SU1090433A1 - Method of recovery of copper-containing catalyst - Google Patents

Method of recovery of copper-containing catalyst Download PDF

Info

Publication number
SU1090433A1
SU1090433A1 SU823470041A SU3470041A SU1090433A1 SU 1090433 A1 SU1090433 A1 SU 1090433A1 SU 823470041 A SU823470041 A SU 823470041A SU 3470041 A SU3470041 A SU 3470041A SU 1090433 A1 SU1090433 A1 SU 1090433A1
Authority
SU
USSR - Soviet Union
Prior art keywords
catalyst
hydrogen
gas
recovery
copper
Prior art date
Application number
SU823470041A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Энгельсина Федоровна Михалева
Лариса Ивановна Романенко
Нелля Андреевна Свистунова
Борис Сергеевич Райков
Иван Алексеевич Краснобородько
Анатолий Михайлович Ищенко
Геннадий Денисович Криштопа
Original Assignee
Предприятие П/Я В-2609
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Предприятие П/Я В-2609 filed Critical Предприятие П/Я В-2609
Priority to SU823470041A priority Critical patent/SU1090433A1/en
Application granted granted Critical
Publication of SU1090433A1 publication Critical patent/SU1090433A1/en

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

СПОСОБ ВОССТАНОВЛЕНИЯ МЕДЬСОДЕРЖАЩЕГО КАТАЛИЗАТОРА дл  синтеза метанола путем контактировани  его с газовой смесью, состо щей из восстанавливакщего агента - водорода, инертного разбавител  в присутствии углекислого газа, отличающий с.  тем, что, с целью увеличени  срока службы катализатора, восстановление катализатора ведут при р.азнице в содержании водорода до контактировани  и после него 0,15-0,2 об.%.A METHOD FOR RESTORING A SMALL-CONTAINING CATALYST for methanol synthesis by contacting it with a gas mixture consisting of a reducing agent — hydrogen, an inert diluent in the presence of carbon dioxide, which distinguishes By the fact that, in order to increase the service life of the catalyst, the catalyst is reduced when the difference in hydrogen content is before the contact and after it is 0.15-0.2% by volume.

Description

гg

;about

4four

со со Изобретение относитс  к способам восстановлени  катализаторов синтез метанола, Известен способ восстановлени  катализатора дл  синтеза метанола пу тем подачи азотоводородной смеси, содержап1;ей 20-40 об,7, водорода, и циркул цией со скоростью 10-30 тыс, на 1 М катализатора Cl 3. Однако большой избыток водорода при восстановлении приводит к интенсивному выделению влаги с катализато ра, в результате чего ухудшаютс  его физико-химические свойства (поверхность , пористость), возможны перегревы и спекание катализатора. Наиболее близким к изобретению по технической сущности и достигаемому результату  вл етс  способ восстанов лени  медьсодержащего катализатора синтеза метанола, включающий контакт рование катализатора с газовой смесью , состо щей из восстановител , а именно, водорода 1-10 вес,% и окиси углерода 1-2 вес,%, углекислого газа до 95 вес,% и инертного разбавите л , например метана, азота до 100 вес.% С22, Недостатком этого способа  вл етс сравнительно больша .подача водорода на восстановление катализатора. Процесс восстановлени  экзотермически процесс и в агрегатах синтеза метано большой мощности при содержании в га зе до 10% водорода восстановление ; катализатора происходит интенсивно,. что приводит к большому выделению влаги, в результате чего уменьшаетс  .прочность катализатора. Кроме того, вьщеление большого количества тепла, которое не успевае отводитьс  в процессе восстановлени  из зоны реакхщи, приводит к местным перегревам, вплоть до спекани  катализатора . Все это сокращает срок службы катализатора до 8 мес цев. Целью изобретени   вл етс  увелич ние срока службы катализатора. Поставленна  цель достигаетс  тем что согласно способу восстановлени  медьсодержащего катализатора дп  синтеза метанола путем контактировани  его с газовой смесью, состо щей из восстанавливающего агента - водор да, инертного разбавител  в присутствии углекислого газа, восстановление катализатора ведут при разнице в содержании водорода до контактировани  и после него 0,15-0,2 об,%. При уменьшении разницы в содержании водорода менее 0,15 об,% сильно, замедл етс  процесс восстановлени  катализатора, увеличиваетс  продолжительность восстановлени . При уве7шчении разницы в содержании водорода более 0,2 об,% интенсивнее идет процесс восстановлени  катализатора, что затрудн ет своевременный отвод тепла из зоны реакции . Перегрев катализатора в процессе восстановлени  отрицательно сказываетс  на пористой структуре катализатора , его удельной поверхности , селективности и сроке службы катализатора. При содержании водорода в газе 0,15-0,2 об.% скорость выделени  влаги составл ет 2-2,5 л /м каталнзатора . Тепло из зоны реакции отводитс  регул рно, что положительно сказываетс  на пористости катализатора , его удельной поверхности, Все зто увеличивает срок катализатора до 1,2-1,5 лет, .ia/. П р и м е р 1. Медьцинкалюминиевый катализатор, содержащий СиО 53Х, ZnO 26%, А120з 5,5%, остальное - примеси, в количестве 55 м загружают в промьшшенный агрегат синтеза метанола с диаметром 3600 мм, высотой 16345мм, Восстановление катализатора провод т в услови х; Состав газа до реактора, об,%: До 100 Объемна  скорость10000 ч Давление7 ати Температурный режим восстановлени  приведен в таблице. Состав газа после реактора, об,% Н20,1 СОо2 До 100 Разница в содержании водорода до после реактора составл ет 0,15 об,%, На основании химсостава катализаора установлено, что в процессе востановлени  должно выдел тьс  10% лаги от веса катализатора или 10 м оды. Поэтому ежечасно проводитс  заер количества выделенной в процессе осстановлени  влаги и 2 раза в час нализируетс  состав газа до и после еактора. Об окончании процесса восстановени  суд т по общему количеству вы .3 деленной влаги - 10 за процесс становлени . Указанна  разница в концентрац водорода до и после объема катали ра необходима только в период вос становлени  катализатора. Когда э процесс окончен, производитс  дос ленна  замена газа-восстановител  реакционным газом и агрегат синте метанола вывод т на нормальный те нологический режим На восстановленном таким образ катализаторе провод т синтез мета ла при объемной скорости газа 10000 , температуре 215-260 с составе циркул ционного газа, об. СО+СО, Производительность 0,325 т/ч катализатора Содержание воды 3 вес.% в сырце Состав органичес .кой части сырца , весД 99,903 Метанол Диметиловый Пропиловый 3 Изобутиловый спирт0,001 Остальные примеси0 ,05 Пёрманганатна  проба равна 5. Пример 2, Способ провод т аналогично примеру 1, Состав газа реактора: До 100 Состав газа после реактора: Н 0,05 До 100 Разница в содержании водорода до и после объема катализатора составл ет 0,2%. Испытани  проводили аналогично примеру 1, Производительность катализатора 0,325 т/ч, остальное как в примере 1, Способ восстановлени  катализатору согласно данному изобретению позвол ет проводить процесс стабильно без резких колебаний в скорости выделени  влаги, что положительно сказываетс  на формировании пористой структуры катализатора . Процесс синтеза метанола на восстановленном катализаторе протекает при более низких температурах, обеспечивает более высокую производительность и увеличивает длительность пробега катализатора до 1,2-1,5 лет против 8 мес цев по известному спосо бу. Улучшение качества метанола подтверждаетс  тем, что перманганатна  проба метанола остаетс  равной 10 минThe invention relates to methods for the reduction of catalysts for the synthesis of methanol. A method is known for reducing a catalyst for synthesizing methanol by supplying a nitric mixture containing 1 to 20–40 vol., 7, hydrogen, and circulating at a rate of 10–30 thousand, per 1 M catalyst. Cl 3. However, a large excess of hydrogen during reduction leads to an intense release of moisture from the catalyst, as a result of which its physicochemical properties (surface, porosity) deteriorate, overheating and sintering of the catalyst are possible. The closest to the invention in its technical essence and the achieved result is a method for reducing the copper-containing catalyst for methanol synthesis, which involves contacting the catalyst with a gas mixture consisting of a reducing agent, namely, hydrogen 1-10 weight,% and carbon monoxide 1-2 weight ,%, carbon dioxide up to 95 wt.%, and inert diluent, for example methane, nitrogen up to 100 wt.% C22. The disadvantage of this method is the relatively large hydrogen supply for the reduction of the catalyst. The process of reduction is exothermic and in units of the synthesis of methane of high power with a content of up to 10% hydrogen in gas; The catalyst occurs intensively. which leads to a large amount of moisture, resulting in a decrease in catalyst strength. In addition, the allocation of a large amount of heat, which is not enough time to be removed in the recovery process from the area of the reactor, leads to local overheating, up to the sintering of the catalyst. All this reduces the service life of the catalyst to 8 months. The aim of the invention is to increase the service life of the catalyst. This goal is achieved by the fact that according to the method of reducing the copper-containing catalyst, dp methanol synthesis by contacting it with a gas mixture consisting of a reducing agent, hydrogen, an inert diluent in the presence of carbon dioxide, the catalyst is reduced when the difference in hydrogen content is before and after contact. , 15-0.2 about,%. By reducing the difference in the hydrogen content of less than 0.15 vol%, the recovery process of the catalyst slows down, the reduction time increases. If the difference in the hydrogen content is more than 0.2 vol%, the catalyst recovery process goes on more intensively, which makes timely heat removal from the reaction zone more difficult. Overheating of the catalyst during the reduction process adversely affects the porous structure of the catalyst, its specific surface area, selectivity and lifetime of the catalyst. When the hydrogen content in the gas is 0.15-0.2% by volume, the rate of moisture release is 2-2.5 l / m of catalysts. Heat from the reaction zone is removed regularly, which has a positive effect on the porosity of the catalyst, its specific surface. All this increases the period of the catalyst to 1.2-1.5 years, .ia /. PRI me R 1. A copper-aluminum catalyst containing CuO 53X, ZnO 26%, A120 C 5.5%, the rest is impurities, in the amount of 55 m is loaded into an industrial unit of methanol synthesis with a diameter of 3600 mm, height 16345 mm, Catalyst Recovery wire t under conditions; The composition of the gas to the reactor, vol,%: Up to 100 Volumetric speeds of 10,000 hours Pressure 7 air pressure. The composition of the gas after the reactor, vol.% H20.1 COO2 Up to 100 The difference in the hydrogen content before the reactor is 0.15% by vol. On the basis of the chemical composition of the catalyst, it was found that during the recovery process 10% lag by weight of the catalyst or 10 m ode. Therefore, the amount of water released during the restoration process is measured every hour and the composition of the gas is applied 2 times per hour before and after the reactor. The completion of the recovery process is judged by the total amount of moisture that has been divided. 3 - 10 per development process. This difference in hydrogen concentration before and after the volume of the catalyst is necessary only during the recovery of the catalyst. When this process is over, the gas is reduced by replacing the reducing gas with the reaction gas and the synthetic methanol unit is brought to a normal technological mode. The catalyst recovered in this way is synthesized with a gas at a gas flow rate of 10,000 and a temperature of 215-260 with the composition of the circulating gas. about CO + CO, Productivity 0.325 t / h catalyst Water content 3 wt.% In raw Composition of organic part of raw, weight D 99.903 Methanol Dimethyl propyl 3 Isobutyl alcohol 0.001 The remaining impurities 0.05 Permanganganate sample is 5. Example 2 Method carried out as in example 1, Composition of the reactor gas: Up to 100 Composition of the gas after the reactor: H 0.05 To 100 The difference in the hydrogen content before and after the catalyst volume is 0.2%. The tests were carried out analogously to example 1, the catalyst productivity was 0.325 tons / h, the rest as in example 1, the method of reducing the catalyst according to the invention allows the process to be carried out stably without sharp fluctuations in the rate of moisture release, which has a positive effect on the formation of the porous structure of the catalyst. The methanol synthesis process on the reduced catalyst proceeds at lower temperatures, provides higher productivity and increases the duration of the catalyst run up to 1.2-1.5 years against 8 months in a known manner. Improving the quality of methanol is confirmed by the fact that the permanganate sample of methanol remains equal to 10 minutes

Claims (1)

’ СПОСОБ ВОССТАНОВЛЕНИЯ МЕДЬСОДЕРЖАЩЕГО КАТАЛИЗАТОРА для синтеза метанола путем контактирования его с газовой смесью, состоящей из восстанавливающего агента - водорода, инерт-. кого разбавителя в присутствии углекислого газа, о тли ч а ю щ и йс.я тем, что, с целью увеличения срока службы катализатора, восстановление катализатора ведут при разнице в содержании водорода до контактирования и после него 0,15-0,2 об.%.’METHOD FOR REDUCING A COPPER CONTAINER FOR the synthesis of methanol by contacting it with a gas mixture consisting of a reducing agent - hydrogen, inert. a diluent in the presence of carbon dioxide, which is different in that, in order to increase the service life of the catalyst, the reduction of the catalyst is carried out with a difference in the hydrogen content before contacting and after it 0.15-0.2 vol. %
SU823470041A 1982-07-13 1982-07-13 Method of recovery of copper-containing catalyst SU1090433A1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU823470041A SU1090433A1 (en) 1982-07-13 1982-07-13 Method of recovery of copper-containing catalyst

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
SU823470041A SU1090433A1 (en) 1982-07-13 1982-07-13 Method of recovery of copper-containing catalyst

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SU1090433A1 true SU1090433A1 (en) 1984-05-07

Family

ID=21022290

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SU823470041A SU1090433A1 (en) 1982-07-13 1982-07-13 Method of recovery of copper-containing catalyst

Country Status (1)

Country Link
SU (1) SU1090433A1 (en)

Non-Patent Citations (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
1, Авторское свидетельство СССР № 466044, кл. в 01 J 23/86, 1972. 2. Авторское свидетельство СССР № 356872, кл. в 01 J 37/18, 1970 (прототип). *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2201392C2 (en) Synthesis gas generation process
US3515514A (en) Production of hydrogen containing gases
US4366260A (en) Catalysts for methanol synthesis
US5132481A (en) Process of methane oxidative coupling with hydrogen activation of catalyst
US4623668A (en) Preparation of methanol
EP0013804A1 (en) Improved carbonylation process recycling a portion of the reacted gas
CA2352548A1 (en) Process for catalytic ammonia production-preparation and recovery of ammonia synthesis ruthenium catalyst
CA1200561A (en) Catalytic process for the production of methanol
FR2634398A1 (en) PROCESS FOR THE PREPARATION OF A CATALYST SUITABLE FOR PROMOTING THE OXIDIZING CONVERSION OF METHANE TO HIGHER HYDROCARBONS
FR2631949A1 (en) PROCESS FOR THE PRODUCTION OF HIGH PURITY HYDROGEN BY CATALYTIC REFORMING OF METHANOL
US2747970A (en) Purification of commercial hydrogen
US4242104A (en) Cyclic process for producing methane with catalyst regeneration
EP0044740B1 (en) Process for the production of lower hydrocarbons and oxygenated derivatives thereof by the catalytic conversion of carbon monoxide and hydrogen
SU1090433A1 (en) Method of recovery of copper-containing catalyst
US7005455B2 (en) Regeneration of partial oxidation catalysts
US5952523A (en) Method for producing vinyl acetate
EP0478768B1 (en) Process for the synthesis of high porosity, high specific surface metallic oxides, oxides obtained and use thereof in catalysts
SU691071A3 (en) Phosgene producing method
US2478875A (en) Preparation of hydrogen cyanide
US2485044A (en) Vinyl acetate production
SU1255200A1 (en) Method of recovery of silver catalyst
US3663626A (en) Hydrogenation of arylaldehydes
US4250119A (en) Process for the production of acetone from isobutyraldehyde
US3769358A (en) Hydrogenation process start-up method
US4083880A (en) Process for producing C3 --C20 aliphatic alcohols