WO2016150747A1 - Procede de determination d'au moins un etat de securite d'un accumulateur electrochimique au lithium au moyen de jauge(s) de contrainte - Google Patents

Procede de determination d'au moins un etat de securite d'un accumulateur electrochimique au lithium au moyen de jauge(s) de contrainte Download PDF

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WO2016150747A1
WO2016150747A1 PCT/EP2016/055473 EP2016055473W WO2016150747A1 WO 2016150747 A1 WO2016150747 A1 WO 2016150747A1 EP 2016055473 W EP2016055473 W EP 2016055473W WO 2016150747 A1 WO2016150747 A1 WO 2016150747A1
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accumulator
deformation
ion
value
lithium
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PCT/EP2016/055473
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David Brun-Buisson
Sylvie Genies
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Commissariat A L'energie Atomique Et Aux Energies Alternatives
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    • H01M10/42—Methods or arrangements for servicing or maintenance of secondary cells or secondary half-cells
    • H01M10/48—Accumulators combined with arrangements for measuring, testing or indicating the condition of cells, e.g. the level or density of the electrolyte
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to the field of lithium electrochemical accumulators, such as Li-ion accumulators.
  • It relates more particularly to the determination of at least one security state of such accumulators.
  • the main application targeted by the invention is the detection of short circuits that may occur in lithium electrochemical accumulators,
  • the invention thus relates to an electrochemical lithium battery comprising at least one electrochemical cell constituted by at least one anode and a cathode on either side of an electrolyte, two current collectors, one of which is connected to the anode and the other at the cathode, and a flexible or rigid package arranged to contain the electrochemical cell (s) with sealing while being traversed by a portion of the current collectors forming the poles.
  • an accumulator comprises a cathode and an anode allowing the incorporation and the reversible disintegration of lithium ions by intercalation-type reaction mechanisms, alloy formation or conversion
  • the accumulator is lithium-ion type because it works by the exchange of lithium ions between the electrodes, without the presence of metallic lithium in normal operation.
  • Li-ion batteries are now recognized as high-performance energy storage thanks to their high energy density characteristics of up to 250Wh / kg and 700W1.
  • a lithium-ion battery or accumulator usually comprises at least one electrochemical cell C, as schematically illustrated in FIGS. 1 and 2, consisting of an electrolyte constituent 1 impregnated in a separator between a positive electrode or cathode 2 and an electrode. negative or anode 3, a current collector 4 connected to the cathode 2, a current collector 5 connected to the anode 3 and finally, a package 6 arranged to contain the electrochemical cell with sealing while being traversed by a portion of the current collectors 4, 5.
  • the architecture of conventional lithium-ion batteries is an architecture that can be described as monopolar, because with a single electrochemical cell comprising an anode, a cathode and an electrolyte.
  • monopolar architecture geometry Several types of monopolar architecture geometry are known:
  • the electrolyte component 1 may be of solid, liquid or gel form.
  • the constituent may comprise a polymer separator, ceramic or microporous composite soaked with organic electrolyte (s) or ionic liquid type that allows the displacement of the lithium ion of the cathode to the anode for a charge and conversely for a discharge, which generates the current.
  • the liquid electrolyte is generally composed of a mixture of organic solvents, for example carbonates in which is added a lithium salt typically LiPF 6 .
  • the negative electrode or anode 3 is very often made of graphite carbon or (titanate material), possibly also based on silicon or
  • a negative electrode of a lithium-ion battery may be formed of a single alloy, or a mixture of alloys, or a mixture of alloy (s) and other material ( x) insertion of lithium (graphite, in synthetic or natural form, electrodes positive and negative
  • the current collector 4 connected to the positive electrode is generally made of aluminum.
  • the current collector 5 connected to the negative electrode is generally copper, nickel-plated copper or aluminum.
  • a lithium-ion battery or accumulator may of course include a plurality of electrochemical cells which are stacked on each other.
  • a Li-ion element or accumulator uses a pair of materials at the anode and at the cathode to operate at a high voltage level, typically between 2 and 4.5 volts, centered on an average value of 1. order between 3.2 and 3.6V.
  • the package is then either flexible or rigid and is in this case a kind of housing.
  • Flexible packages are usually made from a multilayer composite material consisting of a stack of aluminum layers covered by one or more gllm laminated polymer (s).
  • the polymer covering the aluminum is selected from polyethylene (PE), propylene, polyamide (PA) or may be in the form of an adhesive layer consisting of polyester-polyurethane.
  • PE polyethylene
  • PA polyamide
  • Li-ion battery case is usually metallic, typically an aluminum alloy or stainless steel .
  • the normal use of a lithium battery includes cycles of charging and discharging the electrochemical cell. Ions Lithium migrate or reversibly insert into the materials composing the electrodes during these cycles.
  • the electrodes undergo oxidation or reduction reactions modifying their crystalline structure and their volume during these cycles.
  • the accumulator is in a process of charging or discharging. We also speak of state of charge to characterize these cycles.
  • Lithium batteries are distinguished from other types of batteries by their non-tolerance to overload or over-discharge phenomena. Indeed, the organic electrolyte of a lithium battery, does not allow to consume an overload current Restoring in the accumulator during a charge cycle too long or abnormal, unlike the aqueous electrolytes that are found in d ' other accumulators.
  • the surface layer protecting the graphite electrode is decomposed in gaseous form, and there is a phenomenon of over-lithiation at the positive electrode resulting in an increase in its volume.
  • the over-discharge of a lithium battery can therefore cause the same effects as overcharging.
  • Electrical overload phenomena can also cause a thermal runaway of the accumulator that can cause the fusion of these components and / or packaging.
  • a state of overload or over-discharge is one of the security states of a Li-ion battery for which it is necessary to find reliable indicators.
  • a short circuit in a Li-ion accumulator is another of these security conditions. Indeed, when a short circuit occurs, it can cause the destruction of Li-ion accumulator en potentially impacting its environment or even nearby users.
  • a short circuit of a Li-ion battery is an extremely fast phenomenon that it is essential to be able to detect as early as possible to alert users.
  • the patent application WO2009 / 013899 proposes to detect the establishment of a short circuit of an accumulator by a temperature monitoring. Measurements of ambient temperature and within the accumulator make it possible to detect a short circuit as soon as a maximum temperature threshold is exceeded.
  • the JP2013145175 patent proposes to monitor both the voltage, the current and the temperature of an accumulator to detect an internal short circuit. If the temperature is measured above a certain threshold and / or the accumulator voltage measured as less than a certain threshold and / or the accumulator current measured as greater than a certain threshold, then the accumulator is considered to be short-circuited. circuit
  • the inventors of the present invention wanted to verify the validity of these solutions offering monitoring of the temperature and / or voltage and / or current
  • the pressure of the accumulator falls as soon as the short circuit is established.
  • the current also increases very rapidly as soon as the short circuit is established.
  • the value of the current is not measurable.
  • the inventors have therefore come to the conclusion that the temperature measurement is not an effective indicator for the early detection of a short circuit in a Li-ion accumulator.
  • the object of the invention is to respond at least in part to this need.
  • one aspect of the invention is a method for determining at least one safety state of a lithium electrochemical accumulator, such as a Li-ion accumulator, consisting in measuring the deformation or the rate of deformation experienced by the packaging of the accumulator, by means of one or more strain gages.
  • the inventors have been able to show that the knowledge of the deformation or the rate of deformation experienced by the packaging of a lithium accumulator by means of one or more strain gauges was a reliable indicator in time for the detection of an internal or external short circuit to the accumulator.
  • the inventors started from the observation that it is already relevant to use the strain gauges to obtain indicators of a number of Li-ion accumulator state, as described and claimed in the patent application FR 3,004,856.
  • Applications US 2014/368205, US 2012/133521, DE 10 2013 216076, and DE 102010 013017 are also known from the disclosure of at least one state of the art.
  • an accumulator where the deformation undergone by the battery pack is measured by means of one or more strain gauges.
  • the inventors have therefore thought to use the deformations measured by the strain gauges fixed on repacking of a Li-ion accumulator to detect any short circuits.
  • the safety state corresponds to a short circuit of the accumulator.
  • the determined threshold deformation value corresponding to a value greater than 10% more than the deformation value measured in normal operation of the accumulator.
  • the determined threshold deformation rate value corresponding to a value greater than 10% greater than the deformation rate value measured in normal operation of the accumulator.
  • the invention also relates to a method of protecting a lithium electrochemical accumulator, consisting in triggering a battery protection, as soon as a threshold value of deformation or deformation rate experienced by the battery pack instrumented one or more strain gauges, is measured.
  • the invention finally relates to a Li-ion battery comprising an electronic management system for implementing the protection method described.
  • FIG. 1 is a schematic exploded perspective view showing the various elements of a lithium-ion accumulator
  • FIG. 2 is a front view showing a lithium-ion battery with its packaging
  • FIG. 3 shows in the form of curves the measurements of the voltage, current and temperature of a lithium-ion accumulator during an external short circuit
  • FIG. 4 is a schematic front view of a linear strain gauge
  • FIGS. 5A and 5B are diagrammatic views of a Li-ion accumulator respectively of cylindrical geometry and of prismatic geometry, the packaging of which is instrumented with three gauges of linear deformation;
  • FIG. 6 shows in the form of curves the measurement of deformation by linear deformation gauges instrumented on a Li-ion accumulator package, in normal operation thereof;
  • FIG. 7 shows in the form of curves the measurement of the current, the temperature and the deformation of an instrumented accumulator according to FIG. 6, during an external short circuit;
  • FIG. 8 shows, in the form of curves, the measurement of the current and the deformation of an instrumented accumulator according to FIG. 6, a few seconds after the establishment of an external short circuit
  • FIG. 9 shows in the form of curves the measurement of the deformation and the rate of deformation of an instrumented accumulator according to FIG. 6, in the first seconds after the establishment of an external short circuit shown in FIG. 7.
  • a strain gauge 7 has an elongate shape along a longitudinal axis XI, and is constituted by a very thin metal wire 70 bonded to a support 71 of small thickness, typically made of polyimide.
  • the wire 70 is arranged in a looped form, i.e. most of its length is distributed parallel to the longitudinal axis XI.
  • Larger strands 72 are used to weld the outputs to connection cables to unrepresented instruments, via the pads 73, called measuring pads.
  • the gauge 7 When we want to know the elongation of a structure in one direction given X, the gauge 7 is glued with the strands parallel to this direction X. The gauge 7 is thus qualified as a linear strain gauge.
  • R is the resistance of the linear strain gauge 7
  • p the resistivity of the material
  • 1 the length of the wire 71
  • S the surface of the wire 71.
  • strain gauge as a sensor for generating a reliable indicator of safety status of Li-ion battery in short circuit.
  • FIGS. 5A and 5B respectively show a Li-ion accumulator of cylindrical geometry and prismatic geometry whose rigid repacking outer face is instrumented with centrally fixed strain gauges.
  • the strain gauges are three in number and fixed on the rigid package (housing) being arranged to measure the stresses along at least three distinct deformation axes, as described in the patent application. FR3004856.
  • FIG. 6 represents the voltage and the strain measured on an instrumented Li-ion accumulator according to FIG. 5A or 5B, the measurements having been carried out during a current regime cycling equal to C / 100.
  • the strain gauges are sensors very sensitive to temperature.
  • the output electrical signal consists of two components, one of which is due to temperatures and the other is due to the deformation of the gauge-carrying element. In other words, during the acquisition of the electrical signal at the output of a strain gauge, it is necessary to subtract the thermal contribution of the signal.
  • the inventors propose first of all to determine a previously fixed value of strain in ⁇ / m.
  • Measurements between the extreme load states (cycling) of the Li-ion acctimulator as shown in FIG. 6 make it possible to determine the range of deformations during normal operation.
  • the normal operation generates deformations with a maximum amplitude of 2.4 ⁇ / ⁇ .
  • Such a threshold value then makes it possible to detect a short circuit Li-ion accumulator after about 1 second after its establishment, as shown by the correspondence indicated as dashed lines in Figure 8.
  • the deformation measurement by strain gauge (s) according to the invention makes it possible to obtain a much faster detection.
  • the inventors have analyzed that it is also possible to use the strain gauge measurement to detect a short circuit as soon as the speed of strain increase is too great. It is specified that the rate of deformation is calculated by the derivative of the deformation over time.
  • the inventors propose to determine the rate of deformation of a Li-ion accumulator operating in a given application, denoted hereinafter V d A, by a measurement during a reference cycle. It is preferable to carry out a reference cycle at the maximum current applied to the accumulator in the given application. In the example of the reference cycle illustrated in FIG. 6, at an applied current regime equal to C / 10, the maximum recorded deformation speed is 5 ⁇ m / m / h.
  • K is equal to 5.
  • V d maxR the strain rate measured during the reference cycle
  • V d maxR determined equal to 5 ⁇ m / m / h according to FIG. 6, then V d A is equal to 25 ⁇ / ⁇ .
  • the curve with circle patterns of FIG. 9 represents the rate of deformation measured during the first 5 seconds after the establishment of the short- external circuit illustrated in Figure 7. It follows from this curve that the deformation rate exceeds the threshold V d A determined at 50 ⁇ m / m / h less than one second after restoration of external short circuit.
  • the inventors have shown by the various tests presented above that the measurement of the deformation, or the rate of deformation, of a Li-ion accumulator makes it possible to detect an abnormal operation, due to the external short circuit.
  • BMS battery management electronics
  • the engagement of an integrated cooling circuit with the battery will reduce the dangerousness of the reactions of the short circuit. It is also possible to activate protection circuits, such as circuit breakers, to isolate the battery from the external electrical circuit.
  • a first measurement phase under normal operating conditions of the accumulator makes it possible to determine the range of deformation experienced by the battery pack at the during this normal operation.
  • the invention therefore consists in determining the deformation measurement of a Li-ion accumulator as an indicator of a security state.
  • the invention is not limited to the examples which have just been described; it is possible in particular to combine with one another characteristics of the illustrated examples within non-illustrated variants.

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Abstract

La présente invention concerne un procédé de détermination d'au moins un état de sécurité d'un accumulateur électrochimique au lithium, tel qu'un accumulateur Li-ion, consistant à mesurer la déformation ou la vitesse de déformation subie par l'emballage de l'accumulateur au moyen d'une ou plusieurs jauges de contraintes.

Description

PROCEDE DE DETERMINATION D'AU MOINS UN ETAT DE SECURITE D'UN ACCUMULATEUR ELECTROCHIMIQUE AU LITHIUM AU MOYEN DE
JAUGE(S) DE CONTRAINTE
Domaine technique
La présente invention concerne le domaine des accumulateurs électrochimiques au lithium, tels que des accumulateurs Li-ion.
Elle a trait plus particulièrement à la détermination d'au moins un état de sécurité de tels accumulateurs.
L'application principale visée par l'invention est la détection des court-circuits susceptibles de se produire au sein des accumulateurs électrochimiques au lithium,
L'invention concerne ainsi un accumulateur électrochimique au lithium comportant au moins une cellule électrochimique constituée d'au moins une anode et une cathode de part et d'autre d'un électrolyte, deux collecteurs de courant dont un est relié à l'anode et l'autre à la cathode, et un emballage souple ou rigide agencé pour contenir la (les) cellule(s) électrochimique(s) avec étanchéité tout en étant traversé par une partie des collecteurs de courant formant les pôles.
Etat de la technique
Il existe différents types d'accumulateurs caractérisés par les éléments chimiques qui les composent. Par exemple, lorsqu'un accumulateur comporte une cathode et une anode permettant l'incorporation et la désincorporation réversible d'ions lithium par des mécanismes réactionnels de type intercalation, formation d'alliage ou de conversion, l'accumulateur est de type lithium-ion car il fonctionne par l'échange d'ions lithium entre les électrodes, sans présence de lithium métallique en fonctionnement normal.
Les accumulateurs Li-ion sont aujourd'hui reconnus comme moyens de stockage d'énergie performants grâce à leurs caractéristiques élevées de densité d'énergie pouvant atteindre jusqu'à 250Wh/kg et 700W1.
Une batterie ou accumulateur lithium-ion comporte usuellement au moins une cellule électrochimique C, telle qu'illustrée schématiquement en figures 1 et 2, constituée d'un constituant d'électrolyte 1 imprégné dans un séparateur entre une électrode positive ou cathode 2 et une électrode négative ou anode 3, un collecteur de courant 4 connecté à la cathode 2, un collecteur de courant 5 connecté à l'anode 3 et enfin, un emballage 6 agencé pour contenir la cellule électrochimique avec étanchéité tout en étant traversé par une partie des collecteurs de courant 4, 5.
L'architecture des batteries lithium-ion conventionnelles est une architecture que l'on peut qualifier de monopolaire, car avec une seule cellule électrochimique comportant une anode, une cathode et un électrolyte. Plusieurs types de géométrie d'architecture monopolaire sont connus :
- une géométrie cylindrique telle que divulguée dans la demande de brevet US 2006/0121348,
- une géométrie prismatique telle que divulguée dans les brevets US 7348098, US 7338733;
- une géométrie en empilement telle que divulguée dans les demandes de brevet US 2008/060189, US 2008/0057392, et brevet US 7335448.
Le constituant d'électrolyte 1 peut être de forme solide, liquide ou gel. Sous ces deux dernières formes, le constituant peut comprendre un séparateur en polymère, en céramique ou en composite microporeux imbibé d'électrolyte (s) organique (s) ou de type liquide ionique qui permet le déplacement de l'ion Lithium de la cathode à l'anode pour une charge et inversement pour une décharge, ce qui génère le courant. L'électrolyte liquide est en général constitué d'un mélange de solvants organiques, par exemple des carbonates dans lesquels est ajouté un sel de lithium typiquement LiPF6.
L'électrode positive ou cathode 2 est constituée de matériaux capables d'incorporer des ions Lithium, typiquement ce sont des oxydes de métaux de transition de type avec M = (Co, Mn, Ni) avec x + y = 2 et x, y <1 ou des oxydes mixtes de
Figure imgf000003_0003
métaux de. transition de type
Figure imgf000003_0001
ou encore le phosphate de fer lithié LiFeP04.
L'électrode négative ou anode 3 est très souvent constituée de carbone graphite ou en (matériau titanate), éventuellement également à base de silicium ou de
Figure imgf000003_0002
composite formé à base de silicium. De manière plus générale, une électrode négative d'un accumulateur lithium-ion peut être formée d'un seul alliage, ou d'un mélange d'alliages, ou d'un mélange d'alliage(s) et d'autres matériau(x) d'insertion du lithium (le graphite, sous forme synthétique ou naturel, Les électrodes positive et négative
Figure imgf000003_0004
peuvent également contenir des additifs conducteurs électroniques ainsi que des additifs polymères qui lui confèrent des propriétés mécaniques et des performances électrochimiques appropriées à l'application batterie lithium-ion ou à son procédé de mise en œuvre.
Le collecteur de courant 4 connecté à l'électrode positive est en général en aluminium.
Le collecteur de courant 5 connecté à l'électrode négative est en général en cuivre, en cuivre nickelé ou en aluminium.
Une batterie ou accumulateur lithium-ion peut comporter bien évidemment une pluralité de cellules électrochimiques qui sont empilées les unes sur les autres.
Classiquement, un élément ou accumulateur Li-ion utilise un couple de matériaux à l'anode et à la cathode lui permettant de fonctionner à un niveau de tension élevé, typiquement compris entre 2 et 4,5 Volt, centré sur une valeur moyenne de l'ordre entre 3,2 et 3,6V.
Selon le type d'application visée, on cherche à réaliser soit un accumulateur lithium-ion fin et flexible, soit un accumulateur rigide : l'emballage est alors soit souple soit rigide et constitue dans ce dernier cas en quelque sorte un boîtier.
Les emballages souples sont usuellement fabriqués à partir d'un matériau composite multicouche constitué d'un empilement de couches d'aluminium recouvertes par un ou plusieurs fllm(s) en polymère laminés par collage. Dans la plupart de ces emballages souples, le polymère recouvrant raluminium est choisi parmi le polyéthylène (PE), le propylène, le polyamide (PA) ou peut être sous la forme d'une couche adhésive constituée, de polyester-polyuréthane. La société Showa Denko commercialise ce type de " matériaux composite pour une utilisation en tant qu'emballage de batteries sous les références NADR-0N25/AL40/CPP40 ou N ° ADR-0N25/AL40/CPP80.
Les emballages rigides (boîtiers) sont quant à eux utilisés lorsque les applications visées sont contraignantes où l'on cherche une longue durée de vie, avec par exemple des pressions à supporter bien supérieures et un niveau d'étanchéité requis plus strict, typiquement inférieure à 10"8 mbar.l/s, ou dans des milieux à fortes contraintes comme le domaine aéronautique ou spatial. Le matériau constitutif d'un boîtier d'accumulateur Li-ion est usuellement métallique, typiquement un alliage d'aluminium ou en acier inoxydable.
Comme déjà évoqué, l'utilisation normale d'un accumulateur au lithium comprend des cycles de charge et de décharge de la cellule électrochimique. Les ions lithium migrent ou s'insèrent de façon réversible dans les matériaux composant les électrodes lors de ces cycles.
Plus précisément, les électrodes subissent des réactions d'oxydation ou de réduction modifiant leur structure cristalline et leur volume lors de ces cycles. En fonction des déformations subies par les électrodes, il est possible de savoir si l'accumulateur est dans un processus de charge ou décharge. On parle également d'état de charge pour caractériser ces cycles.
Les accumulateurs au lithium se distinguent des autres types d'accumulateur par leur non-tolérance aux phénomènes de surcharge ou de sur-décharge électrique. En effet, l'électrolyte organique d'un accumulateur au Lithium, ne permet pas de consommer un courant de surcharge Rétablissant dans raccumulateur lors d'un cycle de charge trop long ou anormal, contrairement aux électrolytes aqueux que l'on trouve dans d'autres accumulateurs.
Or, un courant de surcharge trop important peut provoquer le gonflement pouvant aller jusqu'à l'ouverture explosive de l'emballage qui isole l'accumulateur de son environnement extérieur.
En cas de sur-décharge électrique, la couche de surface protégeant l'électrode en graphite est décomposée sous forme gazeuse, et il se produit un phénomène de sur-lithiation au niveau de l'électrode positive entraînant un accroissement de son volume. La sur-décharge d'un accumulateur au Lithium peut donc provoquer les mêmes effets qu'une surcharge.
Les phénomènes de surcharge électrique peuvent également provoquer un emballement thermique de l'accumulateur pouvant provoquer la fusion de ces composants et/ou de l'emballage.
Ainsi, afin d'empêcher ces dégradations irréversibles d'un accumulateur au lithium, il est nécessaire de connaître les limites d'un cycle de chargement et de déchargement qu'il peut admettre. En d'autres termes, il est nécessaire de connaître à partir de quelles valeurs de capacité de courant électrique ou de valeur de tension, un accumulateur au lithium est dans un état de surcharge ou de sur-décharge.
Un état de surcharge ou de sur-décharge constitue un des états de sécurité d'un accumulateur Li-ion pour lequel il est nécessaire de trouver des indicateurs fiables.
Un court-circuit au sein d'un accumulateur Li-ion constitue un autre de ces états de sécurité. En effet, lorsqu'un court-circuit se produit, il peut engendrer la destruction de Γ accumulateur Li-ion en impactant potentiellement son environnement voire les utilisateurs à proximité. Un court-circuit d'un accumulateur Li-ion est un phénomène extrêmement rapide qu'il est primordial de pouvoir détecter le plus précocement possible afin d'alerter les utilisateurs.
Plusieurs solutions ont déjà été proposées pour détecter un court-circuit au sein d'un accumulateur électrochimique.
Ainsi, la demande de brevet WO2009/013899 propose de détecter l'établissement d'un court-circuit d'un accumulateur par une surveillance de la température. Les mesures de température ambiante et au sein de raccumulateur permettent de détecter un court-circuit dès le dépassement d'un seuil de température maximal.
Le brevet JP2013145175 propose de surveiller à la fois la tension, le courant et la température d'un accumulateur pour détecter un court-circuit interne. Si la température est mesurée supérieur à un certain seuil et/ou la tension de raccumulateur mesurée comme inférieur à un certain seuil et/ou le courant de raccumulateur mesuré comme supérieur à un certain seuil, alors l'accumulateur est considéré comme étant en court-circuit
Les inventeurs de la présente invention ont voulu vérifier le bien-fondé de ces solutions proposant une surveillance de la température et/ou de tension et/ou de courant
Ils ont ainsi effectué des essais de court-circuit externe sur différents accumulateurs Li-ion. Au cours de ces essais, ils ' ont mesuré la température de remballage, la tension, ainsi que le courant d'un accumulateur.
Les mesures d'essai réalisés sur un accumulateur Li-ion constitué d'une seule cellule électrochimique sont représentés sous la forme de courbes en figure 3. On précise que sur cette figure, la valeur de la tension a été multipliée par un facteur 100 afin que sa courbe soit plus facilement observable sur la figure 3.
Le court-circuit est déclenché au temps t=0 de l'essai.
Comme visible, la tension de raccumulateur chute dès l'établissement du court-circuit. Le courant augmente également très rapidement dès l'établissement du court-circuit. Cependant, dans le cas d'un court-circuit interne à un accumulateur, la valeur du courant n'est pas mesurable.
On voit clairement une augmentation de la température. La mesure de température constitue donc bien un indicateur de court-circuit. Cependant, cette mesure est peu prédictive puisque l'augmentation n'est pas rapide, en raison de l'inertie thermique de l'accumulateur. Dans le cas de l'utilisation d'une valeur de température seuil à ne pas dépasser, typiquement 60°C, il ressort ainsi clairement de la figure 3 que la détection du court-circuit est possible seulement 50 secondes après son établissement, comme schématisé par la ligne verticale en pointillés.
Les inventeurs sont donc arrivés à la conclusion que la mesure de température n'est pas un indicateur efficace pour la détection précoce d'un court-circuit au sein d'un accumulateur Li-ion.
Il existe donc un besoin d'améliorer la détection des court-circuits susceptibles de se produire au sein à l'extérieur d'un accumulateur électrochimique au lithium, afin d'obtenir en un temps réduit une estimation fiable de la sécurité de l'accumulateur.
Le but de l'invention est de répondre au moins en partie à ce besoin.
Exposé de l'invention
Pour ce faire, l'invention a pour objet, sous un de ses aspects un procédé de détermination, d'au moins un état de sécurité d'un accumulateur électrochimique au lithium, tel qu'un accumulateur Li-ion, consistant à mesurer la déformation ou la vitesse de déformation subie par l'emballage de l'accumulateur, au moyen d'une ou plusieurs jauges de contraintes.
Les inventeurs ont pu montrer que la connaissance de la déformation ou de la vitesse de déformation subie par l'emballage d'un accumulateur au lithium au moyen d'une ou plusieurs jauges de contraintes était un indicateur fiable en temps réduit pour la détection d'un court-circuit interne ou externe à l'accumulateur.
Pour parvenir à la réalisation de l'invention, les inventeurs sont partis du constate qu'il est déjà pertinent d'utiliser les jauges de déformation afin d'obtenir des indicateurs d'un certain nombre d'état d'accumulateur Li-ion, comme décrit et revendiqué dans la demande de brevet FR 3 004 856. Il est également connu des demandes US 2014/368205, US 2012/133521, DE 10 2013 216076, etDE 102010 013017 des procédés de détenriination d'au moins un état d'un accumulateur où la déformation subie par l'emballage de l'accumulateur est mesurée au moyen d'une ou plusieurs jauges de contraintes.
En effet, de la demande FR 3 004 856, il était connu que les pressions exercées par le système interne sur l'emballage d'un élément Li-ion, engendrent sa déformation. Ces déformations sont directement mesurables par une jauge de déformation (contrainte), ce qui permet d'obtenir des indicateurs d'état d'un accumulateur Li-ion.
Les inventeurs ont donc pensé à utiliser les déformations mesurées par les jauges de contraintes fixées sur remballage d'un accumulateur Li-ion pour détecter les éventuels court-circuits.
En outre, les inventeurs pensent que la déformation ou la mesure de sa vitesse d'un emballage d'accumulateur Li-ion peut également servir d'indicateur fiable en temps réduit d'autres états de sécurité choisis parmi la dégradation physique qui se traduit par une percée de remballage, la formation de dendrites de lithium (à froid) et l'emballement thermique de Γ accumulateur.
Selon un mode de réalisation avantageux, l'état de sécurité correspond à un court-circuit de l'accumulateur.
De préférence, la valeur de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus 10% à la valeur de déformation mesurée en fonctionnement normal de Γ accumulateur.
De préférence encore, la valeur de vitesse de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus 10% à la valeur de vitesse de déformation mesurée en fonctionnement normal de Γ accumulateur.
L'invention a également pour objet un procédé de protection d'un accumulateur électrochimique au lithium, consistant à déclencher une protection de Γ accumulateur, dès qu'une valeur seuil de déformation ou de vitesse de déformation subie par l'emballage de l'accumulateur instrumenté d'une ou plusieurs jauges de contraintes, est mesurée.
L'invention a enfin pour objet une batterie Li-ion comprenant un système électronique de gestion pour mettre en œuvre le procédé de protection décrit.
Description détaillée
D'autres avantages et caractéristiques ressortiront mieux à la lecture de la description détaillée, faite à titre illustratif en référence aux figures suivantes parmi lesquelles :
- la figure 1 est une vue schématique en perspective éclatée montrant les différents éléments d'un accumulateur lithium-ion, - la figure 2 est une vue de face montrant un accumulateur lithium-ion avec son emballage,
- la figure 3 montre sous forme de courbes les mesures de la tension, du courant et de la température d'un accumulateur lithium-ion au cours d'un court-circuit externe,
- la figure 4 est une vue schématique de face d'une jauge de déformation linéaire;
- les figures 5A et 5B sont des vues schématiques d'un accumulateur Li-ion respectivement de géométrie cylindrique et de géométrie prismatique, dont l'emballage est instrumenté de trois jauges de déformation linéaire;
- la figure 6 montre sous forme de courbes la mesure de déformation par des jauges de déformation linéaire instrumentées sur un emballage d'accumulateur Li-ion, en fonctionnement normal de celui-ci ;
- la figure 7 montre sous forme de courbes la mesure du courant, de la température et de la déformation d'un accumulateur instrumenté selon la figure 6, au cours d'un court-circuit externe ;
- la figure 8 montre sous forme de courbes la mesure du courant, et de la déformation d'un accumulateur instrumenté selon la figure 6, quelques secondes après l'établissement d'un court-circuit externe ;
- la figure 9 montre sous forme de courbes la mesure de la déformation et de la vitesse de déformation d'un accumulateur instrumenté selon la figure 6, dans les premières secondes après l'établissement d'un court-circuit externe montré en figure 7.
Les figures 1 à 3 ont déjà été commentées en détail en préambule. Elles ne sont donc pas décrites ci-après.
Comme représentée en figure 4, une jauge de déformation 7 a une forme allongée selon un axe longitudinal XI, et est constituée par un fil métallique très fin 70 collé sur un support 71 de faible épaisseur, typiquement en polyimide. Le fil métallique 70 est arrangé suivant une forme en boucles, c'est-à-dire que la majeure partie de sa longueur est distribuée parallèlement à l'axe longitudinal XI. Des brins plus gros 72 servent à souder les sorties, à des câbles de liaison aux instruments non représentés, par l'intermédiaire des plots 73, appelés plots de mesure.
Lorsqu'on désire connaître l'allongement d'une structure suivant une direction donnée X, on colle la jauge 7 avec les brins parallèles à cette direction X. La jauge 7 est qualifiée ainsi de jauge de déformation linéaire.
Ainsi, lorsqu'une déformation apparaît dans la direction des déformations mesurées, la longueur du fil 70 est augmentée. Une mesure continue de la résistance du fil par une connexion électrique d'un pont de Wheatstone sur les plots de mesure 73 permet d'obtenir un signal directement proportionnel à la déformation linéaire subie par le support 71 selon l'équation:
R = p x l/S
dans laquelle R.est la résistance de la jauge de déformation linéaire 7, p la résistivité du matériau, 1 la longueur du fil 71 et S la surface du fil 71.
Les inventeurs ont pensé à utiliser ce type de jauges de déformation comme capteur permettant la génération d'un indicateur fiable d'état de sécurité de batterie Li-ion en court-circuit.
On a représenté respectivement en figures 5A et 5B, un accumulateur Li-ion de géométrie cylindrique et dé géométrie prismatique dont la face externe de remballage rigide est instrumentée avec des jauges de déformations fixées au centre.
Dans le cadre de l'invention, on peut tout aussi bien mesurer la déformation sur un emballage souple d'accumulateur Li-ion. Dans ce cas, la fixation de la (des) jauge(s) de déformation se fait avantageusement par collage uniquement de leurs extrémités latérales, comme décrit et revendiqué dans la demande de brevet déposée le 19 mars 2014 sous le n° FR 14 52264.
Dans l'exemple illustré, les jauges de déformation sont au nombre de trois et fixées sur l'emballage rigide (boîtier) en étant agencées de façon à mesurer les contraintes selon au moins trois axes de déformation distincts, comme décrit dans la demande de brevet FR3004856.
Des mesures de la déformation ont été conduites au cours d'une utilisation de l'élément en condition normale.
La figure 6 représente la tension et la déformation mesurées sur un accumulateur Li-ion instrumenté selon la figure 5A ou 5B, les mesures ayant été réalisées au cours d'un cyclage à régime de courant égal à C/l 0.
Il est précisé que pour obtenir des valeurs de déformation, il est nécessaire de traiter le signal en sortie de jauges pour obtenir uniquement la composante du signal liée uniquement à la déformation. En effet, les jauges de déformations sont des capteurs très sensibles à la température. Lors de la mesure de la résistance de la jauge de déformation, le signal électrique en sortie est constitué de deux composantes dont une est due aux températures et l'autre est due à la déformation de l'élément supportant la jauge. Autrement dit, lors de l'acquisition du signal électrique en sortie d'une jauge de déformation, il est nécessaire de procéder à une soustraction de la contribution thermique du signal.
Il ressort de la figure 6 que l'amplitude des déformations subies par l'accumulateur en fonctionnement normal est mesurée à environ 2,4μιη/ηι. Cette amplitude de la déformation est également valable pour d'autres régimes de courant appliqué dès lors qu'il n'impacte pas la capacité de l'accumulateur Li-ion. En effet, cette amplitude de déformation représente la variation de volume liée à gonflement des électrodes lors des réactions d'insertion/désinsertion des ions lithium.
Un essai de court-circuit a été effectué sur l'accumulateur Li-ion instrumenté de jauges de déformation comme montré schématiquement en figures 5 A et 5B. Le courant, la température et la déformation de l'accumulateur ont été mesurées au cours de cet essai de court-circuit. Les mesures sont montrées sous forme de courbes en figure 7.
Afin d'utiliser une jauge de déformation pour l'indication fiable de court- circuit d'un accumulateur Li-ion, il est nécessaire de déterminer la valeur seuil au-delà de laquelle le court-circuit est détecté comme établi.
Les inventeurs proposent tout d'abord de déterminer une valeur fixée préalablement de déformation en μητ/m.
Des mesures entre les états de charges extrêmes (cyclage) de l'acctimulateur Li-ion comme montré en figure 6 permettent de déterminer la gamme de déformations en fonctionnement normal.
Dans l'exemple illustré en figure 6, le fonctionnement normal génère des déformations d'une amplitude maximale de 2,4μιη/ιη. Dans ce cas, il est donc possible de fixer la valeur de déformation seuil de détection d'un court-circuit au-delà de cette amplitude, par exemple à 4 μηι/m. Une telle valeur de seuil permet alors de détecter un court-circuit de raccumulateur Li-ion au bout de environ 1 secondes après son établissement, comme le montre la correspondance indiquée sous forme de droites à tirets sur la figure 8. Comparativement à une mesure de température selon l'état de l'art qui ne permet une détection qu'au bout de 50 secondes de court-circuit, la mesure de déformation par jauge(s) de déformation selon l'invention permet d'obtenir une détection beaucoup plus rapide.
Les inventeurs ont analysé qu'il était également possible d'utiliser la mesure de jauge de déformation pour détecter un court-circuit dès lors que la vitesse d'augmentation de déformation est trop importante. On précise que la vitesse de déformation est calculée par la dérivée de la déformation au cours du temps.
Les inventeurs proposent de déterminer la vitesse de déformation d'un accumulateur Li-ion en fonctionnement dans une application donnée, notée ci-après VdA, grâce à une mesure au cours d'un cycle de référence. H est préférable d'effectuer un cycle de référence au courant maximal appliqué à raccumulateur dans l'application donnée. Dans l'exemple du cycle de référence illustré en figure 6, à un régime de courant appliqué égal à C/10, la vitesse maximale de déformation enregistrée est de 5μm/m/h.
Si le cycle de référence est effectué à un régime de courant, noté C/Xref, différent de celui appliqué dans l'application donnée, noté C/X, les inventeurs proposent de calculer un facteur correctif noté K comme suit :
Figure imgf000012_0001
Ainsi à titre d'exemple, si l'on considère un cyclage de référence effectué à un régime de courant égal à C/10 comme illustré en figure 6, et une application donnée imposant à 1 ' accumulateur un courant maximal égal à C/2, alors K est égal à 5.
H est ensuite possible de calculer la vitesse de déformation VdA par la multiplication du facteur correctif avec la vitesse de déformation maximale mesurée au cours du cycle de référence, noté VdmaxR, soit :
Figure imgf000012_0002
Dans l'exemple considéré, avec VdmaxR déterminé égale à 5μm/m/h d'après la figure 6, alors VdA est égale à 25μηι/ηιΛι.
D est alors possible de déterminer un seuil maximal de vitesse de déformation supérieur à VdA. Dans l'exemple considéré, si on considère une valeur de seuil deux fois supérieur à VdA, alors le seuil est égal à 50μm/m/h.
La courbe avec motifs en rond de la figure 9 représente la vitesse de déformation mesurée au cours des 5 premières secondes après l'établissement du court- circuit externe illustrée en figure 7. Il ressort de cette courbe que la vitesse de déformation dépasse le seuil VdA déterminé à 50μm/m/h moins d'une seconde après rétablissement du court-circuit externe.
Ainsi, les inventeurs ont montré par les différents essais présentés ci-dessus que la mesure de la déformation, ou de la vitesse de déformation, d'un accumulateur Li- ion permet de détecter un fonctionnement anormal, dû au court- circuit externe.
Il est donc possible d'envisager par la mesure de la déformation ou la vitesse de déformation selon l'invention, la détection d'un état de sécurité par le système . électronique de gestion d'une batterie (BMS, acronyme anglais de «Baitery Management System ») qui a notamment pour fonction d'arrêter les applications de courant dès l'atteinte de valeurs de tension seuil, i.e. une différence de potentiels entre les deux matériaux d'insertion actifs. Ainsi, dès l'indication d'un état de sécurité anormal détecté par la BMS de la batterie, il est possible d'enclencher des circuits de protections.
Par exemple, l'enclenchement d'un circuit de refroidissement intégré à la batterie, permettra de diminuer la dangerosité des réactions du court-circuit. Il est également possible d'activer des circuits de protection, tel que des coupe-circuits, afin d'isoler la batterie du circuit électrique externe.
Il ressort de tout ce qui précède que selon l'invention la déformation d'un accumulateur Li-ion est un paramètre pertinent pour l'indication fiable et rapide d'un court-circuit sur l'accumulateur.
Après avoir couplé une jauge de déformation sur la face externe de l'emballage de l'accumulateur, une première phase de mesure en conditions normales de fonctionnement de Γ accumulateur permet de déterminer la gamme de déformation subie par l'emballage de l'accumulateur au cours de ce fonctionnement normal.
Ensuite, au cours d'un fonctionnement anormal engendré par un court-circuit, les phénomènes violents de dégradation interne engendrent une forte pression sur l'emballage. Les déformations, ou les vitesses de déformation, induites sont d'une amplitude bien supérieure à celle mesurées au cours d'un fonctionnement normal de Γ accumulateur.
L'invention consiste donc en la détermination de la mesure de déformation d'un accumulateur Li-ion comme indicateur d'un état de sécurité. L'invention n'est pas limitée aux exemples qui viennent d'être décrits ; on peut notamment combiner entre elles des caractéristiques des exemples illustrés au sein de variantes non illustrées.
D'autres avantages et améliorations peuvent être envisagés sans pour autant sortir du cadre de l'invention.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé de détermination d'au moins un état de sécurité d'un accumulateur électrochimique au lithium, tel qu'un accumulateur Li-ion, consistant à mesurer la déformation ou la vitesse de déformation subie par remballage de l'accumulateur au moyen d'une ou plusieurs jauges de contraintes,
la valeur de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus 10% à la valeur de déformation mesurée en fonctionnement normal de l'accumulateur, ou la valeur de vitesse de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus 10% à la valeur de vitesse de déformation mesurée en fonctionnement normal de l'accumulateur.
2. Procédé selon la revendication 1, l'état de sécurité correspondant à un court-circuit de l'accumulateur.
3. Procédé de protection d'un accumulateur électrochimique au lithium, consistant à déclencher une protection de l'accumulateur, dès qu'une valeur seuil de déformation ou de vitesse de déformation subie par l'emballage de l'accumulateur instrumenté d'une ou plusieurs jauges de contraintes, est mesurée,
la valeur de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus
10% à la valeur de déformation mesurée en fonctionnement normal de l'accumulateur, ou . la valeur de vitesse de déformation seuil déterminée correspondant à une valeur supérieure d'au plus 10% à la valeur de vitesse de déformation mesurée en fonctionnement normal de l'accumulateur.
4. Batterie Li-ion comprenant un système électronique de gestion pour mettre en œuvre le procédé de protection selon la revendication 3.
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