RU2704005C1 - METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 - Google Patents
METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2704005C1 RU2704005C1 RU2019113027A RU2019113027A RU2704005C1 RU 2704005 C1 RU2704005 C1 RU 2704005C1 RU 2019113027 A RU2019113027 A RU 2019113027A RU 2019113027 A RU2019113027 A RU 2019113027A RU 2704005 C1 RU2704005 C1 RU 2704005C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- target
- lutetium
- radionuclide
- target substance
- container
- Prior art date
Links
Images
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B59/00—Obtaining rare earth metals
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B9/00—General processes of refining or remelting of metals; Apparatus for electroslag or arc remelting of metals
- C22B9/02—Refining by liquating, filtering, centrifuging, distilling, or supersonic wave action including acoustic waves
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C22—METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
- C22B—PRODUCTION AND REFINING OF METALS; PRETREATMENT OF RAW MATERIALS
- C22B9/00—General processes of refining or remelting of metals; Apparatus for electroslag or arc remelting of metals
- C22B9/04—Refining by applying a vacuum
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
- G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P10/00—Technologies related to metal processing
- Y02P10/20—Recycling
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Metallurgy (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- General Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Geology (AREA)
- Environmental & Geological Engineering (AREA)
- Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
- Acoustics & Sound (AREA)
- Medicines That Contain Protein Lipid Enzymes And Other Medicines (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области физико-химического разделения радионуклидов, в частности, к технологии получения радионуклида лютеция -117 на пучках тепловых нейтронов для ядерной медицины.The invention relates to the field of physicochemical separation of radionuclides, in particular, to a technology for producing lutetium -117 radionuclide in thermal neutron beams for nuclear medicine.
Радионуклид - лютеций-177 используется для лечения рака простаты. Он вводится в организм в соединении с лигандами к простатическому специфическому мембранному антигену. Этот антиген представляет собой молекулы, «отличающие» клетки опухоли предстательной железы и ее метастазов. К простатическому специфическому мембранному антигену были получены лиганды - молекулы, связывающиеся по принципу «ключа и замка». Лиганды, соединенные с лютецием-177, как раз и служат средством борьбы с опухолью. Лютеций-177 радионуклид, распадающийся бета-распадом, который можно получать в чистом виде без примесей. Кроме того, лютеций-177 испускает и гамма-излучение, помогающее точно локализовать область воздействия радионуклида в организме пациента. Используемое для терапии бета-излучение поглощается в опухоли в области менее 2 мм, поэтому отсутствует повреждение соседних здоровых тканей. С кровотоком соединение лютеция-177 разносится по организму и избирательно поглощается только в пораженных раком простаты тканях. Таким образом запускается процесс местной прицельной лучевой терапии.Radionuclide - Lutetium-177 is used to treat prostate cancer. It is introduced into the body in conjunction with ligands to a prostatic specific membrane antigen. This antigen is a molecule that "distinguishes" the cells of a prostate tumor and its metastases. Ligands, molecules that bind according to the “key and lock” principle, were obtained for a specific prostatic membrane antigen. Ligands connected with lutetium-177, just serve as a means of combating the tumor. Lutetium-177 is a radionuclide that decays in beta decay, which can be obtained in pure form without impurities. In addition, lutetium-177 also emits gamma radiation, which helps to accurately localize the area of exposure of the radionuclide in the patient's body. The beta radiation used for therapy is absorbed in the tumor in an area of less than 2 mm, so there is no damage to neighboring healthy tissues. With blood flow, the lutetium-177 compound is distributed throughout the body and is selectively absorbed only in tissues affected by prostate cancer. Thus, the process of local targeted radiation therapy is launched.
Радионуклид лютеция-177 имеет следующие ядерно-физические характеристики:Lutetium-177 radionuclide has the following nuclear physical characteristics:
Период полураспада T1⎜2=6.73 дн; β--частицы (100%, граничная энергия 0.5 МэВ); γ-кванты (208,113 кэВ).Half-life T 1⎜2 = 6.73 days; β - particles (100%, boundary energy 0.5 MeV); γ-quanta (208.113 keV).
Обычно для получения радионуклида лютеция-177 используется металлический иттербий, либо его соединение в виде окисла. Мишенное вещество в виде иттербия естественного содержания или обогащенного Yb-176 облучается в потоке тепловых нейтронов на реакторе. В качестве продукта реакции (Yb-176 (n,γ)→Yb-177→Lu-177) в мишенном веществе металлического иттербия или его соединения образуется целевой радионуклид лютеций-177.Usually, metallic ytterbium, or its compound in the form of oxide, is used to produce lutetium-177 radionuclide. The target substance in the form of natural ytterbium or enriched in Yb-176 is irradiated in a thermal neutron flux at the reactor. As the reaction product (Yb-176 (n, γ) → Yb-177 → Lu-177), the target radionuclide of lutetium-177 is formed in the target substance of metallic ytterbium or its compound.
Известен способ получения 177Lu по реакции 176Yb(n, γ) с образованием 177Yb и его последующим β-распадом в 177Lu и выделением целевого радионуклида радиохимическим методом твердофазной экстракции: Ketring, A.R. Production and Supply of High Specific Activity Radioisotopes for Radiotherapy Applications. Alasbimn Journal 5(19): January 2003. Article №AJ19-2 [1]. Мишень массой несколько миллиграммов нитрата иттербия, обогащенного по 176Yb до 97.6%, в кварцевой ампуле облучали нейтронами в исследовательском реакторе MURR. После выдержки в течение нескольких часов мишень растворяли в 500-700 мл 0.1-0.5 N HCl. Разделение иттербия и лютеция осуществляли методом твердофазной экстракции с использованием "Ln spec" смолы (50-100 мкм), которая представляла собой раствор кислоты di(2-ethylhexyl)orthophosphoricacid (HDEHP) в инертном полимерном сорбенте Amberchrom™ CG-71.A known method for producing 177 Lu by reaction of 176 Yb (n, γ) with the formation of 177 Yb and its subsequent β decay in 177 Lu and the isolation of the target radionuclide by the radiochemical method of solid-phase extraction: Ketring, AR Production and Supply of High Specific Activity Radioisotopes for Radiotherapy Applications . Alasbimn Journal 5 (19): January 2003. Article No. AJ19-2 [1]. A target weighing several milligrams of ytterbium nitrate, enriched in 176 Yb to 97.6%, in a quartz ampoule was irradiated with neutrons in a MURR research reactor. After exposure for several hours, the target was dissolved in 500-700 ml of 0.1-0.5 N HCl. Ytterbium and lutetium were separated by solid-phase extraction using a Ln spec resin (50-100 μm), which was a solution of di (2-ethylhexyl) orthophosphoricacid acid (HDEHP) in an inert polymer sorbent Amberchrom ™ CG-71.
К недостаткам данного способа следует отнести:The disadvantages of this method include:
- сложный технологический процесс разделения лютеция и иттербия с большим количеством жидких радиоактивных отходов, сопряженный со значительными потерями целевого радионуклида 177Lu.- a complex process for the separation of lutetium and ytterbium with a large amount of liquid radioactive waste, coupled with significant losses of the target radionuclide 177 Lu.
Известен способ получения 177Lu по реакции 177Lu(n, γ)177Lu: Appl. Radiat. Isot. 2008 Feb; 66(2): 147-151, Epub 2007 Sep 1. Production of 177Lu at the new research reactor FRM-II: Irradiation yield of 176Lu(n,gamma)177Lu. Dvorakova Z., Henkelmann R., Lin X., Turler A., Gerstenberg H. [2]. Стабильный изотоп 176Lu облучают в реакторе и нарабатывают 177Lu по прямой реакции радиационного захвата нейтрона 176Lu(n, γ)177Lu. Сечение реакции для тепловых нейтронов превышает 2000 барн. В результате 177Lu может быть получен в значительных количествах.A known method of producing 177 Lu by reaction 177 Lu (n, γ) 177 Lu: Appl. Radiat. Isot. 2008 Feb; 66 (2): 147-151, Epub 2007 Sep 1. Production of 177Lu at the new research reactor FRM-II: Irradiation yield of 176Lu (n, gamma) 177Lu. Dvorakova Z., Henkelmann R., Lin X., Turler A., Gerstenberg H. [2]. The stable 176 Lu isotope is irradiated in the reactor and 177 Lu is produced from the direct reaction of radiative neutron capture of 176 Lu (n, γ) 177 Lu. The reaction cross section for thermal neutrons exceeds 2000 bar. As a result, 177 Lu can be obtained in significant quantities.
Данный способ имеет ряд недостатков:This method has several disadvantages:
- целевой радионуклид 177Lu невозможно отделить от носителя - сырьевого изотопа 176Lu, что снижает его удельную активность и, в итоге, существенно сужает сферу его применения в ядерной медицине;- the target radionuclide 177 Lu cannot be separated from the carrier - the raw isotope 176 Lu, which reduces its specific activity and, as a result, significantly reduces the scope of its use in nuclear medicine;
- наличие примеси долгоживущего радионуклида 177mLu с периодом полураспада 160 суток ограничивает его возможности при использовании в лечебных целях, а также он попадает в категорию долгоживущих радиоактивных отходов, требующих специального захоронения.- the presence of an impurity of a long-lived radionuclide 177m Lu with a half-life of 160 days limits its ability to be used for medicinal purposes, and it also falls into the category of long-lived radioactive waste requiring special disposal.
В качестве прототипа выбран способ получения 177Lu по реакции 176Yb(n, γ)177Yb (патент на изобретение RU 2542733 «Способ получения радиоизотопа лютеций-177», авторы: Верещагин Ю.И., Семенов А.Н., Чувилин Д.Ю. и др., опубл. 27.02.2015) [3]. Способ включает облучение иттербиевой мишени нейтронами и выделение 177Lu из облученной мишени. В качестве мишени берут стабильный изотоп 176Yb, мишень облучают в потоке нейтронов ядерного реактора, в процессе облучения в результате ядерной реакции 176Yb(n, γ) в мишени нарабатывают 177Yb, продукт распада которого - целевой радионуклид 177Lu, который затем выделяют хроматографическим методом на ионообменной колонке. В качестве элюэнта для смыва 177Lu с колонки используют 0,07 N раствор α-изомасляной кислоты. Очистку продукта от следов α-изомасляной кислоты осуществляют на второй ионообменной колонке. При этом элюат подкисляют до рН=1-2. 177Lu сорбируют на колонке, элюат с α-изомасляной кислотой направляют в отходы. Затем колонку промывают 100 мл дистиллированной воды, после чего элюируют 177Lu десятью миллилитрами 0,5 N HCl. Элюат упаривают досуха и смывают осадок HCl с рН=5,1.As a prototype, the method of obtaining 177 Lu by the reaction of 176 Yb (n, γ) 177 Yb (patent for the invention RU 2542733 "Method for producing a radioisotope of lutetium-177", authors: Vereshchagin Yu.I., Semenov AN, Chuvilin D . Yu. Et al., Published on 02.27.2015) [3]. The method includes irradiating the ytterbium target with neutrons and isolating 177 Lu from the irradiated target. A stable isotope 176 Yb is taken as the target, the target is irradiated in the neutron flux of a nuclear reactor, during the irradiation as a result of the nuclear reaction 176 Yb (n, γ) 177 Yb is generated in the target, the decay product of which is the target radionuclide 177 Lu, which is then isolated by chromatographic method on an ion exchange column. A 0.07 N solution of α-isobutyric acid was used as an eluent to flush 177 Lu from the column. Purification of the product from traces of α-isobutyric acid is carried out on a second ion-exchange column. In this case, the eluate is acidified to pH = 1-2. 177 Lu is sorbed on a column, the eluate with α-isobutyric acid is sent to waste. The column was then washed with 100 ml of distilled water, after which 177 Lu was eluted with ten milliliters of 0.5 N HCl. The eluate is evaporated to dryness and the precipitate is washed off with HCl pH = 5.1.
К недостаткам данного способа следует отнести: сложный технологический процесс разделения лютеция и иттербия, сопровождаемый производством большого количества жидких радиоактивных отходов.The disadvantages of this method include: a complex technological process for the separation of lutetium and ytterbium, accompanied by the production of a large amount of liquid radioactive waste.
Технический эффект заявляемого изобретения - упрощение получения радионуклида Lu-177 при сохранении высокой эффективности его выделения из мишени металлического рубидия.The technical effect of the claimed invention is the simplification of the production of the radionuclide Lu-177 while maintaining the high efficiency of its separation from the target of metallic rubidium.
Задача данного изобретения - выделение радионуклида Lu-177 с исключением многоступенчатого радиохимического процесса обработки облученной мишени металлического иттербия. Это позволяет избежать получения большого количества жидких радиоактивных отходов, сопутствующих данному процессу.The objective of the invention is the isolation of the radionuclide Lu-177 with the exception of the multistage radiochemical process of processing the irradiated metal ytterbium target. This avoids the receipt of a large amount of liquid radioactive waste associated with this process.
Технический эффект достигается тем, что в известном способе получения радионуклида лютеций-177, включающем облучение тепловыми нейтронами, мишенного вещества из металлического иттербия в контейнере, и последующее выделение лютеция-177 из мишенного вещества, новым является то, что для выделения лютеция-177 контейнер с мишенным веществом после облучения нагревают в высоком вакууме (2-4×10-5 мбар) до температуры 700-800°С, при этом мишенное вещество из металлического иттербия испаряют в охлаждаемый балластный объем, а целевой радиоизотоп Lu-177, оставшийся на внутренних стенках мишенного контейнера, смывают раствором соляной или азотной кислоты.The technical effect is achieved by the fact that in the known method for producing lutetium-177 radionuclide, including irradiation with thermal neutrons of a target substance from ytterbium metal in a container, and subsequent isolation of lutetium-177 from the target substance, it is new that a container with the target material is heated after the exposure to high vacuum (2-4 × 10 -5 mbar) to a temperature of 700-800 ° C, wherein the target substance of ytterbium metal is evaporated into the cooled ballast volume, and target the radioisotope is 177 Lu-Remaining iysya on the inner walls of the target container is rinsed with a solution of hydrochloric acid or nitric acid.
В заявляемом способе, в отличие от прототипа, выполнен другой подход к процедуре отделения мишенного вещества - металлического иттербия - от целевого радиоизотопа лютеций-177, а именно, операция по разделению проводится в вакуумном объеме, куда помещают нагреваемый контейнер с облученным мишенным веществом - металлическим иттербием естественного изотопного содержания, или обогащенным иттербием-176. За счет существенного различия давлений насыщенных паров иттербия и лютеция в объеме контейнера с облученным мишенным веществом при температуре нагрева, мишенное вещество достаточно быстро и полностью испаряется и осаждается в охлаждаемом балластном объеме. При этом атомы целевого нуклида Lu-177 в этих условиях практически без потерь остаются на внутренних стенках контейнера, в котором проводилось облучение. Это позволило сконцентрировать его и выделить за одну операцию, смывая небольшим объемом раствора соляной или азотной кислоты (несколько см3).In the inventive method, in contrast to the prototype, a different approach to the procedure for separating the target substance - metallic ytterbium - from the target radioisotope of lutetium-177, namely, the separation operation is carried out in a vacuum volume, where the heated container with the irradiated target substance - metallic ytterbium is carried out natural isotopic content, or enriched with ytterbium-176. Due to the significant difference in the saturated vapor pressure of ytterbium and lutetium in the volume of the container with the irradiated target substance at the heating temperature, the target substance is quickly and completely evaporated and deposited in the cooled ballast volume. In this case, the atoms of the target nuclide Lu-177 under these conditions remain almost without loss on the inner walls of the container in which the irradiation was performed. This made it possible to concentrate it and isolate it in one operation, washing off with a small volume of a solution of hydrochloric or nitric acid (several cm 3 ).
Таким образом, исключен многоступенчатый радиохимический процесс обработки мишени, свойственный прототипу.Thus, the multi-stage radiochemical process of target processing, characteristic of the prototype, is excluded.
Также преимуществом предлагаемого способа является сохранение мишенного вещества, которое без потерь перекачивается путем испарения в охлаждаемый балластный объем. Этот фактор значительно удешевляет процесс получения лютеция-177 при использовании в качестве мишени обогащенного иттербия-176. Как известно, мишени, обогащенные по какому-либо изотопу, имеют значительно более высокую стоимость, чем мишени естественного изотопного содержания.Another advantage of the proposed method is the preservation of the target substance, which without loss is pumped by evaporation into a cooled ballast volume. This factor significantly reduces the cost of the process of producing lutetium-177 when enriched ytterbium-176 is used as a target. As is known, targets enriched in some isotope have a significantly higher cost than targets of natural isotopic content.
Полученная в первых экспериментах эффективность отделения радионуклидов лютеция от мишенного вещества составляет величину более 95% и может быть значительно улучшена путем оптимизации температуры нагрева мишенного вещества. Потери целевого радионуклида при этом составляют величину не более 10%.The efficiency of separation of lutetium radionuclides from the target substance obtained in the first experiments is more than 95% and can be significantly improved by optimizing the heating temperature of the target substance. The loss of the target radionuclide in this case is not more than 10%.
На фиг. 1 приведены гамма-спектры облученного тепловыми нейтронами образца металлического иттербия в кварцевом контейнере, где присутствуют гамма-линии иттербия-169 (177 и 198 кэВ) и гамма-линия лютеция-177 (208 кэВ). По измерению интенсивности этих линий в процессе нагрева мишенного вещества определялась эффективность разделения мишенного вещества (иттербия) и целевого радионуклида (лютеция-177). Спектры облученного нейтронами мишенного вещества в кварцевом контейнере измерялись до нагрева контейнера и после при температуре 700-800°С, где: 1 - спектр мишенного вещества в контейнере до нагрева; 2 - спектр оставшихся в контейнере радионуклидов после его нагрева и испарения мишенного вещества в балластный объем в вакууме в течение одного часа при температуре 700-800°С; 3 - спектр оставшихся в кварцевом контейнере радионуклидов лютеция-177 после смывки 10% раствором соляной кислоты.In FIG. Figure 1 shows the gamma spectra of a ytterbium metal sample irradiated with thermal neutrons in a quartz container, where ytterbium-169 gamma lines (177 and 198 keV) and lutetium-177 gamma line (208 keV) are present. By measuring the intensity of these lines during heating of the target substance, the separation efficiency of the target substance (ytterbium) and the target radionuclide (lutetium-177) was determined. The spectra of the target substance irradiated with neutrons in a quartz container were measured before heating the container and then at a temperature of 700-800 ° C, where: 1 - spectrum of the target substance in the container before heating; 2 - spectrum of the remaining radionuclides in the container after heating and evaporation of the target substance into the ballast volume in vacuum for one hour at a temperature of 700-800 ° C; 3 - spectrum of lutetium-177 radionuclides remaining in the quartz container after washing with 10% hydrochloric acid solution.
Из приведенных спектров видно, что после нагрева (в течение одного часа) мишенное вещество иттербий (гамма-линии 177 и 198 кэВ иттербия-169) полностью испаряется из мишенного контейнера, в то время как целевой радионуклид лютеций-177 (гамма-линия 208 кэВ) на 90% сохраняется в мишенной контейнере после его нагрева.It can be seen from the spectra that after heating (for one hour) the target substance ytterbium (
Из приведенных спектров также видно, что оставшийся в мишенном контейнере лютеций может быть эффективно смыт с его внутренних стенок раствором соляной кислоты (спектр 3).It can also be seen from the spectra that the lutetium remaining in the target container can be effectively washed off with hydrochloric acid from its inner walls (spectrum 3).
Заявляемый способ заключается в следующем. Мишень в виде контейнера из достаточно тугоплавкого материала (кварц, цирконий, ниобий) с находящимся в контейнере мишенным веществом в виде металлического иттербия облучают в потоке тепловых нейтронов реактора. При облучении мишенного вещества в нем в реакции (Yb-176 (n,γ)→Yb-177→Lu-177) образуются радионуклиды лютеция-177. Выделения радиоизотопа лютеция-177 из мишенного вещества осуществляется следующим образом. После завершения облучения мишень извлекают из зоны облучения, доставляют в горячую камеру и помещают в установку для ее нагрева в вакууме. Нагрев мишенного контейнера осуществляется в высоком вакууме при температуре 700-800°С в течение нескольких часов. Мишенное вещество металлический иттербий испаряется в охлаждаемый балластный объем, который является частью мишенного контейнера, либо присоединятся к нему. Измеренная эффективность сбора мишенного вещества в балластный объем составляет величину близкую к 100%. При этом атомы радиоактивных изотопов лютеция, имеющего значительно более низкую упругость паров при данной температуре, чем мишенное вещество металлический иттербий, остаются с вероятностью близкой к 90% на внутренней поверхности мишенного контейнера, откуда производится их смыв раствором соляной или азотной кислоты в количестве нескольких см3. Эффективность смывки составляет величину около 100%. Предварительные эксперименты показали, что может быть обеспечена радиохимическая чистота целевого радионуклида Lu-177 лучше 1%. Она может быть значительно улучшена в результате оптимизации температуры испарения мишенного вещества. Выход целевого продукта лютеция -177, полученный в первых экспериментах составляет величину около 90%.The inventive method is as follows. A target in the form of a container of sufficiently refractory material (quartz, zirconium, niobium) with the target substance in the container in the form of metallic ytterbium is irradiated in the thermal neutron flux of the reactor. When a target substance is irradiated in it, in the reaction (Yb-176 (n, γ) → Yb-177 → Lu-177) radionuclides of lutetium-177 are formed. Isolation of the radioisotope of lutetium-177 from the target substance is as follows. After completion of the irradiation, the target is removed from the irradiation zone, delivered to the hot chamber and placed in the installation for its heating in vacuum. The target container is heated in high vacuum at a temperature of 700-800 ° C for several hours. The target substance, metallic ytterbium, is vaporized into the cooled ballast volume, which is part of the target container, or attached to it. The measured efficiency of collecting the target substance in the ballast volume is a value close to 100%. At the same time, the atoms of the radioactive isotopes of lutetium, which has a much lower vapor pressure at a given temperature than the target substance ytterbium metal, remain with a probability close to 90% on the inner surface of the target container, from where they are washed off with a solution of hydrochloric or nitric acid in the amount of several cm 3 . The washing efficiency is about 100%. Preliminary experiments have shown that the radiochemical purity of the target Lu-177 radionuclide can be better than 1%. It can be significantly improved by optimizing the evaporation temperature of the target substance. The yield of the target product of lutetium -177 obtained in the first experiments is about 90%.
Настоящее изобретение может быть использовано для получения на пучках реакторов на тепловых нейтронах медицинского радионуклида Lu-177, используемого для лечения злокачественных образований,. Предлагаемый способ получения Lu-177 позволяет исключить из процедуры выделения лютеция из облученной на пучке тепловых нейтронов мишени операцию радиохимической "мокрой" переработки мишени, как это делается при использовании чисто радиохимических методов выделения. Это позволяет свести к минимуму количество жидких радиоактивных отходов, переработка которых достаточно трудоемка и дорогостояща. Разделение лютеция и мишенного вещества в заявляемом способе происходит при нагреве в вакууме путем полного испарения мишенного вещества в охлаждаемый балластный объем. При этом лютеций, имеющий значительно более низкую упругость паров, чем мишенное вещество - металлический иттербий, практически полностью остается на стенках мишенного контейнера, откуда может быть смыт с высокой эффективностью раствором соляной кислоты. Получаемый данным способом лютеций-177 может иметь более высокую, если это необходимо, радионуклидную чистоту по сравнению с существующими аналогами так, как получаемые источники без носителя с выделенными из мишени изотопами лютеция могут проходить дополнительную очистку.The present invention can be used to produce Lu-177 medical radionuclide used in the treatment of malignant tumors using thermal neutron beams. The proposed method for producing Lu-177 eliminates the operation of radiochemical "wet" processing of a target from the procedure for separating lutetium from a target irradiated with a thermal neutron beam, as is done using purely radiochemical extraction methods. This allows you to minimize the amount of liquid radioactive waste, the processing of which is quite time-consuming and expensive. The separation of lutetium and the target substance in the inventive method occurs when heated in vacuum by complete evaporation of the target substance in a cooled ballast volume. In this case, lutetium, which has a significantly lower vapor pressure than the target substance — ytterbium metal — remains almost completely on the walls of the target container, from where it can be washed off with a high efficiency hydrochloric acid solution. The lutetium-177 obtained by this method can have a higher, if necessary, radionuclide purity compared to existing analogs, since the obtained sources without a carrier with lutetium isotopes extracted from the target can undergo additional purification.
ЛитератураLiterature
1. Ketring, A.R. Production and Supply of High Specific Activity Radioisotopes for Radiotherapy Applications. Alasbimn Journal 5(19): January 2003. Article №AJ19-2.1. Ketring, A.R. Production and Supply of High Specific Activity Radioisotopes for Radiotherapy Applications. Alasbimn Journal 5 (19): January 2003. Article No.AJ19-2.
2. Dvorakova Z., Henkelmann R., Lin X., Turler A., Gerstenberg H. Appl. Radiat. Isot. 2008 Feb; 66(2): 147-151, Epub 2007 Sep 1. Production of 177Lu at the new research reactor FRM-II: Irradiation yield of 176Lu(n, gamma)177Lu.2. Dvorakova Z., Henkelmann R., Lin X., Turler A., Gerstenberg H. Appl. Radiat. Isot. 2008 Feb; 66 (2): 147-151, Epub 2007 Sep 1. Production of 177Lu at the new research reactor FRM-II: Irradiation yield of 176Lu (n, gamma) 177Lu.
3. Патент RU 2542733 «Способ получения радиоизотопа лютеций-177», авторы: Верещагин Ю.И., Семенов А.Н., Чувилин Д.Ю. и др., приоритет 13.08.2013, МПК G21G 21/10 - прототип.3. Patent RU 2542733 "A method for producing a radioisotope of lutetium-177", authors: Vereshchagin Yu.I., Semenov AN, Chuvilin D.Yu. et al., priority 13.08.2013, IPC G21G 21/10 - prototype.
Claims (1)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2019113027A RU2704005C1 (en) | 2019-04-26 | 2019-04-26 | METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2019113027A RU2704005C1 (en) | 2019-04-26 | 2019-04-26 | METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2704005C1 true RU2704005C1 (en) | 2019-10-23 |
Family
ID=68318258
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2019113027A RU2704005C1 (en) | 2019-04-26 | 2019-04-26 | METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2704005C1 (en) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2021202914A1 (en) * | 2020-04-02 | 2021-10-07 | SHINE Medical Technologies, LLC | Separation of rare earth elements |
| CN115380007A (en) * | 2019-11-20 | 2022-11-22 | 阳光科技公司 | Separation of rare earth elements |
| RU2795790C1 (en) * | 2022-08-15 | 2023-05-11 | Акционерное Общество "Наука И Инновации" | Method for isolation of lutetium-177 from irradiated ytterbium |
| WO2024010869A1 (en) * | 2022-07-06 | 2024-01-11 | Shine Technologies, Llc | Repeated distillation/sublimation of rare earth elements |
| US11894156B1 (en) | 2023-04-04 | 2024-02-06 | CVF International LLC | Separation of rare earth elements by means of physical chemistry for use in medical applications |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011111010A1 (en) * | 2010-03-10 | 2011-09-15 | The South African Nuclear Energy Corporation Limited | Method of producing radionuclides |
| RU2542733C1 (en) * | 2013-08-30 | 2015-02-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing lutetium-177 radioisotope |
| WO2018074918A1 (en) * | 2016-10-17 | 2018-04-26 | Technische Universiteit Delft | Isomeric transition radionuclide generator, such as a 177mlu/177lu generator |
| EP2739569B1 (en) * | 2011-08-03 | 2019-01-02 | The Curators of the University of Missouri | Method for separation of chemically pure os from metal mixtures |
-
2019
- 2019-04-26 RU RU2019113027A patent/RU2704005C1/en active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2011111010A1 (en) * | 2010-03-10 | 2011-09-15 | The South African Nuclear Energy Corporation Limited | Method of producing radionuclides |
| EP2739569B1 (en) * | 2011-08-03 | 2019-01-02 | The Curators of the University of Missouri | Method for separation of chemically pure os from metal mixtures |
| RU2542733C1 (en) * | 2013-08-30 | 2015-02-27 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing lutetium-177 radioisotope |
| WO2018074918A1 (en) * | 2016-10-17 | 2018-04-26 | Technische Universiteit Delft | Isomeric transition radionuclide generator, such as a 177mlu/177lu generator |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115380007A (en) * | 2019-11-20 | 2022-11-22 | 阳光科技公司 | Separation of rare earth elements |
| EP4061775A4 (en) * | 2019-11-20 | 2023-12-20 | SHINE Technologies, LLC | Separation of rare earth elements |
| WO2021202914A1 (en) * | 2020-04-02 | 2021-10-07 | SHINE Medical Technologies, LLC | Separation of rare earth elements |
| WO2024010869A1 (en) * | 2022-07-06 | 2024-01-11 | Shine Technologies, Llc | Repeated distillation/sublimation of rare earth elements |
| RU2795790C1 (en) * | 2022-08-15 | 2023-05-11 | Акционерное Общество "Наука И Инновации" | Method for isolation of lutetium-177 from irradiated ytterbium |
| US11894156B1 (en) | 2023-04-04 | 2024-02-06 | CVF International LLC | Separation of rare earth elements by means of physical chemistry for use in medical applications |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2704005C1 (en) | METHOD OF PRODUCING RADIONUCLIDE Lu-177 | |
| US11479831B2 (en) | Production of copper-67 from an enriched zinc-68 target | |
| US8257681B2 (en) | Compositions of high specific activity SN-117M and methods of preparing the same | |
| RU2542733C1 (en) | Method of producing lutetium-177 radioisotope | |
| JP5197603B2 (en) | Methods for purifying radium from various sources | |
| EP1766635B1 (en) | Method of separating and purifying cesium-131 from barium nitrate | |
| RU2594020C1 (en) | Method of obtaining radionuclide lutetium-177 | |
| Katabuchi et al. | Production of 67 Cu via the 68 Zn (p, 2p) 67 Cu reaction and recovery of 68 Zn target | |
| Kawabata et al. | Large scale production of 64 Cu and 67 Cu via the 64 Zn (n, p) 64 Cu and 68 Zn (n, np/d) 67 Cu reactions using accelerator neutrons | |
| Rösch, Jörg Brockmann, Nikolai A. Lebedev, Syed M. Qaim | Production and radiochemical separation of the Auger electron emitter 140Nd | |
| RU2624636C1 (en) | Method of obtaining a radionuclide of lutetium-177 | |
| KR102545315B1 (en) | Method and system for producing medical radioisotopes | |
| Boldyrev et al. | Possibility of Obtaining High-Activity 177 Lu in the IR-8 Research Reactor | |
| US7510691B2 (en) | Method for improving the recovery of cesium-131 from barium carbonate | |
| RU2734429C1 (en) | Method of generating pb-212 generator radionuclide for producing a therapeutic agent based on bi-212 radionuclide | |
| Zona et al. | Wet-chemistry method for the separation of no-carrier-added 211 At/211g Po from 209 Bi target irradiated by alpha-beam in cyclotron | |
| Vereshchagin et al. | Cyclotron 82Sr production for medical applications | |
| RU2598089C1 (en) | Method of producing strontium-82 radionuclide | |
| Nordell et al. | Production of 123I by photonuclear reactions on Xenon | |
| Nadi et al. | Cyclotron production of 169 Yb: a potential radiolanthanide for brachytherapy | |
| RU2803641C1 (en) | Method of producing radioisotope i-161 | |
| RU2793294C1 (en) | Method for producing terbium-154 and terbium-155 radioisotopes | |
| RU2361303C2 (en) | Method of obtaining isotopes of gold without carrier | |
| RU2210125C2 (en) | Method of preparing radionuclide thorium-229 - starting material for preparation of therapeutic agent based on radionuclide bismuth-213 | |
| Alekseev et al. | Preparation of 177Lu Using Vacuum Sublimation Technology |