WO2016175408A1 - 튜브셀 기반의 가압형 공전해 모듈 - Google Patents

튜브셀 기반의 가압형 공전해 모듈 Download PDF

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송락현
박석주
이승복
이종원
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to an electrolytic module capable of producing syngas from water and carbon dioxide, and more particularly, to a pressurized electrolytic module equipped with a tubular cell which is excellent in performance and durability and can improve syngas production yield. will be.
  • High temperature electrolytic reaction system of carbon dioxide and steam to a cathode applying an electrical Following the introduction of air to the anode, and maintaining the high temperature to the device for producing a synthetic gas (Syngas) by the main surface electrolytic reaction, CO 2 -H 2 O
  • Syngas synthetic gas
  • the technology of manufacturing synthesis gas by high temperature electrolysis reaction is characterized by the efficient combination of reaction and separation process, which simplifies the process, improves the reaction efficiency, and makes the operation efficient by increasing the throughput. Only limited research has focused on precious metal electrodes.
  • the electrolytic cell for producing syngas by the high temperature electrolytic reaction of CO 2 -H 2 O has low syngas conversion rate of CO 2 and its efficiency is not good for commercialization. There is a need for this excellent electrolytic cell and electrostatic module.
  • an object of the present invention is to provide an electrostatic module having excellent durability even under pressure operation by applying a tube cell excellent in performance and durability.
  • the present invention is an electrolytic cell using a fuel gas consisting of hydrogen, nitrogen, carbon dioxide; A pressurizing chamber for pressurizing the electrolytic cell; And it provides a pressurized electrostatic module comprising a vaporizer for providing steam to the electrolytic cell.
  • the pressurized electrostatic module may include a mass flow controller capable of controlling the mass flow rates of the hydrogen, nitrogen, and carbon dioxide, respectively.
  • the electrolytic cell may use a tubular electrolytic cell, the tubular electrolytic cell comprising a cylindrical support; A cathode layer formed on the cylindrical support surface; A solid electrolyte layer formed on the surface of the cathode layer; And an anode layer formed on the surface of the solid electrolyte layer.
  • It may include a heating device for heating the tubular electrolytic cell inside the pressure chamber.
  • the apparatus may further include a differential pressure control system for regulating the differential pressure between the tubular electrolytic cell and the pressure chamber.
  • the differential pressure control system may include a first valve installed in an air injection unit for injecting air into the pressure chamber; A pressure gauge installed in an air discharge part for discharging air from the pressure chamber; A pressure regulator installed between the air inlet and the air outlet; A second valve installed in the fuel injection unit for injecting fuel gas and steam into the electrolytic cell; A differential pressure gauge for measuring a differential pressure between an electrolytic cell discharge portion and the air discharge portion for discharging gas after the reaction from the electrolytic cell; It may include a differential pressure regulator connected to the second valve.
  • the electrolytic cell discharge unit may further include a buffer chamber.
  • the pressure regulator may adjust the pressure of the pressure chamber, and the differential pressure regulator may adjust the pressure difference between the pressure chamber and the electrolytic cell.
  • the first valve may be adjusted such that the pressure of the pressure chamber is 4 to 10 bar.
  • the differential pressure regulator may adjust the second valve such that the differential pressure between the pressure chamber and the electrolytic cell is 0.3 bar or less.
  • the present invention measuring the pressure of the pressure gauge; Setting a pressure of the pressure regulator; Adjusting the first valve according to the set pressure; Setting a differential pressure of the differential pressure regulator; And adjusting the second valve according to the set differential pressure.
  • the pressure of the pressure regulator may be set to 4 to 10 bar, the differential pressure of the pressure regulator may be set to 0.3 bar or less.
  • the pressurized electrolytic module of the present invention can exhibit excellent syngas conversion.
  • Pressurized electrostatic module of the present invention is excellent in durability and excellent performance even under pressure operation by applying a tubular cell.
  • FIG. 1 is a view showing a pressurized electrostatic module according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 2 is a view showing a tubular electrolytic cell applied to the pressurized electrolytic module according to an embodiment of the present invention.
  • FIG 3 is a view showing the interior of the pressure chamber according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a view showing the configuration of a pressure chamber according to an embodiment of the present invention.
  • Figure 5 is a graph showing the temperature of the interior of the pressure chamber and the electrolytic cell during the operation of the pressure type electrolytic module according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a graph showing the differential pressure between the pressurized chamber and the electrolytic cell during operation of the pressurized electrolytic module according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a graph showing the pressure inside the pressurized chamber and the electrolytic cell during the operation of the pressurized electrostatic module according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 8 is a graph showing the flow rate of the fluid supplied to the pressurized chamber and the electrolytic cell electrode during the operation of the pressurized electrolytic module according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a graph showing an operation result when the pressure of the pressurized electrostatic module according to an embodiment of the present invention is operated at different pressures.
  • the pressurized electrostatic module is a electrolytic cell using a fuel gas consisting of hydrogen, nitrogen, carbon dioxide; A pressurizing chamber for pressurizing the electrolytic cell; A vaporizer for providing steam to the electrolytic cell; And a mass flow controller for providing fuel gas to the electrolytic cell.
  • the electrolytic cell is a device that produces syngas by injecting carbon dioxide and steam into the cathode, injecting air into the anode, and applying electricity while maintaining a high temperature to obtain reusable fuel from carbon dioxide. Renewable energy production equipment.
  • the electrolytic cell is preferably a tubular electrolytic cell that maintains excellent durability even under pressure operation.
  • it includes a cylindrical support, a cathode layer formed on the surface of the cylindrical support, a solid electrolyte layer formed on the surface of the cathode layer and an anode layer formed on the surface of the solid electrolyte layer.
  • the support may be NIO and YSZ may be cermet of nickel (NIO) / Yttria Stabilized Zirconia (YSZ), but is not limited thereto.
  • the anode may use a conventionally known in the art, for example, LSCF-GDC, YSZ / LSM and LSM composite may be used, but is not limited thereto.
  • the pressure chamber further includes a heating device for heating the tubular electrolytic cell therein.
  • the heating device may heat the electrolytic cell such that the electrolytic cell has a temperature of 500 ° C to 1000 ° C.
  • a heating device for example, a heating device may be used that surrounds the quartz tube outer wall with a heating line and minimizes heat loss using an asbestos insulating material, but is not limited thereto.
  • the pressurized chamber includes a fuel gas supply feedthrough for supplying fuel gas and steam to the tubular electrolytic cell, and a fuel gas discharge feed for discharging the material and the unreacted material generated after the reaction in the tubular electrolytic cell from the tubular electrolytic cell. It includes through.
  • It also includes an air supply feedthrough for supplying air to the tubular electrolytic cell, and an air exhaust feedthrough for discharging unreacted air.
  • It also includes a pair of feedthroughs for tubular electrolytic cell internal current collection, and a pair of feedthroughs for tubular electrolytic cell external current collection.
  • the heating device includes a pair of heating line feedthrough for supplying energy to the heating device.
  • one feedthrough for the fuel gas supply feedthrough and the tubular electrolytic cell internal current collector is installed by using a T-shaped tube, and the other for the fuel gas discharge feedthrough and the cell internal current collector.
  • the feedthrough may be installed using a T-shaped tube, but this is described as one preferred embodiment and the form is not limited thereto in which the feedthroughs are installed in the pressure chamber.
  • the pressurized chamber is preferably assembled using metal fittings at all the connecting parts so that the inside is completely sealed, and it is preferable to go through the step of checking whether gas leaks at each connecting part during assembly. Finally, the cover of the pressure chamber may be covered, followed by high pressure sealing and insulation treatment to form the pressure chamber.
  • the fuel gas injected into the cathode of the tubular electrolytic cell includes hydrogen, nitrogen, carbon dioxide, and steam, and includes a mass flow controller capable of adjusting the flow rate supplied for each fluid.
  • a hydrogen supply pipe, a nitrogen supply pipe, and a carbon dioxide supply pipe in a supply pipe for supplying the fuel gas to the cathode of a tubular electrolytic cell meet at a rear end of each supply pipe to form a mixed gas in which hydrogen, nitrogen, and carbon dioxide are mixed.
  • Pressurized electrostatic module is a mixture of the hydrogen, nitrogen, carbon dioxide and steam is given to the pressure supplied to the cathode and the pressure to supply air to the pressure chamber higher than 1, the revolving cell and the revolving cell
  • the solution is formed to simultaneously pressurize the outside of the cell, ie inside the pressurizing chamber.
  • the differential pressure control system includes a first valve installed in the air inlet; A pressure gauge installed in the air outlet; A pressure regulator installed between the air inlet and the air outlet; A second valve installed in the electrolytic cell fuel injection unit; A differential pressure gauge for measuring a differential pressure between the electrolytic cell discharge portion and the air discharge portion; And a differential pressure regulator connected with the second valve.
  • the differential pressure adjusting step is as follows.
  • the pressure regulator installed between the air inlet and the air outlet according to the measured pressure is set to 4 to 10 bar, and the pressure of the pressure chamber is adjusted to the set pressure using the first valve installed in the air inlet.
  • the differential pressure regulator for connecting the differential pressure gauge and the second valve installed in the idle fuel cell fuel injection unit is adjusted so that the differential pressure of the differential pressure gauge measuring the differential pressure between the electrolytic cell discharge unit and the air discharge unit is 0.3 bar or less.
  • the volume of the pressurized chamber is much larger than that of the electrolytic cell when the volume of the electrolytic cell and the pressurized chamber are compared. Due to such a volume difference, it is difficult to control the differential pressure, and problems may occur when adjusting the differential pressure, so that the pressurized electrostatic module of the present invention may have a buffer chamber to overcome the volume difference.
  • the buffer chamber is preferably located after the electrolytic cell outlet.
  • the pressure chamber of the pressurized electrostatic module according to the present invention is formed to be completely sealed as described above, a safety device for preventing a risk due to pressure may be additionally installed.
  • a device for locking all gas supply lines may be used if the concentration of hydrogen, carbon monoxide or carbon dioxide in the pressurization chamber is detected in excess.
  • a rupture disk may be installed in the pressure module to lower the pressure when the pressure in the pressure module exceeds 10 bar.
  • the pressurized electrostatic module of the present invention is a flow meter for measuring the flow rate of the fuel gas supplied to the electrolytic cell, the air supplied to the pressurized chamber, the pressure of the steam supplied to the electrolytic cell, the pressure of the electrolytic cell, the pressure chamber
  • the apparatus may further include a monitoring system including a pressure gauge measuring pressure and checking pressure, flow rate, voltage, and the like at each point.
  • the heating device After setting the pressurized electrolysis module to which the tubular cell according to an embodiment of the present invention is applied as described above, the heating device is heated so that the temperature of the tubular electrolysis cell becomes 750 ° C., and the differential pressure control is performed according to the differential pressure control system.
  • the results are shown in Figures 5 to 8.
  • the temperature change of the inside of the pressurizing chamber and the electrolytic cell is shown in FIG. 5, and the change in the differential pressure of the pressurizing chamber and the electrolytic cell is shown in FIG. 6. It was.
  • the pressure of the pressure type electrolytic module is shown in Figure 9 the operation by increasing the pressure by 1 atm in the range from 1 atm to 5 atm.

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Abstract

본 발명은 물과 이산화탄소로부터 합성가스를 생산할 수 있는 공전해 모듈에 관한 것으로, 보다 상세하게는 튜브형 셀을 장착한 가압 공전해 모듈에 관한 것이다. 본 발명에 따른 가압 공전해 모듈은 수소, 질소, 이산화탄소로 이루어진 연료가스를 사용하는 공전해 셀; 상기 공전해 셀을 가압하기 위한 가압챔버; 상기 공전해 셀에 스팀을 제공하기 위한 기화기; 및 상기 공전해 셀에 연료가스를 제공하기 위한 질량 유량 제어기를 포함하여 성능 및 내구성이 우수하며 합성가스 생산 수율을 향상시킬 수 있는 가압 공전해 모듈에 관한 것이다.

Description

튜브셀 기반의 가압형 공전해 모듈
본 발명은 물과 이산화탄소로부터 합성가스를 생산할 수 있는 공전해 모듈에 관한 것으로, 보다 상세하게는 성능 및 내구성이 우수하며 합성가스 생산 수율을 향상시킬 수 있는 튜브형 셀을 장착한 가압 공전해 모듈에 관한 것이다.
1997년 교토의정서가 채택됨에 따라 전 세계적으로 탄소배출량을 감소하기 위해 다양한 정책을 내놓고 있으며 이산화탄소의 발생을 저감시키는 기술을 다양한 측면에서 개발하고 있다.
이산화탄소의 배출을 근본적으로 차단하기 위해 이산화탄소를 배출하지 않는 연료를 개발하려는 측면에서는 수소 연료를 공기중의 산소와 반응시켜 전기를 발생시키는 기술이 개발되었으며, 이러한 수소를 연료로 이용하는 모터를 사용한 자동차도 널리 알려져 있다.
한편, 이미 발생된 이산화탄소를 이용하여 사용 가능한 연료로 전환시키는 공정 관련한 연구개발도 꾸준히 이루어지고 있는데, CO2 기반 고온 전기분해에 의한 수소제조는 최근 녹색 에너지 기술 개발과 신재생 에너지 연구개발과 더불어 많은 관심을 받고 있다.
고온전해반응 시스템은 캐소드에 이산화탄소와 스팀을, 애노드에 공기를 주입하고, 고온을 유지하면서 전기를 가해주면 전기 분해 반응에 의해 합성가스(Syngas)를 생산하는 장치로, CO2-H2O의 고온 전해 반응에 의한 합성가스를 제조하는 기술은 반응과 분리 공정을 효과적으로 결합해 공정을 단순화하며 반응 효율을 높이고, 처리량을 대량으로 하여 운전을 효율적으로 하는 특징이 있으나, 이산화탄소의 고온전기분해 기술은 귀금속 전극 중심의 한정된 연구만 진행되어 왔다.
CO2-H2O의 고온 전해 반응에 의한 합성가스를 제조하기 위한 공전해 셀은 CO2의 합성가스 전환율이 낮고, 효율이 좋지 않아 상용화하기엔 문제가 있으므로 기존의 고온전해반응 시스템보다 합성가스 전환율이 우수한 공전해 셀 및 공전해 모듈이 요구되고 있다.
본 발명의 목적은 우수한 합성가스 전환율을 가지는 가압 운전용 공전해 모듈을 제공하는 것에 있다.
또한, 본 발명의 목적은 성능과 내구성이 우수한 튜브셀을 적용하여 가압 운전시에도 우수한 내구성을 가지는 공전해 모듈을 제공하는 것에 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여 본 발명은 수소, 질소, 이산화탄소로 이루어진 연료가스를 사용하는 공전해 셀; 상기 공전해 셀을 가압하기 위한 가압챔버; 및 상기 공전해 셀에 스팀을 제공하기 위한 기화기를 포함하는 가압형 공전해 모듈을 제공한다.
상기 가압형 공전해 모듈은 상기 수소, 질소, 이산화탄소의 질량 유량을 각각 제어할 수 있는 질량 유량 제어기를 포함할 수 있다.
상기 공전해 셀은 튜브형 공전해 셀을 사용할 수 있으며, 상기 튜브형 공전해 셀은 원통형 지지체; 상기 원통형 지지체 표면에 형성된 캐소드 층; 상기 캐소드 층 표면에 형성된 고체전해질 층; 및 상기 고체전해질 층 표면에 형성된 애노드 층을 포함할 수 있다.
이 때, 상기 캐소드층은 (Sr1-xLax)(Ti1-yMy)O3 (M = V, Nb, Co, Mn)를 포함할 수 있다.
상기 가압챔버 내부에 상기 튜브형 공전해 셀을 가열하기 위한 히팅 장치를 포함할 수 있다.
상기 튜브형 공전해 셀과 상기 가압챔버 사이의 차압을 조절하기 위한 차압 조절 시스템을 더 포함할 수 있다.
상기 차압 조절 시스템은 상기 가압챔버 내부로 공기를 주입하기 위한 공기 주입부에 설치되는 제 1 밸브; 상기 가압챔버로부터 공기를 배출하기 위한 공기 배출부에 설치되는 압력계; 상기 공기 주입부와 상기 공기 배출부 사이에 설치되는 압력 조절기; 상기 공전해 셀에 연료가스와 스팀을 주입하기 위한 연료 주입부에 설치되는 제 2 밸브; 상기 공전해 셀로부터 반응 후 가스를 배출하기 위한 공전해 셀 배출부와 상기 공기 배출부 사이의 차압을 측정하는 차압계; 상기 제 2 밸브와 연결되는 차압 조절기를 포함할 수 있다.
상기 공전해 셀 배출부에 버퍼챔버를 더 포함할 수 있다.
상기 압력 조절기를 사용하여 상기 가압챔버의 압력을 조절하고, 상기 차압 조절기를 사용하여 상기 가압챔버와 상기 공전해 셀의 차압을 조절할 수 있다.
상기 가압챔버의 압력을 4 내지 10 bar가 되도록 상기 제 1 밸브를 조절할 수 있다.
상기 차압 조절기는 상기 가압챔버와 상기 공전해 셀의 차압이 0.3 bar 이하가 되도록 상기 제 2 밸브를 조절할 수 있다.
또한 본 발명은, 상기 압력계의 압력을 측정하는 단계; 상기 압력 조절기의 압력을 설정하는 단계; 설정된 상기 압력에 따라 상기 제 1 밸브를 조절하는 단계; 상기 차압 조절기의 차압을 설정하는 단계; 및 설정된 상기 차압에 따라 상기 제 2 밸브를 조절하는 단계를 포함하는 가압형 공전해 모듈의 가압 운전 방법을 제공한다.
상기 압력 조절기의 압력은 4 내지 10 bar로 설정될 수 있으며, 상기 차압 조절기의 차압은 0.3 bar 이하로 설정될 수 있다.
본 발명의 가압형 공전해 모듈은 우수한 합성가스 전환율을 나타낼 수 있다.
본 발명의 가압형 공전해 모듈은 튜브형 셀을 적용하여 가압 운전시에도 내구성이 우수하며 뛰어난 성능을 나타낼 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈을 나타낸 도면이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈에 적용되는 튜브형 공전해 셀을 나타낸 도면이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압챔버의 내부를 나타낸 도면이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압챔버의 구성을 나타낸 도면이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈 운전시 가압챔버 내부와 공전해 셀의 온도를 나타낸 그래프이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈 운전시 가압챔버와 공전해 셀의 차압을 나타낸 그래프이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈 운전시 가압챔버와 공전해 셀 내부의 압력을 나타낸 그래프이다.
도 8은 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈 운전시 가압챔버와 공전해 셀 전극에 공급되는 유체의 유량을 나타낸 그래프이다.
도 9는 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈의 압력을 달리하여 운전하였을 때의 운전 결과를 나타낸 그래프이다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 본 명세서 및 특허 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적 의미로 한정되어 해석되지 아니하며, 본 발명의 기술적 사항에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야 한다.
도 1을 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈은 수소, 질소, 이산화탄소로 이루어진 연료가스를 사용하는 공전해 셀; 상기 공전해 셀을 가압하기 위한 가압챔버; 상기 공전해 셀에 스팀을 제공하기 위한 기화기; 및 상기 공전해 셀에 연료가스를 제공하기 위한 질량 유량 제어기를 포함한다.
공전해 셀은 캐소드에 이산화탄소와 스팀을, 애노드에 공기를 주입하고, 고온을 유지하면서 전기를 가해주면 전기 분해 반응에 의해 합성가스(Syngas)를 생산하는 장치로, 이산화탄소로부터 재사용 가능한 연료를 획득할 수 있는 신재생 에너지 생산 장치이다.
도 2에 나타낸 바와 같이, 상기 공전해 셀은 가압 운전에도 우수한 내구성을 유지하는 튜브형 공전해 셀인 것이 바람직하다.
구체적으로 원통형 지지체, 상기 원통형 지지체 표면에 형성된 캐소드 층, 상기 캐소드 층 표면에 형성된 고체전해질 층 및 상기 고체전해질 층 표면에 형성된 애노드 층을 포함한다.
상기 지지체는 NIO, YSZ는 니켈(NIO)/이트리아 안정된 지르코니아 (Yttria Stabilized Zirconia;YSZ)의 서멧(cermet)일 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 캐소드는 금속-세라믹 복합체인 Ni-YSZ, 페로브스카이트 계열 세라믹 캐소드인 LSCM ((La0.75, Sr0.25)0.95Mn0.5Cr0.5O3), LST 계열 세라믹 캐소드인 (Sr1-xLax)(Ti1-yMy)O3 (M = V, Nb, Co, Mn)가 사용될 수 있고, 이에 한정되는 것은 아니다.
특히 캐소드로는 (Sr1-xLax)(Ti1-yMy)O3 (M = V, Nb, Co, Mn)를 사용하는 것이 바람직하다. LST계열 세라믹 캐소드인 (Sr1-xLax)(Ti1-yMy)O3 (M = V, Nb, Co, Mn)는 레독스 저항성이 우수하여 연료에 고농도의 H2O가 함유되어 있을 경우에도 레독스 사이클링을 발생시키지 않아 전기전도도와 기계적 강도를 일정하게 유지할 수 있다.
애노드는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상적으로 알려진 것을 사용할 수 있으며, 예를 들어, LSCF-GDC, YSZ/LSM과 LSM composite이 사용될 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
도 3 및 도 4에 나타낸 바와 같이, 가압챔버는 내부에 상기 튜브형 공전해 셀을 가열하기 위한 히팅 장치를 더 포함한다.
히팅 장치는 공전해 셀이 500℃ 내지 1000℃의 온도를 가지도록 공전해 셀을 가열할 수 있다.
히팅 장치로는 예를 들어, 석영관 외벽을 히팅 라인으로 감싸고, 석면 단열재를 이용하여 열 손실을 최소화한 히팅 장치를 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다.
가압챔버는 연료가스와 스팀을 튜브형 공전해 셀에 공급하기 위한 연료가스 공급 피드스루, 튜브형 공전해 셀에서 반응 후 생성된 물질과 미반응 물질을 상기 튜브형 공전해 셀로부터 배출하기 위한 연료가스 배출 피드스루를 포함한다.
또한, 공기를 상기 튜브형 공전해 셀로 공급하기 위한 공기 공급 피드스루, 미반응 공기를 배출하기 위한 공기 배출 피드스루를 포함한다.
또한, 튜브형 공전해 셀 내부 집전을 위한 한 쌍의 피드스루, 튜브형 공전해 셀 외부 집전을 위한 한 쌍의 피드스루를 포함한다.
마지막으로, 상기 히팅장치에 에너지를 공급하는 히팅 라인 피드스루 한 쌍을 포함한다.
이 때, 바람직하게는 상기 연료가스 공급 피드스루와 튜브형 공전해 셀 내부 집전을 위한 하나의 피드스루는 T자형 관을 이용하여 설치되고, 상기 연료가스 배출 피드스루와 셀 내부 집전을 위한 다른 하나의 피드스루가 T자형 관을 이용하여 설치될 수 있으나, 이는 바람직한 하나의 실시예를 서술한 것으로 가압챔버 내부에 상기 피드스루들이 설치되는 형태가 이에 한정되는 것은 아니다.
가압챔버는 내부가 완전 밀폐 되도록 모든 연결부에서 메탈 피팅을 사용하여 조립하는 것이 바람직하며, 조립시 각 연결부에서 가스가 새는지 확인하는 단계를 거치는 것이 바람직하다. 최종적으로 가압챔버의 커버를 덮은 후 고압 밀봉, 절연 처리하여 가압챔버를 형성할 수 있다.
상기 튜브형 공전해 셀의 캐소드로 주입되는 연료가스는 수소, 질소, 이산화탄소 및 스팀을 포함하며, 각 유체별로 공급되는 유량을 조절할 수 있는 질량유량 제어기를 포함한다.
이 때 연료로 사용되는 이산화탄소 외에 수소와 질소는 안정화 기체로서 투입되며, 안정화 기체를 주입함으로써 튜브형 공전해 셀의 내구성을 유지하면서 공전해 반응을 이끌어 낼 수 있다.
상기 연료가스를 튜브형 공전해 셀의 캐소드로 공급하기 위한 공급관 중 수소 공급관, 질소 공급관, 이산화탄소 공급관은 각 공급관의 후단에서 만나 수소, 질소, 이산화탄소가 혼합된 혼합 기체를 형성한다.
상기 혼합 기체에 기화기로부터 기화되어 배출된 스팀이 혼합되어 연료가스를 형성하고, 이 연료가스가 튜브형 공전해 셀의 캐소드로 공급될 수 있다.
본 발명에 따른 가압형 공전해 모듈은 상기 수소, 질소, 이산화탄소 및 스팀이 혼합된 혼합 기체가 캐소드에 공급되는 압력과 공기를 가압챔버로 공급하는 압력을 1보다 높게 주어, 공전해 셀 내부와 공전해 셀 외부, 즉 가압 챔버 내부를 동시에 가압하도록 형성된다.
상기와 같이 공전해 셀 내, 외부를 동시에 가압하도록 형성하여 공전해 반응으로 생성되는 합성 가스의 생산량을 증가시킬 수 있다.
합성 가스의 생산량을 증가시키면서도 공전해 셀 자체의 내구성을 유지하려면 공전해 셀 자체가 느끼는 압력이 0이 되도록 셀 내부와 외부에 가해지는 압력을 조절해야 하므로, 본 발명에 따른 가압형 공전해 모듈은 차압 조절 시스템을 포함한다.
상기 차압 조절 시스템은 공기 주입부에 설치되는 제 1 밸브; 공기 배출부에 설치되는 압력계; 상기 공기 주입부와 상기 공기 배출부 사이에 설치되는 압력 조절기; 상기 공전해 셀 연료 주입부에 설치되는 제 2 밸브; 상기 공전해 셀 배출부와 상기 공기 배출부 사이의 차압을 측정하는 차압계; 상기 제 2 밸브와 연결되는 차압 조절기를 포함한다.
차압 조절 단계는 다음과 같다.
먼저 가압챔버를 거쳐 나온 공기 배출부에 설치된 압력계의 압력을 측정한다.
측정된 압력에 따라 공기 주입부와 공기 배출부 사이에 설치되는 압력 조절기를 4 내지 10 bar로 설정하고, 공기 주입부에 설치된 제 1밸브를 사용하여 가압챔버의 압력을 설정된 압력으로 조절한다.
이후 공전해 셀 배출부와 공기 배출부 사이의 차압을 측정하는 차압계의 차압이 0.3 bar 이하가 되도록 차압계와 공전해 셀 연료 주입부에 설치되는 제 2 밸브를 연결하는 차압조절기를 조절한다.
본 발명에서는 상술한 구조를 사용하여 공전해 셀 내부에 공급되는 연료가스와 가압챔버에 공급되는 공기의 압력이 동일해지도록 조절할 수 있다.
본 발명의 가압형 공전해 모듈에 있어서, 상기 공전해 셀과 가압챔버의 부피를 비교해 보면 공전해 셀에 비해 가압 챔버의 부피가 월등히 크다. 이러한 부피 차이 때문에 차압 조절이 어렵고, 차압 조절시 문제가 발생할 수 있어 본 발명의 가압형 공전해 모듈은 상기 부피 차이를 극복하기 위한 버퍼 챔버를 구비할 수 있다.
상기 버퍼챔버는 공전해 셀 배출부 후단에 위치하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에 따른 가압형 공전해 모듈의 가압챔버는 상기에 서술한 바와 같이 완전 밀폐되도록 형성되므로, 가압에 따른 위험을 방지하기 위한 안전장치가 추가로 설치될 수 있다.
안전장치로는 예를 들어, 가압 챔버 내 수소, 일산화탄소 또는 이산화탄소의 농도가 일정량을 초과하여 검출되면 모든 가스 공급 라인에 락을 거는 장치가 사용될 수 있다.
또는, 공기 배출부에 설치되는 압력계가 나타내는 압력이 10 bar를 초과하거나, 상기 공전해 셀 배출부와 상기 공기 배출부 사이의 차압을 측정하는 차압계의 압력이 0.3 bar를 초과할 때 모든 가스 공급 라인에 락을 거는 장치가 사용될 수 있다.
다른 예로, 가압 모듈 내의 압력이 10 bar를 초과하면 압력을 낮추도록 가압모듈에 rupture disk를 설치할 수도 있다.
한편, 본 발명의 가압형 공전해 모듈은 공전해 셀로 공급되는 연료가스, 가압챔버로 공급되는 공기의 유량을 측정하는 유량계, 공전해 셀로 공급되는 스팀의 압력, 공전해 셀의 압력, 가압챔버의 압력을 측정하는 압력계를 포함하고, 각 포인트에서의 압력, 유량, 전압 등을 체크하는 모니터링 시스템을 더 포함할 수 있다.
실시예
상술한 바와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 튜브형 셀을 적용한 가압 공전해 모듈을 세팅한 후, 튜브형 공전해 셀의 온도가 750℃가 되도록 히팅 장치를 가열하고, 차압 조절 시스템에 따라 차압 조절을 수행한 결과를 도 5 내지 도 8에 나타내었다.
본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈의 운전을 시작한 후 가압챔버 내부와 공전해 셀의 온도 변화를 도 5에 나타내었고, 가압챔버와 공전해 셀의 차압의 변화를 도 6에 나타내었다.
또한, 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈의 운전을 시작한 후 가압챔버와 공전해 셀 내부의 압력의 변화를 도 7에 나타내었고, 가압챔버와 공전해 셀에 공급되는 연료가스와 스팀의 유량 변화를 도 8에 나타내었다.
실험 결과, 본 발명의 일 실시예에 따른 가압형 공전해 모듈에 있어서, 공전해 셀 내부와 가압챔버의 차압이 시간이 지남에 따라 0으로 수렴하는 것을 확인할 수 있었다.
또한, 상기 가압형 공전해 모듈의 압력을 1기압부터 5기압 범위에서 1기압씩 올려가며 운전한 결과를 도 9에 나타내었다.
운전 결과 운전시 가해주는 압력이 높을수록 오버포텐셜(Overpotential)이 감소하는 것을 확인할 수 있었다.
이상에서 본 발명에 대한 기술사상을 첨부도면과 함께 설명하였으나, 이는 본 발명의 바람직한 실시예를 예시적으로 설명한 것이고 본 발명을 한정하는 것은 아니다. 또한, 이 기술분야의 통상의 지식을 가진 자라면 누구나 본 발명의 기술사상의 범주를 이탈하지 않는 범위 내에서 다양한 변형 및 모방이 가능함은 명백한 사실이다.

Claims (15)

  1. 수소, 질소, 이산화탄소로 이루어진 연료가스를 사용하는 공전해 셀;
    상기 공전해 셀을 가압하기 위한 가압챔버; 및
    상기 공전해 셀에 스팀을 제공하기 위한 기화기를 포함하는 가압형 공전해 모듈.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 수소, 질소, 이산화탄소의 질량 유량을 각각 제어할 수 있는 질량 유량 제어기를 포함하는 가압형 공전해 모듈
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 공전해 셀은 튜브형 공전해 셀인 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 튜브형 공전해 셀은 원통형 지지체;
    상기 원통형 지지체 표면에 형성된 캐소드 층;
    상기 캐소드 층 표면에 형성된 고체전해질 층; 및
    상기 고체전해질 층 표면에 형성된 애노드 층을 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  5. 청구항 4에 있어서,
    상기 캐소드층은 (Sr1-xLax)(Ti1-yMy)O3 (M = V, Nb, Co, Mn)를 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  6. 청구항 3에 있어서,
    상기 가압챔버 내부에 상기 튜브형 공전해 셀을 가열하기 위한 히팅 장치를 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  7. 청구항 3에 있어서,
    상기 튜브형 공전해 셀과 상기 가압챔버 사이의 차압을 조절하기 위한 차압 조절 시스템을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  8. 청구항 7에 있어서,
    상기 차압 조절 시스템은 상기 가압챔버 내부로 공기를 주입하기 위한 공기 주입부에 설치되는 제 1 밸브;
    상기 가압챔버로부터 공기를 배출하기 위한 공기 배출부에 설치되는 압력계;
    상기 공기 주입부와 상기 공기 배출부 사이에 설치되는 압력 조절기;
    상기 공전해 셀에 연료가스와 스팀을 주입하기 위한 연료 주입부에 설치되는 제 2 밸브;
    상기 공전해 셀로부터 반응 후 가스를 배출하기 위한 공전해 셀 배출부와 상기 공기 배출부 사이의 차압을 측정하는 차압계;
    상기 제 2 밸브와 연결되는 차압 조절기를 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  9. 청구항 8에 있어서,
    상기 공전해 셀 배출부에 버퍼챔버를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  10. 청구항 8에 있어서,
    상기 압력 조절기를 사용하여 상기 가압챔버의 압력을 조절하고, 상기 차압 조절기를 사용하여 상기 가압챔버와 상기 공전해 셀의 차압을 조절하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  11. 청구항 8에 있어서,
    상기 가압챔버의 압력을 4 내지 10 bar가 되도록 상기 제 1 밸브를 조절하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  12. 청구항 8에 있어서,
    상기 차압 조절기는 상기 가압챔버와 상기 공전해 셀의 차압이 0.3 bar 이하가 되도록 상기 제 2 밸브를 조절하는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈.
  13. 상기 압력계의 압력을 측정하는 단계;
    상기 압력 조절기의 압력을 설정하는 단계;
    설정된 상기 압력에 따라 상기 제 1 밸브를 조절하는 단계;
    상기 차압 조절기의 차압을 설정하는 단계; 및
    설정된 상기 차압에 따라 상기 제 2 밸브를 조절하는 단계를 포함하는 청구항 8 내지 12에 따른 가압형 공전해 모듈의 가압 운전 방법.
  14. 청구항 13에 있어서,
    상기 압력 조절기의 압력은 4 내지 10 bar로 설정되는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈의 가압 운전 방법.
  15. 청구항 13에 있어서,
    상기 차압 조절기의 차압은 0.3 bar 이하로 설정되는 것을 특징으로 하는 가압형 공전해 모듈의 가압 운전 방법.
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