WO2004027915A2 - Systeme d'alimentation en gaz d'une pile a combustible et procede de mise en oeuvre - Google Patents

Systeme d'alimentation en gaz d'une pile a combustible et procede de mise en oeuvre Download PDF

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WO2004027915A2
WO2004027915A2 PCT/FR2003/002759 FR0302759W WO2004027915A2 WO 2004027915 A2 WO2004027915 A2 WO 2004027915A2 FR 0302759 W FR0302759 W FR 0302759W WO 2004027915 A2 WO2004027915 A2 WO 2004027915A2
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WO
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chamber
cathode
hydrogen
fuel
catalyst
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PCT/FR2003/002759
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WO2004027915A3 (fr
Inventor
Véronique Klouz
Luc Rouveyre
Original Assignee
Renault S.A.S.
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Publication date
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Publication of WO2004027915A2 publication Critical patent/WO2004027915A2/fr
Publication of WO2004027915A3 publication Critical patent/WO2004027915A3/fr

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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
    • H01M8/0606—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants
    • H01M8/0612—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues with means for production of gaseous reactants from carbon-containing material
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a gas supply system for a fuel cell, this system comprising in particular a selective cracking catalyst, as well as an implementation method for producing electrical energy.
  • Fuel cells are known for their use for supplying electrical energy to electric motors of electrically propelled vehicles.
  • the fuel cells conventionally used are cells with proton exchange membranes "PEMFC”.
  • a fuel cell of this type operates by means of hydrogen and oxygen which react electrochemically, the hydrogen being oxidized at the anode and the oxygen being reduced at the cathode.
  • Oxygen is conventionally provided by an air supply, while the hydrogen used is either obtained from storage in a tank, or obtained by conversion of a fuel, for example by catalytic reforming of petrol into hydrogen. Catalytic reforming makes it possible to obtain hydrogen and carbon dioxide from petrol, water and oxygen.
  • the gases obtained by the reforming obtained are in reality a mixture of gases the main components of which are hydrogen and carbon dioxide, but which also includes carbon monoxide, water which is not completely converted, nitrogen in from the supply air and traces of methane or ammonia.
  • the composition of the mixture depends on the reaction temperature, the pressure and the water / fuel and / or oxygen / fuel molar ratios.
  • Document US 4,473,622 proposes a device for supplying a fuel cell using a cracking catalyst to produce hydrogen and carbon monoxide from methanol.
  • the system includes a first chamber connected to a supply line comprising a burner. A mixture of methanol and air is supplied to the inlet of the burner. The combustion gases pass through the chamber and preheat a cracking catalyst located in a second chamber connected to the first by a heat conducting wall. The combustion gases leaving the first chamber can be brought to the entrance to the second chamber to directly heat the cracking catalyst when the device is started. When the cracking catalyst reaches the desired temperature, pure methanol is introduced into the second chamber to obtain hydrogen and carbon monoxide.
  • the present application therefore relates to a fuel cell supply system which uses a technique of chemical transformation of gasoline simpler and smaller.
  • the system allows the supply of hydrogen to a fuel cell comprising at least one anode and at least one cathode.
  • the system comprises: a first chamber containing a catalyst connected to a pipe for introducing a hydrocarbon-based fuel and to a pipe for leaving hydrogen; a second chamber containing a catalyst connected to an air introduction pipe and to a combustion gas outlet pipe.
  • the system includes heat exchange means mounted between the first chamber and the second chamber.
  • the catalyst used is a selective cracking catalyst.
  • the present invention also makes it possible, thanks to the combustion chamber, to effect the regeneration of the selective cracking catalyst by eliminating the deposit of carbonaceous materials and, thanks to the heat exchange means, to carry out a heat exchange between the and hydrocarbon fuel.
  • Cracking is a technique that can be implemented using space-saving means, therefore it is perfectly suited for integration into a vehicle.
  • the means used for the implementation of this technique are commercially available.
  • the system according to the present invention comprises two chambers each comprising a cracking catalyst.
  • a catalytic cracking reaction takes place in one of the chambers while a regeneration of a catalyst takes place in the other chamber.
  • a single catalyst is positioned at the interface of the chamber where the fuel cracking is carried out, and of the combustion chamber where the regeneration of the catalyst takes place.
  • the cracking reaction is carried out on one part of the catalyst, the other part of the catalyst is regenerated.
  • the system according to the present invention comprising an integrated reaction chamber and a combustion chamber, the exothermicity of combustion at least partially compensates for the endothermicity of the cracking reaction.
  • the system according to the present invention comprises an evaporator connected to the first chamber, capable of storing a fuel based on hydrocarbons.
  • This evaporator is traversed by the hydrogen supply line, for heat exchange between the hydrogen and the fuel stored in the evaporator.
  • the hydrogen supply line which passes through the evaporator is the line which transports the hydrogen produced during the reforming reaction to the anode of the fuel cell.
  • the heat exchange means are mounted so as to cool the hydrogen from the first chamber to the operating temperature of the fuel cell.
  • These heat exchange means are mounted so as to heat the hydrocarbons to their vaporization temperature.
  • the supply system according to the invention is connected to a fuel cell supplied to the anode by hydrogen from the first chamber of said system by means of a supply line provided with a valve for regulating pressure and supplied to the cathode by air.
  • This battery allows the production of water at the cathode.
  • the cathode of the cell is advantageously connected downstream to a means of liquefying the water vapor coming from the cathode, this means of liquefying water being itself connected to a reserve of liquid water.
  • the liquid water reserve is connected downstream to the cathode supply line.
  • the supply system according to the invention is connected to a fuel cell, and a gas expansion turbine connected to a compressor is arranged downstream of this cell.
  • This turbine is traversed by the gases from the cathode compartment of the cell and cooled by a cooling device, and the compressor is traversed by air intended to supply the cathode of the cell.
  • the gas expansion turbine can also be supplied by the combustion gases from the second chamber cooled by the cooling device.
  • the cooling system used to cool the hot gases from the regeneration chamber is the vehicle cooling system.
  • This cooling system makes it possible to lower the temperature of the gases to a value accepted by the materials of the turbine, generally this temperature is approximately 800 to 850 ° C.
  • the gas expansion turbine is connected to a means of producing electrical energy from the mechanical energy produced by said gas expansion turbine.
  • the electrical energy thus produced can be used to power the vehicle's electric motor.
  • at least a portion of the fluids from the cell, as well as at least a portion of the fluids from the combustion reaction are used to produce electrical energy usable by the vehicle engine.
  • This variant therefore allows the use of a lower power electric cell, which is generally a battery of reduced cost and size and whose consumption of hydrogen - and consequently of hydrocarbon-based fuel - is reduced compared to conventional batteries.
  • the system according to the invention is such that the first and the second chamber are each connected to two inlet pipes and two outlet pipes.
  • Each of these pipes comprises at least one valve controlled by a control unit able to arrange said valves successively in a first and a second position.
  • a fuel inlet pipe and a hydrogen outlet pipe are connected to the first chamber and an air inlet pipe and a combustion gas outlet pipe are connected to the second chamber .
  • an air inlet pipe and a combustion gas outlet pipe are connected to the first chamber and a fuel inlet line and hydrogen outlet line are connected to the second chamber.
  • the first position corresponds to a first system operating sequence and the second position corresponds to a second system operating sequence.
  • the cracking reaction takes place in the first chamber and the combustion in the second chamber, then according to the second sequence, the cracking reaction takes place in the second chamber and the combustion in the first chamber.
  • the present application also relates to a process for producing electrical energy, such as introducing a hydrocarbon-based fuel into a cracking zone, the cracking reaction of this fuel is carried out to obtain hydrogen.
  • a regeneration of a cracking catalyst is carried out, the anode of a fuel cell is supplied with the hydrogen produced during the cracking reaction, the cathode of the fuel cell is supplied with compressed air .
  • the gases produced at the cathode of the cell are recovered, the gases resulting from the regeneration of the catalyst are recovered, these gases are mixed, this gas mixture is cooled, this gas mixture is expanded, part of the energy is recovered mechanical produced by the trigger to compress air supplying the cathode of the fuel cell, the other part of the mechanical energy produced by the trigger being transformed into electrical energy.
  • the catalysts capable of implementing selective cracking which can be used in the system according to the present invention are preferably chosen from catalysts in the form of metallic foams, monoliths, catalysts having a honeycomb structure. These catalyst structures make it possible to minimize the pressure drop, in particular the pressure drops are much less than those obtained when using fluidized beds. Generally, the catalysts used will be platinum or nickel.
  • the system according to the present invention it is possible to use either two catalysts; one placed in the first chamber and the other in the second chamber, preferably a single catalyst placed at the interface between the first and the second chambers.
  • the cracking reaction leads to a deposit of carbonaceous materials on the catalyst, when this deposit is large, it is said that the catalyst is "coke", the yield of the cracking reaction decreases as the catalyst cokes.
  • the catalyst must be regenerated after a certain period of operation. This regeneration is carried out by combustion in the presence of oxygen, this step is generally called “catalyst regeneration step”.
  • the system according to the invention preferably comprises an evaporator capable of storing a fuel based on hydrocarbons, this evaporator is crossed by the hydrogen supply pipe.
  • the system will comprise at least two evaporators which will have the same function sequentially.
  • the fuel from the first evaporator feeds the first chamber where the fuel cracking is carried out.
  • the second evaporator fills with fuel, this fuel is simultaneously reheated within said second evaporator by heat exchange with the hot hydrogen produced by the cracking reaction in the first chamber.
  • the fuel contained in the second evaporator feeds the second chamber where the fuel cracking is carried out.
  • the first evaporator is filled with fuel which is simultaneously heated by heat exchange by means of the hot hydrogen produced by the cracking in the second chamber.
  • the chamber where the catalytic cracking is carried out is advantageously maintained under a pressure higher than atmospheric pressure.
  • a pressure of 0.6 MPa (6 bar) can be chosen.
  • the temperature of the chamber where the cracking is carried out is approximately 700 ° C. Even if this reaction is endothermic, the temperature of 700 ° C. is maintained thanks to a supply of heat from the chamber where the combustion of the catalyst is carried out.
  • the pressure maintained in the chamber where the combustion of the catalyst takes place is of the order of 0.45 MPa.
  • the air inlet temperature into the combustion chamber is around 300 ° C.
  • the hydrogen from the first chamber which is typically at a pressure of 0.6 MPa, is expanded to the operating pressure of the cell which is approximately 0.45 MPa, by means of a pressure control valve.
  • a high cracking pressure makes it possible to optimize the response time of the system by means of the pressure regulation valve positioned before the cathode.
  • a pressure regulating valve is placed on the hydrogen supply line of the cell, this regulating valve makes it possible to reduce the pressure up to the operating pressure of the cell.
  • the operating pressure of the battery is approximately 0.45 MPa and the temperature is approximately 80 ° C.
  • FIGS. 1 and 2 show the two sequences of operation of an electrical energy production system.
  • the arrows in solid line correspond to conduits which are crossed by a fluid in the considered sequence.
  • the solid lines are used in the operation of the electrical energy production system in the sequence considered.
  • the arrows in dashed lines correspond to pipes which are not traversed by a fluid in the sequence considered. These pipes are not used in the operation of the electrical energy production system in the sequence considered.
  • FIG. 1 schematically illustrates the first sequence of the implementation of a gas supply system for a fuel cell according to the invention and more generally the implementation of a system for producing electrical energy which uses the feeding system according to the invention.
  • FIG. 2 schematically illustrates the second sequence of the implementation of the system for supplying a fuel cell and more generally the implementation of a system for producing electrical energy using the gas supply system according to the invention .
  • a gas supply system for a fuel cell comprises a pump 49 for injecting a hydrocarbon-based fuel into a line 1, the line 1 is connected at the level of the valve 2 to a line 47.
  • the line 47 supplies the evaporator 15 with fuel.
  • the fuel is stored in the evaporator 15 where it is heated by heat exchange by the gases passing through the evaporator, these gases arrive in the evaporator via the line 14 and exit therefrom via the line 16.
  • Another evaporator contains a hot fuel which is introduced into the integrated reactor 6 by means of the pipe 5 provided with a valve 50 in the open position.
  • the fuel successively passes through a heat exchanger 7, a chamber 8 where it reacts in the presence of the catalyst 10 to give hydrogen.
  • Catalyst 10 is positioned at the interface between zones 7, 8, 9 and 1 1, 12, 13 of the reactor
  • the hydrogen passes through the exchanger 9 and then leaves the reactor 6 via the line 14 provided with a valve 51 in the open position.
  • the hydrogen is cooled in the evaporator 15 by heat exchange with the fuel which arrives in this evaporator.
  • the cooled hydrogen leaves the evaporator via the line 16.
  • the line 16 feeds the line 18 at the valve 17.
  • the line 18 is provided with a pressure regulating valve 54. This valve adjusts the pressure to the operating pressure of the battery.
  • Line 18 allows the introduction of hydrogen to the anode 20 of the cell 19.
  • the anode 20 of the cell 19 is provided with a purge 22.
  • the compressor 29 is supplied with air via the line 55, the compressed air coming from the compressor supplies by means of the line 30 the cathode 21 of the cell 19, the line 30 also supplies the line
  • the exchanger 13 of the reactor 6 is supplied with air via the pipe 32 provided with a valve 31.
  • the water produced at the cathode exits through line 23 which feeds the condenser 24.
  • the condenser 24 supplies water to line 28 and line 25.
  • Line 25 supplies a zone 26 of liquid water reserve, liquid water coming from zone 26 circulates in line 27,
  • line 27 supplies water to air line 30 at the entrance to the cathode.
  • the water in line 27 thus saturates the air in line 30 with water.
  • the compressed air in line 32 enters the reactor 6, the air successively passes through the heat exchanger 13, the chamber 12 in which the combustion of the catalyst is carried out then the exchanger 1 1.
  • the combustion gases exit from the heat exchanger 1 1 of the reactor 6 via line 33.
  • Line 33 feeds line 35 through valve 34.
  • Line 35 supplies cooling system 36, cooled fluids leave cooling system 36 via line 37 which feeds the gas expansion turbine 38.
  • the gases exit the turbine 38 through line 39.
  • the turbine 38 drives a shaft 40 connected to the compressor 29.
  • the motor 41 and the inverter 42 operate as a motor or an alternator.
  • This motor-inverter couple makes it possible to drive the compressor 29 when the electrical energy production system is put into operation, then when the system is in operation, the mechanical drive energy of the motor 41 converted into electrical energy. This energy supplements the electrical energy produced by the battery.
  • FIG. 1 illustrates the production of electrical energy by the battery.
  • Figure 2 illustrates the other operating sequence of the electrical energy production system.
  • the fuel is introduced into the system by a pump 49 for introducing hydrocarbons.
  • the means 49 circulates the fuel in the pipe 1.
  • the pipe 1 feeds the pipe 3 through the valve 2.
  • the pipe 3 supplies the evaporator 4 with fuel.
  • This evaporator 4 is crossed by fluids from the heat exchanger 1 1 of the reactor 6 by means of the pipe 43 which is provided with a valve 53 in the open position.
  • the gases exit the evaporator 4 through line 44 which supplies line 18 at the level of valve 17.
  • Line 18 is provided with a valve 54 for regulating the pressure.
  • This pipe 18 allows the introduction of hydrogen to the anode 20 of the cell 19.
  • the anode 20 of the cell 19 is provided with a purge 22.
  • the fuel stored in the evaporator 15 and heated supplies the heat exchanger 13 of the reactor 6 by means of the pipe 48 provided with a valve 52 in the open position.
  • the fuel successively passes through the heat exchanger 13 then the chamber 12.
  • the fuel is transformed into hydrogen on the catalyst
  • the catalyst 10 is positioned at the interface between zones 7, 8, 9 and 1 1, 12, 13 of the reactor 6.
  • the hydrogen leaves the heat exchanger 1 1 via line 43 which is provided with a valve 53 in the open position.
  • Line 18 is provided with a valve 54 for regulating the pressure. This valve adjusts the pressure to the operating pressure of the battery.
  • Line 18 allows the introduction of hydrogen to the anode 20 of the cell 19.
  • the anode 20 of the cell 19 is provided with a purge 22.
  • the compressor 29 is supplied with air via the line 55, the compressed air coming from the compressor supplies by means of the line 30 the cathode 21 of the cell 19, the line 30 also supplies the line 32 with air.
  • the exchanger 13 of the reactor 6 is supplied with air by the pipe 32 provided with a valve 31.
  • the water produced at the cathode exits by the pipe 23 which feeds the condenser 24.
  • the condenser 24 feeds the pipe 28 and the line 25.
  • the line 25 supplies a zone 26 of liquid water reserve, the liquid water coming from the zone 26 circulates in the line 27, the line 27 supplies the air line 30 with water at the inlet of the cathode.
  • the water in line 27 thus saturates the air in line 30 with water.
  • the compressed air in line 32 enters the reactor 6, the air successively passes through the heat exchanger 13, the chamber 12 in which the combustion of the catalyst is carried out, then the exchanger 1 1.
  • the valves 2, 17, 31, 34 are controlled by a central control unit which is not shown in the figures.
  • This central control unit makes it possible to operate the system according to the present invention according to the first sequence (FIG. 1) then according to the second sequence (FIG. 2).
  • This control unit is programmed to operate the system in the first sequence for a predetermined given period and then to operate the system in the second sequence in the same period.
  • This period can be chosen beforehand as a function of the operating time of the chosen catalyst; this period can also be determined by means of a probe situated for example at the level of the combustion chamber. The probe makes it possible to determine the catalyst coking rate which corresponds to a limit threshold for using this catalyst.
  • the probe When this threshold is reached, the probe sends a signal to the control unit.
  • the control unit acts on the valves 2, 17, 31, 34 in order to operate the system according to the following sequence.
  • sequence means for the first sequence: the second sequence, and for the second sequence: the first sequence.

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Abstract

La présente invention concerne un système (6) d'alimentation en hydrogène pour une pile à combustible (19), comportant au moins une anode (20) et au moins une cathode (21) du type comprenant: une première chambre contenant un catalyseur relié à une conduite d'introduction d'un carburant à base d'hydrocarbures et à une conduite de sortie d'hydrogène; une deuxième chambre contenant un catalyseur relié à une conduite d'introduction d'air et à une conduite de sortie des gaz de combustion, tel que le catalyseur est un catalyseur de craquage sélectif et en ce que des moyens d'échange thermique sont montés entre la première chambre et la deuxième chambre. Elle concerne encore un procédé mettant en oeuvre ce système.

Description

SYSTEME D'ALIMENTATION EN GAZ D'UNE PILE A COMBUSTIBLE ET PROCÉDÉ DE MISE EN OEUVRE
La présente invention concerne un système d'alimentation en gaz d'une pile à combustible, ce système comprenant en particulier un catalyseur de craquage sélectif, ainsi qu'un procédé de mise en œuvre permettant de produire de l'énergie électrique.
Les piles à combustible sont connues pour leur utilisation pour alimenter en énergie électrique des moteurs électriques de véhicules à propulsion électrique.
Les piles à combustible classiquement utilisées sont des piles à membranes échangeuses de protons "PEMFC".
Une pile à combustible de ce type fonctionne au moyen d'hydrogène et d'oxygène qui réagissent par voie électrochimique, l'hydrogène étant oxydé à l'anode et l'oxygène étant réduit à la cathode.
Le fonctionnement de ces piles à combustible nécessite donc un apport d'oxygène et d'hydrogène. L'oxygène est classiquement apporté par une alimentation en air, tandis que l'hydrogène utilisé est soit issu d'un stockage dans un réservoir, soit obtenu par transformation d'un carburant, par exemple par reformage catalytique d'essence en hydrogène. Le reformage catalytique permet l'obtention d'hydrogène et de dioxyde de carbone à partir d'essence, d'eau et d'oxygène.
Les gaz obtenus par le reformage obtenu sont en réalité un mélange de gaz dont les principaux composants sont l'hydrogène et le dioxyde de carbone, mais qui comprend également du monoxyde de carbone, de l'eau non totalement convertie, de l'azote en provenance de l'air d'alimentation et des traces de méthane ou d'ammoniac. La composition du mélange dépend de la température de réaction, de la pression et des rapports molaires eau/carburant et/ou oxygène/carburant.
Néanmoins, quelles que soient les conditions opératoires, la concentration en monoxyde de carbone reste supérieure à la teneur tolérée par l'anode de la pile à combustible. Plusieurs étapes de purification du reformat s'avèrent donc indispensables avant l'introduction du mélange dans la pile à combustible. La mise en œuvre de ces étapes de purification est en général relativement encombrante et nécessite un contrôle fin de la température et de l'introduction d'air. Le brevet US 3,962,41 1 décrit un système de production d'hydrogène pour alimenter une pile à combustible par craquage de carburants hydrocarbonés. Ce système comprend un réacteur et une zone de combustion, aucun transfert de chaleur vers le réacteur n'est prévu. En outre, les fluides produits par la pile ne sont pas utilisés pour produire de l'énergie électrique.
Le document US 4 473 622 propose un dispositif d'alimentation d'une pile à combustible utilisant un catalyseur de craquage pour produire de l'hydrogène et du monoxyde de carbone à partir de méthanol. Le système comprend une première chambre reliée à une conduite d'alimentation comprenant un brûleur. Un mélange de méthanol et d'air est amené à l'entrée du brûleur. Les gaz de combustion passent à travers la chambre et viennent préchauffer un catalyseur de craquage situé dans une deuxième chambre reliée à la première par une paroi conductrice de chaleur. Les gaz de combustion sortant de la première chambre peuvent être amenés à l'entrée de la deuxième chambre pour venir chauffer directement le catalyseur de craquage lors de la mise en marche du dispositif. Lorsque le catalyseur de craquage atteint la température souhaitée, le méthanol pur est introduit dans la deuxième chambre pour obtenir de l'hydrogène et du monoxyde de carbone. Avec un tel dispositif, il est difficile d'effectuer une réaction avec un catalyseur apte à mettre en oeuvre un craquage permettant de favoriser la production de l'hydrogène par rapport aux autres produits. Il est en outre difficile de réaliser l'élimination du dépôt des matières carbonées sur le catalyseur dans la deuxième chambre, le catalyseur n' est pas régénéré et le rendement de la réaction de craquage diminue en cours d'utilisation.
La présente demande a donc pour objet un système d'alimentation d'une pile à combustible qui utilise une technique de transformation chimique de l'essence plus simple et d'encombrement plus faible.
Le système selon l'invention permet l'alimentation en hydrogène d'une pile à combustible comportant au moins une anode et au moins une cathode. Le système comprend : une première chambre contenant un catalyseur reliée à une conduite d'introduction d'un carburant à base d'hydrocarbures et à une conduite de sortie d'hydrogène ; une deuxième chambre contenant un catalyseur reliée à une conduite d'introduction d'air et à une conduite de sortie des gaz de combustion. Le système comprend des moyens d'échange thermique montés entre la première chambre et la deuxième chambre. En outre, le catalyseur utilisé est un catalyseur de craquage sélectif.
La présente invention permet en outre, grâce à la chambre de combustion, d'effectuer la régénération du catalyseur de craquage sélectif par élimination du dépôt des matières carbonées et, grâce aux moyens d'échange thermique, d' effectuer un échange de chaleur entre l'hydrogène et le carburant d'hydrocarbure.
Le craquage est une technique qui peut être mise en œuvre par des moyens de faible encombrement, de ce fait elle est parfaitement adaptée à une intégration dans un véhicule. De plus les moyens utilisés pour la mise en œuvre de cette technique sont disponibles dans le commerce.
Le système selon la présente invention comprend deux chambres comprenant chacune un catalyseur de craquage. Une réaction de craquage catalytique a lieu dans une des chambres pendant qu'une régénération d'un catalyseur a lieu dans l'autre chambre.
Selon un mode de réalisation préféré, un seul catalyseur est positionné à l'interface de la chambre où est effectué le craquage du carburant, et de la chambre de combustion où a lieu la régénération du catalyseur. Ainsi, pendant que la réaction de craquage est effectuée sur une partie du catalyseur, l'autre partie du catalyseur est régénérée.
Le système selon la présente invention comprenant une chambre de réaction et une chambre de combustion intégrées, l'exothermicité de la combustion permet de compenser au moins en partie l'endothermicité de la réaction de craquage.
Selon une réalisation préférée, le système selon la présente invention comprend un évaporateur relié à la première chambre, capable de stocker un carburant à base d'hydrocarbures. Cet évaporateur est traversé par la conduite d'alimentation en hydrogène, en vue d'un échange thermique entre l'hydrogène et le carburant stocké dans l'évaporateur. La conduite d'alimentation en hydrogène qui traverse l'évaporateur est la conduite qui transporte l'hydrogène produit lors de la réaction de reformage jusqu'à l'anode de la pile à combustible.
De façon avantageuse, les moyens d'échange thermique sont montés de manière à refroidir l'hydrogène issu de la première chambre jusqu'à la température de fonctionnement de la pile à combustible. Ces moyens d'échange thermique sont montés de manière à réchauffer les hydrocarbures jusqu'à leur température de vaporisation.
Le système d'alimentation selon l'invention est relié à une pile à combustible alimentée à l'anode par de l'hydrogène issu de la première chambre dudit système au moyen d'une conduite d'alimentation munie d'une vanne de régulation de la pression et alimentée à la cathode par de l'air. Cette pile permet la production d'eau à la cathode.
La cathode de la pile est avantageusement reliée en aval à un moyen de liquéfaction de la vapeur d'eau issue de la cathode, ce moyen de liquéfaction de l'eau étant lui-même relié à une réserve d'eau liquide. La réserve d'eau liquide est reliée en aval à la conduite d'alimentation de la cathode. Au moyen de cette réserve d'eau, on assure la saturation en eau de l'air à l'entrée de la cathode.
Le système d'alimentation selon l'invention est relié à une pile à combustible, et une turbine de détente des gaz reliée à un compresseur est disposée en aval de cette pile. Cette turbine est traversée par les gaz issus du compartiment cathodique de la pile et refroidie par un dispositif de refroidissement, et le compresseur est traversé par de l'air destiné à alimenter la cathode de la pile. La turbine de détente des gaz peut également être alimentée par les gaz de combustion issus de la deuxième chambre refroidis par le dispositif de refroidissement.
De manière préférée, le système de refroidissement utilisé pour refroidir les gaz chauds issus de la chambre de régénération est le système de refroidissement du véhicule.
Ce système de refroidissement permet d'abaisser la température des gaz à une valeur acceptée par les matériaux de la turbine, généralement cette température est d'environ 800 à 850°C. Avantageusement, la turbine de détente des gaz est reliée à un moyen de production d'énergie électrique à partir de l'énergie mécanique produite par ladite turbine de détente des gaz. L'énergie électrique ainsi produite peut être utilisée pour alimenter le moteur électrique du véhicule. Selon cette variante du système, au moins une partie des fluides issus de la pile, ainsi qu'au moins une partie des fluides issus de la réaction de combustion, sont utilisés pour produire de l'énergie électrique utilisable par le moteur du véhicule. Cette variante permet donc l'utilisation d'une pile électrique de puissance plus faible, qui est généralement une pile de coût et d'encombrement réduits et dont la consommation en hydrogène - et par voie de conséquence en carburant à base d'hydrocarbures - est diminuée par rapport aux piles classiques.
De manière préférée, le système selon l'invention est tel que la première et la deuxième chambre sont chacune reliées à deux conduites d'entrée et deux conduites de sortie. Chacune de ces conduites comprend au moins une vanne commandée par une unité de commande apte à disposer lesdites vannes successivement dans une première et une seconde positions. Dans la première position, une conduite d'entrée de carburant et une conduite de sortie d'hydrogène sont reliées à la première chambre et une conduite d'entrée d'air et une conduite de sortie de gaz de combustion sont reliées à la deuxième chambre. Dans une deuxième position une conduite d'entrée d'air et une conduite de sortie de gaz de combustion sont reliées à la première chambre et une conduite d'entrée de carburant et une conduite de sortie d'hydrogène sont reliées à la deuxième chambre.
La première position correspond à une première séquence de fonctionnement du système et la deuxième position correspond à une deuxième séquence de fonctionnement du système.
Selon la première séquence, la réaction de craquage a lieu dans la première chambre et la combustion dans la deuxième chambre puis selon la deuxième séquence, la réaction de craquage a lieu dans la deuxième chambre et la combustion dans la première chambre. La présente demande se rapporte également à un procédé de production d'énergie électrique, tel que l'on introduit un carburant à base d'hydrocarbures dans une zone de craquage, on effectue la réaction de craquage de ce carburant pour obtenir de l'hydrogène. Simultanément on effectue une régénération d'un catalyseur de craquage, on alimente l'anode d'une pile à combustible avec l'hydrogène produit lors de la réaction de craquage, on alimente la cathode de la pile à combustible avec de l'air comprimé. On récupère les gaz produits à la cathode de la pile, on récupère les gaz issus de la régénération du catalyseur, on mélange ces gaz, on refroidit ce mélange de gaz, on détend ce mélange de gaz, on récupère une partie de l'énergie mécanique produite par la détente pour comprimer de l'air alimentant la cathode de la pile à combustible, l'autre partie de l'énergie mécanique produite par la détente étant transformée en énergie électrique. Les catalyseurs aptes à mettre en œuvre un craquage sélectif utilisables dans le système selon la présente invention sont de préférence choisis parmi les catalyseurs sous forme de mousses métalliques, les monolithes, les catalyseurs possédant une structure en nid d'abeilles. Ces structures de catalyseur permettent de minimiser la perte de charges, en particulier les pertes de charges sont beaucoup moins importantes que celles obtenues lors de l'utilisation de lits fluidisés. Généralement, les catalyseurs utilisés seront en platine ou en nickel. Dans le système selon la présente invention, on pourra utiliser soit deux catalyseurs ; l'un placé dans la première chambre et l'autre dans la deuxième chambre, soit de préférence un seul catalyseur placé à l'interface entre la première et la deuxième chambres. La réaction de craquage conduit à un dépôt de matières carbonées sur le catalyseur, lorsque ce dépôt est important, on dit que le catalyseur est "coke", le rendement de la réaction de craquage diminue au fur et à mesure que le catalyseur se coke.
Par conséquent, le catalyseur doit être régénéré au bout d'une certaine période de fonctionnement. Cette régénération s'effectue par combustion en présence d'oxygène, cette étape est généralement nommée "étape de régénération du catalyseur".
Le système selon l'invention comprend de préférence, un évaporateur capable de stocker un carburant à base d'hydrocarbures, cet évaporateur est traversé par la conduite d'alimentation en hydrogène.
De manière préférée, le système comprendra au moins deux évaporateurs qui auront séquentiellement la même fonction. Pendant la première séquence, le carburant du premier évaporateur alimente la première chambre où est effectué le craquage du carburant. Pendant cette séquence, le deuxième évaporateur se remplit en carburant, ce carburant est simultanément réchauffé au sein dudit deuxième évaporateur par échange thermique avec l'hydrogène chaud produit par la réaction de craquage dans la première chambre. A la fin de cette première séquence, il n'y aura plus de carburant dans le premier évaporateur.
Puis dans une deuxième séquence, le carburant contenu dans le deuxième évaporateur alimente la deuxième chambre où est effectué le craquage du carburant. En même temps, le premier évaporateur se remplit de carburant qui est simultanément réchauffé par échange thermique au moyen de l'hydrogène chaud produit par le craquage dans la deuxième chambre.
De manière à optimiser le rendement du système d'alimentation de la pile, la chambre où est effectué le craquage catalytique est avantageusement maintenue sous une pression supérieure à la pression atmosphérique. De manière préférée, une pression de 0,6MPa (6 bar) peut être choisie. La température de la chambre où est effectué le craquage est d'environ 700°C. Même si cette réaction est endothermique, la température de 700°C est maintenue grâce à un apport de chaleur de la chambre où est effectué la combustion du catalyseur.
La pression maintenue dans la chambre où a lieu la combustion du catalyseur est de l'ordre 0,45MPa. En outre, la température d'entrée de l'air dans la chambre de combustion est d'environ 300°C.
L'hydrogène issu de la première chambre qui est typiquement à une pression de 0,6MPa est détendu jusqu'à la pression de fonctionnement de la pile qui est d'environ 0,45Mpa, au moyen d'une vanne de régulation de la pression. Une haute pression de craquage permet d'optimiser le temps de réponse du système au moyen de la vanne de régulation de la pression positionnée avant la cathode.
Selon une autre variante préférée, une vanne de régulation de la pression est placée sur la conduite d'alimentation de la pile en hydrogène, cette vanne de régulation permet de diminuer la pression jusqu'à la pression de fonctionnement de la pile. La pression de fonctionnement de la pile est d'environ 0,45MPa et la température est d'environ 80°C.
La présente invention et ses avantages seront mieux compris à l'étude de la description détaillée d'un mode de réalisation, pris à titre d'exemple nullement limitatif et illustré par les dessins annexés sur lesquels les figures 1 et 2 présentent les deux séquences de fonctionnement d'un système de production d'énergie électrique.
Les flèches en trait plein correspondent à des conduites qui sont traversées par un fluide dans la séquence considérée. Les conduites en trait plein sont utilisées dans le fonctionnement du système de production d'énergie électrique dans la séquence considérée.
Les flèches en traits interrompus correspondent à des conduites qui ne sont pas parcourues par un fluide dans la séquence considérée. Ces conduites ne sont pas utilisées dans le fonctionnement du système de production d'énergie électrique dans la séquence considérée.
La figure 1 illustre schématiquement la première séquence de la mise en œuvre d'un système d'alimentation en gaz d'une pile à combustible selon l'invention et plus généralement la mise en œuvre d'un système de production d'énergie électrique qui utilise le système d'alimentation selon l'invention.
La figure 2 illustre schématiquement la deuxième séquence de la mise en œuvre du système pour alimenter une pile à combustible et plus généralement la mise en œuvre d'un système de production d'énergie électrique utilisant le système d'alimentation en gaz selon l'invention.
Sur la figure 1 , selon une première séquence, un système d'alimentation en gaz d'une pile à combustible comprend une pompe 49 pour injecter un carburant à base d'hydrocarbures dans une conduite 1 , la conduite 1 est reliée au niveau de la vanne 2 à une conduite 47. La conduite 47 alimente l'évaporateur 15 en carburant.
Le carburant est stocké dans l'évaporateur 15 où il est réchauffé par échange thermique par les gaz traversant l'évaporateur, ces gaz arrivent dans l'évaporateur par la conduite 14 et en sortent par la conduite 16.
Un autre évaporateur contient un carburant chaud qui est introduit dans le réacteur intégré 6 au moyen de la conduite 5 munie d'une vanne 50 en position ouverte. Dans ce réacteur 6, le carburant traverse successivement un échangeur de chaleur 7, une chambre 8 où il réagit en présence du catalyseur 10 pour donner de l'hydrogène. Le catalyseur 10 est positionné à l'interface entre les zones 7, 8, 9 et 1 1 , 12, 13 du réacteur
6. L'hydrogène traverse l'échangeur 9 puis sort du réacteur 6 par la conduite 14 munie d'une vanne 51 en position ouverte. L'hydrogène est refroidi dans l'évaporateur 15 par échange thermique avec le carburant qui arrive dans cet évaporateur. L'hydrogène refroidi sort de l'évaporateur par la conduite 16. La conduite 16 alimente la conduite 18 au niveau de la vanne 17. La conduite 18 est munie d'une vanne 54 de régulation de la pression. Cette vanne permet d'ajuster la pression à la pression de fonctionnement de la pile. La conduite 18 permet l'introduction d'hydrogène à l'anode 20 de la pile 19. L'anode 20 de la pile 19 est munie d'une purge 22.
Le compresseur 29 est alimenté en air par la conduite 55, l'air comprimé issu du compresseur alimente au moyen de la conduite 30 la cathode 21 de la pile 19, la conduite 30 alimente également la conduite
32 en air. L'échangeur 13 du réacteur 6 est alimenté en air par la conduite 32 munie d'une vanne 31 . L'eau produite à la cathode sort par la conduite 23 qui alimente le condenseur 24. Le condenseur 24 alimente en eau la conduite 28 et la conduite 25. La conduite 25 alimente une zone 26 de réserve d'eau liquide, l'eau liquide issue de la zone 26 circule dans la conduite 27, la conduite 27 alimente en eau la conduite d'air 30 à l'entrée de la cathode. L'eau de la conduite 27 permet ainsi de saturer d'eau l'air dans la conduite 30. L'air comprimé de la conduite 32 entre dans le réacteur 6, l'air traverse successivement l'échangeur thermique 13 , la chambre 12 dans laquelle est effectuée la combustion du catalyseur puis l'échangeur 1 1.
Les gaz de combustion sortent de l'échangeur thermique 1 1 du réacteur 6 par la conduite 33. La conduite 33 alimente la conduite 35 par la vanne 34. La conduite 35 alimente le système de refroidissement 36, les fluides refroidis sortent du système de refroidissement 36 par la conduite 37 qui alimente la turbine de détente des gaz 38. Les gaz sortent de la turbine 38 par la conduite 39. La turbine 38 entraîne un arbre 40 relié au compresseur 29.
Le moteur 41 et l'onduleur 42 fonctionnent en moteur ou en alternateur. Ce couple moteur-onduleur permet d'entraîner le compresseur 29 au moment de la mise en fonctionnement du système de production d'énergie électrique, puis lorsque le système est en fonctionnement, l'énergie mécanique d'entraînement du moteur 41 est convertie en énergie électrique. Cette énergie vient suppléer l'énergie électrique produite par la pile.
La production d'énergie électrique par la pile n'est pas représentée sur les figures 1 et 2. La figure 2 illustre l'autre séquence de fonctionnement du système de production d'énergie électrique. Lors de cette deuxième séquence, le carburant est introduit dans le système par une pompe 49 d'introduction des hydrocarbures. Le moyen 49 met en circulation le carburant dans la conduite 1. La conduite 1 alimente la conduite 3 par la vanne 2. La conduite 3 alimente l'évaporateur 4 en carburant. Cet évaporateur 4 est traversé par des fluides issus de l'échangeur thermique 1 1 du réacteur 6 au moyen de la conduite 43 qui est munie d'une vanne 53 en position ouverte. Les gaz sortent de l'évaporateur 4 par la conduite 44 qui alimente la conduite 18 au niveau de la vanne 17. La conduite 18 est munie d'une vanne 54 de régulation de la pression. Cette conduite 18 permet l'introduction d'hydrogène à l'anode 20 de la pile 19. L'anode 20 de la pile 19 est munie d'une purge 22.
L'air de la conduite 55 comprimé dans le compresseur 29 sort dans la conduite 30 qui est reliée à la conduite 45 par la vanne 31. La conduite 45 alimente l'échangeur 7 du réacteur 6. L'air introduit par la conduite 45 traverse successivement l'échangeur thermique 7 puis la chambre 8 où a lieu la combustion du catalyseur, puis l'échangeur thermique 9. Les fluides de combustion sortent de l'échangeur 9 du réacteur 6 par la conduite 46 qui alimente la conduite 35 au niveau la vanne 34.
Le carburant stocké dans l'évaporateur 15 et chauffé alimente l'échangeur thermique 13 du réacteur 6 au moyen de la conduite 48 munie d'une vanne 52 en position ouverte. Le carburant traverse successivement l'échangeur thermique 13 puis la chambre 12. Dans la chambre 12, le carburant est transformé en hydrogène sur le catalyseur
10. Le catalyseur 10 est positionné à l'interface entre les zones 7, 8, 9 et 1 1 , 12, 13 du réacteur 6. L'hydrogène sort de l'échangeur thermique 1 1 par la conduite 43 qui est munie d'une vanne 53 en position ouverte. La conduite 18 est munie d'une vanne 54 de régulation de la pression. Cette vanne permet d'ajuster la pression à la pression de fonctionnement de la pile. La conduite 18 permet l'introduction d'hydrogène à l'anode 20 de la pile 19. L'anode 20 de la pile 19 est munie d'une purge 22.
Le compresseur 29 est alimenté en air par la conduite 55, l'air comprimé issu du compresseur alimente au moyen de la conduite 30 la cathode 21 de la pile 19, la conduite 30 alimente également la conduite 32 en air. L'échangeur 13 du réacteur 6 est alimenté en air par la conduite 32 munie d'une vanne 31. L'eau produite à la cathode sort par la conduite 23 qui alimente le condenseur 24. Le condenseur 24 alimente en eau la conduite 28 et la conduite 25. La conduite 25 alimente une zone 26 de réserve d'eau liquide, l'eau liquide issue de la zone 26 circule dans la conduite 27, la conduite 27 alimente en eau la conduite d'air 30 à l'entrée de la cathode. L'eau de la conduite 27 permet ainsi de saturer d'eau l'air dans la conduite 30. L'air comprimé de la conduite 32 entre dans le réacteur 6, l'air traverse successivement l'échangeur thermique 13, la chambre 12 dans laquelle est effectuée la combustion du catalyseur puis l'échangeur 1 1. Les vannes 2, 17, 31 , 34 sont commandées par une unité centrale de commande qui n'est pas représentée sur les figures.
Cette unité centrale de commande permet de faire fonctionner le système selon la présente invention selon la première séquence (figure 1 ) puis selon la deuxième séquence (figure 2). Cette unité de commande est programmée pour faire fonctionner le système selon la première séquence pendant une période donnée prédéterminée puis pour faire fonctionner le système selon la deuxième séquence selon la même période.
Cette période peut être choisie au préalable en fonction de la durée de fonctionnement du catalyseur choisi ; cette période peut également être déterminée au moyen d'une sonde située par exemple au niveau de la chambre de combustion. La sonde permet de déterminer le taux de cokage du catalyseur qui correspond à un seuil limite d'utilisation de ce catalyseur.
Lorsque ce seuil est atteint, la sonde envoie un signal à l'unité de commande. L'unité de commande agit sur les vannes 2, 17, 31 , 34 afin de faire fonctionner le système selon la séquence suivante.
Dans la présente description, par séquence suivante, il faut entendre pour la première séquence : la deuxième séquence, et pour la deuxième séquence : la première séquence.

Claims

REVENDICATIONS
1 . Système (6) d'alimentation en hydrogène pour une pile à combustible (19), comportant au moins une anode (20) et au moins une cathode (21 ) du type comprenant : - une première chambre contenant un catalyseur reliée à une conduite d'introduction d'un carburant à base d'hydrocarbures et à une conduite de sortie d'hydrogène ;
- une deuxième chambre contenant un catalyseur reliée à une conduite d'introduction d'air et à une conduite de sortie des gaz de combustion, caractérisé en ce que le catalyseur est un catalyseur de craquage sélectif et en ce que des moyens d'échange thermique sont montés entre la première chambre et la deuxième chambre.
2. Système d'alimentation selon la revendication 1 , caractérisé en ce qu'il comprend un évaporateur relié à la première chambre, capable de stocker un carburant à base d'hydrocarbures, l'évaporateur étant traversé par la conduite d'alimentation en hydrogène, en vue d'un échange thermique entre l'hydrogène et le carburant stocké dans l'évaporateur.
3. Système d'alimentation selon la revendication 2, caractérisé en ce que les moyens d'échange thermique sont montés de manière à refroidir l'hydrogène issu de la première chambre jusqu'à la température de fonctionnement de la pile à combustible.
4. Système d'alimentation selon la revendication 2 ou 3, caractérisé en ce que les moyens d'échange thermique sont montés de manière à réchauffer les hydrocarbures jusqu'à leur température de vaporisation.
5. Système d'alimentation selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce qu'il est relié à une pile à combustible (19) alimentée à l'anode (20) par de l'hydrogène issu de la première chambre au moyen d'une conduite d'alimentation (18) munie d'une vanne (54) de régulation de la pression et à la cathode par de l'air, et en ce que l'eau est produite à la cathode.
6. Système d'alimentation selon la revendication 5, caractérisé en ce qu'une turbine de détente des gaz (38) reliée à un compresseur (29) est disposée en aval de la pile (19), la turbine étant traversée par les gaz produits à la cathode de la pile et refroidie par un dispositif de refroidissement (36), et le compresseur étant traversé par de l'air destiné à alimenter la cathode (21 )de la pile.
7. Système d'alimentation selon la revendication 6, caractérisé en ce que la turbine de détente des gaz est alimentée par les gaz de combustion issus de la deuxième chambre (6), refroidis par le dispositif de refroidissement (36).
8. Système d'alimentation selon l'une des revendications 6 ou 7 caractérisé en ce que la turbine de détente des gaz (38) est reliée à un moyen de production d'énergie électrique à partir de l'énergie mécanique produite par ladite turbine de détente des gaz.
9. Système d'alimentation selon l'une quelconque des revendications précédentes, caractérisé en ce que la cathode (21) de la pile (19) est reliée en amont à une conduite (30) d'alimentation de la cathode et en aval à un moyen (24) de liquéfaction de la vapeur d'eau issue de la cathode (21), le moyen (24) de liquéfaction de l'eau étant relié à une réserve d'eau liquide (26) elle-même reliée en aval à la conduite (30) d'alimentation de la cathode (21 ).
10. Système d'alimentation selon l'une quelconque des revendications précédentes dans lequel la première et la deuxième chambre sont chacune reliées à deux conduites d'entrée et deux conduites de sortie, chacune de ces conduites comprenant au moins une vanne commandée par une unité de commande apte à disposer lesdites vannes successivement dans une première et une seconde positions : dans la première position, une conduite d'entrée de carburant et une conduite de sortie d'hydrogène sont reliées à la première chambre et une conduite d'entrée d'air et une conduite de sortie de gaz de combustion sont reliées à la deuxième chambre ; dans la deuxième position, une conduite d'entrée d'air et une conduite de sortie de gaz de combustion sont reliées à la première chambre et une conduite d'entrée de carburant et une conduite de sortie d'hydrogène sont reliées à la deuxième chambre.
1 1. Procédé de production d'énergie électrique au moyen d'une pile à combustible, caractérisé en ce que l'on introduit un carburant à base d'hydrocarbures dans une zone de craquage, on effectue la réaction de craquage de ce carburant pour obtenir de l'hydrogène, simultanément on effectue une combustion d'un catalyseur de craquage, on alimente l'anode de la pile à combustible avec l'hydrogène produit lors de la réaction de craquage, on alimente la cathode de la pile à combustible avec de l'air comprimé, on récupère les gaz produits à la cathode de la pile, on récupère les gaz issus de la combustion du catalyseur, on mélange ces gaz, on refroidit ce mélange de gaz, on détend ce mélange de gaz, on récupère une partie de l'énergie mécanique produite par la détente pour comprimer de l'air alimentant la cathode de la pile à combustible, l'autre partie de l'énergie mécanique produite par la détente étant transformée en énergie électrique.
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