SI8712426A8 - Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol - Google Patents

Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol Download PDF

Info

Publication number
SI8712426A8
SI8712426A8 SI8712426A SI8712426A SI8712426A8 SI 8712426 A8 SI8712426 A8 SI 8712426A8 SI 8712426 A SI8712426 A SI 8712426A SI 8712426 A SI8712426 A SI 8712426A SI 8712426 A8 SI8712426 A8 SI 8712426A8
Authority
SI
Slovenia
Prior art keywords
urea
phenyl
cimetaldehyde
resin
propane
Prior art date
Application number
SI8712426A
Other languages
English (en)
Inventor
Anton Sebenik
Uci Osredkar
Original Assignee
Kemijski Inst
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kemijski Inst filed Critical Kemijski Inst
Publication of SI8712426A8 publication Critical patent/SI8712426A8/sl

Links

Landscapes

  • Phenolic Resins Or Amino Resins (AREA)

Description

KEMIJSKI INSTITUT »BORIS KIDRIČ» p.o. Ljubljana
Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol
Tehnično področje izuma
C 08 J 3/08
c 08 L 61/24
c 08 K 5/00
c 09 D 3/52
c 09 D 3/66
c 08 G 12/12
c 08 G 14/08.
Predloženi izum se nanaša na področje organske kemijske tehnologoje, specifično na postopek za pripravo novih sečninskocimetaldehidnih smol, ki so uporabne kot veziva, npr. v laminatih, stiskancih, zalivnih masah in lepilih.
Tehnični problem
Obstajala je potreba po pripravi novega tipa kondenzatov, t.j. novih sečninsko-cimetaldehidnih smol,ki bi bile uporabne v obliki nizko, srednje ali visoko kondenziranih produktov kot veziva, npr. za laminate, stiskanee in premaze, po tehnološko naprednem postopku, v organskem mediju, z visokimi konverzijami.
Stanje tehnike
V DE-OS 27 57 176 so opisani laki na osnovi sečninskoaldehidnih smol, pripravljeni s kondenzacijo sečnine ali njenega derivata z butiraldehidom ali izobutiraldehidom, v prisotnosti močne kisline, in z obdelavo z alkalijskim alkoholatom v aromatskem ogljikovodiku kot topilu. Dobljeni produkt je svetla, v alkoholih topna smola, z zmehčiščem pri 146°C.
V DE-OS 34 06 473 A1 so opisane vodne disperzije za izdelavo premazov, ki vsebujejo kondenzate sečnine in CH-kislinskih aldehidov, specifično izobutiraldehida, nadalje vinilpirolidon in vinilpropionatni kopolimer.
Opis rešitve tehničnega problema z izvedbenimi primeri
Sedaj pa smo ugotovili, da dobimo nove kakovostne kondenzate z reakcijo sečnine, ki je štiri-funkcionalna in cimetaidehida, ki je tri-funkcionalen nenasičen aldehid, tako da pri reakciji ni udeležena samo njegova aldehidna skupina, kot pri stanju tehnike, ampak tudi dvojne vezi.
Tako v prvi fazi sinteze nastane najprej vrsta niže molekularnih oligomerov s prostimi aldehidnimi skupinami, dvojno vezjo, -NH2, -NH-, -CHOH in uronskimi skupinami, ki v naslednji fazi reagirajo v večje molekule in končno v trodimenzionalno, zamreženo, utrjeno smolo. Pri tem potekata prednostno dve reakciji: adicija -NH2 skupine sečnine na dvojno vez in na karboksilno skupino cimetaldehida. V odvisnosti od razmerja med sečnino in cimetaldehidom nastane mono, di, tri in tetrasubstituirana sečnina. Nastala smola je zmes večjega števila komponent, ki smo jih nekatere identificirali z GPC in NMR. Vse te komponente reagirajo bodisi med seboj ali z izhodnimi monomeri v višje molekularne spojine in končno v utrjeno trodimenzionalno smolo, ki je netopna in netaljiva.
Potek reakcije v smislu izuma prikazujemo z naslednjo reakcijsko shemo
H2N-CO-NH2 + (yCH=CH-CHO
H2N-C0-NH-CH-CH=CH-O
OH
I
CHO NH
CO
h2n-co-nh-ch-Q> -*
H-NH-CO
višjemolekularni produkti, uroni, etri
Količina nastalih oligomerov in smer reakcije so odvisni od temperature, razmerja med sečnino in cimetaldehidom, količine in vrste katalizatorja ter časa reakcije. Nižja razmerja vodijo do nastanka mono in disubstituirane sečnine, medtem ko vodijo višja razmerja do nastanka tri in tetrasubstituirane sečnine, uronov in etrov.
Postopek v smislu izuma izvedemo tako, da kondenziramo sečnino in cimetaldehid v medsebojnem molarnem razmerju 1:1 do 1:2, v organskem topilu, v prisotnosti kislih katalizatorjev, pri temperaturi v območju 60 do 130°C, prednostno ob refluksu reakcijskega medija, nakar utrjujemo pri temperaturi 100 do 150°C z zamreževalnim sredstvom, izbranim prednostno iz skupine aminov.
Kot organsko topilo pri kondenzaciji sečnine s cimetaldehidom uporabimo prednostno dimetilsulfoksid ali njegove zmesi z alkoholi.
Kot kisle katalizatorje pri kondenzaciji uporabljamo npr solno, mravljinčno ali fosforno kislino.
Kot zamreževalno sredstvo iz skupine aminov uporabimo prednostno heksametilentetramin.
Najugodnejše polarno razmerje med sečnino in cimetaldehidom je 1:1 do 1:2, ker višje ali nižje razmerje vodi do smol s slabšimi fizikalnimi lastnostmi, ki se ne utrjujejo.
Katalizator uporabimo v običajnih katalitskih količinah, npr. 0,01 do 0,02 mola na mol sečnine. Količina kisline je odvisna od hitrosti reakcije.
Pri reakcijskem času npr. med 2 in 6 urami so bile dobljene molekulske mase med 700 in 1000, reakcije pa so potekle do visoke konverzije.
Za strokovnjake je razumljivo, da je stopnjo reakcije možno povečati s podaljšanimi časi reakcije ali z večjo količino katalizatorja.
Količina nastalih oligomerov in smer reakcije sta odvisni od temperature, razmerja med sečnino in cimetaldehidom, količine in vrste katalizatorja ter reakcijskega časa. Nižja razmerja vodijo do nastanka mono in disubstituirane sečnine, medtem ko vodijo višja razmerja do nastanka tri in tetrasubstituirane sečnine, uronov in etrov.
Utrjevanje smole je možno doseči s temperaturo med 100 in 150°C, prednostno nad 135°C, in z uporabo aminov kot zamreževalnih sredstev. Pri tem najprej shlapi topilo, nato pa se smola utrdi. Izloči se voda, nastanejo pa metilenski, etrski in uronski mostovi v produktu. Dobljeni produkt je rdečkastorjave barve, iz katerega je možno ekstrahirati nezreagirane komponente Količina ekstrakta je odvisna od časa in temperature reakcije in od dodatka utrjevalca.
- 6 Produkt dobljen po izumu, je zmes različnih komponent z naslednjo sestavo:
1-fenil-1-urea-3-propanal-1 2 - 5%
1-fenil-3-hidroksi-3-ureido-2-propen 3-8%
1-fenil-1,3>3-triureido-propan 10 - 20%
1-fenil-1,3-diureido-3-hidroksi-propan 10 - 20% (1-fenil-3-hidroksi-1-ureido-3-ureilenpropan)n 40 - 60% (1-fenil-1,3-diureido-3-ureilen-propan)n 20 - 40%
Delež posameznih komponent v zmesi je odvisen od pogojev kondenzacije smole. Povprečna molekulska masa je odvisna od n, to je števila enot v makromolekuli, pri čemer je n v območju do 10. .
Dobljeni produkt je uporaben kot vezivo za različne vrste laminatov, stiskancev in toplotno utrjujočih lepil.
Predloženi izum pojasnjujemo z naslednjimi primeri, ki pa naj ga nikakor ne omejujejo.
PRIMER 1
Smola v molarnem razmerju sečnina:cimetaldehid:HCI = 1:1:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 19,2 g cimetaldehida in 0,18 g koncentrirane solne kisli ne. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi z magnetnim mešalom do refluksa, ki je bil pri 100°C.
Čas reakcije je znašal 4 ure. Dobljena svetlordeča gostoviskozna smola je bila topna v tetrahidrofuranu, metanolu in etanolu, delno topna pa v acetonu. Imela je naslednje lastnosti
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 71,0
Gostota (kg/m3) 1,110
Nezreagirana sečina (%) 11,3
Nezreagirani cimetaldehid (%) 0,5
Delež -NH skupin (%) 14,8
Povprečna molekulska masa 730
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 ure z 10% HMTA (%)
5,4
- 8 PRIMER 2
Smola v molarnem razmerju sečnina:cimetaldehid:HCl = 1:1:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 19,2 g cimetaldehida in 0,18 g koncentrirane solne kisli ne. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi s povratnim hladilni kom in magnetnim mešalom do refluksa, ki je bil pri 100°C. Čas reakcije je znašal 6 ur. Dobljena svetlordeča gostoviskozna smo la je bila delno topna v tetrahidrofuranu in acetonu, topna pa metanolu in etanolu. Smola je imela naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 72,6
Gostota (kg/m3) 1200
Nezreagirana sečnina (%) 12,8
Nezreagirani cimetaldehid (%) 0,5
Delež -NH skupin (%) 0,5
Povprečna molekulska masa 780
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 ure z 10% HMTA (%) 3,4 (HMTA = heksametilentetramin)
- 9 PRIMER 3
Smola v molarnem razmerju sečnina: cimetaldehid:HCI =
1:1:0,005
Material: cimetaldehid smo neposredno z reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 19,2 g cimetaldehida in 0,09 g koncentrirane solne kisline. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi s povratnim hladilnikom in magnetnim mešalom do refluksa, ki je bil pri 100°C.
Čas reakcije je znašal 2 uri 40 minut. Dobljena, svetlordeče rjava, srednje viskozna smola je bila delno topna v tetrahidrofuranu in acetonu, topna pa v metanolu in etanolu. Smola je
C imela naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) ' (%) 70,7
Gostota (kg/m3) 1150
Nezreagirana sečnina (%) 14,0
Nezreagirani cimetaldehid (%) 4,3
Delež -NH skupin (%) 25,6
Povprečna molekulska masa 630
Ekstrakcija v metanolu po pri 135°C z 10% HMTA (%) utrjevanju 7,4
(HMTA = heksametilentetramin)
PRIMER 4
Smola v molarnem razmerju sečnina:cimetaldehid:HCl = 1:2:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 38,2 g cimetaldehida in 0,18 g koncentrirane solne kisline. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi s povratnim hladilnikom do refluksa, ki je bil pri 90°C. Čas reakcije je znašal 4 ure. Dobljena, svetlordeče rjava močno viskozna smola je bila dobro topna v tetrahidrofuranu, metanolu, etanolu, delno topna pa v acetonu. Smola je imela naslednje lastnosti.
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 77,0
Gostota (kg/m3) 1130
Nezreagirana sečnina (%) 1,4
Nezreagirani cimetaldehid (%) 4,8
Delež -NH skupin (%) 7,8
Povprečna molekulska masa 760
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C 3 ure z 10% HMTA (%) 2,1 (HMTA = heksametilentetramin)
PRIMER 5
Smola v molarnem razmerju sečnina:acetaldehid:HCOOH = 1:2:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C. 12 g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 38,2 g cimetaldehida in 0,23 g mravljinčne kisline. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi s povratnim hladilnikom do refluksa, ki je bil pri 90 C. Cas reakcije je znašal 4 ure. Dobljena svetlordeče rjava, močno viskozna smola, je bila dobro topna v metanolu in etanolu, delno topna v tetrahidrofuranu in acetonu. Smola je imela naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 77,7
Gostota (kg/m3) 1210
Nezreagirana sečnina (%) 3,2
Nezreagirani cimetaldehid (%) 5,0
Delež -NH skupin (%) 4,0
Povprečna molekulska masa 810
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 ure z 10% HMTA (%) 3,2 (HMTA = heksametilentetramin)
PRIMER 6
Smola v molarnem razmerju sečnina:cimetaldehid:H^PO^ = 1:2:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 38,2 g cimetaldehida in 0,65 g koncentrirane fosforne kisline. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi s povratnim hladilnikom in magnetnim mešalom do temperature refluksa, ki je bil pri 90°C. Čas reakcije je bil 4 ure. Dobljena svetlordeče rjava, močno viskozna smola, je bila dobro topna v metanolu in etanolu, delno topna pa v tetrahidrofuranu in acetonu. Smola je imela naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 77,6
Gostota (kg/m3) 1170
Nezreagirana sečnina (%) 2,0
Nezreagirani cimetaldehid (%) 4,5
Delež NH skupin (%) 4,5
Povprečna molekulska masa 850
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 h, z 10% HMTA (%) 2,4 (HMTA = heksametilentetramin)
PRIMER 7
Izvedli smo ga kot primer 6, le da je reakcija trajala
Dobljena smola je imela naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 79,6
Gostota (kg/m3) 1180
Nezreagirana sečnina (%) 0,9
Nezreagirani cimetaldehid (%) 1,1
Delež -NH skupin (%) 4,0
Povprečna molekulska masa 870
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 ure z 10% HMTA (%) 2,2 (HMTA = heksametilentetramin)
Uporaba smole za različne namene:
a) Uporaba mase za stiskanje: Smolo raztopimo v topilu ter 40 do 50% raztopino pomešamo z 10% utrjevalca (npr. HMTA).
V raztopino dodamo do 60% polnila (azbest, lesna moka, kaolin, kreda, celulozna vlakna) ter zmes temeljito pregnetemo v gnetilniku. Zmes sušimo pri temperaturi do 50°C v vakuumskem sušilniku do vsebnosti hlapnih komponent 3 do 6%. Maso nato stiskamo v hidravlični stiskalnici pri povišani temperaturi in pod tlakom
b) Uporaba smol za tehnične laminate: Z raztopino smole in utrjevalca impregniramo papir, tkanino, azbestno tkanino ali stekleno tkanino. Tkanino nato osušimo v sušilniku, ter jo stisnemo v hidravlični stiskalnici pri temperaturi med 140 in 16O°C v laminate.
c) Uporaba smole za zalivne mase: Smoli dodamo trdilec in polnilo kot so kreda ali kaolin ter z njim polijemo posamezne dele. Te dele nato segrevamo na temperaturo 14O-16O°C, dokler smola ne utrdi. Debelina plasti ne sme biti preko 1 mm.
Najboljši način za gospodarsko izkoriščanje izuma
Smola v molarnem razmerju sečnina:cimetaldehid:HCl = 1:1:0,01.
Material: cimetaldehid smo neposredno pred reakcijo destilirali, sečnino pa smo uporabili z vsebnostjo biuretov pod 2% in tališčem 133 do 135°C.
g sečnine smo raztopili v 12 g dimetilsulfoksida in dodali 19,2 g cimetaldehida in 0,18 g koncentrirane solne kisline. Zmes smo segrevali v reakcijski posodi z magnetnim mešalom do refluksa, ki je bil pri 100°C.
Čas reakcije je znašal 4 ure. Dobljena svetlordeča gostoviskozna smola je bila topna v tetrahidrofuranu, metanolu in etanolu, delno topna pa v acetonu. Imela je naslednje lastnosti:
Suha snov (135°C, 3 ure) (%) 71,0
Gostota (kg/m3) 1,110
Nezreagirana seČina (%) 11,3
Nezreagirani cimetaldehid (%) 0,5
Delež -NH skupin (%) 14,8
Povprečna molekulska masa 730
Ekstrakcija v metanolu po utrjevanju pri 135°C, 3 ure z 10% HMTA (%) 5,4
Za
KEMIJSKI INSTITUT »BORIS KIDRIČ» p.o. Ljubljana
20227-VI-89-MD

Claims (4)

  1. PATENTNI ZAHTEVKI
    1. Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidne smole, ki je zmes s sestavo
    1-fenil-1-urea-3-propanal-1 2-5%
    1-fenil-3-hidroksi-3-ureido-2-propen
    1-fenil-1,3,3-triureido-propan
    1-feni1-1,3-diureido-3-hidroksi-propan (1-fenil-3-hidrokši-1-ureido-3-ureilenpropan)n (1-fenil-1,3-diureido-3-ureilen-propan)n pri čemer je n 1 do 10 .
    3 - 8%
    10 - 20%
    10 - 20%
    40 - 60%
    20 - 40%, označen s tem, da kondenziramo sečnino in cimetaldehid v medsebojnem razmerju 1:1 do 1:2, v organskem topilu, v prisotnosti kislih katalizatorjev, pri temperaturi 60 do 130°C, nakar utrju jemo pri temperaturi 100 do 150°C z zamreževalnim sredstvom iz skupine aminov. z
  2. 2. Postopek po zahtevku 1, označen s tem, da kot organsko topilo izberemo dimetilsulfoksid ali njegovo zmes z alkohol
  3. 3. Postopek po zahtevku 1, označen s tem, da kot katali zator izberemo solno, mravljinčno ali fosforno kislino.
  4. 4. Postopek po zahtevku 1, označen s tem, da kot zamreževalno sredstvo izberemo heksametilentetramin.
    Za
    2O227-VI-88/LŽ
    KEMIJSKI INSTITUT »BORIS KIDRIČ» p.o. Ljubljana:
    POVZETEK
    Predlagamo postopek za pripravo novih sečninskocimetaldehidnih smol s sestavo
    1-fenil-1-urea-3-prOpanal-1 2 - 5% 1-fenil-3-hidroksi-3-ureido-2-propen 3 - 8% 1-fenil-1,3,3-triureido-propan 1.0 - 20% 1-fenil-1,3-diureido-3-hidroksi-propan 10 - 20% (1-feni1-3-hidroksi-1-ureido-3-ureilenpropan)^ (1 — n 10) 40 - 60% (1-fenil-1,3-diureido-3-ureilen-propan)n 20 - 40%,
    s kondenzacijo sečnine in cimetaldehida v kislem mediju in organskem topilu ter utrjevanjem.
    Produkti so uporabni kot veziva v laminatih, stiskancih zalivnih masah in lepilih.
SI8712426A 1987-12-29 1987-12-29 Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol SI8712426A8 (sl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
YU242687A YU44054B (en) 1987-12-29 1987-12-29 Process for preparing urine-cimetaldehyde resins

Publications (1)

Publication Number Publication Date
SI8712426A8 true SI8712426A8 (sl) 1996-02-29

Family

ID=25557926

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
SI8712426A SI8712426A8 (sl) 1987-12-29 1987-12-29 Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol

Country Status (2)

Country Link
SI (1) SI8712426A8 (sl)
YU (1) YU44054B (sl)

Also Published As

Publication number Publication date
YU242687A (en) 1989-10-31
YU44054B (en) 1990-02-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Pizzi Phenolic resin adhesives
RU2726552C2 (ru) Способ изготовления древесных композиционных материалов, а также получаемые этим способом древесные композиционные материалы
US4110279A (en) High temperature polymers from methoxy functional ether aromatic monomers
US10781280B2 (en) Method for producing thermosetting phenolic resins and phenolic resins obtainable by the method
US4831106A (en) Low-Formaldehyde binders
US3940352A (en) Process for preparation of lignin resin
AU2018201390A1 (en) Process for the manufacture of thermally curable resins as well as resins obtainable by the process
SI8712426A8 (sl) Postopek za pripravo sečninsko-cimetaldehidnih smol
WO2024134449A1 (en) Improved bonding resin
US4011280A (en) Process for the production of binders for weather-proof wood materials and product
US2151975A (en) Varnish
US3677979A (en) Sulfonated phenol-aldehyde resins
US4045411A (en) Mobile room-temperature stable acid catalyzed phenol formaldehyde resin compositions
RU2215007C2 (ru) Способ получения модифицированной карбамидомеламиноформальдегидной смолы
CN108504034A (zh) 新型hmf低聚物
US3434992A (en) Binder composition comprising a mixture of a barium hydroxide catalyzed phenol-formaldehyde resole and a melamine formaldehyde condensate
DE2323936A1 (de) Polymerisierbare und/oder haertbare produkte
DK143709B (da) Fremgangsmaade til fremstilling af copolykondensater ud fra phenoler,formaldehyd,furanderivater og urinstof
WO2024134445A1 (en) Improved bonding resin
JP2832458B2 (ja) 新規フェノール誘導体及びその製法
WO2024134451A1 (en) Improved bonding resin
JPS58104918A (ja) 固形のトリアジン類変性フエノ−ル樹脂
HK1260226A1 (en) Process for the manufacture of thermally curable resins as well as resins obtainable by the process
HK1260361A1 (zh) 新型hmf低聚物
US2263290A (en) Nitrourea-phenol-aldehyde condensation products