TWI460916B - 燃料電池膜電極及其製備方法 - Google Patents

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燃料電池膜電極及其製備方法
本發明涉及一種燃料電池膜電極及其製備方法，尤其涉及一種基於奈米碳管的燃料電池膜電極及其製備方法。
燃料電池係一種電化學發電裝置，其將燃料及氧化劑氣體轉化為電能並產生反應產物。相對於鹼性電池、鋰電池等其他電池系統，燃料電池具有能量轉換效率高、對環境污染小、適用範圍廣、無噪音以及可連續工作等優點，被廣泛應用於軍事國防及民用的電力、汽車、通信等領域。
燃料電池通常可分為鹼性燃料電池、固態氧化物燃料電池、以及質子交換膜燃料電池等。(請參見，Recent advances in fuel cell technology and its ap-plication,Journal of Power Sources,V100,P60-66(2001))。其中，質子交換膜燃料電池近年來發展迅速，越來越受到重視。通常，一個燃料電池堆包括多個單獨的燃料電池單元，一個單獨的燃料電池單元主要包括燃料電池膜電極(Membrane Electrode As-sembly，簡稱MEA)，導流板(Flow Field Plate，簡稱FFP)，集流板(Current Collector Plate，簡稱CCP)以及相關的輔助部件，如：鼓風機、閥門、管路等。
燃料電池膜電極(MEA)亦稱燃料電池膜電極組，係電池單元的核心部件。燃料電池膜電極通常係由一質子交換 膜(Proton Exchange Membrane)和分別設置在質子交換膜兩表面的電極組成。通常，電極又包括催化層(Catalyst Layer)和氣體擴散層(Gas Diffusion Layer，簡稱GDL)，且催化層設置在氣體擴散層與質子交換膜之間。質子交換膜材料選自全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸或碳氫化合物。催化層包含有催化劑材料(一般為貴金屬顆粒，如：鉑、金或釕等)及其載體(一般為碳顆粒，如：石墨、炭黑、碳纖維或奈米碳管)。氣體擴散層主要由經過處理的碳布或碳紙構成。
使用上述膜電極的燃料電池工作時，利用其輔助部件通過導流板分別向膜電極中質子交換膜兩表面的電極通入一燃料氣體(氫氣)及氧化劑氣體(純氧氣或含氧的空氣)。其中，通入燃料氣體的電極為陽極，通入氧化劑氣體的電極為陰極。在燃料電池一端，氫氣進入陽極後，在催化劑作用下，一個氫分子發生如下反應：H2→2H++2e。反應生成的氫離子穿過質子交換膜到達陰極。在燃料電池另一端，氧氣進入陰極，同時，電子則通過外電路到達陰極。在催化劑作用下，氧氣與氫離子以及電子發生如下反應：1/2O2+2H++2e→H2O。在此電化學反應過程中，電子在外電路連接下形成電流，通過適當的連接可以向負載輸出電能。而反應生成的水則通過氣體擴散層以及導流板排出。由此可見，氣體擴散層材料的選擇和製備方法對質子交換膜燃料電池性能有著十分重要的影響。一方面，燃料氣體和氧化劑氣體由氣體擴 散層擴散到達催化層。另一方面，反應所必需的電子和反應生成的電子通過氣體擴散層與外電路連接傳導。
然而，目前的燃料電池膜電極中使用的氣體擴散層主要係碳纖維紙。先前的碳纖維紙由碳纖維、木漿、纖維素纖維等可碳化纖維相混合，製成紙漿，然後製成碳纖維紙。該碳纖維紙中碳纖維雜氰分佈。一方面，先前的碳纖維紙中，碳纖維分佈不均勻，導致碳纖維紙中孔隙結構不夠合理，而且比表面積小。該結構缺點制約了氣體擴散層均勻擴散反應氣體的功能。另一方面，先前的碳纖維紙電阻率大，制約了氣體擴散層傳導反應所必需的電子和反應生成的電子的功能。這些缺點直接影響了燃料電池膜電極的反應活性等電化學性能。而且，先前的碳纖維紙柔韌性差，不利於加工。有鑒於此，提供一種具有更好反應活性的，且易於加工的燃料電池膜電極及其製備方法實為必要。
一種燃料電池膜電極，其包括：一質子交換膜及分別設置在該質子交換膜兩表面的電極，其中，電極由氣體擴散層和催化層組成，催化層設置與氣體擴散層與質子交換膜之間，其中，所述的氣體擴散層包括一奈米碳管薄膜。
所述的奈米碳管薄膜為由多個奈米碳管組成的自支撐結構，且多個奈米碳管平行於奈米碳管薄膜表面。
所述的奈米碳管薄膜中奈米碳管沿各向同性或一固定方向擇優取向或不同方向擇優取向排列。
所述的奈米碳管薄膜中包括孔徑小於1微米的微孔結構。
所述的奈米碳管薄膜厚度為1微米至1毫米。
所述的質子交換膜材料為全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸或碳氫化合物。
所述的催化層包括貴金屬顆粒和碳顆粒。
所述的貴金屬顆粒為鉑、金或釕。
所述的碳顆粒為石墨、炭黑、碳纖維或奈米碳管。
一種燃料電池膜電極的製備方法，其具體包括以下步驟：製備一奈米碳管薄膜作為氣體擴散層；在上述氣體擴散層表面形成一催化層，從而得到一電極；以及提供一質子交換膜，將兩個上述電極分別設置在該質子交換膜兩個表面，從而得到一燃料電池膜電極。
所述的提供一奈米碳管薄膜的方法具體包括以下步驟：提供一奈米碳管陣列形成於一基底；提供一施壓裝置，擠壓上述奈米碳管陣列，形成一奈米碳管薄膜。
所述的施壓裝置為一平面壓頭或一滾軸狀壓頭。
所述的擠壓奈米碳管陣列的過程為採用平面壓頭沿垂直於上述奈米碳管陣列生長的基底的方向擠壓。
所述的擠壓奈米碳管陣列的過程為採用滾軸狀壓頭沿某一固定方向碾壓或沿不同方向碾壓。
所述的燃料電池膜電極的製備方法，進一步包括：將該奈米碳管薄膜切割成預定的尺寸和形狀，形成一預定尺 寸和形狀的燃料電池氣體擴散層。
所述的在氣體擴散層表面形成一催化層的方法為噴射法、浸漬法或絲網印刷法。
所述的將電極設置在質子交換膜表面的方法為熱壓法。
相較於先前技術，所述的燃料電池膜電極中，氣體擴散層包括一奈米碳管薄膜，具有以下優點。第一，該奈米碳管薄膜中，奈米碳管平行於奈米碳管薄膜表面，奈米碳管為沿各向同性或一固定方向擇優取向或不同方向擇優取向排列，使得奈米碳管薄膜中形成大量的均勻分佈的微孔結構，且該奈米碳管薄膜具有極大的比表面積。這種結構可以有效且均勻的擴散燃料氣體和氧化劑氣體。第二，由於奈米碳管本身的電阻率要低於碳纖維的電阻率，故，該奈米碳管薄膜電阻率低，可以有效的傳導反應所必需的電子和反應生成的電子。故，該燃料電池氣體擴散層，可改善燃料電池膜電極的反應活性。第三，由於奈米碳管陣列中奈米碳管生長均勻，因而所製備的奈米碳管薄膜中的奈米碳管分散均勻，使得該奈米碳管薄膜具有較好的機械強度和韌性，易於加工。
以下將結合附圖對本技術方案作進一步的詳細說明。
請參閱圖1，本技術方案實施例提供一種燃料電池膜電極10，其包括：一質子交換膜12和兩個電極14，其中電極14由氣體擴散層16和催化層18組成。兩個電極14分別設置在該質子交換膜12兩表面，且催化層18位於質子交換 膜12與氣體擴散層16之間。
氣體擴散層16包括一奈米碳管薄膜，該奈米碳管薄膜為由多個奈米碳管組成的自支撐結構，且多個奈米碳管平行於奈米碳管薄膜表面。該奈米碳管薄膜厚度為1微米至1毫米。該奈米碳管薄膜中，奈米碳管為沿各向同性或一固定方向擇優取向或不同方向擇優取向排列。奈米碳管薄膜中含有大量的均勻分佈的微孔結構，微孔孔徑小於1微米，使得該奈米碳管具有極大的比表面積。由於奈米碳管本身的電阻率要低於碳纖維的電阻率，故，該奈米碳管薄膜電阻率低於先前的碳纖維紙。該奈米碳管薄膜中奈米碳管之間通過凡德瓦爾力相互吸引，緊密結合，形成由多個奈米碳管組成的自支撐結構，使得該奈米碳管薄膜具有很好的韌性。
催化層18包括貴金屬顆粒及碳顆粒。貴金屬顆粒材料為鉑、金、釕等，優選地為鉑。碳顆粒為石墨顆粒、炭黑顆粒、碳纖維或奈米碳管等，優選為奈米碳管。貴金屬顆粒分散於碳顆粒中，形成催化層18。作為催化材料的貴金屬顆粒擔載量低於0.5mg/cm2。質子交換膜12材料為全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸或碳氫化合物等。
請參閱圖2，本技術方案實施例還進一步提供燃料電池膜電極10的製備方法，具體包括以下步驟：
步驟一：製備一奈米碳管薄膜作為氣體擴散層16。該氣體擴散層16的製備方法具體包括以下步驟： 首先，提供一奈米碳管陣列形成於一基底，優選地，該陣列為超順排奈米碳管陣列。
本實施例提供的奈米碳管陣列為單壁奈米碳管陣列、雙壁奈米碳管陣列及多壁奈米碳管陣列中的一種。
本實施例中，奈米碳管陣列的製備方法採用化學氣相沈積法，其具體步驟包括：(a)提供一平整基底，該基底可選用P型或N型矽基底，或選用形成有氧化層的矽基底，本實施例優選為採用4英寸的矽基底；(b)在基底表面均勻形成一催化劑層，該催化劑層材料可選用鐵(Fe)、鈷(Co)、鎳(Ni)或其任意組合的合金之一；(c)將上述形成有催化劑層的基底在700~900℃的空氣中退火約30分鐘~90分鐘；(d)將處理過的基底置於反應爐中，在保護氣體環境下加熱到500~740℃，然後通入碳源氣體反應約5~30分鐘，生長得到奈米碳管陣列，其高度大於100微米。該奈米碳管陣列為多個彼此平行且垂直於基底生長的奈米碳管形成的純奈米碳管陣列。該奈米碳管陣列面積與上述基底面積基本相同。通過上述控制生長條件，該超順排奈米碳管陣列中基本不含有雜質，如無定型碳或殘留的催化劑金屬顆粒等。
本實施例中碳源氣可選用乙炔、乙烯、甲烷等化學性質較活潑的碳氫化合物，本實施例優選的碳源氣為乙炔；保護氣體為氮氣或惰性氣體，本實施例優選的保護氣體為氬氣。
可以理解，本實施例提供的奈米碳管陣列不限於上述製 備方法。
其次，提供一施壓裝置，擠壓上述奈米碳管陣列，形成一奈米碳管薄膜，從而得到一燃料電池氣體擴散層16。
該施壓裝置能施加一定的壓力於上述奈米碳管陣列，奈米碳管陣列會在壓力的作用下傾倒形成自支撐的奈米碳管薄膜。請參閱圖3，為本發明實施例製備的奈米碳管薄膜的宏觀照片，該奈米碳管薄膜的直徑為10厘米。本實施例中，施壓裝置包括一壓頭，壓頭表面光滑，壓頭的形狀及擠壓方向決定製備的奈米碳管薄膜中奈米碳管的排列。具體地，當採用平面壓頭沿垂直於上述奈米碳管陣列生長的基底的方向擠壓上述奈米碳管陣列時，可獲得包括平面各向同性排列的奈米碳管的奈米碳管薄膜(請參閱圖4)；當採用滾軸狀壓頭沿某一固定方向碾壓上述奈米碳管陣列時，可獲得奈米碳管沿該固定方向擇優取向的奈米碳管薄膜(請參閱圖5)；當採用滾軸狀壓頭沿不同方向碾壓上述奈米碳管陣列時，可獲得奈米碳管沿不同方向擇優取向的奈米碳管薄膜。
可以理解，當採用上述不同方式擠壓奈米碳管陣列時，奈米碳管會在壓力的作用下傾倒，並與相鄰的奈米碳管通過凡德瓦爾力相互吸引、連接形成擇優取向或各向同性的自支撐的奈米碳管薄膜。另外，在壓力的作用下，奈米碳管會從生長的基底分離，從而使得製備得到的奈米碳管薄膜容易與基底脫離。
本技術領域技術人員應明白，上述奈米碳管的傾倒程度 (傾角)與壓力的大小有關，壓力越大，傾角越大。製備的奈米碳管薄膜的厚度取決於奈米碳管陣列的高度和壓力大小。奈米碳管陣列的高度越大而施加的壓力越小，則製備的奈米碳管薄膜的厚度越大；反之，奈米碳管陣列的高度越小而施加的壓力越大，則製備的奈米碳管薄膜的厚度越小。本實施例中，製備的奈米碳管薄膜的厚度為1微米~1毫米。
本技術領域技術人員應明白，本實施例中，該奈米碳管薄膜還可根據實際需要，切割成任意形狀或尺寸，可應用於微型燃料電池中的氣體擴散層16，有利於擴大其應用範圍。
另外，本實施例通過施壓裝置直接施壓於奈米碳管陣列製備奈米碳管薄膜的方法，由於奈米碳管陣列中奈米碳管生長均勻，因而可使得奈米碳管在製備的奈米碳管薄膜中分散均勻，具有較好的機械強度和韌性，易於加工。
步驟二：在上述氣體擴散層16一表面形成一催化層18，從而得到一電極14。
其中，形成催化層18的方法具體包括以下步驟：首先，提供一貴金屬顆粒與碳顆粒的混合物，並將其投入到一分散液中，再加入水和表面活性劑，分散後形成一催化劑漿料。
作為催化劑材料的貴金屬顆粒選自鉑、金、釕等，作為載體的碳顆粒選自石墨、炭黑、碳纖維或奈米碳管等。 貴金屬顆粒擔載於碳顆粒載體表面，形成分散的顆粒。貴金屬顆粒擔載量低於0.5mg/cm2。碳顆粒具有高導電、高比表面積，耐腐蝕性。所述的分散液為將CHF1000樹脂溶解到二甲基乙醯胺中得到的，其中，分散液中樹脂濃度為5wt%。所述的表面活性劑為異丙醇等，可以抑制碳顆粒的凝聚。進一步，製備催化劑漿料前，可以用球磨機對碳顆粒進行長時間球磨，盡可能減小碳顆粒的粒徑，來提高碳顆粒在催化劑漿料中的分散性。分散可通過採用超聲波分散處理或高強度攪拌等方法實現。
其次，將上述催化劑漿料涂覆在氣體擴散層16一表面，並乾燥形成一催化層18。
涂覆催化劑漿料可以採用噴射法、浸漬法或絲網印刷法等。涂覆催化劑漿料要盡可能使涂覆的催化劑漿料緻密，均勻。乾燥可以通過烘乾或燒結的方法，盡可能在低溫條件下進行，以便減少催化層18內裂紋和空隙的產生。
步驟三：提供一質子交換膜12，將兩個上述電極14分別設置在該質子交換膜12兩個表面，從而得到一燃料電池膜電極10。
通過熱壓的方法，將兩個電極14分別與質子交換膜12的兩個表面結合，且電極14的催化層18緊貼質子交換膜12的表面，置於氣體擴散層16與質子交換膜12之間。質子交換膜12材料為全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸、碳氫化合物等。
本技術方案實施例中，採用施壓裝置直接施加壓力於奈米碳管陣列的方式製備奈米碳管薄膜，從而獲得氣體擴散層16，方法簡單。而且，依據施加壓力方式的不同可使奈米碳管薄膜中奈米碳管為各向同性或沿一個方向擇優取向或多個方向擇優取向排列。
請參閱圖6，本技術方案實施例還進一步提供一燃料電池600，其包括：一膜電極618，兩個導流板610，兩個集流板612以及相關的輔助部件614。其中，膜電極618包括一質子交換膜602和兩個電極604，而電極604又包括一氣體擴散層606和一催化層608。兩個電極604分別設置在質子交換膜602兩表面，且催化層608位於質子交換膜602與氣體擴散層606之間。導流板610設置在電極604遠離質子交換膜602的表面，用於傳導燃料氣體、氧化劑氣體以及反應產物水。導流板610採用金屬或導電碳材料製作，在導流板610的一表面具有一條或多條導流槽616。該導流槽616與氣體擴散層606接觸，用於導引燃料氣體、氧化劑氣體和反應產物水。集流板612採用導電材料製作，設置於導流板610的遠離質子交換膜602的表面，用於收集和傳導反應產生的電子。氣體擴散層606為本技術方案實施例製備的奈米碳管薄膜。催化層608包括貴金屬顆粒及碳顆粒。貴金屬顆粒為鉑、金、釕等，優選地為鉑。碳顆粒為石墨、炭黑、碳纖維或奈米碳管等，優選地為奈米碳管。質子交換膜602材料為全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸或碳氫化合物。質子交換膜602用來傳導質子，分割燃料氣體和氧 化劑氣體。輔助部件614包括鼓風機、管路、閥門等(圖中未顯示)。鼓風機通過管路與導流板610相連，用來向燃料電池600提供燃料氣體和氧化劑氣體。
上述燃料電池600工作時，利用其輔助部件614通過導流板610分別向膜電極618中質子交換膜602兩表面的電極604通入一燃料氣體(氫氣)及氧化劑氣體(純氧氣或含氧的空氣)。其中，氫氣通過導流槽616到達陽極，氧化劑氣體通過導流槽616到達陰極。在燃料電池600的一端，氫氣進入陽極後，通過氣體擴散層606與催化層608接觸。由於本技術方案實施例中採用奈米碳管薄膜作為氣體擴散層606，奈米碳管薄膜中的奈米碳管平行於奈米碳管薄膜表面，奈米碳管為沿各向同性或一固定方向擇優取向或不同方向擇優取向排列，使得奈米碳管薄膜中形成大量的均勻分佈的微孔結構，且該奈米碳管薄膜具有極大的比表面積。這種結構可以有效且均勻的擴散氫氣，使氫氣與催化層608中的貴金屬顆粒均勻接觸，可以有效的利用催化層608中的貴金屬顆粒對氫氣進行催化反應。在催化劑材料作用下，一個氫分子發生如下反應：H2→2H++2e。反應生成的氫離子穿過質子交換膜602到達陰極。反應生成的電子則進入外電路。
在燃料電池600另一端，氧氣進入陰極，同時，電子則通過外電路到達陰極。在催化劑作用下，氧氣與氫離子以及電子發生如下反應：1/2O2+2H++2e→H2O。由於本技術方案實施例中採用的奈米碳管薄膜中含有大量的均勻分佈的微孔結構，且該奈米碳管薄膜具有極大的比表面 積，因此使得氧氣均勻擴散，在催化劑作用下與氫離子以及電子反應，提高了反應活性。另一方面，奈米碳管薄膜優良的導電性使得反應所必需的電子和反應生成的電子通過氣體擴散層606迅速傳導。而反應生成的水則通過氣體擴散層606以及導流板610排出。在此電化學反應過程中，電子在外電路連接下形成電流，通過適當的連接可以向負載輸出電能。
綜上所述，本發明確已符合發明專利之要件，遂依法提出專利申請。惟，以上所述者僅為本發明之較佳實施例，自不能以此限制本案之申請專利範圍。舉凡熟悉本案技藝之人士援依本發明之精神所作之等效修飾或變化，皆應涵蓋於以下申請專利範圍內。
10‧‧‧燃料電池膜電極
12‧‧‧質子交換膜
14‧‧‧電極
16‧‧‧氣體擴散層
18‧‧‧催化層
600‧‧‧燃料電池
602‧‧‧質子交換膜
604‧‧‧電極
606‧‧‧氣體擴散層
608‧‧‧催化層
610‧‧‧導流板
612‧‧‧集流板
614‧‧‧輔助部件
616‧‧‧導流槽
618‧‧‧膜電極
圖1係本技術方案實施例的燃料電池膜電極結構示意圖。
圖2係本技術方案實施例的燃料電池膜電極的製備方法的流程示意圖。
圖3係本技術方案實施例製備的奈米碳管薄膜的照片。
圖4係本技術方案實施例製備的各向同性奈米碳管薄膜的掃描電鏡照片。
圖5係本技術方案實施例製備的擇優取向奈米碳管薄膜的掃描電鏡照片。
圖6係本技術方案實施例的燃料電池結構示意圖。
10‧‧‧燃料電池膜電極
12‧‧‧質子交換膜
14‧‧‧電極
16‧‧‧氣體擴散層
18‧‧‧催化層

Claims (16)

  1. 一種燃料電池膜電極，其包括：一質子交換膜及分別設置在該質子交換膜兩表面的電極，其中電極由氣體擴散層和催化層組成，且催化層設置於質子交換膜與氣體擴散層之間，其改良在於，所述的氣體擴散層包括一奈米碳管薄膜，該奈米碳管薄膜中，奈米碳管均勻分佈，且平行於奈米碳管薄膜表面。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的奈米碳管薄膜中奈米碳管之排列方向為各向同性或沿一固定方向擇優取向或沿不同方向擇優取向排列。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的氣體擴散層中包括孔徑小於1微米的微孔結構。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的氣體擴散層厚度為1微米至1毫米。
  5. 如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的質子交換膜材料為全氟磺酸、聚苯乙烯磺酸、聚三氟苯乙烯磺酸、酚醛樹脂磺酸或碳氫化合物。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的催化層包括貴金屬顆粒和碳顆粒。
  7. 如申請專利範圍第6項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的貴金屬顆粒材料為鉑、金或釕。
  8. 如申請專利範圍第6項所述的燃料電池膜電極，其中，所述的碳顆粒為石墨顆粒、炭黑顆粒、碳纖維或奈米碳管。
  9. 一種如申請專利範圍第1項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其具體包括以下步驟： 製備一奈米碳管薄膜作為氣體擴散層，該奈米碳管薄膜中，奈米碳管均勻分佈，且平行於奈米碳管薄膜表面；在上述氣體擴散層表面形成一催化層，得到一電極；以及提供一質子交換膜，將兩個上述電極分別設置在該質子交換膜兩表面，從而得到一燃料電池膜電極。
  10. 如申請專利範圍第9項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，製備一奈米碳管薄膜的方法具體包括以下步驟：提供一奈米碳管陣列形成於一基底；提供一施壓裝置，擠壓上述奈米碳管陣列，從而形成一奈米碳管薄膜。
  11. 如申請專利範圍第10項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，所述的施壓裝置為一平面壓頭或一滾軸狀壓頭。
  12. 如申請專利範圍第11項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，所述的擠壓奈米碳管陣列的過程為採用平面壓頭沿垂直於上述奈米碳管陣列生長的基底的方向擠壓。
  13. 如申請專利範圍第11項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，所述的擠壓奈米碳管陣列的過程為採用滾軸狀壓頭沿某一固定方向碾壓或沿不同方向碾壓。
  14. 如申請專利範圍第10項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，進一步包括：將該奈米碳管薄膜切割成預定的尺寸和形狀，形成一預定尺寸和形狀的燃料電池氣體擴散層。
  15. 如申請專利範圍第9項所述的燃料電池膜電極的製備方法，其中，所述的在氣體擴散層表面形成催化層的方法包括噴塗法、浸漬法或絲網印刷法。
  16. 如申請專利範圍第9項所述的燃料電池膜電極的製備方法 ，其中，通過熱壓法將電極設置在質子交換膜兩表面。
TW096143495A 2007-11-16 2007-11-16 燃料電池膜電極及其製備方法 TWI460916B (zh)

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