WO2002041429A1 - Method for the assembly of a polymer membrane in a fuel cell - Google Patents

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Abstract

A polymer membrane, for example, may be made to fit assembly dimensions, in other words the dimensions of the endplates (2, 3) in a fuel cell, by means of pre-extension. Assembly in the dry state is thus possible. As the membrane (4) no longer needs to be made to fit the assembly dimensions by means of dampening and the associated swelling, the handling problems related to the dampening are avoided on assembly of the membrane (4) in the cells (1a, 1b).

Description

Verfahren zur Montage einer Polymerembran in einer BrennstoffzelleMethod for assembling a polymer membrane in a fuel cell
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Montage einer Polymer- membran in einer Brennstoffzelle nach Anspruch 1 , eine Polymermembran nach Anspruch 9 und eine Brennstoffzelle bzw. einen Stapel von Brennstoffzellen nach Anspruch 12.The present invention relates to a method for assembling a polymer membrane in a fuel cell according to claim 1, a polymer membrane according to claim 9 and a fuel cell or a stack of fuel cells according to claim 12.
Brennstoffzellen mit einer quellbaren Membran mit Memoryeffekt sind be- kannt; solche Membranen werden heute als Polymerelektrolyt-Membran ausgebildet. Brennstoffzellen besitzen einen stapeiförmigen Aufbau mit einer zwischen Endplatten angeordneten Polymermembran. In den durch die Membran und der jeweiligen Endplatte gebildeten Kammern ist jeweils eine Anode bzw. eine Kathode vorgesehen.Fuel cells with a swellable membrane with memory effect are known; today such membranes are designed as polymer electrolyte membranes. Fuel cells have a stack-like structure with a polymer membrane arranged between end plates. An anode or a cathode is provided in each of the chambers formed by the membrane and the respective end plate.
Im Betrieb der Brennstoffzelle wird anodenseitig Wasserstoff und kathoden- seitg Sauerstoff den jeweiligen Kammern zugeführt. In Anwesenheit eines Katalysators, z.B. Platin, spalten sich dann die Wasserstoffmoleküle in Protonen und Elektronen auf, während kathodens.eitig Sauerstoffmoleküle unter Aufnahme von Elektronen zu O2" Ionen ionisiert werden. Da die Membran als Protonenleiter ausgebildet ist, diffundieren die anodenseitig gebildeten Protonen durch die Membran zur Kathode; die Elektronen werden über einen separaten elektrischen Leiter, unter Zwischenschaltung eines elektrischen Verbrauchers, der Kathode zugeführt. Dort erfolgt die Reaktion der Protonen und Sauerstoffionen zu Wasser.During operation of the fuel cell, hydrogen and oxygen on the cathode side are supplied to the respective chambers. In the presence of a catalyst, for example platinum, the hydrogen molecules then split into protons and electrons, while on the cathode side oxygen molecules are ionized by taking up electrons to form O 2 " ions. Since the membrane is designed as a proton conductor, the protons formed on the anode diffuse through the membrane to the cathode, the electrons are fed to the cathode via a separate electrical conductor, with the interposition of an electrical consumer, where the protons and oxygen ions react to form water.
Die genannte Reaktion erlaubt eine höhere Leistungsdichte als es bei z.B. mit Methanol in wässriger Lösung und (Luft)Sauerstoff der Fall ist. Entsprechend wird vorliegend die Erfindung mit Hilfe der genannten Reaktion be- schrieben, ist aber nicht darauf beschränkt. Die Erfindung ist überall dort anwendbar, wo eine quellbare Membran mit Memoryeffekt, vorzugsweise eine in Wasser quellende Polymermembran, als Kathionenenleiter Verwendung findet und davon abgesehen unabhängig von der Art der verwendeten Reaktionspartner bzw. Brennstoffe.The reaction mentioned allows a higher power density than is the case for example with methanol in aqueous solution and (air) oxygen. Accordingly, the present invention is described here with the aid of the reaction mentioned, but is not restricted to this. The invention can be used wherever a swellable membrane with memory effect, preferably a water-swellable polymer membrane, is used as the catheter conductor finds and apart from that regardless of the type of reactants or fuels used.
Der erreichbare Stromfluss ist abhängig von verschiedenen Parametern der Zellstruktur und des Betriebs der Brennstoffzelle. Bei der Zellstruktur ist u.a. die Grosse der Membranfläche relevant, sowie die über die gesamte Fläche genügende Beschickung mit Wasserstoff und Sauerstoff bzw. den entsprechenden, diese Bestandteile enthaltenden Gasgemischen. Dazu gehört, dass die Membran zwischen den Endplatten einwandfrei positioniert ist, um die Gasdurchströmung in den Kammern nicht zu stören; auch sind Anisotropien in der Membran selbst insofern unerwünscht, als an jedem Ort der Protonentransport durch die Membran hindurch optimal ablaufen soll. Andere Verhältnisse würden die Leistung der Brennstoffzelle herabsetzen.The current flow that can be achieved depends on various parameters of the cell structure and the operation of the fuel cell. The cell structure includes the size of the membrane area relevant, as well as the sufficient supply of hydrogen and oxygen or the corresponding gas mixtures containing these components over the entire area. This includes that the membrane is correctly positioned between the end plates so as not to disturb the gas flow in the chambers; anisotropies in the membrane itself are also undesirable insofar as the proton transport through the membrane should take place optimally at every location. Other conditions would reduce the performance of the fuel cell.
Die Membran muss, nebst ihrer Eigenschaft als Protonenleiter, für die Brennstoffe (H2 und O2, bzw. diese Gase enthaltende Fluidgemische) als Sperre wirken und elektrisch isolieren; weiter muss sie chemisch beständig und mechanisch stabil sein.In addition to its function as a proton conductor, the membrane must act as a barrier for the fuels (H 2 and O 2 , or fluid mixtures containing these gases) and electrically insulate them; it must also be chemically stable and mechanically stable.
Polymermembranen der genannten Art sind z.B. unter dem Handelsnamen NAFION bekannt und werden von Du Pont hergestellt; ebenso werden sie von Ashai Chemical unter dem Namen ACIPLEX und von Ashai Glas unter dem Namen FLEMION angeboten. Quellbare Membrane mit Memoryeffekt, welche nicht aus einem Polymer bestehen, sind heute in Brennstoffzellen nicht im Einsatz. Sie könnten aber erfindungsgemäs Verwendung finden und werden entsprechend in den Schutzbereich der Patentansprüche einbezogen.Polymer membranes of the type mentioned are e.g. known under the trade name NAFION and manufactured by Du Pont; they are also offered by Ashai Chemical under the name ACIPLEX and by Ashai Glas under the name FLEMION. Swellable membranes with memory effect, which are not made of a polymer, are not used in fuel cells today. However, they could be used according to the invention and are accordingly included in the scope of the patent claims.
Der Protonentransport erfolgt in der Membran in Form von H3O+ Ionen, was entsprechenden Wassergehalt der Membran voraussetzt. Mit höherem Wassergehalt verbessert sich einerseits die Protonenleitfähigkeit der Membran, während andererseits die mechanische Stabilität sich bis hin zu einer breiar- tigen Konsistenz verschlechtern kann. Der Grad der betriebsnotwendigen Feuchtigkeit wird deshalb vom Fachmann unter Berücksichtigung der Parameter der Brennstoffzelle und der Membraneigenschaften vorbestimmt.Proton transport takes place in the membrane in the form of H 3 O + ions, which requires the membrane to have a corresponding water content. With a higher water content, the proton conductivity of the membrane improves on the one hand, while on the other hand the mechanical stability up to a broad overall consistency. The degree of moisture required for operation is therefore predetermined by a person skilled in the art, taking into account the parameters of the fuel cell and the membrane properties.
Bei Zufuhr der vorbestimmten, betriebsnotwendigen Feuchtigkeit quillt die Membran der Einlagerung von Wasser entsprechend auf, d.h. ihr Volumen vergrössert sich signifikant.When the predetermined, operationally necessary moisture is supplied, the membrane swells correspondingly to the storage of water, i.e. their volume increases significantly.
Ein häufig gewählter Feuchtigkeitswert bewirkt eine Quellung im Bereich von 20%; (wie erwähnt, kann auch ein anderer Quellgrad gewählt werden). Umgekehrt bedeutet dies, dass eine Polymermembran im trockenen Zustand Grundabmessungen aufweist, welche gegenüber dem Betriebszustand, d.h. bei betriebsgemässer Feuchtigkeit der Brennstoffzelle, entsprechend kleiner sind.A frequently selected moisture level causes swelling in the range of 20%; (as mentioned, a different degree of swelling can also be selected). Conversely, this means that a polymer membrane in the dry state has basic dimensions which are different from the operating state, i.e. with operational humidity of the fuel cell, are correspondingly smaller.
Die Quellfähigkeit ist bei der Montage einer Brennstoffzelle bedeutsam: Um die Membran zwischen den Endplatten einwandfrei einsetzen zu können, wird diese dem Stand der Technik gemäss befeuchtet, bis sie zu den Betriebsabmessungen aufgequollen und damit montierbar ist. Nachteilig ist da- bei, dass eine befeuchtete Membran ihre im Trockenzustand vorhandene mechanische Stabilität verliert; sie neigt dazu, sich an sich an jeder Kontur wie eine Haut anzulegen und sich dort aufgrund ihrer Feuchtigkeit festzusaugen. Dies erschwert die Manipulation der einzusetzenden Membran insbesondere beim automatisierten Zusammenbau einer Brennstoffzelle erheblich; somit werden solche Membranen überwiegend von Hand eingesetzt. Auch die manuelle Montage ist nicht einfach und erfordert Zeit und Geschicklichkeit: die notwendigerweise befeuchtete Membran neigt dazu, partiell zu trocknen, was zu Verwölbungen führt und die Montage erschwert: aus Ver- wölbungen ergeben sich häufig Falten oder Risse in der montierten Memb- ran, da diese nicht mehr die richtige, vorbestimmte Kontur besitzt. Eine fortlaufende Befeuchtung dagegen bringt die Gefahr überfeuchteter Bereiche mit kritisch erhöhter mechanischer Empfindlichkeit. Es ist nun Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur erleichterten Montage einer Membran der genannten Art in einer Brennstoffzelle anzugeben und weiter eine dem Verfahren entsprechend ausgebildete Memb- ran bereitzustellen.The ability to swell is important when assembling a fuel cell: In order to be able to insert the membrane between the end plates properly, it is moistened according to the state of the art until it swells up to the operating dimensions and can therefore be installed. The disadvantage here is that a moistened membrane loses its mechanical stability when dry; it tends to attach itself to every contour like a skin and to suck itself there due to its moisture. This makes the manipulation of the membrane to be used considerably more difficult, in particular in the automated assembly of a fuel cell; thus such membranes are mainly used by hand. Manual assembly is also not easy and requires time and skill: the necessarily moistened membrane tends to dry partially, which leads to warping and complicates assembly: warping often results in folds or cracks in the assembled membrane, since this no longer has the correct, predetermined contour. Continuous humidification, on the other hand, creates the risk of over-humidified areas with critically increased mechanical sensitivity. It is an object of the present invention to provide a method for facilitating the assembly of a membrane of the type mentioned in a fuel cell and to further provide a membrane designed in accordance with the method.
Diese Aufgabe wird gelöst durch das Verfahren von Anspruch 1 sowie durch eine Membran nach Anspruch 9.This object is achieved by the method of claim 1 and by a membrane according to claim 9.
Durch die Streckung wird ermöglicht, dass die Membran auf die Montageabmessungen gebracht werden kann, ohne dass die in eine dem betriebsge- mässen Feuchtigkeitszustand entsprechende Quellung erzeugt werden muss. Damit entfallen die bisherigen Handlingprobleme, da mindestens die bei der Montagemanipulation anzugreifenden Bereiche der Membran trocken bleiben oder unterhalb der Feuchtigkeitsschwelle gehalten werden können, bei welcher die Membran ihre für leichtes Handling notwendige Steifigkeit verliert.The stretching enables the membrane to be brought to the assembly dimensions without the swelling having to be generated which corresponds to the operational moisture level. This eliminates the previous handling problems, since at least the areas of the membrane to be attacked during assembly manipulation remain dry or can be kept below the moisture threshold at which the membrane loses its rigidity necessary for easy handling.
Ueber die gestellte Aufgabe hinaus wird durch das erfindungsgemässe Ver- fahren ermöglicht, Streckvorgang und Montage zu trennen, wenn die Membran entsprechend Anspruch 3 soweit vorgestreckt wird, dass sie im Trockenzustand die Montageabmessungen erreicht. Damit wird eine Entlastung der am Montageort notwendigen Ausrüstung erreicht; die Streckung kann beispielsweise durch den Hersteller der Membran erfolgen, welche dann in be- reits montagefertigem Zustand der Brennstoffzellenfertigung zulieferbar ist.In addition to the stated task, the method according to the invention enables the stretching process and the assembly to be separated if the membrane is pre-stretched to the extent that it reaches the assembly dimensions in the dry state. This relieves the equipment required at the installation site; The stretching can be carried out, for example, by the manufacturer of the membrane, which can then be supplied to the fuel cell production in a ready-to-install state.
Bei einer quellbaren Membran mit Memoryeffekt, vorzugsweise einer Polymermembran wird die durch Quellung erzeugte Volumenzunahme kompensiert durch einen aufgrund der Befeuchtung ausgelösten Memoryeffekt: die durch die Streckung verursachte plastische Deformation verschwindet wieder entsprechend der fortschreitenden Feuchtigkeitsaufnahme. Quellung und Schrumpfung halten sich nun soweit die Waage, dass Lage und Wirkung des Membrankörpers zwischen den Endplatten weder durch Faltenbildung noch durch Spannungszonen unzulässig gestört werden.In the case of a swellable membrane with a memory effect, preferably a polymer membrane, the increase in volume caused by swelling is compensated for by a memory effect triggered by the moistening: the plastic deformation caused by the stretching disappears again in accordance with the progressive moisture absorption. Swelling and shrinking are now balanced as far as the position and effect of the Membrane body between the end plates are not inadmissibly disturbed by wrinkling or stress zones.
Das erfindungsgemässe. Verfahren ermöglicht gemäss Anspruch 2 weiter, eine Membran mit derartigen Trockenabmessungen einzusetzen, dass durch Quellung allein die Montageabmessungen noch nicht erreicht werden können. Wird solch eine Membran mit Hilfe von Streckung auf Montageabmessungen gebracht und montiert, erfolgt in der Zelle die Quellung und zugleich Schrumpfung durch den Memoryeffekt. Letztere kann sich aber nicht bis zu den ursprünglichen Trockenabmessungen zurück ausbilden, da die Membran in montiertem Zustand durch die entsprechenden Befestigungselemente der Brennstoffzelle auf Montageabmessungen gehalten wird. Es verbleibt eine Reststreckung, mit der Folge, dass der Membrankörper eine nach wie vor gegenüber den Grundabmessungen verringerte Dicke aufweist. Dies ist vor- teilhaft, da eine dünnere Membran kürzere Diffusionswege für die H3O+ Ionen bietet und damit eine höhere Stromdichte der Brennstoffzelle unterstützt.The inventive. The method further makes it possible, according to claim 2, to use a membrane with such dry dimensions that the swelling alone cannot achieve the assembly dimensions. If such a membrane is stretched to assembly dimensions and assembled, the cell swells and shrinks due to the memory effect. However, the latter cannot form back to the original dry dimensions, since the membrane is held in the assembled state by the corresponding fastening elements of the fuel cell to the assembly dimensions. There remains a residual stretch, with the result that the membrane body still has a reduced thickness compared to the basic dimensions. This is advantageous because a thinner membrane offers shorter diffusion paths for the H 3 O + ions and thus supports a higher current density of the fuel cell.
Eine gemäss Anspruch 2 gestreckte Membran dient somit einerseits der erleichterten Montage und andererseits der Leistungserhöhung der Brennstoff- zelle.A membrane stretched according to claim 2 thus serves on the one hand to facilitate assembly and on the other hand to increase the performance of the fuel cell.
Die Streckung selbst kann durch den Fachmann im Rahmen seines Fachwissens ausgeführt werden; die als Folie vorliegende Membran ist geeignet anzugreifen und zu dehnen, bis die erfindungsgemäss vorzusehene Vorstre- ckung des Membrankörpers vorliegt.The stretching itself can be carried out by the person skilled in the art in the context of his specialist knowledge; the membrane in the form of a film is suitable for attacking and stretching until the prestretch of the membrane body to be provided according to the invention is present.
Die erfindungsgemässen Vorteile liegen bei einer Membran nach Anspruch 9 vor. Auch bei nur teilweiser Streckung können Montageabmessungen erreicht werden, sofern die Streckung stark genug ausfällt, um die fehlende Längenzunahme der nicht gestreckten Bereiche zu kompensieren. Die nicht gestreckten Bereiche weisen dann ihre ursprünglichen Eigenschaften, wie z.B. ihre ursprüngliche Festigkeit auf, was je nach Membrankonfiguration und Ausbildung der Brennstoffzelle vorteilhaft sein kann.The advantages according to the invention are present in a membrane according to claim 9. Even with only partial stretching, assembly dimensions can be achieved if the stretching is strong enough to compensate for the missing increase in length of the non-stretched areas. The non-stretched areas then have their original properties, such as For example, their original strength, which can be advantageous depending on the membrane configuration and design of the fuel cell.
Die Beschreibung der vorliegenden Erfindung ist der Einfachheit halber auf eine einzelne Brennstoffzelle gerichtet; sie ist ohne weiteres anwendbar auf die Brennstoffzellen eines Stapels.The description of the present invention is directed to a single fuel cell for simplicity; it is readily applicable to the fuel cells of a stack.
Weitere Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind in den abhängigen Ansprüchen angegeben.Further embodiments of the present invention are specified in the dependent claims.
Nachstehend wird die Erfindung anhand der Zeichnungen näher erläutert.The invention is explained in more detail below with reference to the drawings.
Es zeigt:It shows:
Fig. 1 schematisch den Aufbau eines Stapels von Brennstoffzellen, Fig. 2 schematisch eine Membran für eine Brennstoffzelle, Fig. 3 ein Diagramm für die Dehnung der Membran bei der Ausführung des erfind ungsgemässen Verfahrens, und Fig. 4 ein Diagramm für die Dehnung der Membran bei der Ausführung einer Variante des erfindungsgemässen Verfahrens, und1 schematically shows the structure of a stack of fuel cells, FIG. 2 schematically shows a membrane for a fuel cell, FIG. 3 shows a diagram for the expansion of the membrane when the method according to the invention is carried out, and FIG. 4 shows a diagram for the expansion of the membrane when executing a variant of the method according to the invention, and
Fig. 5 schematisch ein Beispiel einer Membran mit vorgestreckten Bereichen.5 schematically shows an example of a membrane with pre-stretched areas.
In Fig 1 ist schematisch ein aus den beiden Brennstoffzellen 1a und 1b gebildeter Stapel 1 von Brennstoffzellen dargestellt. Jede Brennstoffzelle 1a, 1b besitzt Endplatten 2, wobei die aneinandergrenzenden Endplatten der Zellen 1a, 1 b zur Bipolarplatte 3 zusammengefasst sind. Zwischen den Endplatten 2,3 befindet sich eine Polymermembran 4, zwischen der Membran 4 und den Endplatten 2,3 jeweils eine Anode 5 bzw. eine Kathode 6. Kanäle 7 dienen der Zufuhr von Gas, anodenseitig H2 bzw. Umgebungsluft, kathodenseitig O2. (Wie bereits erwähnt, sind dem Fachmann auch andere mögliche Reaktionspartner bekannt; die Erfindung ist unabhängig von der Reaktion als solcher, solange die Membran als Protonenleiter eingesetzt wird.) Die Kanäle sind derart ausgebildet, dass die Gase möglichst gleichmässig der gesamten Membranfläche zugeführt werden können. Den Seitenflächen 20,21 des Stapels 1 entlang verlaufende Gaszufuhr- und Abfuhrkanäle 10 (Fig. 2), welche die Kanäle 7 bedienen, sind zur Entlastung der Figur nicht dargestellt. Die Polymermembran 4 besteht aus einem bei Feuchtigkeit quellenden Material mit durch Feuchtigkeit ausgelöstem Memoryeffekt betreffend vorgängiger mechanischer Deformation und besitzt die weiter oben angegebenen Eigenschaften.1 schematically shows a stack 1 of fuel cells formed from the two fuel cells 1a and 1b. Each fuel cell 1 a, 1 b has end plates 2, the adjoining end plates of the cells 1 a, 1 b being combined to form the bipolar plate 3. Between the end plates 2, 3 there is a polymer membrane 4, between the membrane 4 and the end plates 2, 3 there is an anode 5 and a cathode 6, respectively. Channels 7 are used to supply gas, on the anode side H 2 or ambient air, on the cathode side O 2 , (As already mentioned, other possible reaction partners are known to the person skilled in the art; the invention is independent of the reaction as such, as long as the membrane is used as a proton conductor.) The channels are formed in such a way that the gases can be supplied to the entire membrane surface as evenly as possible. To relieve the figure, gas supply and discharge channels 10 (FIG. 2) which run along the side surfaces 20, 21 of the stack 1 and which serve the channels 7 are not shown. The polymer membrane 4 consists of a moisture-swelling material with a memory effect triggered by moisture regarding previous mechanical deformation and has the properties specified above.
Ein elektrischer Verbraucher 8 ist über einen Leiter 9 mit einer Anode 5 bzw. einer Kathode 6 verbunden.An electrical consumer 8 is connected via a conductor 9 to an anode 5 or a cathode 6.
Fig. 2 zeigt schematisch eine Ansicht einer Membran 4 mit einem Membrankörper 11 sowie dichtenden Randabschnitten 12 für die Gaszufuhr- bzw. Ab- fuhrkanäle und dichtenden Randabschnitten 13 für die Ränder der End- oder Bipolarplatten 2,3. Weiter dargestellt sind Aussparungen 14 für Zugelemente, welche den Stapel 1 mechanisch zusammenhalten. Die Kanäle 7 verlaufen in geeigneter Form über die Fläche des Membrankörpers 11 , um in allen Bereichen des Membrankörpers 11 eine genügende Versorgung mit Wasserstoff und Sauerstoff sicherzustellen.2 schematically shows a view of a membrane 4 with a membrane body 11 and sealing edge sections 12 for the gas supply and discharge channels and sealing edge sections 13 for the edges of the end or bipolar plates 2, 3. Also shown are cutouts 14 for tension elements which mechanically hold the stack 1 together. The channels 7 run in a suitable form over the surface of the membrane body 11 in order to ensure a sufficient supply of hydrogen and oxygen in all areas of the membrane body 11.
Der Aufbau des Stapels 1 gemäss den Figuren 1 und 2 ist dem Fachmann bekannt. Die Geometrie der Membran 4 ist nicht auf die dargestellte Form beschränkt; die Platten 2,3 können mit beliebigem Umriss ausgestaltet wer- den, sei es im Hinblick auf den Membrankörper 11 oder auf die Kanäle 10 bzw. die Aussparungen 14. Auch ist es denkbar, nebeneinanderliegende Brennstoffzellen 1a, 1 b mit einer einstückig ausgebildeten Membran 4 auszurüsten, so bei nebeneinander angeordneten Stapeln 1 , welche z.B. durch einen gemeinsamen Gaszufürkanal 10 versorgt werden.The structure of the stack 1 according to FIGS. 1 and 2 is known to the person skilled in the art. The geometry of the membrane 4 is not limited to the shape shown; the plates 2, 3 can be designed with any outline, be it with regard to the membrane body 11 or the channels 10 or the cutouts 14. It is also conceivable for fuel cells 1 a, 1 b lying next to one another with a membrane 4 formed in one piece equip, so with stacks 1 arranged side by side, which, for example can be supplied by a common gas supply channel 10.
Fig. 3 zeigt ein Diagramm für die Dehnung der Membran bei der Ausführung des erfindungsgemässen Verfahrens. Auf der Abszisse ist der Feuchtigkeitsgrad F in % relativer Feuchtigkeit aufgetragen, 100% relative Feuchtigkeit entsprechen der Sättigung der Membran mit Wasser. Die Ordinate zeigt die Streckung ε in % relativer Dehnung als Quotient der Längenänderung über der ursprünglichen Länge. In einem ersten Schritt wird die Membran ausgehend von ihren Grundabmessungen einer Dehnung D unterworfen, hier 20%. Diese Dehnung entspricht der Längenzunahme durch Quellung bei 100% relativer Feuchtigkeit, siehe Q (wie oben erwähnt, bestimmt der Fachmann die betriebsgemässe Feuchtigkeit aus einem an sich breiten Bereich an möglichen Feuchtigkeitswerten). Die Grundabmessungen, d.h. die Abmessungen, mit denen die Membran 4 vom Hersteller ausgeliefert wird, sind also im Hinblick auf die Geometrie der Platten 2,3 und das Quellverhalten des Membranmaterials bestimmt (gemäss Stand der Technik wird die für die Montage notwendige Vergrösserung der Membran durch Quellung erzeugt).3 shows a diagram for the expansion of the membrane when the method according to the invention is carried out. The degree of moisture F is plotted on the abscissa in% relative humidity, 100% relative humidity corresponds to the saturation of the membrane with water. The ordinate shows the elongation ε in% relative elongation as the quotient of the change in length over the original length. In a first step, the membrane is subjected to an expansion D based on its basic dimensions, here 20%. This elongation corresponds to the increase in length due to swelling at 100% relative humidity, see Q (as mentioned above, the person skilled in the art determines the operational humidity from a wide range of possible moisture values). The basic dimensions, ie the dimensions with which the membrane 4 is supplied by the manufacturer, are thus determined with regard to the geometry of the plates 2, 3 and the swelling behavior of the membrane material (according to the prior art, the membrane is enlarged by means of the assembly) Swelling generated).
Eine Membran gemäss Fig. 2 ist in zwei Richtungen zu dehnen, längs und quer. Eine Dehnung in nur einer Richtung würde bedeuten, dass in der andern Richtung die Grundabmessungen noch vorliegen, so dass nicht montiert werden kann. (Der Dehnvorgang an sich ist konventioneller Natur und kann durch den Fachmann nach den durch die Zellengeometrie gegebenen Bedürfnissen im Rahmen des Fachwissens in einer oder in mehreren Richtungen ausgeführt werden). Die Membran 4 besitzt nach den notwendigen Dehnungen die Montageabmessungen M, d.h. die Abmessungen der Platten 2,3. Sie ist, da trocken, unter Vermeidung der sich bei einer feuchten Membran 4 stellenden Probleme montierbar. Durch möglichst gleichmässige Dehnung in den angezeigten Richtungen für im wesentlichen gleichverteilte Dehnungsdeformation über den gesamten Streckungsbereich, vorzugsweise über den gesamten Membrankörper 11 , wird sichergestellt, dass im Betrieb der Zelle 1a, 1b keine Anisotropien störender Art im Funktionsbereich der Membran 4 auftreten. Solche Störungen können in lokal verdickten Bereichen oder in lo- kaier Faltenbildung etc. der Membran 4 bestehen, was zu einer verschlechterten Wirkungsweise der Membran 4 führt.2 is to be stretched in two directions, lengthways and crossways. An expansion in only one direction would mean that the basic dimensions still exist in the other direction, so that it cannot be installed. (The stretching process itself is conventional in nature and can be carried out by the person skilled in the art in one or more directions according to the requirements given by the cell geometry, within the scope of the specialist knowledge). After the necessary expansions, the membrane 4 has the mounting dimensions M, ie the dimensions of the plates 2, 3. Since it is dry, it can be installed while avoiding the problems posed by a wet membrane 4. By stretching as uniformly as possible in the directions indicated for essentially uniformly distributed strain deformation over the entire extension range, preferably over the entire membrane body 11, it is ensured that no anisotropies of a disturbing nature occur in the functional area of the membrane 4 during operation of the cell 1a, 1b. Such disturbances can occur in locally thickened areas or in local kaier fold formation etc. of the membrane 4 exist, which leads to a deteriorated mode of action of the membrane 4.
Im Betrieb der Brennstoffzelle 1a, 1b nimmt die Membran 4 Feuchtigkeit auf und quillt, siehe QBetrie - Zugleich aber schrumpft die Membran 4 aufgrund des durch die Feuchtigkeit ausgelösten Memoryeffekts, siehe S. Die Membran 4 behält somit im wesentlichen ihre Montageabmessungen M, betriebsstörende Formveränderungen entfallen.During operation of the fuel cell 1a, 1b, the membrane 4 absorbs moisture and swells, see QBetrie - At the same time, however, the membrane 4 shrinks due to the memory effect triggered by the moisture, see S. The membrane 4 thus essentially retains its assembly dimensions M, and there are no disruptive shape changes ,
Fig. 4 zeigt das Diagramm von Figur 3, modifiziert entsprechend einer Variante des erfindungsgemässen Verfahrens. Es findet eine Membran 4 Verwendung, deren Grundabmessungen derart vorgesehen sind, das die Montageabmessungen durch Quellung allein nicht erreicht werde können. Wiederum wird bei diesem Beispiel angenommen, dass die vorbestimmte Quel- lung einer Dehnung von 20% entspricht. Vorliegend muss nun um z.B. 30% gestreckt werden, um die Montageabmessungen zu erreichen, siehe S30. Im Betrieb erfolgt Quellung (QBetrieb) und Schrumpfung (S). Die Schrumpfung wird jedoch vorzeitig gestoppt, da nach Schrumpfung auf Montageabmessungen eine weitere Verkürzung des Membrankörpers 11 durch die Geomet- rie der Platten 2,3 verhindert wird. Trotz genügender Feuchtigkeit kommt der Memoryeffekt nicht vollständig zum Tragen, eine bleibende Dehnung ist die Folge, siehe Dverbieibend- Der Membrankörper 11 besitzt somit, verglichen mit. den Grundabmessungen, eine geringere Dicke, was einen zusätzlichen Vorteil bedeutet. Gegenüber dem Verfahren nach Fig. 3 ist kein weiterer Ar- beitsgang notwendig, zusätzlicher Aufwand entfällt. Der Membrankörper 11 kann in seiner Dicke solange reduziert werden, wie die sonstigen Eigenschaften (z.B. Sperrwirkung für Anderes als Protonen) nicht gestört werden. Dies kann leicht durch Herstellerangaben oder Versuche ermittelt werden. Die erwähnte Gesamtdehnung von 30% ist für eine unter dem Namen NAFI- ON bekannte Polymermembran 4 unbedenklich. Die Dehnung um 20% gemäss Beispiel von Figur 2 haben sich als praktikabler Wert erwiesen, wie überhaupt der Dehnungsbereich zwischen 10% und 30%o sinnvoll erscheint, da bei entsprechender Quellung die Protonenleitfähigkeit wie auch die mechanischen Eigenschaften der Membran akzeptabel sind. Die mechanischen Eigenschaften von NAFION z.B. lassen aber Dehnungen bis 90% oder mehr zu, was je nach Ausgestaltung der Brennstoffzelle sinnvoll sein kann. Bei Dehnungen in diesem Bereich kann eine mehrfache Streckung in Stufen angezeigt sein.FIG. 4 shows the diagram of FIG. 3, modified in accordance with a variant of the method according to the invention. A membrane 4 is used, the basic dimensions of which are provided in such a way that the assembly dimensions cannot be achieved by swelling alone. Again, it is assumed in this example that the predetermined swelling corresponds to an elongation of 20%. In the present case, you must now stretch by 30%, for example, to achieve the mounting dimensions, see p. 30 . In operation, swelling (Q Bet ri eb) and shrinkage (S) is carried. However, the shrinkage is stopped prematurely since, after shrinking to assembly dimensions, a further shortening of the membrane body 11 is prevented by the geometry of the plates 2, 3. In spite of sufficient moisture, the memory effect does not come fully into play, resulting in permanent expansion, see Dverbieibend- The membrane body 11 thus has, compared to. the basic dimensions, a smaller thickness, which means an additional advantage. Compared to the method according to FIG. 3, no further work step is necessary, additional effort is eliminated. The membrane body 11 can be reduced in thickness as long as the other properties (for example blocking effect for other than protons) are not disturbed. This can easily be determined from manufacturer information or tests. The mentioned total elongation of 30% is harmless for a polymer membrane 4 known under the name NAFION. The elongation by 20% according to the example in FIG. 2 has proven to be a practical value, as does the elongation range between 10% and 30% appear sensible at all, since with appropriate swelling the proton conductivity and the mechanical properties of the membrane are acceptable. The mechanical properties of NAFION, for example, allow stretches of up to 90% or more, which can be useful depending on the design of the fuel cell. In the case of strains in this area, multiple stretching in steps may be indicated.
Obschon für die Streckung selbst oben auf das Wissen des Fachmanns verwiesen worden ist, kann bevorzugt für runde Membranen das folgende Verfahren angewendet werden: die Membran wird zwischen gummiartige Scheiben und diese wiederum zwischen zwei Teflonfolien- oder Platten gelegt. Dieses Paket wird gepresst. Die gummiartigen Scheiben verformen sich; sie verlieren an Dicke und nehmen an Länge und Breite zu; dabei wird jedes Flächenelement der Scheiben länger und breiter. Bedingt durch die Reibung zwischen Membran und Scheiben erfährt die Membran dieselbe Längen- und Breitenzunahme wie die Scheiben selbst; die Teflonfolien an der Aussenseite des Pakets erlauben ein leichtes abgleiten der Scheiben an der Folie und damit eine Einspannung in der Presse ohne Probleme, welche durch die gewollte Verformung der Scheiben bedingt sind. Generell kommt auch ein Diaphragma-Verfahren in Frage.Although the stretching itself has been referred to the knowledge of the person skilled in the art, the following method can preferably be used for round membranes: the membrane is placed between rubber-like disks and these in turn are placed between two Teflon foils or plates. This package is pressed. The rubbery disks deform; they lose thickness and increase in length and width; every surface element of the disks becomes longer and wider. Due to the friction between the membrane and the disks, the membrane experiences the same increase in length and width as the disks themselves; The Teflon films on the outside of the package allow the panes to slide easily on the film and thus clamp them in the press without any problems, which are caused by the deliberate deformation of the panes. In general, a diaphragm method is also possible.
Bei einer weiteren Ausführungsform des erfindungsgemässen Verfahrens, wie sie in Figur 5 dargestellt ist, wird nicht die gesamte Membranfläche durch Dehnung vorgestreckt. Es bezeichnet 4 eine Membran in ihren Grundabmessungen, 4' eine in einer Richtung gestreckte Membran und 4" eine in zwei Richtungen gestreckte Membran mit Montageabmessungen. Die schraffierten Bereiche 20' bzw. 20" sind derart stark gestreckt, dass in Streckrichtung Montageabmessungen vorliegen. Die Membran 4" liegt also in einbaufertiger Konfiguration vor. (Es ist auch denkbar, für einen Zwischenschritt unter- schiedlich gestreckte Randbereiche vorzusehen und solche Randbereiche vor der weiteren Verwendung der Membran auszustanzen.)In a further embodiment of the method according to the invention, as shown in FIG. 5, the entire membrane surface is not pre-stretched. It designates 4 a membrane in its basic dimensions, 4 'a membrane stretched in one direction and 4 "a membrane stretched in two directions with mounting dimensions. The hatched regions 20' and 20" are stretched to such an extent that mounting dimensions are present in the stretching direction. The membrane 4 "is thus available in a ready-to-install configuration. (It is also conceivable for an intermediate step to provide differently stretched edge areas and punch out such edge areas before further use of the membrane.)
Einerseits ist es dann möglich, durch Ueberstreckung gemäss dem Ausfüh- rungsbeispiel von Figur 4 eine trocken montierbare Membran 4 mit Montageabmessungen herzustellen; andererseits können auch die vorgestreckten Bereiche trocken erfasst und die nicht vorgestreckten Bereiche zur Quellung befeuchtet werden, so dass das Montagehandling trotz Befeuchtung leicht auszuführen ist. Besonders bei nichtsymetrischen oder im Sinn der gleich- massigen Dehnung über alle relevanten Abmessungen komplizierten Membranformen kann das genannte Vorgehen angezeigt sein. On the one hand, it is then possible, by stretching according to the exemplary embodiment in FIG. 4, to produce a dry-mountable membrane 4 with assembly dimensions; on the other hand, the pre-stretched areas can also be recorded dry and the non-pre-stretched areas can be moistened for swelling, so that the assembly handling is easy to carry out despite moistening. The above-mentioned procedure can be indicated particularly in the case of non-symmetrical or complicated membrane shapes in the sense of uniform stretching over all relevant dimensions.

Claims

Patentansprüche claims
1. Verfahren zur Montage einer quellbaren Membran mit Memoryeffekt, vor- zugsweise einer Polymermembran, in einer Brennstoffzelle, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran (4) vor der Montage mindestens teilweise einer Streckung unterworfen wird, um die vorgesehenen Montageabmessungen zu erreichen.1. A method for assembling a swellable membrane with a memory effect, preferably a polymer membrane, in a fuel cell, characterized in that the membrane (4) is at least partially subjected to stretching before assembly in order to achieve the intended assembly dimensions.
2. Verfahren nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass für die Montage eine Membran (4) verwendet wird, deren Grundabmessungen zu klein sind, um bei nachträglicher Quellung in einer Feuchtigkeit, welche dem be- triebsgemässen Zustand in einer Brennstoffzelle (1a, 1 b) entspricht, die Montageabmessungen zu erreichen, und dass diese Membran (4) mindestens teilweise einer mechanischen Streckung unterworfen wird, soweit, bis die Montageabmessungen erreicht sind.2. The method according to claim 1, characterized in that a membrane (4) is used for the assembly, the basic dimensions of which are too small to be subsequently swollen in a moisture which corresponds to the operational state in a fuel cell (1a, 1b ) corresponds to reaching the assembly dimensions and that this membrane (4) is at least partially subjected to mechanical stretching until the assembly dimensions have been reached.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Membran (4) aus ihren Grundabmessungen hinaus soweit gestreckt wird, bis sie die Montageabmessungen erreicht, derart, dass sie im Trockenzustand montierbar ist.3. The method according to any one of claims 1 or 2, characterized in that the membrane (4) is stretched out of its basic dimensions until it reaches the assembly dimensions, such that it can be assembled in the dry state.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass die Streckung in mehr als einer Richtung erfolgt.4. The method according to any one of claims 1 to 3, characterized in that the stretching is carried out in more than one direction.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass eine im wesentlichen rechteckige Membran (4) in Richtung der einen und zusätzlich in Richtung der andern Seite gestreckt wird.5. The method according to any one of claims 1 to 4, characterized in that an essentially rectangular membrane (4) is stretched in the direction of one and additionally in the direction of the other side.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass die Streckung unter im wesentlichen gleichverteilter Deformation über den gesamten Streckungsbereich vorgenommen wird. 6. The method according to any one of claims 1 to 5, characterized in that the stretching is carried out with substantially uniformly distributed deformation over the entire stretching range.
7. Verfahren, nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass eine Streckung in einem ε-Bereich von bis zu 90% erfolgt.7. The method according to any one of claims 1 to 6, characterized in that stretching takes place in an ε range of up to 90%.
8. Verfahren, nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, dass eine Streckung in einem ε-Bereich von 10% bis 30%, vorzugsweise 20% erfolgt.8. The method according to any one of claims 1 to 7, characterized in that an extension takes place in an ε range from 10% to 30%, preferably 20%.
9. Quellbare Membran mit Memoryeffekt, vorzugsweise Polymermembran für eine Brennstoffzelle, gekennzeichnet durch vorgestreckte Bereiche des Membrankörpers (11).9. swellable membrane with memory effect, preferably polymer membrane for a fuel cell, characterized by pre-stretched areas of the membrane body (11).
10. Membran für eine Brennstoffzelle nach Anspruch 9, gekennzeichnet durch Abmessungen, welche den Montageabmessungen einer vorbestimmten Brennstoffzelle (1a, 1b) entsprechen, derart, dass die Membran (4) im Trockenzustand montierbar ist.10. Membrane for a fuel cell according to claim 9, characterized by dimensions which correspond to the mounting dimensions of a predetermined fuel cell (1a, 1b), such that the membrane (4) can be installed in the dry state.
11. Membran für eine Brennstoffzelle nach Anspruch 9 oder 10, dadurch ge- kennzeichnet, dass der gesamte Membrankörper (11) im wesentlichen im gleichen Mass vorgestreckt ist.11. Membrane for a fuel cell according to claim 9 or 10, characterized in that the entire membrane body (11) is substantially pre-stretched to the same extent.
12. Brennstoffzelle mit einer quellbaren Membran mit Memoryeffekt, vorzugsweise einer Polymermembran, gekennzeichnet durch einen auch bei be- triebsgemäss feuchtem Zustand unter durch Vorstreckung verursachter Spannung stehendem Membrankörper (11).12. Fuel cell with a swellable membrane with memory effect, preferably a polymer membrane, characterized by a membrane body (11) which is under tension caused by pre-stretching, even when in operationally moist condition.
13. Brennstoffzelle oder Stapel aus Brennstoffzellen, hergestellt nach dem Verfahren gemäss einem der Ansprüche 1 bis 8.13. Fuel cell or stack of fuel cells, produced by the method according to one of claims 1 to 8.
14. Brennstoffzelle oder Stapel aus Brennstoffzellen, mit einer Membran (4) nach einem der Ansprüche 9 bis 12. 14. Fuel cell or stack of fuel cells, with a membrane (4) according to one of claims 9 to 12.
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