristiques bien connues n'ont pas été décrites en détail pour éviter de compliquer inutilement la description.
Dans la présente description, l'expression « compris entre ... et ... » signifie que les valeurs limites de l'intervalle sont incluses dans la gamme de valeurs décrite, sauf spécifié autrement.
Le cyclone
Afin de réduire le dépôt de particules solides à l'entrée d'un cyclone, il est proposé un nouveau cyclone pour la séparation gaz/solide, adapté aux installations et procédés CLC. Ce type de cyclone présente une bonne efficacité de séparation, et peut avantageusement permettre la réalisation de réactions chimiques au sein de cyclone.
Les figures 1 et 2 illustrent, schématiquement et de manière non limitative, un mode de réalisation du cyclone selon l'invention.
La figure 4 illustre également un exemple de cyclone selon le mode de réalisation illustré aux figures 1 et 2, servant à illustrer certaines performances du cyclone selon l'invention, telles que décrites en détail plus dans la partie « exemple ».
Sur ces figures, les mêmes références désignent des éléments identiques ou analogues.
En référence à ces figures, le cyclone selon l'invention comporte :
- une conduite d'arrivée 21 d'un mélange gazeux 2 comprenant des particules solides provenant d'un réacteur 100 d'une installation CLC, ladite conduite d'arrivée 21 comportant à une extrémité une ouverture d'entrée O de section rectangulaire So et à son autre extrémité une ouverture de sortie S de section rectangulaire Ss,
- une chambre cylindro-conique 22 comportant une portion supérieure cylindrique 22a surmontant une portion inférieure tronconique inversée 22b (en d'autres termes la portion la plus étroite du tronc de cône est dans la partie inférieure), la portion supérieure cylindrique 22a comportant l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée ;
- une conduite de sortie 23 pour un flux gazeux appauvri en particules 3 positionnée au sommet de la portion supérieure cylindrique ; et
- une conduite d'évacuation 24 d'un flux de particules solides 4 positionnée au fond de la portion inférieure tronconique inversée 22b.
Dans le cyclone selon l'invention, la conduite d'arrivée 21 est délimitée par :
- une paroi supérieure plane 25 selon un plan horizontal (XY),
- une paroi inférieure plane 26 inclinée par rapport à la paroi supérieure plane 25 d'un angle a, ledit angle a étant défini dans un plan (XZ) vertical et de manière à ce que la dimension selon l'axe (Z) vertical de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Z) de l'ouverture d'entrée O (en d'autres termes, en position de fonctionnement, le point le plus haut de la paroi inférieure plane 26 est du côté de l'ouverture d'entrée O de la conduite d'arrivée et le point le plus bas de la paroi inférieure plane 26 est du côté de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée), - une paroi latérale externe plane Tl verticale selon le plan (XZ) et tangente à la portion supérieure cylindrique de la chambre cylindro-conique 22, et
- une paroi latérale interne plane verticale 28 inclinée d'un angle par rapport à la paroi latérale externe plane Tl, ledit angle 0 étant défini dans le plan (XY) horizontal, et de manière à ce que la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture d'entrée O.
Selon l'invention, la conduite d'arrivée 21 comporte au moins une buse d'injection 29 d'un gaz auxiliaire disposée sur la paroi inférieure plane.
Le cyclone selon l'invention est de type à retournement de flux avec une entrée tangentielle (« tangential-inlet reverse-flow cyclone » en anglais). Dans ce type de cyclones, le mélange gazeux contenant des particules solides entre en haut du cyclone et se voit imposer un mouvement centrifuge en raison de son entrée tangentielle. Les particules sont propulsées vers la paroi du cyclone par la force centrifuge puis tombent le long du la paroi en raison de la gravité. Au bas du cyclone, dans la section tronconique inversée, le flux de gaz, débarrassé des particules qui sont évacuées en bas de la section tronconique, s'inverse pour former un vortex interne qui sort par un conduit axial en haut du cyclone. Dans le cyclone selon l'invention, la conduite de sortie 23 est de préférence disposée dans l'axe de la chambre du cyclone, et peut comporter une partie cylindrique interne sur une hauteur h, généralement appelée « vortex finder » en anglais, comme cela est classique dans un cyclone à retournement de flux.
Le mélange gazeux 2 comprenant des particules solides provient typiquement d'un réacteur 100 d'une installation CLC comportant un flux multiphasique gaz/solide ascendant 1. Ce flux ascendant change de direction une fois entré dans la conduite d'arrivée 21 par l'ouverture d'entrée O, et est désigné comme le mélange gazeux 2 comprenant des particules solides entrant dans la conduite d'arrivée dans la présente description.
L'entrée spécifique du cyclone selon l'invention, caractérisée par sa géométrie particulière et la ou les buses d'injection 29 de gaz auxiliaire, permet de limiter le dépôt de particules solides dans la conduite d'arrivée du cyclone. En effet, l'inclinaison vers le bas de la paroi inférieure 26 de la conduite d'arrivée 21 (angle a) favorise l'écoulement et la ré-accélération des particules solides vers l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée 21, en direction de la chambre du cyclone, et la ou les buses d'injection 29 permettent d'injecter un gaz auxiliaire de manière à disperser les particules solides. En particulier, le gaz auxiliaire injecté permet de réorienter les particules solides qui tombent sur la paroi inférieure 26 vers le flux de gaz principal dans la conduite d'arrivée 21, et de détruire le cas échéant les agglomérats de particules.
L'entrée spécifique du cyclone selon l'invention, en particulier la présence d'au moins une buse d'injection 29 de gaz auxiliaire, peut également permettre de réaliser des réactions chimiques au sein du cyclone. Par exemple, il est possible de compléter si besoin, au sein du cyclone, les éventuelles réactions en jeu avec les particules solides, typiquement le solide porteur d'oxygène, ou d'effectuer des réactions chimiques n'impliquant pas le solide. Ainsi, lorsque le cyclone est placé en sortie d'un réacteur air d'une installation CLC, il est possible, selon l'invention, d'injecter un gaz oxydant, par exemple le même gaz oxydant que celui utilisé dans le réacteur air pour réoxyder les particules du porteur d'oxygène, e.g. de l'air, ou un autre gaz oxydant, afin de compléter l'oxydation des particules du porteur d'oxygène. Ces réactions chimiques éventuelles permises par l'injection de gaz auxiliaire sont détaillées plus bas en relation avec la description de l'installation et du procédé CLC selon l'invention. L'entrée spécifique du cyclone selon l'invention, caractérisée par sa géométrie particulière et la ou les buses d'injections 29 de gaz auxiliaire, permet également de fournir un cyclone présentant une bonne efficacité de séparation. D'une part, le dépôt de particules solides est réduit dans la conduite d'arrivée 21, grâce à l'injection de gaz auxiliaire par la ou les buses d'injection 29 et à la géométrie spécifique de la conduite d'entrée 21, notamment la paroi inférieure inclinée 26, ce qui permet de ne pas obstruer l'entrée du cyclone et de ne pas perturber le fonctionnement du cyclone, la séparation gaz/solide pouvant ainsi se faire correctement. Corrélativement, la dispersion des particules solides dans le flux gazeux principal permet leur entrainement dans la chambre 22 du cyclone, et par là même une meilleure séparation gaz/solide qu'en cas de stagnation et d'agglomération de ces mêmes particules sur la paroi inférieure 26 de la conduite. Par ailleurs, l'inclinaison d'un angle P de la paroi latérale 28 de la conduite d'arrivée 21 permet de diriger préférentiellement les particules vers la paroi à l'entrée de la chambre du cyclone, ce qui permet d'améliorer l'efficacité de collecte du cyclone, en minimisant d'une part la distance à parcourir pour les particules jusqu'à la paroi de la chambre du cyclone, mais aussi en favorisant l'enroulement du gaz dans le cyclone ce qui limite les réentrainements de particules vers la sortie 23 dans la zone d'entrée du cyclone.
La vitesse de gaz UgO à l'ouverture d'entrée O de la conduite d'arrivée 21 dépend des propriétés physiques des particules solides circulants et du design du cyclone.
De préférence, l'aire de la section Ss de l'ouverture de sortie S est telle que la vitesse superficielle du gaz UgS du mélange gazeux sortant de ladite conduite d'arrivée 21 et entrant dans la chambre du cyclone est comprise entre 5 m/s et 35m/s, et plus préférentiellement comprise entre 15 m/s et 25 m/s, pour avoir de bonnes performances de séparation.
Dans la présente description, la section de la conduite d'arrivée 21, en particulier la section So de l'ouverture d'entrée O et celle Ss de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée, s'entend comme une section droite. Cela est bien représenté à la figure 2. Elle est en particulier orthogonale à la surface externe plane Tl de la conduite d'arrivée 21.
Avantageusement, l'aire de la section So de l'ouverture d'entrée O de la conduite d'arrivée 21 est égale à l'aire de la section Ss de l'ouverture de sortie S de ladite conduite d'arrivée 21. Ainsi la vitesse superficielle du gaz UgO du mélange gazeux 2 entrant dans ladite conduite d'arrivée est égale à la vitesse superficielle du gaz UgS sortant de ladite conduite. Cela permet notamment de limiter toute érosion du cyclone et attrition des particules liée à un impact fort avec les parois du cyclone, qui pourraient se produire si la vitesse du gaz augmentait.
Préférentiellement, l'aire de la section de la conduite d'arrivée est constante depuis l'ouverture d'entrée O jusqu'à l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée 21, garantissant une vitesse superficielle de gaz constante le long de la conduite d'arrivée.
Bien que, selon l'invention, la vitesse superficielle du gaz UgO à l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée est de préférence égale à la vitesse superficielle du gaz UgS à l'ouverture de sortie de la conduite d'arrivée, on ne sort pas du cadre de l'invention si UgO est inférieure UgS, en particulier si UgO est comprise entre 0,5 et 1 fois UgS, voire comprise est entre 0,75 et 1 fois UgS.
La paroi inférieure plane 26 est inclinée par rapport à la paroi supérieure plane horizontale 25 d'un angle a défini dans un plan (XZ) vertical, et de manière à ce que la dimension selon l'axe vertical (Z) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Z) de l'ouverture d'entrée O, comme bien visible sur la figure 1. Du fait de cet angle a, la paroi inférieure plane 26 est inclinée vers le bas par rapport à l'axe (X) horizontal, depuis l'ouverture d'entrée O vers l'ouverture de sortie S disposée dans la partie de la conduite d'arrivée 21.
De préférence, l'angle a a une valeur absolue comprise entre a’ et a'+45°, de préférence comprise entre a'+10° et a'+20°, a' étant l'angle de repos des particules.
L'angle de repos ou de talus des particules est traditionnellement défini comme l'angle entre la pente du tas de poudre non tassée et la direction horizontale et peut être déterminé avec différentes méthodes. Par exemple, cet angle peut être mesuré en versant la poudre à travers un entonnoir, ce qui permet de former un petit tas de produit caractérisé par une pente par rapport à la surface horizontale. L'angle de repos peut aussi être mesuré en faisant glisser un solide sur une plaque inclinée, l'angle de repos étant alors mesuré comme étant l'angle auquel le matériau solide commence à glisser, ou en utilisant un cylindre rotatif pour déterminer l'angle qui permet le solide de s'écouler. Ces deux dernières méthodes sont de préférence utilisées pour déterminer l'angle de repos car elles mettent en jeu le mouvement du solide.
L'angle a peut avoir une valeur absolue comprise entre 5° et 80°, de préférence entre 15° et 60°, plus préférablement entre 15° et 45°, et encore plus préférablement entre 20° et 45°.
L'inclinaison de la paroi inférieure de la conduite d'arrivée permet réduire la vitesse de saltation des particules, et en conséquence l'accumulation des particules.
La paroi latérale interne plane 28 est inclinée par rapport à paroi latérale externe plane 27 d'un angle P défini dans le plan (XY) horizontal, et de manière à ce que la dimension selon l'axe (Y) (i.e. la largeur) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Y) (i.e. la largeur) de l'ouverture d'entrée O, comme bien visible sur la figure 2.
De préférence, l'angle P est déterminé de sorte que l'aire de la section So de l'ouverture d'entrée O est égale à l'aire de la section Ss de l'ouverture de sortie S. De cette manière, il est possible, par une inclinaison donnée de la paroi latérale interne, de garder équivalentes les aires des sections d'ouverture et de sortie de la conduite d'arrivée 21, et par conséquent les vitesses superficielles de gaz qui y sont rattachés. Ainsi, l'érosion du cyclone et l'attrition des particules sont réduites, comme déjà mentionné plus haut, tout en limitant le dépôt de particules solides dans la conduite d'arrivée du cyclone et les problèmes associés.
L'angle P peut avoir une valeur absolue comprise entre 5° et 70°, de préférence entre 10° et 50°.
Dans la conduite d'arrivée 21, la ou les buses d'injection permettent d'injecter le gaz auxiliaire de manière à disperser les particules solides et renforcer la limitation de dépôt de particules solides dans la conduite d'arrivée. La présence d'un tel gaz peut également permettre, selon sa nature, et les conditions de température et de pression opérées dans le cyclone, de réaliser des réactions chimiques dans le cyclone. Ces réactions sont décrites en détails plus loin en relation avec la description de l'installation et du procédé CLC.
Le nombre de buses pour injecter le gaz auxiliaire d'injection dépend du débit total de gaz auxiliaire injecté.
De manière avantageuse, le cyclone comporte une densité de buses comprise entre 1 et 10 buses par mètre carré, et de préférence entre 2 et 5 buses par mètre carré. La surface de référence pour la densité des buses est celle de paroi inférieure plane 26 de la conduite d'arrivée 21. Les buses peuvent par exemple être réparties de manière régulière le long d'un axe central longitudinal de la paroi inférieure de la conduite d'arrivée 21, depuis l'ouverture d'entrée O vers l'ouverture de sortie S. Elles sont de préférence réparties de manière régulière sur la surface plane inférieure, par exemple le long d'un axe ou de plusieurs axes sécants, par exemple aux intersections d'axes sécants selon un motif carré, rectangulaire, triangulaire etc.
Par exemple, le cyclone selon l'invention comporte une conduite d'arrivée comportant trois buses d'injection équidistantes, réparties sur la paroi inférieure de la conduite d'arrivée 21, le long de l'axe central longitudinal de ladite paroi inférieure, comme représenté à la figure 4.
La ou les buses sont de préférence configurées de manière à former un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, de préférence supérieur à 0° et inférieur à 90°, et plus préférentiellement compris entre 0° (et de préférence supérieur à 0°) et 45°, par rapport à l'axe horizontal (X) dans le plan vertical (XZ). Le jet formé est ainsi de préférence dirigé dans l'axe de l'écoulement du mélange gazeux dans la conduite, afin de ne pas trop perturber le flux se dirigeant vers le corps du cyclone.
Avantageusement, la ou les buses sont configurées de manière que la vitesse du gaz à la sortie de ladite buse soit comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence comprise entre 20 m/s et 40 m/s, pour éviter que des particules solides ne rentrent dans la buse, pour obtenir une bonne dispersion des particules solides et casser les éventuels agglomérats.
Selon l'invention, le cyclone est avantageusement mis en œuvre dans une installation CLC, et typiquement opéré dans les conditions de pression et de température d'un procédé CLC comme détaillé ci-dessous. Il est ainsi de préférence formé de matériaux adaptés aux hautes températures rencontrées dans le CLC, typiquement comprises entre 800 °C et 1000°C, voire entre 600°C et 1400°C, par exemple, et sans être limitatif, des aciers haute température, comme ceux de type Hastelloy®, Incoloy®, Inconel® ou Manaurite®, ou des aciers conventionnels, par exemple de type acier inoxydable ou acier au carbone combinés à des matériaux réfractaires ou combinés à des moyens de refroidissement tels que des tubes dans lesquels circulent un fluide caloporteur.
Le cyclone est bien adapté à la séparation gaz/solide de mélanges gazeux comportant des particules solides dont le diamètre moyen des particules est compris entre 20 pm et 1000 pim.
Le cyclone est bien adapté à la séparation gaz/solide de mélanges gazeux comportant une charge en particules solides de préférence comprise entre 0,1 et 50 pds/pds (poids des particules solides par rapport au poids du gaz).
Pour donner des ordres de grandeur dimensionnels, sans être limitatif, le cyclone selon l'invention peut présenter une hauteur totale de quelques mètres (hauteur de la chambre cylindro-conique), par exemple 5 mètres, un diamètre de la partie supérieure cylindrique (« baril ») de la chambre cylindro- conique de l'ordre du mètre, par exemple 1 mètre, et comprendre une conduite d'arrivée d'ouverture rectangulaire d'ordre infra-métrique ou métrique, par exemple 0,6 mètre x 0,2 mètre, et de longueur de quelques mètres, par exemple 2,5 mètres. Un cyclone présentant les exemples de valeurs données citées permet par exemple de traiter 0,9 kg/s de gaz et un débit du solide de 30 kg/s.
Installation et procédé CLC
La figure 3 est un schéma représentant le principe de fonctionnement général d'une combustion en boucle chimique. Il n'est en rien limitatif du cyclone selon l'invention qui peut être utilisé dans l'installation et le procédé CLC l'invention.
Un porteur d'oxygène réduit 8 est mis au contact d'un flux d'un gaz oxydant 5, typiquement de l'air, dans une zone réactionnelle 100 précédemment définie comme le réacteur d'oxydation (ou réacteur air). Il en résulte un flux d'air appauvri 3 et un flux de particules ré-oxydées 4. Le flux de particules de porteur d'oxygène oxydé 4 est transféré dans la zone de réduction 300 précédemment définie comme le réacteur de combustion (ou réacteur de réduction). Le flux de particules 4 est mis au contact d'un combustible 5, qui est une charge hydrocarbonée. Il en résulte un effluent de combustion 7 et un flux de particules de porteur d'oxygène réduit 8. Dans un souci de simplification, la représentation de la figure 3 ne comprend pas les divers équipements pouvant faire partie de l'unité CLC, pour la séparation solide/gaz, la séparation solide/solide, l'échange de chaleur, la mise en pression, l'étanchéité des gaz entre les réacteurs (ex : siphons), le stockage du solide, le contrôle des flux solides (ex : vannes mécaniques ou pneumatiques) ou les éventuelles recirculations de matière autour des réacteurs d'oxydation et de combustion. En particulier, sur la figure 3 ne figure pas le cyclone objet de l'invention, et illustré dans les figures 1, 2 et 4.
Dans la zone de combustion 300, la charge hydrocarbonée 6 est mise en contact à co-courant avec le porteur d'oxygène sous forme de particules pour réaliser la combustion de ladite charge par réduction du porteur d'oxygène.
Le porteur d'oxygène MxOy, M représentant un métal, est réduit à l'état MxOy-2n-m/2, Par l'intermédiaire de la charge hydrocarbonée CnHm, qui est corrélativement oxydée en CO2 et H2O, selon la réaction (1) ci-dessous, ou éventuellement en mélange CO + H2 selon les proportions utilisées.
[Math 1]
Figure imgf000014_0001
La combustion totale de la charge hydrocarbonée est généralement visée.
La combustion de la charge au contact du porteur d'oxygène est réalisée à une température généralement comprise entre 600°C et 1400°C, préférentiellement entre 800°C et 1000°C. Le temps de contact varie selon le type de charge combustible utilisée. Il varie typiquement entre 1 seconde et 20 minutes, par exemple de préférence entre 1 minute et 10 minutes, et plus préférentiellement entre 1 minute et 8 minutes pour une charge solide ou liquide, et par exemple de préférence de 1 à 20 secondes pour une charge gazeuse.
Un mélange comprenant les gaz issus de la combustion et les particules du porteur d'oxygène est évacué au sommet de la zone de réduction 300. Des moyens de séparation de gaz/solide (non représentés), tels qu'un cyclone, permettent de séparer les gaz de combustion 7 des particules solides du porteur d'oxygène dans leur état le plus réduit 8. Dans le cas de la présence de particules d'imbrûlés pouvant survenir si la charge hydrocarbonée est solide, un dispositif de séparation solide/solide permettant de séparer les particules d'imbrûlés des particules du porteur d'oxygène peut être mis en œuvre en sortie du réacteur de combustion. Ce type de séparateur peut être associé à un ou plusieurs séparateurs gaz/solide disposés en aval du séparateur solide/solide, et par exemple à un cyclone selon l'invention. Les particules du porteur d'oxygène ayant séjourné dans le réacteur de combustion, et séparées des gaz de combustion, sont envoyées vers la zone d'oxydation 100 pour être ré-oxydées. Les particules d'imbrûlés peuvent être recyclées vers le réacteur de réduction 300.
Dans le réacteur d'oxydation 100, le porteur d'oxygène est restauré à son état oxydé MxOy au contact d'un gaz oxydant 5, typiquement de l'air ou de la vapeur d'eau, et de préférence de l'air, selon la réaction (2) ci-dessous, avant de retourner vers le réacteur de réduction 300, et après avoir été séparée du gaz appauvri en oxygène 3, typiquement de l'air dit « appauvri », évacué au sommet du réacteur d'oxydation 100.
[Math 2]
Figure imgf000014_0002
2) Dans la réaction (2), n et m représentent respectivement le nombre d'atomes de carbone et d'hydrogène ayant réagi avec le porteur d'oxygène dans le réacteur de combustion.
La température dans le réacteur d'oxydation est généralement comprise entre 600°C et 1400°C, préférentiellement entre 800°C et 1000°C.
Le porteur d'oxygène, passant alternativement de sa forme oxydée à sa forme réduite et inversement, décrit un cycle d'oxydo-réduction.
Les charges hydrocarbonées (ou combustibles) traitées peuvent être des charges hydrocarbonées solides, gazeuses ou liquides, et de préférence des charges solides ou gazeuses. Les charges solides peuvent être choisies parmi le charbon, le coke, le coke de pétrole (« pet-coke » en anglais), la biomasse, les sables bitumineux et les déchets ménagers. Les charges gazeuses sont de préférence composées essentiellement de méthane, par exemple du gaz naturel ou un biogaz. Les charges liquides peuvent être choisies parmi du pétrole, du bitume, le diesel, l'essence. De préférence la charge hydrocarbonée traitée est une charge solide ou gazeuse, telle qu'énoncée ci-dessus.
Le porteur d'oxygène peut être composée d'oxydes métalliques, tels que par exemple des oxydes de Fe, Ti, Ni, Cu, Mn, Co, V, seuls ou en mélange, pouvant provenir de minerais (par exemple l'ilménite ou la pyrolusite) ou être synthétiques (par exemple des particules d'oxyde de cuivre supportées sur alumine CuO/AI2O3 ou des particules d'oxyde de nickel supportées sur alumine NiO/ALC ), avec ou sans liant, et présente les propriétés d'oxydo-réduction requises et les caractéristiques nécessaires à la mise en œuvre de la fluidisation. La capacité de stockage en oxygène du porteur d'oxygène est avantageusement comprise, suivant le type de matériau, entre 0,5 % et 15 % poids. Avantageusement, la quantité d'oxygène effectivement transférée par l'oxyde métallique est comprise entre 0,5 % et 3 % poids, ce qui permet de n'utiliser qu'une fraction de la capacité totale de transfert d'oxygène, idéalement moins de 30 % de celle-ci afin de limiter les risques de vieillissement mécanique ou d'agglomération des particules. L'utilisation d'une fraction seulement de la capacité de transport en oxygène a également pour avantage que le lit fluidisé joue un rôle de ballast thermique et lisse ainsi les variations de températures sur le parcours du porteur d'oxygène.
Le porteur d'oxygène est sous la forme de particules fluidisables, appartenant aux groupes A, B, C ou D de la classification de Geldart, de préférence aux groupes A, B, ou D, seuls ou en combinaison. De préférence, les particules du porteur d'oxygène appartiennent au groupe B de la classification de Geldart. A titre d'exemple, et de manière non limitative, les particules du groupe B utilisées présentent une granulométrie telle que plus de 90 % des particules ont une taille comprise entre 100 pm et 500 pm, de préférence comprise entre 150 pm et 300 pm.
De préférence, les particules du porteur d'oxygène, qui peuvent être des oxydes métalliques, synthétiques ou minérais naturels, supportés ou non, ont une densité comprise entre 1000 kg/m3 et 5000 kg/m3 et préférentiellement entre 1200 kg/m3 et 4000 kg/m3.
Par exemple, les particules d'oxyde de nickel supportées sur alumine (NiO/NiAI2O4) présentent généralement une masse volumique de grain comprise entre 2500 kg/m3 et 3500 kg/m3 en fonction de la porosité du support et de la teneur en oxyde de nickel, typiquement de 3200 kg/m3 environ. L'ilménite, minerai associant le titane et le fer (oxyde de fer et titane), présente une masse volumique de 4700 kg/m3.
Le porteur d'oxygène peut subir une phase d'activation de manière à augmenter ses capacités réactives, pouvant consister en une phase de montée en température, de préférence progressive, et de préférence sous atmosphère oxydante (par exemple sous air). Les réacteurs d'oxydation et de combustion opèrent en lit fluidisés. Ils comprennent chacun au moins un système d'injection d'un gaz de fluidisation. Dans le réacteur de combustion, le gaz de fluidisation peut être du CO2, qui peut être du CO2 produit lors de la combustion et recyclé, ou de la vapeur d'eau. Dans le réacteur d'oxydation, le gaz de fluidisation est un gaz oxydant, de préférence de l'air.
Le réacteur d'oxydation 100 comprend de préférence un lit fluidisé transporté. Avantageusement, la vitesse du gaz (phase gaz du lit) est comprise entre 2 m/s et 15 m/s, et préférentiellement comprise entre 3 m/s et 10 m/s. A titre d'exemple, un tel réacteur d'oxydation peut avoir un diamètre compris entre 1 m et 6 m pour une hauteur comprise entre 10 m et 30 m.
Le réacteur d'oxydation est ainsi configuré pour recevoir les particules du porteur d'oxygène ayant séjourné dans le réacteur de combustion, pour oxyder lesdites particules au sein du lit transporté, et pour les renvoyer vers ledit réacteur de combustion.
Le réacteur de combustion 300 peut être configuré de manière à comprendre un lit fluidisé dense. De préférence, la vitesse superficielle du gaz dans le lit fluidisé dense du réacteur, qu'on appelle aussi ici vitesse superficielle du gaz opérationnelle Ug, est comprise entre 0,1 m/s et 3 m/s, de préférence entre 0,3 m/s et 2 m/s.
A titre d'exemple, le réacteur de combustion 300 peut avoir un diamètre DR compris entre 1 m et 10 m. Selon l'invention, le réacteur de combustion a de préférence un rapport hauteur HR sur diamètre DR compris entre 0,5 et 8, de préférence compris entre 1 et 5, encore plus préférentiellement compris entre 2 et 4. Il en est de même pour le rapport de la hauteur du lit fluidisé dense dans le réacteur sur le diamètre du réacteur.
Par lit fluidisé dense on entend un lit bouillonnant (régime bouillonnant aussi appelée régime à bulles ou bullage, « bubbling bed » en anglais) ou un lit turbulent (régime turbulent). La fraction volumique de solide dans un tel lit fluidisé dense est généralement comprise entre 0,20 et 0,50.
Dans le cas de la combustion de charges hydrocarbonées solides, un temps de contact de la charge avec les particules du porteur d'oxygène suffisamment long est généralement nécessaire pour tendre vers la combustion totale, et implique une première phase de gazéification de la charge solide, suivie d'une combustion de la charge gazéifiée. Les deux phases peuvent être effectuées dans le lit fluidisé dense du réacteur de combustion. Selon une autre configuration, la première phase peut être effectuée dans le lit fluidisé dense du réacteur de combustion, et la deuxième phase être effectuée dans une autre zone de combustion, par exemple au sein du même réacteur dans une zone surmontant le lit dense et opérant en lit fluidisé dilué ou dans un réacteur distinct recevant la charge gazéifiée et la mettant au contact du porteur d'oxygène, au sein d'un lit fluidisé dense ou dilué.
Par lit fluidisé dilué on entend un lit transporté. La fraction volumique de solide est généralement inférieure à 0,20.
Le réacteur de combustion 300 peut ainsi être configuré de manière à comprendre un lit fluidisé dilué. Dans le cas de la combustion en boucle chimique de charges gazeuses par exemple, le temps de contact nécessaire entre les particules du porteur d'oxygène et la charge étant moins important que dans le cas de charges solides ou liquides, un réacteur ou une partie de réacteur de type « riser », formant un conduit sensiblement allongé et vertical, et opérant en lit fluidisé dilué, peut suffire pour réaliser la combustion de la charge, et transporter les particules.
Dans le réacteur ou la partie du réacteur de combustion opérant en lit fluidisé dilué, la vitesse est de préférence supérieure à 3 m/s et inférieure à 30 m/s, plus préférentiellement comprise entre 5 et 15 m/s, de façon à faciliter le transport de l'ensemble des particules tout en minimisant les pertes de charge de manière à optimiser le rendement énergétique du procédé.
La géométrie des réacteurs peut être parallélépipédique, typiquement un parallélépipède rectangle, cylindrique ou toute autre géométrie tridimensionnelle comprenant de préférence une symétrie de révolution. Par cylindrique on fait référence à un cylindre de révolution. Par exemple, le réacteur de combustion est cylindrique ou a une forme de parallélépipède rectangle. Dans ce dernier cas, le diamètre DR du réacteur doit être compris comme un diamètre équivalent, défini comme le diamètre du cercle inscrit à la section du réacteur.
Les matériaux utilisés pour réaliser les réacteurs et ses éléments constitutifs (admission(s), évacuation(s), sortie(s), etc.) peuvent être choisis parmi les matériaux réfractaires, par exemple de type béton réfractaire, brique réfractaire ou céramique, les aciers haute température, par exemple de type Hastelloy®, Incoloy®, Inconel® ou Manaurite®, ou des aciers conventionnels, par exemple de type acier inoxydable ou acier au carbone combinés à des matériaux réfractaires ou combinés à des moyens de refroidissement tels que des tubes dans lesquels circulent un fluide caloporteur.
La présente invention porte ainsi sur une installation CLC qui comprend au moins :
- un réacteur de réduction 300 opérant en lit fluidisé pour effectuer la combustion de la charge hydrocarbonée au contact des particules du solide porteur d'oxygène ;
- un réacteur d'oxydation 100, opérant en lit fluidisé, pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduit provenant du réacteur de réduction 300, par mise en contact avec un gaz oxydant ;
- des moyens de circulation du porteur d'oxygène entre le réacteur de réduction 300 et le réacteur d'oxydation 100 ; et
- un cyclone selon l'invention, tel que décrit plus haut, positionné en aval du réacteur de réduction 300 et/ou en aval du réacteur d'oxydation 100 de manière à recevoir un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction 300 ou du réacteur d'oxydation 100.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation préférés, le cyclone est positionné en aval du réacteur d'oxydation 100, et est connecté directement, i.e. sans autre enceinte ou dispositif intermédiaire, audit réacteur d'oxydation 100 de manière à recevoir, par la conduite d'arrivée 21, un mélange gazeux comportant des particules du porteur d'oxygène issu dudit réacteur d'oxydation 100. Avantageusement, le réacteur d'oxydation 100 comprend, dans sa partie haute, l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée du cyclone, de manière à envoyer directement un mélange gazeux comportant des particules du porteur d'oxygène issu du réacteur d'oxydation 100 dans la conduite d'arrivée dudit cyclone. Une telle configuration a notamment pour avantage que le gaz auxiliaire injecté dans la conduite d'arrivée du cyclone, si de même nature que le même gaz oxydant qu'utilisé dans le réacteur d'oxydation, e.g. de l'air, permet de poursuivre la réaction d'oxydation du porteur d'oxygène, notamment facilitée en raison de la concentration plus importante du porteur d'oxygène dans la conduite d'arrivée du cyclone que dans le réacteur d'oxydation 100. Cela a pour effet d'améliorer le degré d'avancement des réactions (d'oxydation du porteur), et a sensiblement le même effet que d'ajouter ce flux de gaz dans le réacteur d'oxydation en amont, sans avoir à en augmenter sensiblement la taille pour respecter les mêmes conditions de fluidisation. Par ailleurs, cette injection de gaz auxiliaire dans la conduite d'arrivée du cyclone est réalisée de fait à une pression plus faible que l'injection de gaz oxydant dans le réacteur d'oxydation en amont, et permet par conséquent d'économiser de l'énergie comparativement à une configuration où le flux de gaz auxiliaire serait introduit dans le réacteur d'oxydation en amont. La présente invention peut aussi être avantageusement mise en œuvre dans le cadre de la transformation d'une unité CLC existante (« revamping » en anglais), sans modifier le réacteur d'oxydation en amont du cyclone qui est conçu pour opérer avec un certain débit de gaz. Dans ce cas, l'injection de gaz auxiliaire oxydant dans la conduite d'arrivée du cyclone permet d'augmenter la capacité d'oxydation de l'unité.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le cyclone est positionné en aval du réacteur de combustion 300, et reçoit un mélange gazeux comportant des particules du porteur d'oxygène issu du réacteur de réduction 300. Le réacteur de réduction 300 peut comprendre, dans sa partie haute, l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée du cyclone, de manière à envoyer (directement) le mélange gazeux dans la conduite d'arrivée dudit cyclone.
Dans le cas de la combustion de charges solides, l'installation peut comprendre un séparateur solide/solide comme déjà mentionné plus haut, et dans ce cas le cyclone selon l'invention peut être positionné en aval du séparateur solide/solide. Ledit séparateur solide/solide peut alors comprendre, dans sa partie haute, l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée du cyclone, de manière à envoyer (directement) le mélange gazeux issu du séparateur solide/solide dans la conduite d'arrivée dudit cyclone. Alternativement, le séparateur solide/solide peut comporter une conduite de sortie du flux gazeux comportant les particules les plus légères qui comprend l'ouverture d'entrée de la conduite d'arrivée du cyclone.
Le séparateur solide/solide est utilisé pour effectuer une séparation entre des particules d'imbrûlés et les particules du porteur d'oxygène sur la base des propriétés physiques de taille et de masse volumiques différentes des particules. En effet, les particules du porteur d'oxygène, décrit plus haut, ont en général une taille et une masse volumique bien plus importantes que celles des particules d'imbrûlés, et également que celle des cendres volantes issues du réacteur de combustion. Le séparateur solide/solide peut ainsi être utilisé pour effectuer une séparation entre d'une partie des particules d'imbrûlés et d'autre part des particules du porteur d'oxygène ayant une masse volumique supérieure ou égale à 1000 kg/m3, de préférence supérieure ou égale à 1200 kg/m3, plus préférentiellement supérieure ou égale à 2500 kg/m3. Typiquement, plus de 90 % des particules du porteur d'oxygène ont une taille comprise entre 100 pm et 500 pm, de préférence comprise entre 150 pm et 300 pm. En sortie du réacteur de combustion, on estime que la taille des particules d'imbrûlés est inférieure à 100 pm et que la majorité desdites particules a une taille comprise entre 20 et 50 pm. La masse volumique de ces particules d'imbrûlés est en général comprise entre 1000 et 1500 kg/m3. D'autres particules comme les cendres volantes, à distinguer des particules d'imbrûlés, et résultant de la combustion de la charge solide, peuvent également circuler avec le reste des particules et sont caractérisées par une taille de particules et une masse volumique plus faibles que les particules de porteur d'oxygène (i.e. inférieure à 100 pm) et souvent plus faibles également que les particules d'imbrûlés. Les cendres sont des éléments incombustibles résultant de la combustion totale des particules de combustible solide et pour lesquelles le temps de séjour dans le réacteur de combustion a été suffisant. Les cendres sont essentiellement de nature minérale. Elles comportent typiquement les composés suivants : SiO2, AI2O3, Fe2O3, CaO, MgO, TiO2, K2O, Na2O, SO3, P2O5. Si des cendres sont présentes dans le procédé et en particulier dans le mélange gazeux issu du réacteur de combustion, elles peuvent être séparées et entraînées avec les particules d'imbrûlés dans le séparateur solide/solide. La présente invention porte également sur un procédé CLC mettant en oeuvre le cyclone selon l'invention ou l'installation CLC selon l'invention comportant un tel cyclone, comportant les étapes suivantes :
- on effectue une combustion de la charge hydrocarbonée par mise en contact des particules du porteur d'oxygène au sein du réacteur de réduction 300 opéré en lit fluidisé ;
- on effectue une oxydation des particules du porteur d'oxygène ayant séjourné dans le réacteur de réduction 300 par mise en contact avec un gaz oxydant au sein du réacteur d'oxydation 100 opéré en lit fluidisé au moyen d'un gaz oxydant, de préférence de l'air, avant de les renvoyer vers le réacteur de réduction 300 ;
- on envoie le mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction 300 ou du réacteur d'oxydation 100, dans la conduite d'arrivée du cyclone ;
- on injecte le gaz auxiliaire par au moins une buse disposée sur la paroi inférieure inclinée de la conduite d'arrivée du cyclone de manière à disperser les particules solides ; et
- on effectue une séparation gaz/solide au sein du cyclone pour former un flux gazeux appauvri en particules extrait par la conduite de sortie du cyclone et pour former un flux de particules solides évacué par la conduite d'évacuation du cyclone.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation préférés, le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient directement du réacteur d'oxydation 100 (i.e. sans autre enceinte ou dispositif intermédiaire). Les particules solides sont celles du porteur d'oxygène. Le gaz auxiliaire peut être identique au gaz oxydant du réacteur d'oxydation, et de préférence est de l'air. Le gaz auxiliaire peut aussi être du dioxygène. Selon ce ou ces modes de réalisation préférés, le gaz auxiliaire est injecté selon un débit compris entre 0,1% et 30% en volume du débit de gaz oxydant utilisé dans le réacteur d'oxydation, voire entre 1% et 10% en volume.
Selon un ou plusieurs modes de réalisation, le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient du réacteur de réduction. Dans ce cas, le gaz auxiliaire peut être avantageusement du dioxygène pour convertir les espèces imbrûlées résiduelles ou de l'ammoniac pour réduire par exemple la concentration en NOx. Le gaz auxiliaire peut également être du CO2, de préférence de recycle, ou de la vapeur d'eau. Selon ce ou ces modes de réalisation préférés, le gaz auxiliaire est injecté selon un débit inférieur ou égal à 30% en volume du débit de gaz de fluidisation utilisé dans le réacteur d'oxydation, le débit minimal pouvant être déterminé par l'homme du métier de manière à effectuer les réactions chimiques souhaitées, à savoir la combustion des espèces imbrûlées résiduelles ou la réduction sélective non catalytique des NOx. Lorsque du dioxygène est injecté dans la conduite d'arrivée du cyclone, en plus de disperser les particules solides dans la conduite, celui-ci permet d'effectuer une réduction d'espèces imbrûlées résiduelles contenues dans le mélange gazeux. Par espèces imbrûlées résiduelles, on entend les composés gazeux ou solides produits lors d'une combustion incomplète de la charge, principalement les composés gazeux imbrûlés, e.g. CO et/ou H2, issus de la conversion de la charge au contact de l'eau (dévolatilisation/gazéification d'une charge solide ou liquide et reformage du méthane, produisant du CO et de l'H2) ou une fraction de la charge hydrocarbonée gazeuse non convertie, e.g. du CH4, ou une fraction solide de la charge hydrocarbonée non convertie dans le cas d'une charge solide par exemple. Lorsque de l'ammoniac injecté dans la conduite d'arrivée du cyclone, en plus de disperser les particules solides dans la conduite, celui-ci permet d'effectuer une réduction non catalytique de NOx qui seraient contenus dans le mélange gazeux. De préférence, le gaz auxiliaire est injecté par la ou les buses à une vitesse comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence entre 20 m/s et 40 m/s.
Avantageusement, le gaz auxiliaire injecté forme un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, et de préférence entre 0° et 45°, par rapport à un axe (X) horizontal dans le plan vertical (XZ).
La vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en sortie de la conduite d'arrivée UgS, et entrant dans la chambre du cyclone, est de préférence comprise entre 5 m/s et 35m/s, et plus préférentiellement comprise entre 15 m/s et 25 m/s, pour avoir de bonnes performances de séparation.
La vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en entrée de la conduite d'arrivée peut avantageusement être égale à la vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en sortie de la conduite d'arrivée.
Exemple
L'exemple qui suit vise à montrer certaines performances du cyclone selon l'invention, en particulier la limitation du dépôt de solide dans la conduite d'arrivée du cyclone placé en sortie d'un réacteur air d'une installation CLC, comparativement à un cyclone classique muni d'une conduite d'arrivée traditionnelle sous forme de conduit horizontal. Cet exemple repose sur des simulations numériques en CFD (dynamique des fluides) par le logiciel Barracuda® (CPFD Software), et modélise l'aspect hydrodynamique, sans tenir compte des conditions réelles de température d'une unité CLC (maquette « froide »).
La figure 4 illustre l'exemple de cyclone selon l'invention testé, selon 3 vues schématiques différentes : (A) en coupe, (B) du dessus, et (C) en perspective (C).
La conduite d'arrivée du cyclone selon l'invention, comme celle du cyclone classique, ont une section rectangulaire. En revanche, le cyclone selon l'invention, comporte, contrairement au cyclone classique, une conduite d'arrivée 21 comprenant :
- trois buses d'injection 29 d'un gaz oxydant réparties à égale distance les unes des autres sur un axe central de la paroi inférieure de la conduite d'arrivée 21,
- une paroi inférieure de la conduite d'arrivée 21 inclinée d'un angle a de 20°, correspondant à l'angle de repos mesuré des particules du porteur d'oxygène (mesuré par la méthode de la plaque inclinée), et
- une paroi latérale interne 28 inclinée d'un angle [3 de 3,5° de manière à garder une section constante dans la conduite d'arrivée (aires de la section rectangulaire de l'ouverture d'entrée O et de l'ouverture de sortie S identiques). L'aire des sections de l'ouverture d'entrée et de sortie est de 1,75 m2.
Les buses d'injection sont des conduits verticaux débouchant dans la conduite d'arrivée de manière à créer un jet à 90° par rapport à l'horizontale (X) dans le plan vertical (XZ).
Les particules solides du porteur d'oxygène ont un diamètre moyen de 330 pm, et une densité de 2200 kg/m3.
Le flux massique de particules dans le réacteur air 100 sous forme de riser est de 220 kg/m2/s.
Le gaz utilisé dans le réacteur air est de l'air, à 26,85°C (300 K) et 0,1 MPa (1 atm).
La vitesse superficielle de gaz dans la conduite d'arrivée 21 est de 15m/s. Le gaz auxiliaire injecté par les trois buses est de l'air, et son débit est égale à 10% du débit d'air utilisé dans le réacteur air. L'injection de l'air par les buses permet de réduire le dépôt de solide dans la conduite d'arrivée et de compléter la réaction d'oxydation dans la conduite d'arrivée, avant envoi du gaz et des particules dans la chambre du cyclone. La figure 5 illustre le dépôt de solide sur la surface interne de la paroi inférieure de la conduite d'arrivée du cyclone selon l'invention (B) et du cyclone classique (A) : dans l'exemple de cyclone selon un mode de réalisation de l'invention, sur l'image (B) à droite, la fraction volumique de particules PVF beaucoup moins importante au niveau de la paroi inférieure de la conduite d'arrivée que dans le cas du cyclone classique, visible sur l'image (A) de gauche. La figure 6 illustre la quantité de particules solides dans les mêmes conditions de débits gazeux et de particules selon leur temps de résidence dans la conduite d'arrivée du cyclone selon un mode de réalisation de l'invention (B) et du cyclone classique (A) : dans l'exemple de cyclone selon l'invention, sur l'image (B) à droite, il y a beaucoup moins de particules ayant un temps de résidence supérieur à 2 secondes au sein de la conduite d'arrivée, comparativement au cas du cyclone classique, visible sur l'image (A) à gauche. Grace à la forme modifiée de l'entrée et à l'injection de gaz auxiliaire, le temps de résidence moyen des particules à la sortie de la conduite d'arrivée du cyclone est réduit de 13 % dans le cas de l'exemple du cyclone selon l'invention, ce qui revient à avoir en moyenne 44% de particules en moins dans la conduite d'arrivée du cyclone.

Claims

Revendications
1. Cyclone (200) pour une installation d'oxydo-réduction en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée mettant en œuvre au moins un réacteur fonctionnant en lit fluidisé circulant, comportant :
- une conduite d'arrivée (21) d'un mélange gazeux (2) comprenant des particules solides provenant d'un réacteur (100, 300) de l'installation, comportant à une extrémité une ouverture d'entrée (O) de section rectangulaire et à son autre extrémité une ouverture de sortie (S) de section rectangulaire,
- une chambre cylindro-conique (22) comportant une portion supérieure cylindrique (22a) surmontant une portion inférieure tronconique inversée (22b), ladite portion supérieure cylindrique (22a) comportant l'ouverture de sortie (S) de la conduite d'arrivée ;
- une conduite de sortie (23) pour un flux gazeux appauvri en particules (3) positionnée au sommet de la portion supérieure cylindrique ;
- une conduite d'évacuation (24) d'un flux de particules solides (4) positionnée au fond de la portion inférieure tronconique inversée (22b); et dans lequel ladite conduite d'arrivée (21) est délimitée par :
- une paroi supérieure plane (25) selon un plan horizontal (XY),
-- une paroi inférieure plane (26) inclinée par rapport à la paroi supérieure plane (25) d'un angle a, ledit angle a étant défini dans un plan (XZ) vertical et de manière à ce que la dimension selon l'axe vertical (Z) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Z) de l'ouverture d'entrée O,
- une paroi latérale externe plane verticale (27) selon le plan (XZ) et tangente à la portion supérieure cylindrique de la chambre cylindro-conique, et
- une paroi latérale interne plane verticale (28) inclinée par rapport à la paroi latérale externe (27) d'un angle [3, ledit angle P étant défini dans le plan (XY) horizontal, et de manière à ce que la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture de sortie S de la conduite d'arrivée soit inférieure à la dimension selon l'axe (Y) de l'ouverture d'entrée O, et ladite conduite d'arrivée (21) comporte au moins une buse d'injection d'un gaz auxiliaire disposée sur la paroi inférieure plane.
2. Cyclone selon la revendication 1, dans lequel l'aire de la section (So) de l'ouverture d'entrée (O) est égale à l'aire de la section (Ss) de l'ouverture de sortie (S).
3. Cyclone selon la revendication 1 ou la revendication 2, dans lequel l'angle a a une valeur absolue comprise entre a' et a' +45°, de préférence comprise entre a'+10° et a'+20°, a' étant l'angle de repos des particules, et de préférence l'angle a a une valeur absolue comprise entre 15° et 60°.
4. Cyclone selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'angle est déterminé de sorte que l'aire de la section (So) de l'ouverture d'entrée (O) est égale à l'aire de la section (Ss) de l'ouverture de sortie (S), et de préférence l'angle P a une valeur absolue comprise entre 5° et 70°.
5. Cyclone selon l'une quelconque des revendications précédentes, comportant entre 1 et 10 buses/m2 de la paroi inférieure plane, de préférence entre 2 et 5 buses/m2 de la paroi inférieure plane, réparties de manière régulière sur la surface de la paroi inférieure plane (26).
6. Cyclone selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'aire de la section (Ss) de l'ouverture de sortie (S) est telle que la vitesse superficielle UgS du gaz du mélange gazeux sortant de ladite conduite d'arrivée et entrant dans la chambre du cyclone est comprise entre 5 m/s et 35m/s.
7. Cyclone selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite au moins une buse est configurée de manière à former un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, et de préférence entre 0° et 45°, par rapport à l'axe (X) dans le plan vertical (XZ).
8. Cyclone selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel ladite au moins une buse est configurée de manière que la vitesse du gaz à la sortie de ladite buse soit comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence comprise entre 20 m/s et 40 m/s.
9. Installation de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée mettant en œuvre un solide porteur d'oxygène sous forme de particules, comportant au moins :
- un réacteur de réduction (300) opérant en lit fluidisé pour effectuer la combustion de ladite charge hydrocarbonée au contact desdites particules du solide porteur d'oxygène ;
- un réacteur d'oxydation (100) opérant en lit fluidisé pour oxyder les particules du solide porteur d'oxygène réduites provenant du réacteur de réduction (300) par mise en contact avec un gaz oxydant ;
- des moyens de circulation du porteur d'oxygène entre ledit réacteur de réduction (300) et le réacteur d'oxydation (100) ; et
- un cyclone selon l'une des revendications précédentes positionné en aval dudit réacteur de réduction et/ou en aval dudit réacteur d'oxydation de manière à recevoir un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction (300) ou du réacteur d'oxydation (100).
10. Installation selon la revendication 9, dans laquelle ledit cyclone est positionné en aval du réacteur d'oxydation (100), et ledit réacteur d'oxydation (100) comprend dans sa partie haute l'ouverture d'entrée (O) de la conduite d'arrivée (21) dudit cyclone (200) de manière à envoyer le mélange gazeux comportant des particules du porteur d'oxygène issu dudit réacteur d'oxydation (100) dans la conduite d'arrivée dudit cyclone.
11. Procédé de combustion en boucle chimique d'une charge hydrocarbonée, mettant en œuvre un cyclone selon l'une quelconque revendications 1 à 8 ou l'installation selon l'une des revendications 9 ou 10, dans lequel :
- on effectue une combustion de la charge hydrocarbonée par mise en contact des particules du porteur d'oxygène au sein d'un réacteur de réduction (300) opéré en lit fluidisé ;
- on effectue une oxydation des particules du porteur d'oxygène ayant séjourné dans le réacteur de réduction (300) par mise en contact avec un gaz oxydant au sein d'un réacteur d'oxydation (100) opéré en lit fluidisé au moyen d'un gaz oxydant, de préférence de l'air, avant de les renvoyer vers le réacteur de réduction (300) ;
- on envoie un mélange gazeux comprenant des particules solides provenant du réacteur de réduction (300) ou du réacteur d'oxydation (100) dans la conduite d'arrivée du cyclone ;
- on injecte un gaz auxiliaire par au moins une buse disposée sur la paroi inférieure inclinée de la conduite d'arrivée du cyclone de manière à disperser les particules solides ;
- on effectue une séparation gaz/solide au sein dudit cyclone pour former un flux gazeux appauvri en particules extrait par la conduite de sortie au sommet de la portion supérieure cylindrique dudit cyclone et pour former un flux de particules solides évacué par la conduite d'évacuation au fond de la portion inférieure tronconique inversée dudit cyclone.
12. Procédé selon la revendication 11, dans lequel le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient directement du réacteur d'oxydation, et le gaz auxiliaire est identique au gaz oxydant du réacteur d'oxydation, et de préférence de l'air, et est injecté selon un débit compris entre 0,1% et 30% du débit de gaz oxydant utilisé dans le réacteur d'oxydation.
13. Procédé selon la revendication 11, dans lequel le mélange gazeux comprenant des particules solides envoyé dans la conduite d'arrivée du cyclone provient du réacteur de réduction, et le gaz auxiliaire est du dioxygène pour effectuer en outre une réduction d'espèces imbrûlées résiduelles contenues dans le mélange gazeux, ou le gaz auxiliaire est de l'ammoniac pour effectuer en outre une réduction non catalytique de NOx contenus dans le mélange gazeux.
14. Procédé selon l'une quelconque des revendication 11 à 13, dans lequel le gaz auxiliaire est injecté par ladite au moins une buse à une vitesse comprise entre 5 m/s et 100 m/s, de préférence entre 20 m/s et 40 m/s, et forme un jet ayant un angle compris entre 0° et 90°, et de préférence entre 0° et 45°, par rapport à l'axe (X) dans le plan vertical (XZ).
15. Procédé selon l'une quelconque des revendication 11 à 14, dans lequel la vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en entrée de ladite conduite d'arrivée est égale à la vitesse superficielle du gaz du mélange gazeux en sortie de ladite conduite d'arrivée, et est comprise entre 5 m/s et 35m/s.
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