WO2021141015A1 - シート状プリプレグ成型用ダイおよび成型装置、並びに、シート状プリプレグの製造方法 - Google Patents

シート状プリプレグ成型用ダイおよび成型装置、並びに、シート状プリプレグの製造方法 Download PDF

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WO2021141015A1
WO2021141015A1 PCT/JP2021/000061 JP2021000061W WO2021141015A1 WO 2021141015 A1 WO2021141015 A1 WO 2021141015A1 JP 2021000061 W JP2021000061 W JP 2021000061W WO 2021141015 A1 WO2021141015 A1 WO 2021141015A1
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WO
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sheet
shaped prepreg
nozzle
section
slit
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PCT/JP2021/000061
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English (en)
French (fr)
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越政之
金野栄太
塩崎麻由佳
寺本祐
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東レ株式会社
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Publication date
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    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29B—PREPARATION OR PRETREATMENT OF THE MATERIAL TO BE SHAPED; MAKING GRANULES OR PREFORMS; RECOVERY OF PLASTICS OR OTHER CONSTITUENTS OF WASTE MATERIAL CONTAINING PLASTICS
    • B29B15/00—Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00
    • B29B15/08—Pretreatment of the material to be shaped, not covered by groups B29B7/00 - B29B13/00 of reinforcements or fillers
    • B29B15/10—Coating or impregnating independently of the moulding or shaping step
    • B29B15/12—Coating or impregnating independently of the moulding or shaping step of reinforcements of indefinite length
    • B29B15/14—Coating or impregnating independently of the moulding or shaping step of reinforcements of indefinite length of filaments or wires
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
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    • B29C70/16—Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres using fibres of substantial or continuous length
    • B29C70/20—Fibrous reinforcements only characterised by the structure of fibrous reinforcements, e.g. hollow fibres using fibres of substantial or continuous length oriented in a single direction, e.g. roofing or other parallel fibres
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
    • B29C—SHAPING OR JOINING OF PLASTICS; SHAPING OF MATERIAL IN A PLASTIC STATE, NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; AFTER-TREATMENT OF THE SHAPED PRODUCTS, e.g. REPAIRING
    • B29C70/00—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts
    • B29C70/04—Shaping composites, i.e. plastics material comprising reinforcements, fillers or preformed parts, e.g. inserts comprising reinforcements only, e.g. self-reinforcing plastics
    • B29C70/28—Shaping operations therefor
    • B29C70/40—Shaping or impregnating by compression not applied
    • B29C70/50—Shaping or impregnating by compression not applied for producing articles of indefinite length, e.g. prepregs, sheet moulding compounds [SMC] or cross moulding compounds [XMC]
    • B29C70/52—Pultrusion, i.e. forming and compressing by continuously pulling through a die

Definitions

  • the present invention relates to a die for molding a sheet-shaped prepreg in which a unidirectionally oriented reinforcing fiber bundle is impregnated with a thermoplastic resin, and a method for manufacturing the sheet-shaped prepreg.
  • Fiber-reinforced thermoplastic resin material using the thermoplastic resin as the resin is easier to melt by heating and solidify by cooling as compared with the fiber-reinforced thermosetting resin material, and therefore has a handleability at the time of molding. It is expected to have effects such as shortening the cycle time, and is attracting attention from the viewpoint of reducing manpower and cost.
  • thermoplastic resin materials have been subdivided into various fields.
  • sheet-shaped prepregs using unidirectionally oriented reinforcing fibers as reinforcing fibers are used as partial reinforcing materials for joining dissimilar members, which are attracting attention in terms of achieving both cost and mechanical properties. Due to its excellent mechanical properties, demand as an intermediate base material is increasing.
  • Examples of the device for manufacturing the sheet-shaped prepreg include an impregnated portion for impregnating the reinforcing fiber with a thermoplastic resin and a nozzle for drawing and molding the sheet-shaped prepreg.
  • Patent Document 2 describes a mechanism for discharging fluff when fluff accumulates in the upstream portion of a nozzle formed by a roller.
  • Patent Document 3 describes a nozzle for drawing and molding a sheet-shaped prepreg. Disclosure of a method for producing a fiber-reinforced thermoplastic resin tape in which the gap size of the slit in the nozzle is made larger than a predetermined size at the start of production of the fiber-reinforced thermoplastic resin tape, and the size is set to a predetermined size after the start of production. Has been done.
  • Patent Document 2 cannot be applied to long-term production because the generated fluff is entangled or wrapped around the rollers, which leads to production suspension.
  • Patent Document 3 adopts the condition that the gap between the slits is greatly widened at the start of manufacturing, fluff and foreign matter generated during manufacturing, especially during continuous production for a long time, are discharged, and the cross section is rectangular. It was not sufficient to keep the clearance of the shaped slit opening stable. Maintaining a stable clearance stabilizes the dimensional accuracy of the sheet-like prepreg in the width and thickness directions.
  • the nozzle of Patent Document 3 only sandwiches a shim plate between flat plates, and has no wall surface, so that the width direction of the sheet-shaped prepreg cannot be made constant. Further, when the member forming the slit is moved in the sheet thickness direction and the slit is repeatedly opened and closed, the height and the position of the slit in the width direction are likely to fluctuate.
  • An object of the present invention is to provide a manufacturing apparatus and a manufacturing method capable of continuously molding a sheet-shaped prepreg having excellent appearance quality for a long period of time.
  • a die for molding a shaped prepreg the nozzle is partitioned by a pair of wall surfaces whose nozzle holes define the width direction of the sheet-shaped prepreg, and a top surface and a bottom surface whose nozzle holes define the thickness direction of the sheet-shaped prepreg.
  • the cross section of the nozzle hole is a rectangular slit, and the height of the slit can be adjusted by guiding the top surface or the bottom surface to the wall surface and moving in the thickness direction of the sheet-shaped prepreg.
  • the nozzle is composed of at least two members, and at least one of them is slidable to another member, and by sliding the slidable member, the nozzle hole
  • the sheet-shaped prepreg molding die according to (1) which is configured so that the thickness of the prepreg can be adjusted.
  • the slit is formed by an upper mold member having a convex cross section for partitioning the top surface and a lower mold member having a concave cross section for integrally partitioning the pair of wall surfaces and the bottom surface.
  • the pair of wall surfaces and the top surface are integrally partitioned by an upper mold member having a concave cross section and a lower mold member having a convex cross section for partitioning the bottom surface.
  • the nozzle is composed of a member having a convex cross section and a member having a concave cross section, and the convex portion of the member having a convex cross section fits into the recessed portion of the concave member having the cross section.
  • the sheet-shaped prepreg molding die according to any one of (1) to (6), wherein a nozzle hole is formed by being combined.
  • the opening area of the slit can be adjusted within a range of 40 times or less of the opening area at the time of drawing and molding of the reinforcing fiber bundle (1).
  • the sheet-shaped prepreg molding die according to any one of (7).
  • a sheet-shaped prepreg molding apparatus provided with the sheet-shaped prepreg molding die according to any one of (1) to (10).
  • a plurality of the nozzles are arranged, and a plurality of the pair of cooling members are arranged downstream of each of the nozzles, and the distance between the pair of cooling members, or the nozzle or the second nozzle or the first.
  • the sheet-shaped prepreg molding apparatus according to any one of (11) to (15), comprising at least one of the following detection mechanisms A to C.
  • C Appearance defect detection mechanism of the molded sheet-shaped prepreg.
  • a method for manufacturing a sheet-shaped prepreg which continuously molds a sheet-shaped prepreg using the sheet-shaped prepreg molding apparatus according to any one of (11) to (17), wherein the slit having a rectangular cross section is formed.
  • a method for manufacturing a sheet-shaped prepreg which performs a discharge operation for discharging foreign matter or fluff accumulated in the resin impregnated portion by expanding the height.
  • fluff and foreign matter that stay in the resin impregnated portion that is, easily accumulate in the upstream portion of the nozzle, can be discharged, and a sheet-shaped prepreg having excellent appearance quality can be continuously produced for a long period of time.
  • the clearance accuracy is improved by applying the mating surface to the wall surface of the slit, and the slit opening before and after the discharge of fluff and mixed foreign matter has high accuracy in the width direction and the thickness direction, so that it is continuously molded for a long time. Even so, the quality of the sheet-shaped prepreg is stable.
  • FIG. 1 is a schematic view showing the entire prepreg molding apparatus 100 according to the embodiment of the present invention.
  • a plurality of reinforcing fiber bundles 101 are continuously sent out from the bobbin 102 around which the reinforcing fiber bundles 101 are wound through the thread guide 103.
  • the plurality of reinforcing fiber bundles 101 continuously sent out pass through the die 104 in which the thermoplastic resin 106 quantitatively supplied from the feeder 105 filled with the thermoplastic resin is stored.
  • the plurality of reinforcing fiber bundles 101 can be impregnated with the thermoplastic resin 106.
  • the width dimension, the thickness dimension, and the resin adhesion amount of the sheet-shaped prepreg 111 are roughly adjusted by passing the nozzle 108 installed on the die 104. That is, since the width dimension and the thickness dimension of the sheet-shaped prepreg 111 are roughly defined by the outlet dimension of the nozzle 108, the dimension of the sheet-shaped prepreg 111 can be changed by changing the outlet dimension of the nozzle 108.
  • a second resin impregnation device can be provided after passing through the nozzle 108 according to the degree of impregnation of the sheet-shaped prepreg after passing through the nozzle 108.
  • the reinforcing fiber bundle 101 can be further impregnated with the thermoplastic resin 106.
  • the sheet-shaped prepreg after passing through the second resin impregnation device can pass through the second nozzle 114.
  • the width dimension and the thickness dimension of the sheet-shaped prepreg 111 are adjusted.
  • the reinforcing fiber bundle 101 pulled out through the nozzle 108 or the second resin impregnation device and the second nozzle 114 passes through the cooling device 109.
  • the thermoplastic resin 106 is cured, and a sheet-shaped prepreg 111 is obtained.
  • the sheet-shaped prepreg 111 is wound by the winding roll 112.
  • the sheet-shaped prepreg 111 is manufactured by the above steps.
  • the excess thermoplastic resin 106 in the die 104 can be discharged from the discharge port 107.
  • the present invention relates to a molding die in the above-mentioned sheet-shaped prepreg manufacturing apparatus.
  • 2A and 2B show a rectangular cross section of the die 104 in FIG. 1 when the implementation mode of the nozzle 108 (nozzles 200, 210) is viewed from the downstream side of the device (that is, the side from which the reinforcing fiber bundle 101 is pulled out). It is a schematic diagram including the slit of.
  • the nozzle 200 shown in FIG. 2A has an upper mold member 201 having a concave cross section (a shape having a concave portion on one side of a rectangular cross section) and a lower mold having a convex cross section (a shape having a protruding portion on one side of a rectangular cross section). It is composed of a member 204. Then, the recessed portion of the upper mold member and the protruding portion of the lower mold member are fitted, and the height of the protruding portion of the lower mold member is lower than the height of the recessed portion of the upper mold member, so that the cross section is rectangular. A slit 205 is formed.
  • the cross section of the nozzle hole is a rectangular slit 205
  • the top surface 202 of the nozzle hole is defined by the bottom surface of the recessed portion of the upper mold member 201, and a pair of wall surfaces 206 are defined by the side surface of the recessed portion of the upper mold member 201.
  • the bottom surface 203 is defined by the top surface of the protruding portion of the lower mold member. That is, the cross section of the nozzle hole is a rectangular slit 205, and the nozzle hole has an upper mold member having a concave cross section for integrally partitioning the pair of wall surfaces 206 and the top surface 202, and a convex shape for partitioning the bottom surface 203. It is formed by a mold member.
  • partitioning means forming a space separated from surrounding members.
  • the top surface, the pair of wall surfaces, and the bottom surface are constituent members for forming a space, and nozzle holes can be formed by partitioning the entire circumference of the four sides. It is preferable that at least one surface of the wall surface and the top surface and the bottom surface is partitioned so as to have a fixed positional relationship with adjacent surfaces.
  • the "rectangular shape” is a quadrangle whose corners are right angles, but the corners of the convex portion and the concave portion may be chamfered.
  • the pair of wall surfaces 206 are fixed with a constant width corresponding to the width of the recessed portion of the upper mold member or the lower mold member.
  • the upper die member 211 has a convex cross section
  • the lower die member 214 has a concave cross section
  • the nozzle hole has a rectangular slit 215
  • the nozzle hole has a top surface 212.
  • the upper mold member 211 defines, and the bottom surface 213 and the wall surface 216 are defined by the lower mold member 214. That is, the nozzle 210 has a structure in which the upper mold member and the lower mold member are reversed in the nozzle shown in FIG. 2A. Since the structure in which the upper mold member and the lower mold member are reversed has the same effect, it may be appropriately selected from the device configuration and the like.
  • the reinforcing fiber bundle 101 runs in the horizontal direction, but the reinforcing fiber bundle 101 may run in the vertical direction.
  • the convex upper mold member and the concave lower mold member forming the slit having a rectangular cross section of FIGS. 2A and 2B are arranged not vertically but horizontally. That is, the nozzle is composed of a member having a convex cross section and a member having a concave cross section, and the convex portion of the member having a convex cross section is fitted into the recessed portion of the concave member having the cross section. As a result, a nozzle hole is formed.
  • the nozzles shown in FIGS. 2A and 2B allow the upper or lower mold member having a protruding portion to slide along the wall surface of the recessed portion to stably open the nozzle while keeping the seat width constant. can do. That is, the opening area of the slit having a rectangular cross section can be easily adjusted by expanding the height of the slit having a rectangular cross section by moving the upper mold member, the lower mold member, or both up and down.
  • the method of moving the upper mold member or the lower mold member is not particularly limited, but the vertical movement controlled by the pressure cylinder, the method of moving the member constituting the nozzle up and down by automatically or manually adjusting the push-pull screw, etc. By way of example, but not limited to this.
  • the height of the slit can be easily restored. Further, at that time, by applying the mating surface to the wall surface of the slit, it becomes easy to keep the clearance in the width direction and the thickness direction constant.
  • the wall surface includes the wall surface of the nozzles 200 and 210 shown in FIGS. 2A and 2B at a short distance during drawing molding and the wall surface after being moved to increase the slit height. That is, the wall surface means the entire side surface of the recessed portion of the upper mold member 201 that defines the wall surface 206.
  • the wall surface preferably has a function of sliding an upper mold member or a lower mold member having a protruding portion while being guided by the wall surface of the recessed portion.
  • the slidable member has a small coefficient of friction on the surface.
  • the surface roughness may be controlled, or the entire wall surface made of metal or the like may be surface-treated.
  • the side surface of the convex protruding portion and the concave side surface of the concave portion related to the wall surface have a smaller friction coefficient than that of a flat plate such as a top surface or a bottom surface.
  • 3A and 3B are schematic views of another embodiment of the nozzle 108 (nozzles 200, 210) of the die 104 in FIG. 1 as viewed from the downstream side of the apparatus.
  • the nozzle 200 shown in FIG. 3A is composed of a member 309 having an L-shaped cross section and a member 308 having a rectangular cross section to form an upper die member, and a lower die member 204 having a convex cross section. Then, the recessed portion of the upper mold member and the protruding portion of the lower mold member are fitted, and the height of the protruding portion of the lower mold member is lower than the height of the recessed portion formed by the upper mold member, so that the shape is rectangular. Slit 205 is formed.
  • the nozzle hole is a slit 205 having a rectangular cross section
  • the top surface 202 is defined by the bottom surface of the recess formed by the upper mold member
  • the wall surfaces 206 and 207 are defined by the upper mold member.
  • the bottom surface 203 is defined by the top surface of the protruding portion of the lower mold member.
  • the upper mold member 201 is one member, but FIG. 3 is divided into a plurality of members.
  • the upper mold member and the lower mold member may be formed by fastening a plurality of divided members to form the upper mold member and the lower mold member.
  • the nozzle hole is a slit having a rectangular cross section, and is formed by an upper mold member having a convex cross section for partitioning the top surface and a lower mold member having a concave cross section for integrally partitioning the pair of wall surfaces and the bottom surface.
  • it may be formed by an upper mold member having a concave cross section for integrally partitioning the pair of wall surfaces and the top surface, and a lower mold member having a convex cross section for partitioning the bottom surface.
  • the nozzle 210 shown in FIG. 3B has a structure in which the nozzle 200 is upside down and left and right reversed. That is, the upper die member 211 has a convex cross section, and the lower die member has a recessed portion formed by a member 319 having an L-shaped cross section and a member 318 having a rectangular cross section, and is fitted with a protruding portion of the upper die member.
  • the protruding portion can be formed by loosening the fastening between the member 308, 318 having a rectangular cross section and the other member.
  • the upper mold member or the lower mold member can be easily slid along the wall surface of the recessed portion.
  • FIG. 4 is a schematic view of the nozzle 200 of the die 104 in FIG. 1, which is still another embodiment of the nozzle 108, as viewed from the downstream side of the apparatus.
  • the nozzle 200 shown in FIG. 4 is composed of an upper die member having a concave cross section and a lower die member 204 having a convex cross section by fastening with a member 409 having a convex cross section and a member 408 having a rectangular cross section. ing. Then, the recessed portion of the upper mold member and the protruding portion of the lower mold member are fitted, and the height of the protruding portion of the lower mold member is lower than the height of the recessed portion formed by the upper mold member, so that the shape is rectangular. Slit 205 is formed.
  • the nozzle hole has a slit 205 having a rectangular cross section
  • the top surface 202 and the wall surface 207 are defined by the recessed portion of the upper mold member
  • the bottom surface 203 is defined by the top surface of the protruding portion of the lower mold member 204. Has been done.
  • two rectangular cross-section members 408 may be fastened to the upper convex member 409 to form an upper mold member having a concave cross section, and the two rectangular cross-section members may be on the lower side. In some cases, it is fastened to the convex member 204 to form a lower mold member having a concave cross section.
  • the nozzle shown in FIG. 4 has the advantage of being accessible from both sides of the slit by loosening the fastening of the member having a rectangular cross section on the side surface, in addition to the advantage of the nozzle shown in FIG.
  • the nozzle 200 shown in FIG. 5A is composed of a roll-shaped upper mold member 501 having a concave (convex) cross section and a roll-shaped lower mold member 504 having a convex (concave) cross section.
  • the upper die member 501 and the lower die member 504 have a roller shape.
  • the recessed portion of the upper mold member and the protruding portion of the lower mold member are fitted to form a rectangular slit 205.
  • the slit 205 has a top surface 202 defined by the bottom surface of the recessed portion of the roll-shaped upper mold member 501, and a pair of wall surfaces 206 defined by the side surface of the recessed portion of the roll-shaped upper mold member 501.
  • the bottom surface 203 is defined by the top surface of the protruding portion of the member. That is, the slit 205 is formed by an upper mold member having a concave cross section for integrally partitioning the pair of wall surfaces 206 and the top surface 202, and a surface convex lower mold member for partitioning the bottom surface 203.
  • the pair of wall surfaces 206 are fixed with a constant width corresponding to the width of the recessed portion of the upper mold member.
  • the roll-shaped upper mold member 511 has a convex (concave) cross section
  • the roll-shaped lower mold member 514 has a concave (convex) cross section
  • the top surface of the rectangular slit 215. 212 is defined by the roll-shaped upper mold member 511
  • the bottom surface 213 and the wall surface 216 are defined by the roll-shaped lower mold member 514. That is, the nozzle 210 has a structure in which the upper mold member and the lower mold member are reversed in the nozzle shown in FIG. 5A.
  • the nozzle shown in FIG. 5 has an advantage that the shearing force generated in the slit portion due to the rotation of the roller can be reduced. Further, there is an advantage that the impregnation degree can be adjusted by pressing the upper or lower member.
  • the opening area of the slit can be adjusted within a range of 40 times or less of the opening area at the time of drawing molding of the continuous reinforcing fiber bundle. Further, it is preferable that the height of the slit can be adjusted to a continuous value within an adjustable range. As a result, fluff and foreign matter accumulated on the upstream side of the slit can be discharged, and it is easy to return to the original slit gap after discharging. If it exceeds 40 times the opening area at the time of drawing and molding the continuously reinforcing fiber bundle, a sudden change occurs when adjusting the slit distance, and the running of the reinforcing fiber bundle becomes unstable.
  • the length of the slit in the reinforcing fiber bundle traveling direction is preferably 10 mm or less, more preferably 5 mm or less, and further preferably 2 mm or less.
  • the lower limit is preferably 1 mm or more.
  • the sheet-shaped prepreg molding die of the present invention it is also preferable that a plurality of nozzles as described above are arranged and the heights of the slits of the plurality of nozzles can be adjusted independently. With such a die, the sheet-shaped prepreg can be continuously molded with the other nozzles while the height of the slit of one nozzle is expanded to discharge the fluff.
  • the molding die in the sheet-shaped prepreg manufacturing apparatus of the present invention allows the reinforcing fiber bundle to pass vertically downward. At this time, the molding die is rotated by 90 ° and arranged, but the above-mentioned operation and its effect can be exhibited in the same manner.
  • the nozzle is composed of a member having a convex cross section and a member having a concave cross section, and the convex portion of the member having a convex cross section is fitted into the recessed portion of the concave member having the cross section.
  • the direction and the vertical positional relationship are not limited.
  • the impregnation degree can be further increased by using the second resin impregnation apparatus in the present invention.
  • additional impregnation in order to distinguish from impregnation with the die 104, additional impregnation after passing through the nozzle is referred to as additional impregnation.
  • the device used as the second resin impregnation device is not particularly limited, and can be appropriately selected from known devices according to the purpose.
  • the sheet-shaped prepreg molding apparatus of the present invention it is one of the preferable forms to pass through the nozzle 108 or the second nozzle 114 in order to adjust to a desired size.
  • the cooling device has a pair of cooling members installed so as to face each other above and below the nozzle or the reinforcing fiber bundle after passing through the second resin impregnation device.
  • the reinforcing fiber bundle after passing through the nozzle is sandwiched between a pair of cooling members to cool the reinforcing fiber bundle impregnated with the thermoplastic resin.
  • the distance between the pair of cooling members is adjustable, or the distance between the nozzle and the cooling member is adjustable.
  • a pair of cooling members are arranged downstream of each nozzle, and the distance between the pair of cooling members or the distance between the nozzles and the cooling members is independent of each other. It is preferable that it can be adjusted to. With such a die, it becomes easy to continue molding the sheet-shaped prepreg with the other nozzles while expanding the height of the slit of one nozzle to discharge the fluff.
  • the sheet-shaped prepreg molding apparatus of the present invention preferably includes at least one of the following monitoring mechanisms A to C.
  • C Appearance defect detection mechanism of the molded sheet-shaped prepreg
  • the sheet-shaped prepreg molding apparatus of the present invention stays in the resin impregnated portion by expanding the height of the slit when a foreign substance or an appearance defect is detected by at least one of A to C monitoring mechanisms. It is desirable to be controlled to expel fluff.
  • the height of the slit possessed by the nozzle of the sheet-shaped prepreg molding die 104 is expanded by using the above-mentioned sheet-shaped prepreg molding apparatus, thereby forming the inside of the resin impregnated portion of the die 104.
  • a discharge operation for discharging accumulated foreign matter and fiber fluff can be preferably performed. Since the sheet width is kept constant even during discharge, the slit gap can be quickly returned to the production conditions after promptly discharging foreign matter and fluff. Therefore, a sheet-shaped prepreg having excellent appearance quality can be continuously molded for a long period of time. Further, when the above-mentioned cooling device is provided, it is preferable to extend the distance between the pair of cooling members or the distance between the nozzle and the cooling member during the discharge operation.
  • the reinforcing fibers constituting the reinforcing fiber bundle are not particularly limited, and examples thereof include carbon fibers, metal fibers, organic fibers, and inorganic fibers.
  • carbon fibers examples include polyacrylonitrile (PAN) -based carbon fibers, pitch-based carbon fibers, cellulose-based carbon fibers, vapor-phase growth-based carbon fibers, and graphitized fibers thereof.
  • PAN-based carbon fiber is a carbon fiber made from polyacrylonitrile fiber.
  • Pitch-based carbon fiber is carbon fiber made from petroleum tar or petroleum pitch.
  • Cellulose-based carbon fibers are carbon fibers made from viscose rayon, cellulose acetate, or the like.
  • the vapor phase growth type carbon fiber is a carbon fiber made from a hydrocarbon or the like.
  • PAN-based carbon fibers are preferably used because they have an excellent balance between strength and elastic modulus. Since carbon fibers have a risk of fluffing during pultrusion, it is preferable to use the pultrusion die of the present invention.
  • metal fibers include fibers made of metals such as iron, gold, silver, copper, aluminum, brass, and stainless steel.
  • organic fibers include fibers made of organic materials such as aramid fibers, polyphenylene sulfide fibers, polyester fibers, polyamide fibers, and polyethylene fibers.
  • aramid fiber include a para-type aramid fiber having excellent strength and elastic modulus and a meta-type aramid fiber having excellent flame retardancy and long-term heat resistance.
  • para-aramid fiber include polyparaphenylene terephthalamide fiber and copolyparaphenylene-3,4'-oxydiphenylene terephthalamide fiber
  • examples of the meta-aramid fiber include polymetaphenylene isophthalamide fiber. Can be mentioned.
  • aramid fiber a para-aramid fiber having a higher elastic modulus than the meta-aramid fiber is preferably used.
  • the inorganic fiber examples include fibers made of an inorganic material such as glass, basalt, silicon carbide, and silicon nitride.
  • the glass fiber examples include E glass fiber (for electricity), C glass fiber (for corrosion resistance), S glass fiber, and T glass fiber (high strength and high elastic modulus), and any of these may be used.
  • Basalt fiber is a fiber of basalt, which is a mineral, and has extremely high heat resistance. Basalt generally contains 9 to 25% of FeO or FeO 2 which is an iron compound and 1 to 6% of TiO or TiO 2 which is a titanium compound, but these components are increased in a molten state to become fibrous. It is also possible to do.
  • the reinforcing fiber it is more preferable to use at least one type of reinforcing fiber selected from the group consisting of carbon fiber, glass fiber, basalt fiber, and aramid fiber, and among these, mechanical properties such as weight reduction and strength are efficiently exhibited. It is particularly preferable to use the carbon fiber that exhibits. Further, the reinforcing fibers may be used in combination of a plurality of types thereof, and a complex effect can be expected by combining these fibers. For example, by combining carbon fiber and glass fiber, it is possible to achieve both a high reinforcing effect by carbon fiber and a cost reduction by inexpensive glass fiber.
  • Reinforcing fiber bundles are arranged in a sheet shape by arranging one or more bundles.
  • the total number of filaments (the number of single fibers) of the reinforcing fibers arranged in a sheet shape is preferably in the range of 1,000 to 2,500,000. From the viewpoint of productivity, the total number of filaments of the reinforcing fibers is more preferably 1,000 to 1,000,000, further preferably 1,000 to 600,000, and 1,000 to 300,000. Especially preferable.
  • the upper limit of the total number of filaments of the reinforcing fiber is preferably selected so as to maintain good productivity, dispersibility, and handleability in consideration of the balance between dispersibility and handleability.
  • the reinforcing fiber may be surface-treated with a sizing agent before being introduced into the molding die in order to improve the adhesiveness, the overall composite characteristics, and the higher workability.
  • the sizing agent contains components such as bisphenol type epoxy compound, linear low molecular weight epoxy compound, polyethylene glycol, polyurethane, polyester, emulsifier or surfactant to adjust the viscosity, improve scratch resistance, improve fluff resistance, and improve focusing. , Preferably mixed for the purpose of improving higher workability.
  • the means for applying the sizing agent is not particularly limited, but for example, there are a method of immersing in the sizing liquid via a roller, a method of contacting the roller to which the sizing liquid is attached, a method of atomizing the sizing liquid and spraying the sizing liquid. .. Further, either a batch type or a continuous type may be used, but a continuous type having good productivity and small variation is preferable. At this time, it is preferable to control the sizing liquid concentration, temperature, thread tension and the like so that the amount of the sizing agent active ingredient adhered to the reinforcing fibers is uniformly within an appropriate range. Further, it is more preferable to ultrasonically vibrate the reinforcing fibers when the sizing agent is applied.
  • thermoplastic resin invading the reinforcing fiber bundle is not particularly limited, and for example, polypropylene, polyethylene, polystyrene, polyvinyl chloride, polyvinyl acetate, ABS resin, polyethylene terephthalate, polybutylene terephthalate, polyamide, polyamideimide, polyacetal, polycarbonate, etc.
  • examples thereof include modified polyphenylene oxide, polyvinyl alcohol, polyalkylene oxide, polysulfone, polyphenylene sulfide, polyarylate, polyetherimide, polyether ether ketone, polyethersulfone, polyimide, liquid crystal polymer, polymethylmethacrylate, polysulfone and the like.
  • a polyamide resin is preferably used as the thermoplastic resin in that a sheet-shaped prepreg having excellent heat resistance, strength, rigidity, and other physical properties can be obtained.
  • Sheet-shaped prepreg molding device 101 Reinforcing fiber bundle 102 Bobbin 103 Thread guide 104 Die 105 Feeder 106 Thermoplastic resin 107 Outlet 108 Nozzle 109 Pair of cooling members 110 Take-up part 111 Sheet-shaped prepreg 112 Winding roll 113 Second resin impregnation device 114 Second nozzle 200 Nozzle 201 Upper mold member 202 Top surface 203 Bottom surface 204 Lower mold member 205 Slit 206 Wall surface 207 Wall surface 210 Nozzle 211 Upper mold member 212 Top surface 213 Bottom surface 214 Lower mold member 215 Slit 216 Wall surface 217 Wall surface 308 Cross-section rectangular member 318 Cross-section rectangular member 309 Cross-section L-shaped member 319 Cross-section L-shaped member 408 Cross-section rectangular member 409 Cross-section convex member 501: Roll Shaped upper mold member 511: Roll-shaped upper mold member 504: Roll-shaped lower mold member 514: Roll-shaped lower mold member 517: Shaft

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Abstract

外観品位に優れたシート状プリプレグを長時間にわたって連続的に成型できる製造装置、及び製造方法を提供する。　そのために、シート状に引き揃えられた強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸する樹脂含浸部と、樹脂含浸部において熱可塑性樹脂が含浸された強化繊維束を引抜成型するためのノズルを有するシート状プリプレグ成型用ダイであって、前記ノズルは、ノズル孔が、シート状プリプレグの幅方向を規定する一対の壁面と、シート状プリプレグの厚み方向を規定する天面および底面とで区画され、ノズル孔の断面は矩形状のスリットであり、前記天面または底面が、壁面に案内されてシート状プリプレグの厚み方向に移動することによりスリットの高さを調整可能なシート状プリプレグ成型用ダイとする。

Description

シート状プリプレグ成型用ダイおよび成型装置、並びに、シート状プリプレグの製造方法
　本発明は、一方向に配向した強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸したシート状プリプレグの成型用ダイ、およびシート状プリプレグの製造方法に関するものである。
　強化繊維と樹脂からなる複合材料は、軽量で優れた力学特性を有するために、スポーツ用品用途、航空宇宙用途、車両、船舶およびその他一般産業用途に広く用いられている。特に、前記樹脂に熱可塑性樹脂を用いた繊維強化熱可塑性樹脂材料は、繊維強化熱硬化性樹脂材料と比較して、加熱による溶融、冷却による固化が容易であることから、成型時におけるハンドリング性、サイクルタイムの短縮などの効果が見込まれ、工数低減、コスト低減の観点から注目を集めている。
　また、近年、繊維強化熱可塑性樹脂材料の用途は、多岐に細分化されるようになっている。中でもコストと力学特性が両立できるという面で注目が集まりつつある、異種部材に接合する部分補強材として適用される場合、強化繊維として一方向に配向した強化繊維を用いたシート状プリプレグは、その優れた力学特性から中間基材としての需要が高まりつつある。
　シート状プリプレグを製造する装置としては、例えば強化繊維に熱可塑性樹脂を含浸させる含浸部と、シート状プリプレグを引抜成型するためのノズルを有するものが挙げられる。特許文献２にはローラーで形成されたノズル上流部に毛羽が蓄積した時に、毛羽を排出する機構が記載されている。
　また、特許文献３には、シート状プリプレグを引抜成型するためのノズルが記載されている。繊維強化熱可塑性樹脂テープの製造開始時は、前記ノズルにおけるスリットの隙間寸法を所定の寸法よりも大きくしておき、製造開始後、所定の寸法にする繊維強化熱可塑性樹脂テープの製造方法が開示されている。
国際公開第２０１２／００２４１７号 特開２００７－１１８２１６号公報 特開２０１６－５５５５６号公報
　熱可塑性樹脂を強化繊維に含浸する場合、熱可塑性樹脂溶融粘度の高さから、含浸部にて毛羽が発生しやすい傾向にある。発生した毛羽や混入した異物はノズル上流部に堆積しやすく、ノズルを通過するシート状プリプレグを傷つけることでシート状プリプレグの外観品位悪化を引き起こす。
　特許文献２に記載の機構は、発生した毛羽がローラーに絡みつく、又は巻き付くことにより生産停止につながるため、長時間の生産には適用できない。
　特許文献３に記載の製造方法は、製造開始時にスリットの隙間を大きく拡げる条件を採用するものの、製造中、特に長時間の連続生産中に発生する毛羽や異物を排出し、かつ、断面が矩形状のスリット開口部のクリアランスを安定に維持するには十分ではなかった。クリアランスを安定に維持すると、シート状プリプレグの幅方向および厚み方向の寸法精度は安定化する。特許文献３のノズルは平板にシム板を挟みこんでいるのみで、壁面がなく、シート状プリプレグの幅方向を一定にできなかった。また、スリットを形成する部材をシート厚み方向に移動させてスリットの開口と閉口を繰り返すと、スリットの高さや幅方向の位置が変動しやすかった。
　本発明の目的は、外観品位に優れたシート状プリプレグを長時間にわたって連続的に成型できる製造装置、及び製造方法を提供することにある。
　上記課題を解決するために鋭意検討を行った結果、本発明者らは以下に示すシート状プリプレグ成型用ダイを見出すに至った。
（１）シート状に引き揃えられた強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸する樹脂含浸部と、前記樹脂含浸部において熱可塑性樹脂が含浸された強化繊維束を引抜成型するためのノズルを有するシート状プリプレグ成型用ダイであって、前記ノズルは、ノズル孔が前記シート状プリプレグの幅方向を規定する一対の壁面と、前記シート状プリプレグの厚み方向を規定する天面および底面とで区画され、ノズル孔の断面は矩形状のスリットであり、前記天面または底面が、前記壁面に案内されて前記シート状プリプレグの厚み方向に移動することにより前記スリットの高さを調整可能なシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（２）前記ノズルは少なくとも２つの部材によって構成され、かつ、そのうちの少なくとも１つの部材は他の部材に摺動可能で、かつ、当該摺動可能な部材を摺動させることで、前記ノズル孔の厚みを調整可能に構成されている（１）に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（３）前記ノズルを構成する前記壁面並びに前記天面および底面のうち、少なくとも1つの面は隣り合う面と位置関係が固定されている、（１）または（２）に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（４）前記ノズル孔を区画する一対の壁面が一定幅で固定されている、（１）～（３）に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（５）前記ノズルを区画する前記天面が断面凸形状である上型部材により区画されるか、または前記底面が断面凸形状の下型部材により区画される、（４）に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（６）前記スリットが、前記天面を区画する断面凸形状の上型部材と、前記一対の壁面および前記底面を一体として区画する断面凹形状の下型部材とにより形成されるか、または、前記一対の壁面および前記天面を一体として区画である断面凹形状の上型部材と、前記底面を区画する断面凸形状の下型部材とにより形成されている、（１）～（５）に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（７）　前記ノズルは、その断面が凸形状の部材とその断面が凹形状の部材とによって構成され、該断面が凸形状の部材の凸部が該断面の凹形状の部材の凹み部に嵌合されることでノズル孔が形成されている、（１）～（６）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（８）前記断面矩形状のスリットの高さの調整により、前記スリットの開口部面積を、強化繊維束の引抜成型時の開口部面積の４０倍以下の範囲で調節可能である、（１）～（７）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（９）前記ノズル孔において前記スリットの前記強化繊維束走行方向の長さが１０ｍｍ以下である、（１）～（８）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（１０）前記ノズルが複数配列され、該複数のノズルの前記断面矩形状のスリットの高さをそれぞれ独立に調整可能な、（１）～（９）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
　（１１）（１）～（１０）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイを備えたシート状プリプレグ成型装置。
　（１２）前記シート状プリプレグ成型用ダイのノズル通過後に、強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸する第２の樹脂含浸装置を有する（１１）に記載のシート状プリプレグ成型装置。
　（１３）さらに、前記第２の樹脂含浸装置通過後の強化繊維束を、第２のノズルに通過させる機構を有する（１２）に記載のシート状プリプレグ成型装置。
　（１４）さらに、前記ノズル通過後の強化繊維束の上下に対向するよう設置された一対の冷却部材を有し、該一対の冷却部材間の間隙が調整可能であるか、または、前記ノズルまたは第２のノズルもしくは前記第２の樹脂含浸装置と前記冷却部材との距離が調整可能である、（１１）～（１３）に記載のシート状プリプレグ成型装置。
　（１５）前記ノズルが複数配列されるとともに、それぞれの前記ノズルの下流に前記一対の冷却部材が複数配列され、前記一対の冷却部材間の距離、または、前記ノズルまたは第２のノズルもしくは前記第２の樹脂含浸装置と前記冷却部材との距離をそれぞれ独立に調整可能である、（１４）に記載のシート状プリプレグ成型装置。
　（１６）下記Ａ～Ｃのうち少なくとも１種の検出機構を備える、（１１）～（１５）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型装置。
Ａ：前記樹脂含浸部に供給される前の強化繊維束に随伴する異物検出機構
Ｂ：前記樹脂含浸部内の異物検出機構
Ｃ：成型されたシート状プリプレグの外観不良検出機構　。
　（１７）前記Ａ～Ｃのうち少なくとも１種の検出機構により異物または外観不良を検出した際に、前記断面矩形状のスリットの高さをすることにより前記樹脂含浸部内に滞留する異物または毛羽を排出するよう制御される、（１６）に記載のシート状プリプレグ成型装置。
　（１８）（１１）～（１７）のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型装置を用いて連続的にシート状プリプレグを成型するシート状プリプレグの製造方法であって、前記断面矩形状のスリットの高さを拡張することによって前記樹脂含浸部内に滞留する異物または毛羽を排出する排出操作を行うシート状プリプレグの製造方法。
　（１９）（１４）または（１５）に記載のシート状プリプレグ成型装置を用いて連続的にシート状プリプレグを成型する、（１８）に記載のシート状プリプレグの製造方法であって、前記樹脂含浸部内に滞留する異物または毛羽を排出操作の際に、前記冷却部材間の間隙を拡張するか、または、前記ノズルと前記冷却部材との走行方向の距離を拡張するシート状プリプレグの製造方法。
　本発明によれば、樹脂含浸部内に滞留する、すなわち、ノズル上流部に堆積しやすい毛羽や混入した異物を、排出することができ、外観品位に優れたシート状プリプレグを長時間にわたって連続的に成型することができる。さらに、スリットの壁面に合わせ面をあてることでクリアランス精度が向上し、毛羽や混入した異物の排出前後のスリット開口部において、幅方向と厚み方向の精度が高いので、長時間にわたって連続的に成型してもシート状プリプレグの品位が安定する。
本発明に係る製造装置の一実施形態の断面模式図である。 本発明のシート状プリプレグ成型用ダイの一実施形態の断面矩形状のスリットの模式図である。 本発明のシート状プリプレグ成型用ダイの一実施形態の断面矩形状のスリットの模式図である。 本発明のシート状プリプレグ成型用ダイの一実施形態の断面矩形状のスリットの模式図である。 本発明のシート状プリプレグ成型用ダイの一実施形態の断面矩形状のスリットの模式図である。
　以下に、本発明の実施の形態の一例について、図面に示された特定の実施形態を参照しつつ説明するが、本発明はこれらの図面によって何ら限定されるものではない。また、当業者には容易に理解できるように、特定の実施形態についての説明は、同時に上位概念としての本発明のシート状プリプレグ成型用ダイ、シート状プリプレグ製造装置、およびシート状プリプレグの製造方法の説明として機能し得るものである。
　＜シート状プリプレグ製造装置およびシート状プリプレグ成型用ダイ＞
　図１は、本発明の一実施形態に係るプリプレグの成型装置１００の全体を示す模式図である。本実施形態では、強化繊維束１０１が巻かれたボビン１０２から連続的に糸道ガイド１０３を通じて複数の強化繊維束１０１が送り出される。連続的に送り出された複数の強化繊維束１０１は、熱可塑性樹脂を充填したフィーダー１０５から定量供給された熱可塑性樹脂１０６が貯留されたダイ１０４を通過する。複数の強化繊維束１０１がダイ１０４を通過する際、熱可塑性樹脂１０６を複数の強化繊維束１０１に含浸させることができる。
　続いて、引取部１１０の引取力によりダイ１０４から複数の強化繊維束１０１を連続的に引き抜く。この引き抜きの際に、ダイ１０４に設置されたノズル１０８を通過させることで、シート状プリプレグ１１１の幅寸法、厚み寸法、樹脂付着量を概略調整する。すなわち、シート状プリプレグ１１１の幅寸法及び厚み寸法はノズル１０８の出口寸法で概略規定されるため、ノズル１０８の出口寸法を変更することで、シート状プリプレグ１１１の寸法を変更することができる。
　ノズル１０８通過後のシート状プリプレグの含浸度に応じてノズル１０８通過後に第２の樹脂含浸装置を設けることができる。第２の樹脂含浸装置１１３を通過することによって、強化繊維束１０１に熱可塑性樹脂１０６をさらに含浸させることができる。さらに、第２の樹脂含浸装置通過後のシート状プリプレグは第２のノズル１１４を通過させることができる。第２のノズル１１４を通過させることで、シート状プリプレグ１１１の幅寸法、厚み寸法を調整する。ノズル１０８もしくは第２の樹脂含浸装置および第２のノズル１１４を通過して引き抜かれた強化繊維束１０１は、冷却装置１０９を通過する。冷却部１０９を通過することによって熱可塑性樹脂１０６が硬化し、シート状プリプレグ１１１が得られる。
　最後に、シート状プリプレグ１１１は巻取ロール１１２にて巻き取られる。以上の工程によって、シート状プリプレグ１１１が製造される。なお、ダイ１０４の中で余剰となった熱可塑性樹脂１０６は、排出口１０７から排出することができる。
　本発明は、上記のようなシート状プリプレグ製造装置における成型用ダイに関する。図２Aおよび図２Bは、図１中におけるダイ１０４の、ノズル１０８の実施様態（ノズル２００、２１０）を、装置の下流側（すなわち、強化繊維束１０１が引き抜かれる側）から見た断面矩形状のスリットを含む模式図である。
　図２Aに示すノズル２００は、断面凹形状（矩形状断面の一辺に凹陥部を有する形状）の上型部材２０１と、断面凸形状（矩形状断面の一辺に突出部を有する形状）の下型部材２０４とから構成されている。そして、上型部材の凹陥部と下型部材の突出部が嵌合し、かつ上型部材の凹陥部の高さよりも下型部材の突出部の高さが低いことにより、断面が矩形状のスリット２０５が形成されている。
　ノズル孔の断面は、矩形状のスリット２０５であり、ノズル孔は上型部材２０１の凹陥部の底面によって天面２０２が規定され、上型部材２０１の凹陥部の側面によって一対の壁面２０６が規定され、下型部材の突出部の頂面によって底面２０３が規定されている。すなわち、ノズル孔の断面は矩形状のスリット２０５であり、ノズル孔は一対の壁面２０６および天面２０２を一体として区画する断面凹形状の上型部材と、底面２０３を区画する面凸形状の下型部材とにより形成されている。
　ここで、区画するとは、周囲の部材から区切られた空間を形成することである。天面と一対の壁面と底面は、空間を形成するための構成部材であり、４辺の全周を区画することでノズル孔を形成することができる。壁面ならびに天面および底面のうち、少なくとも１つの面は、隣り合う面と位置関係が固定されて区画されていることが好ましい。
　なお、「矩形状」とは角が直角である四角形であるが、凸部と凹部の角は面取り加工が施されていてもよい。そして、一対の壁面２０６は、上型部材または下型部材の凹陥部の幅に対応する一定幅で固定されている。
　なお、図２Bに示すノズル２１０では、上型部材２１１が断面凸形状、下型部材２１４が断面凹形状であり、ノズル孔の断面は矩形状のスリット２１５であり、ノズル孔は天面２１２が上型部材２１１によって規定され、底面２１３および壁面２１６が下型部材２１４によって規定されている。すなわち、ノズル２１０は、図２Aに示すノズルにおいて、上型部材と下型部材が逆転した構造を有している。上型部材と下型部材が逆転した構造はどちらも同様の効果があるので、装置構成等から適宜選べばよい。
　また、図１のシート状プリプレグの製造装置において、強化繊維束１０１は水平方向に走行しているが、強化繊維束１０１が鉛直方向に走行していてもよい。その場合は、図２Aおよび図２Bの断面矩形状のスリットを形成する凸形状の上型部材と凹形状の下型部材は、上下ではなく、左右に配置される。すなわち、ノズルは、その断面が凸形状の部材とその断面が凹形状の部材とによって構成され、該断面が凸形状の部材の凸部が該断面の凹形状の部材の凹み部に嵌合されることでノズル孔が形成されている。
　図２Aおよび図２Bに示されたノズルは、突出部を有する上型部材もしくは下型部材を、凹陥部の壁面に沿って摺動することで、シート幅を一定に保ったまま、安定に開口することができる。つまり、断面矩形状のスリットの開口部面積は、上型部材もしくは下型部材、あるいは両方を上下に動かすことで、簡便に断面矩形状のスリットの高さを拡張し、調整することができる。上型部材または下型部材を動かす方法については特に制限されないが、圧力シリンダによって制御される上下動、押し引きネジを自動又は手動で調節することでノズルを構成する部材を上下動する方法等が例示されるが、これに限定されるものではない。
　さらに、生産中に、毛羽や混入した異物を下流へ排出するために、断面矩形状のスリットの高さを拡げた後は、簡便にスリットの高さを元に戻すことができる。また、その際、スリットの壁面に合わせ面をあてることで、幅方向および厚み方向のクリアランスを、一定に保ちやすくなる。
　ここで壁面とは、図２Aおよび図２Bに示されたノズル２００、２１０において、引抜成型する際の短い距離の壁面も、スリット高さを拡げるために移動させた後の壁面も含まれる。すなわち、壁面とは、壁面２０６を規定する上型部材２０１の凹陥部の側面の全体をいう。壁面は、突出部を有する上型部材もしくは下型部材を、凹陥部の壁面にガイドされながら、摺動させる機能を有することが好ましい。
　摺動可能な部材は、表面の摩擦係数が小さいことが好ましい。表面の摩擦係数を小さくするには、表面粗さを制御したり、金属等からなる壁面全体に表面処理を施してもよい。摺動させる観点から、壁面に関係する凸型の突出部の側面と凹陥部の凹んだ側面は、天面や底面などの平板よりも、摩擦係数を小さくすることが好ましい。
　図３Aおよび図３Bは、図１中におけるダイ１０４の、ノズル１０８の他の実施形態（ノズル２００、２１０）を、装置の下流側から見た模式図である。
　図３Aに示すノズル２００は、断面Ｌ型形状の部材３０９と断面長方形の部材３０８で上型部材を形成し、断面凸形状の下型部材２０４とを組み合わせて構成されている。そして、上型部材の凹陥部と下型部材の突出部が嵌合し、かつ上型部材によって形成される凹陥部の高さよりも下型部材の突出部の高さが低いことにより、矩形状のスリット２０５が形成されている。言い換えれば、ノズル孔は、断面が矩形状のスリット２０５であり、ノズル孔は上型部材によって形成される凹陥部の底面によって天面２０２が規定され、上型部材によって壁面２０６と２０７が規定され、下型部材の突出部の頂面によって底面２０３が規定されている。
　図２では上型部材２０１は一つの部材であるが、図３は複数個に分割されている。上型部材や下型部材は、複数個に分割された部材が締結されて上型部材や下型部材を形成していてもよい。ノズル孔は、断面矩形状のスリットであり、天面を区画する断面凸形状の上型部材と、前記一対の壁面および前記底面を一体として区画する断面凹形状の下型部材とにより形成されるか、または、前記一対の壁面および前記天面を一体として区画する断面凹形状の上型部材と、前記底面を区画する断面凸形状の下型部材により形成されていればよい。
　なお、図３Bに示すノズル２１０は、ノズル２００の構成において上下および左右を逆転した構造を有している。すなわち、上型部材２１１が断面凸形状、下型部材は断面L型形状の部材３１９と断面長方形の部材３１８によって凹陥部が形成され、上型部材の突出部と嵌合している。
　図３Aおよび図３Bに示されたノズルは、上型部材または下型部材が複数個に分割されているので、断面長方形の部材３０８、３１８と他部材との締結を緩めることで、突出部を有する上型部材もしくは下型部材を、凹陥部の壁面に沿って摺動しやすくすることができる利点がある。
　図４は、図１中におけるダイ１０４の、ノズル１０８のさらに他の実施様態であるノズル２００を、装置の下流側から見た模式図である。
　図４に示すノズル２００は、断面凸形状の部材４０９と２つの断面長方形の部材４０８を用いて締結により断面凹形状の上型部材が構成され、断面凸形状の下型部材２０４とから構成されている。そして、上型部材の凹陥部と下型部材の突出部が嵌合し、かつ上型部材によって形成される凹陥部の高さよりも下型部材の突出部の高さが低いことにより、矩形状のスリット２０５が形成されている。言い換えれば、ノズル孔は断面矩形状のスリット２０５があり、ノズル孔は上型部材の凹陥部によって天面２０２および壁面２０７が規定され、下型部材２０４の突出部の頂面によって底面２０３が規定されている。
　図４に示すノズル２００は、２つの断面長方形の部材４０８が上側の凸形状部材４０９と締結されて断面凹形状の上型部材となる場合もあるし、２つの断面長方形の部材が下側の凸形状部材２０４と締結されて断面凹形状の下型部材となる場合もある。
　図４に示されたノズルは、図３に示されたノズルの利点に加え、側面の断面長方形の部材の締結を緩めて、スリットの両側からアクセスできる利点がある。
　図５Aに示すノズル２００は、断面凹（凸）形状のロール状の上型部材５０１と、断面凸（凹）形状のロール状の下型部材５０４とから構成されている。上型部材５０１と下型部材５０４はローラー形状からなる。そして、上型部材の凹陥部と下型部材の突出部が嵌合し、矩形状のスリット２０５が形成されている。言い換えれば、スリット２０５は、ロール状の上型部材５０１の凹陥部の底面によって天面２０２が規定され、ロール状の上型部材５０１の凹陥部の側面によって一対の壁面２０６が規定され、下型部材の突出部の頂面によって底面２０３が規定されている。すなわち、スリット２０５は、一対の壁面２０６および天面２０２を一体として区画する断面凹形状の上型部材と、底面２０３を区画する面凸形状の下型部材とにより形成されている。そして、一対の壁面２０６は、上型部材の凹陥部の幅に対応する一定幅で固定されている。
　なお、図５Bに示すノズル２１０では、ロール状の上型部材５１１が断面凸（凹）形状、ロール状の下型部材５１４が断面凹（凸）形状であり、矩形状のスリット２１５の天面２１２がロール状の上型部材５１１によって規定され、底面２１３および壁面２１６がロール状の下型部材５１４によって規定されている。すなわち、ノズル２１０は、図５Aに示すノズルにおいて、上型部材と下型部材が逆転した構造を有している。
　図５に示されたノズルはローラーを回転させることによるスリット部で生じるせん断力を小さくすることができる利点がある。さらに、上部もしくは下部の部材を押圧することにより含浸度の調整が可能である利点がある。
　本発明のシート状プリプレグ成型用ダイにおいては、前記スリットの開口部面積は、連続強化繊維束の引抜成型時の開口部面積の４０倍以下の範囲で調節可能であることが好ましい。また、スリットの高さは調節可能な範囲内で連続的な値に調節できることが好ましい。これにより、スリット上流に堆積した毛羽や異物を排出することができ、また排出後に元のスリット間隙へ戻すことが容易である。連続強化繊維束の引抜成型時の開口部面積の４０倍を超えると、スリットの距離を調整する際に、急激な変化が発生し、強化繊維束の走行が不安定になってしまう。
　スリットの強化繊維束進行方向の長さは、１０ｍｍ以下であることが好ましく、５ｍｍ以下であることがより好ましく、２ｍｍ以下であることがさらに好ましい。また下限としては１ｍｍ以上が好ましい。スリットの強化繊維束進行方向の長さが１０ｍｍ以下であると、引抜成型時のシート状プリプレグにかかる抵抗力が小さくなって毛羽発生量が少なくなり、かつ細かい毛羽がスリットを通過しやすく、スリット上流部に毛羽の堆積が起こりにくい。
　また、本発明のシート状プリプレグ成型用ダイにおいては、上記のようなノズルが複数配列されるとともに、当該複数のノズルのスリットの高さをそれぞれ独立に調整可能とすることも好ましい。このようなダイとすることで、一つのノズルのスリットの高さを拡張して毛羽の排出を行う間にも、他のノズルで引き続きシート状プリプレグを成型することができる。
　上記のようなノズルを有するシート状プリプレグ成型用ダイを用いてシート状プリプレグを製造すると、ダイの樹脂含浸部内に異物や繊維毛羽が蓄積した際に、上型部材または下型部材を動かしてスリットの高さを拡張することで、堆積した異物や繊維毛羽を排出させることが出来る。また、樹脂含浸部内の異物や繊維毛羽をスリットのみからでは完全に排出しきれない場合には、異物や繊維毛羽を排出できる補助的な排出口をダイに適宜設けるのも良い。
　本発明のシート状プリプレグ製造装置おける成型用ダイは強化繊維束を鉛直方向下向きに通過させることができる。この際、成型用ダイは９０°回転して配置されるが、前述した操作およびその効果は同様に発現することができる。
　つまり、ノズルは、その断面が凸形状の部材とその断面が凹形状の部材とによって構成され、該断面が凸形状の部材の凸部が該断面の凹形状の部材の凹み部に嵌合されることでノズル孔が形成されていれば、その向きや上下の位置関係には限定されない。
　前述のように、本発明のシート状プリプレグ成型装置において、所望の含浸度に調整するために、本発明においては第２の樹脂含浸装置を用いて更に含浸度を高めることができる。ここでは、ダイ１０４での含浸と区別するために、ノズル通過後に追加で含浸することを追含浸と称することとする。第２の樹脂含浸装置として用いられる装置には特に制限は無く、目的に応じて公知のものから適宜選択することができる。
　前述のように、本発明のシート状プリプレグ成型装置において、所望の寸法に調整するために、ノズル１０８または第２のノズル１１４に通過させるのは好ましい形態の一つである。
　さらに、前述のように、本発明のシート状プリプレグ成型装置において、シート状プリプレグ成型用ダイ１０４の下流側に冷却装置を設けるのは好ましい形態の一つである。図１に示す実施形態においては、冷却装置は、ノズルもしくは第２の樹脂含浸装置通過後の強化繊維束の上下に対向するように設置された一対の冷却部材を有している。
　そして、一対の冷却部材でノズル通過後の強化繊維束を挟み込み、熱可塑性樹脂が含侵された強化繊維束を冷却する。この場合、一対の冷却部材間の距離が調節可能であるか、またはノズルと冷却部材との距離が調節可能であることが望ましい。このようにすることで、ノズル孔のスリットの高さを調節して毛羽を排出する際に、同時に冷却部材間の距離またはノズルと冷却部材との距離を調整することで、排出された毛羽の冷却部材への貼り付きを抑制することができる。
　さらに、前述のノズルが複数配列されたダイを有する装置の場合、それぞれのノズルの下流に一対の冷却部材が配列され、一対の冷却部材間の距離、またはノズルと冷却部材との距離をそれぞれ独立に調整可能であることが好ましい。このようなダイとすることで、一つのノズルのスリットの高さを拡張して毛羽の排出を行う間にも、他のノズルで引き続きシート状プリプレグを成型することが容易となる。
　また、本発明のシート状プリプレグ成型装置は、下記Ａ～Ｃのうち少なくとも１種のモニタリング機構を備えることが好ましい。
Ａ：前記樹脂含浸部に供給される前の強化繊維束に随伴する異物検出機構
Ｂ：前記樹脂含浸部内の異物検出機構
Ｃ：成型されたシート状プリプレグの外観不良検出機構
このようなモニタリング機構を備えることによって、どのタイミングでノズルを拡張し、毛羽排出操作を行うべきかを知ることができる。
　さらに、本発明のシート状プリプレグ成型装置は、Ａ～Ｃのうち少なくとも１種のモニタリング機構により異物または外観不良を検出した際に、前記スリットの高さを拡張することにより前記樹脂含浸部内に滞留する毛羽を排出するよう制御されることが望ましい。
　＜シート状プリプレグの製造方法＞
　本発明のシート状プリプレグの製造方法は、前述のシート状プリプレグ成型装置を用いて、シート状プリプレグ成型用ダイ１０４のノズルが有するスリットの高さを拡張することによって、ダイ１０４の樹脂含浸部内に堆積した異物や繊維毛羽を排出する排出操作を好ましく行うことができる。そして、排出時もシート幅は一定に保たれているので、異物や毛羽を速やかに排出した後には、速やかに安定して、スリット間隙を生産条件に戻すことができる。そのため、外観品位に優れたシート状プリプレグを長時間にわたって連続的に成型することができる。また、前述の冷却装置を有する場合は、排出操作の際に、一対の冷却部材間の距離を拡張するか、ノズルと冷却部材との距離を拡張することが好ましい。
　強化繊維束を構成する強化繊維としては、特に限定されないが、炭素繊維、金属繊維、有機繊維、および無機繊維が例示される。
　炭素繊維としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、セルロース系炭素繊維、気相成長系炭素繊維、これらの黒鉛化繊維などが例示される。このうちＰＡＮ系炭素繊維は、ポリアクリロニトリル繊維を原料とする炭素繊維である。ピッチ系炭素繊維は石油タールや石油ピッチを原料とする炭素繊維である。セルロース系炭素繊維はビスコースレーヨンや酢酸セルロースなどを原料とする炭素繊維である。気相成長系炭素繊維は炭化水素などを原料とする炭素繊維である。これら炭素繊維のうち、強度と弾性率のバランスに優れる点で、ＰＡＮ系炭素繊維が好ましく用いられる。炭素繊維は引抜成型において毛羽が発生するリスクがあり、本発明の引抜成型用ダイを用いることは好適である。
　金属繊維としては、例えば、鉄、金、銀、銅、アルミニウム、黄銅、ステンレスなどの金属からなる繊維が挙げられる。
　有機繊維としては、アラミド繊維、ポリフェニレンサルファイド繊維、ポリエステル繊維、ポリアミド繊維、ポリエチレン繊維などの有機材料からなる繊維が挙げられる。アラミド繊維としては強度や弾性率に優れたパラ系アラミド繊維と難燃性、長期耐熱性に優れるメタ系アラミド繊維とが例示される。パラ系アラミド繊維としては、例えば、ポリパラフェニレンテレフタルアミド繊維、コポリパラフェニレン－３，４’－オキシジフェニレンテレフタルアミド繊維などが挙げられ、メタ系アラミド繊維としては、ポリメタフェニレンイソフタルアミド繊維などが挙げられる。アラミド繊維としては、メタ系アラミド繊維に比べて弾性率の高いパラ系アラミド繊維が好ましく用いられる。
　無機繊維としては、ガラス、バサルト、シリコンカーバイト、シリコンナイトライドなどの無機材料からなる繊維が挙げられる。ガラス繊維としては、Ｅガラス繊維（電気用）、Ｃガラス繊維（耐食用）、Ｓガラス繊維、Ｔガラス繊維（高強度、高弾性率）などが例示されるがこのいずれを用いても良い。バサルト繊維は、鉱物である玄武岩を繊維化した物で、耐熱性の非常に高い繊維である。玄武岩には、一般に鉄の化合物であるＦｅＯまたはＦｅＯ２を９～２５％、チタンの化合物であるＴｉＯまたはＴｉＯ２を１～６％含有するが、溶融状態でこれらの成分を増量して繊維化することも可能である。
　強化繊維として、炭素繊維、ガラス繊維、バサルト繊維、及びアラミド繊維からなる群より選ばれる少なくとも１種の強化繊維を用いることがより好ましく、これらの中でも、軽量化や強度などの力学特性を効率よく発揮する炭素繊維を用いることが特に好ましい。また、強化繊維は、その複数種を組み合わせて使用してもよく、これらの繊維を組み合わせることで複合的な効果が期待できる。例えば炭素繊維とガラス繊維を組み合わせる事で、炭素繊維による高い補強効果および安価なガラス繊維によるコストの低減が両立できる。
　強化繊維束は、１本または複数本を並べてシート状に引き揃えられる。シート状に引き揃えられた強化繊維の総フィラメント数（単繊維の本数）は、１，０００～２，５００，０００本の範囲にあることが好ましい。生産性の観点からは、強化繊維の総フィラメント数は、１，０００～１，０００，０００本がより好ましく、１，０００～６００，０００本がさらに好ましく、１，０００～３００，０００本が特に好ましい。強化繊維の総フィラメント数の上限は、分散性や取り扱い性とのバランスも考慮して、生産性と分散性、取り扱い性を良好に保てるように選択することが好ましい。
　強化繊維の単繊維の平均直径は好ましくは５～１０μｍであり、６～８μｍがさらに好ましい。また強化繊維の引張強度は３，０００～６，０００ＭＰａのものを用いることが好ましい。なお強化繊維の強度［ＭＰａ］＝（単繊維強力［Ｎ］）／単繊維断面積［ｍｍ２］という関係となる。
　また、強化繊維は、接着性やコンポジット総合特性、高次加工性を向上させるために、成型用ダイに導入される前の段階で、サイジング剤により表面処理されていてもよい。サイジング剤には、ビスフェノール型エポキシ化合物、直鎖状低分子量エポキシ化合物、ポリエチレングリコール、ポリウレタン、ポリエステル、乳化剤あるいは界面活性剤などの成分を粘度調整、耐擦過性向上、耐毛羽性向上、集束性向上、高次加工性向上等の目的で混合したものが好ましい。
　サイジング剤の付与手段としては特に限定されるものではないが、例えばローラーを介してサイジング液に浸漬する方法、サイジング液の付着したローラーに接する方法、サイジング液を霧状にして吹き付ける方法などがある。また、バッチ式、連続式いずれでもよいが、生産性がよくバラツキが小さくできる連続式が好ましい。この際、強化繊維に対するサイジング剤有効成分の付着量が適正範囲内で均一に付着するように、サイジング液濃度、温度、糸条張力などをコントロールすることが好ましい。また、サイジング剤付与時に強化繊維を超音波で加振させることはより好ましい。
　強化繊維束に含侵する熱可塑性樹脂は特に限定されないが、例えばポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ＡＢＳ樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、変性ポリフェニレンオキサイド、ポリビニルアルコール、ポリアルキレンオキサイド、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリアリレート、ポリエーテルイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ポリイミド、液晶ポリマー、ポリメチルメタアクリレート、ポリスルホンなどが挙げられる。耐熱性や強度、剛性などの各物性が優れたシート状プリプレグが得られる点で、熱可塑性樹脂としては、ポリアミド樹脂を用いることが好ましい。
　１００　シート状プリプレグ成型装置
　１０１　強化繊維束
　１０２　ボビン
　１０３　糸道ガイド
　１０４　ダイ
　１０５　フィーダー
　１０６　熱可塑性樹脂
　１０７　排出口
　１０８　ノズル
　１０９　一対の冷却部材
　１１０　引取部　
　１１１　シート状プリプレグ
　１１２　巻取ロール
　１１３　第２の樹脂含浸装置
　１１４　第２のノズル
　２００　ノズル
　２０１　上型部材
　２０２　天面
　２０３　底面
　２０４　下型部材
　２０５　スリット
　２０６　壁面
　２０７　壁面
　２１０　ノズル
　２１１　上型部材
　２１２　天面
　２１３　底面
　２１４　下型部材
　２１５　スリット
　２１６　壁面
　２１７　壁面
　３０８　断面長方形の部材
  ３１８　断面長方形の部材
　３０９　断面L型形状の部材
　３１９　断面L型形状の部材
　４０８　断面長方形の部材
　４０９　断面凸形状の部材
　５０１：ロール状の上型部材
　５１１：ロール状の上型部材
　５０４：ロール状の下型部材
　５１４：ロール状の下型部材
  ５１７ ：軸

Claims (19)

  1. 　シート状に引き揃えられた強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸する樹脂含浸部と、前記樹脂含浸部において熱可塑性樹脂が含浸された強化繊維束を引抜成型するためのノズルを有するシート状プリプレグ成型用ダイであって、
    　前記ノズルは、ノズル孔が前記シート状プリプレグの幅方向を規定する一対の壁面と、前記シート状プリプレグの厚み方向を規定する天面および底面とで区画され、ノズル孔の断面は矩形状のスリットであり、
    　前記天面または底面が、前記壁面に案内されて前記シート状プリプレグの厚み方向に移動することにより前記スリットの高さを調整可能なシート状プリプレグ成型用ダイ。
  2. 　前記ノズルは少なくとも２つの部材によって構成され、かつ、そのうちの少なくとも１つの部材は他の部材に摺動可能で、かつ、当該摺動可能な部材を摺動させることで、前記ノズル孔の厚みを調整可能に構成されている請求項１に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  3. 　前記ノズルを構成する前記壁面並びに前記天面および底面のうち、少なくとも1つの面は隣り合う面と位置関係が固定されている、請求項１または２に記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  4. 　前記ノズル孔を区画する一対の壁面が一定幅で固定されている、請求項１～３のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  5. 　前記ノズル孔を区画する前記天面が断面凸形状である上型部材により区画されるか、または前記底面が断面凸形状の下型部材により区画される、請求項１～４のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  6. 　前記スリットが、前記天面を区画する断面凸形状の上型部材と、前記一対の壁面および前記底面を一体として区画する断面凹形状の下型部材とにより形成されるか、または、前記一対の壁面および前記天面を一体として区画する断面凹形状の上型部材と、前記底面を区画する断面凸形状の下型部材とにより形成される、請求項１～５のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  7. 　前記ノズルは、その断面が凸形状の部材とその断面が凹形状の部材とによって構成され、該断面が凸形状の部材の凸部が該断面の凹形状の部材の凹み部に嵌合されることでノズル孔が形成されていることを特徴とする請求項１～６のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  8. 　前記断面矩形状のスリットの高さの調整により、前記スリットの開口部面積を、強化繊維束の引抜成型時の開口部面積の４０倍以下の範囲で調節可能である、請求項１～７のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  9. 　　前記ノズル孔において前記強化繊維束走行方向の長さが１０ｍｍ以下である、請求項１～８のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  10. 前記ノズルが複数配列され、該複数のノズルの前記断面矩形状のスリットの高さをそれぞれ独立に調整可能な、請求項１～９のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイ。
  11. 　請求項１～１０のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型用ダイを備えたシート状プリプレグ成型装置。
  12. 　前記シート状プリプレグ成型用ダイのノズル通過後に、強化繊維束に熱可塑性樹脂を含浸する第２の樹脂含浸装置を有する請求項１１に記載のシート状プリプレグ成型装置。
  13. 　さらに、前記第２の樹脂含浸装置通過後の強化繊維束をノズルに通過させる機構を有する請求項１２に記載のシート状プリプレグ成型装置。
  14. 　さらに、前記ノズル通過後の強化繊維束の上下に対向するよう設置された一対の冷却部材を有し、該一対の冷却部材間の間隙が調整可能であるか、または、前記ノズルまたは前記第２の樹脂含浸装置もしくは第２のノズルと前記冷却部材との走行方向の距離が調整可能である、請求項１１～１３のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型装置。
  15. 　前記ノズルが複数配列されるとともに、それぞれの前記ノズルの下流に前記一対の冷却部材が複数配列され、前記一対の冷却部材間の距離、または前記ノズルもしくは前記第２の樹脂含浸装置と前記冷却部材との距離をそれぞれ独立に調整可能である、請求項１４に記載のシート状プリプレグ成型装置。
  16. 　下記Ａ～Ｃのうち少なくとも１種の検出機構を備える、請求項１１～１４のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型装置。
    Ａ：前記樹脂含浸部に供給される前の強化繊維束に随伴する異物検出機構
    Ｂ：前記樹脂含浸部内の異物検出機構
    Ｃ：成型されたシート状プリプレグの外観不良検出機構
  17. 　前記Ａ～Cのうち少なくとも１種の検出機構により異物または外観不良を検出した際に、前記断面矩形状のスリットの高さを拡張することにより前記樹脂含浸部内に滞留する毛羽を排出するよう制御される、請求項１６に記載のシート状プリプレグ成型装置。
  18. 　請求項１１～１７のいずれかに記載のシート状プリプレグ成型装置を用いて連続的にシート状プリプレグを成型するシート状プリプレグの製造方法であって、前記断面矩形状のスリットの高さを拡張することによって前記樹脂含浸部内に堆積した異物や繊維毛羽を排出する排出操作を行うシート状プリプレグの製造方法。
  19. 　請求項１２または請求項１３に記載のシート状プリプレグ成型装置を用いて連続的にシート状プリプレグを成型するシート状プリプレグの製造方法であって、前記樹脂含浸部内に堆積した異物や繊維毛羽を排出操作の際に、前記冷却部材間の間隙を拡張するか、または前記ノズルと前記冷却部材との距離を拡張するシート状プリプレグの製造方法。
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