RU2690692C1 - METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 - Google Patents
METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 Download PDFInfo
- Publication number
- RU2690692C1 RU2690692C1 RU2018141048A RU2018141048A RU2690692C1 RU 2690692 C1 RU2690692 C1 RU 2690692C1 RU 2018141048 A RU2018141048 A RU 2018141048A RU 2018141048 A RU2018141048 A RU 2018141048A RU 2690692 C1 RU2690692 C1 RU 2690692C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- molybdenum
- radionuclide
- buffer
- target
- matrix
- Prior art date
Links
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 38
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 title claims abstract description 28
- ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N Molybdenum Mo-99 Chemical compound [99Mo] ZOKXTWBITQBERF-AKLPVKDBSA-N 0.000 title abstract description 4
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 14
- 239000007789 gas Substances 0.000 claims abstract description 14
- 239000011159 matrix material Substances 0.000 claims abstract description 14
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 239000010703 silicon Substances 0.000 claims abstract description 14
- 239000000203 mixture Substances 0.000 claims abstract description 12
- 239000010453 quartz Substances 0.000 claims abstract description 11
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N silicon dioxide Inorganic materials O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 11
- 238000012545 processing Methods 0.000 claims abstract description 10
- 239000002052 molecular layer Substances 0.000 claims abstract description 9
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 7
- 229910018503 SF6 Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- 229910000476 molybdenum oxide Inorganic materials 0.000 claims abstract description 6
- PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N oxomolybdenum Chemical compound [Mo]=O PQQKPALAQIIWST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- SFZCNBIFKDRMGX-UHFFFAOYSA-N sulfur hexafluoride Chemical compound FS(F)(F)(F)(F)F SFZCNBIFKDRMGX-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 6
- 229960000909 sulfur hexafluoride Drugs 0.000 claims abstract description 6
- 229910015275 MoF 6 Inorganic materials 0.000 claims description 12
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 claims description 11
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-O Ammonium Chemical compound [NH4+] QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-O 0.000 claims description 8
- WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 7-nitro-1,2,3,4-tetrahydroquinoline Chemical compound C1CCNC2=CC([N+](=O)[O-])=CC=C21 WSWMGHRLUYADNA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 6
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 5
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 3
- 229910010272 inorganic material Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000011147 inorganic material Substances 0.000 claims description 3
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 claims description 3
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 claims description 3
- 239000002243 precursor Substances 0.000 claims description 3
- 229910052750 molybdenum Inorganic materials 0.000 abstract description 20
- ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N Molybdenum Chemical compound [Mo] ZOKXTWBITQBERF-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 19
- 239000011733 molybdenum Substances 0.000 abstract description 19
- 230000000694 effects Effects 0.000 abstract description 16
- 239000000126 substance Substances 0.000 abstract description 10
- 238000000605 extraction Methods 0.000 abstract description 7
- 230000005855 radiation Effects 0.000 abstract description 6
- GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N Technetium-99 Chemical compound [99Tc] GKLVYJBZJHMRIY-OUBTZVSYSA-N 0.000 abstract description 3
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 abstract description 3
- 238000009206 nuclear medicine Methods 0.000 abstract description 3
- 229940056501 technetium 99m Drugs 0.000 abstract description 3
- 229950009740 molybdenum mo-99 Drugs 0.000 abstract description 2
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 12
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 11
- 230000008569 process Effects 0.000 description 11
- PUZPDOWCWNUUKD-UHFFFAOYSA-M sodium fluoride Chemical compound [F-].[Na+] PUZPDOWCWNUUKD-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 8
- 230000004907 flux Effects 0.000 description 7
- 239000002105 nanoparticle Substances 0.000 description 7
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 6
- 239000005078 molybdenum compound Substances 0.000 description 5
- 150000002752 molybdenum compounds Chemical class 0.000 description 5
- 239000002245 particle Substances 0.000 description 5
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 description 4
- 229910052770 Uranium Inorganic materials 0.000 description 4
- 150000001875 compounds Chemical class 0.000 description 4
- 239000010410 layer Substances 0.000 description 4
- 235000013024 sodium fluoride Nutrition 0.000 description 4
- 239000011775 sodium fluoride Substances 0.000 description 4
- 239000007858 starting material Substances 0.000 description 4
- JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N uranium(0) Chemical compound [U] JFALSRSLKYAFGM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N Dichloromethane Chemical compound ClCCl YMWUJEATGCHHMB-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 239000002253 acid Substances 0.000 description 3
- 230000004913 activation Effects 0.000 description 3
- 239000007864 aqueous solution Substances 0.000 description 3
- 230000008901 benefit Effects 0.000 description 3
- 239000000843 powder Substances 0.000 description 3
- 238000000926 separation method Methods 0.000 description 3
- 239000002344 surface layer Substances 0.000 description 3
- MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N Dioxygen Chemical compound O=O MYMOFIZGZYHOMD-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 150000007513 acids Chemical class 0.000 description 2
- 239000003513 alkali Substances 0.000 description 2
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 2
- 238000013467 fragmentation Methods 0.000 description 2
- 238000006062 fragmentation reaction Methods 0.000 description 2
- 230000007062 hydrolysis Effects 0.000 description 2
- 238000006460 hydrolysis reaction Methods 0.000 description 2
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 description 2
- 230000001678 irradiating effect Effects 0.000 description 2
- 230000000155 isotopic effect Effects 0.000 description 2
- 239000007788 liquid Substances 0.000 description 2
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000002360 preparation method Methods 0.000 description 2
- 238000011160 research Methods 0.000 description 2
- 150000003839 salts Chemical class 0.000 description 2
- 239000011734 sodium Substances 0.000 description 2
- 230000007306 turnover Effects 0.000 description 2
- 239000002699 waste material Substances 0.000 description 2
- NLXLAEXVIDQMFP-UHFFFAOYSA-N Ammonium chloride Substances [NH4+].[Cl-] NLXLAEXVIDQMFP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N Ammonium hydroxide Chemical compound [NH4+].[OH-] VHUUQVKOLVNVRT-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 206010028980 Neoplasm Diseases 0.000 description 1
- 239000004809 Teflon Substances 0.000 description 1
- 229920006362 Teflon® Polymers 0.000 description 1
- 230000009471 action Effects 0.000 description 1
- QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N ammonia Natural products N QGZKDVFQNNGYKY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 235000011114 ammonium hydroxide Nutrition 0.000 description 1
- 238000004458 analytical method Methods 0.000 description 1
- 238000013459 approach Methods 0.000 description 1
- 230000004888 barrier function Effects 0.000 description 1
- 238000004364 calculation method Methods 0.000 description 1
- 201000011510 cancer Diseases 0.000 description 1
- 238000006555 catalytic reaction Methods 0.000 description 1
- 238000004587 chromatography analysis Methods 0.000 description 1
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 1
- 239000002826 coolant Substances 0.000 description 1
- 238000000354 decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 230000008021 deposition Effects 0.000 description 1
- 238000003795 desorption Methods 0.000 description 1
- 238000011161 development Methods 0.000 description 1
- 238000002405 diagnostic procedure Methods 0.000 description 1
- 201000010099 disease Diseases 0.000 description 1
- 208000037265 diseases, disorders, signs and symptoms Diseases 0.000 description 1
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 1
- 238000013399 early diagnosis Methods 0.000 description 1
- 230000002526 effect on cardiovascular system Effects 0.000 description 1
- 230000005518 electrochemistry Effects 0.000 description 1
- 230000008030 elimination Effects 0.000 description 1
- 238000003379 elimination reaction Methods 0.000 description 1
- 238000010828 elution Methods 0.000 description 1
- 230000005284 excitation Effects 0.000 description 1
- 238000002474 experimental method Methods 0.000 description 1
- 230000004992 fission Effects 0.000 description 1
- 239000000446 fuel Substances 0.000 description 1
- 229910021397 glassy carbon Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000008187 granular material Substances 0.000 description 1
- 239000012535 impurity Substances 0.000 description 1
- 238000009434 installation Methods 0.000 description 1
- 239000010857 liquid radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 229910052751 metal Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000002184 metal Substances 0.000 description 1
- JAGQSESDQXCFCH-UHFFFAOYSA-N methane;molybdenum Chemical compound C.[Mo].[Mo] JAGQSESDQXCFCH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 238000004377 microelectronic Methods 0.000 description 1
- CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N molybdenum disulfide Chemical compound S=[Mo]=S CWQXQMHSOZUFJS-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229910052982 molybdenum disulfide Inorganic materials 0.000 description 1
- ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N molybdenum-98 atom Chemical compound [98Mo] ZOKXTWBITQBERF-NJFSPNSNSA-N 0.000 description 1
- 230000003287 optical effect Effects 0.000 description 1
- 239000012074 organic phase Substances 0.000 description 1
- OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N oxygen(2-);uranium(4+) Chemical compound [O-2].[O-2].[U+4] OOAWCECZEHPMBX-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000000737 periodic effect Effects 0.000 description 1
- 239000012071 phase Substances 0.000 description 1
- 239000002901 radioactive waste Substances 0.000 description 1
- 239000012217 radiopharmaceutical Substances 0.000 description 1
- 229940121896 radiopharmaceutical Drugs 0.000 description 1
- 230000002799 radiopharmaceutical effect Effects 0.000 description 1
- 230000009467 reduction Effects 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- 150000003376 silicon Chemical class 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 238000002336 sorption--desorption measurement Methods 0.000 description 1
- 239000013077 target material Substances 0.000 description 1
- 238000005979 thermal decomposition reaction Methods 0.000 description 1
- 238000009827 uniform distribution Methods 0.000 description 1
- FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N uranium dioxide Inorganic materials O=[U]=O FCTBKIHDJGHPPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
Classifications
-
- G—PHYSICS
- G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
- G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
- G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
- G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
- G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
- G21G1/08—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation accompanied by nuclear fission
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B82—NANOTECHNOLOGY
- B82B—NANOSTRUCTURES FORMED BY MANIPULATION OF INDIVIDUAL ATOMS, MOLECULES, OR LIMITED COLLECTIONS OF ATOMS OR MOLECULES AS DISCRETE UNITS; MANUFACTURE OR TREATMENT THEREOF
- B82B1/00—Nanostructures formed by manipulation of individual atoms or molecules, or limited collections of atoms or molecules as discrete units
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Nanotechnology (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Plasma & Fusion (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- General Engineering & Computer Science (AREA)
- High Energy & Nuclear Physics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов.The invention relates to a reactor technology for producing radionuclides.
Настоящее изобретение может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 (99Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой создания радионуклидных генераторов технеция-99m (99mTc), нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.The present invention can be used for the production of high specific activity molybdenum-99 ( 99 Mo) radionuclide, which is the basis for the creation of technetium-99m ( 99m Tc) radionuclide generators, which are widely used in nuclear medicine for diagnostic purposes.
Предшествующий уровень техникиPrior art
Радионуклид 99Мо является одним из наиболее востребованных нуклидов в ядерной медицине, который используется в качестве материнского ядра генератора 99mTc, широко применяемого в мире при ранней диагностике онкологических, сердечно-сосудистых и ряда других заболеваний. Более 80% радиодиагностических процедур в мире проводится радиофармпрепаратами, мечеными 99mTc.Radionuclide 99 Mo is one of the most sought-after nuclides in nuclear medicine, which is used as the parent core of the 99m Tc generator, widely used in the world in the early diagnosis of cancer, cardiovascular and a number of other diseases. More than 80% of radio diagnostic procedures in the world are carried out with radiopharmaceuticals labeled with 99m Tc.
Традиционный способ наработки 99Мо основан на радиохимическом выделении этого радионуклида из облученного топлива на основе высокообогащенного урана с содержанием изотопа 235U≈90%. Этот способ включает операции облучения мишеней с ураном и растворения их после непродолжительной выдержки в водных растворах кислот или щелочей. Образующийся раствор подвергают операции извлечения 99Мо в виде отдельной фракции (путем экстракции или сорбции-десорбции), которая подвергается аффинажу с получением чистого препарата 99Мо.The traditional way of producing 99 Mo is based on the radiochemical separation of this radionuclide from irradiated fuel based on highly enriched uranium with an isotope content of 235 U≈90%. This method involves the operation of irradiating targets with uranium and dissolving them after a brief exposure in aqueous solutions of acids or alkalis. The resulting solution is subjected to the operation of extracting 99 Mo in the form of a separate fraction (by extraction or sorption-desorption), which is refined to obtain pure 99 Mo preparation.
Известен способ получения 99Мо, основанный на деления 235U по действием нейтронов [Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия. Том 67, выпуск 1, август 1989, 104-108]. Мишень, содержащую двуокись урана, обогащенного по изотопу 235U до 90%, облучают в течение 7-10 суток в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных радиохимических способов. Радионуклид 99Мо, выделенный из продуктов деления с помощью процессов экстракции и хроматографии, обладает высокой удельной активностью (≈105 Ки/г), что важно при изготовлении 99Мо/99mTc-генераторов.A method of obtaining 99 Mo, based on the division of 235 U by the action of neutrons [Gerasimov, AS, Kiselev, G.I., Lantsov, M.L. "Getting 99 Mo in nuclear reactors". Atomic Energy. Vol. 67, Issue 1, August 1989, 104-108]. A target containing uranium dioxide enriched in the 235 U isotope up to 90% is irradiated for 7-10 days in the neutron flux of a nuclear reactor, and then processed by one of the traditional radiochemical methods. Radionuclide 99 Mo isolated from fission products using extraction and chromatography processes has a high specific activity (≈10 5 Ci / g), which is important in the manufacture of 99 Mo / 99m Tc generators.
Недостаток этого способа состоит в большом объеме жидких радиоактивных отходов, образующихся в технологическом процессе. Необходима многостадийная переработка этих отходов с целью выделения урана и подготовки отходов к захоронению, что в значительной мере снижает экономические показатели производства.The disadvantage of this method is the large amount of liquid radioactive waste generated in the process. Multi-stage processing of this waste is necessary in order to extract uranium and prepare the waste for disposal, which significantly reduces the economic indicators of production.
Другим сдерживающим фактором для дальнейшего расширения этого способа производства 99Мо является необходимость ограничить или даже свести к нулю оборот в гражданской сфере высокообогащенного 235U, поскольку распространение этого делящегося материала несет опасность террористических акций.Another deterrent to further expanding this mode of production of 99 Mo is the need to limit or even nullify the civilian turnover of highly enriched 235 U, since the distribution of this fissile material carries the risk of terrorist acts.
По этой причине ориентация современного производства 99Мо на использование высокообогащенного урана создает дополнительные риски для его потребителей.For this reason, the orientation of modern 99 Mo production to the use of highly enriched uranium creates additional risks for its consumers.
Известен активационный способ получения 99Мо по реакции радиационного захвата нейтрона 98Мо(n,γ)99Мо. При облучении нейтронами мишени, содержащей обогащенный молибден по изотопу 98Мо, при среднем потоке тепловых нейтронов 1014 см-2×с-1 может быть получена удельная активность 99Мо на уровне 6-8 Ки/г [Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Ларионова Л.А. Разработка высокоактивных генераторов технеция-99m на основе обогащенного молибдена-98. // Медицинская физика, №4, 2010, 41-47]. Такой способ получения 99Мо имеет ряд преимуществ по сравнению с «осколочным» методом: дешевизна исходного сырья, исключение из технологического оборота 235U, отсутствие долгоживущих радиоактивных отходов, значительное снижение капитальных затрат и т.д.Known activation method of obtaining 99 Mo by the reaction of radiative capture of a neutron 98 Mo (n, γ) 99 Mo. Under irradiation with neutrons of a target containing enriched molybdenum in the 98 Mo isotope, with an average thermal neutron flux of 10 14 cm -2 × s -1 , specific activity 99 Mo at 6-8 Ci / g can be obtained [Skuridin VS, Stasyuk E.S. ., Nesterov, EA, Larionova, LA Development of highly active technetium-99m generators based on enriched molybdenum-98. // Medical Physics, No. 4, 2010, 41-47]. This method of producing 99 Mo has a number of advantages compared to the fragmentation method: the cheapness of the feedstock, the elimination of 235 U from the technological turnover, the absence of long-lived radioactive waste, a significant reduction in capital costs, etc.
Основной недостаток активационного способа производства 99Mo, препятствующий его широкому внедрению в практику - низкая удельная активность целевого радионуклида из-за присутствия в мишени изотопного носителя 98Мо. Радионуклид такого качества неэффективно использовать в стандартных 99Мо/99mTc-генераторах сорбционного типа, поскольку требуются колонки большего размера, в результате чего увеличивается масса радиационной защиты. Для элюирования 99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mTc.The main disadvantage of the activation mode of production of 99 Mo, which prevents its widespread introduction into practice, is the low specific activity of the target radionuclide due to the presence of 98 Mo isotopic carrier in the target. A radionuclide of this quality is inefficient to use in standard 99 Mo / 99m Tc sorption-type generators, since larger columns are required, as a result of which the mass of radiation protection increases. For elution of 99m Tc from such a column, a large flow rate is required, which will lead to a decrease in the volume activity of the solution and the need for a subsequent concentration of 99m Tc.
Для устранения этой проблемы предложен вариант получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ), основанный на эффекте Сцилларда-Чалмерса, с использованием в качестве мишеней структурированных наночастиц молибдена или его соединений.To eliminate this problem, the option of obtaining 99 Mo by the reaction of radiative capture of 98 Mo (n, γ), based on the Szilard-Chalmers effect, using structured molybdenum nanoparticles or its compounds as targets.
Известно, что ядро 99Мо, образующееся в результате реакции радиационного захвата тепловых нейтронов 98Мо(n,γ), в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает импульс отдачи, которого достаточно для разрыва химических связей атомов в решетке. Энергия отдачи ~30÷100 эВ вызывает перемещение образующихся атомов 99Мо, которые способны образовывать новые соединения, переходить из одной фазы в другую и т.д. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих материнское соединение молибдена, зависит от соотношения длин пробегов и размера наночастиц молибдена.It is known that the 99 Mo nucleus, which is formed as a result of the radiative capture of thermal neutrons 98 Mo (n, γ), at the time of excitation removal by the emission of γ-quanta acquires a recoil momentum, which is enough to break the chemical bonds of atoms in the lattice. The recoil energy of ~ 30 ÷ 100 eV causes the formation of 99 Mo atoms that are formed, which are able to form new compounds, move from one phase to another, etc. The proportion of recoil atoms 99 Mo leaving the parent molybdenum compound depends on the ratio of the lengths of the ranges and the size of the molybdenum nanoparticles.
Исследования этого способа получения 99Мо высокой удельной активности проводились в России и за рубежом [Tomar, В. S.; Steinebach, О. М.; Terpstra et al.: Studies on production of high specific activity 99Mo and 90Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta. 2010, 98, 499-506]. В европейском патенте [Wolterbeek H.T. "A process for the production of no-carrier added 99Mo". European patent. EP 2131369 A1. 6.06.2008. Technische Universiteit Delft (NL)] описан процесс получения 99Mo путем облучения растворов органических соединений молибдена гексакарбонила Мо(СО)6 и диоксо-диоксината [С4Н3(O)-NC5H3]2-MoO2 в дихлорметане CH2Cl2 с последующей экстракцией 99Мо из органической фазы в водную. Полученный выход составил от 10% (при факторе обогащения 40) до 20% (при факторе обогащения 20).Studies of this method of obtaining 99 Mo of high specific activity were carried out in Russia and abroad [Tomar, V. S .; Steinebach, O. M .; Terpstra et al .: Studies on the production of high specific activity 99 Mo and 90 Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta 2010, 98, 499-506]. In the European patent [Wolterbeek HT "A process for the production of no-carrier added 99 Mo". European patent. EP 2131369 A1. 06.06.2008 Technische Universiteit Delft (NL)] described the process of producing 99 Mo by irradiating solutions of organic molybdenum compounds hexacarbonyl Mo (CO) 6 and dioxinoxyoxate [C 4 H 3 (O) -NC 5 H 3 ] 2 -MoO 2 in dichloromethane CH 2 Cl 2 , followed by extraction of 99 Mo from the organic phase to the aqueous. The yield obtained ranged from 10% (with an enrichment factor of 40) to 20% (with an enrichment factor of 20).
Российские авторы предложили использовать в качестве стартового материала соединения молибдена в виде частиц карбида димолибдена Mo2C размером 5÷100 нанометров [Патент РФ RU 2426184 С1. 02.07.2010. «Способ получения радионуклида 99Мо». Маслаков Г.И., Радченко В.М., Ротманов К.В. и др.]. Облучение тугоплавких радиационно и термически устойчивых наночастиц Мо2С проводили нейтронами с плотностью потока более 1014 см-2 с-1 в течение 7÷15 суток. По мнению авторов, в результате эффекта Сцилларда-Чалмерса в процессе облучения на поверхности наночастиц должна повышаться концентрация 99Мо, т.к. поверхность является барьером, на котором будут накапливаться вылетевшие из решетки радионуклиды. После облучения проводили выделение 99Мо из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в смеси кислот или смеси щелочей. Однако большой разброс размеров наночастиц стартового материала (5÷100 нм) привел к низкой эффективности процесса. Частицы менее 5 нм вымывались из порошка в раствор, а из частиц с размером ~100 нм поступление ядер отдачи в поверхностный слой происходило лишь с небольшой глубины, что привело к низким показателям выхода целевого радионуклида. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадал в основном стартовый материал частиц - стабильный изотоп молибдена 98Мо. Выход 99Мо составил 30.2÷37.4%, при факторе обогащения 1.5÷1.6. Основной недостаток такого способа производства 99Мо - низкая удельная активность получаемого радионуклида. Авторы приводят значение удельной активности 99Мо, полученной по этому способу, на уровне 1 Ки/г, что уступает удельной активности осколочного 99Мо около пяти порядков величины (≈105 Ки/г). При удельной активности 99Мо на уровне 1 Ки/г невозможно использовать стандартный 99Мо/99mTc-генератор сорбционного типа.Russian authors have proposed to use as starting material compounds of molybdenum in the form of particles of dimolybdenum carbide Mo 2 C with a size of 5 ÷ 100 nanometers [RF Patent RU 2426184 C1. 07/02/2010. "Method for producing radionuclide 99 Mo". Maslakov G.I., Radchenko V.M., Rotmanov K.V. and etc.]. Irradiation of refractory radiation and thermally stable Mo 2 C nanoparticles was carried out with neutrons with a flux density of more than 10 14 cm -2 s -1 for 7 ÷ 15 days. According to the authors, as a result of the Szilard-Chalmers effect, the concentration of 99 Mo should increase on the surface of nanoparticles during irradiation, since the surface is a barrier on which the radionuclides emitted from the lattice will accumulate. After irradiation, 99 Mo was separated from the surface layer of the starting material by dissolving this layer in a mixture of acids or an alkali mixture. However, a large variation in the size of nanoparticles of the starting material (5 ÷ 100 nm) led to a low efficiency of the process. Particles less than 5 nm were eluted from the powder into the solution, and from particles with a size of ~ 100 nm, the release of recoil nuclei into the surface layer occurred only from a small depth, which led to low yields of the target radionuclide. When the surface layer of molybdenum particles was etched with acid or alkali, the starting material of the particles mainly got into the solution - the stable isotope of molybdenum is 98 Mo. The yield of 99 Mo was 30.2 ÷ 37.4%, with the enrichment factor 1.5 ÷ 1.6. The main disadvantage of this 99 Mo production method is the low specific activity of the resulting radionuclide. The authors cite the value of the specific activity of 99 Mo obtained by this method at a level of 1 Ci / g, which is inferior to the specific activity of fragmentation 99 Mo about five orders of magnitude (≈10 5 Ci / g). With a specific activity of 99 Mo at a level of 1 Ci / g, it is impossible to use a standard 99 Mo / 99m Tc sorption-type generator.
За прототип выбран способ получения наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ)99Мо [Патент РФ 2588594 «Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена-99». Авторы: Удалова Т.А., Семенов А.Н., Артюхов А.А. и др.].For the prototype, a method for obtaining a nanostructured target for the production of the 99 Mo radioisotope by the radiative capture of 98 Mo (n, γ) 99 Mo was chosen [RF Patent 2588594 "A method of manufacturing a nanostructured target for the production of molybdenum radioisotope 99". Authors: Udalova, TA, Semenov, AN, Artyukhov, A.A. and etc.].
В этом патенте мишень для производства радионуклида 99Мо по реакции 98Мо(n,γ) изготавливается в виде матрицы из мезопористого неорганического материала Al2O3 с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, на поверхности которых нанесен нанослой оксида молибдена МоО3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, а в качестве буфера, принимающего атомы отдачи, используют материал матрицы.In this patent, the target for the production of 99 Mo radionuclide by the reaction 98 Mo (n, γ) is made in the form of a matrix of mesoporous inorganic material Al 2 O 3 with cavities and channels with characteristic dimensions in the range of 2-50 nm, on the surface of which deposited a layer of oxide molybdenum MoO 3 , the thickness of which is less than the mean free path of the 99 M atom in the nanolayer substance, and the matrix material is used as a buffer that accepts the recoil atoms.
Использование буферных материалов создает потенциальную возможность отделения 99Мо от материнского вещества. Высокая удельная поверхность и малые толщины нанослоев соединений молибдена обеспечивают высокий выход атомов отдачи 99Мо в мезопористый буфер. Согласно оценкам длина пробега атомов отдачи в материале молибденовой мишени составляет ~10 нм [Л.И. Меньшиков, А.Н. Семенов, Д.Ю. Чувилин Расчет вывода атомов отдачи реакции 98Мо(n,γ)99Мо из наночастиц дисульфида молибдена (IV). Атомная энергия, т. 114, вып. 4, 2013, с. 226-229].The use of buffer materials creates the potential for separation of 99 Mo from the parent substance. The high specific surface area and small thicknesses of nanolayers of molybdenum compounds provide a high yield of 99 Mo atoms in the mesoporous buffer. According to estimates, the mean free path of recoil atoms in a molybdenum target material is ~ 10 nm [L.I. Menshikov, A.N. Semenov, D.Yu. Chuvilin Calculation of the extraction of recoil atoms of 98 Mo (n, γ) 99 Mo from nanoparticles of molybdenum disulfide (IV). Atomic energy, vol. 114, no. 4, 2013, p. 226-229].
После облучения мезопористую матрицу Al2O3 и MoO3 разделяют одним из известных методов, а затем оксид алюминия Al2O3 направляют на радиохимическую переработку для выделения радионуклида 99Мо. В качестве материала нанослоев может быть использован металлический молибден природного изотопного состава или обогащенный по изотопу 98Мо, а также соединения молибдена MoS2, MoS3 или MoO2. Характерная толщина нанослоев должна быть ≈10 нм. Облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с плотностью потока тепловых нейтронов ≈1014 см-2 с-1 в течение 7÷10 суток.After irradiation, the mesoporous matrix of Al 2 O 3 and MoO 3 is separated by one of the known methods, and then aluminum oxide Al 2 O 3 is sent for radiochemical processing to isolate the 99 Mo radionuclide. As the material of nanolayers can be used metallic molybdenum of natural isotopic composition or enriched in the isotope 98 Mo, as well as molybdenum compounds MoS 2 , MoS 3 or MoO 2 . The characteristic thickness of nanolayers should be ≈10 nm. The target is irradiated in the core of a research or nuclear power reactor with a thermal neutron flux density of ≈10 14 cm -2 s -1 for 7 ÷ 10 days.
Основной недостаток способа, выбранного за прототип, состоит в необходимости периодической радиохимической переработки мезопористого оксида алюминия Al2O3 для выделения радионуклида 99Мо, что усложняет и удорожает технологический процесс его получения.The main disadvantage of the method chosen for the prototype, is the need for periodic radiochemical processing of mesoporous aluminum oxide Al 2 O 3 to isolate the 99 Mo radionuclide, which complicates and increases the cost of its production process.
Раскрытие изобретенияDISCLOSURE OF INVENTION
Преимущества получения радионуклида 99Мо активационным методом, основанным на эффекте Сцилларда-Чалмерса, могут проявиться в полной мере лишь при простой процедуре извлечения целевого радионуклида из мишени, исключающей операцию ее радиохимической переработки после каждого облучения в нейтронном потоке реактора.Advantages of radionuclide 99 Mo activation method, based on the effect Szillard-Chalmers, can be manifested in full only if a simple extraction procedure radionuclide target from the target, which excludes its radiochemical processing operation after each irradiation at a neutron flux of the reactor.
Техническим результатом является упрощение способа получения радионуклида 99Мо и удешевления технологического процесса за счет использования в качестве буфера газообразного вещества.The technical result is to simplify the method of obtaining the radionuclide 99 Mo and reduce the cost of the technological process due to the use of gaseous substance as a buffer.
Для достижения указанного результата предложен способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радионуклида 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) в виде матрицы из мезопористого неорганического материала с полостями и каналами, на поверхности которых нанесен нанослой оксида молибдена MoO3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, и буфера, выполненного в виде газовой смеси, включающей азот N2 и шестифтористую серу SF6, а матрица выполнена в виде кремниевой или кварцевой микроканальной пластины с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 50-100 мкм, при этом газообразный буфер периодически или постоянно удаляют из полостей и каналов матрицы и направляют на переработку для выделения радионуклида 99Мо из гексафторида молибдена 99MoF6.To achieve this result, a method of manufacturing a nanostructured target for the production of 99 Mo radionuclide by the reaction of radiative capture of 98 Mo (n, γ) in the form of a matrix of mesoporous inorganic material with cavities and channels on the surfaces of which are coated with a layer of molybdenum MoO 3 , which is less path length recoil atom 99 of Mo in the material nanolayer, and a buffer designed as a gas mixture consisting of nitrogen N 2 and sulfur hexafluoride SF 6, and the matrix is in the form of silicon or quartz md channel plate with cavities and channels with a characteristic size in the range 50-100 microns, with the buffer gas is intermittently or continuously removed from the cavities and the channel matrix and sent for processing to isolate the radionuclide from a 99 Mo molybdenum hexafluoride 99 MoF 6.
При этом:Wherein:
- формируют нанослой из окисида молибдена MoO3 путем пропитки полостей и каналов матрицы раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 с последующей термообработкой мишени в потоке кислорода.- form molybdenum oxide MoO 3 with a nanolayer by impregnating cavities and matrix channels with a solution of ammonium paramolybdate (NH 4 ) 6 Mo 7 O 24 followed by heat treatment of the target in an oxygen stream.
- используют парамолибдат аммония, полученный путем конверсии из прекурсора - гексафторида молибдена, обогащенного по изотопу 98Мо.- use of ammonium paramolybdate obtained by conversion from a precursor - molybdenum hexafluoride, enriched in the isotope 98 Mo.
- в качестве буфера используют газовую смесь, включающую азот N2 и шестифтористую серу SF6, в соотношении 1:10.- as a buffer, use a gas mixture comprising nitrogen N 2 and sulfur hexafluoride SF 6 in a ratio of 1:10.
Кремниевые или кварцевые микроканальные пластины с высокой удельной поверхностью пронизаны разветвленной сетью открытых капилляров. Важно, что самоорганизованный массив каналов, формирующийся в процессе изготовления пластин, отличаемся равномерной плотностью. Это создает возможность получения равномерного распределения молибдена по объему микроканальных пластин при осаждении молибденовых покрытий на поверхности его каналов.Silicon or quartz microchannel plates with a high specific surface are penetrated by an extensive network of open capillaries. It is important that the self-organized array of channels formed in the process of manufacturing plates, have a uniform density. This creates the possibility of obtaining a uniform distribution of molybdenum in the volume of microchannel plates during the deposition of molybdenum coatings on the surface of its channels.
Кремниевые или кварцевые микроканальные пластины обеспечивают формирование нанослоя материнского MoO3. Они имеют характерный размер каналов 50-100 мкм.Silicon or quartz microchannel plates provide the formation of a nanolayer of parent MoO 3 . They have a characteristic channel size of 50-100 microns.
Толщина нанослоя оксида молибдена МоО3 должна быть меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя и составляет 7±3 нм.The thickness of the nanolayer of molybdenum oxide Moo 3 should be less than the mean free path of the 99- recoil atom in the substance of the nanolayer and is 7 ± 3 nm.
Подобный способ создания упорядоченного ансамбля наночастиц молибдена в мишенях до сих пор не применялся при проведении ядерных реакций по методу Сцилларда-Чалмерса.A similar method of creating an ordered ensemble of molybdenum nanoparticles in targets has not yet been used in nuclear reactions using the Scillard-Chalmers method.
Приготовление мишеней осуществляется пропиткой кремниевых или кварцевых микроканальных пластин раствором соединений молибдена и последующим удалением растворителя. Достоинство такого метода в том, что он позволяет получать молибденовые слои различной толщины варьированием числом нанесений и концентрации импрегнирующего раствора.The preparation of the targets is carried out by impregnating silicon or quartz microchannel plates with a solution of molybdenum compounds and then removing the solvent. The advantage of this method is that it allows to obtain molybdenum layers of different thickness by varying the number of applications and the concentration of the impregnating solution.
Микроканальные пластины выпускаются промышленно. Они используются как элементы оптических и электромеханических устройств различного функционального назначения, представляют собой регулярную систему микроканалов квадратного сечения с вертикальными стенками, длина которых достигает сотен микрометров, а поперечные размеры лежат в диапазоне единиц и десятков микрометров. Микроканальные пластины изготавливаются из монокристаллического полупроводникового кремния или кварца с применением технологических процессов микроэлектроники и электрохимии. Микроканальные пластины используются как элементы фильтров газов и жидкостей, биосенсорных устройств, реакторов для проведения каталитических реакций, приборов медицинской диагностики.Microchannel plates are manufactured industrially. They are used as elements of optical and electromechanical devices of various functional purposes, are a regular system of square microchannels with vertical walls, the length of which reaches hundreds of micrometers, and the transverse dimensions lie in the range of units and tens of micrometers. Microchannel plates are made of monocrystalline semiconductor silicon or quartz using technological processes of microelectronics and electrochemistry. Microchannel plates are used as elements of gas and liquid filters, biosensor devices, reactors for carrying out catalytic reactions, medical diagnostics devices.
Кремниевые или кварцевые микроканальные пластины имеют одинаковые характеристики и пригодны для реакторных экспериментов в силу их тугоплавкости (Тпл.=2044°С), высокой радиационной стойкости и низкого сечения захвата тепловых нейтронов - σn,γ(Al)=0.24 барн, σn,γ(Si)=0.11 барн. Что касается MoO3, то, помимо его радиационной стойкости, принималась во внимание достаточная простота технологической задачи получения 98MoO3 из гексафторида молибдена MoF6.Silicon or quartz microchannel plates have the same characteristics and are suitable for reactor experiments due to their refractoriness (T pl = 2044 ° C), high radiation resistance and low thermal neutron capture cross section - σ n, γ (Al) = 0.24 barn, σ n , γ (Si) = 0.11 barn. As for MoO 3 , in addition to its radiation resistance, sufficient simplicity of the technological task of obtaining 98 MoO 3 from molybdenum hexafluoride MoF 6 was taken into account.
В природном молибдене содержится 24.13% изотопа 98Мо, необходимого для наработки 99Мо. Поскольку в промышленности обогащение молибдена по изотопу 98Мо производится на центробежных разделительных каскадах с использованием гексафторида молибдена MoF6, то именно 98MoF6 целесообразно использовать в качестве изотопно-обогащенного прекурсора.Natural molybdenum contains 24.13% of the 98 Mo isotope necessary for producing 99 Mo. Since the industrial enrichment of molybdenum in the 98 Mo isotope is carried out on centrifugal separation cascades using molybdenum hexafluoride MoF 6 , it is expedient to use 98 MoF 6 as an isotopically enriched precursor.
В качестве примера реализации предложенного способа приведем последовательность операций изготовления образца газонаполненной микроструктурированной мишени в виде кремниевой микроканальной пластины и ее облучения в нейтронном потоке исследовательского ядерного реактора ИР-8 мощностью 8 МВт и плотностью потока нейтронов 1014 см-2 c-1. Теплоносителем и замедлителем нейтронов в реакторе является вода. Температура воды на входе/выходе активной зоны - 47,5°С/67°С. Реализации предложенного способа на кварцевой микроканальной пластине дает аналогичные результаты ввиду идентичности их характеристик.As an example of the implementation of the proposed method, we present the sequence of operations for manufacturing a sample of a gas-filled microstructured target in the form of a silicon microchannel plate and its irradiation in the neutron flux of an 8 MW nuclear research reactor IR-8 and a neutron flux density of 10 14 cm -2 s -1 . The coolant and neutron moderator in the reactor is water. The water inlet / outlet temperature of the core is 47.5 ° C / 67 ° C. The implementation of the proposed method on a quartz microchannel plate gives similar results due to the identity of their characteristics.
Операция 1. Гидролиз MoF6. В химический реактор, футерованный тефлоном, при температуре жидкого азота конденсировали определенное количество гексафторида молибдена из контейнера с MoF6. Реактор вакуумировали, взвешивали и добавляли в него десятикратный (по отношению к весу MoF6) избыток воды, после чего отогревали реактор до компатной температуры. В результате гидролиза получался прозрачный бесцветный раствор. Наличие тефлонового покрытия гарантировало отсутствие примесей металлов в растворе.Operation 1. Hydrolysis of MoF 6 . In a Teflon-lined chemical reactor, at a temperature of liquid nitrogen, a certain amount of molybdenum hexafluoride was condensed from a container with MoF 6 . The reactor was evacuated, weighed, and a tenfold (relative to the weight of MoF 6 ) excess water was added to it, after which the reactor was warmed to a compacted temperature. As a result of hydrolysis, a clear, colorless solution was obtained. The presence of Teflon coating guaranteed the absence of metal impurities in the solution.
Операция 2. Раствор переливали в емкость из стеклоуглерода и упаривали на воздухе при 120÷140°С до появления сухого остатка светло-зеленого цвета.Operation 2. The solution was poured into a container of glassy carbon and evaporated in air at 120 ÷ 140 ° C until the appearance of a dry residue of light green color.
Операция 3. Порошок светло-зеленого цвета помещали в кварцевый реактор и прокаливали при 700÷750°С в атмосфере чистого кислорода. В результате получали порошок белого цвета, состав которого по результатам химического анализа его соответствовал формуле MoO3.Operation 3. A light green powder was placed in a quartz reactor and calcined at 700 ÷ 750 ° C in an atmosphere of pure oxygen. As a result, a white powder was obtained, whose composition according to the results of chemical analysis corresponded to the formula MoO 3 .
Использование полученного МоО3 для введения в кремниевую микроканальную пластину путем ее пропитки водным раствором было бы неэффективно в силу низкой растворимости МоО3 (~2 г/л). Поэтому для пропитки используют парамолибдат аммония (NH4)6Mo7O24, растворимость которого при 20°С достигает 20 г на 100 мл воды.Using the obtained MoO 3 for introduction into a silicon microchannel plate by impregnating it with an aqueous solution would be inefficient due to the low solubility of MoO 3 (~ 2 g / l). Therefore, for the impregnation using ammonium paramolybdate (NH 4 ) 6 Mo 7 O 24 , the solubility of which at 20 ° C reaches 20 g per 100 ml of water.
Операция 4. МоО3, полученный в операции 3, переводят в парамолибдат аммония путем растворения его в 10% водном растворе аммиака согласно реакции:Operation 4. MoO 3 , obtained in operation 3, is transferred to ammonium paramolybdate by dissolving it in 10% aqueous ammonia solution according to the reaction:
7МоО3+6(NH3⋅H2O)[разб.]=(NH4)6Mo7O24+3H2O7MooO 3 + 6 (NH 3 ⋅H 2 O) [decomposition] = (NH 4 ) 6 Mo 7 O 24 + 3H 2 O
Операция 5. Формирование нанослоев МоО3 на поверхности каналов кремниевой микроканальной пластины осуществляют их пропиткой водным раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 и их последующей термообработкой в потоке кислорода. Реакция термического разложения парамолибдата аммония с образованием оксида молибдена МоО3 протекает при температуре 350-450°С.Operation 5. Formation of nanolayers Moo 3 on the surface of the silicon microchannel plate channels is carried out by impregnation with an aqueous solution of ammonium paramolybdate (NH 4 ) 6 Mo 7 O 24 and their subsequent heat treatment in an oxygen stream. The thermal decomposition of ammonium paramolybdate with the formation of molybdenum oxide MoO 3 takes place at a temperature of 350-450 ° C.
Операция 6. Кремниевую микроканальную пластину, содержащую сформированные нанослои МоО3, заполняют газовой смесью, включающей азот N2 и шестифтористую серу SF6 в соотношении 1:10, до давления 760 мм.рт.ст. Температура буфера. Соответствует температуре окружающей среды.Operation 6. A silicon microchannel plate containing MoO 3 nanolayers formed is filled with a gas mixture comprising nitrogen N 2 and sulfur hexafluoride SF 6 at a ratio of 1:10 to a pressure of 760 mm Hg. Buffer temperature. Corresponds to the ambient temperature.
Операция 7. Заполненный газовой смесью кремниевую микроканальную пластину размещают в герметичной мишени, входящей в состав газового контура, в котором обеспечивается циркуляция газообразного буфера и удаление радионуклида 99Мо из зоны облучения мишени.Operation 7. A silicon microchannel plate filled with a gas mixture is placed in a sealed target, which is part of the gas circuit, in which the gaseous buffer is circulated and 99 Mo is removed from the target irradiation zone.
Операция 8. Удаленный из зоны облучения газообразный буфер, содержащий радионуклид 99Мо в химической форме гексафторида молибдена MoF6, направляют по контуру на установку улавливания 99Мо, представляющую собой герметичный объем, заполненный гранулами фторида натрия NaF, обладающего способностью избирательной поглощения MoF6 с образованием комплексной соли Na2MoF8.Operation 8. The gaseous buffer removed from the irradiation zone, containing 99 Mo radionuclide in the chemical form of MoF 6 molybdenum hexafluoride, is directed along the contour to the installation of 99 Mo capture, which is a sealed volume filled with sodium fluoride NaF granules, with the ability to selectively absorb MoF 6 with the formation complex salt Na 2 MoF 8 .
Операция 9. Фторид натрия NaF направляют на переработку с целью извлечения целевого радионуклида. Процесс десорбции 99MoF6 из комплексной соли Na2MoF8 проводят в интервале температур 100-500°С в условиях вакуума. Полученный 99MoF6 подвергают гидролизу. В результате получают прозрачный бесцветный раствор, который затем упаривают на воздухе при 120÷140°С и прокаливают при 700÷750°С в атмосфере чистого кислорода для получения 99МоО3. Готовый продукт используют по назначению при изготовлении 99Мо/99mTc-генераторов.Step 9. Sodium fluoride NaF is sent for processing to extract the target radionuclide. The process of desorption of 99 MoF 6 from the complex salt of Na 2 MoF 8 is carried out in the temperature range 100-500 ° C under vacuum conditions. The resulting 99 MoF 6 is hydrolyzed. The result is a clear, colorless solution, which is then evaporated in air at 120 ÷ 140 ° C and calcined at 700 ÷ 750 ° C in an atmosphere of pure oxygen to obtain 99 MoO 3 . The finished product is used for its intended purpose in the manufacture of 99 Mo / 99m Tc-generators.
Предложенный способ изготовления мишени для производства 99Мо основан на формировании нанослоев молибдена или его соединений в каналах кремниевых или кварцевых микроканальных пластин. В качестве буфера используют газовую смесит Извлечение их мишени целевого радионуклида 99Мо проводится путем эвакуации газового буфера из каналов и полостей микроканальных пластин. По сравнению со способом, выбранным за прототип, такой подход позволяет значительно упростить технологический процесс получения 99Мо, исключив необходимость радиохимической переработки матрицы. Микроканальная пластина на может быть использована многократно, что снижает затраты на производство 99Мо. Все это позволит повысить производительность процесса наработки 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) по сравнению с прототипом.The proposed method of manufacturing targets for the production of 99 Mo is based on the formation of nanolayers of molybdenum or its compounds in the channels of silicon or quartz microchannel plates. The gas mix is used as a buffer. The extraction of the target of the target radionuclide 99 Mo from the target is carried out by evacuating the gas buffer from the channels and cavities of the microchannel plates. Compared with the method chosen for the prototype, this approach allows to significantly simplify the technological process of obtaining 99 Mo, eliminating the need for radiochemical processing of the matrix. The microchannel plate on can be used repeatedly, which reduces the cost of producing 99 Mo. All this will improve the performance of the process of 99 Mo production of the reaction of radiation capture 98 Mo (n, γ) compared with the prototype.
Claims (4)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018141048A RU2690692C1 (en) | 2018-11-21 | 2018-11-21 | METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2018141048A RU2690692C1 (en) | 2018-11-21 | 2018-11-21 | METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2690692C1 true RU2690692C1 (en) | 2019-06-05 |
Family
ID=67037411
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2018141048A RU2690692C1 (en) | 2018-11-21 | 2018-11-21 | METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2690692C1 (en) |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2104113A1 (en) * | 2006-10-20 | 2009-09-23 | Japan Atomic Energy Agency | Process for producing radioactive molybdenum, apparatus therefor and radioactive molybdenum produced by the process |
| RU2578039C1 (en) * | 2014-12-18 | 2016-03-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 radioisotope |
| RU2588594C1 (en) * | 2015-06-15 | 2016-07-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Method of producing nanostructured target for producing molybdenum-99 radioisotopes |
| RU2666552C1 (en) * | 2017-12-19 | 2018-09-11 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 |
-
2018
- 2018-11-21 RU RU2018141048A patent/RU2690692C1/en active
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP2104113A1 (en) * | 2006-10-20 | 2009-09-23 | Japan Atomic Energy Agency | Process for producing radioactive molybdenum, apparatus therefor and radioactive molybdenum produced by the process |
| RU2578039C1 (en) * | 2014-12-18 | 2016-03-20 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 radioisotope |
| RU2588594C1 (en) * | 2015-06-15 | 2016-07-10 | Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" | Method of producing nanostructured target for producing molybdenum-99 radioisotopes |
| RU2666552C1 (en) * | 2017-12-19 | 2018-09-11 | Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Schädel | Chemistry of superheavy elements | |
| US20210158987A1 (en) | System and method for metallic isotope separation by a combined thermal-vacuum distillation process | |
| RU2588594C1 (en) | Method of producing nanostructured target for producing molybdenum-99 radioisotopes | |
| RU2666552C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 | |
| RU2313838C1 (en) | Method and target for producing radio tin in carrier-free state | |
| Gavrin et al. | Reactor target from metal chromium for “pure” high-intensive artificial neutrino source | |
| RU2690692C1 (en) | METHOD OF PRODUCING NANOSTRUCTURED TARGET FOR PRODUCTION OF RADONUCLIDE Mo-99 | |
| LU et al. | Formation of helium-3 and helium-4 during photocatalytic hydrogen generation over cadmium sulfide under visible light irradiation | |
| RU2578039C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of molybdenum-99 radioisotope | |
| RU2735646C1 (en) | Method of producing nanostructured target for production of radionuclide molybdenum-99 | |
| Rao et al. | Studies on separation and purification of fission 99Mo from Neutron Activated Uranium Aluminum Alloy | |
| Schädel | The Chemistry of Transactinide Elements-Experimental Achievements and Perspectives | |
| KR101460690B1 (en) | Extracting method of radioactive ９９Ｍｏ from low enriched uranium target | |
| Kadarisman et al. | Synthesis of Nano-α-Al 2 O 3 for 99 Mo Adsorbent | |
| RU2339718C2 (en) | Method for receiving actinium-227 and thorium-228 from treated by neutrons in reactor radium-226 | |
| RU2703994C1 (en) | Method for producing radioisotope molybdenum-99 | |
| CN113470843A (en) | Method for producing radioactive isotope | |
| Denschlag | Independent fission yield measurements | |
| Tikhomirov | Modern tendencies in the enrichment of stable isotopes and their applications in the USSR and elsewhere | |
| RU2753033C1 (en) | Method for separating isotopes of lanthanides and thorium using gas centrifuge method | |
| Ding et al. | Zinc isotope separation in acetone by displacement chromatography using benzo-15-crown-5 resin | |
| RU2688196C9 (en) | The method of producing radioisotope molybdenum-99 | |
| Parrat et al. | Cross section measurements of proton induced reactions using a gas target | |
| Dikiy et al. | Photonuclear production of ⁹⁹Mo/⁹⁹ᵐТс-generator with using effect Szilard-Chalmers and electrolysis method | |
| RU2102809C1 (en) | Method for producing carrier-free radionuclide |