UA15006U - Method for processing used nuclear fuel - Google Patents

Method for processing used nuclear fuel Download PDF

Info

Publication number
UA15006U
UA15006U UAU200510905U UAU200510905U UA15006U UA 15006 U UA15006 U UA 15006U UA U200510905 U UAU200510905 U UA U200510905U UA U200510905 U UAU200510905 U UA U200510905U UA 15006 U UA15006 U UA 15006U
Authority
UA
Ukraine
Prior art keywords
fluorides
fluorine
fluorination
uranium
fuel
Prior art date
Application number
UAU200510905U
Other languages
Ukrainian (uk)
Inventor
Oleksandr Ivanovych Karelin
Volodymyr Oleksandrovy Karelin
Ravil Abdurakhimovy Abubekerov
Original Assignee
S T B Advanced Technology Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by S T B Advanced Technology Ltd filed Critical S T B Advanced Technology Ltd
Priority to UAU200510905U priority Critical patent/UA15006U/en
Publication of UA15006U publication Critical patent/UA15006U/en

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02EREDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30Nuclear fission reactors

Abstract

The proposed method for processing used nuclear fuel implies processing the fuel by fluorine or fluorine-containing substance. According to the proposed method, the processing of the used fuel by gaseous fluorine is accomplished at two stages. At the first stage, 89 ... 90 % of uranium haxafluoride are removed. At the second stage, uranium haxafluoride and plutonium are mixed in a fluorination unit at a temperature of 300 ... 800 ?C, with the removal of heat, which is released in chemical reaction, by removing the gaseous product of the fluorination reaction and cooling the product by heat carrier. The cooled gaseous product is returned to the fluorination unit. In the processing, operations are performed for removing oxygen, produced at the first processing stage due to the difference of the temperatures at which oxygen and fluorides are released in the fluorination reaction, rectifying fissionable actinoides from the fluorides that are present in the fission products, reducing the fluorides in the low-temperature melt of ternary fluoride salts at a temperature of 500 ... 550 ?C, with the removal of elementary fluorine, at an inert anode, and powder-like actinoids at a melted zinc cathode, vacuum separation of zink from the powder-like actinoids, oxidation of the released actinoids by air, praparing mixed fuel from uranium and plutonium, and immobilizing all the gaseous and solid fluorides in silicon melt at a temperature of 1420 ... 1450 ?C.

Description

Опис винаходуDescription of the invention

Пропонована корисна модель відноситься до технології виробництва ядерного палива, а саме, до способів і 2 пристроїв для виготовлення палива з продуктів переробки відпрацьованого ядерного палива (ВЯП).The proposed utility model relates to nuclear fuel production technology, namely, to methods and 2 devices for producing fuel from spent nuclear fuel (SNF) processing products.

У даний час найбільш широко розповсюдженою технологією переробки відпрацьованого ядерного палива є процес "Пурекс". При переробці відпрацьованого ядерного палива за методом "Пурекс" відпрацьоване ядерне паливо, що містить уран і плутоній, розчиняють в азотній кислоті, після чого розчин азотної кислоти обробляють органічною фазою, одержаною при розведенні екстрагуючого агенту ТБФ (трибутилфосфату) 70 додеканом, виділяючи з розчину, а потім і очищаючи уран і плутоній, які переходять в органічну фазу легше, ніж більшість інших продуктів розпаду. Технологія переробки ВЯП за методом "Пурекс" описана, наприклад, у японській заявці УР 09-138297. При переробці ВЯП цим способом відпрацьоване ядерне паливо розчиняють в азотній кислоті та одержаний розчин потім обробляють на установці для так званого спільного очищення, на якій спільно очищувані від продуктів розпаду уран і плутоній екстрагують з розчину азотної кислоти, використовуючи 12 для цього органічний розчин розведеного в додекані ТБФ. Одержаний у результаті спільного очищення урану і плутонію від продуктів розпаду за допомогою органічного розчину екстракт, у якому містяться уран і плутоній, обробляють потім на так званій розподільній (роздільній) установці, на якій уран відокремлюють від плутонію.Currently, the most widely used technology for processing spent nuclear fuel is the Purex process. When reprocessing spent nuclear fuel using the Purex method, spent nuclear fuel containing uranium and plutonium is dissolved in nitric acid, after which the nitric acid solution is treated with an organic phase obtained by diluting the extracting agent TBF (tributyl phosphate) with dodecane 70, separating from the solution, and then purifying uranium and plutonium, which pass into the organic phase more easily than most other decay products. The technology of SNF processing using the "Purex" method is described, for example, in the Japanese application UR 09-138297. During spent nuclear fuel processing in this way, spent nuclear fuel is dissolved in nitric acid and the resulting solution is then processed at a unit for so-called joint purification, where uranium and plutonium, which are jointly purified from decay products, are extracted from a nitric acid solution, using 12 for this an organic solution diluted in dodecane TBF. The extract obtained as a result of the joint purification of uranium and plutonium from decay products using an organic solution, which contains uranium and plutonium, is then processed at a so-called distribution (separation) unit, where uranium is separated from plutonium.

При цьому розчин, у якому спочатку містилися уран і плутоній і в якому залишилися продукти розпаду, обробляється як рідкі відходи, які мають високу радіоактивність. На розподільній установці органічний розчин, що містить уран і плутоній, змішують з розчином азотної кислоти, при цьому плутоній, який відновлюється до тривалентного плутонію, переходить назад з органічної фази в розчин азотної кислоти. Здійснюють поділ плутонію і урану, який при цьому залишається в органічній фазі. Розділені на розподільній установці уран і плутоній потім окремо піддають очищенню, після якого очищений плутоній і очищений уран знову можна використовувати як ядерне паливо.At the same time, the solution, which originally contained uranium and plutonium and in which decay products remained, is treated as liquid waste, which has high radioactivity. At the distribution plant, an organic solution containing uranium and plutonium is mixed with a solution of nitric acid, while the plutonium, which is reduced to trivalent plutonium, passes back from the organic phase into the nitric acid solution. They carry out the separation of plutonium and uranium, which at the same time remains in the organic phase. The uranium and plutonium separated at the separation plant are then separately purified, after which the purified plutonium and purified uranium can again be used as nuclear fuel.

Описаний у |заявці УР 09-1382971| спосіб переробки відпрацьованого ядерного палива по методу "Пурекс" в відрізняється від традиційних способів більш простою технологією і більш високою економічністю, що дозволяє знизити кількість відпрацьованого ядерного палива, що утворюється при переробці рідких (радіоактивних) відходів, однак і він не дозволяє створити замкнутий технологічний процес - виробництво ядерного палива з яп. ішIt is described in |UR application 09-1382971| the method of processing spent nuclear fuel using the "Purex" method differs from traditional methods in its simpler technology and higher efficiency, which allows to reduce the amount of spent nuclear fuel generated during the processing of liquid (radioactive) waste, however, it also does not allow creating a closed technological process - production of nuclear fuel from Japan. ish

Найбільш близьким до пропонованого способу за технічною суттю є спосіб переробки відпрацьованого «3 ядерного палива (ВЯП), який включає його обробку фтором або фторвміщуючою сполукою (Патент РосійськоїThe closest to the proposed method in terms of technical essence is the method of processing spent nuclear fuel (SNF), which includes its treatment with fluorine or a fluorine-containing compound (Patent of the Russian

Федерації на винахід Мо2226725, МПК7 521С19/44, Дата публікації: 2004.04.10). Описаний спосіб оснований на о фторидно-екстракційній переробці ВЯП - так званий фтор-аква-процес. Це комбінація фторидної та екстракційної (У технологій.Federation for the invention Mo2226725, IPC7 521С19/44, Publication date: 2004.04.10). The described method is based on the fluoride-extraction processing of SNF - the so-called fluoride-aqua process. This is a combination of fluoride and extraction (in technologies.

Зо Недоліком і описаного способу є те, що він не дозволяє створити замкнутий технологічний процес - -- використання ядерного палива і наступну переробку ВЯП у нове ядерне паливо. Це, зокрема, обумовлене тим, що: - до даного часу не розроблені пристрої для фторування порошків ВЯП у радіохімічному виконанні; « - плутоній і уран, що залишився у недогарку, після фторування дуже важко розчиняються в азотній кислоті, З 50 практично не фільтруються, через присутність у недогарку продукту ділення - фториду цирконію у виді с тонкодисперсної твердої фази (у виді суспензії).The disadvantage of the described method is that it does not allow creating a closed technological process - the use of nuclear fuel and the subsequent processing of SNF into new nuclear fuel. This, in particular, is due to the fact that: - until now, devices for fluorination of SNF powders in a radiochemical design have not been developed; "- plutonium and uranium remaining in the underburner are very difficult to dissolve in nitric acid after fluorination, Z 50 is practically not filtered, due to the presence in the underburner of the fission product - zirconium fluoride in the form of a finely dispersed solid phase (in the form of a suspension).

Із» В основу пропонованої корисної моделі поставлена задача створення такого способу для переробки ВЯП, який дозволив би створити замкнутий технологічний процес, що включає використання ядерного палива на АЕС і наступну переробку ВЯП на території АЕС у нове ядерне паливо, наприклад, для тієї ж АЕС. Ця задача вирішується шляхом створення умов для круговороту (рециклу) елементного фтору. - Поставлена задача вирішується пропонованим способом, який, як і відомий спосіб переробки ВЯП, включає сл його обробку фтором або фторвміщуючою сполукою, а, відповідно до корисної моделі, обробку таблеток відпрацьованого ядерного палива виконують газоподібним оборотним фтором у дві стадії з відгоном 85-9095 о гексафториду урану на першій стадії фторування і змішування гексафторидів урану і плутонію на другій стадії ав! 20 при температурі 300-8002С в апараті колонного типу з внутрішнім відводом тепла хімічних реакцій за рахунокFrom" The proposed useful model is based on the task of creating such a method for processing SNF, which would allow the creation of a closed technological process, which includes the use of nuclear fuel at the NPP and the subsequent processing of SNF on the territory of the NPP into new nuclear fuel, for example, for the same NPP. This problem is solved by creating conditions for the circulation (recycling) of elemental fluorine. - The task is solved by the proposed method, which, like the known method of spent fuel processing, includes its treatment with fluorine or a fluorine-containing compound, and, according to a useful model, the treatment of spent nuclear fuel pellets is carried out with gaseous reversible fluorine in two stages with a distillation of 85-9095 o of uranium hexafluoride at the first stage of fluorination and mixing of uranium and plutonium hexafluoride at the second stage of av! 20 at a temperature of 300-8002C in a column-type apparatus with internal heat removal of chemical reactions due to

Ф відбору частини газової фази продуктів реакцій фторування, охолодження цієї частини газової фази теплоносієм і повернення (циркуляції) в апарат фторування, подальшого виділення кисню, що утворився в процесах першої стадії фторування оксидів ядерного палива, за рахунок використання різниці температур кипіння кисню і фторидів, що утворилися, ректифікаційного очищення фторидів елементів актиноїдів, що діляться, від фторидів продуктів ділення, електролітичного відновлення фторидів елементів актиноїдів, що діляться, у розплаві с низькоплавкої евтектики потрійних фторидних солей лужних елементів при температурі 500-5502С з одночасним виділенням елементного фтору на інертному аноді та елементів актиноїдів, що діляться, у виді порошку на розплавленому рідкому катоді з цинку, вакуумного відгону цинку від одержаних металевих порошків актиноїдів, окислюванням виділившихся актиноїдів, що діляться, повітрям до оксидів, виготовлення таблеток змішаного 60 уран-плутонієвого палива, іммобілізації всіх газоподібних і нелетучих фторидів продуктів ділення в розплав кремнію при температурі 1420-145020.Ф selection of a part of the gas phase of the products of fluorination reactions, cooling of this part of the gas phase with a heat carrier and return (circulation) to the fluorination apparatus, further release of oxygen, which was formed in the processes of the first stage of fluorination of oxides of nuclear fuel, due to the use of the difference in the boiling temperatures of oxygen and fluorides, which were formed, rectification purification of fluorides of fissile actinoid elements from fission product fluorides, electrolytic reduction of fissionable actinoid element fluorides in a low-melting eutectic melt of triple fluoride salts of alkaline elements at a temperature of 500-5502C with simultaneous release of elemental fluorine on an inert anode and elements of fissionable actinoids in the form of powder on a molten zinc liquid cathode, vacuum distillation of zinc from the obtained metallic actinoid powders, oxidation of the released fissionable actinoids with air to oxides, production of tablets of mixed 60 uranium-plutonium fuel, immobilization all x gaseous and non-volatile fluorides of fission products in molten silicon at a temperature of 1420-145020.

За пропонованим способом окислювально-відновні реакції проводяться без використання водної фази й органічних сполук.According to the proposed method, redox reactions are carried out without the use of an aqueous phase and organic compounds.

Композити кремній-силіциди, що утворилися при цьому, продукти ділення силіциди америцію і кюрія-діоксид б5 кремнію упаковують у герметичні керамічні ампули з нітриду бора, бориду титана або бориду кремнію з встановленням останніх у герметичні керамічні контейнери з карбіду або нітриду кремнію і направляють у підземні пристанційні сухі сховища для захоронення.The resulting silicon-silicide composites, the fission products of americium silicide and curium-dioxide b5 silicon are packed in hermetically sealed ceramic ampoules of boron nitride, titanium boride or silicon boride with the installation of the latter in hermetically sealed ceramic containers of carbide or silicon nitride and sent to underground on-site dry storage facilities for disposal.

Пропонована корисна модель дозволяє створити ефективну і екологічно безпечну технологію переробки ВЯПThe proposed useful model makes it possible to create an efficient and environmentally safe technology for the processing of SNF

З можливістю багаторазового використання матеріалів, що діляться, виділенням радіоактивних продуктів ділення та їх іммобілізацією, у виді силіцидів, карбідів, боридів у нерозчинній формі кремній вміщуючого композита. В решті решт, корисна модель передбачає створення єдиного автоматизованого енергетичного комплексу "ядерний реактор, що спалює матеріали, що діляться, на теплових або швидких нейтронах - лінія пристанційний радіохімічний завод з його розташуванням під землею в металевому корпусі з герметизацією усіх вводів і 7/о виводів комунікацій, усіх входів і виходів технічного персоналу по добре відпрацьованому способу герметизації підводного човна".With the possibility of multiple use of fissile materials, the release of radioactive fission products and their immobilization, in the form of silicides, carbides, borides in the insoluble form of a silicon-containing composite. After all, a useful model provides for the creation of a single automated energy complex "a nuclear reactor that burns fissile materials with thermal or fast neutrons - a line station radiochemical plant with its location underground in a metal case with sealing of all inputs and 7/o outputs communications, all entrances and exits of technical personnel according to the well-practiced method of sealing a submarine".

У пропонованому способі використовують як основний реагент-окислювач елементний фтор без домішок фторводню, проміжних продуктів - безводних фторидів актиноїдів, лантаноїдів тощо, а в якості відновлювача - постійний електричний струм з використанням електролітичних процесів у низькоплавких розплавах фторидних /5 солей.In the proposed method, elemental fluorine without impurities of hydrogen fluoride, intermediate products - anhydrous fluorides of actinides, lanthanides, etc. is used as the main oxidizing reagent, and as a reducing agent - a constant electric current using electrolytic processes in low-melting melts of fluoride /5 salts.

Зазначені неорганічні речовини мають радіаційну і нейтронну стійкість, не утворюють вибухонебезпечних сумішей. Нові підходи до вибору компонувальних рішень технологічних процесів, устаткування і автоматизація їх роботи приведуть до створення екологічно чистої, економічно вигідної технології при повному замиканні ядерного технологічного циклу (ЯТЦ) у межах виробничої площадки кожної атомної станції.The specified inorganic substances have radiation and neutron resistance, do not form explosive mixtures. New approaches to the selection of structural solutions for technological processes, equipment and automation of their work will lead to the creation of environmentally friendly, economically beneficial technology with complete closure of the nuclear technological cycle (NPC) within the production site of each nuclear plant.

Пропонована корисна модель створює можливість переробки ВЯП при повному замиканні ЯТЦ у межах виробничої площадки кожної атомної станції з виключенням транспортування матеріалів, що діляться, і високорадіоактивних речовин на великі відстані наземним і водним транспортом. Створення єдиних автоматизованих енергетичних комплексів "ядерний реактор, що спалює матеріали, що діляться - пристанційний радіохімічний завод з його розташуванням під землею в металевому корпусі з герметизацією усіх вводів і ов ВИВОДІВ комунікацій і технічного персоналу по добре відпрацьованому способу герметизації підвідного човна" дозволяє створити необхідну кількість бар'єрів безпеки і цілюом виключити можливість його руйнування як за т рахунок техногенних (повінь, землетрус, смерч тощо), ненавмисних (падіння літака тощо) і навмисних терористичних впливів. Цей результат обумовлений такими відмінними особливостями.The proposed useful model creates the possibility of SNF processing with complete shutdown of nuclear reactors within the production site of each nuclear plant, excluding the transportation of fissile materials and highly radioactive substances over long distances by land and water transport. Creation of single automated energy complexes "a nuclear reactor that burns fissile materials - a stationary radiochemical plant with its location underground in a metal case with sealing of all inputs and outputs of communications and technical personnel according to the well-established method of sealing a submarine" allows to create the necessary amount security barriers with the aim of eliminating the possibility of its destruction as a result of man-made (floods, earthquakes, tornadoes, etc.), unintentional (plane crashes, etc.) and intentional terrorist influences. This result is due to such distinctive features.

По-перше, у заявляємому комплексі технічних технологічних процесів, який можна охарактеризувати як суху «о зо Ффторидну технологію переробки відпрацьованого ядерного палива, що виключає використання радіаційне нестійких водних розчинів і органічних речовин, які, на відміну від способу з використанням ""ОКЕХ-процесу", о утворюють під впливом радіації величезні кількості вибухонебезпечних водень-кисневих газів. Це дозволяє о відокремлювати і переробляти фториди продуктів ділення у концентрованому виді без їх розведення вентиляційним повітрям, а також у твердому стані у виді нелетучих фторидів. оFirstly, in the proposed complex of technical technological processes, which can be characterized as a dry "o zo Fluoride technology of processing spent nuclear fuel, which excludes the use of radiation-unstable aqueous solutions and organic substances, which, in contrast to the method using the "OKEKH-process ", under the influence of radiation, create huge amounts of explosive hydrogen-oxygen gases. This allows you to separate and process fluorides of fission products in a concentrated form without diluting them with ventilation air, as well as in a solid state in the form of non-volatile fluorides.

По-друге, фторування проводять оборотним елементним фтором без подрібнення таблеток відпрацьованого «- палива, що дозволяє виключити пилення радіоактивних речовин і герметизувати технологічне устаткування.Secondly, fluorination is carried out with reversible elemental fluorine without grinding spent fuel tablets, which allows to exclude the dusting of radioactive substances and to seal the technological equipment.

Процес фторування здійснюють у температурному інтервалі 300-8002С. Зняття тепла, що виділяється при фторуванні оксидів, здійснюють не через стінки устаткування, а всередині об'єму колонного реактора за рахунок відбору частини газової фази продуктів реакцій окислювання, її охолодження і повернення (циркуляції через «The fluorination process is carried out in the temperature range of 300-8002C. The removal of heat released during the fluorination of oxides is carried out not through the walls of the equipment, but inside the volume of the column reactor due to the selection of a part of the gas phase of the products of oxidation reactions, its cooling and return (circulation through "

Зовнішній теплообмінник) і повернення її в апарат фторування зі стаціонарним шаром таблеток відпрацьованого у с палива, як це показано на Фіг.2. й Ще одною відмінною особливістю заявляємого способу переробки ВЯП є електролітичне відновлення «» фторидів продуктів ділення в розплаві низькоплавкої евтектики фторидних солей при 500-5502С до металів елементів, що діляться, у виді порошку на розплавленому рідкому катоді з цинку. Новою є сама електролітична система, яка складається з розплаву евтектики потрійних фторидних солей лужних металів ГІБ-КЕ-Маг з - температурою плавлення 472-5002С, тобто хімічних сполук, що містять фтор, і насичення цього розплаву сл здійснюють газоподібними гексафторидами урану, плутонію і нептунію, тобто хімічними сполуками, які також містять фтор. (ав) Таким чином, електролітична система складається лише з фторидних сполук. Це дозволяє в одній стадії о 50 одержати на катоді електролітичне чисті металеві продукти ділення (уран, плутоній), а на аноді - чистий елементний фтор, собівартість яких значно нижче, ніж собівартість цих речовин, одержаних у відомі технології 42) і способи.External heat exchanger) and returning it to the fluorination apparatus with a stationary layer of spent fuel tablets, as shown in Fig.2. y Another distinctive feature of the proposed method of processing SNF is the electrolytic recovery of "fluorides" of fission products in a melt of low-melting eutectics of fluoride salts at 500-5502С to the metals of fissile elements, in the form of powder on a molten zinc liquid cathode. The electrolytic system itself is new, which consists of a eutectic melt of ternary fluoride salts of alkali metals HIB-KE-Mag with a melting temperature of 472-5002С, that is, chemical compounds containing fluorine, and the saturation of this melt is carried out with gaseous hexafluorides of uranium, plutonium and neptunium , that is, chemical compounds that also contain fluorine. (ав) Thus, the electrolytic system consists only of fluoride compounds. This makes it possible to obtain electrolytic pure metal fission products (uranium, plutonium) at the cathode in one step, and pure elemental fluorine at the anode, the cost of which is significantly lower than the cost of these substances obtained by known technologies 42) and methods.

У конкретних випадках реалізації корисної моделі розплав евтектики фторидних солей ГІБ-КЕ-Макє насичують газоподібними гексафторидами урану, плутонію, нептунію в межах 2-2095 по сумі фторидів. При цьому параметр нижче 2965 вимагає подання великої кількості енергії (у кулонах), а параметр вище 2095 приводить до підвищення температури плавлення евтектики фторидних солей, що також є небажаним. Ефективність електролізу зростає, с якщо насичення розплаву евтектики потрійної системи фторидних солей лужних металів здійснювати барботуванням газоподібних солей гексафторидів урану, плутонію і нептунію в розплав. Це має місце тому, що барботуванням під шар розплаву евтектики досягається повне поглинання суміші гексафторидів і їх рівномірне 60 насичення розплавленого електроліту вищими фторидами вихідних елементів з газової суміші.In specific cases of implementation of a useful model, the eutectic melt of GIB-KE-Makie fluoride salts is saturated with gaseous hexafluorides of uranium, plutonium, and neptunium in the range of 2-2095 by the sum of fluorides. At the same time, a parameter below 2965 requires a large amount of energy (in coulombs), and a parameter above 2095 leads to an increase in the eutectic melting temperature of fluoride salts, which is also undesirable. The efficiency of electrolysis increases if saturation of the eutectic melt of the ternary system of fluoride salts of alkali metals is carried out by bubbling gaseous salts of hexafluorides of uranium, plutonium and neptunium into the melt. This happens because bubbling under the eutectic melt layer achieves complete absorption of the mixture of hexafluorides and their uniform 60 saturation of the molten electrolyte with higher fluorides of the original elements from the gas mixture.

Відмінною особливістю заявляемого способу є і те, що для виділення продуктів переробки не потрібно зупиняти процес електролізу, виведення металевих порошків елементів, що діляться, у суміші з розплавом електроліту і розплавом цинку (рідкого катоду) може проводитися у безперервному режимі. Безперервному виведенню суспензії металевих порошків елементів, що діляться, і цинку сприяє ще і те, що густина металевих 65 порошків перевищує густину розплаву цинку більше, ніж у 2-2,5 рази, тому поверхня рідкого розплаву катоду безперервно очищається. Газоподібний елементний фтор, який виділяється з анодів, безперервно видаляється і направляється на повторне використання для фторування вихідних таблеток відпрацьованого ядерного палива.A distinctive feature of the proposed method is that it is not necessary to stop the electrolysis process for the separation of processing products, the removal of metal powders of fissile elements in a mixture with molten electrolyte and molten zinc (liquid cathode) can be carried out continuously. The fact that the density of metal 65 powders exceeds the density of the zinc melt by more than 2-2.5 times also contributes to the continuous removal of the suspension of metal powders of fissile elements and zinc, so the surface of the cathode liquid melt is continuously cleaned. Gaseous elemental fluorine, which is released from the anodes, is continuously removed and sent for reuse for fluoridation of the initial pellets of spent nuclear fuel.

Із суспензії металевих порошків елементів, що діляться, і розплаву цинку, останній відокремлюється методом вакуумного термічного відгону при температурі 500-700. Відігнаний цинк повертають у електролізер для поповнення рідкого катоду, а металеві порошки використовують при виготовленні ТВЕЛ і ТВ3.From a suspension of metal powders of fissile elements and zinc melt, the latter is separated by the method of vacuum thermal distillation at a temperature of 500-700. The driven zinc is returned to the electrolyzer to replenish the liquid cathode, and metal powders are used in the production of TVEL and TV3.

Технологічні температурні параметри пропонованого способу були одержані експериментальним шляхом на основі дослідних випробувань на неопромінених матеріалах, а також на основі аналізу результатів експериментів і власного досвіду здійснення аналогічних процесів з досягненням поставленої задачі і технічного результату. 70 Так, обробку ВЯП виконують газоподібним оборотним фтором при температурі 300-8009С, оскільки при температурі нижче 3002 відбувається налипання нелетучих фторидів (фторидного недогарка) на внутрішню поверхню стінок реактора фторування, а при температурі вище 8002 відзначені випадки прогоряння стінок реактора фторування. Електролітичне відновлення фторидів елементів актиноїдів, що діляться, у розплаві низькоплавкої евтектики потрійних фторидних солей лужних елементів здійснюють при температурі 500-55020. 15 Оскільки при температурі нижче 5002С відбувається затвердіння евтектики фторидних солей, а при температурі вище 55022 тиск парів фторидів, що містяться в евтектиці, зростає більше ніж до 5Омм.рт.ст., Через що частина фторидів актиноїдів, що діляться, забруднює елементарний фтор, що виділяється на аноді в процесі електролізу, що улюоеможливлює повторне використання фтору. Процес іммобілізації всіх газоподібних і нелетучих фторидів продуктів ділення в розплав кремнію здійснюють при температурі 1420-1450 2С, оскільки при 20 температурі нижче 14202С відбувається затвердіння розплаву, що утворюється, а при температурі вище 14509 ступінь уловлювання газоподібних і нелетучих фторидів продуктів ділення істотно зменшується (приблизно в 5 разів).The technological temperature parameters of the proposed method were obtained experimentally on the basis of experimental tests on non-irradiated materials, as well as on the basis of the analysis of the results of experiments and own experience of implementing similar processes with the achievement of the set task and technical result. 70 Thus, spent fuel is treated with gaseous reversible fluorine at a temperature of 300-8009C, since at a temperature below 3002 non-volatile fluorides (fluoride underburn) stick to the inner surface of the walls of the fluorination reactor, and at a temperature above 8002 there have been cases of burning of the walls of the fluorination reactor. Electrolytic reduction of fluorides of fissile actinoid elements in a low-melting eutectic melt of ternary fluoride salts of alkaline elements is carried out at a temperature of 500-55020. 15 Since at a temperature below 5002C solidification of the eutectic of fluoride salts occurs, and at a temperature above 55022 the pressure of fluoride vapors contained in the eutectic increases to more than 5OmmHg, due to which part of the fissile actinoid fluorides contaminates elemental fluorine, which is released at the anode in the electrolysis process, which makes it possible to reuse fluorine. The process of immobilization of all gaseous and non-volatile fluorides of fission products in the silicon melt is carried out at a temperature of 1420-1450 2С, since at a temperature below 14202С solidification of the formed melt occurs, and at a temperature above 14509 the degree of capture of gaseous and non-volatile fluorides of fission products is significantly reduced (approximately 5 times).

Іммобілізація продуктів ділення у розплав кремнію, упаковка композита, що утворився, у керамічні ампули і контейнери також здійснювалися на основі результатів експериментів авторів з неопроміненими матеріалами. 29 Представлений у заявці спосіб спрямований на вирішення задачі більш ефективної переробки ВЯП шляхом шщ створення умов для круговороту (рециклу) елементного фтору. Створення можливості повернення елементного фтору, що виділяється при електролізі, у технологічний процес фторування вихідних таблеток відпрацьованого ядерного палива вирішує проблему утилізації відходів шкідливих речовин, виключає їх викид в атмосферу, а тому відпадає необхідність у їх знешкодженні й очищенні. і-й 30 Пропонована корисна модель ілюструється прикладеними графічними матеріалами: ав) на Фіг.1 - схематично представлений один з варіантів технологічного процесу переробки відпрацьованого палива на пристанційному заводі - технологічний процес переробки ВЯП реактора ВВЕР-1000 і виготовлення оImmobilization of fission products in silicon melt, packaging of the resulting composite in ceramic ampoules and containers was also carried out based on the results of the authors' experiments with non-irradiated materials. 29 The method presented in the application is aimed at solving the problem of more efficient processing of spent fuel by creating conditions for the circulation (recycling) of elemental fluorine. Making it possible to return the elemental fluorine released during electrolysis to the technological process of fluorination of the initial pellets of spent nuclear fuel solves the problem of waste disposal of harmful substances, eliminates their emission into the atmosphere, and therefore eliminates the need for their neutralization and purification. i-th 30 The proposed useful model is illustrated by the attached graphic materials: av) in Fig. 1 - a schematic representation of one of the options for the technological process of spent fuel processing at the on-site plant - the technological process of spent fuel processing of the VVER-1000 reactor and the production of

ТВЕЛ і ТВЗ відповідно до пропонованого способу; юю на Фіг2 - представлена схема, що пояснює етап фторування таблеток ВЯП елементним фтором ізTVEL and TVZ according to the proposed method; Fig. 2 shows a diagram explaining the stage of fluorination of SNP tablets with elemental fluorine with

Зо внутрішнім відводом тепла, що виділяється; -- на Фіг.3 - представлена схема електролізера для одержання металевих порошків елементів, що діляться, і елементного фтору.With internal heat dissipation; -- Fig. 3 shows a diagram of an electrolyzer for obtaining metal powders of fissile elements and elemental fluorine.

Установка для переробки ВЯП містить пульт керування, захисну камеру, в якій установлені дистанційно « керовані пристрої для механічного оброблення відпрацьованих паливних таблеток (ПТ), приводні механізми З7З пристроїв для механічного розділення яких з'єднані з пультом керування /не показано/. Установка забезпечена с апаратом фторування, який містить реактор 1 фторування колонного типу з киплячим шаром матеріалу "з таблеток, побудник витрат 2, теплообмінник З для охолодження газів, фільтр 4 тонкого очищення газової фази від пилу, які об'єднані в єдиний технологічний ланцюг. При цьому реактор 1 фторування колонного типу з киплячим шаром матеріалу таблеток містить пристрій для завантаження ПТ, штуцер, забезпечений засувкою, з 75 для введення елементного фтору, штуцер, забезпечений засувкою, для виводу і вакуумного транспортування нелетучих фторидів на упаковку і захоронения і штуцер, забезпечений засувкою, для виводу летучих фторидів 1 ПД, ОБРв, РиРв, МрЕв, Ез(изб), О» і їх спрямовування на фільтр 4 тонкого очищення, один вихід якого призначений для направлення на конденсацію ШЕ 5, Риб, МрЕв, летучих фторидів ПД, а другий, забезпечений засувкою, о з'єднаний з входом теплообмінника З для охолодження газів, вихід якого з'єднаний із входом побудника витрат («в 50 2, вихід якого з'єднаний із входом для введення елементного фтору в реактор 1. Апарат фторування з'єднаний зThe SNF processing unit includes a control panel, a protective chamber, in which remotely controlled devices for mechanical processing of spent fuel pellets (PT) are installed, the drive mechanisms of Z7Z devices for mechanical separation of which are connected to the control panel /not shown/. The installation is equipped with a fluorination apparatus, which contains a column-type fluorination reactor 1 with a fluidized bed of tablet material, a flow generator 2, a heat exchanger C for cooling gases, a filter 4 for fine cleaning of the gas phase from dust, which are combined into a single technological chain. this column-type fluorination reactor 1 with a fluidized bed of tablet material contains a device for loading PT, a fitting equipped with a valve with 75 for the introduction of elemental fluorine, a fitting equipped with a valve for the output and vacuum transportation of non-volatile fluorides for packaging and disposal and a fitting equipped with a valve , for the removal of volatile fluorides 1 PD, OBRv, RyPv, MrEv, Ez(izb), O" and directing them to the filter 4 of fine cleaning, one outlet of which is intended for directing to the condensation of SHE 5, Ryb, MrEv, volatile fluorides PD, and the second, equipped with a valve, is connected to the inlet of the heat exchanger C for cooling gases, the outlet of which is connected to the inlet of the flow generator (in 50 2, the outlet of which is connected to the input for introducing elemental fluorine into reactor 1. The fluorination apparatus is connected to

Ф конденсатором фторидів актиноїдів і ПД при температурі -602С, забезпеченому спеціальними пастками, охолоджувані рідким азотом, де фториди актиноїдів, летучі і низьколетучі фториди ПД піддають 2-х ступеневому ректифікаційному очищенню (не показано). Оскільки газова суміш продуктів фторування ПТ має велику теплоємність, установка має у своєму складі автоматичний пристрій для регулювання процесів охолодження для зняття тепла, залежно від заданої температури в апараті фторування ПТ. Установка забезпечена с пневмотранспортним пристроєм, призначеним для передачі на упаковку в герметичні капсули з керамічних конструкційних порошків дибориду титану (Т182) або нітриду бору (ВМ).Ф condenser of actinoid fluorides and PD at a temperature of -602С, equipped with special traps cooled by liquid nitrogen, where actinoid fluorides, volatile and low-volatile PD fluorides are subjected to 2-stage rectification purification (not shown). Since the gas mixture of PT fluorination products has a high heat capacity, the installation has an automatic device for regulating the cooling processes to remove heat, depending on the set temperature in the PT fluorination apparatus. The installation is equipped with a pneumatic conveying device intended for transfer to packaging in hermetic capsules made of ceramic structural powders of titanium diboride (T182) or boron nitride (BM).

Установка забезпечена електролізером для електролітичного відновлення очищених від ПД фторидів актиноїдів до порошків металів у розплаві евтектики фторидних солей при температурі 500-5502С. Електролізер бо містить корпус 5, в якому встановлений анод графітовий 6. На корпусі 5 встановлений струмопідвід анодний 7. У корпусі 5 розміщений рідкий цинковий анод 8, а на корпусі 5 - струмопідвід катодний 9 і вузол електроізоляції та відводу Ро - 10. Корпус 5 забезпечений вузлом електроізольованої опори 11. У корпусі 5 є під графітовий 12. На корпусі 5 встановлений штуцер 13 для зливу рідкого катоду в ємність 14 і випарник цинку 15. Крім перелічених елементів, установка також включає систему автоматичного керування технологічними процесами і б5 пристрій для виготовлення паливних таблеток змішаного уран-плутонієвого палива з одержуваних порошкових матеріалів. Визначальними операціями, від яких залежать властивості готових таблеток, є пресування і спікання. У пропонованій установці використовується відомий пристрій, що містить одноочкові матриці з двостороннім прикладенням тиску пресування. Цей процес здійснюється на високопродуктивному повністю автоматизованому пресі. Прес має обертову стільницю, в якій знаходиться 10 гнізд-прес-форм, згрупованих у секції. У прес-формі кожної секції що проходять певні позиції пресу, виконуються послідовно операції завантаження прес-порошку, підпресовування, пресування і добування паливних таблеток |див. Разработка, производство и зксплуатация тепловьіделяющих злементов знергетических реакторов. Кн.1. Под редакцией С.Г.The installation is equipped with an electrolyzer for the electrolytic reduction of actinoid fluorides purified from PD to metal powders in the eutectic melt of fluoride salts at a temperature of 500-5502C. The electrolyzer bo contains a housing 5, in which a graphite anode 6 is installed. An anodic current lead 7 is installed on the housing 5. A liquid zinc anode 8 is placed in the housing 5, and a cathode current lead 9 and an electrical insulation and lead-off unit Ro - 10 are located on the housing 5. The housing 5 is equipped a node of an electrically insulated support 11. In the case 5 there is a graphite socket 12. On the case 5 there is a fitting 13 for draining the liquid cathode into a container 14 and a zinc evaporator 15. In addition to the listed elements, the installation also includes a system for automatic control of technological processes and b5 a device for the production of fuel tablets of mixed uranium-plutonium fuel from the obtained powder materials. Pressing and sintering are the decisive operations on which the properties of finished tablets depend. The proposed installation uses a known device containing single-point matrices with bilateral application of pressing pressure. This process is carried out on a high-performance, fully automated press. The press has a rotating table in which there are 10 mold nests grouped in sections. In the mold of each section passing certain positions of the press, the operations of loading press powder, pressing, pressing and extraction of fuel tablets are performed sequentially. Development, production and operation of heat-dissipating elements of deenergizing reactors. Book 1. Edited by S.G.

Решетникова. - М.: Знергоатомиздат, 1995 г., с. 292-296) (не показані). 70 Приклад здійснення способу.Reshetnikova. - M.: Znergoatomizdat, 1995, p. 292-296) (not shown). 70 Example of method implementation.

В основі фторидної технології регенерації відпрацьованого ядерного палива (ВЯП) лежить здатність основних компонентів паливних композицій - урану і плутонію - утворювати вищі фториди - гексафториди урану і плутонію по реакціях: 75 ОО(тву ЗРг(оУРе(дОг(тисм (1) 0141-1055, 1кдж/г-атомAt the heart of the fluoride technology of regeneration of spent nuclear fuel (SNF) is the ability of the main components of fuel compositions - uranium and plutonium - to form higher fluorides - hexafluorides of uranium and plutonium according to the reactions: 75 , 1kj/g-atom

РиОд(тву:ЗРа(дРоИР (Ого (2) 022-638, 1кдж/г-атом. РиRyOd(tvu:ZRa(dRoIR (Ogo (2) 022-638, 1kj/g-atom. Ry

Гексафториди урану і плутонію мають високу летучість при порівняно невисокій температурі (дляUranium and plutonium hexafluorides are highly volatile at a relatively low temperature (for

ОБв (рл-64,029С (під тиском), фуип-о6,69С; для РиР 6 (д-50,69С, фуп-62,32С). При цьому основна маса радіонуклідів - ПД (лужні, лужноземельні, рідкоземельні елементи тощо) утворює нелетучі або малолетучі фториди, які легко виводяться з процесу у твердому виді на початковій стадії переробки ВЯП. Різниця в летучості фторидних сполук дозволяє здійснити глибоке очищення урану і плутонію від усіх ПД.OBv (рl-64.029С (under pressure), fuip-o6.69С; for RyR 6 (d-50.69С, fup-62.32С). At the same time, the main mass of radionuclides is PD (alkaline, alkaline earth, rare earth elements, etc.) forms non-volatile or low-volatile fluorides, which are easily removed from the process in solid form at the initial stage of SNF processing. The difference in the volatility of fluoride compounds allows for deep purification of uranium and plutonium from all PDs.

Технологія та устаткування повинні бути придатні для використання при переробці ВЯП ядерних реакторів на 29 теплових нейтронах типу ВВЕР, РБМК, РУУК, ВМУК, АСК, НТОК і швидких нейтронах типу | МЕВК. На Фіг.1 шщ схематично представлений один з варіантів технологічного процесу переробки відпрацьованого МОХ-палива на пристанційному заводі.The technology and equipment must be suitable for use in the processing of spent fuel of nuclear reactors using 29 thermal neutrons of the VVER, RBMK, RUUK, VMUK, ASK, NTOK and fast neutrons type | MEVC Figure 1 shows schematically one of the variants of the technological process of processing spent MOX fuel at the station plant.

При роботі атомної станції в складі 2-х водо-водяних реакторів з електричною потужністю ІГВт (наприклад,During the operation of a nuclear power plant consisting of 2 water-water reactors with an electric power of IGW (for example,

ВВЕР-1000) при вигорянні 27000-40000Мвтсут/т О переробці підлягає 22 т ВЯП на рік з кожного реактора. Зі 151 ї-о 30 . " паливної зборки (касети) реактора ВВЕР-1000 щорічно вивантажують на переробку 50 штук зборок або «з (5Бошт/ріюЗООшт/рію)-0,16бшт/добу. Отже, одну зборку необхідно переробити за (1шт)(0,16бшт/сут)-6 діб або з 2-х реакторів АЕС потрібно переробити 1 паливну зборку за три доби. Це дійсно мінірадіохімічний о пристанційний завод. ююVVER-1000) with a burnout of 27,000-40,000 MWh/t About 22 tons of spent fuel per year from each reactor is subject to processing. 30 out of 151. " fuel assemblies (cassettes) of the VVER-1000 reactor are annually unloaded for processing 50 pieces of assemblies or "with (5Bosht/riuZOOsht/riu)-0.16bsht/day. Therefore, one assembly must be processed for (1pc)(0.16bsht/day )-6 days or from 2 reactors of the NPP it is necessary to process 1 fuel assembly in three days. This is really a mini-radiochemical station plant. yuyu

Приводимо короткий опис технологічного процесу і розрахунок річного балансу радіоактивних матеріалів при переробці відпрацьованого МОХ-палива реактора ВВЕР-1000. -Here is a brief description of the technological process and the calculation of the annual balance of radioactive materials during the processing of spent MOX fuel of the VVER-1000 reactor. -

У таблиці 1 наведений склад актиноїдів осколкових елементів у річному вивантаженні реактора ВВЕР. «Table 1 shows the composition of actinoid fissile elements in the annual discharge of the VVER reactor. "

Склад ВЯП з одного реактора ВВЕР-1000 на є з с з вютаю хе зо 0юзю з нини: и нин ни в твThe composition of spent fuel from one VVER-1000 reactor is from the current

Ф о т? еіуроваю | 1 сPhoto eiurovai | 1 s

Після витримки протягом 3-6 місяців зборка ТВЗ надходить у герметичну камеру на розчохлювання зборки, відрізку хвостовиків, заглушок і різання ТВЕЛів. Металеві частини зборки, хвостовики і шматки оболонок ТВЕЛІів бо У кількості 19,7 т/рік переплавляють з розділенням на чисті злитки металу і приблизно 595 мас. забруднених шлаків (1 т/ріб). Шлаки упаковують у герметичні керамічні ампули і контейнери, які зберігають у пристанційних сухих підземних відсіках. Частину газоподібних продуктів ділення (ПД) з камери розділення і різання подають на відділення стабільного ксенону, який використовують за прямим призначенням, інші ПД закачують і зберігають у балонах. Усього підлягає зберіганню газоподібних ПД не більш 2,5 м З/рік з одного 65 реактора ВВЕР-1000.After aging for 3-6 months, the TVZ assembly enters a hermetic chamber for loosening the assembly, cutting off shanks, plugs and cutting TVELs. The metal parts of the assembly, shanks and pieces of shells of TVELIs bo In the amount of 19.7 t/year are remelted with separation into pure ingots of metal and approximately 595 wt. contaminated slag (1 t/rib). The slag is packed in hermetic ceramic ampoules and containers, which are stored in dry underground compartments at the station. Part of the gaseous fission products (PD) from the separation and cutting chamber is fed to the department of stable xenon, which is used for its intended purpose, other PD is pumped and stored in cylinders. A total of no more than 2.5 m3/year of gaseous PD is to be stored from one 65 VVER-1000 reactor.

Таблетки опроміненого палива в кількості 440 кг направляють у реактор 1 фторування оборотним елементним фтором. В якості реактора 1 фторування використовують апарат, виготовлений з нержавіючої сталі, який зсередини покритий тонкою щільною плівкою нікелю. Реактор 1 має несправжнє днище, на яке насипають стаціонарний шар паливних таблеток (ПТ) без їх попереднього подрібнення. Під несправжнє днище подають оборотний елементний фтор з 15-20 95 мас. надлишком відносно стехіометричне необхідної кількості і здійснюють процес фторування за реакціями:Tablets of irradiated fuel in the amount of 440 kg are sent to reactor 1 of fluorination with reversible elemental fluorine. An apparatus made of stainless steel is used as reactor 1 of fluorination, which is covered from the inside with a thin, dense film of nickel. Reactor 1 has a false bottom, on which a stationary layer of fuel pellets (PT) is poured without their preliminary grinding. Reversible elemental fluorine with 15-20 95 wt. an excess relative to the stoichiometric required amount and carry out the fluorination process according to the reactions:

ПОдтвукЗРдру не Пар О зр Едді ж Оу, (3)POttvukZRdru ne Par O z Eddie z Ou, (3)

Вибр Заря У ро Бу 0 ду Евро Ов, (4)Choose Zarya U ro Bu 0 du Euro Ov, (4)

ПДтю пуд о У ПД во до Еге 04. (5)PDtyu pud o U PD vo to Ege 04. (5)

Реакції (3-5) є автогенними, для їх проведення не потрібне підведення тепла, навпаки необхідно відводити тепло (0440505), що виділяється. Відведення тепла здійснюють примусово за рахунок відбору частини газового потоку (ОРе(3; РиРв(г» МрЕв(г); Ед(в, Оз(3) після реактора фторування, його охолодження і циркуляції через шар фторованих ПТ. Газова суміш продуктів фторування ПТ має велику теплоємність, її об'єм для циркуляції, охолодження для зняття тепла регулюється автоматично, залежно від заданої температури в апараті фторування ПТ. Схема апарата фторування ПТ із системою відведення надлишкового тепла наведена на фіг.2.Reactions (3-5) are autogenous, they do not require the introduction of heat, on the contrary, it is necessary to remove the heat (0440505) that is released. The removal of heat is carried out forcibly due to the selection of a part of the gas flow (ОРе(3; РиРв(г» Мрев(г); Ед(в, Oz(3) after the fluorination reactor, its cooling and circulation through a layer of fluorinated PTs. Gas mixture of PT fluorination products has a large heat capacity, its volume for circulation, cooling for heat removal is regulated automatically, depending on the set temperature in the PT fluorination apparatus.

При фторуванні 44Окг ПТ утворюється 5,75кг нелетучих фторидів (фториди Св, 5г, РЗМ, Ат, Ст тощо).During fluoridation of 44Okg of PT, 5.75kg of non-volatile fluorides are formed (fluorides Sv, 5g, RZM, At, St, etc.).

Процес фторування ПТ здійснюють у дві стадії з відгоном 85-9095 гексафториду урану на першій стадії фторування і суміші гексафторидів урану і плутонію на другій стадії при температурі 300-800 2С. Після проведення другої стадії фторування процес зупиняють. Нелетучі фториди елементів передають за допомогою пневмотранспорту на упаковку в герметичні капсули з керамічних конструкційних порошків дибориду титану (ТІВ2) або нітриду бору (ВМ).The PT fluorination process is carried out in two stages with distillation of 85-9095 uranium hexafluoride in the first stage of fluorination and a mixture of uranium and plutonium hexafluoride in the second stage at a temperature of 300-800 2С. After the second stage of fluorination, the process is stopped. Non-volatile elemental fluorides are transferred by means of pneumatic transport to be packed in hermetically sealed capsules made of ceramic structural powders of titanium diboride (TIV2) or boron nitride (BM).

Капсули з нелетучими фторидами ПД встановлюють у герметичні керамічні контейнери з карбіду або нітриду кремнію (5іС або 5і3М/) і направляють на захоронения в підземні сухі сховища. Всього на рік утворюється і - направляється на захоронения «0,3т нелетучих фторидів.Capsules with non-volatile PD fluorides are placed in hermetically sealed ceramic containers made of silicon carbide or nitride (5iC or 5i3M/) and sent for burial in underground dry storage facilities. In total, 0.3 tons of non-volatile fluorides are produced and sent to landfills per year.

Газову фазу з реактора 1 фторування після тонкої фільтрації на фільтрі тонкого очищення 4 направляють на конденсацію фторидів актиноїдів і ПД при -609С в спеціальні пастки, охолоджувані рідким азотом. Фториди со зо актиноїдів, летучі і низьколетучі фториди ПД піддають 2-х ступеневому ректифікаційному очищенню.The gaseous phase from the fluorination reactor 1, after fine filtration on the fine purification filter 4, is directed to the condensation of actinoid fluorides and PD at -609C in special traps cooled by liquid nitrogen. Actinoid fluorides, volatile and low-volatile PD fluorides are subjected to 2-stage rectification purification.

Очищені від ПД фториди актиноїдів подають на електролітичне відновлення до порошків металів у розплаві о евтектики фторидних солей при 500-5502С7, порошок актиноїдів виводять з електролізера (Фіг.3) у суміші з о частиною розплавленого цинку.Actinoid fluorides purified from PD are submitted for electrolytic reduction to metal powders in the eutectic melt of fluoride salts at 500-5502С7, the actinoid powder is removed from the electrolyzer (Fig. 3) in a mixture with a part of molten zinc.

Із суспензії відокремлюють цинк методом вакуумної дистиляції. Цинк повертають у електролізер для оZinc is separated from the suspension by vacuum distillation. Zinc is returned to the electrolyser for o

Зз5 поповнення рідкого катода, а металеві порошки окисляють повітрям і направляють на виготовлення ТВЕЛ і ТВ3. «-Зз5 replenishment of the liquid cathode, and metal powders are oxidized with air and directed to the production of TVEL and TV3. "-

Для здійснення процесу електролізу металевих порошків актиноїдів на продуктивність пристанційного мінізаводу необхідний лише один електролізер з електричним навантаженням 12,5кКА.Only one electrolyzer with an electric load of 12.5 kKA is needed to carry out the process of electrolysis of actinoid metal powders at the productivity of a stationary mini-plant.

Несконденсовані фториди ПД (ВЕз, СЕ, тощо), кисень, що виділився на стадії фторування ПТ, надлишок фтору зі стадії фторування, летучі і низьколетучі фториди ПД із 1-ої і 2-ої стадій ректифікаційного очищення « фторидів актиноїдів направляють на поглинання в розплаві кремнію. У цьому розплаві відбувається поглинання шщ с всіх вищевказаних газоподібних речовин за реакціями: . ,» Віку од УВІЕІ 8)Uncondensed PD fluorides (BEz, CE, etc.), oxygen released at the PT fluorination stage, excess fluorine from the fluorination stage, volatile and low-volatile PD fluorides from the 1st and 2nd stages of the rectification purification of "actinoid fluorides" are directed to absorption in the melt silicon In this melt, the absorption of all the above-mentioned gaseous substances takes place according to the following reactions: . ," Viku from UVIEI 8)

Біджа я ВЕякг) - Я у ВЕ уд) ВІВ готв). 0 т Ві Огат я УВігде вВІВтв, 0 й відд я ПДЕув Віру ксиліцидиПДтвю. С о й 15оос Я 19) о 50 ЗіжувОхе - ИВЗ З З -28іОстви 0 Утворений композит 5і-5185-5ІС-ЗіОо-силіциди ПД у кількості 22,31Зт/рік упаковують у герметичні керамічні ампули з ВМ, ТіВ» або 5іВ» і керамічні контейнери з 5іС або 5і2М/. Композиційний матеріал ПД у керамічних ампулах і контейнерах направляють у підземне пристанційне сховище для захоронения. 29 Газоподібний тетрафторид кремнію, що виділився за реакціями (6)-(9), електролітично відновлюють з с одержанням порошку кремнію і елементного фтору. Елементний фтор з інертних анодів усіх електролізерів використовують у рециклі для фторування ПТ, а розплав кремнію - для уловлювання фторидів ПД.Bija I VEyakg) - I in VE ud) VIV gotv). 0 t Vi Ogat i UVigde vVIVtvv, 0 and odd i PDEuv Viru xylicidePDtvyu. Со и 15оос Я 19) о 50 ZizhuvOkhe - IVZ Z Z -28iOstvy 0 The formed composite 5i-5185-5IS-ZiOo-silicides PD in the amount of 22.31Zt/year is packed in sealed ceramic ampoules with VM, TiV" or 5iV" and ceramic containers with 5iC or 5i2M/. PD composite material in ceramic ampoules and containers is sent to an underground station storage facility for disposal. 29 Gaseous silicon tetrafluoride released by reactions (6)-(9) is electrolytically reduced to obtain silicon powder and elemental fluorine. Elemental fluorine from the inert anodes of all electrolyzers is used in recycling for PT fluorination, and silicon melt is used to trap PD fluorides.

У таблиці 2 наведений річний баланс радіоактивних матеріалів і матеріалів, що діляться, при переробці оксидного уран-плутонієвого палива одного реактора ВВЕР-1000 описаним вище способом. 60 п Вдпяцьжане окидне уранллутонєве теля 11111111 22 2. Спабкозбетачений уран (35-50 З мас) для пзноважного завантаження | 0313. б5 Зопалюнсявети 1111010 4. Нелетучі фториди (Св, 5г, РЗМ, Ат, Ст тощо) - 0,193Table 2 shows the annual balance of radioactive materials and fissile materials during the processing of oxide uranium-plutonium fuel of one VVER-1000 reactor by the method described above. 60 p Vdpyatzhane oxide uranium-lutonium calf 11111111 22 2. Uncoated uranium (35-50 Z mass) for heavy loading | 0313. b5 Zopalyunsyavety 1111010 4. Non-volatile fluorides (Sv, 5g, RZM, At, St, etc.) - 0.193

Компот (ВнвоевіВотощо помсту МС МвтавшДЮ 17010 5 Використання пропонованої фторидної технології дозволяє створити компактний переробний радіохімічний мінізавод в одному комплексі з двома реакторами ВВЕР-1000.Compote (VnvoeviVotascho pomstu MC MvtavshDYU 17010 5 The use of the proposed fluoride technology allows for the creation of a compact processing radiochemical mini-plant in one complex with two VVER-1000 reactors.

У результаті здійснення запропонованої фторидної технології досягаються такі переваги: - фторидна технологія є практично безреагентною, оскільки основний хімічний реагент для розкриття відпрацьованого оксидного палива - елементний фтор, що виділяється на анодах у процесі електролізу, 7/0 багаторазово використовується у власному рециклі при фторуванні ПТ; - радіоактивні ПД цілком витягаються в концентрованому виді у твердій нерозчинній формі в кількості 0,193т/рік, газоподібному стані в обсязі 2,2м /рік і у виді летучих і середньолетучих фторидів ПД у кількості 0,12От/рік при переробці опроміненого палива з одного реактора ВВЕР-1000, які можуть бути безпечно захоронені в пристанційному сухому сховищі з використанням нових конструкційних керамічних матеріалів ВМ, 75 ТіВ», Тізі», ЗІС і ЗізМу; - на всіх стадіях переробки опроміненого палива виключається напрацювання, виділення і використання матеріалів військового призначення, що діляться, тому забезпечується режим нерозповсюдження ядерних матеріалів; - у технологічних процесах радіохімічної переробки ПТ виключається утворення і використання вибухонебезпечних газоподібних, рідких і твердих речовин і їх сумішей; - забезпечується ядерна безпека, оскільки у всіх апаратах маса матеріалів, що діляться, менше критичної; - замкнутий цикл реактора ВВЕР-1000 - пристанційний радіохімічний мінізавод виключає дороге і небезпечне транспортування ВЯП, необхідне лише постачання зі сторони незначної кількості (х0,5т/рік з урахуванням компенсації парних ізотопів радіонуклідів, що утворюються, слабозбагаченого гексафториду урану 250 (3,5-5,090 по 235|)) для забезпечення одного реактора ВВЕР-1000; З - пропонований пристанційний радіохімічний мінізавод по фторидній переробці опроміненого уран-плутонієвого оксидного палива може бути спроектований і створений у даний час, а не у віддаленій перспективі, оскільки в технології використовуються звичайні, широко застосовувані в хімічному і металургійному виробництвах, апарати нескладної конструкції; (Се) - використання вищевказаних переваг по визначенню забезпечує низькі питомі капітальні витрати на о створення замкнутого ЯТЦ і низьку собівартість рефабрикації уран-плутонієвого оксидного палива.As a result of the implementation of the proposed fluoride technology, the following advantages are achieved: - fluoride technology is practically reagent-free, since the main chemical reagent for opening spent oxide fuel is elemental fluorine, which is released at the anodes in the electrolysis process, 7/0 is repeatedly used in its own recycling during PT fluorination; - radioactive PDs are completely extracted in a concentrated form in a solid insoluble form in the amount of 0.193t/year, in a gaseous state in the amount of 2.2m/year and in the form of volatile and medium-volatile PD fluorides in the amount of 0.12Ot/year during the processing of irradiated fuel from one reactor VVER-1000, which can be safely buried in on-site dry storage using new structural ceramic materials VM, 75 TiV", Tizi", ZIS and ZizMu; - at all stages of the processing of irradiated fuel, the production, selection and use of fissionable military materials are excluded, therefore the regime of non-proliferation of nuclear materials is ensured; - the formation and use of explosive gaseous, liquid and solid substances and their mixtures is excluded in the technological processes of radiochemical processing of PT; - nuclear safety is ensured, since the mass of fissile materials in all devices is less than the critical mass; - the closed cycle of the VVER-1000 reactor - the on-site radiochemical mini-plant eliminates the expensive and dangerous transportation of spent nuclear fuel, only the supply of a small amount (x0.5t/year, taking into account the compensation of paired isotopes of radionuclides formed, low-enriched uranium hexafluoride 250 (3.5- 5,090 to 235|)) to provide one VVER-1000 reactor; C - the proposed in-station radiochemical mini-plant for fluoride processing of irradiated uranium-plutonium oxide fuel can be designed and created now, and not in the distant future, since the technology uses ordinary, widely used in chemical and metallurgical industries, devices of simple design; (Se) - the use of the above-mentioned advantages by definition ensures low specific capital costs for the creation of a closed nuclear reactor and a low cost of remanufacturing uranium-plutonium oxide fuel.

З вищевикладеного опису сукупності і послідовності технологічних процесів є очевидним, що усівони можуть «2 бути здійснені в промисловому масштабі при створенні радіохімічного мінізаводу для переробки ТВЕЛ і ою замиканні паливного циклу в межах промплощадки кожної атомної станції і вирішення поставленої задачі пропонованою корисною моделлю. «-From the above description of the totality and sequence of technological processes, it is obvious that seeding can be carried out on an industrial scale when creating a radiochemical mini-plant for processing TVEL and closing the fuel cycle within the industrial site of each nuclear plant and solving the problem with the proposed useful model. "-

Claims (1)

Формула винаходу « Спосіб переробки відпрацьованого ядерного палива, який включає його обробку фтором або фторовмісною /щ- с сполукою, який відрізняється тим, що обробку таблеток відпрацьованого ядерного палива виконують а газоподібним оборотним фтором у дві стадії з відгоном 85-90 95 гексафториду урану на першій стадії фторування "» і змішування гексафторидів урану і плутонію - на другій стадії при температурі 300-8002С в апараті колонного типу з внутрішнім відведенням тепла хімічних реакцій за рахунок відбору частини газової фази продуктів реакцій фторування, здійснюють охолодження цієї частини газової фази теплоносієм і повернення (циркуляції) в - апарат фторування, наступне виділення кисню, що утворився в процесах першої стадії фторування оксидів сл ядерного палива за рахунок використання різниці температур кипіння кисню і фторидів, що утворилися, ректифікаційне очищення фторидів елементів актиноїдів, що діляться, від фторидів продуктів ділення, (ав) електролітичне відновлення фторидів елементів актиноїдів, що діляться, у розплаві низькоплавкої евтектики о 50 потрійних фторидних солей лужних елементів при температурі 500-5502С з одночасним виділенням елементного фтору на інертному аноді та елементів актиноїдів, що діляться, у вигляді порошку на розплавленому рідкому 42) катоді з цинку, вакуумний відгін цинку від одержаних металевих порошків актиноїдів, окислювання виділених актиноїдів, що діляться, повітрям до оксидів, виготовлення таблеток змішаного уран-плутонієвого палива, іммобілізацію всіх газоподібних і нелетких фторидів продуктів ділення в розплав кремнію при температурі 1420-145026. с 60 б5The formula of the invention "The method of processing spent nuclear fuel, which includes its treatment with fluorine or a fluorine-containing /sh-s compound, which differs in that the treatment of spent nuclear fuel tablets is carried out with gaseous reversible fluorine in two stages with the distillation of 85-90 95 uranium hexafluoride in the first stage of fluorination "" and mixing of uranium and plutonium hexafluorides - in the second stage at a temperature of 300-8002C in a column-type apparatus with internal heat removal of chemical reactions due to the selection of a part of the gas phase of the products of fluorination reactions, this part of the gas phase is cooled by a coolant and returned (circulation ) c - fluorination apparatus, the subsequent release of oxygen formed in the processes of the first stage of fluorination of oxides of nuclear fuel due to the use of the difference in the boiling temperatures of oxygen and fluorides formed, rectification purification of fluorides of fissionable actinoid elements from fluorides of fission products, (ав) ) electrolytic reduction of fluorine of fissionable actinoid elements in a low-melting eutectic melt with 50 ternary fluoride salts of alkaline elements at a temperature of 500-5502C with the simultaneous release of elemental fluorine on an inert anode and fissionable actinoid elements in the form of powder on a molten liquid 42) zinc cathode, vacuum distillation of zinc from the obtained metallic powders of actinoids, oxidation of the selected fissile actinoids with air to oxides, production of tablets of mixed uranium-plutonium fuel, immobilization of all gaseous and non-volatile fluorides of fission products in molten silicon at a temperature of 1420-145026. p. 60 b5
UAU200510905U 2005-11-17 2005-11-17 Method for processing used nuclear fuel UA15006U (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
UAU200510905U UA15006U (en) 2005-11-17 2005-11-17 Method for processing used nuclear fuel

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
UAU200510905U UA15006U (en) 2005-11-17 2005-11-17 Method for processing used nuclear fuel

Publications (1)

Publication Number Publication Date
UA15006U true UA15006U (en) 2006-06-15

Family

ID=37458903

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
UAU200510905U UA15006U (en) 2005-11-17 2005-11-17 Method for processing used nuclear fuel

Country Status (1)

Country Link
UA (1) UA15006U (en)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2628599C2 (en) * 2012-05-11 2017-08-21 Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э О Энержи Альтернатив Composition filled with actinoid powder and aromatic polymer and/or polymethyl methacrylate

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2628599C2 (en) * 2012-05-11 2017-08-21 Коммиссариат А Л'Энержи Атомик Э О Энержи Альтернатив Composition filled with actinoid powder and aromatic polymer and/or polymethyl methacrylate

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Laidler et al. Development of pyroprocessing technology
Yoo et al. A conceptual study of pyroprocessing for recovering actinides from spent oxide fuels
US8734738B1 (en) Molten salt extraction of transuranic and reactive fission products from used uranium oxide fuel
CA2020601A1 (en) Actinide recovery
Galashev Recovery of actinides and fission products from spent nuclear fuel via electrolytic reduction: Thematic overview
Shadrin et al. Hydrometallurgical and combined technologies fast reactor MNUP and MOX UNF reprocessing
Laidler et al. Chemical partitioning technologies for an ATW system
McFarlane et al. Review of hazards associated with molten salt reactor fuel processing operations
JP7036928B2 (en) How to reprocess spent nitride nuclear fuel in molten chloride
Groh et al. 244Cm Production and Separation—Status of the Pilot Production Program at Savannah River
US6767444B1 (en) Method for processing spent (TRU, Zr)N fuel
Smith et al. Recovery of nonradioactive palladium and rhodium from radioactive waste
DelCul et al. Reprocessing and recycling
UA15006U (en) Method for processing used nuclear fuel
Battles et al. Pyrometallurgical processes for recovery of actinide elements
WO2007053128A1 (en) Method for processing waste nuclear fuel and a plant for carrying out said method
Laidler Pyrochemical processing of DOE spent nuclear fuel
Vislov et al. Current state of nuclear fuel cycles in nuclear engineering and trends in their development according to the environmental safety requirements
Amaya et al. Purification of lead-bismut eutectic used in accelerator driven systems—9411
CA2397727A1 (en) Electrorefining of americium
US11894154B2 (en) Modular, integrated, automated, compact, and proliferation-hardened method to chemically recycle used nuclear fuel (UNF) originating from nuclear reactors to recover a mixture of transuranic (TRU) elements for advanced reactor fuel to recycle uranium and zirconium
Simpson et al. Non-aqueous Processing
Bronson et al. Pyrochemical Treatment of Metals and Oxides
Ogawa et al. Nitride/Pyroprocess for MA transmutation and fundamental database
US20240120120A1 (en) Modular, integrated, automated, compact, and proliferation-hardened method to chemically recycle used nuclear fuel (unf) originating from nuclear reactors to recover a mixture of transuranic (tru) elements for advanced reactor fuel, and to recycle uranium and zirconium