RU2747599C1 - Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry - Google Patents

Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry Download PDF

Info

Publication number
RU2747599C1
RU2747599C1 RU2020128125A RU2020128125A RU2747599C1 RU 2747599 C1 RU2747599 C1 RU 2747599C1 RU 2020128125 A RU2020128125 A RU 2020128125A RU 2020128125 A RU2020128125 A RU 2020128125A RU 2747599 C1 RU2747599 C1 RU 2747599C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
layer
osl
detector
dosimetry
thin
Prior art date
Application number
RU2020128125A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Игорь Игориевич Мильман
Алекандр Иванович Сюрдо
Ринат Мансурович Абашев
Original Assignee
Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН) filed Critical Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики металлов имени М.Н. Михеева Уральского отделения Российской академии наук (ИФМ УрО РАН)
Priority to RU2020128125A priority Critical patent/RU2747599C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2747599C1 publication Critical patent/RU2747599C1/en

Links

Images

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/02—Dosimeters
    • G01T1/10—Luminescent dosimeters

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • General Physics & Mathematics (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Molecular Biology (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Abstract

FIELD: physics; dosimetry of ionizing radiation.
SUBSTANCE: method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry contains steps in which the surface of the initial corundum crystal is heated by a scanning CO2-laser beam with a diameter of 10-15 mcm. At the same time, stoichiometric corundum is used as the initial material of the detector, the surface of which is pre-coated with a graphite layer with a thickness of 5-10 mcm. After that, the surface of the crystal, covered with a graphite layer, is heated to a temperature of 2450-2470ºC by using a scanning laser beam with a power of 8.8-9.2 W and a scanning speed of 0.9-1.1 m/s.
EFFECT: increased reliability, accuracy and credibility of the received dosimetry information.
1 cl, 2 tbl, 5 dwg

Description

Изобретение относится к дозиметрии ионизирующих излучений, конкретно к способам получения тонкослойных детекторов для кожной и глазной дозиметрии, использующей эффекты термически и/или оптически стимулированной люминесценции (ТЛ и ОСЛ, соответственно). Изобретение может быть использовано для повышения надежности, покровов открытых участков тела (например, кистей рук, лица), а также персонала, работающего с источниками слабо проникающих заряженных ядерных частиц, таких как бета-, альфачастицы и позитроны.The invention relates to dosimetry of ionizing radiation, specifically to methods for producing thin-layer detectors for skin and ocular dosimetry using the effects of thermally and / or optically stimulated luminescence (TL and OSL, respectively). The invention can be used to improve the reliability of the covers of open areas of the body (for example, hands, face), as well as personnel working with sources of weakly penetrating charged nuclear particles, such as beta, alpha particles and positrons.

Потребность в тонкослойных детекторах ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии продиктована тем, что, как выяснилось по результатам углубленных исследований, основным медицинским эффектом облучения хрусталика глаза является радиационная катаракта и риск возникновения радиационно-индуцированной катаракты оказался более высоким, чем это считалось ранее. Это вызвало необходимость введения нового значения предела эквивалентной дозы при профессиональном облучении хрусталика глаза. Установленный в нормах радиационной безопасности НРБ-99/2009 и в основных санитарных правилах обеспечения радиационной безопасности ОСПОРБ - 99/2010 основной предел эквивалентной дозы в хрусталике глаза для персонала, равный 150 мЗв/год, в соответствии с международными нормами и документами по радиационной безопасности МКРЕ, МКРЗ МЭК и МАГАТЭ [Радиационная защита и безопасность источников излучения: Международные основные нормы безопасности. Промежуточное издание. Вена: МАГАТЭ, 2011], снижен с 150 до 20 мЗв в год [Методические указания МУ 2.6.5.037 – 2016. Контроль эквивалентной дозы фотонного и бета - излучения в коже и хрусталике глаза]. Резкое ужесточение норм внешнего облучения кожного покрова и хрусталика глаза персонала в реальных условиях облучения, например, медицинского персонала при выполнении различных видов оперативных вмешательств под контролем мягкого рентгеновского излучения [С.А. Рыжкин и др. Радиация и риск. 2017, том 26. №3, с. 90-99], применения источников импульсных полей излучений, в которых, при небольшом среднем значении мощности дозы, значения мощности дозы в импульсах могут существенно превышать измерительные возможности существующих дозиметрических систем, требуют принципиального пересмотра приборного и методического обеспечения радиационного контроля [В.И. Рубцов и др. Контроль эквивалентной дозы облучения хрусталика глаза и оценка возможности ее снижения. АНРИ, №3(2013) 32-37].The need for thin-layer ionizing radiation detectors for skin and ocular dosimetry is dictated by the fact that, as it turned out from the results of in-depth studies, the main medical effect of irradiation of the lens of the eye is radiation cataract and the risk of radiation-induced cataract is higher than previously thought. This necessitated the introduction of a new value for the equivalent dose limit for professional irradiation of the lens of the eye. Established in the radiation safety standards NRB-99/2009 and in the basic sanitary rules for ensuring radiation safety OSPORB-99/2010, the main limit of the equivalent dose in the lens of the eye for personnel, equal to 150 mSv / year, in accordance with international standards and documents on radiation safety ICRU , ICRP IEC and IAEA [Radiation Protection and Safety of Radiation Sources: International Basic Safety Standards. Interim edition. Vienna: IAEA, 2011], reduced from 150 to 20 mSv per year [Methodological guidelines MU 2.6.5.037 - 2016. Control of the equivalent dose of photon and beta radiation in the skin and lens of the eye]. A sharp tightening of the norms of external irradiation of the skin and lens of the eye of personnel in real conditions of exposure, for example, medical personnel when performing various types of surgical interventions under the control of soft X-ray radiation [S.A. Ryzhkin et al. Radiation and risk. 2017, volume 26, no. 3, p. 90-99], the use of sources of pulsed radiation fields, in which, with a small average value of the dose rate, the values of the dose rate in pulses can significantly exceed the measuring capabilities of existing dosimetric systems, require a fundamental revision of the instrumental and methodological support of radiation monitoring [V.I. Rubtsov et al. Control of the equivalent dose of irradiation of the lens of the eye and assessment of the possibility of its reduction. ANRI, No. 3 (2013) 32-37].

Согласно полученным данным [А.И. Сюрдо и др., АНРИ, 2014, №1, с. 39-45] наиболее точное определение нормируемых величин доз Нр(3) и Нр(0,07) возможно, если использовать для указанных целей детекторы с толщиной чувствительного слоя не более 5 мг/см2, то есть с толщиной, не превышающей толщины чувствительных слоев кожи и хрусталика.According to the data obtained [A.I. Shurdo et al., ANRI, 2014, No. 1, p. 39-45] the most accurate determination of the standardized dose values H p (3) and H p (0.07) is possible if detectors with a sensitive layer thickness of no more than 5 mg / cm 2 are used for these purposes, that is, with a thickness not exceeding the thickness of the sensitive layers of the skin and lens.

Следует отметить, что многие из используемых в настоящее время типов тонкослойных детекторов для регистрации доз в кожных покровах, например, на основе LiF и MgB2O7 и др. [Bilski P. et al. Ultra-thin LiF:Mg,Cu,P detectors for beta dosimetry. Radiation Measurements, 1995, v. 24, No. 4, p. 439-443; Шлеенкова E.H. Экспериментальное исследование характеристик индивидуальных термолюминесцентных дозиметров для измерения эквивалентных доз в коже и хрусталике глаза. Радиационная гигиена, 2014, т. 7, №4, с. 143-149; МУ 2.6.5.037 - 2016], имеют массовые толщины чувствительных слоев больше регламентируемой в действующих нормах НРБ-99/2009, в соответствии с которыми толщина чувствительных к облучению базального слоя кожи, эпителиального и экваториального слоя хрусталика глаза должна быть порядка 5 мг/см2.It should be noted that many of the currently used types of thin-layer detectors for recording doses in the skin, for example, based on LiF and MgB 2 O 7 , etc. [Bilski P. et al. Ultra-thin LiF: Mg, Cu, P detectors for beta dosimetry. Radiation Measurements, 1995, v. 24, No. 4, p. 439-443; Shleenkova EH Experimental study of the characteristics of individual thermoluminescent dosimeters for measuring equivalent doses in the skin and lens of the eye. Radiation hygiene, 2014, vol. 7, No. 4, p. 143-149; MU 2.6.5.037 - 2016], have mass thicknesses of sensitive layers greater than those regulated in the current norms of NRB-99/2009, according to which the thickness of the basal layer of the skin, epithelial and equatorial layers of the eye lens, sensitive to radiation, should be about 5 mg / cm 2 ...

Предлагаемое изобретение направлено на решение проблемы, вытекающей из требования снижения эквивалентной дозы в хрусталике глаза для персонала. Это автоматически влечет уменьшение требуемой толщины (массы) люминесцирующего слоя детектора и, следовательно, к снижению его чувствительности. При этом детектор должен одновременно обладать ТЛ и ОСЛ свойствами, обеспечивающими надежность и достоверность проводимых измерений, связанную с тем, что ТЛ - считывание дозиметрической информации является разрушающим, однократным, а с помощью ОСЛ информацию можно воспроизводить многократно. Таким образом оба канала получения дозиметрической информации дублируют друг друга на случай аварийного выхода из строя считывающей аппаратуры одного из них. Необходимость сохранения ТЛ канала считывания дозиметрической информации в способе получения тонкослойных детекторах продиктована еще и тем, что в настоящее время и в переходный период к новым нормам, основу аппаратурного обеспечения дозиметрического контроля в России, составляют ТЛ дозиметрические системы. Помимо возможности многократного считывания дозиметрической информации, метод ОСЛ обладает рядом серьезных преимуществ перед методом ТЛ, которые обеспечили ему все возрастающее применение в мировой практике. Это отсутствие необходимости строго контролируемого режима нагрева детектора до температуры 300-600°С, относительно простые системы стимуляции и регистрации люминесценции, высокая производительность, время считывания одного детектора 5-10 с, в отличие от необходимых 10-15 минут для получения дозиметрической информации с одного детектора по ТЛ каналу, обеспечивающие условия высокого уровня автоматизации измерительного процесса.The proposed invention is aimed at solving the problem arising from the requirement to reduce the equivalent dose in the lens of the eye for personnel. This automatically leads to a decrease in the required thickness (mass) of the luminescent layer of the detector and, consequently, to a decrease in its sensitivity. In this case, the detector must simultaneously possess TL and OSL properties that ensure the reliability and reliability of the measurements, due to the fact that TL - reading of dosimetric information is destructive, one-time, and with the help of OSL information can be reproduced many times. Thus, both channels for obtaining dosimetric information duplicate each other in case of emergency failure of the reading equipment of one of them. The need to preserve the TL of the dosimetric information readout channel in the method of obtaining thin-layer detectors is also dictated by the fact that currently and in the transition period to new standards, the basis of the equipment for dosimetry control in Russia is TL dosimetry systems. In addition to the possibility of multiple reading of dosimetric information, the OSL method has a number of serious advantages over the TL method, which ensured its ever-increasing application in world practice. This is the absence of the need for a strictly controlled mode of heating the detector to a temperature of 300-600 ° C, relatively simple systems for stimulating and recording luminescence, high productivity, the reading time of one detector is 5-10 s, as opposed to the required 10-15 minutes for obtaining dosimetric information from one the detector on the TL channel, providing conditions for a high level of automation of the measuring process.

Возможность применения одного и того же тонкослойного детектора в режиме ТЛ и/или ОСЛ сталкивается с противоречивыми требованиями к выбору материала держателя детектора, подложки. Для ТЛ держатель должен обеспечить нагрев детектора до достаточно высоких температур, то есть обладать теплопроводностью металла, а для ОСЛ - быть прозрачным для стимулирующего света и люминесценции детектора при этом сама подложка не должна обладать люминесцентными свойствами. Способ получения чувствительного материала детектора должен предусматривать возможность изготовления больших партий детекторов с однородными ТЛ и ОСЛ- свойствами.The possibility of using one and the same thin-layer detector in the TL and / or OSL modes faces conflicting requirements for the choice of the material of the detector holder and the substrate. For TL, the holder must provide heating of the detector to sufficiently high temperatures, that is, it must have the thermal conductivity of the metal, and for OSL it must be transparent to the stimulating light and the luminescence of the detector, while the substrate itself must not have luminescent properties. The method for obtaining the sensitive material of the detector should provide for the possibility of manufacturing large batches of detectors with uniform TL and OSL properties.

Таким образом, техническая проблема заключается в повышении надежности, точности и достоверности получаемой дозиметрической информации за счет повышения чувствительности и отношения сигнал/шум при измерениях по каналам ТЛ и/или ОСЛ тонкослойного детектора, полученного непосредственно на оптически не активной подложке, при упрощении технологии.Thus, the technical problem is to increase the reliability, accuracy and reliability of the received dosimetric information by increasing the sensitivity and signal-to-noise ratio when measuring through the TL and / or OSL channels of a thin-layer detector obtained directly on an optically inactive substrate, while simplifying the technology.

Из уровня техники известны способы создания тонкослойных ТЛ - и/или ОСЛ - детекторов.Methods for creating thin-layer TL and / or OSL detectors are known from the prior art.

В способе, описанном в [M.S. Akselrod et. al. A thin - layer Al2O3:С beta TL detector. Radiation Protection Dosimetry. Vol.66, Nos.1-4, pp.105-110 (1996)], объемный монокристаллический детектор Al2O3:С механически размалывался в порошок в железной мельнице. Время размалывания варьировалось от 2 до 6 часов. Порошок обрабатывался соляной кислотой для удаления из него железных включений, промывался водой и сушился горячим воздухом. Описанный способ позволял получать порошок с размерами зерен от 1 до 160 мкм. ТЛ чувствительность детектора в форме порошка зависела от размеров зерна, и существенно снижалась, когда размеры зерна были меньше 40 мкм. Следующей стадией этой технологии было закрепление порошка на подложки, выполненные из разных материалов, включая термостойкие полимерные пленки и металлические фольги. Наилучшие результаты (линейность дозовой зависимости 10-5 - 15 Гр и минимальная зависимость выхода ТЛ от энергии бета частиц (147Pm, 204Tl, 90Sr/90Y), в 1,5 раза, были достигнуты для порошкообразного α-Al2O3. С детектора с размером зерна 20-40 мкм, нанесенного на алюминиевую подложку толщиной 0,2 мм и удерживаемого на ней силами адгезионной связи. Рассмотренный способ положен в основу промышленного изготовления на основе α-Al2O3:С тонкослойных ТЛ- ОСЛ - детекторов фирмой Landauer, Inc. (USA), используемых в настоящее время [T.N.O. Pinto et. al. Measuring TL and OSL of Beta Radioisotops inside a Glove Box at a Radiopharmacy Laboratory. Radiation Measurements, v. 46, N12 (2011)1847-1850]. Описанный способ получения тонкослойных α-Al2O3:С детекторов характеризуется большой трудоемкостью и материальными затратами. Последние связаны с получением объемного ТЛ-ОСЛ-чувствительного материала, его механическим измельчением, химической очисткой и закреплением полученного порошка на металлическую подложку для регистрации ТЛ. Для измерения только ОСЛ порошок размещался между оптически прозрачными органическими пленками. Кроме того, получаемые по вышеописанной технологии детекторы, на практике имели значительную толщину активного слоя (~80-100 мкм), что не позволяет корректно (согласно нормам НРБ-99/2009) оценивать дозу от бета- излучения в базальном слое кожи толщиной 5 мг/см2 под покровным слоем толщиной 5 мг/см2.In the method described in [MS Akselrod et. al. A thin - layer Al 2 O 3 : С beta TL detector. Radiation Protection Dosimetry. Vol.66, Nos.1-4, pp.105-110 (1996)], a volumetric single crystal detector Al 2 O 3 : C was mechanically ground into powder in an iron mill. Grinding time varied from 2 to 6 hours. The powder was treated with hydrochloric acid to remove iron inclusions from it, washed with water and dried with hot air. The described method made it possible to obtain a powder with grain sizes from 1 to 160 μm. The TL sensitivity of the detector in the form of a powder depended on the grain size and significantly decreased when the grain size was less than 40 μm. The next step in this technology was the attachment of the powder to substrates made of various materials, including heat-resistant polymer films and metal foils. The best results (linearity of the dose dependence of 10 -5 - 15 Gy and the minimum dependence of the TL yield on the energy of beta particles ( 147 Pm, 204 Tl, 90 Sr / 90 Y), 1.5 times, were achieved for powdered α-Al 2 O 3. From a detector with a grain size of 20-40 microns, deposited on an aluminum substrate 0.2 mm thick and held on it by adhesive forces. The considered method is the basis for industrial production on the basis of α-Al 2 O 3 : C thin-layer TL-OSL - detectors by Landauer, Inc. (USA), currently used [TNO Pinto et al. Measuring TL and OSL of Beta Radioisotops inside a Glove Box at a Radiopharmacy Laboratory. Radiation Measurements, v. 46, N12 (2011) 1847 The described method for producing thin-layer α-Al 2 O 3 : C detectors is characterized by high labor intensity and material costs.The latter are associated with the production of a bulk TL-OSL-sensitive material, its mechanical grinding, chemical cleaning and fixing of the obtained powder. and a metal substrate for TL registration. To measure only OSL, the powder was placed between optically transparent organic films. In addition, the detectors obtained using the above technology, in practice, had a significant thickness of the active layer (~ 80-100 microns), which does not allow correctly (according to the NRB-99/2009 standards) to estimate the dose from beta radiation in the basal layer of the skin with a thickness of 5 mg / cm 2 under a cover layer with a thickness of 5 mg / cm 2 .

В способе, описанном в [M.W. Blair et al. Nanophosphor aluminum oxide: Luminescence response of a potential dosimetric material. J. of Luminescence 130 (2010) 825-831], для создания тонкослойного детектора использовались нанопорошки α-Al2O3. Исходные промышленные нанопорошки Al(ОН)3 (18 г.) были растворены в азотной кислоте (40 мл, HNO3, 65wt%). После того, как экзотермическая реакция останавливалась, в жидкость добавлялось определенное количество катализатора (глицин, мочевина и гексаметилентетрамин). Перед финишной термообработкой смесь высушивалась в вакуумной печи при 115°С в течение 18 часов. Термообработка проводилась на воздухе в муфельной печи при 620°С. Дополнительный отжиг на воздухе при 1000°С в течение 1 часа был сделан для удаления остатков катализатора, нитрата и для образования стабильной а - фазы Al2O3. Порошок с размером зерен 2 нм фиксировался на стальной подложке силиконовым клеем и облучался излучением источника 90Sr/90Y с мощностью дозы 0,129Гр/с и 0,014Гр/с. ТЛ и ОСЛ измерялись по стандартной методике. Результаты сравнивались с объемными детекторами на основе α-Al2O3: С. Кривые затухания ОСЛ во времени и ТЛ сравниваемых детекторов имели близкий по форме вид с объемными детекторами. Чувствительность объемного детектора была на два порядка выше наилучшего из полученных по нанотехнологии из-за различий в массах активного вещества. Параметры ТЛ и ОСЛ детекторов, активная часть которых была выполнена по нанотехнологии, сильнейшим образом зависела от типа катализатора и режимов термообработок. Близкие результаты с описанными выше, получены при использовании другой разновидности технологии получения наноразмерных частиц α-Al2O3 для создания тонкопленочного детектора [V.S. Kortov et al. Luminescence properties of nanostructured alumina ceramic. Radiation Measurements 43(2008) 341-344)]. Недостатками описанных способов получения тонкослойных α-Al2O3 детекторов является сложная технология. ТЛ и ОСЛ - свойства материала детектора оказываются трудновоспроизводимыми из-за зависимости их от многих параметров режима получения, типа и чистоты химических реактивов. Раздельные этапы получения чувствительного вещества детектора и его закрепление на металлическую подложку. Чувствительность таких детекторов относительно невелика, а воспроизводимость ТЛ-ОСЛ свойств для серийного производства крайне низка.In the method described in [MW Blair et al. Nanophosphor aluminum oxide: Luminescence response of a potential dosimetric material. J. of Luminescence 130 (2010) 825-831], α-Al 2 O 3 nanopowders were used to create a thin-layer detector. Initial commercial Al (OH) 3 nanopowders (18 g) were dissolved in nitric acid (40 ml, HNO 3 , 65wt%). After the exothermic reaction was stopped, a certain amount of catalyst (glycine, urea, and hexamethylenetetramine) was added to the liquid. Before the final heat treatment, the mixture was dried in a vacuum oven at 115 ° C for 18 hours. Heat treatment was carried out in air in a muffle furnace at 620 ° C. Additional annealing in air at 1000 ° C for 1 hour was done to remove catalyst residues, nitrate and to form a stable a - phase Al 2 O 3 . A powder with a grain size of 2 nm was fixed on a steel substrate with silicone glue and irradiated with radiation from a 90 Sr / 90 Y source with a dose rate of 0.129 Gy / s and 0.014 Gy / s. TL and OSL were measured according to the standard method. The results were compared with volumetric detectors based on α-Al 2 O 3 : C. The OSL decay curves in time and TL of the compared detectors had a shape similar to that of volume detectors. The sensitivity of the volume detector was two orders of magnitude higher than the best one obtained by nanotechnology due to the difference in the masses of the active substance. The parameters of TL and OSL detectors, the active part of which was made using nanotechnology, strongly depended on the type of catalyst and heat treatment modes. Similar results with those described above were obtained using another type of technology for producing nanosized particles of α-Al 2 O 3 to create a thin-film detector [VS Kortov et al. Luminescence properties of nanostructured alumina ceramic. Radiation Measurements 43 (2008) 341-344)]. The disadvantages of the described methods for producing thin-layer α-Al 2 O 3 detectors is a complex technology. TL and OSL - the properties of the detector material are difficult to reproduce due to their dependence on many parameters of the production mode, the type and purity of chemical reagents. Separate stages of obtaining a sensitive substance of the detector and fixing it on a metal substrate. The sensitivity of such detectors is relatively low, and the reproducibility of TL-OSL properties for batch production is extremely low.

В способах, описанных в [S. Green et al. Optical properties of nanoporous obtained by aluminium anodization. Phys. Stat. Sol. (c) 4, No.2, 618-621(2007) и H. Efeoglu et al. Anodisation of aluminium thin films on p++ Si and annihilation of strong luminescence from Al2O3. J. of luminescence 130(2010)157-162], тонкие пленки оксида алюминия получены электрохимическим анодированием алюминиевых фольг.Разработанная технология включает две стадии. На первой, высокочистая (>99,5%) алюминиевая фольга травится в перемешивающейся щавелевой кислоте. Предварительно производилась ультразвуковая очистка фольги ее механическая и электрополировка. Продолжительность анодирования на первой стадии составляет не менее 2 часов. За это время толщина пленки достигала величины около 8 мкм. Вторая стадия анодирования длилась от 6 до 8 часов. Потенциал ионизации на обоих этапах поддерживался равным 40 В. Анодирование проводилось при постоянной температуре T1=20°С и Т2=2°С со средней плотностью тока i1=8,0 мА/см2 и i2=1,9 мА/см2. Толщины пленок, полученных в указанных режимах, составляли d1=90 мкм и d2=29 мкм, соответственно. Люминесцентные свойства пленок были хорошо выражены и коррелировали с известными для объемных дозиметрических кристаллов α-Al2O3:С, в обоих случаях ответственными за люминесценцию являлись центры F - типа. Недостатками способов получения тонкослойных оптически активных Al2O3 - покрытий является длительность и сложность процесса, сильная зависимость получаемых люминесцентных свойств (изменение интенсивности и спектра люминесценции) от температуры проведения анодирования, химической чистоты используемых реагентов.In the methods described in [S. Green et al. Optical properties of nanoporous obtained by aluminum anodization. Phys. Stat. Sol. (c) 4, No.2, 618-621 (2007) and H. Efeoglu et al. Anodisation of aluminum thin films on p ++ Si and annihilation of strong luminescence from Al 2 O 3 . J. of luminescence 130 (2010) 157-162], thin films of aluminum oxide are obtained by electrochemical anodization of aluminum foils. The developed technology includes two stages. First, high-purity (> 99.5%) aluminum foil is etched in stirring oxalic acid. Preliminarily, ultrasonic cleaning of the foil was carried out, its mechanical and electropolishing. The duration of anodizing at the first stage is at least 2 hours. During this time, the film thickness reached about 8 μm. The second stage of anodizing lasted from 6 to 8 hours. The ionization potential at both stages was maintained equal to 40 V. Anodization was carried out at a constant temperature T 1 = 20 ° C and T 2 = 2 ° C with an average current density i 1 = 8.0 mA / cm 2 and i 2 = 1.9 mA / cm 2 . The thicknesses of the films obtained in the indicated modes were d 1 = 90 µm and d 2 = 29 µm, respectively. The luminescent properties of the films were well expressed and correlated with those known for bulk dosimetric crystals of α-Al 2 O 3 : C; in both cases, F-type centers were responsible for the luminescence. The disadvantages of methods for obtaining thin-layer optically active Al 2 O 3 - coatings are the duration and complexity of the process, the strong dependence of the resulting luminescent properties (change in the intensity and spectrum of luminescence) on the temperature of the anodizing, the chemical purity of the reagents used.

Известен также способ получения тонкослойного, основанного на эффектах термически и/или оптически стимулированной люминесценции детектора заряженных частиц ядерных излучений из оксида алюминия [Патент РФ №2507629], заключающийся в испарении мишени исходного материала импульсным электронным пучком с энергией не более 100 кэВ, длительностью импульсов от 20 до 300 мкс, плотностью энергии не менее 1 МДж/см2. Пучок электронов на пути к мишени проводят через систему создания перепада давления газа, с помощью которой, в камере испарения, обеспечивают давление в диапазоне 1 - 20 Па для охлаждения частиц. Осаждение частиц производят на охлаждаемые подложки, выполненные из металла, температура плавления которого превышает 900°С, а коэффициент линейного теплового расширения близок к коэффициенту линейного теплового расширения осажденного слоя оксида алюминия. Толщину получаемого слоя от 5 до 40 мкм регулируют временем осаждения от 5 до 20 минут, а чувствительность к излучению - финишной термообработкой в диапазоне 823-1170К в течение 10-20 минут. Недостатком этого способа является необходимость использования уникального сложного оборудования. Кроме того, ТЛ - ОСЛ - свойства получаемых пленок очень сильно зависят от большого числа взаимосвязанных технологических параметров: тока пучка, давление в камере, интенсивности охлаждения и даже от свойств материала подложки.There is also known a method of obtaining a thin-layer, based on the effects of thermally and / or optically stimulated luminescence of a detector of charged particles of nuclear radiation from aluminum oxide [RF Patent No. 20 to 300 μs, with an energy density of at least 1 MJ / cm 2 . The electron beam on its way to the target is passed through a system for creating a gas pressure drop, with the help of which, in the evaporation chamber, a pressure in the range of 1 - 20 Pa is provided to cool the particles. The deposition of particles is carried out on cooled substrates made of metal, the melting point of which exceeds 900 ° C, and the coefficient of linear thermal expansion is close to the coefficient of linear thermal expansion of the deposited layer of aluminum oxide. The thickness of the resulting layer from 5 to 40 microns is controlled by the deposition time from 5 to 20 minutes, and the sensitivity to radiation - by finishing heat treatment in the range of 823-1170K for 10-20 minutes. The disadvantage of this method is the need to use unique complex equipment. In addition, TL - OSL - the properties of the films obtained depend very strongly on a large number of interrelated technological parameters: beam current, pressure in the chamber, cooling intensity, and even on the properties of the substrate material.

Известные способы получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии характеризуются общими свойствами.Known methods of producing thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and ocular dosimetry are characterized by common properties.

- В большей части из них в качестве материала детектора используется анион-дефектный корунд (α-Al2O3-δ, ТЛД-500К, α-Al2O3. С в иностранной литературе).- In most of them, anion-defective corundum (α-Al 2 O 3-δ , TLD-500K, α-Al 2 O 3. C in foreign literature) is used as a detector material.

- Длительностью механических обработок, сложностью режимов термообработок, применением химических реактивов на этапах изготовления.- The duration of mechanical treatments, the complexity of heat treatment modes, the use of chemicals at the manufacturing stages.

- Сложностью крепления порошка на металлической подложке для применения детектора в раздельно режиме ТЛ и между оптически прозрачными органическими пленками для применения в режиме ОСЛ, исключающей комбинированное ТЛ-ОСЛ-использование детектора.- The complexity of fixing the powder on a metal substrate for using the detector in a separate TL mode and between optically transparent organic films for use in the OSL mode, excluding the combined TL-OSL-use of the detector.

- Трудностью получения воспроизводимых результатов и необходимость использования уникального оборудования в пучковой технологии получения тонкослойных детекторов из-за влияния многих трудно контролируемых факторов технологического процесса. Получаемые по вышеописанным способам тонкослойные детекторы, на практике имели значительную толщину активного слоя (~15-100 мкм), не позволяющую корректно оценивать эквивалентные дозы фотонного и бета - излучения в коже и хрусталике глаза, и не решают технической проблемы повышения надежности, точности и достоверности получаемой дозиметрической информации за счет повышения чувствительности и отношения сигнал/шум при измерениях по каналам ТЛ и/или ОСЛ тонкослойного детектора, полученного по упрощенной технологии непосредственно на оптически не активной подложке, поскольку в принципе в этих способах не предусмотрена возможность производить измерения с одного и того же детектора по каналу ТЛ и/или ОСЛ.- The difficulty of obtaining reproducible results and the need to use unique equipment in the beam technology for producing thin-layer detectors due to the influence of many difficult-to-control factors of the technological process. The thin-layer detectors obtained by the above-described methods, in practice, had a significant thickness of the active layer (~ 15-100 μm), which does not allow correctly assessing the equivalent doses of photon and beta radiation in the skin and lens of the eye, and does not solve the technical problem of increasing reliability, accuracy and reliability. received dosimetric information due to an increase in the sensitivity and signal-to-noise ratio during measurements through the TL and / or OSL channels of a thin-layer detector obtained using a simplified technology directly on an optically inactive substrate, since, in principle, these methods do not provide for the possibility of making measurements from one and the other the same detector through the TL and / or OSL channel.

Наиболее близким к заявляемому является способ получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии [Патент РФ №2697661], использующий стандартный объемный детектор α-Al2O3:С на базе анион-дефектного корунда который нагревают до температуры 1120-1220К, выдерживают при этой температуре 10-40 минут с одновременным облучением его в нагретом состоянии интегральным-потоком света от ртутного газоразрядного источника с последующим нагревом в темноте поверхностного слоя детектора толщиной 10-13 мкм до температуры 1280-1370К, с использованием, например, сфокусированного излучения СО2 - лазера мощностью 12 Вт путем сканирования лучом диаметром 10-15 мкм поверхности детектора со скоростью 0,1 м/с. В этом решении только для тонкого поверхностного слоя в максимальной степени сохранены ТЛ-ОСЛ свойства исходных объемных детекторов. По этой причине при разработке способа получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений на основе анион - дефектного оксида алюминия для кожной и глазной люминесцентной дозиметрии, в этом изобретении, в качестве исходного материала выбраны, стандартные объемные детекторы α-Al2O3-х цилиндрической формы высотой 1 и диаметром 5 мм. Последовательность действий в этом способе заключалась в следующем: на первом этапе путем специальных режимов термо-оптической обработки (ТОО) подавлялась ТЛ-ОСЛ чувствительность детектора к облучению ионизирующим излучениям. На втором эти свойства восстанавливались в тонком поверхностном слое заданной толщины 10-13 мкм путем локального нагрева поверхности детектора лазерным излучением. В этом способе, наиболее близким к заявляемому, технический результат заключается в том, что тонкослойные детекторы получены на основе одного из известных, самых чувствительных ТЛ-ОСЛ детекторов, наследующих его свойства. Кроме того, автоматически решается проблема подложки (держателя) тонкослойного детектора, обеспечивающее комбинированное применения детектора, как в режиме ТЛ, так и в режиме ОСЛ. Способ характеризуется относительной простотой реализуемости, не требующий механического разрушения стандартных детекторов α-Al2O3-х в, длительных режимов термобработок, формирования чувствительных слоев с участием химических процессов с трудно контролируемыми параметрами реагентов.Closest to the claimed is a method of producing thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and eye dosimetry [RF Patent No. 2697661], using a standard volumetric detector α-Al 2 O 3 : C based on anion-defective corundum which is heated to a temperature of 1120-1220K, withstand at this temperature for 10-40 minutes with simultaneous irradiation in a heated state with an integral light flux from a mercury gas-discharge source, followed by heating in the dark of the surface layer of the detector 10-13 μm thick to a temperature of 1280-1370K, using, for example, focused CO 2 radiation - laser with a power of 12 W by scanning the detector surface with a beam with a diameter of 10-15 μm at a speed of 0.1 m / s In this solution, only for a thin surface layer, the TL-OSL properties of the original bulk detectors are preserved to the maximum extent. For this reason, when developing a method for producing thin-layer detectors of ionizing radiation based on anion-defective alumina for skin and ocular luminescence dosimetry, in this invention, as a starting material, standard volumetric detectors α-Al 2 O 3 cylindrical shape with a height of 1 and a diameter of 5 mm. The sequence of actions in this method was as follows: at the first stage, the TL-OSL sensitivity of the detector to ionizing radiation was suppressed by means of special modes of thermo-optical processing (TPO). At the second stage, these properties were restored in a thin surface layer of a given thickness of 10-13 μm by local heating of the detector surface with laser radiation. In this method, the closest to the claimed, the technical result is that thin-layer detectors are obtained on the basis of one of the known, most sensitive TL-OSL detectors inheriting its properties. In addition, the problem of the substrate (holder) of a thin-layer detector is automatically solved, which ensures the combined use of the detector, both in TL and OSL modes. The method is characterized by the relative simplicity of realizability, which does not require mechanical destruction of standard detectors α-Al 2 O 3-х в, long-term heat treatment modes, formation of sensitive layers with the participation of chemical processes with difficult-to-control parameters of reagents.

В наиболее близком к заявляемому способе [Патент РФ №2697661], в результате термо-оптической обработки не удается полностью подавить объемную ТЛ-ОСЛ чувствительность детектора, выполняющего роль подложки для его чувствительного поверхностного слоя, тонкослойного детектора. Это приводит к снижению отношения сигнал/шум, где под сигналом понимается интенсивность выхода ТЛ и/или ОСЛ чувствительного поверхностного слоя α-Al2O3-х, а шумом - остаточная ТЛ-ОСЛ объема подложки. Уменьшение массы чувствительного слоя детектора за счет уменьшения его толщины с 1 мм до 13 мкм приводит к снижению ТЛ-ОСЛ-чувствительности детектора, влияющей на точность и достоверность дозиметрической информации. Таким образом, наиболее близкий способ, решает задачу получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии с использованием явлений ТЛ и ОСЛ, но не позволяют решить техническую проблему повышения их чувствительности и отношения сигнал шум, обеспечивая тем самым, надежность, точность и достоверность получаемой дозиметрической информации на которую направлено предлагаемое изобретение.In the closest to the claimed method [RF Patent No. 2697661], as a result of thermo-optical processing, it is not possible to completely suppress the volumetric TL-OSL sensitivity of the detector, which acts as a substrate for its sensitive surface layer, a thin-layer detector. This leads to a decrease in the signal-to-noise ratio, where the signal means the intensity of the TL and / or OSL output of the sensitive surface layer of α-Al 2 O 3-x , and noise is the residual TL-OSL of the substrate volume. A decrease in the mass of the sensitive layer of the detector due to a decrease in its thickness from 1 mm to 13 μm leads to a decrease in the TL-OSL sensitivity of the detector, which affects the accuracy and reliability of dosimetric information. Thus, the closest method solves the problem of obtaining thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and eye dosimetry using the phenomena of TL and OSL, but does not allow solving the technical problem of increasing their sensitivity and signal-to-noise ratio, thereby ensuring the reliability, accuracy and reliability of the obtained dosimetric information to which the present invention is directed.

Техническая проблема решается достижением технического результата, заключающегося в том, что в способе получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии, включающем нагрев поверхности исходного кристалла корунда сканирующим СО2-лазерным пучком диаметром 10-15 мкм, согласно изобретению, в качестве исходного материала детектора используют корунд стехиометрического состава, поверхность которого предварительно покрывают графитовым слоем толщиной 5-10 мкм, после чего нагревают поверхность кристалла, покрытую графитовым слоем, до температуры 2450-2470°С сканирующим лазерным пучком мощностью 16 Вт и скоростью сканирования 0,9-1,1 м/с.The technical problem is solved by the achievement of the technical result, which consists in the fact that in the method of producing thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and eye dosimetry, including heating the surface of the original corundum crystal with a scanning CO 2 -laser beam with a diameter of 10-15 μm, according to the invention, as a starting material The detector uses stoichiometric corundum, the surface of which is pre-coated with a graphite layer 5-10 microns thick, after which the crystal surface covered with a graphite layer is heated to a temperature of 2450-2470 ° C with a scanning laser beam with a power of 16 W and a scanning speed of 0.9-1, 1 m / s.

В заявляемом способе в качестве вещества для тонкослойного детектора, выбирается не анион-дефектный корунд α-Al2O3-х, а номинально чистый монокристаллический корунд стехиометрического состава α-Al2O3, не обладающий ТЛ-ОСЛ люминесцентными свойствами, которые создают в тонком поверхностном слое заданной толщины путем лазерного нагрева в присутствии графита, нанесенного на обрабатываемую поверхность. Исходный материал имеет форму цилиндра высотой 1 мм и диаметром 5 мм и не обладает объемными люминесцентными свойствами. ТЛ и ОСЛ, чувствительность формируется непосредственно в поверхностном слое заданной толщины путем лазерной обработки в присутствии углерода. Спектральный состав ТЛ и ОСЛ поверхностного слоя оказывается идентичным, получаемым при использовании в качестве исходного материала тонкослойных детекторов анион-дефектных кристаллов с объемной ТЛ и ОСЛ чувствительностью, и тем самым достигается повышение точности и достоверности получаемой дозиметрической информации, при упрощении технологии получения тонкослойных ТЛ-ОСЛ, отсутствии необходимости специального выращивания анион-дефектных кристаллов с объемной ТЛ-ОСЛ чувствительностью, повышение отношения сигнал/шум и выхода люминесценции в ТЛ и ОСЛ.In the claimed method, not anion-defective corundum α-Al 2 O 3 is selected as a substance for a thin-layer detector, but a nominally pure monocrystalline corundum of stoichiometric composition α-Al 2 O 3 , which does not have TL-OSL luminescent properties, which are created in a thin surface layer of a given thickness by laser heating in the presence of graphite deposited on the surface to be treated. The initial material has the shape of a cylinder 1 mm in height and 5 mm in diameter and does not have bulk luminescent properties. TL and OSL, the sensitivity is formed directly in the surface layer of a given thickness by laser treatment in the presence of carbon. The spectral composition of TL and OSL of the surface layer turns out to be identical, obtained when thin-layer detectors of anion-defect crystals with volume TL and OSL sensitivity are used as a starting material, and thereby an increase in the accuracy and reliability of the obtained dosimetric information is achieved, while simplifying the technology for obtaining thin-layer TL-OSL , the absence of the need for special growth of anion-defective crystals with a bulk TL-OSL sensitivity, an increase in the signal-to-noise ratio and the luminescence yield in TL and OSL.

Использование в качестве исходного материала детектора объемных кристаллов α-Al2O3 стехиометрического состава, не обладающих люминесцентными свойствами позволило:The use of bulk α-Al 2 O 3 crystals of stoichiometric composition as a starting material, which do not have luminescent properties, made it possible to:

- Обеспечить повышение отношения сигнал/шум, надежности и достоверности проводимых измерений. После формирования тонкого ТЛ-ОСЛ чувствительного слоя α-Al2O3-х на поверхности кристалла α-Al2O3, остальной его объем играет роль подложки (носителя) тонкослойного детектора, не обладающей остаточными люминесцентными свойствами, что приводит к повышению отношения сигнал/шум. Термическая стойкость и оптическая прозрачность подложки α-Al2O3 позволяет использовать тонкослойный детектор в режиме ОСЛ, включая многократное измерение одной и той же дозы и в режиме ТЛ однократно, а комбинация методов считывания повышает надежность и достоверность результатов измерений.- Ensure an increase in the signal-to-noise ratio, reliability and reliability of the measurements. After the formation of a thin TL-OSL sensitive layer of α-Al 2 O 3-x on the surface of the α-Al 2 O 3 crystal, the rest of its volume plays the role of a substrate (carrier) of a thin-layer detector, which does not possess residual luminescent properties, which leads to an increase in the signal ratio /noise. Thermal stability and optical clarity of the substrate α-Al 2 O 3 allows the use of thin-film mode detector in OSL, including repeated measurement of the same dose and in the TL mode once, and reading a combination of methods improves the reliability and accuracy of measurement results.

- Обеспечить повышение чувствительности. Лазерная обработка поверхности кристалла в присутствии графита обеспечивает насыщение поверхностного слоя кристалла α-Al2O3 анионными вакансиями, ответственными за ТЛ и ОСЛ свойства, идентичными с люминесцентными свойствами объемных кристаллов α-Al2O3-х. Концентрация создаваемых таким образом активных центров люминесценции, намного превышает объемную концентрацию этих же центров в кристаллах, что приводит к повышению чувствительности как по каналу ТЛ, так и по каналу ОСЛ.- Provide increased sensitivity. Laser treatment of the crystal surface in the presence of graphite provides saturation of the surface layer of the α-Al 2 O 3 crystal with anionic vacancies responsible for TL and OSL properties, which are identical to the luminescence properties of bulk α-Al 2 O 3 crystals. The concentration of the active luminescence centers created in this way is much higher than the volume concentration of the same centers in crystals, which leads to an increase in the sensitivity both in the TL channel and in the OSL channel.

При осуществлении способа не требуется применения объемных кристаллов анион-дефектного корунда α-Al2O3-х, специальная технология выращивания которых много сложнее получения кристаллов α-Al2O3 стехиометрического состава. Производство последних освоено в промышленных масштабах и обеспечивает возможность получения больших партий однородных по свойствам изделий, что упрощает технологию и обеспечивает экономию временных и материальных ресурсов.The method does not require the use of bulk crystals of anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x , the special technology of growing which is much more complicated than obtaining crystals of α-Al 2 O 3 stoichiometric composition. The production of the latter has been mastered on an industrial scale and provides the possibility of obtaining large batches of products of uniform properties, which simplifies the technology and saves time and material resources.

Основанием для выбора люминесцентных ТЛ-ОСЛ свойств анион-дефектного корунда для создания тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии явился комплекс их дозиметрических свойств, превосходящий у имеющихся и находящихся в разработке соединений, ориентированных для этих целей. В качестве примера, в таблице 1 приведены основные характеристики наиболее распространенных в мировой практике объемных детекторов, используемых в ТЛ дозиметрии [Materials and Assemblies for Thermoluminescence Dosimetry.The basis for the selection of the luminescent TL-OSL properties of anion-defective corundum for the creation of thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and eye dosimetry was the complex of their dosimetric properties, which surpasses those of the existing and under development compounds oriented for these purposes. As an example, Table 1 shows the main characteristics of the most common volumetric detectors in the world practice used in TL dosimetry [Materials and Assemblies for Thermoluminescence Dosimetry.

http://www.thermo.com/eThermo/CMA/PDFs/Product/product PDF 25878.pdf. 2007].http://www.thermo.com/eThermo/CMA/PDFs/Product/product PDF 25878.pdf. 2007].

Figure 00000001
Figure 00000001

Figure 00000002
Figure 00000002

В Таблице 2 представлены служебные характеристики ряда соединений, интенсивно исследуемых как возможных кандидатов для применения их в качестве детекторов в ОСЛ дозиметрии [Pradhan A.S., Lee J.I. and Kim J.L. Recent developments of optically stimulated luminescence materials and techniques for radiation dosimetry and clinical application. Journal of Medical Physics. V.33(3), 85-99. (2008); E.G. Yukihara, E.D. Milliken, L.C. Oliveira et. al. Systematic development of new thermoluminescence and optically stimulated luminescence materials. J. Of Luminescence. (2011), doi: 10.1016/j. jlumin. 2011.12.018].Table 2 shows the performance characteristics of a number of compounds that are intensively studied as possible candidates for their use as detectors in OSL dosimetry [Pradhan A.S., Lee J.I. and Kim J.L. Recent developments of optically stimulated luminescence materials and techniques for radiation dosimetry and clinical application. Journal of Medical Physics. V.33 (3), 85-99. (2008); E.G. Yukihara, E.D. Milliken, L.C. Oliveira et. al. Systematic development of new thermoluminescence and optically stimulated luminescence materials. J. Of Luminescence. (2011), doi: 10.1016 / j. jlumin. 2011.12.018].

Figure 00000003
Figure 00000003

Figure 00000004
Figure 00000004

В представленных таблицах приведены химические составы, типы легирующих примесей, относительные чувствительности, диапазоны линейности дозовых характеристик, длины волн стимуляции ОСЛ, длины волны ТЛ, фединги, эффективные атомный номера соединений, используемых в настоящее время и потенциально пригодных для применения в ТЛ и ОСЛ дозиметрии. Сравнительный анализ данных Таблицы 1 показывает, что детектор TLD-500 на основе анион-дефектного корунда α-Al2O3-х обладает наиболее высокой чувствительностью, удобным спектром свечения в ТЛ, рекордно малыми нижним пределом регистрируемых доз и федингом. Низкий предел регистрируемых и малый фединг приобретает особую значимость при выборе материала для тонкослойного детектора в связи с необходимостью регистрации излучения в тонком слое со сниженной массой люминесцирующего вещества. Данные Таблицы 2 также показывают, что детектор TLD-500 на основе анион-дефектного корунда α-Al2O3-х в режиме ОСЛ, среди представленных, имеет более простой химический состав, достаточную чувствительность, низкий порог детектируемых доз, наименьшую величину фединга. Комплекс дозиметрических свойств анион-дефектного корунда приведен для объемных ТЛ и ОСЛ детекторов и выбор этого материала в предлагаемом изобретении основан на обязательном наследовании этих свойств тонкослойным детектором на основе этого материала.The presented tables show the chemical compositions, types of dopants, relative sensitivities, ranges of linearity of dose characteristics, OSL stimulation wavelengths, TL wavelengths, fading, effective atomic numbers of compounds currently used and potentially suitable for use in TL and OSL dosimetry. Comparative analysis of the data in Table 1 shows that the TLD-500 detector based on anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x has the highest sensitivity, convenient emission spectrum in TL, record low lower limit of recorded doses and fading. A low limit of detectable and low fading is of particular importance when choosing a material for a thin-layer detector due to the need to register radiation in a thin layer with a reduced mass of luminescent substance. The data in Table 2 also show that the TLD-500 detector based on anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x in OSL mode, among the presented ones, has a simpler chemical composition, sufficient sensitivity, a low threshold for detectable doses, and the smallest fading value. The complex of dosimetric properties of anion-defective corundum is given for bulk TL and OSL detectors and the choice of this material in the proposed invention is based on the mandatory inheritance of these properties by a thin-layer detector based on this material.

Особенностью детекторов ионизирующих излучений на основе анион-дефектных кристаллов α-Al2O3-х является то, что ТЛ- и ОСЛ- свойствами, они обязаны собственным дефектам решетки, кислородным вакансиям, захватившими один или два электрона, образующим оптически активные F+ и F - центры, соответственно. Это принципиально отличает их от других типов используемых детекторов, например LiF:Cu,P,Mg (GR200), люминесцентные свойства которых, связаны с дефектами примесного происхождения. Нужно отметить, что в формуле соединения α-Al2O3:С символ углерода не является указанием типа примеси, а конкретизирует восстановительные условия выращивания кристаллов номинально чистого анион - дефектного корунда α-Al2O3-х: высокая температура, вакуум, присутствие углерода для создания низкого парциального давления по кислороду. В этом методе выращивания анион - дефектного корунда, получившем название субтрактивное окрашивание, ионы кислорода диффундируют из решетки кристалла. Создавшийся дефицит кислорода приводит к нарушению стехиометрического состава путем образования кислородных вакансий α-Al2O3 → α-Al2O3-х. В анион-дефектных кристаллах корунда, помимо F+ - и F- центров (анионная вакансия с одним и двумя электронами соответственно), образуется дефект, природа которого до конца не изучена, играющий роль ловушек электронов, получивших в технической литературе название основной или дозиметрической ловушки (MDTs -main dosimetric traps).A feature of ionizing radiation detectors based on anion-defect crystals α-Al 2 O 3-x is that TL- and OSL-properties, they are due to their own lattice defects, oxygen vacancies that captured one or two electrons, forming optically active F + and F - centers, respectively. This fundamentally distinguishes them from other types of used detectors, for example, LiF: Cu, P, Mg (GR200), the luminescent properties of which are associated with defects of impurity origin. It should be noted that in the formula of the α-Al 2 O 3 : C compound, the carbon symbol is not an indication of the type of impurity, but specifies the reducing conditions for growing crystals of nominally pure anion - defective α-Al 2 O 3 corundum: high temperature, vacuum, presence carbon to create a low oxygen partial pressure. In this method of growing anion - defective corundum, called subtractive coloration, oxygen ions diffuse from the crystal lattice. The resulting oxygen deficiency leads to a violation of the stoichiometric composition through the formation of oxygen vacancies α-Al 2 O 3 → α-Al 2 O 3-x . In anion-defective corundum crystals, in addition to the F + - and F- centers (an anion vacancy with one and two electrons, respectively), a defect is formed, the nature of which is not fully understood, which plays the role of electron traps, which are called the main or dosimetric trap in the technical literature. (MDTs -main dosimetric traps).

Под действием ионизирующих излучений, в результате ионизации, электроны, захваченные кислородными вакансиями, переходят в зону проводимости, становятся свободными и захватываются из нее на дозиметрическую ловушку. Концентрация электронов в дозиметрической ловушке пропорциональна поглощенной дозе, их потеря за время хранения в нормальных условиях (фединг), по данным Таблиц 1 и 2 для TLD-500, не превышает 3%. Потеря одного или двух электронов F- и F+ -центрами конвертирует их по схеме F - е- → F+, F+ - е- → F2+. При термической (ТЛ) или оптической стимуляции (ОСЛ) электроны освобождаются из дозиметрической ловушки в зону проводимости, становятся свободными и захватываются из нее ионизованными F+ - и F2+-центрами, переводя их в возбужденные состояния, релаксация которых сопровождается люминесценции F- и F+ - центров. Схемы этих процессов описываются выражениями (1 и 2):Under the action of ionizing radiation, as a result of ionization, electrons captured by oxygen vacancies pass into the conduction band, become free, and are captured from it to a dosimetric trap. The concentration of electrons in the dosimetric trap is proportional to the absorbed dose; their loss during storage under normal conditions (fading), according to Tables 1 and 2 for TLD-500, does not exceed 3%. The loss of one or two electrons by the F- and F + -centers converts them according to the scheme F - e - → F + , F + - e - → F 2+ . During thermal (TL) or optical stimulation (OSL), electrons are released from the dosimetric trap into the conduction band, become free and are captured from it by ionized F + and F 2+ centers, transferring them into excited states, the relaxation of which is accompanied by luminescence F - and F + - centers. The schemes of these processes are described by expressions (1 and 2):

Figure 00000005
Figure 00000005

где (F)* - возбужденное состояние F - центра,where (F) * is the excited state of the F - center,

Figure 00000006
Figure 00000006

где (F+)* - возбужденное состояние F+ - центра.where (F + ) * is the excited state of the F + - center.

Спектральный состав ТЛ, ОСЛ, спектры оптического поглощения (ОП), спектры фотолюминесценции (ФЛ) и ее возбуждения, временные характеристики затухания люминесценции при импульсном возбуждении, хорошо изученные для объемных детекторов на основе анион-дефектных кристаллов α-Al2O3-х, являются надежными экспериментальными методами для идентификации природы люминесценции тонкослойных детекторов, созданных по способу, описанном в предлагаемом изобретении.Spectral composition of TL, OSL, optical absorption (OP) spectra, photoluminescence (PL) and its excitation spectra, time characteristics of luminescence decay under pulsed excitation, well studied for bulk detectors based on anion-defect crystals α-Al 2 O 3-х , are reliable experimental methods for identifying the nature of the luminescence of thin-layer detectors created according to the method described in the present invention.

Наиболее близким к заявляемому способ создания тонкослойного детектора реализован по следующей логике: в объемном детекторе на базе α-Al2O3-х с помощью специальных режимов ТОО, разработанный авторами предлагаемого изобретения, подавлена люминесцентная активность F- и F+ -центров за счет преобразования их в оптически не активные центры, более сложной конфигурации. Затем, эта активность была восстановлена нагревом тонкого поверхностного слоя лазерным излучением, восстанавливающим исходную концентрацию F- и F+-центров в нем и, следовательно, ТЛ и ОСЛ с оптико-спектральными характеристиками, присущими объемным детекторам на базе α-Al2O3-х.The closest to the claimed method of creating a thin-layer detector is implemented according to the following logic: in a volumetric detector based on α-Al 2 O 3 with the help of special LLP modes, developed by the authors of the present invention, the luminescent activity of the F- and F + -centers is suppressed due to the transformation them into optically inactive centers of a more complex configuration. Then, this activity was restored by heating a thin surface layer with laser radiation, restoring the initial concentration of F- and F + -centers in it and, consequently, TL and OSL with optical-spectral characteristics inherent in volumetric detectors based on α-Al 2 O 3- x .

Неожиданным результатом наших проведенных исследований, положенных в основу предлагаемого изобретения, оказалось то, что насыщение тонкого поверхностного слоя стехиометрического кристалла корунда α-Al2O3, в исходном состоянии, не содержащих F- и F+ - центров, можно осуществить при высокой температуре в плазме факела лазерного излучения в поверхности кристалла α-Al2O3 при наличии углерода в промежуточном слое между плазмой и поверхностью кристалла, обеспечивая мощностные, температурные и временные режимы для протекания реакции [V.A. Borodin, et. al. Void formation upon annealing of shaped sapphire crystals. J. Cryst. Growth. 104, 157-164 (1990)]:An unexpected result of our studies, which form the basis of the present invention, was that the saturation of a thin surface layer of a stoichiometric crystal of corundum α-Al 2 O 3 , in the initial state, not containing F- and F + - centers, can be carried out at a high temperature in plasma torch laser radiation in the surface of the crystal α-Al 2 O 3 in the presence of carbon in the intermediate layer between the plasma and the surface of the crystal, providing power, temperature and time regimes for the reaction [VA Borodin, et. al. Void formation upon annealing of shaped sapphire crystals. J. Cryst. Growth. 104, 157-164 (1990)]:

Figure 00000007
Figure 00000007

Видно, что результатом реакции (3), проведенной при высокой температуре, созданной факелом лазерного луча на поверхности стехиометрического кристалла α-Al2O3, в присутствии углерода, является создание кислородных вакансий. Последующий захват электронов этими вакансиями образует центры F- и F+ - центры и центры не идентифицированной природы, выполняющих роль ловушек, резервуаров для электронов, образующихся при облучении ионизирующим излучением. Освобождение при нагреве или оптической стимуляции захваченных электронов, взаимодействие их с F- и F+ - центрами по схемам (1 и 2), сопровождается люминесценцией анион-дефектного слоя в поверхности совершенного кристалла, α-Al2O3-х, регистрируемой в ТЛ или ОСЛ дозиметрических измерениях. Дополнительным обоснованием возможности получения тонкого слоя α-Al2O3-х в соответствии с реакцией (3), является сравнительный анализ оценок энергий образования решеточных дефектов в структуре совершенных кристаллов α-Al2O3: кислородных вакансий (3,5эВ), алюминиевых вакансий (9,1эВ), (10,8эВ), внедренных в междоузлие ионов алюминия Ali3+ (10,8эВ), а также энергий миграций этих структурных компонент: (2,9эВ) для вакансий О2-, (3,8-6,6 эВ) для вакансий Al3+, (5эВ) для ионов Ali3+. Сравнение этих величин показывает, что для образования кислородных вакансий, миграции кислорода в кристалле для выхода из него, требуется наименьшая энергия, и, следовательно, образование кислородных вакансий и F- и F+ - центров на их базе, представляется наиболее вероятным процессом, позволяющим тонкому поверхностному слою кристалла α-Al2O3 придать ТЛ и ОСЛ свойства объемных кристаллов анион-дефектного корунда α-Al2O3-х и использовать этот тонкий слой, расположенной на не люминесцирующей подложке, в качестве тонкослойного детектора ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии, основанного на ТЛ и ТСЛ явлениях.It can be seen that the result of reaction (3) carried out at a high temperature created by a laser beam on the surface of a stoichiometric α-Al 2 O 3 crystal in the presence of carbon is the creation of oxygen vacancies. The subsequent capture of electrons by these vacancies forms F- and F + centers - centers and centers of an unidentified nature, which act as traps, reservoirs for electrons formed during irradiation with ionizing radiation. The release of trapped electrons during heating or optical stimulation, their interaction with the F- and F + - centers according to schemes (1 and 2), is accompanied by luminescence of the anion-defect layer in the surface of a perfect crystal, α-Al 2 O 3-х , recorded in TL or OSL dosimetry measurements. An additional substantiation of the possibility of obtaining a thin layer of α-Al 2 O 3-x in accordance with reaction (3) is a comparative analysis of estimates of the energies of formation of lattice defects in the structure of perfect α-Al 2 O 3 crystals: oxygen vacancies (3.5 eV), aluminum vacancies (9.1 eV), (10.8 eV) introduced into the interstitial site of aluminum ions Ali 3+ (10.8 eV), as well as the energies of migration of these structural components: (2.9 eV) for vacancies O 2- , (3.8 -6.6 eV) for Al 3+ vacancies, (5 eV) for Ali 3+ ions. Comparison of these values shows that the least energy is required for the formation of oxygen vacancies, the migration of oxygen in the crystal to exit from it, and, therefore, the formation of oxygen vacancies and F- and F + centers on their basis seems to be the most probable process that allows a fine the surface layer of the α-Al 2 O 3 crystal to give TL and OSL the properties of bulk crystals of anion-defective corundum α-Al 2 O 3 and use this thin layer, located on a non-luminescent substrate, as a thin-layer detector of ionizing radiation for skin and eye dosimetry based on TL and TSL phenomena.

Таким образом, в заявляемом изобретении достигнут новый технический результат, заключающийся в возможности создания в поверхности номинально чистого стехиометрического монокристалла корунда по упрощенной технологии, ТЛ-ОСЛ чувствительного слоя на оптически не активной подложке, выполняющего функцию тонкослойного детектора ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии, обладающего повышенной надежностью, точностью и достоверностью получаемой дозиметрической информации за счет повышения чувствительности и отношения сигнал/шум при многократных измерениях по каналу ОСЛ или однократных при измерениях по каналу ТЛ.Thus, in the claimed invention, a new technical result has been achieved, which consists in the possibility of creating in the surface of a nominally pure stoichiometric single crystal of corundum according to a simplified technology, TL-OSL sensitive layer on an optically inactive substrate, performing the function of a thin-layer detector of ionizing radiation for skin and eye dosimetry, which has increased reliability, accuracy and reliability of the received dosimetric information due to increased sensitivity and signal-to-noise ratio during multiple measurements via the OSL channel or single measurements via the TL channel.

На Фиг. 1 представлен спектр оптического пропускания исходных образцов стехиометрического состава α-Al2O3. Видно из этой фигуры, что при длине волны больше 6 мкм кристалл становится непрозрачным и, следовательно, вся энергия оптического излучения поглощается в его поверхности. Данный факт служит обоснованием выбора длины волны лазерного излучения, равной 10,6 мкм, используемой в предлагаемом изобретении.FIG. 1 shows the optical transmission spectrum of the initial samples of stoichiometric composition α-Al 2 O 3 . It can be seen from this figure that at a wavelength of more than 6 μm the crystal becomes opaque and, therefore, all the energy of optical radiation is absorbed in its surface. This fact serves as a rationale for the choice of the wavelength of laser radiation, equal to 10.6 microns, used in the proposed invention.

На Фиг. 2 приведены спектры возбуждения фотолюминесценции - стандартного метода оптической спектроскопии для идентификации природы центров окраски в ионных кристаллах вообще и в кристаллах α-Al2O3-х, в частности. Длина волны возбуждающего люминесценцию света в этих измерениях выбиралась равной λвоз=220 нм, исследовались кристаллы, подвергнутые воздействию лазерного излучения разной мощности, в присутствии графита на поверхностях кристаллов, при постоянной скорости сканирования, равной 0,1 м/с. На этой фигуре:FIG. 2 shows the photoluminescence excitation spectra - a standard optical spectroscopy method for identifying the nature of color centers in ionic crystals in general and in α-Al 2 O 3 crystals, in particular. The wavelength of the light exciting the luminescence in these measurements was chosen equal to λ care = 220 nm, crystals exposed to laser radiation of different power were investigated in the presence of graphite on the crystal surfaces at a constant scanning speed of 0.1 m / s. In this figure:

Кривая 1. Спектр фотолюминесценции (ФЛ) исходных образцов α-Al2O3 стехиометрического состава, не обработанных лазерным излучением. Видно, что до обработки лазерным излучением, отсутствует люминесценция в полосе свечения F - центров, равная 413 нм, свидетельствующая об их отсутствии.Curve 1. The photoluminescence (PL) spectrum of the initial α-Al 2 O 3 samples of stoichiometric composition, not treated with laser radiation. It can be seen that before laser treatment, there is no luminescence in the luminescence band of F - centers, equal to 413 nm, indicating their absence.

Кривая 2. Спектр ФЛ образцов α-Al2O3 обработанных лазерным излучением мощностью 9 Вт.Curve 2. PL spectrum of α-Al 2 O 3 samples treated with 9 W laser radiation.

Кривые (2-4) спектры ФЛ образцов α-Al2O3, покрытых графитовым слоем одинаковой толщины и обработанных лазерным излучением со стороны этого слоя мощностью 9, 12, и 16 Вт, соответственноCurves (2-4) PL spectra of α-Al 2 O 3 samples coated with a graphite layer of the same thickness and treated with laser radiation from the side of this layer with a power of 9, 12, and 16 W, respectively.

Кривая 5. Спектр ФЛ объемных детекторов на базе анион-дефектных кристаллов α-Al2O3-х (ТЛД-500, α-Al2O3C). Представленный спектр является хорошо известным спектром ФЛ F-центров в объемных кристаллах анион-дефектного корунда α-Al2O3-х с максимумом в области 413 нм. Видно на этой фигуре (кривые 2-4), что с ростом мощности лазерного излучения увеличивается интенсивность этой же полосы люминесценции в совершенных кристаллах α-Al2O3, покрытых крытых графитовым слоем, что дает основание утверждать о создании в поверхности кристаллов ТЛ-ОСЛ активных центров окраски, типа F-центров, идентичных центрам в объемных кристаллах α-Al2O3-х, создаваемых в вакууме при выращивании в углеродной атмосфере.Curve 5. PL spectrum of volumetric detectors based on anion-defect crystals of α-Al 2 O 3-x (TLD-500, α-Al 2 O 3 C). The spectrum presented is the well-known PL spectrum of F centers in bulk crystals of anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x with a maximum at 413 nm. It can be seen in this figure (curves 2-4) that with increasing power of the laser radiation, the intensity of the luminescence band in perfect crystals α-Al 2 O 3 coated with indoor graphite layer, which gives reason to believe on the establishment of surface crystals TL OSL active color centers, such as F-centers, identical to the centers in bulk crystals of α-Al 2 O 3 , created in vacuum when grown in a carbon atmosphere.

На Фиг. 3 (А и Б) представлены изображения участков поверхности исходных, не обработанных кристаллов α-Al2O3 (А) и обработанных лазерным облучением (Б), полученные с помощью оптического микроскопа при увеличении равном 100. Волнистая структура изображения (Б) с гребнем, направленным влево и вправо отражает движение лазерного луча при сканировании поверхности кристалла и свидетельствует о начальной стадии плавления поверхности кристалла при температуре около 2470°С. Эта температура является предельной, определяющей выбор мощности лазерного излучения, скорости движения лазерного пучка по поверхности обрабатываемого кристалла и толщины графитового покрытия.FIG. 3 (A and B) show images of the surface areas of the original, untreated crystals of α-Al 2 O 3 (A) and laser-treated (B), obtained using an optical microscope at a magnification of 100. Wavy image structure (B) with a ridge directed to the left and to the right reflects the movement of the laser beam when scanning the crystal surface and indicates the initial stage of melting of the crystal surface at a temperature of about 2470 ° C. This temperature is the limiting one, which determines the choice of the laser radiation power, the speed of the laser beam movement over the surface of the processed crystal, and the thickness of the graphite coating.

На Фиг. 4 представлены интегральные выходы ТЛ и ОСЛ в зависимости от толщины слоя анион-дефектного корунда α-Al2O3-х, сформированного на поверхности стехиометрического кристалла α-Al2O3 по способу, предлагаемому в изобретении.FIG. 4 shows the integral outputs of TL and OSL, depending on the thickness of the layer of anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x , formed on the surface of the stoichiometric crystal of α-Al 2 O 3 according to the method proposed in the invention.

На Фиг. 5 приведена дозовая зависимость интегрального выхода ТЛ и ОСЛ (Sтл и Sосл) образцов детекторов, толщиной 12-16 мкм, полученных по способу, описанному в предлагаемом изобретении, при мощности сфокусированного лазерного луча диаметром 10-15 мкм, равной 16 Вт, скорости сканирования 0,9-1,1 м/с и толщине графитового покрытия 5-10 мкм.FIG. 5 shows the dose dependence of the integral output of TL and OSL (S tl and S donl ) of detector samples with a thickness of 12-16 microns, obtained by the method described in the invention, at a power of a focused laser beam with a diameter of 10-15 microns, equal to 16 W, speed scanning 0.9-1.1 m / s and a graphite coating thickness of 5-10 microns.

Исходным материалом для получения тонкослойных детекторов служили номинально чистые монокристаллы α-Al2O3 стехиометрического состава, выпускаемые оптической промышленностью, не обладающие люминесцентными свойствами. Образцам придавалась стандартная цилиндрическая форма высотой 1 и диаметром 5 мм.The starting material for the production of thin-layer detectors was nominally pure single crystals of α-Al 2 O 3 of stoichiometric composition, produced by the optical industry, which do not have luminescent properties. The samples were given a standard cylindrical shape 1 mm in height and 5 mm in diameter.

Обработки поверхности образцов лазерным излучением проводилась с помощью системы лазерной гравировки TC-100R С25, имеющей следующие основные технические параметры:The surface treatment of the samples with laser radiation was carried out using the TC-100R C25 laser engraving system, which has the following main technical parameters:

- Тип лазера СО2.- Type of CO 2 laser.

- Длина волны излучения 10,6 мкм.- The radiation wavelength is 10.6 microns.

- Максимальная мощность лазера 25 Вт.- Maximum laser power 25 W.

- Максимальная скорость сканирования в растровом режиме 1,8 м/с.- Maximum scanning speed in raster mode 1.8 m / s.

- Максимальное разрешение (dpi) 1000.- Maximum resolution (dpi) 1000.

-Диаметр сфокусированного лазерного луча 10-15 мкм.-Diameter of a focused laser beam 10-15 microns.

Выбор длины волны лазерного излучения обусловлен спектром оптического пропускания α-Al2O3, представленным на Фиг. 1. Как видно из зависимости коэффициента пропускания от длины волны, кристаллы α-Al2O3 непрозрачны для излучения СО2 лазера и, следовательно, вся мощность лазерного излучения будет рассеиваться в поверхностном слое кристалла в виде тепла, обеспечивая температуру поверхности в диапазоне 2450-2470°С, необходимую для осуществления реакции (3), то есть создание поверхностного слоя, обедненного кислородом в поверхности кристалла α-Al2O3 с ТЛ-ОСЛ свойствами анион-дефектных кристаллов α-Al2O3-х. Нижний предел температурного диапазона обеспечивает создание детектируемой концентрации F-центров по их ТЛ-ОСЛ люминесценции. Верхний предел- исключает плавление и разрушение поверхности исходного кристалла. Указанный температурный диапазон обеспечивался вариацией скорости сканирования лазерного луча в пределах 0,9-1,1 м/сThe choice of the wavelength of the laser radiation is due to the optical transmission spectrum of α-Al 2 O 3 shown in FIG. 1. As can be seen from the dependence of the transmittance on the wavelength, α-Al 2 O 3 crystals are opaque for CO 2 laser radiation and, therefore, all the laser radiation power will be scattered in the surface layer of the crystal in the form of heat, providing a surface temperature in the range of 2450 - 2470 ° C, necessary for the implementation of reaction (3), that is, the creation of a surface layer depleted in oxygen in the surface of a crystal of α-Al 2 O 3 with TL-OSL properties of anion-defective crystals of α-Al 2 O 3-x . The lower limit of the temperature range ensures the creation of a detectable concentration of F centers from their TL-OSL luminescence. The upper limit excludes melting and destruction of the surface of the original crystal. The specified temperature range was provided by varying the scanning speed of the laser beam within 0.9-1.1 m / s.

В качестве промежуточного слоя толщиной 10-13 мкм между поверхностью кристалла и факелом лазерного излучения использовался высокочистый графит, например, марки ОСЧ 8-4. Его главное назначения заключалось в поглощении атомов кислорода, диффундирующих из поверхности исходного кристалла. Толщина графитового слоя определялась взвешиванием и была соизмерима с естественным рельефом поверхности исходного кристалла. Нижний предел толщины графитового слоя выбирался из условия необходимого экранирования поверхности обрабатываемого кристалла от атмосферного кислорода для более эффективного поглощения атомов кислорода, диффундирующих из поверхности обрабатываемого кристалла. Верхний предел толщины графитового слоя ограничивал поглощение мощности лазерного излучения в самом слое.High-purity graphite, for example, grade OSCH 8-4, was used as an intermediate layer with a thickness of 10-13 μm between the crystal surface and the laser beam. Its main purpose was to absorb oxygen atoms diffusing from the surface of the original crystal. The thickness of the graphite layer was determined by weighing and was commensurate with the natural relief of the surface of the initial crystal. The lower limit of the thickness of the graphite layer was chosen from the condition of the necessary screening of the surface of the crystal being treated from atmospheric oxygen for more efficient absorption of oxygen atoms diffusing from the surface of the crystal being processed. The upper limit of the thickness of the graphite layer limited the absorption of the laser radiation power in the layer itself.

ТЛ и ОСЛ свойства слоя α-Al2O3-х, сформированного на поверхности кристалла α-Al2O3, измерялись на лабораторных установках. Идентификация оптически активных центров в модифицированном слое α-Al2O3 производилась сравнением их спектральных характеристик с характеристиками ТЛ и ОСЛ объемных анион-дефектных кристаллов α-Al2O3-х методами оптической спектроскопии. Толщина слоя α-Al2O3-х на поверхности кристалла α-Al2O3, собственно детектора ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии, оценивалась по затуханию интенсивности ТЛ или ОСЛ, наблюдаемому по мере его утонения механическим путем. Облучение тонкослойных детекторов производилось контролируемыми дозами рентгеновского, гамма бета - излучений стандартных источников. Создание ТЛ-ОСЛ чувствительного слоя заданной толщины 10-15 мкм на поверхности материала с хорошей теплопроводностью с температурой на поверхности близкой к температуре плавления корунда (2500°С) и наличием промежуточного графитового слоя является задачей многофакторной, трудно описываемой аналитически, и поэтому решается экспериментально, путем подбора оптимальных режимов мощности лазерного излучения, скорости сканирования, толщины графитового покрытия для достижения максимальной чувствительности к облучению по выходу ТЛ и ОСЛ.TL and OSL properties of the α-Al 2 O 3-x layer formed on the surface of the α-Al 2 O 3 crystal were measured in laboratory facilities. The identification of optically active centers in the modified layer of α-Al 2 O 3 was carried out by comparing their spectral characteristics with the characteristics of TL and OSL of bulk anion-defect crystals of α-Al 2 O 3 by optical spectroscopy methods. The thickness of the α-Al 2 O 3 layer on the surface of the α-Al 2 O 3 crystal, the actual detector of ionizing radiation for skin and eye dosimetry, was estimated from the attenuation of the TL or OSL intensity observed as it was mechanically thinned. Irradiation of thin-layer detectors was carried out with controlled doses of X-ray, gamma-beta radiation from standard sources. The creation of a TL-OSL sensitive layer of a given thickness of 10-15 μm on the surface of a material with good thermal conductivity with a temperature on the surface close to the melting point of corundum (2500 ° C) and the presence of an intermediate graphite layer is a multifactorial task that is difficult to describe analytically, and therefore is solved experimentally. by selecting the optimal modes of laser radiation power, scanning speed, graphite coating thickness to achieve maximum sensitivity to radiation by the output of TL and OSL.

Данные Фиг. 2 показывают, что действительно, лазерная обработка в графитовой среде поверхности исходных образцов стехиометрического состава α-Al2O3, приводит к образованию в тонком ее слое F-центров, о чем свидетельствует характерная полоса ФЛ при 413 нм (реакция (1) описания изобретения). Видно также, что интенсивность ФЛ растет с увеличением мощности лазерного луча и, следовательно, температуры на поверхности обрабатываемого кристалла, приводящей к росту концентрации F-центров, в соответствии реакцией (3).The data of FIG. 2 show that indeed, laser processing in the graphite medium surface of the original samples stoichiometric α-Al 2 O 3, leads to the formation of a thin layer thereof F-centers, as evidenced by the characteristic PL band at 413 nm (reaction (1) Description of the Invention ). It is also seen that the PL intensity increases with an increase in the power of the laser beam and, hence, the temperature on the surface of the treated crystal, which leads to an increase in the concentration of F centers, in accordance with reaction (3).

На Фиг. 4 представлены интегральные зависимости выходов ТЛ и ОСЛ в зависимости от толщины слоя анион-дефектного корунда α-Al2O3-х, сформированного на поверхности стехиометрического кристалла α-Al2O3 по способу, предлагаемому в изобретении. Кривая 1 на этой фигуре, соответствует линейной толщине чувствительного слоя около 55 мкм, полученной при мощности лазерного излучения 16 Вт и скорости сканирования 0,1 м/с. Кривая 2 соответствует толщине чувствительного слоя около 25 мкм, полученной при мощности лазерного излучения 12 Вт и скорости сканирования 0,1 м/с. Кривая 3 соответствует толщине чувствительного слоя около 13 мкм, полученной при мощности лазерного излучения 9 Вт и скорости сканирования 0,1 м/с. Данные Фиг. 4 свидетельствуют об отсутствии фоновых сигналов ТЛ и ОСЛ после удаления чувствительного слоя α-Al2O3-х с поверхности исходного кристалла α-Al2O3, характерных для способа, наиболее близким к заявляемому, возникающих за счет неполного подавления остаточных ТЛ и ОСЛ - свойств объема исходного кристалла α-Al2O3-х.FIG. 4 shows the integral dependences of the outputs of TL and OSL, depending on the thickness of the layer of anion-defective corundum α-Al 2 O 3-x , formed on the surface of the stoichiometric crystal of α-Al 2 O 3 according to the method proposed in the invention. Curve 1 in this figure corresponds to a linear thickness of the sensitive layer of about 55 μm, obtained at a laser power of 16 W and a scanning speed of 0.1 m / s. Curve 2 corresponds to the thickness of the sensitive layer of about 25 μm, obtained at a laser power of 12 W and a scanning speed of 0.1 m / s. Curve 3 corresponds to the thickness of the sensitive layer of about 13 μm, obtained at a laser power of 9 W and a scanning speed of 0.1 m / s. The data of FIG. 4 indicate the absence of background signals of TL and OSL after removal of the sensitive layer of α-Al 2 O 3-x from the surface of the original crystal of α-Al 2 O 3 , characteristic of the method closest to the claimed one, arising due to incomplete suppression of residual TL and OSL - properties of the volume of the original crystal α-Al 2 O 3-x .

Толщина графитового покрытия поверхности α-Al2O3 выбирается из необходимости создания оптимальных условий протекания реакции (3), преобразования поверхностного слоя α-Al2O3 в управляемый по толщине слой α-Al2O3-х. С одной стороны, он должен быть сплошным, покрывать всю поверхность исходного кристалла, с другой - в минимальной степени препятствовать проникновению лазерного излучения в поверхностный слой исходного кристалла для его нагревало температуры, близкой к температуре плавления. В процессе исследований выяснилось, что оптимальной толщиной графитового покрытия является слой, соизмеримой с неоднородностями естественного рельефа (шероховатости) поверхности исходного кристалла, равный 5-10 мкм.Thickness of the graphite surface coating α-Al 2 O 3 is selected from the need to establish the optimal conditions of the reaction flow (3) converting the surface layer of α-Al 2 O 3 layer thickness-controlled α-Al 2 O 3. On the one hand, it should be continuous, cover the entire surface of the initial crystal, and on the other hand, it should prevent the penetration of laser radiation into the surface layer of the initial crystal to a minimum extent to heat it at a temperature close to the melting point. In the process of research, it was found that the optimal thickness of the graphite coating is a layer commensurate with the inhomogeneities of the natural relief (roughness) of the surface of the original crystal, equal to 5-10 microns.

Дозовая зависимость образцов тонкослойных детекторов, облученных рентгеновским излучением (40кВ, 30 мкА), представленная на Фиг. 5, характеризуется линейностью в диапазоне доз 10-1-103 мГр, низким порогом детектируемых доз, 10-1 мГр, что соответствует современным требованиям для кожной и глазной дозиметрии. Таким образом, опытная проверка предлагаемого способа показала его работоспособность, заключающуюся в создании тонкослойного детектора ионизирующих излучений толщиной 10-15 мкм, обладающего ТЛ-ОСЛ свойствами на детектируемом уровне, полученного на поверхности совершенного кристаллов корунда, поверхность которого предварительно покрывают графитовым слоем толщиной 5-10 мкм, после чего нагревают поверхность кристалла, покрытую графитовым слоем, до температуры 2450-2470°С сканирующим лазерным пучком мощностью 8,8-9,2 Вт и скоростью сканирования 0,9-1,1 м/с. Детектор характеризуется линейностью дозовой зависимости в диапазоне 10-1-103 мГр, низким порогом детектируемых доз 10-1 мГр.The dose dependence of the samples of thin-layer detectors irradiated with X-rays (40 kV, 30 μA), shown in Fig. 5, is characterized by linearity in the dose range of 10 -1 -10 3 mGy, a low threshold for detectable doses, 10 -1 mGy, which meets modern requirements for skin and eye dosimetry. Thus, an experimental test of the proposed method showed its efficiency, which consists in creating a thin-layer detector of ionizing radiation with a thickness of 10-15 microns, which has TL-OSL properties at a detectable level, obtained on the surface of perfect corundum crystals, the surface of which is preliminarily covered with a graphite layer with a thickness of 5-10 μm, after which the surface of the crystal covered with a graphite layer is heated to a temperature of 2450-2470 ° C with a scanning laser beam with a power of 8.8-9.2 W and a scanning speed of 0.9-1.1 m / s. The detector is characterized by a linear dose dependence in the range of 10 -1 -10 3 mGy, a low threshold of detectable doses of 10 -1 mGy.

Полученная в результате примера осуществления предлагаемого способа линейная толщина тонкослойного детектора d=10-15 мкм соответствует массовой толщине или поверхностная плотности ρs (мг/см2), связанной с линейной толщиной чувствительного слоя детектора d соотношением ρs=ρ⋅d, где ρ=3920 мг/см3 - объемная плотность корунда, в среднем величине около 5 мг/см2, требуемой НРБ-99/2009 для кожной и глазной дозиметрии.Obtained as a result of an example of the implementation of the proposed method, the linear thickness of the thin-layer detector d = 10-15 μm corresponds to the mass thickness or surface density ρ s (mg / cm 2 ) associated with the linear thickness of the sensitive layer of the detector d by the ratio ρ s = ρ⋅d, where ρ = 3920 mg / cm 3 - the bulk density of corundum, on average about 5 mg / cm 2 , required by NRB-99/2009 for skin and eye dosimetry.

Claims (1)

Способ получения тонкослойных детекторов ионизирующих излучений для кожной и глазной дозиметрии, включающий нагрев поверхности исходного кристалла корунда сканирующим СО2-лазерным пучком диаметром 10-15 мкм, отличающийся тем, что в качестве исходного материала детектора используют корунд стехиометрического состава, поверхность которого предварительно покрывают графитовым слоем толщиной 5-10 мкм, после чего нагревают поверхность кристалла, покрытую графитовым слоем, до температуры 2450-2470°С сканирующим лазерным пучком мощностью 8,8-9,2 Вт и скоростью сканирования 0,9-1,1 м/с.A method of producing thin-layer detectors of ionizing radiation for skin and eye dosimetry, including heating the surface of the initial corundum crystal with a scanning CO 2 -laser beam with a diameter of 10-15 μm, characterized in that stoichiometric corundum is used as the initial detector material, the surface of which is pre-coated with a graphite layer thickness of 5-10 microns, after which the surface of the crystal, covered with a graphite layer, is heated to a temperature of 2450-2470 ° C with a scanning laser beam with a power of 8.8-9.2 W and a scanning speed of 0.9-1.1 m / s.
RU2020128125A 2020-08-21 2020-08-21 Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry RU2747599C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2020128125A RU2747599C1 (en) 2020-08-21 2020-08-21 Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2020128125A RU2747599C1 (en) 2020-08-21 2020-08-21 Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2747599C1 true RU2747599C1 (en) 2021-05-11

Family

ID=75919748

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2020128125A RU2747599C1 (en) 2020-08-21 2020-08-21 Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2747599C1 (en)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20120211669A1 (en) * 2011-02-17 2012-08-23 Konica Minolta Medical & Graphic, Inc. Scintillator panel and production method thereof, flat panel detector and production method thereof
RU2507629C2 (en) * 2012-05-10 2014-02-20 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (ИЭФ УрО РАН) Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide
RU2607300C1 (en) * 2015-10-27 2017-01-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет информационных технологий, радиотехники и электроники" Diamond detector of ionising radiation
RU2697661C1 (en) * 2018-04-16 2019-08-16 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина" (УрФУ) Method of producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry, using a standard detector al2o3:c based on anion-defective corundum

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20120211669A1 (en) * 2011-02-17 2012-08-23 Konica Minolta Medical & Graphic, Inc. Scintillator panel and production method thereof, flat panel detector and production method thereof
RU2507629C2 (en) * 2012-05-10 2014-02-20 Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (ИЭФ УрО РАН) Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide
RU2607300C1 (en) * 2015-10-27 2017-01-10 Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет информационных технологий, радиотехники и электроники" Diamond detector of ionising radiation
RU2697661C1 (en) * 2018-04-16 2019-08-16 Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Уральский федеральный университет имени первого Президента России Б.Н. Ельцина" (УрФУ) Method of producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry, using a standard detector al2o3:c based on anion-defective corundum

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Akselrod et al. Fluorescent nuclear track detector technology–a new way to do passive solid state dosimetry
Kobayashi et al. Scintillation characteristics of PbWO4 single crystals at room temperature
US20040159803A1 (en) Method for non-destructive measuring of radiation dose
Agarwal et al. Facile synthesis of KCl: Sm 3+ nanophosphor as a new OSL dosimetric material achieved through charge transfer between the defect states
Saidu et al. Thermoluminescence characteristics of zinc lithium borate glass activated with Cu+(ZnO–Li 2 O–B 2 O 3: Cu+) for radiation dosimetry
US8563949B2 (en) Fluoroperovskite radiation dosimeters and storage phosphors
Akselrod Fundamentals of materials, techniques, and instrumentation for OSL and FNTD dosimetry
Okada et al. radiophotoluminescence (RPL)
Chicilo et al. Instrumentation for high-dose, high-resolution dosimetry for microbeam radiation therapy using samarium-doped fluoroaluminate and fluorophosphate glass plates
Montereali et al. Radiophotoluminescence of color centers in lithium fluoride for novel radiation detectors in proton-beam diagnostics and clinical dosimetry
RU2747599C1 (en) Method for producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry
RU2697661C1 (en) Method of producing thin-layer ionizing radiation detectors for skin and eye dosimetry, using a standard detector al2o3:c based on anion-defective corundum
Kimura et al. Optical and photostimulated luminescence properties of Eu: BaFBr translucent ceramics synthesized by SPS
Salas-Juárez et al. Persistent luminescence of ZrO2: Tb3+ after beta particle irradiation for dosimetry applications
Nolasco-Altamirano et al. Thermoluminescent studies of GdAlO3 powders
Kurobori et al. A three-dimensional imaging detector based on nano-scale silver-related defects in X-and gamma-ray-irradiated glasses
Aluker et al. High-efficiency thermoluminescent detectors for measuring the absorbed ionizing radiation dose in the environment
Zheng et al. Observation and partly characterisation of silver nanoparticles in X-ray irradiated radiophotoluminescent phosphate glass
Fu et al. The effect of boron co-doping on thermoluminescence and optically stimulated luminescence properties of LiMgPO4: Tb, Sm
S. Kortov et al. Thermoluminescent and dosimetric properties of anion-defective a-Al2O3 single crystals with filled deep traps
Chopra et al. Thermoluminescent study of borates for dosimetric applications
RU2507629C2 (en) Method of producing thin-layer, thermally and/or optically stimulated luminescence effect based nuclear radiation charged particle detector based on aluminium oxide
JP5161141B2 (en) Fluorescent glass dosimeter glass and fluorescent glass dosimeter sensitive to thermal neutrons
US20210261861A1 (en) Doped beo compounds for optically stimulated luminescence (osl) and thermoluminescence (tl) radiation dosimetry
Lecomber et al. Dose and risk in dental radiography