WO2017042258A1 - Dispositif d'analyse in situ d'un dechet radiologique contenant l'isotope carbone 14 - Google Patents
Dispositif d'analyse in situ d'un dechet radiologique contenant l'isotope carbone 14 Download PDFInfo
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- G21F9/28—Treating solids
Definitions
- the present invention relates to a device and a method for in situ analysis of a radiological waste containing the carbon isotope 14.
- the need is known to measure the carbon 14 ( 14 C) isotope content present in certain radiological waste, in particular in the graphite of the reactors of the graphite-gas reactor reactors.
- Carbon 14 is a radioactive isotope with long life (of the order of 5700 years).
- the knowledge of the content makes it possible to adapt the industrial means of treatment and storage to just what is needed. This measure represents a major economic challenge.
- the problem to be solved is the difficulty of measuring in situ the activity of this radioisotope which does not emit gamma radiation and is therefore difficult to measure, whereas this value can be decisive for the choice of the means of treatment and downstream storage.
- liquid scintillation in English “liquid scintillation", which is the most used;
- the purpose of the present invention is precisely to solve these difficulties by proposing analysis solutions that make it possible to work in situ, that is to say without having to take a sample.
- the state of the art in this respect is illustrated by the following documents:
- a first aspect of the invention relates to a device for in situ analysis of a radiological waste containing the carbon isotope 14, this radiological waste being in the form of a manufactured solid object, that is to say to say of an integral non-fragmented object, characterized by the fact that it comprises:
- a calorimeter comprising an enclosure for receiving said waste, said enclosure being sized to receive it without fragmenting it;
- said measurement means comprise at least one processor and a control computer which control said calorimeter and spectrometer, the processing of the collected measurements and the display of the results.
- Another aspect of the invention relates to a method of in situ analysis of a radiological waste containing the carbon isotope 14 using a device according to one of the preceding characteristics which comprises the steps of :
- ⁇ (gamma) spectroscopy of said waste; d / subtract from the result from step b /, the energy of origin 6+ and y from isotopes other than carbon 14 which are emitters of 6+ and ⁇ radiation;
- FIG. 1 is a very schematic front view of the device according to the invention.
- FIG. 2 is an operational performance graph showing the carbon 14 activity of a graphite false jacket.
- a solution proposed in the present application consists of a specific instrument directly allowing the global measurement of the carbon 14 contained in an object.
- this object may be a graphite jacket consisting of a hollow cylinder about 20 cm in diameter and 60 cm long whose weight is about 20 kilograms. It can also be a graphite brick weighing more than 20 kilograms. Any other shape and weight is possible.
- the waste takes the form of a manufactured solid object, that is to say of a non-fragmented integral object, so that the invention can be implemented in situ, and not only in the laboratory.
- the device comprises a calorimeter 2 in which the waste 1 is introduced.
- the device also includes a commercially available spectrometer 3, in which the sample is transferred after the calorimetry analysis.
- An electronic card 4 and a control computer 5 provide control of the instrument, the realization and management of acquisitions, the processing of information and the output of the results.
- the proposed solution is based on:
- the measured activity is increased by two standard deviations.
- the actual activity of the object is less than this value with a confidence level of
- the device according to the invention can be used directly on a site where the objects to be stored are stored, and not only in the context of a laboratory. This allows an overall measurement of the object, in situ, without sampling and highly representative. The manipulation of objects is reduced objects and operates without modification or destruction of these objects.
- Carbon 14 is a radioelement particularly followed by its long life, its bio-accumulable nature, and the risk, following its release into the atmosphere, to disrupt radio-dating.
- the persons likely to use the device according to the invention are, for example the operators, producers, auditors, radioactive waste control bodies, for example during dismantling operations or production of waste or rejects.
- the shape of the waste can be any. It is important (for practical reasons but also for optimization of measurements) that the calorimeter enclosure is adapted to the size of the object. Furthermore, gamma spectrometry can be implemented according to various methods known to those skilled in the art.
- the measurement performed is a direct measurement using calorimetry and spectrometry, so that no assumption of any isotope content (considered a priori or obtained by a technique of ratios or correlations) is made / used.
- the beta power values (power due to the 6 emitters ⁇ ⁇ ) marked with two asterisks, a total value of 2.43 ⁇ , are removed from the calorimeter result. This power is evaluated from the measurement of ⁇ ⁇ emitters by ⁇ spectrometry. It is estimated that the error on this assessment is of the order of 10%.
- the gamma power values (power due to ⁇ emitters ⁇ ⁇ ) marked with three asterisks, with a total value of 58.30 ⁇ , are removed from the calorimeter result. This gamma power is only partially converted into heat of the object. It is estimated from simulations and actual measurement of gamma power from spectrometry results.
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Abstract
La présente invention concerne notamment un dispositif d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14, ce déchet radiologique se présentant sous la forme d'un objet solide manufacturé (1), c'est- à-dire d'un objet intégral non fragmenté, caractérisé par le fait qu'il comporte : - un calorimètre (2) comprenant une enceinte de réception dudit déchet, cette enceinte étant dimensionnée pour le recevoir sans le fragmenter; - un spectromètre (3); - ainsi que des moyens de mesure (4, 5) permettant de calculer, au moins à partir de la puissance calorimétrique et de la mesure spectrométrique dudit déchet, la teneur en carbone 14 dudit déchet (1).
Description
DISPOSITIF D'ANALYSE IN SITU D'UN DECHET RADIOLOGIQUE CONTENANT
L'ISOTOPE CARBONE 14
DOMAINE DE L'INVENTION
La présente invention est relative à un dispositif et à un procédé d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14.
Elle a donc trait aux caractérisations radiologiques (mesures nucléaires) de matières issues du démantèlement d'un site nucléaire ou d'un processus de production nucléaire.
ARRIERE PLAN TECHNOLOGIQUE DE L'INVENTION
On connaît le besoin de mesurer la teneur en isotope carbone 14 (14C) présent dans certains déchets radiologiques, notamment dans le graphite des réacteurs des filières de réacteurs graphite-gaz.
Et l'on souhaite toujours améliorer la mesure du carbone 14.
Le but est de mieux connaître la nature des déchets et notamment leur teneur en carbone 14. Le carbone 14 est un isotope radioactif à vie longue (de l'ordre de 5700 ans). La connaissance de la teneur permet d'adapter les moyens industriels de traitement et de stockage au juste nécessaire. Cette mesure représente donc un grand enjeu économique.
La problématique à résoudre est la difficulté de mesure in situ de l'activité de ce radio-isotope qui n'émet pas de rayonnement gamma et est donc difficile à mesurer, alors que cette valeur peut être déterminante pour le choix des moyens de traitement et de stockage en aval.
En effet, le démantèlement des réacteurs de la filière graphite-gaz génère des dizaines de milliers de tonnes de graphite contenant ou pouvant contenir du carbone 14.
Jusqu'ici, on ne connaît pas de mesure in situ. En pratique, l'évaluation de la teneur en carbone 14 est effectuée par analyse physicochimique sur des prélèvements de déchets.
Actuellement, des prélèvements de quelques grammes sont effectués et traités chimiquement pour en extraire le carbone, puis traités physiquement afin d'évaluer la teneur en carbone 14 au sein de cet extrait.
Plus précisément, on opère successivement comme suit :
I / réalisation de prélèvements de quelques grammes (qui doivent respecter certains protocoles afin d'obtenir un échantillonnage représentatif de la population des objets à caractériser) ;
21 exécution de procédés de laboratoire permettant la préparation physicochimique (broyages, dilutions, filtrations, réactions chimiques, séparation, etc. ) de l'échantillon ;
3/ mesure de la quantité de carbone 14 par l'une des techniques suivantes :
- mesure par scintillation liquide (en anglais "liquid scintillation"), qui est la plus utilisée ;
- mesure par spectrométrie de masse avec accélérateur (en abrégé
"AMS")
- détection par semi-conducteur, ou tout capteur/film sensible au rayonnement bêta (6+).
L'avantage principal de ces méthodes de laboratoires est la fiabilité et la très grande précision de la mesure.
Mais leurs inconvénients sont majeurs.
Ainsi, ils ont une représentativité faible, avec un gros risque d'erreur d'échantillonnage, qui ne peut être diminué que par un accroissement du nombre des prélèvements, ce qui entraîne donc une hausse importante des coûts. A noter au surplus l'inconvénient spécifique lié à la sécurité et aux risques radiologiques (contamination, etc.).
De plus, ils sont caractérisés par une grande lenteur. En effet, il existe un délai important entre les prélèvements et les résultats, ce qui rend difficile un traitement industriel des déchets considérés.
On note par ailleurs un coût important par mesure.
II faut noter que la mesure des rayonnements 6+ par des semiconducteurs ou autres capteurs (cf. la troisième des solutions présentées plus haut) pourrait être réalisée sans prélèvement de matériau, c'est-à-dire directement sur l'objet considéré. Dans cette hypothèse, seuls les 6+ émis en surface seraient mesurés. Il y aurait alors un très grand risque d'erreur en cas d'écart, comme c'est probable, entre l'activité vue en surface et l'activité réelle en volume.
La présente invention a justement pour but de résoudre ces difficultés en proposant des solutions d'analyse permettant de travailler in situ, c'est-à-dire sans avoir à prélever d'échantillon.
L'état de la technique en la matière est illustré par les documents suivants :
- S.R.GUNN: « Radiometric calorimetry: A review », NUCLEAR INSTRUMENTS AND METHODS », vol. 29, 1er septembre 1964 ;
- D S Bracken ET AL : « Application Guide to Safeguards Calorimetry », 1er janvier 2002 ;
- WOOD M J ET AL : « TRITIUM SAMPLING AND MEASUREMENT », HEALTH PHYSICS, LIPPINCOTT, WILLIAMS & WILKINS, HAGERSTON, MD, USA, 1er décembre 1993 ;
- G. H. Jenks, F. H. Sweeton: « LETTERS TO THE EDITOR Calorimetric Détermination of the Relationship between the Half-Life and Average Beta-Energy of C14 », Oak Ridge National Laboratory, Tennessee Phys. Rev. 86, 1er juin 1952.
RESUME DE L'INVENTION
Ainsi, un premier aspect de l'invention concerne un dispositif d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14, ce déchet radiologique se présentant sous la forme d'un objet solide manufacturé, c'est-à-dire d'un objet intégral non fragmenté, caractérisé par le fait qu'il comporte :
- un calorimètre comprenant une enceinte de réception dudit déchet, cette enceinte étant dimensionnée pour le recevoir sans le fragmenter ;
- un spectromètre ;
- ainsi que des moyens de mesure permettant de calculer, au moins à partir de la puissance calorimétrique et de la mesure spectrométrique dudit déchet, la teneur en carbone 14 dudit déchet.
Selon d'autres caractéristiques non limitatives et avantageuses de ce dispositif :
- lesdits calorimètre et spectromètre sont réunis dans un même appareil ;
- lesdits moyens de mesure comprennent au moins un processeur et un ordinateur de pilotage qui assurent le contrôle desdits calorimètre et spectromètre , le traitement des mesures collectées et l'affichage des résultats.
Un autre aspect de l'invention est relatif à un procédé d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14 à l'aide d'un dispositif selon l'une des caractéristiques précédentes qui comprend les étapes qui consistent à :
a/ introduire ledit déchet dans le calorimètre ;
b/ réaliser une mesure, via ledit calorimètre, de l'énergie d'origine 6+ émise par ledit déchet ;
cl réaliser une spectroscopie γ (gamma) dudit déchet ; d/ soustraire au résultat issu de l'étape b/, l'énergie d'origine 6+ et y issue des isotopes autres que le carbone 14 qui sont émetteurs de rayonnements 6+ et γ ;
e/ convertir l'énergie ainsi obtenue en activité du carbone14.
BREVE DESCRIPTION DES DESSINS
D'autres caractéristiques et avantages de l'invention apparaîtront à la lecture de la description suivante d'un mode de réalisation préféré de l'invention. Cette description est faite en référence aux dessins annexés dans lesquels :
- la figure 1 est une vue très schématique de face du dispositif selon l'invention ;
- la figure 2 est un graphique de performance opérationnelle montrant l'activité du carbone 14 d'une fausse chemise en graphite.
DESCRIPTION DETAILLEE DE L'INVENTION
Le principe de l'invention réside dans le fait que l'on procède aux opérations suivantes :
a/ réaliser une mesure, via un calorimètre, de l'énergie d'origine 6+ émise par ledit déchet ;
b/ réaliser une spectroscopie γ (gamma) dudit déchet ;
cl soustraire au résultat issu de l'étape b/, l'énergie d'origine 6+ et Y issue des isotopes autres que le carbone 14 qui sont émetteurs de rayonnements 6+ et γ ;
d/ convertir l'énergie ainsi obtenue en activité du carbone1 . Une solution proposée dans la présente demande consiste en un instrument spécifique permettant directement la mesure globale du carbone 14 contenu dans un objet.
A titre d'exemple, cet objet peut être une chemise de graphite consistant en un cylindre creux de 20 cm de diamètre environ et de 60 cm de longueur dont le poids est d'environ 20 kilogrammes. Il peut aussi s'agir d'une brique de graphite de poids supérieur à 20 kilogrammes. Tout autre forme et poids est envisageable.
En tout état de cause, le déchet prend la forme d'un objet solide manufacturé, c'est-à-dire d'un objet intégral non fragmenté, de sorte que l'on peut mettre en œuvre l'invention in situ, et non pas seulement en laboratoire.
En se reportant à la figure 1 annexée, le dispositif comporte un calorimètre 2 dans lequel le déchet 1 est introduit.
II peut s'agir par exemple d'un calorimètre présentant les paramètres suivants :
- Gamme de mesures : 10 μνν - 10mW ;
- Précision (répétabilité) : ± 10% sur la gamme 10 μνν - 100 μνν / ± 1.0% sur la gamme 100 μλ/V - 1 mW / ± 0.2% sur la gamme 1 mW - 10 mW ;
- Limite de détection : 2 μνν ;
- Temps de mesure : environ 72 heures.
Le dispositif comporte également un spectromètre 3 du commerce, dans lequel l'échantillon est transféré après l'analyse de calorimétrie.
Une carte électronique 4 et un ordinateur 5 de pilotage assurent le contrôle de l'instrument, la réalisation et la gestion des acquisitions, le traitement des informations et la sortie des résultats.
Selon l'invention, la solution proposée est basée sur :
- la mesure de la puissance thermique de l'objet par un procédé de calorimétrie,
- la caractérisation de l'objet en spectrométrie gamma ;
- un traitement approprié de ces deux résultats.
En effet, grâce à la connaissance des activités des radionucléides émetteurs gamma du déchet de graphite, de la géométrie du déchet et de la définition du calorimètre (matières et géométrie), par simulation nucléaire, on calcule :
- la puissance thermique due au dépôt d 'énergie des radionucléides émetteurs gamma, alpha-gamma, bêta-gamma, alpha-bêta, gamma dans le bloc de graphite ;
- la puissance thermique due au dépôt d 'énergie des rayonnements gamma dans la partie sensible du calorimètre.
La soustraction de ces puissances à la mesure permet de déterminer la puissance thermique des émetteurs bêta purs, donc un majorant de l'activité du carbone 14. Ce majorant est d'autant plus proche de la vraie valeur de l'activité de C14 que la contribution des autres sources de rayonnement exclusivement bêta (dits "bêta purs") est mineure. Ainsi, la mesure de ce majorant peut être assimilée à la mesure de la valeur de l'activité du carbone 14.
C'est le cas pour les déchets générés dans le cadre de la filière UNGG (pour Uranium Naturel Graphite Gaz).
On peut se reporter au tableau de la page 8 qui exprime ceci d'une autre manière.
De plus, dans le tableau de la page 9, on donne les résultats d'une mesure effectuée sur une fausse chemise. Par cette dernière expression, on entend un élément composé de graphite pur, sans insert métallique, avec une activité maximale de l'ordre de 500 μ$ν/1ι. Sa contamination est de l'ordre de
0.5Bq/cm2 et le spectre de contamination est le spectre combustible.
A la figure 2 est représenté un graphique de performance opérationnelle théorique montrant l'activité du carbone 14 d'une fausse chemise en graphite, de 20 Kg.
L'activité mesurée est majorée de deux écarts types. L'activité réelle de l'objet est inférieure à cette valeur avec un niveau de confiance de
97.5 %.
Les hypothèses suivantes ont été prises :
1 /Performances du calorimètre conformes aux spécifications du constructeur ;
2/Emetteurs 6+ purs autres que le C14 : 20% de l'activité du carbone 14 ;
3/ Emetteurs β γ réduits au seul Co60 ;
Al Erreur d'évaluation* de la puissance 6 des émetteurs β γ : 10% ; 5/ Puissance γ déposée dans l'objet estimée à 30% ;
6/ Erreur d'évaluation* de la puissance γ déposée : 20% ;
(*) : Effectuée à partir des résultats de spectrométrie.
Le dispositif selon l'invention, ainsi que le procédé qui le met en œuvre, peuvent être utilisés directement sur un site où sont stockés les objets à contrôler, et non pas seulement dans le cadre d'un laboratoire. Cela autorise donc une mesure globale de l'objet, in situ, sans échantillonnage et très représentative. La manipulation des objets est réduite des objets et s'opère sans modification ni destruction de ces objets.
Ceci permet aussi un gain financier important par rapport aux méthodes de mesure concurrentes. On observe également un gain global sur la fiabilité de la mesure d'un parc d'objets.
Le carbone 14 est un radioélément particulièrement suivi du fait de sa vie longue, de son caractère bio-accumulable, et du risque, suite à son relargage dans l'atmosphère, de perturber la radio-datation.
Parmi les applications industrielles de la présente invention, on peut citer la mesure de la teneur en carbone 14 :
- dans le graphite issu du démantèlement des réacteurs nucléaires au graphite ;
- avant et après les traitements de ce graphite en vue de diminuer sa teneur en carbone 14, pour déterminer la performance de ces traitements ;
- en entrée des sites d'entreposage et de stockage de ce déchet nucléaire.
L'utilisation peut conduire par exemple à un tri de ces objets entreposés sur la base des résultats de mesure du Carbone 14. Ainsi, en fonction de la teneur mesurée, on va opter pour un enfouissement plus ou moins profond des déchets. La mesure effective du carbone 14 permet donc un déploiement de moyens de traitement et de stockage des déchets en graphite qui correspond au juste nécessaire et, par voie de conséquence au moindre coût.
Les personnes susceptibles d'utiliser le dispositif selon l'invention sont par exemple les opérateurs, producteurs, vérificateurs, instances de contrôle de déchets radioactifs, par exemple à l'occasion d'opérations de démantèlement ou de production de déchets ou de rejets.
Comme indiqué plus haut, la forme du déchet peut être quelconque. Il est important (pour des raisons pratiques mais aussi pour une optimisation des mesures) que l'enceinte du calorimètre soit adaptée à la taille de l'objet.
Par ailleurs, la spectrométrie gamma peut être mise en œuvre selon différentes méthodes connues de l'homme du métier.
On peut envisager une intégration mécanique avec le poste de spectrométrie, ce qui signifie que l'on aurait alors affaire à un seul et même appareil assurant les deux fonctions (calorimètre et spectromètre).
Nota : La mesure effectuée est une mesure directe utilisant la calorimétrie et la spectrométrie, de sorte qu'aucune hypothèse de teneur de quelque isotope que ce soit (considérée a priori ou obtenue par une technique de ratios ou de corrélations) n'est effectuée/ utilisée.
EXEMPLE DE LA MESURE D'UNE FAUSSE CHEMISE (ACTIVITES MOYENNES)
Activité Activité totale Energie bêta par Energie gamma PUISSANCE massique de la chemise désintégration par PUISSANCE BÊTA GAMMA
(20kg) désintégration
Isotope /Unité Bq/g Bq/chemise keV keV
C14 1 .26 E+05 2.52 E+09 49.5 19.96*
C136 83 E10+1 1 .66 E+06 247 0.07*
Ni63 7.40 E+04 1 .48 E+09 17 4.03*
H3 9.3 E+04 2.00 E+09 5.7 1 .82*
Co60 7.00 E+03 1 .40 E+08 86 2510 1 .93** 56.22***
Eu154 4.00 E+02 8.00 E+06 222 1246 0.28** 1 .59***
Eu152 4.70 E+01 9.40 E+05 42 1 164 0.01 ** 0.18***
Ba133 1 .15 E+02 2.30 E+06 450 404 0.17** 0.15***
Cs1 37 8.70 E+01 1 .74 E+06 157 565 0.04** 0.16***
Légende : Les valeurs de puissance bêta (puissance due aux 6 des émetteurs 6 purs) marquées d'un astérisque, d'une valeur totale de 25.87 μννβΐΐ, sont ce que l'on cherche à évaluer. On ne pourra toutefois distinguer les différents émetteurs. Par sécurité, on considérera que l'ensemble provient du carbone 14.
Les valeurs de puissance bêta (puissance due aux 6 des émetteurs β γ) marquées de deux astérisques, d'une valeur totale de 2.43 μννβΐΐ, sont ôtées du résultat du calorimètre. Cette puissance est évaluée à partir de la mesure des émetteurs β γ par spectrométrie γ. On estime que l'erreur sur cette évaluation est de l'ordre de 10%.
Les valeurs de puissance gamma (puissance due aux γ des émetteurs β γ) marquées de trois astérisques, d'une valeur totale de 58.30 μννβΐΐ, sont ôtées du résultat du calorimètre. Cette puissance gamma n'est que partiellement convertie en chaleur de l'objet. On l'estime à partir de simulations et de la mesure effective de la puissance gamma à partir des résultats de spectrométrie.
Claims
1 . Dispositif d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14, ce déchet radiologique se présentant sous la forme d'un objet solide manufacturé (1 ), c'est-à-dire d'un objet intégral non fragmenté, caractérisé par le fait qu'il comporte :
- un calorimètre (2) comprenant une enceinte de réception dudit déchet, cette enceinte étant dimensionnée pour le recevoir sans le fragmenter ;
- un spectromètre (3) ;
- ainsi que des moyens de mesure (4, 5) permettant de calculer, au moins à partir de la puissance calorimétrique et de la mesure spectrométrique dudit déchet, la teneur en carbone 14 dudit déchet (1 ).
2. Dispositif selon la revendication 1 , caractérisé par le fait que lesdits calorimètre (2) et spectromètre (3) sont réunis dans un même appareil.
3. Dispositif selon l'une des revendications précédentes, caractérisé par le fait que lesdits moyens de mesure comprennent au moins un processeur (4) et un ordinateur (5) de pilotage qui assurent le contrôle desdits calorimètre (2) et spectromètre (3), le traitement des mesures collectées et l'affichage des résultats.
4. Procédé d'analyse in situ d'un déchet radiologique contenant l'isotope carbone 14, ce déchet radiologique se présentant sous la forme d'un objet solide manufacturé (1 ), c'est à dire d'un objet intégral non fragmenté à l'aide d'un dispositif selon l'une des revendications précédentes, caractérisé par le fait qu'il comprend les étapes qui consistent à :
a/ introduire ledit déchet dans le calorimètre (2) ;
b/ réaliser une mesure, via ledit calorimètre (2), de l'énergie d'origine 6+ émise par ledit déchet ;
cl réaliser une spectroscopie γ (gamma) dudit déchet ;
d/ soustraire au résultat issu de l'étape b/, l'énergie d'origine 6+ et y issue des isotopes autres que le carbone 14 qui sont émetteurs de rayonnements 6+ et γ ;
e/ convertir l'énergie ainsi obtenue en activité du carbone14.
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