TW202135368A - 具有改進的抗滲密封性和導電裝置的長壽命電池型電化學裝置及其製造方法 - Google Patents
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Abstract
本發明的電池包括:至少一陽極(20)和至少一陰極(50)相交替形成的堆疊體(I);覆蓋該堆疊體(I)的六面中的四面的所謂的初級封裝系統(1020);能夠在堆疊體和外部導電元件之間形成電接觸的至少一陽極接觸構件(1040);以及能夠在堆疊體和外部導電元件之間形成電接觸的至少一陰極接觸構件(1050)。 根據本發明,該電池還包括所謂的附加封裝系統(1030),該附加封裝系統包括:二正面區域(1031、1032),每一正面區域覆蓋初級封裝系統的相應正面區域(1021、1022);以及二側面區域(1033、1035),每一側面區域覆蓋初級封裝系統的沒有任何接觸構件的相應側面區域(1023、1025),附加封裝系統(1030)的該二正面區域(1031、1032)中的每一還分別覆蓋陽極接觸構件和陰極接觸構件的正面端(1041、1042、1051、1052),並且附加封裝系統的每一正面區域(1031、1032)與該附加封裝系統的側面區域(1033、1035)形成表面連續性。
Description
本發明涉及電池型電化學裝置。該電化學裝置尤其可以應用於鋰離子電池。本發明涉及一種新穎的電池結構,該電池結構使電池具有改進的抗滲密封性和導電性以及更長的壽命。本發明還涉及一種用於製造這些電池的方法。
一些類型的電池,特別是一些類型的薄膜電池,需要被封裝以具有較長壽命,這是因為氧氣和濕氣導致電池劣化。特別地,鋰離子電池對濕氣非常敏感。市場要求產品壽命為10年以上;因此,必須提供封裝以保證該壽命。
薄膜鋰離子電池是多層堆疊體,包括通常在約1 μm與約10 μm之間厚度的電極層和電解質層。它們可以包括複數單元電池(unit cells)的堆疊體。可以觀察到,這些電池對自放電敏感。取決於電極的位置,特別是多層電池的電極邊緣的接近程度和切口的清潔度,在端部處可能出現洩漏電流,即降低電池性能的蠕變短路。如果電解質膜非常薄,則這種現象會加劇。
這些固態薄膜鋰離子電池通常使用具有鋰金屬層的陽極。可以觀察到,陽極材料的體積在電池的充電和放電循環期間顯著變化。更具體地,在充電和放電循環期間,部分鋰金屬轉化為鋰離子,這些鋰離子嵌入到陰極材料的結構中,這伴隨著陽極體積的減小。這種體積的循環變化會使電極層和電解質層之間的機械和電接觸劣化。這降低了電池在其壽命期間的性能。
陽極材料體積的循環變化還引起電池單元體積的循環變化。因此,電池單元體積的循環變化在封裝系統上產生循環應力,這容易引起裂縫,從而導致封裝系統的抗滲性能損失(或者甚至完整性的損失)。這種現象是電池壽命期間電池性能降低的又一原因。
更具體地,鋰離子電池的活性材料對空氣、特別是對濕氣非常敏感。移動的鋰離子自發地與痕量水反應形成LiOH,導致電池的日曆老化(calendar ageing)。已與水反應的那部分鋰不再可用於儲存能量,這藉由過早老化而降低了電池的容量。為此,當製造電池時必須非常小心以保持完全無水的條件。類似地,為了保證電池的日曆壽命,藉由這樣的密封封裝來保護電池免受外部環境影響:該密封封裝防止可能導致電池容量進一步降低的水滲透。
水穿過這種封裝結構的滲透是一種已知的現象。封裝的抗滲性通常表示為水蒸氣透過率(WVTR)。該比率取決於所使用的材料、所使用的材料的製造方式及其厚度。
封裝的質量對於鋰離子電池是極其重要的。
此外,所有鋰離子傳導性電解質和嵌入材料對濕氣都是非反應性的。例如,Li4
Ti5
O12
在與大氣或痕量水接觸時不會劣化。相反,一旦其被Li4+ x
Ti5
O12
(其中x>0)形式的鋰填充,則所嵌入的剩餘鋰(x)對大氣敏感,並自發地與痕量水反應形成LiOH。因此,反應的鋰不再可用於儲存電力,導致電池容量的損失。
為了防止鋰離子電池的活性材料暴露於空氣和水並且為了防止這種類型的老化,必須用封裝系統保護它。許多用於薄膜電池的封裝系統在文獻中有所描述。
美國專利文獻No. 2002/0071989描述了用於固態薄膜電池的封裝系統,該系統包括第一層介電材料、第二層介電材料和抗滲的密封層三者的堆疊體,該第一層介電材料為選自氧化鋁(Al2
O3
)、二氧化矽(SiO2
)、氮化矽(Si3
N4
)、碳化矽(SiC)、氧化鉭(Ta2
O5
)和無定形碳中的介電材料,該抗滲的密封層設置在第二層上並覆蓋整個電池。
美國專利文獻No. 5561004描述了用於保護薄膜鋰離子電池的多種系統。所提出的第一種系統包括聚對二甲苯層,該聚對二甲苯層覆蓋有沉積在電池的有源部件上的鋁膜。然而,這種用於防止空氣和水蒸氣擴散的系統僅在約一個月內有效。所提出的第二種系統包括聚對二甲苯(500 nm厚)和金屬(約50 nm厚)的交替層。該文獻指出,較佳用紫外線固化(UV固化)型環氧樹脂塗料再次塗布這些電池,以降低電池被大氣元素劣化(降解)的速度。
還參考由本申請人提交的國際專利文獻WO2019/002768,其描述了電化學裝置的典型佈置。如該文獻中所揭露的,這種裝置包括單元堆疊體,其中每一電池包括陽極和相應的陰極集流(current-collecting)基底、陽極層和相應的陰極層、以及至少一層電解質材料或浸漬有電解質的隔膜。陽極和相應的陰極觸點設置在該堆疊體的相反側面上。
最後,參考美國專利文獻No. 2019/368141,其揭露了一種旨在集成到道路中的電池。該電池包括封裝150以及路緣160,以將電池的元件保持在道路結構內。
根據先前技術,大多數鋰離子電池被封裝在金屬化聚合物箔(稱為“袋”)中,金屬化聚合物箔圍繞電池單元封裝並在連接器接頭處被熱密封。這些封裝相對柔軟,並且電池的正極和負極連接因此被嵌入到用於密封電池周圍的封裝的熱密封聚合物中。然而,聚合物箔之間的這種焊縫對大氣並不是完全不可滲透的,因為用於熱密封電池的聚合物對於大氣是相對可滲透的。可以觀察到,滲透性隨著溫度上升而增加,這加速了老化。
然而,這些焊縫的暴露於大氣的表面積仍然非常小,而封裝的其餘部分由夾在這些聚合物箔之間的鋁箔形成。通常,將二鋁箔組合以使孔的存在的影響最小化,這些孔構成了這些鋁箔中的每一中的缺陷。每一條帶上的二缺陷對準的可能性被大大降低了。
這些封裝技術保證了在正常使用條件下,對於具有10×20 cm2
表面積的10 Ah電池,日曆壽命為約10至15年。如果電池暴露於高溫,則該壽命可能縮短至小於5年,這對於許多應用是不夠的。類似的技術可以用於其它電子部件,例如電容器和有源部件。
因此,需要用於封裝薄膜電池和其它電子部件的系統和方法,其保護元件不受空氣、濕氣和溫度的影響。特別需要用於封裝薄膜鋰離子電池的系統和方法,以保護這些薄膜鋰離子電池免受空氣和濕氣的影響以及免受在電池經受充電和放電循環時的劣化。封裝系統必須是抗滲的並且是氣密的,其必須完全封閉並且覆蓋部件或電池,必須足夠柔性以適應電池單元的尺寸的輕微變化(“呼吸變化”),並且其還必須允許相反極性的電極的邊緣間的電隔離,以防止任何蠕變短路。
本發明的一目的是至少部分地克服先前技術的上述缺點。
本發明的另一目的是提出具有非常長壽命和較低自放電率的鋰離子電池。
特別地,本發明的目的在於提出一種允許以簡單、易於實施、可靠和快速的方式製造具有非常長壽命的電子或電化學裝置(例如電池)的方法。本發明的目的尤其在於提出一種這樣的方法,該方法降低了短路的風險,並且尤其允許製造具有較低自放電率和非常長壽命的電化學裝置,例如電池。
上述目的中的至少一藉由如下文所述的根據本發明至少一方案而實現。本發明提出的方案涉及根據所附權利要求的電池及其製造方法。
根據本發明,藉由二單獨的封裝系統提供封裝。這兩個系統是不同的,特別是在尺寸方面。更具體地說,附加封裝系統(additional encapsulation system)具有比初級封裝系統(primary encapsulation system)更大的尺寸,這允許附加封裝系統在空間中的至少一方向上從該初級系統突出。此外,有利的是,這兩個系統在它們的製造材料和尺寸方面不同。這些單獨的封裝系統的組合尤其獲得了特別令人滿意的抗滲性。此外,根據本發明,可以在定位接觸構件之後製造附加系統。
應當注意,先前技術沒有揭露單獨的封裝系統之間的這種組合。特別地,該組合沒有出現在前述國際專利文獻WO2019/002768的教導中。本質上,該先前技術文獻使用如其主申請專利範圍中所述的單個封裝系統。
圖1示出了根據第一可選實施例的電化學裝置,該電化學裝置是整體由附圖標記1表示的電池。以已知的方式,該電池包括至少一陽極(20)和至少一陰極(50)相交替所形成的堆疊體(I)。
該陽極(20)包括至少一陽極集流基底(21)和至少一陽極活性材料薄層(22)。在所示的實例中,該陽極還包括可選的電解質材料(23)的薄層或浸漬有電解質的隔板的薄層(23’)。
此外,陰極(50)包括至少一陰極集流基底(51)和至少一陰極活性材料薄層(52)。在所示的實例中,該陰極還包括可選的電解質材料(53)的薄層或浸漬有電解質的隔板的薄層(53’)。
結果,上述堆疊體依次包括至少一陽極集流基底(21)、至少一陽極活性材料薄層(22)、至少一電解質材料薄層(23、53)或浸漬有電解質的隔板的薄層(23’、53’)、至少一陰極活性材料薄層(52)和至少一陰極集流基底(51)。
有利地,在已經製造了堆疊體之後,可以藉由熱處理和/或機械壓縮來組裝電池。使電池得以組裝的對堆疊體的熱處理有利地在50℃和500℃之間的溫度下進行,較佳地在低於350℃的溫度下進行。堆疊體的機械壓縮有利地在10 MPa和100 MPa之間、較佳地在20 MPa和50 MPa之間的壓力下進行。
該堆疊體I總體上是平行六面體,具有六面。首先,相反的(相對的)所謂端面或正面(frontal faces)(通常大致平行於上述不同的層)由附圖標記F1和F2表示。堆疊體2還限定了四側面(lateral faces)F3至F6,它們成對地彼此平行且相反。定義了與該堆疊體相關聯的正交坐標系XYZ,其中Z方向被稱為正向(frontal),因為它垂直於上述正面,而X方向和Y方向被稱為橫向或側向(lateral)。
該堆疊體可藉由任何合適的方法製造。根據本發明的包括初級封裝系統、附加封裝系統和接觸構件的電池的架構特別適於具有橫向上相反的陽極連接區域和陰極連接區域的堆疊體。在圖1所示的代表堆疊體的第一實施例的示例中,形成堆疊體的層具有凹部(1070),使得每一單元電池限定了陰極集流器的連續區域(zone of continuity)和陽極集流器的連續區域,該陰極集流器的連續區域允許在陰極連接區域處進行電接觸,該陽極集流器的連續區域允許在陽極連接區域處進行電接觸。這種佈置使得陽極連接區域和陰極連接區域能夠彼此在橫向上相對。
圖1示出了單獨的該堆疊體I,沒有示出電池的其它最終部件。為了製造這種電池,如圖2所示,首先必須用由附圖標記1020’表示的初級封裝組件覆蓋堆疊體I的六面。形成該組件1020’的六區域由附圖標記1021’至1026’表示,六區域1021’至1026’分別覆蓋堆疊體的六面。如下文所述,該組件1020’旨在形成用於保護電池免受大氣影響的初級封裝系統1020。有利地,該初級封裝系統是化學穩定的並且能夠耐受高溫。該初級封裝系統可以是大氣不可滲透的,以提供附加的阻擋層功能;然而,如下文所述,主要的阻擋層功能由附加封裝提供。用於形成該初級封裝的材料是任何合適的類型,特別地,該初級封裝系統1020包括設置在堆疊體(I)上的至少一第一覆蓋層,該第一覆蓋層較佳地選自聚對二甲苯、聚對二甲苯F、聚醯亞胺、環氧樹脂、矽樹脂、聚醯胺、溶膠-凝膠二氧化矽、有機二氧化矽和/或其混合物。
通常,該第一覆蓋層選自由如下物質構成的組:矽酮(例如藉由浸漬或藉由電漿增強化學氣相沉積從六甲基二矽氧烷(HMDSO)沉積)、環氧樹脂、聚醯亞胺、聚醯胺、聚對二甲苯(也稱為聚(對二甲苯),更為人熟知的名稱為帕利靈)和/或其混合物。該第一覆蓋層保護電池的敏感元件不受其環境的影響。該第一覆蓋層的厚度較佳地在0.5 μm和3 μm之間。
可以使用不同的聚對二甲苯變體。有利地,該第一覆蓋層可由聚對二甲苯C、聚對二甲苯D、聚對二甲苯N(CAS1633-22-3)、聚對二甲苯F或聚對二甲苯C、D、N和/或F的混合物製成。聚對二甲苯是一種介電的、透明的半結晶材料,具有高的熱力學穩定性,優異的耐溶劑性和極低的滲透性。聚對二甲苯還具有阻擋特性以保護電池不受其外部環境影響。當該第一覆蓋層由聚對二甲苯F製成時,電池的保護得到增強。該第一覆蓋層有利地由藉由化學氣相沉積(CVD)沉積在表面上的氣態單體的冷凝物獲得,這導致了對堆疊體的所有可及表面的共形(conformal)、薄且均勻的覆蓋。該第一覆蓋層有利地是剛性的;它不能被認為是柔性表面。
一旦該堆疊體的六面已經被該封裝組件1020’的六區域覆蓋,則根據圖2中的平面II-II,藉由任何適當的手段暴露陽極連接區域和陰極連接區域,該平面II-II通常平行於正面F4和F6。該組件1020’可有利地藉由聚對二甲苯-ALD-聚對二甲苯層的連續沉積來製造。陽極連接區域和陰極連接區域較佳藉由所謂的初級切割而暴露。這些切割較佳地允許去除封裝組件的側向區域1024’、1026’,從而導致陽極連接區域和陰極連接區域的暴露,如圖3所示。替代地,可以藉由與切割不同的步驟來獲得這樣的暴露。特別地,該暴露可以藉由任何合適的方式實施,特別是藉由化學蝕刻、雷射切割(或雷射燒蝕)、飛秒雷射切割、微穿孔或衝壓。這種暴露較佳藉由鋸切、拋光,特別是涉及使用氈和拋光膏、研磨和/或等離子蝕刻來實施。
一旦完成了這些初級切割,就獲得了覆蓋有初級封裝系統的堆疊體,由附圖標記1020表示。形成該封裝系統的覆蓋堆疊體的面F1、F2、F3和F5的區域由附圖標記1021、1022、1023和1025表示。在用液體電解質浸漬電池的情況下,有利地在獲得覆蓋有初級封裝系統的堆疊體之後用液體電解質浸漬電池,並且電池的分別位於相反側面F4和F6上的陽極連接區域和陰極連接區域藉由攜帶鋰離子的相(例如液體電解質或含有鋰鹽的離子液體)而暴露;該攜帶鋰離子的相藉由毛細管上升而滲入電池的孔隙,特別是電池的隔板。
在將陽極連接區域和陰極連接區域暴露的相反的側面F4和F6上(並且可選地在用液體電解質浸漬電池之後),設置陽極接觸構件1040和相應的陰極接觸構件1050,如圖4所示。這些接觸構件1040和1050的所謂正面端(其鄰近堆疊體的正面)由附圖標記1041和1042以及1051和1052表示。圖2至圖4中所示的步驟是傳統類型的,因此在下文中不對其進行更詳細的描述。
較佳地,接觸構件沉積在陰極連接區域和陽極連接區域上和周圍,較佳地沉積在限定這些陽極連接區域和陰極連接區域的側面上。這些接觸構件較佳由層的堆疊體組成,該層的堆疊體依次包括:
-第一電連接層,其包括填充有導電顆粒的材料,較佳地為填充有導電顆粒的聚合物樹脂和/或藉由溶膠-凝膠法獲得的材料,更佳地為石墨填充的聚合物樹脂,以及
-第二電連接層,其由金屬箔或金屬層構成,設置在該第一層上。
第一電連接層允許緊固隨後的第二電連接層,同時在連接處提供“柔性”,而不會在電路受到熱和/或振動應力時破壞電接觸。
第二電連接層是金屬箔或金屬層。該金屬箔或層可以是平坦的或有紋理的。該第二電連接層用於為電池提供持久的防潮保護,同時一方面連接電池的側面F4的陽極連接區域,另一方面連接電池的相反側面F6的陰極連接區域。通常,對於給定厚度的材料,金屬使得可以產生高度抗滲的膜,比陶瓷基的膜更抗滲,甚至比聚合物基的膜更抗滲(聚合物基的膜對於水分子的藉由通常不是非常抗滲)。它藉由降低接觸構件處的WVTR而增加了電池的日曆壽命。
有利地,可以在第二電連接層上沉積包括導電油墨的第三電連接層;其目的在於降低WVTR,從而增加電池的壽命。可以使用美國專利文獻No. 7,624,621的方法測量水蒸氣透過率(WVTR),並且在由A. Mortier等人在Thin Solid Films 6+550 (2014) 85-89中發表的“Structural properties of ultraviolet cured polysilazane gas barrier layers on polymer substrates
(聚合物基材上紫外線固化的聚矽氮烷阻氣層的結構性能)”中也描述了該方法。
接觸構件允許在每一端部處在正極和負極之間交替形成電連接。這些接觸構件使得能夠在不同的電池元件之間形成並聯電連接。為此目的,僅陰極連接在一端突出,而陽極連接在另一端可用(available)。
然後,如圖5所示,圖4中的中間結構的六面被附加封裝組件1030’覆蓋,該封裝組件用於如下所述形成附加封裝系統1030。該附加封裝系統保護整個單元免受來自大氣的分子擴散,並最終使整個單元不可滲透。該附加封裝(或附加封裝層)較佳地藉由原子層沉積(ALD)、PECVD、HDPCVD (高密度電漿化學氣相沉積)或藉由ICP CVD (電感耦合電漿化學氣相沉積)來沉積,以便獲得對中間結構的所有可及表面的共形覆蓋。與上述初級封裝一樣,藉由連續沉積聚對二甲苯-ALD-聚對二甲苯層能夠有利地產生附加封裝。
有利地,該附加的封裝層的厚度根據對氣體的期望的抗滲性水平,即期望的WVTR來選擇,並取決於所使用的、尤其是選自ALD、PECVD、HDPCVD和ICP CVD中的沉積技術。該附加封裝層的厚度較佳地在10 nm和15 μm之間。該系統或該附加封裝層是抗滲的,並且較佳具有小於10-5
g/m2
.d的水蒸氣透過率(WVTR)。可使用美國專利文獻No. 7,624,621的方法來測量水蒸氣滲透率,並且在由A. Mortier等人在Thin Solid Films 6+550 (2014) 85-89中發表的“Structural properties of ultraviolet cured polysilazane gas barrier layers on polymer substrates
”中也描述了該方法。
形成該附加組件1030’的六區域由附圖標記1031’至1036’表示,這六區域1031’至1036’分別覆蓋堆疊體的六面。用於形成該附加封裝的材料可以選自玻璃、陶瓷和玻璃陶瓷,較佳選自:
-低熔點玻璃,較佳選自SiO2
-B2
O3
;Bi2
O3
-B2
O3
,ZnO-Bi2
O3
-B2
O3
,TeO2
-V2
O5
和PbO-SiO2
,
-氧化物和/或氮化物和/或Ta2
O5
和/或氧化鋁(Al2
O3
)和/或氧氮化物和/或SixNy和/或SiO2
和/或SiON和/或非晶矽和/或SiC。
然後,圖5所示的中間結構沿圖5中的平面V-V經受所謂的附加切割操作,該附加切割操作藉由任何適當的裝置來執行。這些切割平面通常平行於上述平面II-II,然而在X方向上延伸到平面II-II的外部。這些切割較佳地允許完全或部分地去除附加封裝組件的側向區域1034’、1036’,導致接觸構件1040和1050的完全或部分暴露,如圖6所示。當進行這些切割時,材料的形成接觸構件的邊緣部分也可被去除,同時保留其功能性。有利地,將保留由金屬箔構成的第二電連接層的足夠部分。有利地,還防止暴露第一電連接層。
在這種情況下,金屬箔或金屬層可以被紋理化,以便於在已經進行附加切割之後重新建立電連接。或者,這種暴露可以藉由不同於切割的步驟來獲得。特別地,這種暴露可以藉由拋光、電漿蝕刻、化學蝕刻、雷射切割(或雷射燒蝕)、飛秒雷射切割、微穿孔或衝壓來進行。當接觸構件已經藉由鋸切或拋光,特別是使用氈和拋光膏而暴露時,使用紋理化金屬箔是特別有利的;這使得更容易重新建立電連接,特別是在局部突起處。或者,在製造附加封裝之前,可以在集流器的金屬部分上製造抗蝕劑。當該抗蝕劑被去除時,重新暴露電接觸。
一旦完成這些附加的切割,就獲得了首先用初級封裝系統1020覆蓋、然後用附加封裝系統1030覆蓋的堆疊體。形成該附加系統1030的區域(這些區域覆蓋初級系統1020的相應區域1021、1022、1023和1025)由附圖標記1031、1032、1033和1035表示。
從剖視圖來看,如圖6所示,附加系統1030的正面區域1031和1032沿X方向的尺寸大於初級系統1020的正面區域1021和1022的尺寸。更具體地說,沿該X方向,每一所謂的初級正面區域1021和1022延伸至相反的接觸構件1040和1050的內表面。此外,沿該方向,每一所謂的附加正面區域1031和1032與這些接觸構件的外表面齊平。
結果,這些區域1031和1032中的每一在該X方向上界定所謂的突出邊緣1031A、1031B和1032A、1032B。這些邊緣1031A、1031B、1032A、1032B中的每一覆蓋接觸構件1040、1050的相應端部1041、1051、1042、1052。換言之,由初級系統和附加系統形成的封裝材料1020、1030界定由附圖標記1060和1061表示的肩部,接觸構件的頂端和底端分別延伸至抵靠該肩部。
此外,如該圖6所示,每一各自陽極接觸構件1040和陰極接觸構件1050的相反端(分別為1041、1042和1051、1052)與封裝系統1020的正面區域1021和1022齊平。換言之,該相反端分別在區域1021的自由頂面和區域1022的自由底面處大致沿X方向延伸。
在初級封裝系統上和圍繞接觸構件的外圍佈置附加封裝系統賦予最終電池極好的抗滲透性,特別是非常低的水蒸氣透過率。這延長了電池的壽命。更特別地,這種結構使得可以阻止水分子或氧分子在接觸構件件的端部1042、1041處擴散。更具體地說,不同於金屬箔,用於形成接觸的導電粘合劑對於水分子擴散是可滲透的。
此外,如圖7所示,在Y方向上,正面區域1031和1032沿Y方向的尺寸大於正面區域1021和1022以及接觸構件1040、1050兩者的尺寸。結果,這些區域1031和1032中的每一在該Y方向上界定所謂的突出邊框1031C、1031D和1032C、1032D。這些不同的邊框在每一正面區域1031或1032和二側面區域1033和1035之間實現了附加封裝的表面連續性。
根據圖1至圖7所示的實施例,上述電池包括具有四區域的初級封裝系統,每一區域覆蓋初級堆疊體的相應面。然而,作為選擇,該初級封裝系統可具有較小數量的區域。特別地,這種系統可以僅包括二區域,這二區域位於堆疊體的相反面上。
首先,如圖8所示,初級封裝系統的區域可以僅覆蓋堆疊體的側面,上述初級封裝系統的區域未被接觸構件佔據。或者,如圖9所示,初級封裝系統的這些區域可以僅覆蓋堆疊體的端面,因此初級封裝系統的這些區域平行於形成堆疊體的層。將參考圖12及以後的圖描述用於製造圖8及圖9中所示的這些電池的方法。
作為初步介紹,如已知的,可以同時生產複數單元堆疊體,例如上文所述的單元堆疊體。這提高了製造根據本發明的電池的整體方法的效率。特別地,可以製造具有大尺寸的堆疊體,該堆疊體由連續的陰極和相應的陽極的層或箔相交替形成。
每一陽極或陰極箔的物理化學結構是例如在本申請人提交的法國專利文獻FR 3091036中已知的類型,其中每一陽極或陰極箔的物理化學結構不落入本發明的範圍內,而僅將簡要描述。每一陽極或相應的陰極箔包括陽極活性層或相應的陰極活性層。這些活性層中的每一可以是固體,即它們可以具有緻密或多孔的性質。此外,為了防止二相鄰箔之間的電接觸,在這二箔的至少一上設置與相對的箔接觸的電解質層或浸漬有液體電解質的隔板,與相對的箔接觸。電解質層或浸漬有液體電解質的隔板(在描述本發明的附圖中未示出)夾在二相反極性的箔之間,即夾在陽極箔和陰極箔之間。
這些箔或層是鋸齒狀的,以便限定所謂的空區域,這些空區域將允許在不同的最終電池之間的分離。在本發明的範圍內,可以為這些空區域分配不同的形狀。如申請人在法國專利文獻FR 3091036中已經提出的,這些空區域可以是H形的。附圖10示出了陽極箔或層1101和陰極箔或層1102之間的堆疊體1100。如該圖所示,在這些不同的箔中進行切割以產生該H形的陽極空區域1103和相應的陰極空區域1104。
或者,這些自由區域也可為I形。附圖11示出了陽極箔或層1201和陰極箔或層1202之間的堆疊體1200。如圖11所示,在這些不同的箔中進行切割以分別產生該I形的陽極空區域1203和陰極空區域1204。
較佳地,一旦完成不同單元堆疊體的製造,給定電池的每一陽極和每一陰極包括相應的初級主體,該初級主體藉由其中沒有任何電極材料、電解質和/或導電基底的空間與相應的次級主體分離。根據另外的替代實施例(未圖示),可以提供形狀不同於H形或I形的空區域,例如為U形。儘管如此,H形或I形還是較佳的。
如圖12所示,圖8中的電池可以使用圖10所示的連續的箔來製造。圖12以更大的比例示出了空區域,其整體為H形。更具體地說,如從上述法國專利文獻FR 3091036中已知的,這些空區域具有豎向條1103,這些豎向條1103藉由水平通道1110而成對連接。根據該替代實施例,這些條1103接納材料221,材料221用於形成初級封裝系統的全部或部分。
此外,如從上述法國專利文獻中已知的,不同的單元堆疊體由相鄰的條界定。彼此相同的這些單元堆疊體在圖12中從左到右依次以標記II、I和III表示。根據該替代實施例,然後進行豎向切割,以標記DY表示。這不僅允許以已知的方式將堆疊體彼此分離,而且允許同時獲得由初級封裝的側向區域覆蓋的分離的單元堆疊體。在圖12所示的實施例中,由於條1103相對較寬,因此進行兩次豎向切割DY。根據有利的替代實施例(未示出),這些條可以被製造為窄得多。在這種情況下,可以進行單個豎向切割。
如圖13和圖14所示,圖9中的電池可以使用圖11所示的箔的疊加來製造。根據未示出的步驟,該箔的疊加完全被用於形成初級封裝系統的封裝材料所覆蓋。一旦完成該覆蓋,僅位於箔的外圍邊緣的單元堆疊體被覆蓋,不僅其端面被覆蓋,而且其側面的一些也被覆蓋。相反,所有“中央”單元堆疊體僅在其相反端面上被覆蓋。
然後進行多次水平切割,在圖11中僅示出了一次水平切割,附圖標記為DX。一旦完成這些水平切割,就佈置複數條帶,在圖13中示出了其中一條帶。每一條帶由單排彼此相鄰設置的單元堆疊體形成。
圖13中示出了三個相鄰的堆疊體I、II和III,可以理解,每一條帶包括數量明顯更多的這種堆疊體。僅位於每排的相反端部處的二單元堆疊體在其端面和一些側面上被封裝材料所覆蓋。與之對比,其它的所謂的中間單元堆疊體僅在其端面上被覆蓋。
最後,如圖14所示,沿每排進行豎向切割。這允許給定的堆疊體與每一相鄰的堆疊體分離。這些豎向切割產生堆疊體,例如圖14中的堆疊體I,其中僅端面塗覆有封裝材料。
根據本發明的包括這種結構的電池可以直接使用,或者集成到電子電路中。可在電池的包括暴露的接觸構件的面上產生與焊料回流組裝(solder-reflow assembly)步驟兼容的電觸點。在這種情況下,根據電池的最終用途,接觸元件(較佳為根據本發明的電池的包含接觸元件的面),可以被多層體系覆蓋,該多層體系由第一導電聚合物(如導電油墨,較佳為銀填充的環氧樹脂)層、第二鎳層(特別是藉由電沉積在該第一層上沉積)、和藉由電沉積在該第二層上沉積的第三錫層構成。
當電路受到熱和/或振動應力時,較佳由銀填充的環氧樹脂製成的第一導電聚合物層在連接處獲得“柔性”而不破壞電接觸。鎳層在焊接組裝步驟期間保護聚合物層,且錫層確保電池界面的可焊性。
根據本發明的電池能夠有利地集成和/或二次模制在扁平集成電路封裝中,該扁平集成電路封裝將集成電路物理和電連接到印刷電路板,例如QFN (方形扁平無引線封裝)。
根據本發明的電池可以是鋰離子微電池、鋰離子小型電池或高功率鋰離子電池。特別地,根據本發明的電池可被設計和尺寸定制為具有小於或等於約1 mA h的容量(通常稱為“微電池”),具有大於約1 mA h直至約1 A h的功率(通常稱為“小型電池”),或具有大於約1A h的容量(通常稱為“高功率電池”)。通常,微電池被設計成與用於製造微電子器件的方法兼容。
可以利用如下層製造這三個功率範圍中的每一的電池:
-“固態”類型的層,即沒有浸漬的液相或漿相(該液相或漿相可以是鋰離子導電介質,能夠充當電解質),
-或介孔“固態”類型的層,其浸漬有液相或漿相,通常是鋰離子導電介質,該鋰離子導電介質自發地穿透該層並且不再從該層中出來,使得該層可以被認為是准固態的,
-或浸漬的多孔層(即具有開孔網絡的層,其可以用液相或漿相浸漬,這賦予這些層濕性能)。
F1、F2:正面
F3、F4、F5、F6:側面
II-II、V-V:切割平面
20:陽極
21:陽極集流基底
22:陽極活性材料薄層
23、53: 薄層
23’ 、53’:隔板薄層
50:陰極
51:陰極集流基底
52:陰極活性材料薄層
221:材料
1000:電池
1020’:初級封裝組件
1021、1022:正面封裝區域
1021’、1025’、 1031’、1032’、1034’、1036’:區域
1023、1025、1033、1035:側面區域
1024’、1026’:側向區域
1030:附加封裝系統
1030’:附加封裝組件
1031、1032:正面區域
1031A、1031B、1032A、1032B:邊緣
1031D、1032D:突出邊框
1040:陽極接觸構件
1041、1042、1051、1052:正面端
1050:陰極接觸構件
1060、1061:附圖標記
1070:凹部
1100、1200:堆疊體
1101、1201:陽極箔或層
1102、1202:陰極箔或層
1203:陽極空區域
1104、1204:陰極空區域
1103:陽極空區域、豎向條
1110:水平通道
參考附圖示出了本發明的某些方面和本發明的實施例,附圖僅作為非限制性示例給出,其中:
圖1圖解地示出了根據本發明的電池前體的限定了6面的堆疊體(I)的剖面前視圖,該堆疊體(I)依次包括至少一陽極集流基底(21)、至少一陽極活性材料薄層(22)、至少一電解質材料薄層(23、53)或浸漬有電解質的隔板(separator)的薄層(23’、53’)、至少一陰極活性材料薄層(52)和至少一陰極集流基底(51)。
圖2示意性地示出了封裝在初級封裝系統中的堆疊體的剖面前視圖。
圖3示意性地示出了封裝在初級封裝系統中的堆疊體的剖面前視圖,其陽極連接區域和陰極連接區域已經沿圖2中可見的切割平面II-II暴露。
圖4示意性地示出了電池前體的堆疊體的剖面前視圖,示出了根據本發明的由初級封裝系統覆蓋的堆疊體的內部結構以及接觸構件的內部結構。
圖5示意性地示出了封裝在初級封裝系統中和所謂的附加封裝系統中的堆疊體的剖面前視圖,示出了電池的內部結構。
圖6示意性地示出了封裝在初級封裝系統和所謂的附加封裝系統中的堆疊體的剖面前視圖,示出了電池的內部結構,電池的陽極連接區域和陰極連接區域已經沿圖5中可見的切割平面V-V暴露。
圖7示意性地示出了根據本發明的電池的側視圖,示出了周邊被附加封裝系統包圍的陽極接觸部件的外表面。
圖8和圖9是示出了本發明的替代實施例的剖視圖,其中初級封裝系統僅覆蓋單元堆疊體的2個面。
圖10和圖11是示出了存在於根據本發明的用於製造電池的方法的二替代實施例中,以疊加方式佈置的陽極箔和陰極箔的透視圖。
圖12是示出了根據圖8中的替代實施例的電池的製造步驟的前視圖。
圖13和圖14是示出了根據圖9中的替代實施例的電池的製造步驟的前視圖。
F3:側面
21:陽極集流基底
22:陽極活性材料薄層
23、53:薄層
23’、53’:隔板薄層
51:陰極集流基底
52:陰極活性材料薄層
1000:電池
1021、1022:正面封裝區域
1030:附加封裝系統
1031、1032:正面區域
1031A、1031B、1032A、1032B:邊緣
1031D、1032D:突出邊框
1035:側面區域
1040:陽極接觸構件
1041、1042、1051、1052:正面端
1050:陰極接觸構件
1060、1061:附圖標記
Claims (24)
- 一種電池,該電池包括 -至少一陽極和至少一陰極相交替形成的一堆疊體,該至少一陽極和至少一陰極中的每一由薄層堆疊而形成,並且其中該陽極包括 o 至少一陽極集流基底, o 至少一陽極活性材料薄層,以及 o 可選地,電解質材料的一薄層或浸漬有電解質的一隔板薄層, 並且其中該陰極包括 o 至少一陰極集流基底, o 至少一陰極活性材料薄層,以及 o 可選地,電解質材料的一薄層或浸漬有電解質的一隔板薄層, 以使得,該堆疊體依次包括至少一陽極集流基底、至少一陽極活性材料薄層、至少一電解質材料薄層或浸漬有電解質的一隔板薄層、至少一陰極活性材料薄層和至少一陰極集流基底, 該堆疊體限定了六面,即, -二所謂的正面,該二正面彼此相反並且特別是彼此平行,且基本平行於陽極活性材料薄層、電解質材料薄層或浸漬有電解質的隔板薄層、以及陰極活性材料薄層, -以及四所謂的側面,該四側面成對地彼此相反,且特別是成對地彼此平行, -一所謂的初級封裝系統,其覆蓋該堆疊體的該六面中的至少二面,該初級封裝系統包括覆蓋該正面的全部或一部分的二正面封裝區域,和/或覆蓋該側面中的二的全部或一部分的二側面封裝區域,該側面封裝區域較佳地彼此相反,特別是彼此平行, -至少一陽極接觸構件,其能夠使該堆疊體與外部導電元件之間進行電接觸,該陽極接觸構件至少部分地覆蓋未被該初級封裝系統覆蓋的二側面中的第一側面,該第一側面限定至少一陽極連接區域, -至少一陰極接觸構件,其能夠使該堆疊體與外部導電元件之間進行電接觸,該陰極接觸構件至少部分地覆蓋未被該初級封裝系統覆蓋的二側面中的第二側面,該第二側面限定至少一陰極連接區域, 該陽極接觸構件和該陰極接觸構件較佳地彼此相反,特別是彼此平行, 該電池的特徵在於,還包括所謂的一附加封裝系統,該附加封裝系統包括二正面區域,每一正面區域覆蓋該堆疊體的正面,且可選地使該初級封裝系統的相應的正面區域介於該附加封裝系統的該正面區域與該堆疊體的該正面之間,該附加封裝系統還包括二側面區域,每一側面區域覆蓋該堆疊體的側面,且可選地使該初級封裝系統的沒有接觸構件的側面區域介於該附加封裝系統的該側面區域與該堆疊體的該側面之間, -該附加封裝系統(1030)的該二正面區域中的每一還覆蓋該陽極接觸構件和該陰極接觸構件的相應的正面端, -該附加封裝系統的該正面區域中的每一與該附加封裝系統的該側面區域形成表面連續性。
- 如請求項1所述的電池,其中,該初級封裝系統包括覆蓋該正面的全部或一部分的二正面封裝區域以及覆蓋該側面中的兩個(F3、F5)的全部或一部分的二側面封裝區域。
- 如請求項1所述的電池,其中,該初級封裝系統僅包括覆蓋該正面的全部或一部分的二正面封裝區域。
- 如請求項1該的電池,其中,該初級封裝系統僅包括覆蓋該側面中的兩個(F3、F5)的全部或一部分的二側面封裝區域。
- 如請求項2或請求項3所述的電池,其中,該附加封裝系統的該二正面區域中的每一界定二突出邊緣,每一突出邊緣沿該堆疊體的側向軸線從該初級封裝系統的相應的正面區域突出,每一突出邊緣覆蓋該陽極接觸構件或該陰極接觸構件的相應的端部。
- 如請求項5所述的電池,其中,沿該堆疊體的該側向軸線,該初級封裝系統延伸到該接觸構件的內側面,而該附加封裝系統延伸超過該內側面,特別是延伸遠至這些接觸構件的外側面。
- 如請求項5或請求項6所述的電池,其中,該附加封裝系統的該二正面區域中的每一界定二突出邊框,每一突出邊框沿該堆疊體的另一側向軸線從該初級封裝系統的相應的正面區域以及從該陽極接觸構件和陰極接觸構件突出,該突出邊框確保該附加封裝系統的該正面區域與該側面區域之間的該表面連續性。
- 如前述請求項中任一項所述的電池,其中,每一陽極接觸構件和陰極接觸構件的相反的端部與該初級封裝系統的相應的正面區域齊平。
- 如前述請求項中任一項所述的電池,其中,該初級封裝系統包括設置在該堆疊體上的至少一第一覆蓋層,該至少一第一覆蓋層較佳地選自聚對二甲苯、聚對二甲苯F、聚醯亞胺、環氧樹脂、矽酮、聚醯胺、溶膠-凝膠二氧化矽、有機二氧化矽和/或它們的混合物。
- 如前述請求項中任一項所述的電池,其中,該陽極接觸構件和該陰極接觸構件中的每一均包括由填充有導電顆粒的材料製成的第一電連接層和設置在該第一電連接層上的包括金屬箔或金屬層的一第二電連接層。
- 如前述請求項中任一項所述的電池,其中,該附加封裝系統包括選自玻璃、陶瓷和玻璃陶瓷的一封裝層,該封裝層較佳地具有小於10-5 g/m2 .d的水蒸汽透過率(WVTR)。
- 如請求項11所述的電池,其中該封裝層的該玻璃、陶瓷和玻璃陶瓷選自: -一低熔點玻璃,較佳選自SiO2 -B2 O3 ;Bi2 O3 -B2 O3 ,ZnO-Bi2 O3 -B2 O3 ,TeO2 -V2 O5 ,和PbO-SiO2 , -氧化物和/或氮化物和/或Ta2 O5 和/或氧化鋁(Al2 O3 )和/或氧氮化物和/或SixNy和/或SiO2 和/或SiON和/或非晶矽和/或SiC。
- 一種製造如前述請求項中任一項所述的電池的方法,該製造方法包括: (a)提供至少一陽極集流基底箔,該至少一陽極集流基底箔塗覆有陽極層,並且可選地塗覆有電解質材料的層;或者提供浸漬有電解質的隔板,該至少一陽極集流基底箔或該浸漬有電解質的隔板在下文中稱為陽極箔, (b)提供至少一陰極集流基底箔,該至少一陰極集流基底箔塗覆有陰極層,並且可選地塗覆有電解質材料的層;或者提供浸漬有電解質的隔板,該至少一陰極集流基底箔或該浸漬有電解質的隔板在下文中稱為陰極箔, (c)藉由如下方法製造該堆疊體(I):使至少一陽極箔和至少一陰極箔交替,以依次獲得至少一陽極集流基底、至少一陽極層、至少一電解質材料層或至少一層浸漬有電解質的隔板、至少一陰極層、以及至少一陰極集流基底, (d)熱處理和/或機械壓縮在步驟c)中獲得的交替的箔的該堆疊體,以便形成固結的堆疊體, (e)製造該所謂的初級封裝系統以形成封裝的一堆疊體,並切割該堆疊體,以至少使該陽極連接區域和該陰極連接區域暴露,較佳地至少使限定該陽極連接區域和該陰極連接區域的面暴露, (f)可選地,用攜帶鋰離子的相,諸如液體電解質或含有鋰鹽的離子液體,來浸漬被切割和封裝的該堆疊體,使得該隔板被電解質浸漬, (g)將該陽極接觸構件和該陰極接觸構件中的每一放置在該堆疊體的未被該初級封裝系統覆蓋的相應側面上, (h)在步驟g)之後獲得的結構上製造一附加封裝組件,該附加封裝組件用於封裝包括該接觸構件的該固結的堆疊體,以及 (i)使該陽極接觸構件和該陰極接觸構件至少部分地暴露,以便形成該附加封裝系統。
- 如請求項13所述的方法,還包括在該固結的堆疊體上製造所謂的一初級封裝組件,該初級封裝系統由該初級封裝組件製得。
- 如請求項14所述的方法,其中該初級封裝系統由該初級封裝組件藉由沿第一切割平面進行兩次所謂的初級切割而製得。
- 如請求項15所述的方法,其中,該附加封裝系統由該附加封裝組件藉由沿在該第一切割平面外部延伸的第二切割平面進行兩次所謂的附加切割而製得。
- 如請求項12至請求項16中任一項所述的方法,其中,藉由拋光或藉由切割來實施根據該方法的步驟i)的該陽極接觸構件和該陰極接觸構件的至少部分暴露。
- 如請求項12至請求項17中任一項所述的方法,其中,製造該所謂的初級封裝系統,包括在該堆疊體上沉積至少一第一覆蓋層,該第一覆蓋層較佳地選自聚對二甲苯、聚對二甲苯F、聚醯亞胺、環氧樹脂、矽酮、聚醯胺、溶膠-凝膠二氧化矽、有機二氧化矽和/或其混合物。
- 如請求項12至請求項18中任一項所述的方法,其中,製造用於封裝包括接觸構件的該固結的堆疊體的附加封裝系統,包括沉積選自玻璃、陶瓷和玻璃陶瓷的封裝層。
- 如請求項19所述的方法,其中,該玻璃、陶瓷和玻璃陶瓷選自: -低熔點玻璃,較佳選自SiO2 -B2 O3 ;Bi2 O3 -B2 O3 ,ZnO-Bi2 O3 -B2 O3 ,TeO2 -V2 O5 ,和PbO-SiO2 , -氧化物和/或氮化物和/或Ta2 O5 和/或氧化鋁(Al2 O3 )和/或氧氮化物和/或SixNy和/或SiO2 和/或SiON和/或非晶矽和/或SiC。
- 如請求項12至請求項20中任一項所述的方法,其中,製造陽極接觸構件和陰極接觸構件,包括: -在至少該陽極連接區域和至少該陰極連接區域上沉積由填充有導電顆粒的材料製成的第一電連接層,該第一層較佳地由填充有導電顆粒的聚合物樹脂和/或藉由溶膠-凝膠法獲得的填充有導電顆粒的材料製成, -可選地,當該第一層由填充有導電顆粒的聚合物樹脂和/或藉由溶膠-凝膠法獲得的填充有導電顆粒的材料製成時,實施乾燥步驟,之後是使該聚合物樹脂和/或藉由溶膠-凝膠法獲得的該材料聚合的步驟,以及 -在該第一層上沉積一第二電連接層,該第二電連接層設置在該第一電連接層上,該第二電連接層較佳地包括金屬箔或金屬油墨,需注意,在金屬油墨的情況下,該乾燥步驟可以可選地在沉積該第二電連接層之後執行。
- 如請求項12至請求項21中任一項所述的方法,還包括分別連續地交替陰極層和陽極層,每層包括多個所謂的空區域,並且該方法還包括製造切口,使得能夠將電池的給定堆疊體與另一電池的至少一其他堆疊體分離。
- 如請求項22所述的方法,用於製造如請求項2所述的電池,其中,該空區域具有藉由通道成對連接的桿,在該方法中,該桿的至少一部分填充有封裝材料,然後進行該切割以便獲得如下的堆疊體:該堆疊體具有塗覆有該封裝材料的二相反的側面。
- 如請求項22所述的方法,用於製造如請求項3所述的電池,其中,該空區域整體具有I形,在該方法中,產生由複數堆疊體形成的至少一條線,該線的正面至少部分地被封裝材料覆蓋,並且進行該切割以便獲得正面塗覆有該封裝材料的堆疊體。
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