SU838537A1

SU838537A1 - Method of determining heavy element content

Info

Publication number: SU838537A1
Application number: SU792717303A
Authority: SU
Inventors: Юрий Цолакович Оганесян; Дмитрий Дмитриевич Богданов; Борис Леонидович Жуйков; Вольфганг Зайдель; Гурген Мкртычевич Тер-Акопьян
Original assignee: Объединенный Институт Ядерных Исследо-Ваний
Priority date: 1979-01-18
Filing date: 1979-01-18
Publication date: 1981-06-15

Description

(54) СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СОДЕРЖАНИЯ ТЯЖЕЛЫХ ЭЛЕМЕНТОВ(54) METHOD FOR DETERMINING THE CONTENT OF HEAVY ELEMENTS

1one

Изобретение относитс к технике физического эксперимента и к технике анализа на абсолютное содержание т желых элементов и может быть ис пользовано в экспериментах по поиску сверхт желых элементов (СТЭ) в природе , а также во всех случа х, когда требуетс определение предельно малого содержани т желых элементов в исследуемых объектах (при производстве сверхчистых материалов, при определении чистоты окружающей среды, при анализе почв, биологических объектов и т.д.).The invention relates to a technique of physical experiment and to an analysis technique for the absolute content of heavy elements and can be used in experiments to search for super heavy elements (SHE) in nature, as well as in all cases where the determination of extremely small amounts of heavy elements is required. in the studied objects (in the production of ultrapure materials, in determining the purity of the environment, in the analysis of soil, biological objects, etc.).

Известен способ обнаружени спонтанно-дел щихс дер по нейтронам делени , заключающийс в том, что образец помещают в детектор нейтроно и по скорости счета и числу нейтронов на акт делени определ ют содержание т желых элементов в образце. Метод обладает высокой относительной чувствительностью - 10-15 г/г.A known method for detecting spontaneously fissionable nuclei by fission neutrons, is that the sample is placed in a neutron detector and the counting rate and the number of neutrons per fission event determine the content of heavy elements in the sample. The method has a high relative sensitivity of 10-15 g / g.

Его недостатками вл ютс невысока абсолютна чувствительность 10°атомов, больша длительность измерени (до года) неприменимость или очень низка чувствительность по отнс пению к долгоживущим или стабильным т желым элементам.Its drawbacks are the low absolute sensitivity of 10 ° atoms, the long measurement time (up to one year) of inapplicability, or the sensitivity to very long-lived or stable heavy elements is very low.

Известен также рентгенофлюоресцентный анализ, заключающийс в том, что под воздействием внешнего источника в образце возбуждаетс характеристическое рентгеновское излучение, по скорости счета и энергии которого определ етс атомный номер и количественное содержание элемента в образце.Also known is X-ray fluorescence analysis, which implies that, under the influence of an external source, a characteristic X-ray radiation is excited in the sample, the counting rate and energy of which determine the atomic number and quantity of the element in the sample.

oo

Недостатками метода вл ютс низ ка относительна и абсолютна чувствительность дл т желых элементов, зависимость чувствительности от композиции образцов, необходимость The disadvantages of the method are the low relative and absolute sensitivity for heavy elements, the dependence of sensitivity on the sample composition, the need for

5 достаточно сложной обработки измер емых спектров.5 rather complicated processing of the measured spectra.

Наиболее близким к предлагаемому вл етс способ анализа на содержание т желых элементов и поиска СТЭ Closest to the proposed method is the analysis of the content of heavy elements and the search for SHE.

0 на основе индуцировани делени атомных дер нейтронами и измерени кинетической энергии обоих осколков делени . При использовании тепловых нейтронов способ имеет высокую абсо5 лютную и относительную чувствительность атомов и / соответственно.0 based on inducing the fission of atomic nuclei by neutrons and measuring the kinetic energy of both fission fragments. When using thermal neutrons, the method has a high absolute and relative sensitivity of atoms and /, respectively.

К недостаткам известного способа следует отнести возможность анализа The disadvantages of this method include the ability to analyze

0 дл очень ограниченного числа нуклидов; невысокую точность определени Z дел щегос элемента (3-5 единиц), Использование быстрых нейтронов ( 10 МэВ) устран ет первый недостаток , но приводит к потере чувствителности на 3-4 пор дка из-за уменьшени сечени взаимодействи и снижени интенсивности доступных- пучков нейтронов . Спорным вл етс применение .этого способа дл поисков СТЭ, так как неизвестна порогова энерги нейтронов, необходима дл индуцированного делени этих дер.0 for a very limited number of nuclides; the low accuracy of determining the Z of the element being divided (3-5 units); the use of fast neutrons (10 MeV) eliminates the first drawback, but results in loss of sensitivity by 3-4 times due to a decrease in the interaction cross section and a decrease in the intensity of the available neutron beams . It is debatable to use this method to search for SHE, since the unknown neutron threshold energy is necessary for the induced fission of these nuclei.

Цель изобретени - повышение чувсвительности и селективности анализа.The purpose of the invention is to increase the sensitivity and selectivity of the analysis.

Цель достигаетс благодар тому, что образец облучают т желыми зар женными частицами. Мен значение энергии бомбардирующих частиц, измер ют порог реакции делени и ассиметрию масс осколков, и по значению порога реакции делени , асимметрии масс осколков и по их суммарной кинетической энергии определ ют пор дковый номер анализируемых элементов и их количественное содержание, причем перед облучением производ т термохимическое разделение элементов образца.The goal is achieved by the fact that the sample is irradiated with heavy charged particles. The value of the energy of the bombarding particles is measured, the threshold of the fission reaction and the asymmetry of the mass of fragments is measured, and the order number of the analyzed elements and their quantitative content are determined from the value of the threshold of the fission reaction, the mass asymmetry of the fragments and their thermochemical separation of sample elements.

Использование п чков зар женных частиц позвол ет существенно расширить число элементов доступных два анализа. Если при использовании нейтронов анализ возможен только дл дер т желее урана, то при использовакии о/ -частиц становитс возможным анализ уже дл всех элементов Pt. Измерение массовой асимметрии позвол ет быстро определить значение z анализируемого образца с точностью 3-5 единиц, а измерение порога делени позвол ет повысить точность определени z до единицы. Дополнительное повышение чувствительности и селективности определени т желых элементов и расширение класса исследуемых образцов достигаетс введением термохимического разделени образцов на фракции различных элементов. Известно, что т желые элементы от платины до астата обладают повышенной летучестью либо в элементарном состо нии (Нд, Tl.PbThe use of charged particle particles makes it possible to significantly expand the number of elements available in two analyzes. If, when using neutrons, analysis is possible only for the harder uranium, then using o-particles it becomes possible to analyze already for all elements of Pt. Measurement of mass asymmetry allows you to quickly determine the value of z of the analyzed sample with an accuracy of 3-5 units, and the measurement of the division threshold allows you to increase the accuracy of determining z to unity. An additional increase in the sensitivity and selectivity of the determination of heavy elements and the expansion of the class of samples under study is achieved by introducing the thermochemical separation of samples into fractions of various elements. It is known that heavy elements from platinum to astatine have increased volatility either in the elemental state (Nd, Tl.Pb

8i , Ро, At), либо в состо нии ОКИС8i, Ro, At), or in the state of OKIS

.лени (Pt, Ra) . Практически дл ... -любого образца при нагревании до в восстановительной или окислительной среде может быть проведено полное выделение указанных элементов в виде возгон ющихс фракций которые могут быть сконцентрированы на поверхности коллектора, температура которого ниже температуры обраца . Варьированием температуры образца и коллектора удаетс получить фракции отдельных элементов..leni (Pt, Ra). For practically any sample, when heated to, in a reducing or oxidizing environment, these elements can be completely isolated in the form of sublimated fractions that can be concentrated on the surface of the collector, the temperature of which is lower than the sample temperature. By varying the temperature of the sample and the collector, it is possible to obtain fractions of individual elements.

Сверхт желые элементы с пор дковыми нс /герами 110-117, вл ющиес химическими аналогами р да элементоSuperfluid elements with order ns / gems 110–117, which are chemical analogs of the

от платины до астата, должны также обладать высокой летучестью в элементарном состо нии или в состо нии окислени и должны концентрироватьс со своими легкими гомологами.from platinum to astatine, must also be highly volatile in the elemental state or in the oxidation state and must be concentrated with their light homologues.

Полученные фракции могут быть легко перенесены на подложки из графита или никел высокой частоты. Изготовление таких подложек толщиной 30-50 мкг/см не представл ет трудности . Полученные мишени помещаютс в пучок бомбардирующих частиц с регулируемой энергией дл определени порога делени , асимметрии масс оскоков и измерени их кинетической энергии .The fractions obtained can be easily transferred to substrates of graphite or high-frequency nickel. The fabrication of such substrates with a thickness of 30-50 µg / cm is not difficult. The resulting targets are placed in a beam of energy-controlled bombarding particles to determine the fission threshold, the mass asymmetry of the residues and the measurement of their kinetic energy.

Регистрацию осколков делени предла аетс проводить ионизационными камерами с компенсацией. Это позвол ет снизить вли ние фона рассе нных и индуцированных излучений и тем самым повысить чувствительность способа в несколько дес тков раз.Registration of fission fragments is proposed to be carried out with ionization chambers with compensation. This makes it possible to reduce the effect of the background of scattered and induced radiation and thereby increase the sensitivity of the method by several tens of times.

Нижний предел измеримого содержани т желых элементов, достижимый пр применении данного способа зависит от веса исходных образцов, от интенсивности пучка бомбардирующих частиц и времени облучени , от поперечного сечени , реакции делени и эффективности регистрации осколков.The lower limit of the measurable content of heavy elements achievable when using this method depends on the weight of the initial samples, on the intensity of the beam of bombarding particles and the time of irradiation, on the cross section, the fission reaction and the efficiency of fragment detection.

Термохимической переработке легко могут быть подвергнуты образцы весом в 1 кг. Допустим, что число атомов СТЭ в образце такого веса равно N. Площадь сечени пучка бомбардирующих частиц обычно составл ет 0,2 см поэтому при нанесении N атомов на такую площадь получаем N/0, атомов на 1 см. Примем интенсивность пучка 5-10- с и возьмем врем облучени равное 30 ч - . Поперечное сечение делени атомных дер СТЭ при энергии выше порога равно 210 см. Эффективность регистрации осколков делени в совпадении составл ет 10%.Thermochemical processing can easily be subjected to samples weighing 1 kg. Assume that the number of SHE atoms in a sample of such a weight is N. The beam section of bombarding particles is usually 0.2 cm, so if N atoms are applied to such an area, we get N / 0 atoms per cm. Take the beam intensity 5-10- with and take an irradiation time of 30 hours -. The division cross-section of atomic nuclei of SHE at an energy above the threshold is 210 cm. The efficiency of registering fission fragments in coincidence is 10%.

Число зарегистрированных совпа- дений осколков делени n 5N-2-10 .5-. 0,1 5N-10-. Дл получени надежного вывода о наблюдении СТЭ достаточно зарегистрировать около 10 совпадений осколков делени с судмарной кинетической энергией свыше 200 МэВ. Отсюда следует, что чувствительность поиска позвол ет обнару-жи-гь 2.-10 атомов.. Дл образца весом в :г это соответствует концентрации . Предел абсолютного кол :чег;5;аа атомов, доступных определению, гревосходит в 1000 раз пределы, достих;:- г ые любым другим способом.The number of recorded coincidence of fission fragments n 5N-2-10 .5-. 0.1 5N-10-. To obtain a reliable conclusion on the observation of SHE, it is sufficient to register about 10 coincidences of fission fragments with sudmarine kinetic energy of more than 200 MeV. It follows that the sensitivity of the search allows the detection of 2.-10 atoms. For a sample of weight c: r, this corresponds to concentration. The limit of the absolute count: cheg; 5; aa atoms accessible to the definition, is heated by a factor of 1000, reached;: - g in any other way.

Оценим чувствительность определени содержани р да т желых элементов от платины до висмута. Все параметры , входившие в приведенный расчет остаютс без изменений за исключением поперечного сечени реакции делени , которое составл ет 2-, ТогдаLet us estimate the sensitivity of determining the content of a number of heavy elements from platinum to bismuth. All parameters included in the above calculation remain unchanged except for the cross section of the fission reaction, which is 2-, Then

число зарегистрированных совпадений осколков делени во врем 30 ч экспозиции составит 2-10 5 - .,1 5 Отсюда следует данным способом можно обнаружить 2:10 атомов, что соответствует при весе образца в 1 кг концентрации 10-jr /r. Этот предел в 10 - Ю раз ниже, чем в случае применени любых других способов определени указан ных элементов.the number of registered fission fragment coincidences during 30 h exposure will be 2-10 5 -., 1 5 From here it follows this method can detect 2:10 atoms, which corresponds to a sample weight of 1 kg of 10-jr / r concentration. This limit is 10 - 10 times lower than in the case of using any other methods for determining these elements.

В принципе, дл индуцировани вынужденного делени дер можно примен ть пучки т желых ионов (, , О и т.д.). в этом случае поперечное сечение делени атомных дер р да элементов от платины до висмута составл ет Ю 10 см , поэтому чувствительность увеличитс в 1001000 раз.In principle, beams of heavy ions (,, O, etc.) can be used to induce induced division of nuclei. in this case, the cross section of the division of the atomic nucleus of the elements from platinum to bismuth is 10 cm, so the sensitivity will increase by a factor of 1,001,000.

Предлагаемый способ определени т желых элементов апробирован на образцах метеорита Алленде. Этот метеорит относитс к классу углистых хондритов.The proposed method for determining heavy elements was tested on Alland meteorite samples. This meteorite belongs to the class of carbonaceous chondrites.

Дл определени т желых элементов а также дл поиска СТЭ вз ли образец метеорита Алленде весом в 1 кг, который измельчили до размеров зерен пор дка 10-20 мкм и подвергли термохимическому разделению. С этой целью измельченный образец нагревали после довательно в атмосфере водорода и кислорода при различной температуре. Услови нагрева (температура образца и температура коллектора указаны а Эффективность химического выделени For the determination of heavy elements and also for the search for SHE, a sample of an Alland meteorite weighing 1 kg, which was crushed to grain sizes of the order of 10–20 µm, was subjected to thermochemical separation. To this end, the ground sample was heated sequentially in an atmosphere of hydrogen and oxygen at different temperatures. The heating conditions (sample temperature and collector temperature are indicated as a)

Claims

1. A method for determining the content of heavy elements, e.g. super-heavy ones, based on inducing the division of atomic nuclei and measuring the kinetic energy of both fission fragments, different

in the table). Some of the fractions obtained were irradiated with a 36-MeV beam of C-particles, which exceeds the threshold for the nuclei of SHE and other heavy elements. The integral fluxes of particles are listed in the table. During these irradiations, coincidence of fission fragments, symmetrical in mass, with a total kinetic energy of 140 MeV was recorded. These division events are identified as induced division of the nuclei shown in the table. N numbers of these events are given there. Using these mossho numbers, calculate the number of N atoms

5 of this element in the target according to the formula M 5p / (y1, where S is the cross-sectional area of the beam (0.4 cm); is the cross section of the fission reaction of this element in at energy

0 particles equal to 36 MeV; t - the efficiency of registration of coincidence of fission fragments is 0.05. The obtained numbers N are given in the table.

In the experiments described, the coincidence of fission fragments with a total kinetic energy of more than 200 MeV was not observed for any of the fractions irradiated in the beam of cl.-particles. The table presents the limits of the content of SHE atoms in these fractions: as well as the limits of the concentration of SHE obtained on the basis of these results, similar in volatility to mercury, waist and lead.

Since, with the aim of increasing the sensitivity of the analysis, the sample is irradiated with heavy charged particles, the threshold of the fission reaction and the mass asymmetry of the fragments is measured, and by the value of the threshold of the fission reaction, the mass asymmetries of the fragments and their total kinetic energy determine the serial number of the analyzed elements. equal to 20%. cops and their quantitative content jj g

2. The method according to claim 1, characterized by the fact that, prior to irradiation, 838537 a thermochemical separation of the sample elements is performed.