WO2022260109A1 - 熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法 - Google Patents

熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法 Download PDF

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    • H—ELECTRICITY
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F28—HEAT EXCHANGE IN GENERAL
    • F28F—DETAILS OF HEAT-EXCHANGE AND HEAT-TRANSFER APPARATUS, OF GENERAL APPLICATION
    • F28F2245/00—Coatings; Surface treatments
    • F28F2245/06—Coatings; Surface treatments having particular radiating, reflecting or absorbing features, e.g. for improving heat transfer by radiation

Definitions

  • the present disclosure relates to heat radiators, optical spectrum conversion elements, photoelectric conversion devices, and heat radiation methods.
  • STPV Solar thermo-photovoltaics
  • TPV Thermo-photovoltaics
  • STPV the sun's light energy is stored in thermal radiators.
  • Sunlight which has a broadband spectrum, is converted in the thermal radiator into equilibrium thermal radiation, which has a narrowband spectrum, in the wavelength range in which the solar cell has a high power generation efficiency.
  • Photovoltaic cells absorb such equilibrium thermal radiation to generate electrical power.
  • the thermal radiator is heated, for example by combustion of gas.
  • Patent Document 1 describes a heat-light conversion element using a film containing a semiconducting carbon nanotube (CNT) as a heat radiator.
  • CNT semiconducting carbon nanotube
  • An object of the present disclosure is to provide a thermal radiator, an optical spectrum conversion element, a photoelectric conversion device, and a thermal radiation method that improve the intensity of radiation based on energy from an energy source.
  • Excitons generated based on energy from an energy source include a first carbon nanotube (CNT) having an energy matching a wavelength range from the visible to the near-infrared range, and the chemical potential of the exciton. is maintained above zero, a thermal radiator, is.
  • CNT carbon nanotube
  • the first CNTs include semiconducting CNTs, Said wavelength range may correspond to the sensitivity range of the photovoltaic cell.
  • a diameter d of the first CNT may satisfy a condition of 0.6 nm ⁇ d ⁇ 3.5 nm.
  • the diameter d may satisfy the condition of 0.6 nm ⁇ d ⁇ 2.5 nm.
  • Energy from the energy source may include light energy from the sun.
  • the first CNTs may include metallic CNTs.
  • a diameter d of the first CNT may satisfy a condition of 1.2 nm ⁇ d ⁇ 3.5 nm.
  • This disclosure is (8) a thermal radiator according to any one of (2) to (5) above; a light receiver attached to the thermal radiator for transmitting optical energy from the energy source to the thermal radiator; comprising optical spectrum conversion element, is.
  • the thermal radiator includes a radiation layer formed of a single type of the first CNT;
  • the light receiving part may include at least one absorption layer formed of second CNTs of a semiconductor type different from the first CNTs and stacked on the emission layer.
  • the second CNT may be specified with a diameter and chiral index such that the energy of excitons produced by absorption of light energy from the energy source is higher than the energy of excitons in the first CNT.
  • Diameters of the first CNT and the second CNT may be smaller in a layer located closer to the energy source.
  • the diameter d satisfies the condition of 0.6 nm ⁇ d ⁇ 3.0 nm, and the chiral index (n, m) is 5 ⁇ n ⁇ 50 and 0 ⁇ m It may include a set of integers where ⁇ n.
  • the light receiving unit has a hole for receiving light from the energy source, and a confinement structure for confining the light incident from the hole and propagating the light inside,
  • the surface of the thermal radiator may constitute one side of the confinement structure.
  • This disclosure is (15) a thermal radiator according to any one of (2) to (5) above; a light-receiving part formed as the same layer as the heat radiator and including a second CNT of a semiconductor type different from the first CNT, wherein the second CNT absorbs light energy from the energy source and transmits the light energy to the first CNT; comprising optical spectrum conversion element, is.
  • This disclosure is (16) the thermal radiator according to any one of (2) to (5) above, or the optical spectrum conversion element according to any one of (8) to (15) above; the photovoltaic cell converting light energy emitted by annihilation of excitons in the first CNT into electrical energy; comprising photoelectric conversion device, is.
  • a thermal emitter that annihilates excitons generated based on energy from an energy source to generate non-equilibrium thermal radiation having energy matching a wavelength region included in the range from the visible region to the near-infrared region; is.
  • This disclosure is (18) an emissive layer formed by a single type of first semiconducting CNTs whose excitons generated based on light energy from the energy source have energies matching the sensitive region of the photovoltaic cell; at least one absorption layer each formed by a second semiconducting-type CNT different from the first semiconducting-type CNTs and laminated to the emissive layer for transmitting optical energy from the energy source to the emissive layer; the absorbent layer; comprising optical spectrum conversion element, is.
  • thermo emitter comprising a first semiconducting CNT having an energy in which excitons generated based on light energy from the energy source match the sensitive region of the photovoltaic cell; a light receiver attached to the thermal radiator for transmitting optical energy from the energy source to the thermal radiator; with The light receiving unit has a hole for receiving light from the energy source, and a confinement structure for confining the light incident from the hole and propagating the light inside, the surface of the thermal radiator constitutes one side of the confinement structure; optical spectrum conversion element, is.
  • This disclosure is (20) Operating a thermal emitter comprising a first CNT having an energy matching a wavelength range in which excitons generated based on energy from an energy source are in the visible to near-infrared range at an operating temperature of 800 K or higher a thermal radiation method comprising the step of causing is.
  • the radiation intensity based on the energy from the energy source is improved.
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a photoelectric conversion device according to a first embodiment of the present disclosure
  • FIG. FIG. 2 is a schematic diagram showing a laminated structure of the optical spectrum conversion element of FIG. 1
  • FIG. 3 is a conceptual diagram for explaining spectral characteristics of the optical spectrum conversion element of FIG. 2
  • FIG. 4 shows experimental results of non-equilibrium heat radiation from a heat radiator
  • FIG. 4 is a diagram showing an absorptance spectrum of first semiconducting CNTs contained in a heat radiator
  • 5 is a diagram showing temperature dependence of radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation of FIG. 4
  • FIG. FIG. 3 is a diagram showing temperature dependence of radiation intensity based on radiation from a single first semiconducting CNT.
  • FIG. 8 is a diagram showing temperature dependence of chemical potential estimated based on the experimental results of FIG. 7.
  • FIG. 4 is a schematic configuration diagram of a photoelectric conversion device according to a second embodiment of the present disclosure
  • 12 is a diagram showing trial calculation results of conversion efficiency based on the photoelectric conversion device of FIG. 11
  • FIG. 5 is a schematic configuration diagram of a thermal radiator according to a third embodiment of the present disclosure
  • FIG. 14 is a diagram showing temperature dependence of radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation from one metallic CNT in FIG.
  • FIG. 13; 14 is a diagram showing the applied voltage dependence of the non-equilibrium thermal radiation spectrum of the thermal radiator in FIG. 13.
  • FIG. FIG. 3 is a schematic view corresponding to FIG. 2 showing a modification of the laminated structure of the optical spectrum conversion element of FIG. 1;
  • FIG. 3 is a schematic diagram corresponding to FIG. 2 showing a modification of the optical spectrum conversion element of FIG. 1;
  • FIG. 1 is a schematic configuration diagram of a photoelectric conversion device 1 according to the first embodiment of the present disclosure.
  • the configuration and functions of the photoelectric conversion device 1 according to the first embodiment will be mainly described with reference to FIG.
  • the photoelectric conversion device 1 has a condensing section 10, an optical spectrum conversion element 20, and a photovoltaic cell 30 as major components.
  • the photoelectric conversion device 1 is used for STPV, for example.
  • the photoelectric conversion device 1 obtains electric power using energy from an energy source.
  • energy from an energy source includes, for example, light energy from the sun. That is, the photoelectric conversion device 1 includes a solar cell device that absorbs sunlight L and obtains electric power.
  • the sunlight L having a broadband spectrum has a narrow band spectrum in the wavelength region where the photovoltaic cell 30 has high power generation efficiency. is converted into non-equilibrium thermal radiation with The definition of "non-equilibrium thermal radiation” is given below.
  • Such a wavelength region is included in the range from the visible region to the near-infrared region.
  • the "visible range” includes, for example, a wavelength range of 400 nm or more and less than 800 nm.
  • the “near-infrared region” includes, for example, a wavelength region of 800 nm or more and 3000 nm or less.
  • the condensing unit 10 condenses the sunlight L and guides it to the optical spectrum conversion element 20 .
  • the condensing unit 10 includes a lens 11 that guides, for example, the sunlight L incident from the outside to the light spectrum conversion element 20 .
  • the condensing unit 10 may include an optical system configured by other optical components such as mirrors instead of or in addition to the lens 11 .
  • the condensing section 10 has a shield 12 surrounding the optical spectrum conversion element 20 and the photovoltaic cell 30 on the opposite side of the lens 11 with the surface of the optical spectrum conversion element 20 exposed to the lens 11 side. .
  • the condensing unit 10 condenses the sunlight L incident from the outside at a predetermined magnification.
  • the "predetermined magnification” is included in the range of, for example, 10 times or more and 2000 times or less. That is, the condensing unit 10 reduces the area of the sunlight L so that the light intensity corresponding to the light energy per unit area of the sunlight L increases by a predetermined magnification in the optical spectrum conversion element 20 after passing through the lens 11. do.
  • the optical spectrum conversion element 20 includes a heat radiator 21 arranged on the side of the photovoltaic cell 30, and a light receiving portion attached to the heat radiator 21 and transmitting energy absorbed by the absorber from the energy source to the heat radiator 21. 22 and.
  • the light receiving section 22 is attached to the thermal radiator 21 so as to be positioned on the condensing section 10 side with respect to the thermal radiator 21 .
  • FIG. 2 is a schematic diagram showing the laminated structure of the optical spectrum conversion element 20 of FIG.
  • the configuration and function of the optical spectrum conversion element 20 will be mainly described with reference to FIGS. 1 and 2.
  • FIG. In a first embodiment, the optical spectrum conversion element 20 comprises multiple stacked layers. Each layer contains a single type of semiconducting CNTs. The types of semiconducting CNTs contained in each layer are different for each layer.
  • the thermal radiator 21 includes a radiation layer 23 formed of a single type of first semiconducting CNT (first CNT).
  • the light-receiving section 22 includes at least one absorption layer 24 formed of a second semiconducting CNT (second CNT) different from the first semiconducting CNT and stacked on the emitting layer 23 .
  • the number of absorbing layers 24 is, for example, four, but is not limited to this.
  • the number of absorbent layers 24 may be any value greater than or equal to one.
  • the emitting layer 23 is arranged closest to the photovoltaic cell 30 among the multiple layers included in the optical spectrum conversion element 20 .
  • Emissive layer 23 constitutes the lowest layer of the plurality of layers included in optical spectrum conversion element 20 .
  • Four absorbing layers 241 , 242 , 243 and 244 are stacked in sequence on the emitting layer 23 .
  • the absorption layer 244 is arranged closest to the energy source among the plurality of layers included in the optical spectrum conversion element 20 .
  • the absorption layer 244 constitutes the uppermost layer among the layers included in the optical spectrum conversion element 20 .
  • the second semiconducting CNTs contained in the absorption layer 24 have exciton energy generated by absorption of light energy from the energy source, and the exciton energy in the first semiconducting CNTs contained in the emission layer 23 is It may be specified by a diameter and a chiral index that are higher than .
  • the diameter d of the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT may be smaller in a layer located closer to the energy source. That is, among the plurality of layers included in the optical spectrum conversion element 20, the diameter d of the first semiconducting CNTs included in the emissive layer 23 may be the largest.
  • the diameter d of the second semiconducting CNTs included in each of the four absorption layers 24 may gradually decrease in order of the absorption layers 241 , 242 , 243 and 244 .
  • the diameter d of the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT may be 0.6 nm or more and 3.5 nm or less.
  • the diameter d satisfies the condition of 0.6 nm ⁇ d ⁇ 3.0 nm, and the chiral index (n, m) is 5 ⁇ n It may also include the set of integers where ⁇ 50 and 0 ⁇ m ⁇ n.
  • the absorption layer 24 absorbs the sunlight L condensed by the condensing section 10, for example, and generates excitons and heat.
  • the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 24 absorb sunlight L, excitons are generated based on light energy from the sun.
  • the energy of such excitons varies depending on the chiral index of the second semiconducting CNT.
  • the “chiral index” is a parameter that determines, for example, the diameter d and helix angle of semiconducting CNTs.
  • the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 24 mainly absorb light with a wavelength corresponding to the energy of excitons determined according to their chiral index.
  • the absorption layer 24 also absorbs light having a wavelength shorter than the wavelength corresponding to the energy of the excitons of the second semiconducting CNTs, generating higher-order subband excitons in the second semiconducting CNTs or It absorbs directly through hole pair generation. Thereby, heat is generated in the absorption layer 24 .
  • a defined chemical potential gradient is formed with respect to the excitons of the semiconducting CNT.
  • the exciton chemical potential becomes progressively lower from the absorption layer 244 on the energy source side toward the emission layer 23 . Thereby, light energy from the sun absorbed in the absorbing layer 24 is transmitted to the emitting layer 23 via excitons.
  • the second semiconducting CNTs of the absorption layer 244 absorb sunlight L
  • excitons are generated in the absorption layer 244 .
  • the energy retained as excitons in the absorption layer 244 is transmitted to the adjacent absorption layer 243 by annihilation of the excitons and emission of photons.
  • the emitted photon energy corresponds to the exciton energy determined according to the chiral index of the second semiconducting CNTs of the absorption layer 244 .
  • New excitons are generated in the absorbing layer 243 based on the photons emitted in the absorbing layer 244 .
  • the energy retained as excitons in the absorption layer 243 is transmitted to the adjacent absorption layer 242 by annihilation of the excitons and emission of photons. Such a process is repeated until excitons are similarly generated in emissive layer 23 based on the energy from the energy source.
  • the light receiving section 22 including the absorption layer 24 transmits the light energy from the sun to the thermal radiator 21 including the radiation layer 23 by excitons as energy carriers.
  • the excitons generated based on the energy from the energy source have energy matching the sensitivity region of the photovoltaic cell 30 .
  • the sensitivity region of the photovoltaic cell 30 corresponds to the wavelength region included in the range from the visible region to the near-infrared region.
  • the diameter d of the first semiconducting CNTs may satisfy the condition of 0.6 nm ⁇ d ⁇ 3.5 nm.
  • the chiral indices (n, m) of the first semiconducting-type CNTs may include a set of integers excluding combinations where nm is a multiple of 0 or 3.
  • the diameter d of the first semiconducting CNT is 0.6 nm ⁇ d ⁇ 1.0 nm, 1.0 nm ⁇ d ⁇ 2.0 nm, 2.0 nm ⁇ d ⁇ 3.0 nm, 0.6 nm ⁇ d ⁇ 2. 0 nm, and 0.6 nm ⁇ d ⁇ 2.5 nm
  • the chiral index (n, m) includes a set of integers excluding combinations where nm is a multiple of 0 or 3 It's okay.
  • the first semiconducting CNT may have a diameter of 0.936 nm and a chiral index of (10,3).
  • the exciton chemical potential in emissive layer 23 is kept above zero.
  • the thermal radiator 21 including the emissive layer 23 produces non-equilibrium thermal radiation having energy matching the sensitivity region of the photovoltaic cell 30 due to the annihilation of the excitons generated based on the energy from the energy source. generate That is, the thermal radiator 21 generates non-equilibrium thermal radiation having a narrow band spectrum in the wavelength region where the photovoltaic cell 30 has high power generation efficiency. Thermal radiator 21 generates non-equilibrium thermal radiation having a narrow band spectrum in the absorption wavelength band of photovoltaic cell 30 .
  • the heat emitter 21 receives light energy from the sun transmitted from the light receiving unit 22 using excitons as energy carriers, and generates excitons.
  • excitons For the first semiconducting CNTs contained in the emissive layer 23 of the thermal radiator 21 , such excitons have energies that match the sensitive region of the photovoltaic cell 30 .
  • the energy of such excitons is contained in a wavelength range in which the power generation efficiency of the photovoltaic cell 30 is high, that is, in an energy range corresponding to an absorption wavelength band exhibiting high absorptance. Therefore, the light energy obtained by annihilation of such excitons is also included in the energy range corresponding to the wavelength range in which the photovoltaic cell 30 has high power generation efficiency. That is, thermal radiator 21 generates non-equilibrium thermal radiation having an energy that matches the sensitive area of photovoltaic cell 30 .
  • a CNT having a diameter and a chiral index capable of retaining excitons having an energy matching the sensitivity region of the photovoltaic cell 30 is selected and utilized as the first semiconducting CNT. This allows the generation of photons having energies that match the sensitive area of the photovoltaic cell 30 .
  • non-equilibrium thermal radiation includes, for example, thermal radiation light generated by annihilation of excitons, electrons, or hole pairs in the non-equilibrium state. Such non-equilibrium thermal radiation obeys a generalized Planck's law involving chemical potentials above zero.
  • the photovoltaic cell 30 absorbs non-equilibrium thermal radiation generated in the thermal radiator 21 to generate electric power.
  • the photovoltaic cell 30 converts light energy emitted by annihilation of excitons in the first semiconducting CNTs contained in the thermal radiator 21 into electrical energy.
  • the photovoltaic cell 30 includes, for example, InxGa1-xAsySb1-y (0 ⁇ x ⁇ 100, 0 ⁇ y ⁇ 100) layers. Photovoltaic cell 30 is not limited to this and may include any layer capable of absorbing thermal radiation from thermal radiator 21 and generating electrical power.
  • FIG. 3 is a conceptual diagram for explaining spectral characteristics of the optical spectrum conversion element 20 of FIG. An example of the absorption and emission spectral characteristics of the optical spectrum conversion element 20 will be mainly described with reference to FIG.
  • each graph indicated by a dashed line shows the absorption spectrum of the second semiconducting CNTs contained in the corresponding absorption layer 24.
  • graph G1 shows the absorption spectrum of the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 244 .
  • graph G2 shows the absorption spectrum of the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 243 .
  • graph G3 shows the absorption spectrum of the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 242 .
  • graph G4 shows the absorptance spectrum of the second semiconducting CNTs included in the absorption layer 241 .
  • a graph indicated by a dashed-dotted line indicates an absorptance spectrum of the first semiconducting CNTs contained in the emissive layer 23 .
  • the more the absorption layer 24 that is located on the side of the emission layer 23 away from the energy source the more the absorption layer 24 included.
  • the absorption peak of the two-semiconductor-type CNT is located on the long wavelength side.
  • the absorption peak of the first semiconducting CNTs contained in the emissive layer 23 is positioned at the longest wavelength. That is, the energy of the excitons generated in the semiconducting CNTs decreases from the absorption layer 244 toward the emission layer 23 .
  • the absorption peaks of the second semiconducting CNTs and the first semiconducting CNTs change stepwise for each layer, as indicated by the thin solid line in FIG.
  • the absorption spectrum over the five layers becomes very broadband.
  • such an absorptance spectrum encompasses the entire visible region with a wavelength of 400 nm or more and reaches the near-infrared region with a wavelength of around 1300 nm.
  • the thermal radiator 21 Since the absorption peak of the first semiconducting CNTs contained in the emissive layer 23 is located near the wavelength of 1300 nm, the thermal radiator 21 has a non-radiation spectrum having a peak near the wavelength of 1300 nm as indicated by the thick solid line in FIG. Generates equilibrium thermal radiation. That is, non-equilibrium thermal radiation is generated at lower energies (longer wavelengths) relative to the solar light energy absorbed in the absorbing layer 24 . The difference in energy at this time is converted into the energy of excitons having a non-equilibrium distribution in the optical spectrum conversion element 20 while energy is transmitted from the absorption layer 24 to the emission layer 23 by repeating the generation and annihilation of excitons, for example. be.
  • FIG. 4A and 4B are diagrams showing experimental results of non-equilibrium heat radiation from the heat radiator 21.
  • FIG. FIG. 4 shows a radiation spectrum of narrow-band radiated light based on non-equilibrium thermal radiation from the thermal radiator 21.
  • FIG. The experimental results shown in FIG. 4 are based on the conditions that the first semiconducting CNTs have a diameter d of 0.936 nm, a chiral index of (10,3), and an operating temperature of about 1000K.
  • the heat radiator 21 can operate at an operating temperature of 800 K or higher, depending on the value of the diameter d of the first semiconducting CNTs.
  • the thermal radiator 21 is constructed as a free-standing film of about 1 g/cm 3 containing first semiconducting CNTs. Such a thermal radiator 21 is heated by a laser, and simulates sunlight heating.
  • the radiated light from the thermal radiator 21 based on non-equilibrium thermal radiation exhibits a radiation spectrum with a peak around a wavelength of 1300 nm. Its spectral width is sufficiently narrow compared to the broadband solar spectrum, which extends over parts of the ultraviolet, visible, and near-infrared regions. In addition, its spectral width is sufficiently narrow compared to the radiation spectrum based on blackbody radiation at, for example, 1000K. A radiation spectrum based on blackbody radiation at 1000 K has a peak at a wavelength of about 3000 nm and spreads over a wide band from the near-infrared region to the far-infrared region.
  • FIG. 5 is a diagram showing an absorptance spectrum of the first semiconducting CNTs contained in the thermal radiator 21. As shown in FIG. The absorptance spectrum shown in FIG. 5 is based on the conditions that the diameter d of the first semiconducting CNT is 0.936 nm, the chiral index is (10, 3), and the temperature is about room temperature.
  • the thermal radiator 21 is constructed by forming a film of about 1 g/cm 3 containing first semiconducting CNTs on sapphire.
  • the first semiconducting CNTs contained in the thermal radiator 21 have the largest absorption peak near a wavelength of 1300 nm.
  • the absorptance is close to zero, and the first semiconducting CNTs contained in the thermal radiator 21 hardly absorb light.
  • the thermal radiator 21 generates narrow-band thermal radiation having a radiation peak in the vicinity of a wavelength of 1300 nm.
  • FIG. 6 is a diagram showing temperature dependence of radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation in FIG.
  • circles indicate experimental results.
  • a solid line that overlaps the circles indicates the fitting result based on the generalized Planck's law.
  • the dashed line shows the temperature dependence of the radiation intensity based on equilibrium thermal radiation when the chemical potential ⁇ is zero according to Planck's law.
  • a non-equilibrium heat radiator to be measured is placed in a vacuum chamber with a degree of vacuum of 10 ⁇ 7 atmospheres or less, and light is irradiated to the non-equilibrium heat radiator from a light source such as a solar simulator or a laser.
  • the temperature of a non-equilibrium thermal radiator under illumination is measured by a calibrated thermocouple and its radiant intensity is compared with the thermal radiant intensity at the same temperature of an object of known emissivity, such as a pseudo-black body.
  • a metal mask with a high reflectance is placed between the light source and the thermocouple so that the incident light does not directly hit the thermocouple.
  • a heat-resistant substrate (sapphire substrate) coated with black body paint JSC-3 (Japan Sensor Co., Ltd., emissivity of about 0.94) was prepared, and a ceramic heater (Sakaguchi Electric Heat Co., Ltd., 1000 ° C.) was prepared. Heat with a corresponding 5 mm square micro ceramic heater MS-M1000).
  • JSC-3 Japanese Sensor Co., Ltd., emissivity of about 0.94
  • JSC-3 Japanese Sensor Co., Ltd., emissivity of about 0.94
  • the radiant intensity at the exciton resonance wavelength of the CNT from the non-equilibrium thermal radiator is greater than the radiant intensity of the quasi-blackbody multiplied by the reciprocal of the quasi-blackbody emissivity, It can be determined that the chemical potential is maintained higher than zero.
  • FIG. 7 is a diagram showing temperature dependence of radiation intensity based on radiation from a single first semiconducting CNT.
  • circles indicate experimental results.
  • the experimental results shown in FIG. 7 are based on the conditions that the first semiconducting CNTs have a diameter d of 1.20 nm and a chiral index of (12, 5). Additionally, one first semiconducting CNT is crosslinked in a vacuum chamber and heated by a laser.
  • the radiation from the single first semiconducting CNT changes from equilibrium thermal radiation to non-equilibrium thermal radiation as it shifts from the high temperature side of about 1400K to the low temperature side of about 1000K.
  • radiation from a single first semiconducting CNT becomes equilibrium thermal radiation in a temperature range from 1400K to around 1100K, and the chemical potential ⁇ becomes zero and follows Planck's law.
  • radiation from a single first semiconducting CNT becomes non-equilibrium thermal radiation on the lower temperature side than around 1100K, and the chemical potential ⁇ r becomes higher than zero and deviates from Planck's law.
  • FIG. 8 is a diagram showing the temperature dependence of the chemical potential ⁇ r estimated based on the experimental results of FIG. As shown in FIG. 8, the chemical potential .mu.r is higher than zero on the lower temperature side than around 1100K.
  • a chemical potential ⁇ r of about 50 meV is obtained at an operating temperature of about 1000K, for example.
  • FIG. 9A is a diagram showing results based on theoretical calculation.
  • FIG. 9A shows the results of calculating the temperature dependence of the chemical potential for different diameters d of the first semiconducting CNTs. As shown in FIG. 9A, the smaller the diameter d of the first semiconducting CNT, the higher the chemical potential. In addition, the smaller the diameter d of the first semiconducting CNT, the higher the temperature at which the chemical potential rises from zero.
  • the chemical potential becomes higher than 0 on the lower temperature side than 1400K.
  • the chemical potential becomes higher than 0 at temperatures lower than 1200K.
  • the chemical potential becomes higher than 0 on the lower temperature side than around 1050K.
  • FIG. 9B is a diagram showing results based on theoretical calculation.
  • FIG. 9B shows the calculated non-radiative relaxation rate dependence of the chemical potential at different temperatures.
  • the diameter d of the first semiconducting CNTs is 0.9 nm.
  • the chemical potential tends to decrease as the non-radiative relaxation rate increases.
  • the chemical potential remains high even for high non-radiative relaxation rates at lower temperatures.
  • the manufacturing method of the single layer film of the emissive layer 23 includes, for example, a step of filtering a solution in which the raw material first semiconducting CNTs are dispersed using a membrane filter.
  • a solution in which first semiconducting CNTs having a diameter of 0.936 nm and a chiral index (10, 3) are dispersed is filtered through a membrane filter.
  • first semiconducting CNTs having a diameter of 0.936 nm and specified by chiral indices (10, 3) are accumulated to form a film.
  • the same process is performed on the solution in which the second semiconducting CNTs are dispersed to form the absorption layer 24 .
  • a laminated film in which the radiation layer 23 and the absorption layer 24 are overlapped is formed.
  • FIG. 10 is a diagram showing an example of manufacturing the laminated film of the absorption layer 24.
  • a method for producing a laminated film includes, for example, a step of filtering a solution in which second semiconducting CNTs as a raw material are dispersed, using a membrane filter.
  • a solution in which second semiconducting CNTs having a diameter of 0.757 nm and specified by chiral indices (6, 5) are dispersed is filtered through a membrane filter.
  • second semiconducting CNTs having a diameter of 0.757 nm and specified by chiral indices (6, 5) are accumulated to form a film.
  • the absorbent layer 24 has two layers.
  • the absorption layer 24 is located on the side of the emission layer 23 and is laminated on the first layer and the first layer containing second semiconducting CNTs specified by a diameter of 0.916 nm and a chiral index (9, 4), and a second layer comprising second semiconducting-type CNTs identified by chiral indices (6,5) with a diameter of 0.757 nm.
  • the inserts in the graph of FIG. 10 show the absorptance spectra of the second semiconducting CNTs contained in the first and second layers of the absorption layer 24, respectively.
  • the second semiconducting CNTs contained in the first layer have the largest absorption peak near a wavelength of 1300 nm.
  • the second semiconducting CNTs contained in the second layer have the largest absorption peak on the shorter wavelength side than the absorption peak in the first layer.
  • the absorption peak of the second semiconducting CNTs changes stepwise for each layer, and as shown in the graph of FIG. It has an off wavelength.
  • the absorbing layer 24 has a very broadband absorption. For example, such an absorption spectrum encompasses the visible range and extends into the near-infrared range around wavelength 1300 nm.
  • FIG. 11 is a schematic configuration diagram of the photoelectric conversion device 1 according to the second embodiment of the present disclosure.
  • the configuration and functions of the photoelectric conversion device 1 according to the second embodiment will be mainly described with reference to FIG.
  • the photoelectric conversion device 1 according to the second embodiment differs from the first embodiment in that the configuration of the light receiving section 22 of the optical spectrum conversion element 20 is different.
  • Other configurations, functions, effects, modifications, and the like are the same as those of the first embodiment, and the corresponding description also applies to the photoelectric conversion device 1 according to the second embodiment.
  • the same reference numerals are given to the same components as in the first embodiment, and the description thereof will be omitted. Differences from the first embodiment will be mainly described.
  • the surface of the heat radiator 21 including a layer formed of a single type of first semiconducting CNT It has a structure in which the light receiving part 22 is attached to the heat radiator 21 so as to cover the heat radiator 21a.
  • the light receiving section 22 has a hole 22a that receives light from the energy source, and a confinement structure 22b that confines and propagates the light incident from the hole 22a.
  • the surface 21a of the thermal radiator 21 constitutes one surface of the confinement structure 22b.
  • the containment structure 22b includes an enclosing member 22b1, a transparent solid 22b2 disposed within the enclosing member 22b1, a surface 21a of the thermal radiator 21 opposite the photovoltaic cell 30, Consists of Without being limited to this, the confinement structure 22b may have cavities instead of the transparent solid 22b2. That is, the containment structure 22b may consist of the enclosing member 22b1 and the surface 21a and the cavity enclosed by them.
  • the surrounding member 22b1 may be made of low-emissivity metal such as gold, silver, platinum, and copper.
  • the enclosing member 22b1 is formed in a concave shape as a whole and covers the surface of the transparent solid 22b2.
  • a hole 22a is formed in the upper surface of the surrounding member 22b1.
  • the transparent solid 22b2 includes, for example, any medium capable of propagating sunlight L with high transmittance.
  • transparent solid 22b2 may comprise transparent solid sapphire.
  • the sunlight L is condensed by the condensing section 10 and enters the confinement structure 22b through the hole 22a.
  • the energy of the sunlight L incident on the confinement structure 22b through the hole 22a is transmitted to the thermal radiator 21 including the first semiconducting CNTs via a near field or a far field generated by internal light scattering.
  • most of the sunlight L is absorbed by the first semiconducting CNTs through the near-field generated on the surface 21a of the thermal radiator 21 while propagating inside the transparent solid 22b2.
  • excitons are generated in the thermal radiator 21 as in the first embodiment.
  • the light receiving section 22 is attached to the thermal radiator 21 and directly transmits the light energy from the energy source to the thermal radiator 21 .
  • FIG. 12 is a diagram showing trial calculation results of conversion efficiency based on the photoelectric conversion device 1 of FIG.
  • the horizontally drawn dashed line indicates the so-called Shockley-Queisser limit of a photoelectric conversion cell with a bandgap of 0.67 eV.
  • the thermal radiation leakage from the solid sapphire used as the transparent solid 22b2 is estimated to be 5 W at maximum with an area of the thermal radiator 21 of 1 cm 2 and an operating temperature of 1200K.
  • FIG. 13 is a schematic configuration diagram of the thermal radiator 21 according to the third embodiment of the present disclosure.
  • the configuration and function of the thermal radiator 21 according to the third embodiment will be mainly described with reference to FIG.
  • the thermal radiator 21 according to the third embodiment differs from the first and second embodiments in that the CNTs contained in the thermal radiator 21 are not semiconductor type but metal type.
  • Non-equilibrium heat radiation can be generated not only when the CNT is a semiconductor type, but also when it is a metal type.
  • Non-equilibrium thermal radiation is generated from the metallic CNTs by applying a constant voltage of about 0.1 V/ ⁇ m or more to flow an electric current through the metallic CNTs.
  • non-equilibrium heat of metallic CNTs that can be applied to, for example, high-intensity near-infrared light sources other than power generation applications using the photovoltaic cells 30 in the first and second embodiments Radiation is mainly explained.
  • a non-equilibrium distribution of optical phonons can be generated by colliding electrons accelerated by an electric field with phonons.
  • the interaction of such non-equilibrium optical phonons with the electronic system produces excitons with chemical potentials higher than zero. Therefore, the radiation produced by the radiative recombination of the excitons is non-equilibrium thermal radiation with a chemical potential higher than zero.
  • the method for confirming that the chemical potential is maintained higher than zero is the same as for the semiconducting CNTs in the first and second embodiments.
  • the thermal radiator 21 includes a first CNT having energy matching a wavelength range in which excitons generated based on energy from the energy source are included in the range from the visible range to the near-infrared range.
  • the chemical potential of the exciton is kept above zero.
  • the first CNTs include metallic CNTs.
  • the diameter d of the metallic CNTs contained in the heat radiator 21 may satisfy the condition of 1.2 nm ⁇ d ⁇ 3.5 nm.
  • the chiral indices (n, m) of metallic CNTs may include a set of integers where nm is a multiple of 0 or 3.
  • the diameter d satisfies either condition of 1.2 nm ⁇ d ⁇ 2.5 nm and 2.5 nm ⁇ d ⁇ 3.5 nm
  • the chiral index (n, m) is , nm may include a set of integers that are multiples of 0 or 3.
  • the thermal radiator 21 has a plurality of elongated rod-shaped metallic CNTs that generate non-equilibrium thermal radiation when heated by current injection.
  • a plurality of such metallic CNTs are arranged along one direction. The distance between one metallic CNT and another metallic CNT adjacent to one metallic CNT is substantially constant.
  • the heat radiator 21 is a unit in which a plurality of metallic CNTs are bridged with a pair of electrodes 25 .
  • a power supply 26 is connected to the pair of electrodes 25 .
  • a current is injected into the metallic CNTs by the power supply 26 and the pair of electrodes 25 to heat the metallic CNTs.
  • the thermal radiator 21 may have only one set of such units, or may have a plurality of sets.
  • the heat radiator 21 has, for example, a plurality of sets of such units, and by stacking or stacking the units, it is possible to increase the strength of the device.
  • the diameter of the metallic CNTs contained in the thermal radiator 21 is, for example, 1 nm or more and 4 nm or less, but is not limited to this.
  • the diameter of the metallic CNT may be 0.6 nm or more and 3.0 nm or less, like the diameter d of the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT in the first embodiment.
  • the number density of metallic CNTs per unit is, for example, about 500,000/d (lines/mm 2 ) when using CNTs with a diameter of d nm, but is not limited to this.
  • FIG. 14 is a diagram showing the temperature dependence of radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation from one metallic CNT in FIG.
  • triangles indicate experimental results of measuring the temperature dependence of the radiation intensity of non-equilibrium thermal radiation generated when a single metallic CNT is heated by injecting current into it. show.
  • a solid line that overlaps the triangle mark indicates the fitting result based on the generalized Planck's law.
  • circles indicate experimental results of measuring the temperature dependence of the radiation intensity of equilibrium thermal radiation generated when one metallic CNT is heated by a laser. Circles indicate the temperature dependence of the radiation intensity based on equilibrium thermal radiation when the chemical potential ⁇ is zero. A solid line overlapping with circles indicates a fitting result based on Planck's law.
  • the structure of metallic CNTs is represented by chiral indices of (24, 15).
  • the diameter of metallic CNTs is 2.67 nm.
  • the length of metallic CNTs is about 20 ⁇ m.
  • the applied voltage is 1.5-1.9 V and the current is about 4 ⁇ A.
  • the experimental results shown in FIG. 14 completely deviate from the temperature dependence of radiation intensity based on equilibrium thermal radiation, and show the temperature dependence of non-equilibrium thermal radiation with higher radiation intensity.
  • the radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation is two orders of magnitude higher than the radiation intensity based on balanced thermal radiation.
  • the light emitted as non-equilibrium heat radiation has an intensity two orders of magnitude higher than that for equilibrium heat radiation.
  • FIG. 15 is a diagram showing applied voltage dependence of the non-equilibrium thermal emission spectrum of the thermal radiator 21 in FIG.
  • the radiation intensity of non-equilibrium thermal radiation generated when a current is injected into the metallic CNTs contained in the thermal radiator 21 to heat the metallic CNTs increases as the applied voltage increases. That is, the radiation intensity of non-equilibrium thermal radiation increases as the applied voltage increases, the current injected into the metallic CNT increases, and the heating amount of the metallic CNT increases. This corresponds to the point in FIG. 14 that the radiation intensity based on non-equilibrium thermal radiation increases as the temperature of the metallic CNT increases.
  • the conversion efficiency is improved when the photovoltaic cell 30 obtains electric power based on the energy from the energy source at a constant heat leak rate.
  • the chemical potential of the excitons of the first CNTs contained in the thermal radiator 21 is maintained above zero so that the thermal radiator 21 generates non-equilibrium thermal radiation.
  • the energy transmission rate which was conventionally rate-determined by Planck's law, can be made sufficiently larger than the heat leak rate in the light receiving section 22 and the heat radiator 21 .
  • non-equilibrium STPV provides sufficient conversion efficiency even when the heat leak rate is high.
  • the optical spectrum conversion device 20 can also reduce the operating temperature when attempting to obtain the same thermal radiation intensity as the equilibrium STPV. Therefore, safety, durability, and heat leak saving are improved by lowering the operating temperature.
  • the optical spectrum conversion element 20 is attached to a thermal radiator 21 and has a light receiving part 22 that transmits light energy from an energy source to the thermal radiator 21, so that light energy from the sun, etc. is efficiently transferred to the first CNT. It becomes possible to convert to excitons.
  • the optical spectrum conversion element 20 has a laminated structure including semiconducting CNTs as in the first embodiment, so that part of the light energy from the sun is converted into thermal energy, and the rest is converted into chemical potential. is converted to an exciton higher than zero.
  • the optical spectrum conversion element 20 can transmit the energy retained as excitons in the light receiving section 22 and the thermal radiator 21 to the photovoltaic cell 30 before it is released as heat to the outside. This allows the energy transfer rate to be sufficiently higher than the heat leak rate, improving conversion efficiency.
  • the second semiconducting CNT has a diameter and a chiral index such that the energy of excitons produced by absorption of light energy from the energy source is higher than the energy of excitons in the first semiconducting CNT. and are specified.
  • the optical spectrum conversion element 20 can absorb most wavelength components of sunlight by having spectral characteristics as shown in FIG.
  • the optical spectrum conversion element 20 does not absorb light energy on the longer wavelength side than the emission peak wavelength of non-equilibrium thermal radiation. Therefore, energy loss due to thermal radiation is suppressed.
  • the exciton energies of the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT are higher in the layer located closer to the energy source side, thereby forming a chemical potential gradient in the light receiving section 22 and the thermal radiator 21. It becomes possible to The exciton energy tends to increase as the diameter of the semiconducting CNT becomes smaller, and is determined by the chiral index. This enables the light receiving section 22 to rapidly and unilaterally transmit energy to the thermal radiator 21 via excitons generated by light energy from the sun. This allows the energy transfer rate to be sufficiently higher than the heat leak rate, improving conversion efficiency.
  • the optical spectrum conversion element 20 has the configuration of the light receiving section 22 as in the second embodiment, so that the structure can be simplified more than the laminated structure as in the first embodiment.
  • the optical spectrum conversion element 20 is capable of allowing sunlight to interact directly with the thermal radiator 21 even if the sunlight leaks slightly out of the confinement structure 22b through the hole 22a of the light receiver 22. Therefore, the efficiency of interaction with sunlight can be improved.
  • the shape, arrangement, orientation, number, etc. of each component described above are not limited to the contents shown in the above description and drawings.
  • the shape, arrangement, orientation, number, etc. of each component may be arbitrarily configured as long as the function can be realized.
  • the semiconductor material used for the optical spectrum conversion element 20 is CNT, but it is not limited to this.
  • the optical spectrum conversion element 20 is capable of generating non-equilibrium thermal radiation having an energy matching the sensitive region of the photovoltaic cell 30 due to the annihilation of the excitons generated based on the energy from the energy source. It may be made of any semiconductor material, if any.
  • the semiconductor material may include other materials such as SiC, atomic layer semiconductors (transition metal dichalcogenides), and the like.
  • the chiral index of the first semiconducting CNTs contained in the emissive layer 23 was (10, 3), but it is not limited to this.
  • the chiral index of the first semiconducting CNT has an energy such that the excitons produced based on the energy from the energy source match the sensitive region of the photovoltaic cell 30, and the chemical potential of the excitons is greater than zero. It can be any value that is maintained.
  • the thermal radiator 21 is used for STPV, but it is not limited to this.
  • the thermal radiator 21 may be used in TPVs. That is, the energy from the energy source is not limited to light energy from the sun.
  • the thermal radiator 21 includes a single radiation layer 23 in the above embodiment, it is not limited to this.
  • the heat radiator 21 may include multiple radiation layers 23 .
  • the radiation layer 23 of the thermal radiation body 21 is formed of a single type of first CNT, but it is not limited to this.
  • the emitting layer 23 may be formed of multiple types of first CNTs.
  • the emitting layer 23 may be formed such that a single layer contains a plurality of types of first CNTs, or a plurality of layers may be formed such that each layer contains different types of first CNTs. good.
  • the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT are of different types, but the present invention is not limited to this.
  • the first semiconducting CNT and the second semiconducting CNT may be of the same type. That is, the emitting layer 23 and the absorbing layer 24 may contain the same kind of semiconducting CNTs.
  • each of the absorption layers 24 of the light receiving section 22 is formed of a single type of second semiconducting CNT, but it is not limited to this.
  • Each absorption layer 24 may be formed of a plurality of types of second semiconductor-type CNTs.
  • each of the absorption layers 24 of the light receiving section 22 has been described as including different types of second semiconductor-type CNTs, the present invention is not limited to this.
  • Each of the absorption layers 24 may contain the same type of second semiconducting CNTs.
  • the second semiconducting CNT has a diameter and chirality such that the energy of excitons generated by absorption of light energy from the energy source is higher than the energy of excitons in the first semiconducting CNT.
  • the exciton energy in the second semiconducting CNT and the exciton energy in the first semiconducting CNT may be the same.
  • a second semiconducting CNT may be identified by a diameter and a chiral index that achieve such exciton energies.
  • the diameters of the first semiconducting CNTs and the second semiconducting CNTs are described as being smaller in layers closer to the energy source side, but the present invention is not limited to this.
  • the diameters of the first semiconducting-type CNTs and the second semiconducting-type CNTs may be determined based on any relationship capable of realizing the above non-equilibrium thermal radiation in the optical spectrum conversion element 20 . That is, the emitting layer 23 and the absorbing layer 24 may contain any type of semiconducting CNT based on such relationship.
  • the diameters of the first semiconducting CNTs and the second semiconducting CNTs are 0.6 nm or more and 3.0 nm or less, but are not limited to this.
  • the diameters of the first semiconducting-type CNTs and the second semiconducting-type CNTs may be any value capable of realizing the above non-equilibrium thermal radiation in the optical spectrum conversion element 20 .
  • the light receiving section 22 is described as having a laminated structure including the second semiconducting CNTs, but it is not limited to this.
  • the light receiving section 22 may be made of a photonic crystal instead of or in addition to a laminated structure including semiconducting CNTs.
  • FIG. 16 is a schematic diagram corresponding to FIG. 2 showing a modification of the laminated structure of the optical spectrum conversion element 20 of FIG.
  • the optical spectrum conversion element 20 may further have a low refractive index layer 27 .
  • the low refractive index layer 27 is laminated on at least one of both surfaces in the lamination direction of the laminate including the radiation layer 23 and at least one absorption layer 24 .
  • the low refractive index layer 27 is laminated on the upper surface of the absorption layer 244 that is arranged closest to the energy source in the absorption layers 24 .
  • a low refractive index layer 27 is laminated on the lower surface of the emissive layer 23 .
  • the low refractive index layer 27 is made of a material having a lower refractive index than the first semiconducting CNTs contained in the emitting layer 23 and the second semiconducting CNTs contained in the absorbing layer 24 .
  • Such materials may include, for example, any material having an index of refraction lower than that of CNTs and closer to the index of refraction 1 of air compared to CNTs.
  • the low refractive index layer 27 may be made of boron nitride nanotubes having insulating properties and high heat resistance. The refractive index of boron nitride nanotubes is about 1.4.
  • the low refractive index layer 27 When forming the low refractive index layer 27 from boron nitride nanotubes, it can be formed by the same manufacturing process as that for forming the emitting layer 23 and the absorbing layer 24 .
  • the low refractive index layer 27 formed by boron nitride nanotubes is transparent at the wavelengths of non-equilibrium thermal radiation by the thermal radiator 21 .
  • the low refractive index layer 27 serves as a support and the physical strength of the laminate is improved. .
  • Such a reinforcing effect becomes more pronounced by providing low refractive index layers 27 on both sides of the laminate in the lamination direction, as shown in FIG.
  • the low refractive index layer 27 is made of a material having a refractive index closer to 1 than that of air compared to CNT, it also has the function of suppressing light reflection. If the low refractive index layer 27 were not formed, the difference in refractive index between the air and the CNT would be large, and light would enter the absorption layer 24 from the air and would exit from the emission layer 23 into the air. , the reflection of light increases. This reduces the radiant intensity of non-equilibrium thermal radiation from the optical spectrum conversion element 20 .
  • the optical spectrum conversion element 20 can reduce the refractive index difference between the air and the CNT, thereby suppressing the reflection of light. Therefore, the optical spectrum conversion device 20 can improve the absorption efficiency in the absorption layer 24 and the emission efficiency in the emissive layer 23 to improve the overall efficiency of interaction with sunlight. As a result, the optical spectrum conversion element 20 can increase the radiant intensity of non-equilibrium thermal radiation.
  • the optical spectrum conversion element 20 can increase the absorption of light in the absorption layer 24 to further increase the radiant intensity of non-equilibrium thermal radiation.
  • FIG. 17 is a schematic diagram corresponding to FIG. 2 showing a modification of the optical spectrum conversion element 20 of FIG.
  • the thermal radiator 21 and the light receiving section 22 are formed as different layers, but the present invention is not limited to this.
  • the light receiving section 22 may be formed as the same layer as the thermal radiator 21, as shown in FIG.
  • the light receiving section 22 includes a second semiconducting CNT different from the first semiconducting CNT, and the second semiconducting CNT absorbs light energy from the energy source and transmits the light energy to the first semiconducting CNT.
  • the chemical potential of excitons is higher than that in the first semiconducting CNT forming the thermal radiator 21 .
  • the ratio of the second semiconducting CNTs with a high exciton chemical potential is increased, and the ratio of the first semiconducting CNTs with a low exciton chemical potential is decreased. It is formed in a state where In the layers constituting the optical spectrum conversion element 20, the first semiconducting CNTs are locally present, while the second semiconducting CNTs are present throughout.
  • the optical spectrum conversion element 20 having the configuration shown in FIG. 17 can be manufactured more easily than the laminated structure shown in FIG.
  • the optical spectrum conversion element 20 can convert light energy from an energy source into non-equilibrium thermal radiation with a simpler structure.
  • the light receiving section 22 is attached only to the surface 21a of the thermal radiator 21, but it is not limited to this.
  • the light receiving part 22 may be attached to another surface of the thermal radiator 21 instead of or in addition to the surface 21a.
  • the light receiving section 22 has only one hole 22a formed in the upper surface of the enclosing member 22b1, but it is not limited to this.
  • the shape, size, arrangement, orientation, number, etc. of the holes 22a formed in the light receiving section 22 may be arbitrarily configured as long as the function of receiving light from the energy source can be realized.
  • the holes 22a may be formed in at least one of the side surface and the bottom surface of the enclosing member 22b1 instead of or in addition to the upper surface of the enclosing member 22b1.
  • a plurality of holes 22a may be formed on one surface of the enclosing member 22b1.
  • the light receiving section 22 has a hole 22a for receiving light from the energy source, but it is not limited to this.
  • the light-receiving part 22 is an arbitrary optical element that transmits the sunlight L with a predetermined transmittance through one surface of the enclosing member 22b1 and guides it into the confinement structure 22b instead of or in addition to the hole 22a. may have Such optical elements, like the holes 22a, may be configured in any shape, size, arrangement, orientation, number, etc. that can achieve the function of receiving light from the energy source.
  • the enclosing member 22b1 is formed in a concave shape as a whole, but it is not limited to this.
  • the enclosing member 22b1 may be formed in any shape capable of confining and propagating the light incident through the hole 22a.
  • the surrounding member 22b1 may be spherical like an integrating sphere.
  • the enclosing member 22b1 covers the entire surface 21a of the thermal radiator 21 together with the transparent solid 22b2, but it is not limited to this.
  • the enclosing member 22b1 may cover only part of the surface 21a of the heat radiator 21 together with the transparent solid 22b2. That is, the containment structure 22b is formed by an enclosing member 22b1, a transparent solid 22b2 disposed within the enclosing member 22b1, and a portion of the surface 21a of the thermal radiator 21 opposite the photovoltaic cell 30. may be configured.
  • the optical spectrum conversion element 20 may be realized by either one of the first embodiment and the second embodiment described above, or may be realized by combining both the first embodiment and the second embodiment. .
  • the optical spectrum conversion element 20 may be realized in such a way that the transparent solid 22b2 is arranged on top of the layered structure of the emitting layer 23 and the absorbing layer 24.
  • FIG. The containment structure 22b then consists of the enclosing member 22b1, the transparent solid 22b2 and the absorbing layer 24 disposed within the enclosing member 22b1, the surface 21a of the emissive layer 23 opposite the photovoltaic cell 30, It may be configured by

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Abstract

熱放射体（２１）は、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含み、励起子の化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持される。

Description

熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法 関連出願の相互参照
　本出願は、２０２１年６月８日に日本国に特許出願された特願２０２１－０９６１２４号の優先権を主張するものであり、この出願の開示全体をここに参照のために取り込む。
　本開示は、熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法に関する。
　従来、エネルギー源からのエネルギーを利用した熱放射体に関連する技術が知られている。例えば、エネルギー源からのエネルギーを利用して、光起電力セルにより電力を得るための技術が知られている。例えば、太陽熱光起電力（Solar thermo-photovoltaics (ＳＴＰＶ)）及び熱光起電力（Thermo-photovoltaics (ＴＰＶ)）と呼ばれる技術が知られている。ＳＴＰＶでは、太陽の光エネルギーが熱放射体に蓄えられる。広帯域のスペクトルを有する太陽光は、熱放射体において、太陽電池の発電効率が高い波長領域で狭帯域のスペクトルを有する平衡熱放射に変換される。光起電力セルは、このような平衡熱放射を吸収して電力を発生させる。ＴＰＶでは、熱放射体は例えばガスの燃焼により加熱される。
　例えば、特許文献１には、熱放射体に半導体型カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含む膜を用いた熱光変換素子が記載されている。特許文献１に記載の熱光変換素子では、熱エネルギーにより生成された励起子の消滅によって近赤外における狭帯域の平衡熱放射が発生する。
特開２０１９－１９３４１８号公報
　従来技術では、エネルギー源からのエネルギーは、例えば熱放射体の前段に配置される吸収体によって全て熱に変換されていた。このような熱エネルギーは、熱伝導により熱放射体に伝送され、上述した狭帯域の平衡熱放射に利用されていた。このとき、吸収体及び熱放射体において熱の一部が外部へと逃げてしまい、光起電力セルにおいて電力に変換されるエネルギーが低減していた。エネルギー源からのエネルギーが最終的に光起電力セルに伝送されるときの伝送レートを、吸収体及び熱放射体における熱リークレートよりも十分に大きくすることが困難であり、エネルギー源からのエネルギーに基づいて光起電力セルで最終的に電力を得るときの変換効率に改善の余地があった。
　本開示は、エネルギー源からのエネルギーに基づく放射強度が向上する熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法を提供することを目的とする。
　本開示は、
（１）
　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含み、前記励起子の化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持される、熱放射体、
である。
（２）
　上記（１）に記載の熱放射体では、
　前記第１ＣＮＴは、半導体型ＣＮＴを含み、
　前記波長領域は、光起電力セルの感度領域に対応してもよい。
（３）
　上記（２）に記載の熱放射体では、
　前記第１ＣＮＴの直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３.５ｎｍの条件を満たしてもよい。
（４）
　上記（３）に記載の熱放射体では、
　前記直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ２．５ｎｍの条件を満たしてもよい。
（５）
　上記（２）乃至（４）のいずれか１つに記載の熱放射体では、
　前記エネルギー源からのエネルギーは、太陽からの光エネルギーを含んでもよい。
（６）
　上記（１）に記載の熱放射体では、
　前記第１ＣＮＴは、金属型ＣＮＴを含んでもよい。
（７）
　上記（６）に記載の熱放射体では、
　前記第１ＣＮＴの直径ｄは、１．２ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍの条件を満たしてもよい。
　本開示は、
（８）
　上記（２）乃至（５）のいずれか１つに記載の熱放射体と、
　前記熱放射体に取り付けられ、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記熱放射体に伝送する受光部と、
　を備える、
　光スペクトル変換素子、
である。
（９）
　上記（８）に記載の光スペクトル変換素子では、
　前記熱放射体は、単一種類の前記第１ＣＮＴにより形成される放射層を含み、
　前記受光部は、前記第１ＣＮＴとは異なる半導体型の第２ＣＮＴによりそれぞれ形成され、かつ前記放射層に積層される少なくとも１つの吸収層を含んでもよい。
（１０）
　上記（９）に記載の光スペクトル変換素子では、
　前記第２ＣＮＴは、前記エネルギー源からの光エネルギーの吸収によって生成される励起子のエネルギーが前記第１ＣＮＴにおける励起子のエネルギーよりも高くなるような直径とカイラル指数とで特定されてもよい。
（１１）
　上記（９）又は（１０）に記載の光スペクトル変換素子では、
　前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴの直径は、前記エネルギー源側に位置する層ほど小さくなってもよい。
（１２）
　上記（９）乃至（１１）のいずれか１つに記載の光スペクトル変換素子では、
　前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴの各々に対して、直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．０ｎｍの条件を満たし、かつカイラル指数（ｎ，ｍ）は、５≦ｎ≦５０及び０≦ｍ≦ｎである整数の組を含んでもよい。
（１３）
　上記（９）乃至（１２）のいずれか１つに記載の光スペクトル変換素子は、
　前記放射層及び前記少なくとも１つの吸収層を含む積層体の積層方向における両面の少なくとも一方に積層され、前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴよりも屈折率が低い材料から形成されている低屈折率層をさらに備えてもよい。
（１４）
　上記（８）乃至（１３）のいずれか１つに記載の光スペクトル変換素子では、
　前記受光部は、前記エネルギー源からの光を受け入れる孔と、前記孔から入射した前記光を閉じ込めて内部を伝搬させる閉じ込め構造と、を有し、
　前記熱放射体の表面は、前記閉じ込め構造の一の面を構成してもよい。
　本開示は、
（１５）
　上記（２）乃至（５）のいずれか１つに記載の熱放射体と、
　前記熱放射体と同一層として形成され、前記第１ＣＮＴとは異なる半導体型の第２ＣＮＴを含み、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記第２ＣＮＴが吸収して前記第１ＣＮＴに伝送する受光部と、
　を備える、
　光スペクトル変換素子、
である。
　本開示は、
（１６）
　上記（２）乃至（５）のいずれか１つに記載の熱放射体、又は上記（８）乃至（１５）のいずれか１つに記載の光スペクトル変換素子と、
　前記第１ＣＮＴにおける励起子の消滅によって放出された光エネルギーを電気エネルギーに変換する前記光起電力セルと、
　を備える、
　光電変換装置、
である。
　本開示は、
（１７）
　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が消滅することで可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する非平衡熱放射を発生させる熱放射体、
である。
　本開示は、
（１８）
　エネルギー源からの光エネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セルの感度領域に整合するエネルギーを有する単一種類の第１半導体型ＣＮＴにより形成される放射層と、
　前記第１半導体型ＣＮＴとは異なる第２半導体型ＣＮＴによりそれぞれ形成され、かつ前記放射層に積層される少なくとも１つの吸収層であって、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記放射層に伝送する前記吸収層と、
　を備える、
　光スペクトル変換素子、
である。
　本開示は、
（１９）
　エネルギー源からの光エネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セルの感度領域に整合するエネルギーを有する第１半導体型ＣＮＴを含む熱放射体と、
　前記熱放射体に取り付けられ、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記熱放射体に伝送する受光部と、
　を備え、
　前記受光部は、前記エネルギー源からの光を受け入れる孔と、前記孔から入射した前記光を閉じ込めて内部を伝搬させる閉じ込め構造と、を有し、
　前記熱放射体の表面は、前記閉じ込め構造の一の面を構成する、
　光スペクトル変換素子、
である。
　本開示は、
（２０）
　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１ＣＮＴを含む熱放射体を、８００Ｋ以上の動作温度で動作させるステップを含む、熱放射方法、
である。
　本開示の一実施形態に係る熱放射体、光スペクトル変換素子、光電変換装置、及び熱放射方法によれば、エネルギー源からのエネルギーに基づく放射強度が向上する。
本開示の第１実施形態に係る光電変換装置の概略構成図である。 図１の光スペクトル変換素子の積層構造を示す概略図である。 図２の光スペクトル変換素子のスペクトル特性を説明するための概念図である。 熱放射体からの非平衡熱放射の実験結果を示す図である。 熱放射体に含まれる第１半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す図である。 図４の非平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。 単一の第１半導体型ＣＮＴからの放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。 図７の実験結果に基づいて見積もられた化学ポテンシャルの温度依存性を示す図である。 理論計算に基づく結果を示す図である。 理論計算に基づく結果を示す図である。 吸収層の積層膜の作製例を示す図である。 本開示の第２実施形態に係る光電変換装置の概略構成図である。 図１１の光電変換装置に基づく変換効率の試算結果を示す図である。 本開示の第３実施形態に係る熱放射体の概略構成図である。 図１３における一本の金属型ＣＮＴからの非平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。 図１３における熱放射体の非平衡熱放射スペクトルの印加電圧依存性を示す図である。 図１の光スペクトル変換素子の積層構造の変形例を示す図２に対応する概略図である。 図１の光スペクトル変換素子の変形例を示す図２に対応する概略図である。
　以下、本開示の一実施形態について、図面を参照して説明する。
　（第１実施形態）
　図１は、本開示の第１実施形態に係る光電変換装置１の概略構成図である。図１を参照しながら、第１実施形態に係る光電変換装置１の構成及び機能について主に説明する。光電変換装置１は、大きな構成要素として集光部１０と、光スペクトル変換素子２０と、光起電力セル３０と、を有する。
　光電変換装置１は、例えばＳＴＰＶに用いられる。光電変換装置１は、エネルギー源からのエネルギーを利用して電力を得る。本明細書において、「エネルギー源からのエネルギー」は、例えば太陽からの光エネルギーを含む。すなわち、光電変換装置１は、太陽光Ｌを吸収して電力を得る太陽電池装置を含む。
　光電変換装置１では、太陽光Ｌが吸収されてから発電に至るまでの過程で、広帯域のスペクトルを有する太陽光Ｌは、光起電力セル３０の発電効率が高い波長領域で狭帯域のスペクトルを有する非平衡熱放射に変換される。「非平衡熱放射」の定義については後述する。このような波長領域は、可視域から近赤外域までの範囲に含まれる。本明細書において、「可視域」は、例えば４００ｎｍ以上８００ｎｍ未満の波長領域を含む。「近赤外域」は、例えば８００ｎｍ以上３０００ｎｍ以下の波長領域を含む。
　集光部１０は、太陽光Ｌを集光して光スペクトル変換素子２０へと導く。集光部１０は、例えば外部から入射してくる太陽光Ｌを光スペクトル変換素子２０へと導くレンズ１１を含む。これに限定されず、集光部１０は、レンズ１１に代えて、又は加えてミラーなどの他の光学部品により構成される光学系を含んでもよい。集光部１０は、光スペクトル変換素子２０の表面をレンズ１１側に露出させた状態で光スペクトル変換素子２０及び光起電力セル３０をレンズ１１とは反対側に位置させて囲むシールド１２を有する。
　集光部１０は、外部から入射してくる太陽光Ｌを所定の倍率で集光する。本明細書において、「所定の倍率」は、例えば１０倍以上２０００倍以下の範囲に含まれる。すなわち、集光部１０は、太陽光Ｌの単位面積当たりの光エネルギーに相当する光強度がレンズ１１の通過後に光スペクトル変換素子２０において所定の倍率に増大するように太陽光Ｌの面積を縮小する。
　光スペクトル変換素子２０は、光起電力セル３０側に配置される熱放射体２１と、熱放射体２１に取り付けられ、吸収体がエネルギー源から吸収したエネルギーを熱放射体２１に伝送する受光部２２と、を有する。受光部２２は、熱放射体２１に対して集光部１０側に位置するように熱放射体２１に取り付けられる。
　図２は、図１の光スペクトル変換素子２０の積層構造を示す概略図である。図１及び図２を参照しながら、光スペクトル変換素子２０の構成及び機能について主に説明する。第１実施形態では、光スペクトル変換素子２０は、積層された複数の層を含む。各層には、単一種類の半導体型ＣＮＴが含まれている。複数の層にそれぞれ含まれている半導体型ＣＮＴの種類は、層ごとに互いに異なっている。
　例えば、熱放射体２１は、単一種類の第１半導体型ＣＮＴ（第１ＣＮＴ）により形成される放射層２３を含む。受光部２２は、第１半導体型ＣＮＴとは異なる第２半導体型ＣＮＴ（第２ＣＮＴ）によりそれぞれ形成され、かつ放射層２３に積層される少なくとも１つの吸収層２４を含む。図１及び図２では、吸収層２４の数は例えば４つであるが、これに限定されない。吸収層２４の数は、１つ以上の任意の値であってもよい。
　例えば、放射層２３は、光スペクトル変換素子２０に含まれる複数の層のうち、最も光起電力セル３０側に配置される。放射層２３は、光スペクトル変換素子２０に含まれる複数の層において最下層を構成する。４つの吸収層２４１、２４２、２４３、及び２４４は、放射層２３の上に順に積層されている。吸収層２４４は、光スペクトル変換素子２０に含まれる複数の層のうち、最もエネルギー源側に配置される。吸収層２４４は、光スペクトル変換素子２０に含まれる複数の層において最上層を構成する。
　例えば、吸収層２４に含まれる第２半導体型ＣＮＴは、エネルギー源からの光エネルギーの吸収によって生成される後述の励起子のエネルギーが放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴにおける励起子のエネルギーよりも高くなるような直径とカイラル指数とで特定されてもよい。例えば、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径ｄは、エネルギー源側に位置する層ほど小さくなってもよい。すなわち、光スペクトル変換素子２０に含まれる複数の層のうち、放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴの直径ｄが最も大きくてもよい。一方で、４つの吸収層２４にそれぞれ含まれる第２半導体型ＣＮＴの直径ｄは、吸収層２４１、２４２、２４３、及び２４４の順に次第に小さくなってもよい。例えば、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径ｄは、０．６ｎｍ以上３．５ｎｍ以下であってもよい。例えば、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの各々に対して、直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．０ｎｍの条件を満たし、かつカイラル指数（ｎ，ｍ）は、５≦ｎ≦５０及び０≦ｍ≦ｎである整数の組を含んでもよい。
　以上のような層構造を有する光スペクトル変換素子２０では、吸収層２４は、例えば集光部１０によって集光された太陽光Ｌを吸収し、励起子及び熱を生成する。例えば、吸収層２４に含まれる第２半導体型ＣＮＴが太陽光Ｌを吸収すると太陽からの光エネルギーに基づいて励起子が生成される。このような励起子のエネルギーは、第２半導体型ＣＮＴのカイラル指数に依存して変化する。本明細書において、「カイラル指数」は、例えば半導体型ＣＮＴの直径ｄ及び螺旋角を決定するパラメータである。直径ｄ（ｎｍ）とカイラル指数（ｎ，ｍ）とは、換算式 ｄ ＝０.２４９×（ｎ２＋ｍ２＋ｎｍ）０.５/πにより互いに関連付けられる。吸収層２４に含まれる第２半導体型ＣＮＴは、そのカイラル指数に応じて決定される励起子のエネルギーに相当する波長の光を主として吸収する。また、吸収層２４は、第２半導体型ＣＮＴの励起子のエネルギーに相当する波長よりも短波長の光についても、第２半導体型ＣＮＴ中の高次サブバンド励起子生成又は連続準位における電子正孔対生成により、直接吸収する。これにより、吸収層２４において熱が発生する。
　光スペクトル変換素子２０では、半導体型ＣＮＴの直径ｄに基づく上述した層構造に起因して、半導体型ＣＮＴの励起子に対し定義される化学ポテンシャルの勾配が形成される。例えば、励起子の化学ポテンシャルは、エネルギー源側の吸収層２４４から放射層２３に向かうにつれて次第に低くなる。これにより、吸収層２４において吸収された太陽からの光エネルギーが励起子を介して放射層２３に伝送される。
　例えば、吸収層２４４の第２半導体型ＣＮＴが太陽光Ｌを吸収すると吸収層２４４において励起子が生成される。吸収層２４４において励起子として保持されているエネルギーは、当該励起子が消滅して光子が放出されることで隣接する吸収層２４３に伝送される。このとき、放出される光子のエネルギーは、吸収層２４４の第２半導体型ＣＮＴのカイラル指数に応じて決定される励起子のエネルギーに相当する。吸収層２４３では、吸収層２４４において放出された光子に基づいて新たな励起子が生成される。吸収層２４３において励起子として保持されているエネルギーは、当該励起子が消滅して光子が放出されることで隣接する吸収層２４２に伝送される。このようなプロセスが繰り返されて、最終的に、放射層２３においてもエネルギー源からのエネルギーに基づく励起子が同様に生成される。以上のようなプロセスで、吸収層２４を含む受光部２２は、太陽からの光エネルギーを、放射層２３を含む熱放射体２１に励起子をエネルギーキャリアとして伝送する。
　放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴでは、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する。光起電力セル３０の感度領域は、可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に対応する。例えば、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍの条件を満たしてもよい。第１半導体型ＣＮＴのカイラル指数（ｎ，ｍ）は、ｎ－ｍが０又は３の倍数となる組み合わせを除いた整数の組を含んでもよい。例えば、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ １．０ｎｍ、１．０ｎｍ≦ ｄ ≦ ２．０ｎｍ、２．０ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．０ｎｍ、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ２.０ｎｍ、及び０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ２．５ｎｍのいずれかの条件を満たし、かつカイラル指数（ｎ，ｍ）は、ｎ－ｍが０又は３の倍数となる組み合わせを除いた整数の組を含んでもよい。例えば、第１半導体型ＣＮＴに対して、直径は０．９３６ ｎｍ、カイラル指数は（１０，３）であってもよい。加えて、放射層２３における励起子の化学ポテンシャルは、ゼロよりも高く維持される。
　以上により、放射層２３を含む熱放射体２１は、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が消滅することで光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する非平衡熱放射を発生させる。すなわち、熱放射体２１は、光起電力セル３０の発電効率が高い波長領域で狭帯域のスペクトルを有する非平衡熱放射を発生させる。熱放射体２１は、光起電力セル３０の吸収波長帯域で狭帯域のスペクトルを有する非平衡熱放射を発生させる。
　より具体的には、熱放射体２１は、励起子をエネルギーキャリアとして受光部２２から伝送されてきた太陽からの光エネルギーを受けて、励起子を生成する。熱放射体２１の放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴでは、このような励起子は、光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する。このような励起子のエネルギーは、光起電力セル３０の発電効率が高い波長領域、すなわち高い吸収率を示す吸収波長帯域に対応するエネルギー領域に含まれる。したがって、このような励起子が消滅することで得られる光エネルギーも、光起電力セル３０の発電効率が高い波長領域に対応するエネルギー領域に含まれる。すなわち、熱放射体２１から、光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する非平衡熱放射が発生する。
　上記のとおり、励起子は、輻射再結合により消滅すると、そのエネルギーに等しい光子を放出する。したがって、光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する励起子を保持できる直径及びカイラル指数を有するＣＮＴを第１半導体型ＣＮＴとして選択して利用する。これにより、光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する光子を発生させることができる。
　例えば、半導体のバンド構造において、熱励起された正孔及び電子に対しては、フェルミ準位は互いに一致する。このような場合、励起子の消滅によって平衡熱放射が発生する。一方で、熱だけでなく、光学ギャップよりも高いエネルギーを有する光によっても半導体を定常的に励起するとき、一般的に正孔の擬フェルミ準位と電子の擬フェルミ準位とが互いにずれ、その差が化学ポテンシャルに対応する。このような状態は非平衡状態である。本明細書において、「非平衡熱放射」は、例えば、上記非平衡状態において励起子、又は電子、正孔対の消滅によって発生する熱放射光を含む。このような非平衡熱放射は、ゼロよりも高い化学ポテンシャルを含む一般化プランク則に従う。
　図１を参照すると、光起電力セル３０は、熱放射体２１において発生した非平衡熱放射を吸収して電力を発生させる。例えば、光起電力セル３０は、熱放射体２１に含まれる第１半導体型ＣＮＴにおける励起子の消滅により放出された光エネルギーを電気エネルギーに変換する。光起電力セル３０は、例えばＩｎｘＧａ１－ｘＡｓｙＳｂ１－ｙ（０≦ｘ≦１００、０≦ｙ≦１００）層を含む。光起電力セル３０は、これに限定されず、熱放射体２１からの熱放射を吸収して電力を発生させることが可能な任意の層を含んでもよい。
　図３は、図２の光スペクトル変換素子２０のスペクトル特性を説明するための概念図である。図３を参照しながら、光スペクトル変換素子２０の吸収及び放射に関するスペクトル特性の一例について主に説明する。
　図３において、破線で示される各グラフは、対応する吸収層２４に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。例えば、グラフＧ１は、吸収層２４４に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。例えば、グラフＧ２は、吸収層２４３に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。例えば、グラフＧ３は、吸収層２４２に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。例えば、グラフＧ４は、吸収層２４１に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。一点鎖線で示されるグラフは、放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す。
　例えば、光スペクトル変換素子２０では、半導体型ＣＮＴの直径ｄとカイラル指数に基づく上述した層構造に起因して、エネルギー源から離れて放射層２３側に配置される吸収層２４ほど、含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収ピークは長波長側に位置する。放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴの吸収ピークは、最も長波長に位置する。すなわち、吸収層２４４から放射層２３に向かうほど、半導体型ＣＮＴにおいて生成される励起子のエネルギーは低くなる。
　光スペクトル変換素子２０の吸収層２４及び放射層２３では、第２半導体型ＣＮＴ及び第１半導体型ＣＮＴの吸収ピークが層ごとに段階的に変化することで、図３において細い実線で示すとおり、５層全体にわたる吸収率スペクトルは非常に広帯域になる。例えば、このような吸収率スペクトルは、波長４００ｎｍ以上の可視域を全て包含し、波長１３００ｎｍ近辺の近赤外域にまで達する。
　放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴの吸収ピークが波長１３００ｎｍ近辺に位置することで、熱放射体２１は、図３において太い実線で示すような波長１３００ｎｍ近辺にピークを持つ放射スペクトルの非平衡熱放射を発生させる。すなわち、吸収層２４において吸収された太陽の光エネルギーに対してより低いエネルギー（より長波長）で非平衡熱放射が発生する。このときのエネルギーの差分は、例えば励起子の生成消滅を繰り返してエネルギーが吸収層２４から放射層２３に伝送される間に光スペクトル変換素子２０において非平衡分布を持つ励起子のエネルギーに変換される。
　図４は、熱放射体２１からの非平衡熱放射の実験結果を示す図である。図４は、熱放射体２１からの非平衡熱放射に基づく狭帯域の放射光の放射スペクトルを示す。図４に示す実験結果は、第１半導体型ＣＮＴに対して、直径ｄが０．９３６ｎｍであり、カイラル指数が（１０，３）であり、動作温度が約１０００Ｋであるという条件に基づく。熱放射体２１は、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄの値に応じて、８００Ｋ以上の動作温度で動作可能である。加えて、熱放射体２１は、第１半導体型ＣＮＴを含む約１ｇ／ｃｍ３の自立膜として構成される。このような熱放射体２１は、レーザーによって加熱され、太陽光加熱を擬似的に再現している。
　図４に示すとおり、非平衡熱放射に基づく熱放射体２１からの放射光は、波長１３００ｎｍ近辺にピークを持つ放射スペクトルを示す。そのスペクトル幅は、紫外域、可視域、及び近赤外域の一部にわたり広がる広帯域の太陽光スペクトルと比較して十分に狭い。加えて、そのスペクトル幅は、例えば１０００Ｋにおける黒体放射に基づく放射スペクトルと比較しても十分に狭い。１０００Ｋにおける黒体放射に基づく放射スペクトルは、波長３０００ｎｍ程度にピークを有し近赤外域から遠赤外域にわたって広帯域に広がっている。
　図５は、熱放射体２１に含まれる第１半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルを示す図である。図５に示す吸収率スペクトルは、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄが０．９３６ｎｍ、カイラル指数が（１０，３）のＣＮＴを主成分とし、温度が室温程度であるという条件に基づく。加えて、熱放射体２１は、第１半導体型ＣＮＴを含む約１ｇ／ｃｍ３の膜をサファイア上に形成した状態で構成される。
　図５に示すとおり、熱放射体２１に含まれる第１半導体型ＣＮＴは、波長１３００ｎｍ近辺において最も大きな吸収ピークを有する。一方で、波長１３００ｎｍよりも長波長側では吸収率がゼロに近くなり、熱放射体２１に含まれる第１半導体型ＣＮＴは光をほぼ吸収しない。以上により、熱放射体２１は、波長１３００ｎｍ近辺に放射ピークを有する狭帯域の熱放射を発生させる。
　図６は、図４の非平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。図６において、丸印は実験結果を示す。丸印と重なる実線は、一般化プランク則に基づくフィッティング結果を示す。破線は、プランク則に従った、化学ポテンシャルμがゼロとなるときの平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す。
　図６に示す実験結果では、平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性から完全に外れて、より高い放射強度の非平衡熱放射に関する温度依存性が示されている。得られた実験結果を一般化プランク則と比較することで、非平衡熱放射が発生するときの化学ポテンシャルμｒとして０．２ｅＶの値が得られた。このように、非平衡熱放射においてゼロよりも高く維持される化学ポテンシャルは、熱放射体２１からの放射強度を温度ごとに測定し、測定された放射強度の温度依存性に対して一般化プランク則を適用し、一般化プランク則に基づくフィッティングから確認することができる。
　化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持されていることを確認するための方法についてより詳細に説明する。
　真空度１０－７気圧以下の真空チャンバー内に測定対象となる非平衡熱放射体を設置し、ソーラーシミュレータ及びレーザーなどの光源から非平衡熱放射体に光を照射する。光照射下の非平衡熱放射体の温度を校正済熱電対により測定し、その放射強度を、放射率が既知である物体、例えば擬似黒体の同一温度における熱放射強度と比較する。このとき、熱電対には入射光が直接当たらないように光源と熱電対との間に高反射率の金属マスクを設置する。
　擬似黒体として、黒体塗料ＪＳＣ－３号（ジャパンセンサー株式会社、放射率０．９４程度）を塗布した耐熱基板（サファイア基板）を用意し、それをセラミックヒーター（坂口電熱株式会社、１０００℃対応５ｍｍ角マイクロセラミックヒーターＭＳ－Ｍ１０００）で加熱する。擬似黒体に取り付けた熱電対の温度と擬似黒体の放射スペクトルとの関係を測定する。次に、同様の測定系を用いて、非平衡熱放射体としてのＣＮＴの温度と放射強度との関係を測定する。
　同一の熱電対温度において、非平衡熱放射体からの、ＣＮＴの励起子共鳴波長における放射強度が、擬似黒体の放射強度に擬似黒体の放射率の逆数を乗じたものよりも大きければ、化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持されていると判断できる。
　図７は、単一の第１半導体型ＣＮＴからの放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。図７において、丸印は実験結果を示す。丸印と重なる実線は、プランク則（μｒ＝０）に基づくフィッティング結果を示す。図７に示す実験結果は、第１半導体型ＣＮＴに対して、直径ｄが１．２０ｎｍであり、カイラル指数が（１２，５）であるという条件に基づく。加えて、１つの第１半導体型ＣＮＴが、真空チャンバー内で架橋され、レーザーにより加熱される。
　このとき、単一の第１半導体型ＣＮＴからの放射は、１４００Ｋ程度の高温側から１０００Ｋ程度の低温側に移行するにつれて平衡熱放射から非平衡熱放射へと変化する。例えば、単一の第１半導体型ＣＮＴからの放射は、１４００Ｋから１１００Ｋ近辺までの温度領域では平衡熱放射となり、化学ポテンシャルμがゼロとなってプランク則に従う。一方で、単一の第１半導体型ＣＮＴからの放射は、１１００Ｋ近辺よりも低温側では非平衡熱放射となり、化学ポテンシャルμｒがゼロよりも高くなってプランク則から外れる。
　図８は、図７の実験結果に基づいて見積もられた化学ポテンシャルμｒの温度依存性を示す図である。図８に示すとおり、１１００Ｋ近辺よりも低温側で化学ポテンシャルμｒがゼロよりも高くなっている。カイラル指数が（１２，５）である第１半導体型ＣＮＴにおいても、例えば約１０００Ｋの動作温度で５０ｍｅＶ程度の化学ポテンシャルμｒが得られている。
　図９Ａは、理論計算に基づく結果を示す図である。図９Ａは、化学ポテンシャルの温度依存性を第１半導体型ＣＮＴの異なる直径ｄごとに計算した結果を示す。図９Ａに示すとおり、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄが小さくなるほど化学ポテンシャルが高くなる傾向にある。加えて、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄが小さくなるほど化学ポテンシャルがゼロから立ち上がる温度が高くなる。
　例えば、直径ｄが０．９ｎｍのとき、化学ポテンシャルは１４００Ｋよりも低温側で０より高くなる。例えば、直径ｄが１．１ｎｍのとき、化学ポテンシャルは１２００Ｋよりも低温側で０より高くなる。例えば、直径ｄが１．２ｎｍのとき、化学ポテンシャルは１０５０Ｋ近辺よりも低温側で０より高くなる。
　図９Ｂは、理論計算に基づく結果を示す図である。図９Ｂは、化学ポテンシャルの非輻射緩和レート依存性を異なる温度ごとに計算した結果を示す。第１半導体型ＣＮＴの直径ｄは、０．９ｎｍである。図９Ｂに示すとおり、非輻射緩和レートが高くなるほど化学ポテンシャルは低下する傾向にある。しかしながら、温度が低いほど高い非輻射緩和レートに対しても化学ポテンシャルが高く維持される。
　以上のように、第１半導体型ＣＮＴの直径ｄが小さいほど、またルミネッセンス効率が高い、すなわち非輻射緩和レートが低いほど、化学ポテンシャルは高くなる。
　放射層２３の単層膜の製造方法は、例えば原料となる第１半導体型ＣＮＴが分散された溶液をメンブレンフィルターによりろ過する工程を含む。例えば、直径０．９３６ｎｍ、カイラル指数（１０，３）で特定される第１半導体型ＣＮＴが分散された溶液をメンブレンフィルターによりろ過する。これにより、直径０．９３６ｎｍ、カイラル指数（１０，３）で特定される第１半導体型ＣＮＴだけが蓄積されて膜が形成される。続いて、同様の工程を第２半導体型ＣＮＴが分散された溶液に対しても行い吸収層２４を形成する。これにより、放射層２３及び吸収層２４が重なった積層膜が形成される。
　図１０は、吸収層２４の積層膜の作製例を示す図である。このような積層膜の製造方法は、例えば原料となる第２半導体型ＣＮＴが分散された溶液をメンブレンフィルターによりろ過する工程を含む。例えば、図１０に示す作製例では、初めに、直径０．７５７ｎｍ、カイラル指数（６，５）で特定される第２半導体型ＣＮＴが分散された溶液をメンブレンフィルターによりろ過する。これにより、直径０．７５７ｎｍ、カイラル指数（６，５）で特定される第２半導体型ＣＮＴだけが蓄積されて膜が形成される。続いて、同様の工程を、直径０．９１６ｎｍ、カイラル指数（９，４）で特定される第２半導体型ＣＮＴに対しても行う。これにより、２種類の第２半導体型ＣＮＴが重なった積層膜が形成される。
　図１０に示す例では、吸収層２４は、２つの層を有する。例えば、吸収層２４は、放射層２３側に位置し、直径０．９１６ｎｍ、カイラル指数（９，４）で特定される第２半導体型ＣＮＴを含む第１層と、第１層に積層され、直径０．７５７ｎｍ、カイラル指数（６，５）で特定される第２半導体型ＣＮＴを含む第２層と、を有する。
　図１０のグラフ中の挿図において、吸収層２４の第１層及び第２層に含まれる第２半導体型ＣＮＴの吸収率スペクトルがそれぞれ示されている。挿図に示すとおり、第１層に含まれる第２半導体型ＣＮＴは、波長１３００ｎｍ近辺において最も大きな吸収ピークを有する。一方で、第２層に含まれる第２半導体型ＣＮＴは、第１層における吸収ピークよりも短波長側で最も大きな吸収ピークを有する。
　吸収層２４では、第２半導体型ＣＮＴの吸収ピークが層ごとに段階的に変化することで、図１０のグラフにおいて示すとおり、２層全体にわたる吸収率スペクトルは、長波長側で１３００ｎｍ近辺にカットオフ波長を有する。このようなカットオフ波長よりも短波長側では、吸収層２４は、非常に広帯域の吸収を持つようになる。例えば、このような吸収率スペクトルは、可視域を包含し、波長１３００ｎｍ近辺の近赤外域にまで達する。
　（第２実施形態）
　図１１は、本開示の第２実施形態に係る光電変換装置１の概略構成図である。図１１を参照しながら、第２実施形態に係る光電変換装置１の構成及び機能について主に説明する。第２実施形態に係る光電変換装置１は、光スペクトル変換素子２０の受光部２２の構成が異なる点で第１実施形態と相違する。その他の構成、機能、効果、変形例などについては、第１実施形態と同様であり、対応する説明が第２実施形態に係る光電変換装置１においても当てはまる。以下では、第１実施形態と同様の構成部については同一の符号を付し、その説明を省略する。第１実施形態と異なる点について主に説明する。
　第２実施形態に係る光スペクトル変換素子２０は、第１実施形態で説明したような積層構造に代えて、単一種類の第１半導体型ＣＮＴにより形成される層を含む熱放射体２１の表面２１ａを覆うように熱放射体２１に受光部２２が取り付けられる構造を有する。例えば、受光部２２は、エネルギー源からの光を受け入れる孔２２ａと、孔２２ａから入射した光を閉じ込めて内部を伝搬させる閉じ込め構造２２ｂと、を有する。このとき、熱放射体２１の表面２１ａは、閉じ込め構造２２ｂの一の面を構成する。
　より具体的には、閉じ込め構造２２ｂは、囲み部材２２ｂ１と、囲み部材２２ｂ１の中に配置される透明固体２２ｂ２と、熱放射体２１において光起電力セル３０と反対側に位置する表面２１ａと、により構成される。これに限定されず、閉じ込め構造２２ｂは、透明固体２２ｂ２に代えて、空洞を有してもよい。すなわち、閉じ込め構造２２ｂは、囲み部材２２ｂ１及び表面２１ａ、並びにこれらによって囲まれる空洞により構成されてもよい。
　囲み部材２２ｂ１は、例えば金、銀、白金、銅などの低放射率金属により構成されてもよい。囲み部材２２ｂ１は、全体として凹状に形成され、透明固体２２ｂ２の表面を覆う。囲み部材２２ｂ１の上面に孔２２ａが形成される。
　透明固体２２ｂ２は、例えば太陽光Ｌを高い透過率で伝搬させることが可能な任意の媒質を含む。例えば、透明固体２２ｂ２は、透明の固体サファイアを含んでもよい。
　太陽光Ｌは、集光部１０によって集光され、孔２２ａから閉じ込め構造２２ｂの内部に入射する。孔２２ａから閉じ込め構造２２ｂに入射した太陽光Ｌのエネルギーは、第１半導体型ＣＮＴを含む熱放射体２１に近接場、又は内部の光散乱で生じた遠方場を介して伝送される。例えば、太陽光Ｌは、透明固体２２ｂ２の内部を伝搬する間に、熱放射体２１の表面２１ａに生じる近接場を介してそのほとんどが第１半導体型ＣＮＴに吸収される。これにより、第１実施形態と同様に、熱放射体２１において励起子が生成される。以上のように、第２実施形態では、受光部２２は、熱放射体２１に取り付けられ、エネルギー源からの光エネルギーを熱放射体２１に直接的に伝送する。
　図１２は、図１１の光電変換装置１に基づく変換効率の試算結果を示す図である。図１２において、水平に引かれた破線は、バンドギャップ０．６７ｅＶの光電変換セルの、いわゆるショックレー・クワイサー限界を示す。例えば、透明固体２２ｂ２として用いられる固体サファイアからの熱放射リークの試算は、熱放射体２１の面積を１ｃｍ２及び動作温度を１２００Ｋとして最大で５Ｗとしている。
　図１１の光電変換装置１を用いた非平衡ＳＴＰＶでは、熱リークレートが５Ｗとなるときの変換効率は４０％近くまで上がり、ショックレー・クワイサー限界を超える。このときの励起子の化学ポテンシャルμｒは０．２ｅＶであり、熱放射体２１からの出力は５．８Ｗである。一方で、従来の平衡ＳＴＰＶの場合、熱リークレートが５Ｗとなるときの変換効率は大幅に低下する。このときの熱放射体からの出力は０．７Ｗである。従来の平衡ＳＴＰＶにおいて４０％と同等の変換効率を得るためには、熱リークレートが大幅に低くなる必要がある。
　（第３実施形態）
　図１３は、本開示の第３実施形態に係る熱放射体２１の概略構成図である。図１３を参照しながら、第３実施形態に係る熱放射体２１の構成及び機能について主に説明する。第３実施形態に係る熱放射体２１は、熱放射体２１に含まれるＣＮＴが半導体型ではなく金属型である点で第１実施形態及び第２実施形態と相違する。
　その他の構成、機能、効果、変形例などについては、第１実施形態及び第２実施形態と同様であり、対応する説明が第３実施形態に係る熱放射体２１においても当てはまる。
　以下では、第１実施形態及び第２実施形態と同様の構成部については同一の符号を付し、その説明を省略する。第１実施形態及び第２実施形態と異なる点について主に説明する。
　ＣＮＴが半導体型であるときに限定されず、金属型であるときにも非平衡熱放射を発生させることができる。約０．１Ｖ／μｍ以上の一定の電圧を印加して金属型ＣＮＴに電流を流すことで、当該金属型ＣＮＴから非平衡熱放射が発生する。第３実施形態では、第１実施形態及び第２実施形態における光起電力セル３０を利用した発電用途以外の、例えば高強度近赤外光源への応用が可能な、金属型ＣＮＴの非平衡熱放射について主に説明する。
　金属型ＣＮＴでは、電場により加速された電子がフォノンと衝突することで、光学フォノンの非平衡分布が生成可能である。このような非平衡光学フォノンと電子系との相互作用により、ゼロよりも高い化学ポテンシャルを有する励起子が生成される。したがって、当該励起子の輻射再結合により生成される放射は、ゼロよりも高い化学ポテンシャルを有する非平衡熱放射となる。化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持されていることを確認するための方法は、第１実施形態及び第２実施形態における半導体型ＣＮＴの場合と同様である。
　熱放射体２１は、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１ＣＮＴを含む。当該励起子の化学ポテンシャルは、ゼロよりも高く維持される。第１ＣＮＴは、金属型ＣＮＴを含む。
　熱放射体２１に含まれる金属型ＣＮＴの直径ｄは、１．２ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍの条件を満たしてもよい。金属型ＣＮＴのカイラル指数（ｎ，ｍ）は、ｎ－ｍが０又は３の倍数となる整数の組を含んでもよい。例えば、金属型ＣＮＴに対して、直径ｄは、１．２ｎｍ≦ ｄ ≦ ２．５ｎｍ、及び２．５ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍのいずれかの条件を満たし、かつカイラル指数（ｎ，ｍ）は、ｎ－ｍが０又は３の倍数となる整数の組を含んでもよい。例えば、金属型ＣＮＴに対して、直径はｄ＝２．７１ｎｍ、カイラル指数は（２４，１５）であってもよい。
　図１３に示すとおり、熱放射体２１は、電流注入により加熱されることで非平衡熱放射を発生させる、細長い棒状の金属型ＣＮＴを複数有する。このような金属型ＣＮＴは、一方向に沿って複数配列されている。一の金属型ＣＮＴと一の金属型ＣＮＴに隣接する他の金属型ＣＮＴとの間の間隔は、略一定である。
　熱放射体２１は、金属型ＣＮＴが一対の電極２５に対して複数架橋したユニットとなっている。一対の電極２５には、電源２６が接続されている。電源２６及び一対の電極２５により金属型ＣＮＴに電流が注入されて当該金属型ＣＮＴが加熱される。
　熱放射体２１は、このようなユニットを１組のみ有してもよいし、複数組有してもよい。熱放射体２１は、例えばこのようなユニットを複数組有し、ユニット同士を積層又は集積することで、デバイスとしての高強度化を実現可能である。
　熱放射体２１に含まれる金属型ＣＮＴの直径は、例えば１ｎｍ以上４ｎｍ以下であるが、これに限定されない。例えば、金属型ＣＮＴの直径は、第１実施形態における第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径ｄと同様に、０．６ｎｍ以上３．０ｎｍ以下であってもよい。ユニットあたりの、金属型ＣＮＴの本数密度は、直径ｄｎｍのＣＮＴを用いる場合、例えば５００,０００／ｄ（本／ｍｍ２）程度であるが、これに限定されない。
　図１４は、図１３における一本の金属型ＣＮＴからの非平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す図である。
　図１４において、三角印は、一本の金属型ＣＮＴに電流を注入して一本の金属型ＣＮＴを加熱したときに発生する非平衡熱放射の放射強度の温度依存性を測定した実験結果を示す。三角印と重なる実線は、一般化プランク則に基づくフィッティング結果を示す。
　図１４において、丸印は、一本の金属型ＣＮＴをレーザーにより加熱したときに発生する平衡熱放射の放射強度の温度依存性を測定した実験結果を示す。丸印は、化学ポテンシャルμがゼロとなるときの平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性を示す。丸印と重なる実線は、プランク則に基づくフィッティング結果を示す。
　図１４に示す実験結果について、金属型ＣＮＴの構造は、（２４、１５）のカイラル指数で表される。金属型ＣＮＴの直径は２．６７ｎｍである。金属型ＣＮＴの長さは約２０μｍである。非平衡熱放射を得るときの実験について、印加電圧は１．５～１．９Ｖであり、電流は約４μＡである。
　図１４に示す実験結果では、平衡熱放射に基づく放射強度の温度依存性から完全に外れて、より高い放射強度の非平衡熱放射に関する温度依存性が示されている。例えば１０００Ｋなどの同一温度で比較すると、非平衡熱放射に基づく放射強度は、平衡熱放射に基づく放射強度よりも二桁以上高くなっている。すなわち、平衡熱放射のときよりも二桁以上高い強度の光が非平衡熱放射として放出されている。
　図１５は、図１３における熱放射体２１の非平衡熱放射スペクトルの印加電圧依存性を示す図である。図１５に示すとおり、熱放射体２１に含まれる金属型ＣＮＴに電流を注入して金属型ＣＮＴを加熱したときに発生する非平衡熱放射の放射強度は、印加電圧が高くなるほど高くなる。すなわち、非平衡熱放射の放射強度は、印加電圧が高くなって金属型ＣＮＴに注入される電流が大きくなり金属型ＣＮＴの加熱量が大きくなるほど高くなる。これは、図１４において金属型ＣＮＴの温度が高くなるほど非平衡熱放射に基づく放射強度が高くなっている点と対応している。
　（効果）
　以上のような一実施形態によれば、一定の熱リークレートのもとで、エネルギー源からのエネルギーに基づいて光起電力セル３０で電力を得るときの変換効率が向上する。例えば、熱放射体２１に含まれる第１ＣＮＴの励起子の化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持されることで、熱放射体２１は、非平衡熱放射を発生させる。これにより、従来はプランク則で律速されていたエネルギー伝送レートを、受光部２２及び熱放射体２１における熱リークレートよりも十分に大きくすることが可能となる。
　例えば、図１２において示したとおり、非平衡ＳＴＰＶでは、熱リークレートが高い場合であっても十分な変換効率が得られる。逆に言えば、光スペクトル変換素子２０は、平衡ＳＴＰＶと同一の熱放射強度を得ようとしたときに、動作温度を低下させることも可能となる。したがって、動作温度低下による安全性、耐久性、及び省熱リーク性が向上する。
　光スペクトル変換素子２０は、熱放射体２１に取り付けられ、エネルギー源からの光エネルギーを熱放射体２１に伝送する受光部２２を有することで、太陽からの光エネルギーなどを効率的に第１ＣＮＴの励起子に変換することが可能となる。
　従来のＳＴＰＶでは、太陽からの光エネルギーは、受光部において全て熱エネルギーに変換されていた。一方で、光スペクトル変換素子２０では、第１実施形態のような半導体型ＣＮＴを含む積層構造を有することで、太陽からの光エネルギーの一部は熱エネルギーに変換されるが、残りは化学ポテンシャルがゼロよりも高い励起子に変換される。光スペクトル変換素子２０は、受光部２２及び熱放射体２１において励起子として保持されたエネルギーを、熱として外部に逃がさないうちに光起電力セル３０に伝送可能である。これにより、エネルギー伝送レートが熱リークレートよりも十分に大きくなり、変換効率が向上する。
　第１実施形態において、第２半導体型ＣＮＴは、エネルギー源からの光エネルギーの吸収によって生成される励起子のエネルギーが第１半導体型ＣＮＴにおける励起子のエネルギーよりも高くなるような直径とカイラル指数とで特定される。これにより、熱放射体２１において発生する非平衡熱放射の放射ピークの波長よりも短波長側の光エネルギーが受光部２２において吸収される。例えば、光スペクトル変換素子２０は、図３に示すようなスペクトル特性を有することで、太陽光のほとんどの波長成分を吸収可能である。逆に、光スペクトル変換素子２０は、非平衡熱放射の放射ピークの波長よりも長波長側の光エネルギーを吸収しない。したがって、熱放射に基づくエネルギー損失が抑制される。
　第１実施形態において、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの励起子エネルギーがエネルギー源側に位置する層ほど高くなることで、受光部２２及び熱放射体２１において化学ポテンシャルの勾配を形成することが可能となる。励起子エネルギーは半導体型ＣＮＴの直径が小さくなるほど高くなる傾向を有し、カイラル指数により決まる。これにより、受光部２２は、太陽からの光エネルギーにより生成された励起子を介して、エネルギーを速やかにかつ一方的に熱放射体２１へと伝送することが可能となる。これにより、エネルギー伝送レートが熱リークレートよりも十分に大きくなり、変換効率が向上する。
　光スペクトル変換素子２０は、第２実施形態のような受光部２２の構成を有することで、第１実施形態のような積層構造と比較して構造をより単純化することが可能である。加えて、光スペクトル変換素子２０は、受光部２２の孔２２ａによって太陽光が閉じ込め構造２２ｂからわずかに漏れたとしても、太陽光を熱放射体２１と直接的に相互作用させることが可能であることから、太陽光との相互作用の効率を向上させることができる。
　（変形例）
　本開示は、その精神又はその本質的な特徴から離れることなく、上述した実施形態以外の他の所定の形態で実現できることは当業者にとって明白である。したがって、先の記述は例示的であり、これに限定されない。開示の範囲は、先の記述によってではなく、付加した請求項によって定義される。あらゆる変更のうちその均等の範囲内にあるいくつかの変更は、その中に包含されるとする。
　例えば、上述した各構成部の形状、配置、向き、個数などは、上記の説明及び図面における図示の内容に限定されない。各構成部の形状、配置、向き、個数などは、その機能を実現できるのであれば、任意に構成されてもよい。
　上記実施形態では、光スペクトル変換素子２０に用いられる半導体材料はＣＮＴであるとして説明したが、これに限定されない。光スペクトル変換素子２０は、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が消滅することで光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有する非平衡熱放射を発生させることが可能であれば、任意の半導体材料により形成されてもよい。例えば、半導体材料は、ＳｉＣ、原子層半導体（遷移金属ダイカルコゲナイド類）などの他の材料を含んでもよい。
　上記実施形態では、放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴのカイラル指数は（１０，３）であると説明したが、これに限定されない。第１半導体型ＣＮＴのカイラル指数は、エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セル３０の感度領域に整合するエネルギーを有し、励起子の化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持されるような任意の値であってもよい。
　上記実施形態では、熱放射体２１は、ＳＴＰＶに用いられると説明したが、これに限定されない。熱放射体２１は、ＴＰＶに用いられてもよい。すなわち、エネルギー源からのエネルギーは、太陽からの光エネルギーに限定されない。
　上記実施形態では、熱放射体２１は、単一の放射層２３を含むと説明したが、これに限定されない。熱放射体２１は、複数の放射層２３を含んでもよい。
　上記実施形態では、熱放射体２１の放射層２３は、単一種類の第１ＣＮＴにより形成されると説明したが、これに限定されない。放射層２３は、複数種類の第１ＣＮＴにより形成されてもよい。例えば、放射層２３は、単一の層に複数種類の第１ＣＮＴが含まれるように形成されてもよいし、複数の層の各々に互いに異なる種類の第１ＣＮＴが含まれるように形成されてもよい。
　上記第１実施形態では、第１半導体型ＣＮＴと第２半導体型ＣＮＴとは互いに異なる種類であると説明したが、これに限定されない。第１半導体型ＣＮＴと第２半導体型ＣＮＴとは互いに同一種類であってもよい。すなわち、放射層２３及び吸収層２４には、同一種類の半導体型ＣＮＴが含まれてもよい。
　上記第１実施形態では、受光部２２の吸収層２４の各々は、単一種類の第２半導体型ＣＮＴにより形成されると説明したが、これに限定されない。吸収層２４の各々は、複数種類の第２半導体型ＣＮＴにより形成されてもよい。また、受光部２２の吸収層２４の各々は、互いに異なる種類の第２半導体型ＣＮＴを含むと説明したが、これに限定されない。吸収層２４の各々は、互いに同一種類の第２半導体型ＣＮＴを含んでもよい。
　上記第１実施形態では、第２半導体型ＣＮＴは、エネルギー源からの光エネルギーの吸収によって生成される励起子のエネルギーが第１半導体型ＣＮＴにおける励起子のエネルギーよりも高くなるような直径とカイラル指数とで特定されると説明したが、これに限定されない。第２半導体型ＣＮＴにおける励起子のエネルギーと第１半導体型ＣＮＴにおける励起子のエネルギーとは互いに同一であってもよい。第２半導体型ＣＮＴは、このような励起子のエネルギーを実現する直径とカイラル指数とで特定されてもよい。
　上記第１実施形態では、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径は、エネルギー源側に位置する層ほど小さくなると説明したが、これに限定されない。第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径は、光スペクトル変換素子２０における上記の非平衡熱放射を実現可能である任意の関係性に基づいて定められてもよい。すなわち、放射層２３及び吸収層２４は、このような関係性に基づく任意の種類の半導体型ＣＮＴを含んでもよい。
　上記第１実施形態では、第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径は、０．６ｎｍ以上３．０ｎｍ以下であると説明したが、これに限定されない。第１半導体型ＣＮＴ及び第２半導体型ＣＮＴの直径は、光スペクトル変換素子２０における上記の非平衡熱放射を実現可能である任意の値であってもよい。
　上記第１実施形態では、受光部２２は、第２半導体型ＣＮＴを含む積層構造により構成されると説明したが、これに限定されない。受光部２２は、半導体型ＣＮＴを含む積層構造に代えて、又は加えてフォトニック結晶により構成されてもよい。
　図１６は、図１の光スペクトル変換素子２０の積層構造の変形例を示す図２に対応する概略図である。
　上記第１実施形態では、放射層２３及び吸収層２４を含む積層体について、図２に示すとおり、放射層２３及び吸収層２４以外の他の層を有さないと説明したが、これに限定されない。図１６に示すとおり、光スペクトル変換素子２０は、低屈折率層２７をさらに有してもよい。低屈折率層２７は、放射層２３及び少なくとも１つの吸収層２４を含む積層体の積層方向における両面の少なくとも一方に積層されている。例えば、低屈折率層２７は、吸収層２４において最もエネルギー源側に配置されている吸収層２４４の上面に積層されている。低屈折率層２７は、放射層２３の下面に積層されている。
　低屈折率層２７は、放射層２３に含まれる第１半導体型ＣＮＴ及び吸収層２４に含まれる第２半導体型ＣＮＴよりも屈折率が低い材料から形成されている。このような材料は、例えばＣＮＴの屈折率よりも低く、ＣＮＴと比べて空気の屈折率１により近い屈折率を有するような任意の材料を含んでもよい。例えば、低屈折率層２７は、絶縁性及び高耐熱性を有するボロンナイトライドナノチューブにより形成されていてもよい。ボロンナイトライドナノチューブの屈折率は１．４程度である。
　ボロンナイトライドナノチューブにより低屈折率層２７を形成するとき、放射層２３及び吸収層２４を形成するための製造プロセスと同一のプロセスで成膜可能である。ボロンナイトライドナノチューブにより形成された低屈折率層２７は、熱放射体２１による非平衡熱放射の波長において透明となる。
　このような低屈折率層２７を積層体の積層方向における両面の少なくとも一方に積層することで、低屈折率層２７が支持体のような役割を果たし、積層体の物理的な強度が向上する。このような補強効果は、図１６のように、積層体の積層方向における両面に低屈折率層２７を設けることでより顕著となる。
　加えて、低屈折率層２７は、ＣＮＴと比べて空気の屈折率１により近い屈折率を有する材料で形成されているので、光の反射を抑制する機能も有する。仮に低屈折率層２７が形成されていないと、空気とＣＮＴとの間の屈折率差が大きく、空気中から吸収層２４へ光が入射するとき、及び放射層２３から空気中へ光が出射するときに、光の反射が増大する。これにより、光スペクトル変換素子２０からの非平衡熱放射の放射強度が低下する。
　光スペクトル変換素子２０は、低屈折率層２７を有することで空気とＣＮＴとの間の屈折率差を縮めて光の反射を抑制することができる。したがって、光スペクトル変換素子２０は、吸収層２４における吸収効率及び放射層２３における放射効率を向上させて、太陽光との相互作用の全体的な効率を向上させることができる。結果的に、光スペクトル変換素子２０は、非平衡熱放射の放射強度を増大させることができる。
　低屈折率層２７が積層体の積層方向における両面に積層されることで、積層体の内部で光が反射を繰り返し、吸収層２４における吸収効率をさらに向上させることが可能となる。光スペクトル変換素子２０は、吸収層２４における光の吸収率を高めて、非平衡熱放射の放射強度をさらに増大させることができる。
　図１７は、図１の光スペクトル変換素子２０の変形例を示す図２に対応する概略図である。
　上記第１実施形態では、図２に示すとおり、熱放射体２１と受光部２２とは互いに異なる層として形成されていると説明したが、これに限定されない。受光部２２は、図１７に示すとおり、熱放射体２１と同一層として形成されていてもよい。このとき、受光部２２は、第１半導体型ＣＮＴとは異なる第２半導体型ＣＮＴを含み、エネルギー源からの光エネルギーを第２半導体型ＣＮＴが吸収して第１半導体型ＣＮＴに伝送する。
　受光部２２を形成している第２半導体型ＣＮＴにおいて、励起子の化学ポテンシャルは、熱放射体２１を形成している第１半導体型ＣＮＴよりも高い。光スペクトル変換素子２０は、一の層の中で、励起子の化学ポテンシャルが高い第２半導体型ＣＮＴの割合をより多くし、励起子の化学ポテンシャルが低い第１半導体型ＣＮＴの割合をより少なくした状態で形成されている。光スペクトル変換素子２０を構成する層において、第１半導体型ＣＮＴが局所的に存在する一方で、第２半導体型ＣＮＴが全体的に存在する。
　光スペクトル変換素子２０は、図１７に示すような構成を有することで、図２に示す積層構造と比較してより容易に製造可能である。光スペクトル変換素子２０は、より簡易的な構造で、エネルギー源からの光エネルギーを非平衡熱放射に変換することができる。
　上記第２実施形態では、受光部２２は、熱放射体２１の表面２１ａにのみ取り付けられると説明したが、これに限定されない。受光部２２は、表面２１ａに代えて、又は加えて熱放射体２１の他の表面にも取り付けられてもよい。
　上記第２実施形態では、図１１に示すとおり、受光部２２は、囲み部材２２ｂ１の上面に形成されている孔２２ａを１つのみ有すると説明したが、これに限定されない。受光部２２に形成されている孔２２ａの形状、大きさ、配置、向き、個数などはエネルギー源からの光を受け入れるという機能を実現可能であれば、任意に構成されてもよい。例えば、孔２２ａは、囲み部材２２ｂ１の上面に代えて、又は加えて、囲み部材２２ｂ１の側面及び下面の少なくとも一方に形成されていてもよい。例えば、孔２２ａは、囲み部材２２ｂ１の１つの面において複数形成されていてもよい。
　上記第２実施形態では、受光部２２は、エネルギー源からの光を受け入れる孔２２ａを有すると説明したが、これに限定されない。受光部２２は、このような孔２２ａに代えて、又は加えて、囲み部材２２ｂ１の１つの面において所定の透過率で太陽光Ｌを透過させて閉じ込め構造２２ｂの内部へと導く任意の光学素子を有してもよい。このような光学素子は、孔２２ａと同様に、エネルギー源からの光を受け入れるという機能を実現可能な任意の形状、大きさ、配置、向き、個数などで構成されていてもよい。
　上記第２実施形態では、囲み部材２２ｂ１は、全体として凹状に形成されていると説明したが、これに限定されない。囲み部材２２ｂ１は、孔２２ａから入射した光を閉じ込めて内部を伝搬させることが可能な任意の形状で形成されていてもよい。例えば、囲み部材２２ｂ１は、積分球のように球状に形成されていてもよい。
　上記第２実施形態では、囲み部材２２ｂ１は、透明固体２２ｂ２と共に熱放射体２１の表面２１ａの全体を覆うと説明したが、これに限定されない。囲み部材２２ｂ１は、透明固体２２ｂ２と共に熱放射体２１の表面２１ａの一部のみを覆ってもよい。すなわち、閉じ込め構造２２ｂは、囲み部材２２ｂ１と、囲み部材２２ｂ１の中に配置される透明固体２２ｂ２と、熱放射体２１において光起電力セル３０と反対側に位置する表面２１ａの一部と、により構成されてもよい。
　光スペクトル変換素子２０は、上述した第１実施形態及び第２実施形態のいずれか一方のみによって実現されてもよいし、第１実施形態及び第２実施形態の両方を組み合わせて実現されてもよい。例えば、光スペクトル変換素子２０は、放射層２３及び吸収層２４による積層構造の上に透明固体２２ｂ２が配置されるように実現されてもよい。このとき、閉じ込め構造２２ｂは、囲み部材２２ｂ１と、囲み部材２２ｂ１の中に配置される透明固体２２ｂ２及び吸収層２４と、放射層２３において光起電力セル３０と反対側に位置する表面２１ａと、により構成されてもよい。
　１　光電変換装置
　１０　集光部
　１１　レンズ
　１２　シールド
　２０　光スペクトル変換素子
　２１　熱放射体
　２１ａ　表面
　２２　受光部
　２２ａ　孔
　２２ｂ　閉じ込め構造
　２２ｂ１　囲み部材
　２２ｂ２　透明固体
　２３　放射層
　２４　吸収層
　２４１　吸収層
　２４２　吸収層
　２４３　吸収層
　２４４　吸収層
　２５　電極
　２６　電源
　２７　低屈折率層
　３０　光起電力セル
　Ｌ　太陽光

Claims (20)

  1. 　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１カーボンナノチューブ（ＣＮＴ）を含み、前記励起子の化学ポテンシャルがゼロよりも高く維持される、熱放射体。
  2. 　前記第１ＣＮＴは、半導体型ＣＮＴを含み、
    　前記波長領域は、光起電力セルの感度領域に対応する、
    　請求項１に記載の熱放射体。
  3. 　前記第１ＣＮＴの直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍの条件を満たす、
    　請求項２に記載の熱放射体。
  4. 　前記直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ２．５ｎｍの条件を満たす、
    　請求項３に記載の熱放射体。
  5. 　前記エネルギー源からのエネルギーは、太陽からの光エネルギーを含む、
    　請求項２乃至４のいずれか１項に記載の熱放射体。
  6. 　前記第１ＣＮＴは、金属型ＣＮＴを含む、
    　請求項１に記載の熱放射体。
  7. 　前記第１ＣＮＴの直径ｄは、１．２ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．５ｎｍの条件を満たす、
    　請求項６に記載の熱放射体。
  8. 　請求項２に記載の熱放射体と、
    　前記熱放射体に取り付けられ、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記熱放射体に伝送する受光部と、
    　を備える、
    　光スペクトル変換素子。
  9. 　前記熱放射体は、単一種類の前記第１ＣＮＴにより形成される放射層を含み、
    　前記受光部は、前記第１ＣＮＴとは異なる半導体型の第２ＣＮＴによりそれぞれ形成され、かつ前記放射層に積層される少なくとも１つの吸収層を含む、
    　請求項８に記載の光スペクトル変換素子。
  10. 　前記第２ＣＮＴは、前記エネルギー源からの光エネルギーの吸収によって生成される励起子のエネルギーが前記第１ＣＮＴにおける励起子のエネルギーよりも高くなるような直径とカイラル指数とで特定される、
    　請求項９に記載の光スペクトル変換素子。
  11. 　前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴの直径は、前記エネルギー源側に位置する層ほど小さくなる、
    　請求項９又は１０に記載の光スペクトル変換素子。
  12. 　前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴの各々に対して、直径ｄは、０．６ｎｍ≦ ｄ ≦ ３．０ｎｍの条件を満たし、かつカイラル指数（ｎ，ｍ）は、５≦ｎ≦５０及び０≦ｍ≦ｎである整数の組を含む、
    　請求項９又は１０に記載の光スペクトル変換素子。
  13. 　前記放射層及び前記少なくとも１つの吸収層を含む積層体の積層方向における両面の少なくとも一方に積層され、前記第１ＣＮＴ及び前記第２ＣＮＴよりも屈折率が低い材料から形成されている低屈折率層をさらに備える、
    　請求項９に記載の光スペクトル変換素子。
  14. 　前記受光部は、前記エネルギー源からの光を受け入れる孔と、前記孔から入射した前記光を閉じ込めて内部を伝搬させる閉じ込め構造と、を有し、
    　前記熱放射体の表面は、前記閉じ込め構造の一の面を構成する、
    　請求項８に記載の光スペクトル変換素子。
  15. 　請求項２乃至４のいずれか１項に記載の熱放射体と、
    　前記熱放射体と同一層として形成され、前記第１ＣＮＴとは異なる半導体型の第２ＣＮＴを含み、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記第２ＣＮＴが吸収して前記第１ＣＮＴに伝送する受光部と、
    　を備える、
    　光スペクトル変換素子。
  16. 　請求項２乃至４のいずれか１項に記載の熱放射体、又は請求項７に記載の光スペクトル変換素子と、
    　前記第１ＣＮＴにおける励起子の消滅によって放出された光エネルギーを電気エネルギーに変換する前記光起電力セルと、
    　を備える、
    　光電変換装置。
  17. 　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が消滅することで可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する非平衡熱放射を発生させる熱放射体。
  18. 　エネルギー源からの光エネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セルの感度領域に整合するエネルギーを有する単一種類の第１半導体型ＣＮＴにより形成される放射層と、
    　前記第１半導体型ＣＮＴとは異なる第２半導体型ＣＮＴによりそれぞれ形成され、かつ前記放射層に積層される少なくとも１つの吸収層であって、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記放射層に伝送する前記吸収層と、
    　を備える、
    　光スペクトル変換素子。
  19. 　エネルギー源からの光エネルギーに基づいて生成された励起子が光起電力セルの感度領域に整合するエネルギーを有する第１半導体型ＣＮＴを含む熱放射体と、
    　前記熱放射体に取り付けられ、前記エネルギー源からの光エネルギーを前記熱放射体に伝送する受光部と、
    　を備え、
    　前記受光部は、前記エネルギー源からの光を受け入れる孔と、前記孔から入射した前記光を閉じ込めて内部を伝搬させる閉じ込め構造と、を有し、
    　前記熱放射体の表面は、前記閉じ込め構造の一の面を構成する、
    　光スペクトル変換素子。
  20. 　エネルギー源からのエネルギーに基づいて生成された励起子が可視域から近赤外域までの範囲に含まれる波長領域に整合するエネルギーを有する第１ＣＮＴを含む熱放射体を、８００Ｋ以上の動作温度で動作させるステップを含む、熱放射方法。
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