RU2828881C1 - Вольтамперометрический сенсор для распознавания и определения энантиомеров триптофана - Google Patents

Вольтамперометрический сенсор для распознавания и определения энантиомеров триптофана Download PDF

Info

Publication number
RU2828881C1
RU2828881C1 RU2023133561A RU2023133561A RU2828881C1 RU 2828881 C1 RU2828881 C1 RU 2828881C1 RU 2023133561 A RU2023133561 A RU 2023133561A RU 2023133561 A RU2023133561 A RU 2023133561A RU 2828881 C1 RU2828881 C1 RU 2828881C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
tryptophan
carboblack
enantiomers
determination
sensor
Prior art date
Application number
RU2023133561A
Other languages
English (en)
Inventor
Руфина Алексеевна Зильберг
Елена Олеговна Булышева
Юлия Борисовна Терес
Иван Валентинович Вакулин
Владимир Анатольевич Ларионов
Виктор Иванович Малеев
Original Assignee
федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Уфимский университет науки и технологий"
Filing date
Publication date
Application filed by федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Уфимский университет науки и технологий" filed Critical федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Уфимский университет науки и технологий"
Application granted granted Critical
Publication of RU2828881C1 publication Critical patent/RU2828881C1/ru

Links

Abstract

Изобретение относится к области аналитической химии. Раскрыт энантиоселективный вольтамперометрический сенсор для определения энантиомеров триптофана на основе пастового электрода из графитированной термической сажи Carboblack C, предварительно модифицированной хиральным энантиомерно чистым октаэдрическим комплексом кобальта(III) Λ-конфигурации с хлорид-анионом на основе (R,R)-1,2-циклогександиамина и 3,5-дитретбутилсалицилового альдегида, взятым в соотношении 1 массовая часть комплекса на 100 массовых частей Carboblack C. Изобретение обеспечивает возможность определения содержания индивидуальных энантиомеров оптически активного действующего вещества в биологически активной добавке «Триптофан» в модельных растворах, в биологических жидкостях и в таблетированных формах различных производителей с использованием вольтамперометрического метода. 4 табл., 1 пр.

Description

Изобретение относится к области аналитической химии, а именно совершенствованию количественного определения энантиомеров оптически активной аминокислоты – триптофана (Trp) – в модельных растворах, биологических жидкостях, а также биологически активных добавках без предварительного его выделения из таблетированных форм.
Энантиомерная чистота Trp является важным показателем качества биологически активной добавки «Триптофан», т.к. из ее двух существующих оптических D- и L-изомеров, только последний изомер участвует в синтезе белков, пептидных антибиотиков, нативных иммунодепрессантов, формировании иммунного отклика и нормализации процессов центральной нервной системы (ЦНС). Препараты, содержащие Trp, выпускаются большим количеством производителей, поэтому экспрессный, высокоэффективный и недорогой контроль качества, способный определять энантиомерную чистоту содержащегося Trp является, востребованным. Аналитические электрохимические методы, использующие энантиоселективные вольтамперометрические сенсоры, в полной мере отвечают предъявляемым к анализу требованиям. При этом именно энантиоселективные вольтамперометрические сенсоры отвечают за качество определения энантиомерной чистоты содержащегося в препаратах триптофана.
Существуют сенсоры для селективного распознавания и определения энантиомеров триптофана на основе пастового электрода с различными модификаторами, такими как:
- 3-Neomenthylindene [L.R. Zagitova, V.N. Maistrenko, Y.A. Yarkaeva, V.V. Zagitov, R.A. Zilberg, P.V. Kovyazin and L.V. Parfenova Novel chiral voltammetric sensor for tryptophan enantiomers based on 3-neomenthylindene as recognition element // J. Electroanal. Chem., 2021, vol. 880, pp. 114939–114949];
- SnO2-Co3O4@rGO/IL [H. Zeinali, H. Bagheri, Z. Monsef-Khoshhesab, H. Khoshsafar and A. Hajian Nanomolar simultaneous determination of tryptophan and melatonin by a new ionic liquid carbon paste electrode modified with SnO2-Co3O4@rGO nanocomposite // Mater. Sci. Eng. C, 2017, vol. 71, pp. 386–394];
- SiO2 nanoparticles [M. Xu, M. Ma and Y. Ma Electrochemical determination of tryptophan based on silicon dioxide nanoparticles modified carbon paste electrode // Russ. J. Electrochem. 2012, vol. 48, pp. 489–494];
- BTPM [Y.A. Yarkaeva, E.N. Islamuratova, L.R. Zagitova, V.Y. Gus’kov, R.A. Zil’berg and V.N. Maistrenko A sensor for the recognition and determination of tryptophan enantiomers based on carbon-paste electrode modified by enantiomorphic crystals of bromotriphenylmethane // J. Anal. Chem. 2021, vol. 76, pp. 1345–1354];
- Ni NPs/N-C [P. Deng, X. Nie, Y. Wu, Y. Tian, J. Li and Q. He A cost-saving preparation of nickel nanoparticles/nitrogen-carbon nanohybrid as effective advanced electrode materials for highly sensitive tryptophan sensor // Microchem. J., 2021, vol. 160, pp. 105744];
- CPE/CNF [X. Tang, Y. Liu, H. Hou, T. You Electrochemical determination of L-tryptophan, L-tyrosine and L-cysteine using electrospun carbon nanofibers modified electrode, Talanta, 2010, vol. 80, pp. 2182–2186]. Срок хранения вышеперечисленных сенсоров представлен в таблице 1.
Таблица 1
Сенсор Срок хранения, дни
CPBE/3-Neomenthylindene 5
CPE/SnO2-Co3O4@rGO/IL 14
CPE/SiO2 nanoparticles 7
CPE/BTPM 6
CPE/Ni NPs/N-C 14
CPE/CNF 1
Основным недостатком модифицированных электродов является низкая стабильность.
Существуют сенсоры для селективного распознавания и определения энантиомеров триптофана на основе следующих хиральных модификаторов:
- 3-neomenthylindene [L.R. Zagitova, V.N. Maistrenko, Y.A. Yarkaeva, V.V. Zagitov, R.A. Zilberg, P.V. Kovyazin and L.V. Parfenova Novel chiral voltammetric sensor for tryptophan enantiomers based on 3-neomenthylindene as recognition element // J. Electroanal. Chem., 2021, vol. 880, pp. 114939–114949];
- Cu2-β-CD/NH2-CS-MWCNTs [P. Lei, Y. Zhou, G. Zhang, Y. Zhang, C. Zhang, S. Hong, Y. Yang, C. Dong and S. Shuang A highly efficient chiral sensing platform for tryptophan isomers based on a coordination self-assembly // Talanta, 2019, vol. 195, pp. 306–312];
- β-CD-PtNPs/GNs [Y.-X. Sun, D.-D. Zhang, Y. Sheng, D. Xu, R. Zhang and M. Bradley Supramolecular assembly induced chiral interface for electrochemical recognition of tryptophan enantiomers // Anal. Methods, 2021, vol. 13, pp. 2011–2020];
- MWCNTs-HECS [J. Song, C. Yang, J. Ma, Q. Han, P. Ran and Y. Fu Voltammetric chiral discrimination of tryptophan using a multilayer nanocomposite with implemented amino-modified beta-cyclodextrin as recognition element // Microchim. Acta, 2018, vol. 185, pp. 230];
- GNP-CILE [A. Safavi and S. Momeni Electrocatalytic oxidation of tryptophan at gold nanoparticle-modified carbon ionic liquid electrode // Electroanalysis, 2010, vol. 22, pp. 2848–2855];
- NH2-β-CD/Au@Pt/PEI/MWCNTs [J. Xu, Q. Wang, C. Xuan, Q. Xia, X. Lin and Y. Fu Chiral recognition of tryptophan enantiomers based on beta-cyclodextrin-platinum nanoparticles/graphene nanohybrids modified electrode // Electroanalysis, 2016, vol. 28, pp. 868–873];
- BTPM [Y.A. Yarkaeva, E.N. Islamuratova, L.R. Zagitova, V.Y. Gus’kov, R.A. Zil’berg and V.N. Maistrenko A sensor for the recognition and determination of tryptophan enantiomers based on carbon-paste electrode modified by enantiomorphic crystals of bromotriphenylmethane // J. Anal. Chem. 2021, vol. 76, pp. 1345–1354]. Сравнение аналитических характеристик приведено в таблице 2.
Таблица 2
Сенсор Предел обнаружения, моль/л Линейный диапазон определяемых концентраций, моль/л i p1/i p2 ΔE p, мВ
3-Neomenthylindene 1.71⋅10-6 для L-триптофана,
2.23⋅10-6 для D- триптофана
2.5⋅10–6 – 3.0·10–4 1.34 10
Cu2-β-CD/NH2-CS-MWCNTs 1.34⋅10-5 for L- триптофана,
1.85·10-5 for D- триптофана
1.0⋅10–4 – 4.0·10–3 1.64 40
β-CD-PtNPs/GNs 1.7⋅10-5 для L- триптофана,
2.1⋅10-5 для D- триптофана
5.00⋅10-5 – 5.00·10-3 1.30 -
MWCNTs-HECS 1.34⋅10-5 для L- триптофана,
1.85⋅10-5 для D- триптофана
5.0⋅10–3 – 1.0·10–2 1.15 -
GNP-CILE 4.0⋅10-6 5⋅10-6 – 9·10-4 - -
NH2-β-CD/Au@Pt/PEI/MWCNTs 4.3⋅10-6 для L- триптофана,
5.6⋅10-6 для D- триптофана
1.0⋅10−5 − 5.0⋅10−3 1.45 -
BTPM 2.09⋅10-6 для L- триптофана,
1.16⋅10-6 для D- триптофана
1.00⋅10–5 – 4.0⋅10–4 1.14 20
Среди сенсоров, описанных ранее в литературе, можно выделить основные ограничения их применения: высокий предел обнаружения, узкий линейный диапазон концентраций, низкое значение разности потенциалов (ΔE p), а также коэффициента энантиоселективности (i p1/i p2).
Существуют сенсоры для селективного распознавания и определения энантиомеров триптофана на основе молекулярного импринтинга (МИП):
- Nafion-MIP-MWCNTs@IL [Y. Xia, F. Zhao and B. Zeng A molecularly imprinted copolymer based electrochemical sensor for the highly sensitive detection of L-tryptophan // Talanta, 2020, vol. 206, pp. 120245];
- MIP-MWCNTs [Y. Wu, P. Deng, Y. Tian, Z. Ding, G. Li, J. Liu, Z. Zuberi and Q. He Rapid recognition and determination of tryptophan by carbon nanotubes and molecularly imprinted polymer-modified glassy carbon electrode // Bioelectrochemistry, 2020, vol. 131, pp. 107393];
- MIP/ABPE [T. Deng, W. Ding, Li. Liu and He A simple and efficient molecularly imprinted electrochemical sensor for the selective determination of tryptophan // Biomolecules, 2019, vol. 9, pp. 294];
- ABPE/GR [P. Deng, Z. Xu and Y. Feng Acetylene black paste electrode modified with graphene as the voltammetric sensor for selective determination of tryptophan in the presence of high concentrations of tyrosine // Mater. Sci. Eng. C., 2014, vol. 35, pp. 54–60];
- MIP/CNT-CPE [M. Akhoundiana, T. Alizadeha, M.R. Ganjalia and P. Norouzia Ultra-trace detection of methamphetamine in biological samples using FFT square wave voltammetry and nano-sized imprinted polymer/MWCNTs-modified electrode // Talanta, 2019, vol. 200, pp. 115–123].
В таблице 3 представлены аналитические характеристики МИП сенсоров, описанных в литературе.
Таблица 3
Сенсор Предел обнаружения, моль/л Линейный диапазон определяемых концентраций, моль/л i p1/i p2 ΔE p, мВ
Nafion-MIP-MWCNTs@IL 6.0⋅10-9 8.0⋅10-9 – 2.6·10-5 14.1 -
MIP-MWCNTs 1.0⋅10-9 2.0⋅10-9 – 1.0⋅10-4 1.50 -
MIP/ABPE 8.0⋅10-9 1.0⋅10-8 – 4⋅10-6
4⋅10-6 – 2.0⋅10-5
2.0⋅10-5 – 1.0⋅10-4
3.50 -
ABPE/GR 6.0⋅10-8 1.0⋅10-7 –1.0⋅10-4 0.58 -
MIP/CNT-CPE 8.3⋅10-10 1.0⋅10-8 - 1.0⋅10-6
3.0⋅10-6 - 1.0⋅10-4
- 115
Данные МИП-сенсоры имеют сложную методику изготовления и необходимость качественного удаления молекул темплатов для получения воспроизводимых результатов, что является их ключевыми недостатками.
Задачей предлагаемого изобретения является разработка экспрессного, недорогостоящего, стабильного, высокочувствительного энантиоселективного вольтамперометрического сенсора, обладающего возможностью определять энантиомерную чистоту биологически активной добавки «Триптофан» в модельных растворах, таблетированных формах и биологических жидкостях с помощью дифференциально-импульсной вольтамперометрии (ДИВ).
Техническим результатом изобретения является возможность определения содержания индивидуальных энантиомеров оптически активного действующего вещества биологически активной добавки «Триптофан» в модельных растворах, биологических жидкостях и таблетированных формах различных производителей с использованием вольтамперометрического метода.
Поставленная задача решается, а указанный технический результат достигается энантиоселективным вольтамперометрическим сенсором для определения энантиомеров триптофана на основе пастового электрода из графитированной термической сажи Carboblack C, предварительно модифицированной хиральным октаэдрическим комплексом кобальта(III) Λ-конфигурации с хлорид-анионом на основе коммерчески доступных (R,R)-1,2-циклогександиамина и 3,5-дитретбутилсалицилового альдегида, взятым в соотношении 1 массовая часть комплекса на 100 массовых частей Carboblack C.
В предложенном техническом решении в качестве хирального селектора использован октаэдрический комплекс кобальта(III) Λ-конфигурации с хлорид-анионом Λ(R,R)-Co-Cl, преимуществом которого является стабильность на воздухе и в водных растворах, что обеспечивает более длительный срок хранения предложенного сенсора, по сравнению с другими, описанными в литературе (Таблица 4).
Хиральный модификатор (или селектор) Λ(R,R)-Co-Cl обеспечивает более низкий предел обнаружения, широкий линейный диапазон концентраций, высокий коэффициент энантиоселективности (i p1/i p2), большую разность Red/Ox потенциалов (ΔE p), а также имеет низкую себестоимость, по сравнению с другими хиральными модификаторами, описанными в литературе (Таблица 4).
При сопоставимых значениях линейного диапазона определяемых концентраций, энантиоселективность обеспечивается простой процедурой нанесения хирального модификатора Λ(R,R)-Co-Cl на частицы графитированной термической сажи Carboblack C без задействования методики молекулярного импринтинга (Таблица 4).
Предложенный энантиоселективный вольтамперометрический сенсор состоит из не менее трех основных компонентов – тела сенсора, выполненного из цилиндрического политетрафторэтиленного корпуса и платиновой проволоки в качестве электрического коллектора, графитированной термической сажи Carboblack C и хирального селектора – энантиомерно чистого октаэдрического комплекса кобальта(III) Λ-конфигурации с хлорид-анионом на основе (R,R)-1,2-циклогександиамина и 3,5-дитретбутилсалицилового альдегида (Λ(R,R)-Co-Cl), который придает сенсору способность к детектированию аналитического сигнала L-2-амино-3-(1H-индол-3-ил)пропионовой кислоты. Для связывания модифицированной хиральным комплексом кобальта(III) графитированной термической сажи Carboblack С и создания пастообразной массы используется сквалан.
Реализацию предложенного хирального сенсора иллюстрируют следующие примеры:
1) Методика приготовления Λ(R,R)-Co-Cl@CBPE
Для приготовления пастообразного электрода 1 мг комплекса кобальта(III) Λ(R,R)-Co-Cl растворяли в 1 мл хлороформа. К раствору комплекса добавляли 100 мг сажи Carboblack C и затем энергично перемешивали полученную смесь в течение 1 часа. После этого растворитель выпаривали, а оставшийся твердый порошок сушили в сушильном шкафу при 50 °C в течение 15 минут. Для образования однородной пасты к модифицированному Carboblack C добавляли две капли сквалана с последующим перемешиванием.
В таблице 4 представлены аналитические характеристики предложенного сенсора для распознавания и определения L- и D- энантиомеров Trp (n = 5, P = 0.95).
Таблица 4
Сенсор Λ(R,R)-Co-Cl@CBPE
Предел обнаружения, моль/л 3.30⋅10-6 для L-триптофана,
2.42⋅10-6 для D-триптофана
Линейный диапазон определяемых концентраций, моль/л 1.00⋅10-6 – 5.00⋅10-4
i p1/i p2 1.36
ΔE p, мВ 35
Относительное стандартное отклонение, % 1.0–4.4 в модельных растворах
1.4–5.4 в плазме крови
1.4–5.1 в моче
1.3–5.2 для L-триптофана в пантотенате кальция, гидрохлориде пиридоксина (производитель: ЭВАЛАР)
2.0–2.1 для L-триптофана (Производитель: Scitec Nutrition)
3.3–6.2 для L-триптофана в стеариновой кислоте (производитель: NOW International)
Правильность, % 99.9–103.3 в модельных растворах
97.0–105.4 в плазме крови
97.0–100.0 в моче
101.9–104.4 для L-триптофана в пантотенате кальция, гидрохлориде пиридоксина (производитель: ЭВАЛАР)
102.2–105.4 для L-триптофана (Производитель: Scitec Nutrition)
101.1–103.9 для L-триптофана в стеариновой кислоте (производитель: NOW International)
Срок хранения, дни 15
Из представленных в Таблице 4 аналитических характеристик следует, что разработанный энантиоселективный вольтамперометрический сенсор обладает хорошей стабильностью, широким линейным диапазоном определяемых концентраций, высоким коэффициентом энантиоселективности (i p1/i p2), разностью потенциалов (ΔE p), а также низким пределом обнаружения, что позволяет проводить высокоточное количественное определение энантиомеров триптофана в модельных растворах, биологических жидкостях и биологически активных добавках без предварительного выделения активного вещества из таблетированных форм. Разработанный сенсор характеризуется низкой стоимостью, простотой изготовления, доступностью, а также воспроизводимостью результатов анализа.

Claims (1)

  1. Энантиоселективный вольтамперометрический сенсор для определения энантиомеров триптофана на основе пастового электрода из графитированной термической сажи Carboblack C, предварительно модифицированной хиральным энантиомерно чистым октаэдрическим комплексом кобальта(III) Λ-конфигурации с хлорид-анионом на основе (R,R)-1,2-циклогександиамина и 3,5-дитретбутилсалицилового альдегида, взятым в соотношении 1 массовая часть комплекса на 100 массовых частей Carboblack C.
RU2023133561A 2023-12-18 Вольтамперометрический сенсор для распознавания и определения энантиомеров триптофана RU2828881C1 (ru)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2828881C1 true RU2828881C1 (ru) 2024-10-21

Family

ID=

Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
IT202000027642A1 (it) * 2020-11-19 2021-02-19 Sense4Med S R L Sensore miniaturizzato modificato con carbon black per la determinazione di Tyr in siero sanguigno
EP3645733B1 (en) * 2017-06-30 2023-04-26 Abbott Diabetes Care Method and apparatus for analyte detection using an electrochemical biosensor

Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP3645733B1 (en) * 2017-06-30 2023-04-26 Abbott Diabetes Care Method and apparatus for analyte detection using an electrochemical biosensor
IT202000027642A1 (it) * 2020-11-19 2021-02-19 Sense4Med S R L Sensore miniaturizzato modificato con carbon black per la determinazione di Tyr in siero sanguigno

Non-Patent Citations (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Title
ИОНИНА А.М. и др. Вольтамперометрический сенсор для распознавания и определения энантиомеров триптофана на основе графитированной сажи Carboblack C и цеолита MFI-И // Инновационные материалы и технологии, материалы Международной научно-технической конференции молодых ученых, 20.06.2023, стр. 187-188. *
МАЙСТРЕНКО В.Н. и др. Энантиоселективные вольтамперометрические сенсоры на основе хиральных материалов // ЖУРНАЛ АНАЛИТИЧЕСКОЙ ХИМИИ, 2020, т. 75, N 12, стр. 1080-1096. *

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Wang et al. A novel ratiometric electrochemical biosensor for sensitive detection of ascorbic acid
Li et al. Constructing electrochemical sensor using molecular-imprinted polysaccharide for rapid identification and determination of l-tryptophan in diet
Yarkaeva et al. Voltammetric sensor system based on Cu (II) and Zn (II) amino acid complexes for recognition and determination of atenolol enantiomers
CN110231382B (zh) 一种基于分子印迹聚合膜修饰电极的l-谷氨酸检测方法及传感器
US20220065808A1 (en) Method for selective detection of l-tryptophan using formaldehyde as medium
CN113406168B (zh) 分子印迹检测氯霉素的电化学传感器及其制备方法和应用
Zilberg et al. Chiral octahedral cobalt (III) complex immobilized on Carboblack C as a novel robust and readily available enantioselective voltammetric sensor for the recognition of tryptophan enantiomers in real samples
CN104820005A (zh) 一种基于壳聚糖/环糊精双核铜的手性传感器及其制备方法
CN106053575A (zh) 一种用于测量酪氨酸浓度的复合材料修饰电极及应用
Hua et al. A highly selective “turn-on” electroanalysis strategy with reduced copper metal–organic frameworks for sensing histamine and histidine
Pan et al. Development of a chiral electrochemical sensor based on copper–amino acid mercaptide nanorods for enantioselective discrimination of tryptophan enantiomers
Sun et al. Electrochemical recognition of tryptophan enantiomers based on the self-assembly of polyethyleneimine and chiral peptides
CN105044178A (zh) 基于壳聚糖/海藻酸钠的手性传感器对含有锌离子的色氨酸对映体的手性识别
Li et al. Electrochemical chiral recognition of tryptophan enantiomers based on copper-modified β-cyclodextrin
An et al. Isostructural chiral metal–organic frameworks with metal-regulated performances for electrochemical enantiomeric recognition of tyrosine and tryptophan
CN111398381A (zh) 一种识别非电活性氨基酸对映体的电化学识别方法
KR20120103911A (ko) 일산화질소 검출용 바이오센서 및 이의 제조방법
CN109085225A (zh) 一种一步沉积法修饰磁电极的蛋白质电化学印迹传感器的制备方法
Wang et al. Electrochemical sensor based on sodium alginate as a chiral selective agent for the detection of tryptophan isomers in food
Wei et al. Bovine serum albumin‐coated titanium dioxide modified electrochemical interface for enantioselective discrimination of D/L‐aspartic acid
RU2828881C1 (ru) Вольтамперометрический сенсор для распознавания и определения энантиомеров триптофана
Li et al. A non-enzymatic electrochemical biosensor based on SiO 2–Au nanoparticles for hemoglobin detection
Sun et al. Construction of CS/BSA multilayers for electrochemical recognition of tryptophan enantiomers
CN211122646U (zh) 一种基于分子印迹聚合膜修饰电极的l-谷氨酸检测传感器
CN111537581B (zh) 一种可用于识别非电活性对映体构型的电化学传感器的制备方法