RU2561980C1 - Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor - Google Patents

Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor Download PDF

Info

Publication number
RU2561980C1
RU2561980C1 RU2014123814/05A RU2014123814A RU2561980C1 RU 2561980 C1 RU2561980 C1 RU 2561980C1 RU 2014123814/05 A RU2014123814/05 A RU 2014123814/05A RU 2014123814 A RU2014123814 A RU 2014123814A RU 2561980 C1 RU2561980 C1 RU 2561980C1
Authority
RU
Russia
Prior art keywords
combustion
synthesis gas
wave
initial mixture
conversion
Prior art date
Application number
RU2014123814/05A
Other languages
Russian (ru)
Inventor
Игорь Александрович Яковлев
Сергей Доржиевич Замбалов
Original Assignee
Игорь Александрович Яковлев
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Игорь Александрович Яковлев filed Critical Игорь Александрович Яковлев
Priority to RU2014123814/05A priority Critical patent/RU2561980C1/en
Application granted granted Critical
Publication of RU2561980C1 publication Critical patent/RU2561980C1/en

Links

Images

Landscapes

  • Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)

Abstract

FIELD: chemistry.
SUBSTANCE: method includes successively feeding an initial mixture of fuel and air into synchronised conversion units filled with an inert porous medium where a combustion wave is generated and propagates. The process of converting the mixture into synthesis gas takes place at super-adiabatic temperatures arising in the combustion wake wave, the direction of which coincides with the direction of feeding the initial mixture. Each unit is launched such that when the combustion wake wave passes the entire length of one unit, a combustion wave is generated in another, which enables to process material with significant content of heavy components without using catalysts and without preliminary purification or separation to obtain synthesis gas with constant flow and composition.
EFFECT: high degree and rate of conversion, low level of soot formation and avoiding the need for external heat input.
2 cl, 2 dwg, 1 tbl

Description

Изобретение относится к области переработки и утилизации газообразного углеводородного сырья на основе метана и может использоваться для производства синтез-газа (смесь H2 и CO), который является основой для производства многочисленных продуктов органического синтеза (получение углеводородов жидкой фракции по методу Фишера-Тропша, синтез метанола, диметилового эфира и т.д.).The invention relates to the field of processing and utilization of gaseous hydrocarbon feedstocks based on methane and can be used for the production of synthesis gas (a mixture of H 2 and CO), which is the basis for the production of numerous products of organic synthesis (production of liquid hydrocarbons by the Fischer-Tropsch method, synthesis methanol, dimethyl ether, etc.).

Известен способ паровой каталитической конверсии природного газа в синтез-газ и устройство для его осуществления [Патент РФ 2320533, 27.03.2008. Бюл. №9]. Указанный способ осуществляется при температуре 750-900°C за счет наружного обогрева реакционных трубок трубчатой печи, заполненных катализатором, в которые подают смесь природного газа и перегретого пара. Наружный обогрев реакционных трубок с катализатором вначале ведут сжиганием природного газа в воздухе, а после запуска режима паровой конверсии - сжиганием синтез-газа, подаваемого с выхода трубчатой печи в камеру наружного обогрева реакционных трубок. Устройство включает в себя печь с реакционными трубками, заполненными катализатором, камеру смешения природного газа с перегретым паром, камеру наружного обогрева реакционных трубок с входом для подачи воздуха и входом для подачи смеси пара с природным или синтез-газом.A known method of steam catalytic conversion of natural gas into synthesis gas and a device for its implementation [RF Patent 2320533, 03/27/2008. Bull. No. 9]. The specified method is carried out at a temperature of 750-900 ° C due to the external heating of the reaction tubes of the tube furnace, filled with a catalyst, into which a mixture of natural gas and superheated steam is supplied. External heating of the reaction tubes with a catalyst is first carried out by burning natural gas in air, and after the start of the steam conversion mode, by burning synthesis gas supplied from the exit of the tube furnace to the external heating chamber of the reaction tubes. The device includes a furnace with reaction tubes filled with a catalyst, a chamber for mixing natural gas with superheated steam, an external heating chamber for the reaction tubes with an air inlet and an inlet for supplying a mixture of steam with natural or synthesis gas.

Главным недостатком указанного способа является высокая энергоемкость процесса поддержания теплового баланса. Также существенным недостатком является необходимость постоянной замены, обслуживания и регенерации катализатора, его повышенная чувствительность к химическому составу перерабатываемого сырья и концентрации неорганических примесей.The main disadvantage of this method is the high energy intensity of the process of maintaining thermal balance. Another significant drawback is the need for continuous replacement, maintenance and regeneration of the catalyst, its increased sensitivity to the chemical composition of the processed raw materials and the concentration of inorganic impurities.

Известен также способ получения синтез-газа [Патент РФ 2437830, 27.12.2011. Бюл. №36], при котором проводят частичное окисление углеводородного сырья с использованием многоканальной горелки, снабженной системой раздельных каналов. Через один канал протекает подогретое исходное метансодержащее сырье, имеющее температуру от 500 до 900°C, через другой канал горелки протекает газ-окислитель (воздух или, что предпочтительнее, кислород), при этом канал для исходного сырья и канал для газа-окислителя отделены друг от друга третьим каналом, через который протекает газ, содержащий водород, монооксид углерода и/или углеводород. В указанном способе использован рекуперативный вид теплообмена, который определяется передачей тепловой энергии через стенки каналов. Исходное сырье, содержащее углеводороды фракции C2+, обрабатывается в отдельном реакторе в процессе адиабатического парового каталитического риформинга. Предварительно, перед проведением риформинга, из исходного сырья удаляют серу.There is also a method of producing synthesis gas [RF Patent 2437830, 12/27/2011. Bull. No. 36], in which a partial oxidation of hydrocarbons is carried out using a multi-channel burner equipped with a system of separate channels. The heated methane-containing feedstock having a temperature of from 500 to 900 ° C flows through one channel, the oxidizing gas (air or, preferably, oxygen) flows through the other channel of the burner, while the channel for the feedstock and the channel for the oxidizing gas are separated from a third channel through which a gas containing hydrogen, carbon monoxide and / or hydrocarbon flows. In this method, a regenerative type of heat transfer is used, which is determined by the transfer of thermal energy through the walls of the channels. The feedstock containing hydrocarbons of the C 2+ fraction is processed in a separate reactor during adiabatic steam catalytic reforming. Previously, before reforming, sulfur is removed from the feedstock.

Недостатками указанного способа являются высокие энергозатраты на подогрев реагентов вплоть до 900°C, низкая эффективность рекуперативного теплообмена через стенку, необходимость очистки исходного сырья от серы. Также в случае наличия в составе перерабатываемого сырья углеводородов фракции C2+ возникает необходимость использовать дополнительный реактор каталитического парового риформинга, что сопровождается характерными проблемами использования катализаторов. Кроме того, в указанном способе рекомендуют использовать в качестве окислителя кислород.The disadvantages of this method are the high energy consumption for heating the reagents up to 900 ° C, the low efficiency of regenerative heat transfer through the wall, the need to clean the feedstock from sulfur. Also, if there is a fraction of C 2+ hydrocarbons in the processed feed, it becomes necessary to use an additional catalytic steam reforming reactor, which is accompanied by the characteristic problems of using catalysts. In addition, in this method, it is recommended to use oxygen as an oxidizing agent.

Наиболее близким к заявляемому техническому решению является способ сжигания газовых смесей в реверс-процессе [Патент РФ 2418239, 10.05.2011. Бюл. №13], который взят за прототип изобретения. Способ используется для утилизации низкокалорийных газовых смесей, обезвреживания горючих газообразных и жидких отходов и получения полезных химических продуктов. Способ характеризуется тем, что для сжигания используют два типа исходной смеси и поочередно осуществляют их подачу через инертную пористую среду в неизменном направлении (фиг. 1). При этом состав, скорость фильтрации и концентрацию горючего компонента каждого из двух типов исходной смеси выбирают таким образом, чтобы обеспечить существование встречной волны горения в исходной смеси первого типа и спутной волны горения в исходной смеси второго типа. Здесь и далее под спутной волной горения понимают такую волну, направление движения которой совпадает с направлением подачи исходной смеси (спутное движение). Встречная волна движется против направления подачи исходной смеси (встречное движение).Closest to the claimed technical solution is a method of burning gas mixtures in a reverse process [RF Patent 2418239, 05/10/2011. Bull. No. 13], which is taken as a prototype of the invention. The method is used for the disposal of low-calorific gas mixtures, the neutralization of combustible gaseous and liquid wastes and the production of useful chemical products. The method is characterized in that two types of the initial mixture are used for combustion and, in turn, they are fed through an inert porous medium in the same direction (Fig. 1). In this case, the composition, filtration rate and concentration of the combustible component of each of the two types of the initial mixture are selected in such a way as to ensure the existence of an oncoming combustion wave in the initial mixture of the first type and a confused combustion wave in the initial mixture of the second type. Hereinafter, a combustion wave is understood to mean a wave whose direction of motion coincides with the direction of supply of the initial mixture (satellite motion). The oncoming wave moves against the feed direction of the initial mixture (oncoming motion).

Способ-прототип реализуется в реакторе, который состоит из корпуса, заполненного инертной пористой средой, блока управления, соединенного с датчиками положения волны горения (термопары), трехходового вентиля с входами подачи исходной смеси первого и второго типов.The prototype method is implemented in a reactor, which consists of a body filled with an inert porous medium, a control unit connected to the sensors of the position of the combustion wave (thermocouple), a three-way valve with feed inputs of the initial mixture of the first and second types.

Поперечные размеры реактора и расход исходной смеси подбирают так, чтобы обеспечить противоположные направления распространения волны горения для смесей первого и второго типа. Смена типа исходной смеси, а следовательно, и смена направления движения волны горения, происходит при достижении волной горения датчиков положения, расположенных по краям реакционной зоны, где происходит ее формирование и распространение.The transverse dimensions of the reactor and the flow rate of the initial mixture are selected so as to provide opposite directions of propagation of the combustion wave for mixtures of the first and second type. A change in the type of the initial mixture, and therefore a change in the direction of the combustion wave, occurs when the combustion wave reaches the position sensors located at the edges of the reaction zone, where it is formed and propagated.

В способе-прототипе главным недостатком является то, что периодическое изменение типов исходной смеси, отличающихся между собой составом, скоростью подачи и концентрацией горючего компонента, отрицательно сказывается на постоянстве состава получаемого синтез-газа, а также на величине его расхода. Уменьшение концентрации топлива в смеси приводит к повышенному содержанию нежелательного компонента CO2, что снижает качество синтез-газа. При встречном движении волны горения эффективность теплового рекуперативного цикла оказывается меньшей, чем при спутном движении, что препятствует достижению сверхадиабатических температур сгорания и отрицательно сказывается на степени конверсии и скорости процесса.In the prototype method, the main disadvantage is that a periodic change in the types of the initial mixture, which differ in composition, feed rate and concentration of the combustible component, adversely affects the constancy of the composition of the resulting synthesis gas, as well as its flow rate. A decrease in the concentration of fuel in the mixture leads to an increased content of the undesirable component CO 2 , which reduces the quality of the synthesis gas. With the oncoming movement of the combustion wave, the efficiency of the thermal regenerative cycle is lower than with the tangled movement, which prevents the achievement of super-adiabatic combustion temperatures and negatively affects the degree of conversion and the speed of the process.

Задача, на достижение которой направлено предлагаемое решение, состоит в увеличении эффективности процесса конверсии и обеспечении постоянства состава и расхода получаемого синтез-газа за счет использования одного типа исходной смеси, конверсия которой проводится только в спутной волне горения. В качестве исходной смеси используют смесь газа на основе метана (природный газ, попутный нефтяной газ, сланцевый газ, угольный метан и близкие к ним по составу) с воздухом.The task to which the proposed solution is directed is to increase the efficiency of the conversion process and to ensure the constancy of the composition and flow rate of the resulting synthesis gas by using one type of initial mixture, the conversion of which is carried out only in a combustion wave. As the initial mixture, a methane-based gas mixture (natural gas, associated petroleum gas, shale gas, coal methane and similar in composition) with air is used.

Решение поставленной задачи осуществляется путем конверсии исходной смеси, которая, как и известный способ-прототип, осуществляется в режиме фильтрации через инертную пористую среду при неизменном направлении подачи исходной смеси.The solution of this problem is carried out by converting the initial mixture, which, like the known prototype method, is carried out in the filtering mode through an inert porous medium with the feed direction of the initial mixture remaining unchanged.

В отличие от прототипа, в котором направление движения волны горения меняется от спутного на встречное при достижении края реакционной зоны путем смены типа исходной смеси, в заявленном способе используется один тип исходной смеси, поочередно подаваемой в два синхронизированных конверсионных блока, заполненных инертной пористой средой. При этом направление движения волны горения в каждом из блоков остается неизменным и совпадает с направлением подачи исходной смеси, т.е. волна всегда является спутной.Unlike the prototype, in which the direction of motion of the combustion wave changes from satellite to onward when reaching the edge of the reaction zone by changing the type of the initial mixture, the claimed method uses one type of the initial mixture, which is fed alternately into two synchronized conversion blocks filled with an inert porous medium. In this case, the direction of motion of the combustion wave in each of the blocks remains unchanged and coincides with the direction of supply of the initial mixture, i.e. the wave is always tangled.

Процесс синхронизации работы заключается в следующем: при прохождении волной горения всей длины первого конверсионного блока в систему включают второй блок, в котором волна инициируется в начале реакционной зоны. При этом первый блок останавливают до момента, когда волна горения пройдет всю длину второго блока. Далее этот процесс повторяется циклически. Запуск сменяющего блока осуществляют с опережением во времени, необходимом для обеспечения выхода блока на режим, когда формируется устойчивая волна горения и состав продуктов сгорания стабилизируется.The synchronization process consists in the following: when the combustion wave passes the entire length of the first conversion unit, the second unit is included in the system, in which the wave is initiated at the beginning of the reaction zone. In this case, the first block is stopped until the combustion wave passes the entire length of the second block. Further this process is repeated cyclically. The start of the replacement unit is carried out ahead of time necessary to ensure that the unit enters the mode when a stable combustion wave is formed and the composition of the combustion products is stabilized.

В заявленном способе соотношение топлива и воздуха в исходной смеси соответствует коэффициенту избытка топлива φ в диапазоне от 2 до 5, гдеIn the claimed method, the ratio of fuel to air in the initial mixture corresponds to a fuel excess coefficient φ in the range from 2 to 5, where

ϕ = m T / m B m T , C / m B , C

Figure 00000001
, ϕ = m T / m B m T , C / m B , C
Figure 00000001
,

m T

Figure 00000002
- массовый расход топлива; m T
Figure 00000002
- mass fuel consumption;

m B

Figure 00000003
- массовый расход воздуха; m B
Figure 00000003
- mass air flow;

m T , C

Figure 00000004
- массовый расход топлива при стехиометрическом соотношении; m T , C
Figure 00000004
- mass fuel consumption with a stoichiometric ratio;

m B , C

Figure 00000005
- массовый расход воздуха при стехиометрическом соотношении. m B , C
Figure 00000005
- mass air flow at a stoichiometric ratio.

При этом исходную смесь предварительно не подогревают и не подвергают очистке или осушке. Значения φ меньше 2 недопустимы, вследствие преобладания в этом диапазоне процесса полного окисления (образуется преимущественно CO2+H2O). При значениях φ больше 5 низкая концентрация воздуха в смеси приводит к неприемлемо высокому уровню сажеобразования и большой доли несгоревшего топлива в получаемом синтез-газе.In this case, the initial mixture is not preheated and is not subjected to cleaning or drying. Values of φ less than 2 are unacceptable, due to the predominance of the full oxidation process in this range (mainly formed by CO 2 + H 2 O). For values of φ greater than 5, a low air concentration in the mixture leads to an unacceptably high level of soot formation and a large fraction of unburned fuel in the resulting synthesis gas.

Скорость подачи исходной смеси подбирают таким образом, чтобы обеспечить спутное движение волны горения. В этом случае наблюдается максимальная эффективность цикла рекуперации тепла от высокотемпературных продуктов сгорания в область подогрева исходной смеси посредством межфазного теплообмена, что приводит к росту энтальпии в зоне химической реакции и сверхадиабатическим температурам сгорания. В волне горения осуществляется конверсия исходной смеси в синтез-газ в две стадии. Первая стадия - стадия парциального окисления, в которой получается основная часть водорода и монооксида углерода. Во второй стадии (паровой риформинг) пар, накопившийся в стадии парциального окисления, вступает в высокотемпературную эндотермическую реакцию с сажей, что снижает уровень ее образования. Такие условия способствуют увеличению скорости и степени конверсии, что увеличивает эффективность процесса получения синтез-газа.The feed rate of the initial mixture is selected in such a way as to provide a confined motion of the combustion wave. In this case, the maximum efficiency of the heat recovery cycle from high-temperature combustion products to the heating region of the initial mixture through interfacial heat transfer is observed, which leads to an increase in enthalpy in the chemical reaction zone and super-adiabatic combustion temperatures. In the combustion wave, the initial mixture is converted into synthesis gas in two stages. The first stage is the partial oxidation stage, in which the bulk of hydrogen and carbon monoxide are obtained. In the second stage (steam reforming), the vapor accumulated in the partial oxidation stage enters a high-temperature endothermic reaction with soot, which reduces the level of its formation. Such conditions contribute to an increase in the rate and degree of conversion, which increases the efficiency of the synthesis gas production process.

Заявленный способ реализуется в устройстве, схема которого представлена на фиг. 2. Устройство состоит из двух идентичных конверсионных блоков I и II, заполненных инертным теплостойким пористым материалом. Конверсионный блок представляет собой полость, ограниченную стенкой из металла, керамики, кварца или другого термостойкого материала со слоем теплоизоляции (минеральная вата, пена, бетон и т.д.). В простейшем случае конверсионный блок выполняют в виде цилиндрической трубы из жаростойкой стали со слоем минеральной ваты в качестве теплоизоляции. С торцов конверсионный блок ограничивают крышками с подающим или отборным штуцером по типу фланцев или заглушек.The claimed method is implemented in a device, the circuit of which is presented in FIG. 2. The device consists of two identical conversion units I and II, filled with an inert heat-resistant porous material. The conversion unit is a cavity bounded by a wall of metal, ceramic, quartz or other heat-resistant material with a layer of thermal insulation (mineral wool, foam, concrete, etc.). In the simplest case, the conversion block is made in the form of a cylindrical pipe made of heat-resistant steel with a layer of mineral wool as thermal insulation. At the ends, the conversion block is limited by covers with a supply or selective fitting, such as flanges or plugs.

Конверсионные блоки I и II соответственно комплектуют узлами: расходомер воздуха 1.1 и 1.2, расходомер топлива 2.1 и 2.2, камера смешения 3.1 и 3.2, клапан 4.1 и 4.2, элемент поджига 5.1 и 5.2, многозонная термопара 6.1 и 6.2, газоанализатор 7.1 и 7.2, трехходовой вентиль 8.1 и 8.2, система определения положения волны 9.1 и 9.2. Устройство комплектуется блоком управления 10, дожигателем 11 и ресивером синтез-газа 12. Камера смешения 3.1 и 3.2 может иметь как особую конструкцию, так и стандартную, например, в виде вихревого смесителя. Элемент поджига 5.1 и 5.2 выполняют в виде плоского проницаемого электронагревателя, который обеспечивает равномерную инициацию реакции по сечению конверсионного блока и наиболее быстрый и стабильный выход на режим. Систему определения положения волны 9.1 и 9.2 выполняют в виде тепловизора или организуют программно с помощью видеорегистрации и обработки снимков.Conversion blocks I and II are respectively equipped with the following units: air flow meter 1.1 and 1.2, fuel flow meter 2.1 and 2.2, mixing chamber 3.1 and 3.2, valve 4.1 and 4.2, ignition element 5.1 and 5.2, multi-zone thermocouple 6.1 and 6.2, gas analyzer 7.1 and 7.2, three-way valve 8.1 and 8.2, the system for determining the position of the wave 9.1 and 9.2. The device is equipped with a control unit 10, an afterburner 11 and a synthesis gas receiver 12. The mixing chamber 3.1 and 3.2 can have either a special design or a standard one, for example, in the form of a vortex mixer. The ignition element 5.1 and 5.2 is performed in the form of a flat permeable electric heater, which ensures uniform reaction initiation over the cross section of the conversion unit and the fastest and most stable mode output. The system for determining the position of waves 9.1 and 9.2 is performed in the form of a thermal imager or is organized programmatically using video recording and image processing.

Работа устройства основывается на попеременном включении конверсионных блоков I и II при достижении в одном из них волной горения края реакционной зоны. Таким образом, работу устройства можно объяснить путем описания одного циклически повторяющегося такта работы, состоящего из двух полутактов, когда реакция проходит в I, а затем и во II конверсионном блоке. Первый полутакт начинается с момента, когда осуществляют раздельную подачу топлива и воздуха в камеру смешения 3.1 в соотношении φ, лежащем в промежутке от 2 до 5, которое устанавливают путем регулирования расхода расходомерами 1.1 и 2.1. Из камеры смешения 3.1 полученную однородную смесь подают в конверсионный блок I путем открытия клапана 4.1. Затем включают элемент поджига 5.1, что приводит к инициации горения смеси. Далее формируется спутная волна горения В1. После выхода на режим переключают трехходовой вентиль 8.1 с режима подачи на дожигатель 11, на подачу в ресивер синтез-газа 12, откуда его отбирают для последующего использования. В процессе работы контроль над распространением волны горения осуществляют с помощью системы определения положения волны 9.1 и многозонной термопары 6.1, соединенных с блоком управления 10. Контроль состава получаемого синтез-газа осуществляют с помощью газоанализатора 7.1. При возникновении необходимости корректировки состава газа через блок управления 10 осуществляют подстройку расходомеров воздуха 1.1 и топлива 2.1.The operation of the device is based on alternately switching on the conversion units I and II when the edge of the reaction zone is reached in one of them by a combustion wave. Thus, the operation of the device can be explained by describing one cyclically repeating work cycle, consisting of two half-cycles, when the reaction takes place in I, and then in II conversion block. The first half-cycle starts from the moment when separate supply of fuel and air to the mixing chamber 3.1 is carried out in the ratio φ lying in the interval from 2 to 5, which is established by controlling the flow rate of the flow meters 1.1 and 2.1. From the mixing chamber 3.1, the resulting homogeneous mixture is fed into the conversion unit I by opening the valve 4.1. Then, the ignition element 5.1 is turned on, which leads to the initiation of combustion of the mixture. Next, a combustion wave B1 is formed. After entering the mode, the three-way valve 8.1 is switched from the supply mode to the afterburner 11 to supply synthesis gas 12 to the receiver, from where it is taken for subsequent use. In the process, control over the propagation of the combustion wave is carried out using a system for determining the position of wave 9.1 and a multi-zone thermocouple 6.1 connected to the control unit 10. The composition of the resulting synthesis gas is controlled using a gas analyzer 7.1. If it becomes necessary to adjust the gas composition through the control unit 10, the air flow meters 1.1 and fuel 2.1 are adjusted.

По достижении волной горения В1 края реакционной зоны конверсионного блока I путем открытия клапана 4.2 начинают второй полутакт работы устройства с опережением по времени, соответствующим времени формирования устойчивой волны горения в конверсионном блоке II. При этом продукты горения выходящего на режим конверсионного блока II через трехходовой вентиль 8.2 отводят в дожигатель 11. В момент, когда с помощью многозонной термопары 6.2, газоанализатора 7.2 и системы определения положения волны 9.2 регистрируют формирование устойчивой спутной волны горения В2, а также постоянство состава получаемого синтез-газа, с помощью закрытия клапана 4.1 в конверсионный блок I прекращают подачу исходной смеси, а трехходовой вентиль 8.2 переключают в режим подачи в ресивер синтез-газа 12. При достижении волной В2 края реакционной зоны конверсионного блока II с аналогичным опережением по времени повторяется первый полутакт, и процесс повторяется циклически. В то время как работает один конверсионный блок, другой блок доступен для технического обслуживания без прерывания процесса.Upon reaching the edge of the reaction zone of the conversion unit I by the combustion wave B1, by opening the valve 4.2, the second half-cycle of the operation of the device begins ahead of time corresponding to the time of formation of a stable combustion wave in the conversion unit II. In this case, the combustion products of the conversion unit II entering the regime through the three-way valve 8.2 are led to the afterburner 11. At the time when, using the multi-band thermocouple 6.2, the gas analyzer 7.2 and the wave position detection system 9.2, the formation of a stable combustion satellite B2, as well as the constancy of the composition obtained synthesis gas, by closing valve 4.1 into the conversion unit I, the supply of the initial mixture is stopped, and the three-way valve 8.2 is switched to the supply mode of the synthesis gas 12. When wave B2 reaches the edge of the translational zone conversion block II the same time advancing the first polutakt repeated, and the process is repeated cyclically. While one conversion unit is operating, another unit is available for maintenance without interrupting the process.

Заявленный способ подтверждается приведенным примером. Был проведен эксперимент по конверсии метано-воздушной смеси в синтез-газ в реакторе фильтрационного горения. Реактор состоял из вертикально расположенной кварцевой трубы диаметром 38 мм, высотой 1 м с толщиной стенок 2 мм, со слоем теплоизоляции толщиной 30 мм. Инертная засыпка реактора была представлена шарами Al2O3 диаметром 5 мм и имела пористость около 40%. Смесь подавали снизу реактора. В ходе проведения эксперимента было показано, что в диапазоне изменения коэффициента избытка топлива φ от 2 до 5 формировалась устойчивая спутная волна горения. Измерения многозонной термопарой показали, что температура газа в зоне горения превышает адиабатическую на ~500 К. В ходе эксперимента было показано, что использование двух попеременно включаемых конверсионных блоков позволяет непрерывно проводить конверсию топлива в синтез-газ постоянного состава. Формирование и распространение волны горения регистрировали с помощью видеокамеры и многозонной термопары. Химический анализ продуктов реакции проводили на газоаналитическом комплексе ЭМГ-20-1.The claimed method is confirmed by the above example. An experiment was conducted on the conversion of a methane-air mixture into synthesis gas in a filtration combustion reactor. The reactor consisted of a vertically located quartz tube with a diameter of 38 mm, a height of 1 m with a wall thickness of 2 mm, with a 30 mm thick thermal insulation layer. The inert filling of the reactor was represented by balls of Al 2 O 3 with a diameter of 5 mm and had a porosity of about 40%. The mixture was fed from the bottom of the reactor. During the experiment, it was shown that in the range of changes in the coefficient of excess fuel φ from 2 to 5, a stable confined combustion wave was formed. Measurements with a multiband thermocouple showed that the temperature of the gas in the combustion zone exceeds the adiabatic temperature by ~ 500 K. During the experiment, it was shown that the use of two alternately switched conversion blocks allows continuous conversion of fuel into synthesis gas of constant composition. The formation and propagation of a combustion wave was recorded using a video camera and a multi-zone thermocouple. Chemical analysis of the reaction products was carried out on a gas analytical complex EMG-20-1.

Из эксперимента были получены распределения температур по длине реактора, скорость волны горения, состав и выход получаемых продуктов. Некоторые из полученных данных для коэффициента избытка топлива φ равного 2.5 приведены в таблице 1. Время выхода реактора на режим составляло около 20 минут. Время прохождения волны горения до верхнего края реактора составляло приблизительно 2.5 часа.From the experiment, temperature distributions along the length of the reactor, the speed of the combustion wave, and the composition and yield of the resulting products were obtained. Some of the data obtained for the fuel excess coefficient φ equal to 2.5 are shown in Table 1. The time for the reactor to reach the mode was about 20 minutes. The propagation time of the combustion wave to the upper edge of the reactor was approximately 2.5 hours.

Таблица 1Table 1 Коэффициент избытка топлива φFuel surplus factor φ 2.52.5 Скорость движения волны горения, см/секThe speed of movement of the combustion wave, cm / sec 0.010.01 Температура газа в зоне реакции, KGas temperature in the reaction zone, K ~1800~ 1800 Давление, атмPressure, atm 1one Молярная доля продуктов реакции, %Molar fraction of reaction products,% H2H2 18eighteen COCO 1212 CO2CO2 33 CH4CH4 33 Выход продукта, %Product yield,% H2H2 4848 COCO 8080

Таким образом, в заявленном способе при использовании двух некаталитических конверсионных блоков, работающих попеременно без изменения направления подачи исходной смеси одного типа, направление движения спутной волны горения остается неизменным, что позволяет непрерывно получать синтез-газ постоянного состава и расхода. За счет достижения в спутной волне горения сверхадиабатических температур сгорания наблюдается высокая скорость и степень конверсии без образования сажи, при этом способ не требует подвода тепла из внешних источников, и процесс является автотермичным. Размер конверсионных блоков и расход исходной смеси ограничивается только областью существования спутной волны горения.Thus, in the inventive method, when using two non-catalytic conversion units operating alternately without changing the supply direction of the initial mixture of the same type, the direction of motion of the combustion combustion wave remains unchanged, which allows continuous production of synthesis gas of constant composition and flow rate. Due to the achievement of superadiabatic combustion temperatures in the combustion wave, a high speed and degree of conversion without the formation of soot are observed, and the method does not require heat from external sources, and the process is autothermal. The size of the conversion blocks and the flow rate of the initial mixture is limited only by the region of existence of the combustion combustion wave.

Claims (2)

1. Некаталитический способ получения синтез-газа при фильтрационном горении исходной смеси газов на основе метана с воздухом без изменения направления ее подачи, отличающийся тем, что используется исходная смесь постоянного состава, непрерывный процесс конверсии которой осуществляется только в спутной волне горения в сверхадиабатическом режиме, распространяющейся в двух раздельных реакционных зонах, включаемых в циклический процесс попеременно таким образом, чтобы после прохождения волной горения всей длины одной реакционной зоны волна горения инициировалась в другой.1. Non-catalytic method for producing synthesis gas during filtration combustion of an initial mixture of gases based on methane with air without changing the direction of its supply, characterized in that an initial mixture of constant composition is used, the continuous process of conversion of which is carried out only in a superficial adiabatic combustion wave propagating in two separate reaction zones included in the cyclic process alternately so that after the combustion wave passes the entire length of one reaction zone in The combustion was initiated in another. 2. Устройство для некаталитического получения синтез-газа в реакторе фильтрационного горения, состоящем из корпуса, заполненного инертной пористой средой, куда исходная смесь газов на основе метана с воздухом подается без смены направления, отличающееся тем, что устройство содержит два синхронизированных конверсионных блока, в которых движется неизменная по направлению спутная сверхадиабатическая волна горения, при этом конверсионные блоки включаются попеременно таким образом, что при прохождении волной горения всей длины первого конверсионного блока подачу исходной смеси в него прекращают и подают смесь уже во второй блок, в начале которого осуществляют ее поджиг с опережением во времени, необходимым для выхода на режим, при этом продукты сгорания, образующиеся при формировании устойчивой волны, отводят в дожигатель, в то время как синтез-газ, полученный в блоке с установившимся режимом, подают в ресивер, откуда его отбирают для дальнейшего использования. 2. A device for the non-catalytic synthesis gas production in a filtration combustion reactor, consisting of a body filled with an inert porous medium, where the initial mixture of gases based on methane with air is supplied without changing direction, characterized in that the device contains two synchronized conversion units, in which the super-adiabatic combustion wave, which is unchanged in direction, moves, while the conversion blocks are switched on alternately so that when the combustion wave passes the entire length of the first of the inversion unit, the supply of the initial mixture to it is stopped and the mixture is supplied to the second unit, at the beginning of which it is ignited ahead of the time necessary to enter the mode, while the combustion products formed during the formation of a stable wave are diverted to the afterburner while the synthesis gas obtained in the steady state unit is supplied to the receiver, from where it is taken for further use.
RU2014123814/05A 2014-06-11 2014-06-11 Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor RU2561980C1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014123814/05A RU2561980C1 (en) 2014-06-11 2014-06-11 Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
RU2014123814/05A RU2561980C1 (en) 2014-06-11 2014-06-11 Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor

Publications (1)

Publication Number Publication Date
RU2561980C1 true RU2561980C1 (en) 2015-09-10

Family

ID=54073469

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
RU2014123814/05A RU2561980C1 (en) 2014-06-11 2014-06-11 Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor

Country Status (1)

Country Link
RU (1) RU2561980C1 (en)

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2100695C1 (en) * 1995-04-04 1997-12-27 Институт химической кинетики и горения СО РАН Method of burning gaseous and vapor mixtures
RU2119888C1 (en) * 1998-02-10 1998-10-10 Тк Сибур Нн Method of producing synthesis gas
CN2563440Y (en) * 2002-08-28 2003-07-30 刘金一 Multiple combustion chanmber separate burning gasification energy saving boiler
RU2418239C1 (en) * 2009-10-26 2011-05-10 Учреждение Российской академии наук Институт химической кинетики и горения Сибирского отделения РАН (ИХКГ СО РАН) Combustion method of combustible gaseous mixtures in reverse process

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RU2100695C1 (en) * 1995-04-04 1997-12-27 Институт химической кинетики и горения СО РАН Method of burning gaseous and vapor mixtures
RU2119888C1 (en) * 1998-02-10 1998-10-10 Тк Сибур Нн Method of producing synthesis gas
CN2563440Y (en) * 2002-08-28 2003-07-30 刘金一 Multiple combustion chanmber separate burning gasification energy saving boiler
RU2418239C1 (en) * 2009-10-26 2011-05-10 Учреждение Российской академии наук Институт химической кинетики и горения Сибирского отделения РАН (ИХКГ СО РАН) Combustion method of combustible gaseous mixtures in reverse process

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA3115358C (en) Method and reactor for producing one or more products
Lin et al. Hydrogen production from coal by separating carbon dioxide during gasification
Welte et al. Combined ceria reduction and methane reforming in a solar-driven particle-transport reactor
Chun et al. Hydrogen generation from biogas reforming using a gliding arc plasma-catalyst reformer
US8323363B2 (en) Reformation of hydrogen-containing fluids in a cyclic flow reactor
Wang et al. Methane partial oxidation in a two-layer porous media burner with Al2O3 pellets of different diameters
Bitsch-Larsen et al. Catalytic partial oxidation of methane on rhodium and platinum: Spatial profiles at elevated pressure
Arutyunov et al. Syngas and hydrogen production in a volumetric radiant burner
Fosheim et al. High efficiency solar chemical-looping methane reforming with ceria in a fixed-bed reactor
Aartun et al. Temperature profiles and residence time effects during catalytic partial oxidation and oxidative steam reforming of propane in metallic microchannel reactors
RU2008145710A (en) OBTAINING AROMATIC COMPOUNDS FROM METHANE
Warren et al. Solar Reactor Demonstration of Efficient and Selective Syngas Production via Chemical‐Looping Dry Reforming of Methane over Ceria
Yan et al. Experimental investigation of methane auto-thermal reforming in hydrogen-permeable membrane reactor for pure hydrogen production
US11642640B2 (en) Method of recycling carbon to a feedstock gas reactor
Fierro et al. Experimental investigation of reverse flow porous medium reactor with premixed and non-premixed flames
WO2003031325A2 (en) Steam reformer for methane with internal hydrogen separation and combustion
Li et al. Detailed kinetic modeling of homogeneous H2S-CH4 oxidation under ultra-rich condition for H2 production
EA001722B1 (en) Process for steam reforming of a hydrocarbon feedstock
Lahijani et al. Advances in CO2 gasification reactivity of biomass char through utilization of radio frequency irradiation
RU2374173C1 (en) Method of producing synthetic gas
RU2561980C1 (en) Non-catalytic method of producing synthesis gas and apparatus therefor
Zheng et al. Partial oxidation of methane in a reciprocal flow porous burner with an external heat source
Liu et al. Experimental study on honeycomb reactor using methane via chemical looping cycle for solar syngas
Bingue et al. Hydrogen sulfide filtration combustion: comparison of theory and experiment
RU2007136157A (en) METHOD FOR PRODUCING SYNTHESIS GAS AND DEVICE FOR ITS IMPLEMENTATION

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A The patent is invalid due to non-payment of fees

Effective date: 20160612