WO2012143096A1 - Membranreaktor zur erzeugung von wasserstoff - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a reactor for the production of hydrogen, comprising a reaction chamber enclosed by a jacket tube with a catalyst arranged therein, for carrying out a steam reforming, an at least partially selectively hydrogen-permeable partition which forms a discharge space arranged between the inside and the longitudinal axis of the jacket tube, can be removed from the reactor via the hydrogen, as well as a feed device via which feedstocks can be introduced into the reaction space at one end of the jacket tube.
  • Such a device which is referred to hereinafter as a membrane reactor, is known for example from the patent applications EP0167101 and WO2010 / 000375.
  • the selectively hydrogen-permeable partition wall is arranged here in the form of one or more membrane tubes in a jacket tube, wherein the longitudinal axes of the membrane or tubes run parallel to the longitudinal axis of the jacket tube.
  • the apparatus may be used for steam reforming of a hydrocarbonaceous feed.
  • the hydrocarbon-containing use such as
  • Jacket tube introduced into the reaction chamber, where it is reacted with the aid of a suitable catalyst mainly in hydrogen and carbon dioxide.
  • the hydrogen formed is continuously withdrawn from the reaction space via the selectively hydrogen-permeable partition wall and passed on with high purity.
  • the removal of the hydrogen from the reaction space is with a
  • the free space within the jacket tube is completely filled with catalyst, so that there is catalyst both in the space between the inside of the jacket tube and the partition wall, as well as in the space between the partition wall and the longitudinal axis of the jacket tube.
  • the heat required for the total endothermic reactions is the reaction space on the
  • Object of the present invention is therefore to provide a reactor of the initially
  • Catalyst material is.
  • the invention makes it possible to increase the average temperature of the catalyst arranged in the reaction space, whereby it can be used much more effectively than is possible according to the prior art. In addition, the risk of soot formation can be significantly reduced.
  • a partition wall comprises at least five membrane tubes, which are arranged so that their longitudinal axes all lie on a cylinder jacket whose longitudinal axis coincides with the longitudinal axis of the jacket tube.
  • Membrane tubes can be arranged arbitrarily. Preferably, however, the center distances of immediately adjacent membrane tubes are each the same size.
  • the circumference of the cylinder jacket can be chosen so that touch the membrane tubes arranged on it. With such an arrangement, however, thermally induced stresses and possibly damage to the membrane tubes may occur during operation of the reactor according to the invention. In addition, part of the valuable membrane surface is not for separation purposes
  • Feeding device for the starting materials is located. This construction allows a reduction of the overall height and a simplified handling of the reactor, since hydrogen formed in the reaction space can be withdrawn via the same end of the jacket tube via which the starting materials can be introduced into the reaction space.
  • Jacket tube can be used.
  • a further preferred embodiment of the invention provides that at least a portion of the space located between the longitudinal axis of the jacket tube and the partition wall by a gas-tight wall, preferably directly to the
  • Dividing wall connects, is separated from the reaction space. This allows the
  • FIG. 1 shows a longitudinal section of a preferred embodiment of the reactor according to the invention.
  • the reactor R comprises a jacket tube M, between the inside I and
  • the partition wall T preferably consists of more than five membrane tubes, which are arranged on a cylinder jacket whose longitudinal axis coincides with the longitudinal axis L of the jacket tube.
  • the space between the inside I of the jacket tube M and the partition wall T forms a reaction space Z, which is filled with catalyst material K, while the space between the partition wall T and the longitudinal axis L of the jacket tube M is free of catalyst material.
  • Catalyst K with a small distance a protective grid S attached.
  • feedstocks 1 such as, for example, steam and methane
  • feed device not shown
  • catalytic support to carbon dioxide and hydrogen.
  • a gas-tight wall W between the partition wall T and the longitudinal axis L of the jacket tube M is arranged. In which located between the longitudinal axis L of the jacket tube M and the partition wall T,
  • catalyst-free space runs a connected to the exhaust space A (compound not shown) exhaust pipe B, on the formed in the catalyst material K.
  • Hydrogen 3 can be withdrawn as a permeate with high purity from the reactor R, while predominantly consisting of carbon dioxide retentate 2 via a take-off device (not shown) can be derived from the reactor.
  • the diameter of the exhaust pipe B can be selected so that it simultaneously performs the tasks of the gas-tight wall W.

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Abstract

Die Erfindung betrifft einen Reaktor (R) zur Erzeugung von Wasserstoff (3), aufweisend einen von einem Mantelrohr (M) umschlossenen Reaktionsraum (Z) mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator (K), eine zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T), die einen zwischen der Innenseite (I) und der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) angeordneten Abzugsraum (A) bildet, über den Wasserstoff (3) aus dem Reaktor (R) abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe (1) an einem Ende des Mantelrohres (M) in den Reaktionsraum (Z) einleitbar sind. Der Reaktor (R) zeichnet sich dadurch aus, dass der zwischen der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) und der Trennwand (T) gelegene Raum frei von Katalysatormaterial ist.

Description

Beschreibung
Membranreaktor zur Erzeugung von Wasserstoff
Die Erfindung betrifft einen Reaktor zur Erzeugung von Wasserstoff, aufweisend einen von einem Mantelrohr umschlossenen Reaktionsraum mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator, eine zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand, die einen zwischen der Innenseite und der Längsachse des Mantelrohres angeordneten Abzugsraum bildet, über den Wasserstoff aus dem Reaktor abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe an einem Ende des Mantelrohres in den Reaktionsraum einleitbar sind.
Eine derartige Vorrichtung, die im Weiteren als Membranreaktor bezeichnet wird, ist beispielsweise aus den Patentanmeldungen EP0167101 und WO2010/000375 bekannt. Die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand ist hier in Form eines oder mehrerer Membranrohre in einem Mantelrohr angeordnet, wobei die Längsachsen des oder der Membranrohre parallel zur Längsachse des Mantelrohres verlaufen. Die Vorrichtung kann zur Dampfreformierung eines kohlenwasserstoffhaltigen Einsatzes verwendet werden. Dabei wird der kohlenwasserstoffhaltige Einsatz, wie
beispielsweise Methan, gemeinsam mit Wasserdampf an einem Ende des
Mantelrohres in den Reaktionsraum eingeleitet, wo er mit Hilfe eines geeigneten Katalysators vorwiegend in Wasserstoff und Kohlendioxid umgesetzt wird. Im
Wesentlichen laufen hierbei eine Reformierungs- und eine Konvertierungsreaktion nach den folgenden Reaktionsgleichungen ab: CnHm + nH20 <=> nCO + (m/2+n)H2
CO + H20 o C02 + H2
Der gebildete Wasserstoff wird über die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand kontinuierlich aus dem Reaktionsraum abgezogen und mit hoher Reinheit weiter geführt. Das Abziehen des Wasserstoffs aus dem Reaktionsraum ist mit einer
Gleichgewichtsverschiebung der im Reaktionsraum ablaufenden Reaktionen zur Seite der Produkte verbunden. Dies bewirkt eine höhere Wasserstoffausbeute bei gleichzeitiger Verminderung der Kohlenmonoxidkonzentration. Entscheidend für die Trennleistung der Membran ist die Höhe des zwischen ihrer Retentatseite, die dem Reaktionsraum zugewandt ist, und der dieser gegenüber liegenden sog. Permeatseite bestehenden Unterschieds des Wasserstoff-Partialdrucks; je größer dieser
Unterschied, umso höher ist die Trennleistung.
Nach dem Stand der Technik ist der freie Raum innerhalb des Mantelrohres vollständig mit Katalysator gefüllt, so dass sich sowohl im Raum zwischen der Innenseite des Mantelrohres und der Trennwand, als auch im Raum zwischen der Trennwand und der Längsachse des Mantelrohres Katalysator befindet. Die für die insgesamt endotherm verlaufenden Reaktionen benötigte Wärme wird dem Reaktionsraum über die
Außenseite des Mantelrohres zugeführt, wodurch die Temperatur in radialer Richtung von außen nach innen abnimmt. Der sich direkt an die Innenseite des Mantelrohres anschließende Katalysator bildet einen Schutz für die Trennwand, deren Temperatur i.Allg. einen vergleichsweise niedrigen Grenzwert nicht überschreiten darf. Weiter innen angeordneter Katalysator weist eine noch niedrigere Temperatur als die
Trennwand auf, wodurch in diesem Bereich des Reaktionsraumes eine wesentlich geringere Umsatzleistung erzielt werden kann, als in dem unmittelbar an die Innenseite des Mantelrohres angrenzenden Bereich. Außerdem begünstigen die niedrigen Temperaturen die Bildung von Ruß.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist daher, einen Reaktor der eingangs
beschriebenen Art anzugeben, durch den die Nachteile des Standes der Technik überwunden werden.
Die gestellte Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, dass der zwischen der Längsachse des Mantelrohres und der Trennwand gelegene Raum frei von
Katalysatormaterial ist. Die Erfindung erlaubt es, die mittlere Temperatur des im Reaktionsraum angeordneten Katalysators zu erhöhen, wodurch er wesentlich effektiver genutzt werden kann, als dies nach dem Stand der Technik möglich ist. Darüber hinaus kann die Gefahr einer Rußbildung deutlich verringert werden. Für den Aufbau der selektiv wasserstoffdurchlässigen Trennwand können
Membranrohre eingesetzt werden, wie sie beispielsweise aus dem Stand der Technik bekannt sind. Vorzugsweise umfasst eine Trennwand wenigstens fünf Membranrohre, die so angeordnet sind, dass ihre Längsachsen alle auf einem Zylindermantel liegen, dessen Längsachse mit der Längsachse des Mantelrohres zusammenfällt. Die
Membranrohre können dabei beliebig angeordnet sein. Vorzugsweise sind jedoch die Achsabstände unmittelbar benachbarter Membranrohre jeweils gleich groß.
Der Umfang des Zylindermantels kann so gewählt werden, dass sich die auf ihm angeordneten Membranrohre berühren. Bei einer solchen Anordnung kann es jedoch während des Betriebs des erfindungsgemäßen Reaktors zu thermisch induzierten Spannungen und evtl. zu Beschädigungen der Membranrohre kommen. Darüber hinaus steht ein Teil der wertvollen Membranfläche nicht für Trennzwecke zur
Verfügung. Es wird daher vorgeschlagen, die Membranrohre mit einem endlichen Abstand zueinander anzuordnen, wobei die Achsabstände unmittelbar benachbarter Membranrohre vorzugsweise kleiner sind als der zweifache Durchmesser eines Membranrohres.
Eine bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass ein mit dem durch die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand gebildeten Abzugsraum verbundenes Abzugsrohr durch den zwischen der Längsachse des Mantelrohres und der Trennwand gelegene Raum zu dem Ende des Mantelrohres verläuft, an dem sich die
Zuführeinrichtung für die Einsatzstoffe befindet. Diese Bauweise ermöglicht eine Reduzierung der Bauhöhe sowie eine vereinfachte Handhabung des Reaktors, da im Reaktionsraum gebildeter Wasserstoff über dasselbe Ende des Mantelrohres abgezogen werden kann, über das die Einsatzstoffe in den Reaktionsraum einleitbar sind. Darüber hinaus kann das Abzugsrohr zur Befestigung der Trennwand im
Mantelrohr verwendet werden.
Eine weitere bevorzugte Ausgestaltung der Erfindung sieht vor, dass wenigstens ein Teil des zwischen der Längsachse des Mantelrohres und der Trennwand gelegenen Raumes durch eine gasdichte Wand, die sich vorzugsweise unmittelbar an die
Trennwand anschließt, vom Reaktionsraum abgetrennt ist. Hierdurch kann die
Ausbildung von Bypass-Strömungen verhindert oder zumindest minimiert werden, die im Betrieb des Reaktors den Katalysator umgehen. Derartige Strömungen vermindern die Umsatzleistung des Reaktors und können zu unerwünschten Nebenreaktionen führen. Besonders bevorzugt ist die gasdichte Wand durch das Abzugsrohr gebildet. Im Folgenden soll die Erfindung anhand eines in der Figur 1 schematisch dargestellten Ausführungsbeispiels näher erläutert werden. Die Figur 1 zeigt eine bevorzugte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Reaktors im Längsschnitt.
Der Reaktor R umfasst ein Mantelrohr M, zwischen dessen Innenseite I und
Längsachse L eine selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand T angeordnet ist, die einen Abzugsraum A bildet. Die Trennwand T besteht vorzugsweise aus mehr als fünf Membranröhrchen, die auf einem Zylindermantel angeordnet sind, dessen Längsachse mit der Längsachse L des Mantelrohres zusammenfällt. Der Raum zwischen der Innenseite I des Mantelrohrs M und der Trennwand T bildet einen Reaktionsraum Z, der mit Katalysatormaterial K gefüllt ist, während der Raum zwischen der Trennwand T und der Längsachse L des Mantelrohres M frei von Katalysatormaterial ist. Zum Schutz vor mechanischen Beschädigungen ist zwischen der Trennwand T und dem
Katalysatormaterial K mit geringem Abstand ein Schutzgitter S angebracht. Im Betrieb des Reaktors R werden Einsatzstoffe 1 , wie beispielsweise Wasserdampf und Methan, über eine Zuführeinrichtung (nicht dargestellt) in den Reaktionsraum Z eingeleitet und dort mit katalytischer Unterstützung zu Kohlendioxid und Wasserstoff umgesetzt. Um zu verhindern, dass noch nicht umgesetzte Einsatzstoffe als Bypass-Ströme am Katalysatormaterial K vorbeigeführt werden, ist eine gasdichte Wand W zwischen der Trennwand T und der Längsachse L des Mantelrohrs M angeordnet. In dem zwischen der Längsachse L des Mantelrohres M und der Trennwand T gelegenen,
katalysatorfreien Raum verläuft ein mit dem Abzugsraum A verbundenes (Verbindung nicht dargestellt) Abzugsrohr B, über das im Katalysatormaterial K gebildeter
Wasserstoff 3 als Permeat mit hoher Reinheit aus dem Reaktor R abgezogen werden kann, während vorwiegend aus Kohlendioxid bestehendes Retentat 2 über eine Abzugseinrichtung (nicht dargestellt) aus dem Reaktor ableitbar ist. Der Durchmesser des Abzugsrohres B kann so gewählt werden, dass es gleichzeitig die Aufgaben der gasdichten Wand W übernimmt.

Claims

Patentansprüche
1. Reaktor (R) zur Erzeugung von Wasserstoff (3), aufweisend einen von einem
Mantelrohr (M) umschlossenen Reaktionsraum (Z) mit einem darin angeordneten, zur Durchführung einer Dampfreformierung geeigneten Katalysator (K), eine zumindest abschnittsweise selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T), die einen zwischen der Innenseite (I) und der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) angeordneten Abzugsraum (A) bildet, über den Wasserstoff (3) aus dem Reaktor (R) abziehbar ist, sowie eine Zuführeinrichtung, über die Einsatzstoffe (1) an einem Ende des Mantelrohres (M) in den Reaktionsraum (Z) einleitbar sind, dadurch gekennzeichnet, dass der zwischen der Längsachse (L) des
Mantelrohres (M) und der Trennwand (T) gelegene Raum frei von
Katalysatormaterial ist.
2. Reaktor nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Trennwand (T) wenigstens fünf Membranrohre umfasst, deren Längsachsen alle auf einem Zylindermantel angeordnet sind, dessen Längsachse mit der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) zusammenfällt.
3. Reaktor nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Achsabstände
unmittelbar benachbarter Membranrohre jeweils gleich groß sind.
4. Reaktor nach einem der Ansprüche 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Achsabstände unmittelbar benachbarter Membranrohre kleiner sind als der zweifache Durchmesser eines Membranrohres.
5. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass ein mit dem durch die selektiv wasserstoffdurchlässige Trennwand (T) gebildeten
Abzugsraum (A) verbundenes Abzugsrohr (B) durch den zwischen der
Längsachse (L) des Mantelrohres (M) und der Trennwand (T) gelegenen Raum zu dem Ende des Mantelrohres (M) verläuft, an dem sich die Zuführeinrichtung für die Einsatzstoffe (1) befindet.
6. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass
wenigstens ein Teil des zwischen der Längsachse (L) des Mantelrohres (M) und der Trennwand (T) gelegenen Raumes durch eine gasdichte Wand (W) vom Reaktionsraum (Z) abgetrennt ist.
7. Reaktor nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die gasdichte Wand (W) durch das Abzugsrohr (B) gebildet ist.
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