RU2559351C1

RU2559351C1 - Method of determining spatial distribution of density in nanolayer

Info

Publication number: RU2559351C1
Application number: RU2014127107/28A
Authority: RU
Inventors: Юрий Васильевич Никитенко
Original assignee: Объединенный Институт Ядерных Исследований
Priority date: 2014-07-02
Filing date: 2014-07-02
Publication date: 2015-08-10

Abstract

FIELD: nanotechnology.

SUBSTANCE: intensity of the reflection and transmission through the structure of neutrons and intensity of secondary radiation is measured, caused by the absorption of neutrons in nanolayer. Sequentially in time, three different types of dependences of density of the polarised neutrons are formed from the coordinate depthward of the test layer and from the wave vector of the neutrons, for this three-layer structure is used, located on the substrate, in which the middle layer is under study, the layer following the test one has the potential of interaction of neutrons with the substance exceeding the potential of the test layer, the layer covering the test layer is magnetic with the potential of interaction for the polarised neutrons in the direction of the vector of magnetic induction greater, and for neutrons polarised oppositely - less than the potential of interaction of the test layer.

EFFECT: increase in accuracy of determining the distribution of atoms of isotopes, increase in the range of values of the thickness of the test layer.

6 dwg

Description

Настоящее изобретение относится к области исследований слоистых наноструктур, в частности методике диагностики структуры наносистем, что важно для установления соответствия физических свойств слоистых структур пространственным распределениям ее составляющих изотопов.The present invention relates to the field of studies of layered nanostructures, in particular, a method for diagnosing the structure of nanosystems, which is important for establishing the correspondence of the physical properties of layered structures to the spatial distributions of its constituent isotopes.

Известен способ определения пространственного распределения потенциала взаимодействия нейтронов со слоистой структурой [1], который состоит в регистрации отражения и пропускания нейтронов структурой. В случае структуры, состоящей из нескольких изотопов, невозможно определить распределение плотности отдельных изотопов, поскольку определяющий интенсивность нейтронов потенциал взаимодействия нейтронов со структурой равен сумме потенциалов взаимодействия нейтронов с изотопами, из которых состоит структура.A known method for determining the spatial distribution of the interaction potential of neutrons with a layered structure [1], which consists in recording the reflection and transmission of neutrons by the structure. In the case of a structure consisting of several isotopes, it is impossible to determine the density distribution of individual isotopes, since the neutron-interaction potential determining the neutron intensity with the structure is equal to the sum of the neutron-isotope interaction potentials that make up the structure.

Известен способ определения пространственного распределения плотности атомов [2], заключающийся в измерении интенсивности вторичного излучения, возникающего в результате рассеяния рентгеновского излучения атомами слоистой структуры. Рентгеновское излучение взаимодействует с электронной оболочкой атома, а не ядром атома. В этой связи нет чувствительности к изотопному составу, и невозможно проследить связь физических свойств структуры с их изотопным составом.A known method for determining the spatial distribution of atomic density [2], which consists in measuring the intensity of the secondary radiation resulting from the scattering of x-ray radiation by atoms of a layered structure. X-ray radiation interacts with the electron shell of the atom, and not the nucleus of the atom. In this regard, there is no sensitivity to the isotopic composition, and it is impossible to trace the relationship of the physical properties of the structure with their isotopic composition.

Известен способ определения пространственного распределения плотности атомов [3], который является прототипом, заключающийся в измерении интенсивности отражения и пропускания нейтронов структурой и интенсивности вторичного излучения, возникающего в результате рассеяния нейтронов изотопами атомов слоистой структуры.A known method of determining the spatial distribution of atomic density [3], which is a prototype, which consists in measuring the intensity of reflection and transmission of neutrons by the structure and the intensity of the secondary radiation resulting from the scattering of neutrons by isotopes of atoms of a layered structure.

Недостатком прототипа является то, что для определения пространственного распределения плотности атомов используется одно пространственное распределение плотности первичного излучения. Это уменьшает диапазон значений толщины исследуемого слоя и снижает точность определения распределений атомов изотопов по сравнению со случаем использования нескольких различных распределений плотности первичного излучения.The disadvantage of the prototype is that to determine the spatial distribution of the density of atoms one spatial distribution of the density of primary radiation is used. This reduces the range of thicknesses of the investigated layer and reduces the accuracy of determining the distribution of isotope atoms compared with the case of using several different density distributions of the primary radiation.

Решение технической задачи достигается тем, что в способе определения пространственного распределения плотности атомов в нанослое измеряют интенсивности отражения и пропускания через структуру нейтронов и интенсивности вторичных излучений, вызванных поглощением нейтронов в нанослое, при этом последовательно во времени формируют три разного типа зависимости плотности поляризованных нейтронов от координаты в глубь исследуемого слоя и от волнового вектора нейтронов, для этого используют трехслойную структуру, размещенную на подложке, в которой средний слой является исследуемым, следующий за исследуемым слой имеет потенциал взаимодействия нейтронов с веществом, превышающий потенциал исследуемого слоя, слой, покрывающий исследуемый слой, является магнитным с потенциалом взаимодействия для поляризованных нейтронов в направлении вектора магнитной индукции больше, а для нейтронов, поляризованных противоположно - меньше потенциала взаимодействия исследуемого слоя.The solution to the technical problem is achieved by the fact that in the method for determining the spatial distribution of the density of atoms in the nanolayer, the reflection and transmission intensities of the neutrons and the intensities of the secondary radiation caused by the absorption of neutrons in the nanolayer are measured, and three different types of polarized neutron density versus coordinate deep into the investigated layer and from the neutron wave vector, for this, a three-layer structure placed on the substrate is used e, in which the middle layer is the investigated one, the layer after the studied one has a neutron-substance interaction potential that exceeds the potential of the studied layer, the layer covering the studied layer is magnetic with the interaction potential for polarized neutrons in the direction of the magnetic induction vector and, for neutrons, polarized oppositely - less than the interaction potential of the investigated layer.

Физическая сущность изобретения заключается в том, что в слое, в котором определяется пространственное распределение изотопа, формируется неоднородная плотность нейтронов n(z,k) (z - координата от поверхности слоя в глубину, k - волновой вектор нейтрона) и измеряются одновременно интенсивности отраженных (коэффициент пропускания R(k)) и прошедших слой (коэффициент пропускания T(k)) нейтронов и интенсивность вторичного излучения J (пропорциональна коэффициенту поглощения нейтронов M(k)).The physical essence of the invention lies in the fact that in the layer in which the spatial distribution of the isotope is determined, an inhomogeneous neutron density n (z, k) is formed (z is the coordinate from the surface of the layer to the depth, k is the neutron wave vector) and the reflected intensities are measured simultaneously ( transmittance R (k)) and neutrons passing through the layer (transmittance T (k)) and secondary radiation intensity J (proportional to the neutron absorption coefficient M (k)).

Из коэффициентов отражения и пропускания нейтронов определяется плотность нейтронов n(z,k), а из интенсивности вторичного излучения и плотности нейтронов n(z,k) определяется пространственное распределение ядер изотопа N(z). Для коэффициентов поглощения нейтронов M(k) и M_j,f(k), где j - изотоп и f - тип вторичного излучения и интенсивности вторичного излучения J_j,f(k) выполняются соотношенияThe neutron density n (z, k) is determined from the neutron reflection and transmission coefficients, and the spatial distribution of the nuclei of the N (z) isotope is determined from the intensity of the secondary radiation and the neutron density n (z, k). For the neutron absorption coefficients M (k) and M _{j, f} (k), where j is the isotope and f is the type of secondary radiation and the intensity of the secondary radiation J _{j, f} (k), the relations

где σ_j,f - парциальный коэффициент поглощения нейтронов, N_j(z) - плотность j - изотопа, ν_⊥, ν - перпендикулярная компонента скорости и скорость нейтронов, соответственно, J₀ - поток нейтронов, падающих на структуру, A_i,f - аппаратный коэффициент, учитывающий выход вторичного излучения из глубины z образца, угловое распределение вторичного излучения, телесный угол видимости детектора и эффективность регистрации вторичного излучения детектором.where σ _{j, f} is the partial neutron absorption coefficient, N _j (z) is the density j of the isotope, ν _⊥ , ν is the perpendicular velocity component and the neutron velocity, respectively, J ₀ is the flux of neutrons incident on the structure, A _{i, f} - a hardware coefficient taking into account the output of the secondary radiation from the depth z of the sample, the angular distribution of the secondary radiation, the solid angle of visibility of the detector, and the detection efficiency of the secondary radiation by the detector.

Неоднородная плотность нейтронов n(z,k) формируется тремя возможными способами. Для формирования трех разных распределений плотности нейтронов в структуре используют нейтроны, поляризованные против направления магнитного поля (поляризация нейтронов P=-1), и нейтроны, поляризованные по направлению магнитного поля (поляризация нейтронов P=+1). Вся слоистая структура состоит из трех слоев длиной L₁, L₂ и L₃. На рисунке 1-а и 1-б приведены потенциалы взаимодействия нейтрона со структурой из трех слоев в случае поляризации нейтронов -1 и +1, соответственно. Первый слой является исследуемым, а второй и третий - вспомогательными. Слой 2 выполняет роль отражателя нейтронной волны, в результате чего в слое 1 формируются стоячие нейтронные волны. Роль отражателя может выполнять слой меди, имеющей потенциал 172 нэВ. При этом исследуемым слоем должен быть слой с меньшим, чем у отражателя потенциалом, например, слой алюминия с потенциалом 55 нэВ. Зависимости Рис. 1 связаны с тем, что слой 3 является магнитным. Его состав подобран так, чтобы потенциал взаимодействия U₃ нейтронов с поляризацией P=-1, равный разности ядерного U_я и магнитного U_м потенциалов, был меньше потенциала исследуемого слоя или равен нулю. Таким веществом является, например, магнитный сплав Fe_0.38Co_0.62, имеющий для P=-1 потенциал, равный нулю. В результате, для нейтронов с P=-1 слой 3, за исключением составляющего 10^-2-10^-1 поглощения нейтронов, практически не отражает нейтроны. Нейтроны при энергии E<U₁ испытывают полное отражение от слоя 1, в результате чего в слое 1 формируется первый режим нейтронного волнового поля, которому соответствует экспоненциальная в глубину плотность нейтронов. В этом случае в слое зондируется приповерхностный слой толщиной 1-10 нм. Нейтроны при энергии U₁<Е<U₂ испытывают полное отражение от слоя 2, в результате чего в слое 1 формируется второй режим нейтронного волнового поля, а именно нейтронные стоячие волны, которому соответствует периодическая в глубину плотность нейтронов. В этом случае зондируется глубинный прилегающий к слою 2 слой вещества толщиной 20-40 нм. Для нейтронов с P=+1 потенциал слоя 3 равен сумме ядерного и магнитного слоев. Так, например, для слоя потенциал равен 230 нэВ, что больше потенциала исследуемого слоя. В результате, в исследуемом слое реализуется третий режим нейтронного волнового поля, а именно усиленные стоячие волны, которому соответствует периодическая и резонансная зависимость плотности нейтронов. В этом случае зондируется поверхностный прилегающий к слою 3 слой вещества толщиной до 50 нм.The inhomogeneous neutron density n (z, k) is formed in three possible ways. To form three different neutron density distributions in the structure, neutrons polarized against the direction of the magnetic field (neutron polarization P = -1) and neutrons polarized in the direction of the magnetic field (neutron polarization P = + 1) are used. The entire layered structure consists of three layers of length L ₁ , L ₂ and L ₃ . Figure 1-a and 1-b show the interaction potentials of a neutron with a structure of three layers in the case of neutron polarization of -1 and +1, respectively. The first layer is the investigated, and the second and third are auxiliary. Layer 2 acts as a reflector of a neutron wave, as a result of which standing neutron waves are formed in layer 1. The role of the reflector can be played by a layer of copper having a potential of 172 neV. In this case, the studied layer should be a layer with a lower potential than that of the reflector, for example, an aluminum layer with a potential of 55 neV. Dependencies Fig. 1 are related to the fact that layer 3 is magnetic. Its composition is selected so that the interaction potential of U ₃ neutrons with polarization P = -1, equal to the difference between the nuclear U _i and magnetic U _m potentials, is less than the potential of the studied layer or is equal to zero. Such a substance is, for example, the magnetic alloy Fe _0.38 Co _0.62 , which has a potential equal to zero for P = -1. As a result, for neutrons with P = -1, layer 3, with the exception of the component of 10 ^-2 -10 ^-1 neutron absorption, practically does not reflect neutrons. Neutrons with energy E <U ₁ experience complete reflection from layer 1, as a result of which the first regime of a neutron wave field is formed in layer 1, which corresponds to an exponentially deep neutron density. In this case, a near-surface layer 1-10 nm thick is probed in the layer. Neutrons with energy U ₁ <E <U ₂ experience complete reflection from layer 2, as a result of which a second regime of a neutron wave field is formed in layer 1, namely, neutron standing waves, which corresponds to a neutron density periodic in depth. In this case, a depth layer of a substance 20–40 nm thick adjacent to layer 2 is probed. For neutrons with P = + 1, the potential of layer 3 is equal to the sum of the nuclear and magnetic layers. So, for example, for a layer, the potential is 230 neV, which is greater than the potential of the studied layer. As a result, the third mode of the neutron wave field is realized in the studied layer, namely, amplified standing waves, which corresponds to the periodic and resonance dependence of the neutron density. In this case, a surface layer of a substance adjacent to layer 3 is probed with a thickness of up to 50 nm.

На рис. 2 показаны зависимости от волнового вектора нейтронов в вакууме k₀(Å^-1) коэффициента поглощения нейтронов M_B в слое с 1% содержанием ядер изотопа ¹⁰В для случая потенциала, показанного на рис. 1-а. Зависимости 1, 2 и 3 соответствуют координате слоя Бора толщиной 1 нм, равной z=0.5 нм, 5.5 нм и 10.5 нм, соответственно. В области 0<k₀<0.005 Å^-1 реализуется полное отражение от слоя алюминия и зависимости гладкие, при этом большим значениям z соответствуют меньшие значения коэффициента M_B. В области 0.005 Å^-1<k₀<0.009 Å^-1, в которой формируются стоячие нейтронные волны, значениям z=0.5 нм, 5.5 нм и 10.5 нм соответствуют разные зависимости M_B(k₀) с максимумами при k₀=0.00655, 0.00684 и 0.00713 Å^-1 и k₀=0.00838, 0.00868 и 0.00897 Å^-1. Из этого следует, что изменению z на 1 нм соответствует изменение k₀ на 1.8%, что легко определимо при разрешении (относительном среднеквадратичном отклонении) меньше 1%.In fig. Figure 2 shows the dependences of the neutron absorption coefficient M _B on a neutron absorption coefficient k ₀ (Å ^-1 ) in a layer with a 1% content of ¹⁰ V isotope nuclei for the potential case shown in Fig. 2. 1-a. Dependencies 1, 2, and 3 correspond to the coordinate of a 1-nm-thick boron layer equal to z = 0.5 nm, 5.5 nm, and 10.5 nm, respectively. In the region 0 <k ₀ <0.005 Å ^-1 , total reflection from the aluminum layer is realized and the dependences are smooth, with larger values of z corresponding to lower values of the coefficient M _B. In the region of 0.005 Å ^-1 <k ₀ <0.009 Å ^-1 , in which standing neutron waves are formed, the values of z = 0.5 nm, 5.5 nm and 10.5 nm correspond to different dependences M _B (k ₀ ) with maxima at k ₀ = 0.00655, 0.00684 and 0.00713 Å ^-1 and k ₀ = 0.00838, 0.00868 and 0.00897 Å ^-1 . From this it follows that a change in z at 1 nm corresponds to a change in k _{0 of} 1.8%, which is easily definable with a resolution (relative standard deviation) of less than 1%.

На рис. 3 показаны зависимости от волнового вектора нейтронов k₀(Å^-1) коэффициента поглощения нейтронов M_B в слое с 1% содержанием ядер изотопа ¹⁰В для случая потенциала, показанного на рис. 1-б. Зависимости 1 и 2 соответствуют координате слоя Бора толщиной 1 нм равной z=0.5 нм и 10.5 нм, соответственно. В этом случае коэффициент поглощения в максимумах вырос в порядка 10 раз, а в минимумах, соответственно, уменьшился. При этом положение поглощающего слоя Бора определяется по соотношению величины коэффициента поглощения в максимумах и по изменению положения минимумов.In fig. Figure 3 shows the dependences of the neutron absorption coefficient M _B on the neutron wave vector k ₀ (Å ^-1 ) in a layer with a 1% content of ¹⁰ V isotope nuclei for the case of the potential shown in Fig. 1-b. Dependencies 1 and 2 correspond to the coordinate of a Boron layer 1 nm thick equal to z = 0.5 nm and 10.5 nm, respectively. In this case, the absorption coefficient at the maxima increased by about 10 times, and at the minima, respectively, decreased. The position of the absorbing boron layer is determined by the ratio of the absorption coefficient at the maxima and by the change in the position of the minima.

Таким образом, используя нейтроны с поляризацией +1 и поляризацией -1, мы реализуем три разных режима нейтронного волнового поля, которым соответствуют три разных зависимости от волнового вектора коэффициента поглощения нейтронов и интенсивности вторичного излучения (заряженные частицы, гамма-кванты, осколки деления ядер). В результате, один исследуемый слой, толщина которого может составлять 1-10⁴ нм, зондируется с использованием трех разных распределений плотности нейтронов.Thus, using neutrons with a polarization of +1 and a polarization of -1, we realize three different modes of the neutron wave field, which correspond to three different dependences on the wave vector of the neutron absorption coefficient and the intensity of the secondary radiation (charged particles, gamma rays, nuclear fission fragments) . As a result, one test layer, the thickness of which can be 1-10 ⁴ nm, is probed using three different neutron density distributions.

Технически данный способ реализуется следующим образом. Подложка толщиной 1-5 мм и размерами в плоскости больше чем 5 мм × 5 мм изготавливается из полированной пластины кремния, окисла магния или стекла. Далее, на подложку наносятся последовательно слои структуры. Для качественного изготовления структуры, когда шероховатость на границах раздела невелика, нужно использовать или метод магнетронного распыления, или метод молекулярной эпитаксии.Technically, this method is implemented as follows. A substrate with a thickness of 1-5 mm and dimensions in the plane of more than 5 mm × 5 mm is made of a polished silicon plate, magnesium oxide or glass. Further, layers of the structure are sequentially applied to the substrate. For high-quality fabrication of the structure, when the roughness at the interfaces is small, it is necessary to use either the magnetron sputtering method or the molecular epitaxy method.

В случае регистрации, например, заряженных частиц, используется ионизационная камера (Рис. 4), внутри которой помещен исследуемый образец. Это обеспечивает 2π телесный угол регистрируемых заряженных частиц и большую эффективность регистрации.In the case of registration, for example, of charged particles, an ionization chamber is used (Fig. 4), inside which the test sample is placed. This provides a 2π solid angle of the detected charged particles and greater detection efficiency.

Пучок нейтронов входит в ионизационную камеру через одно окно, отражается от исследуемого образца, выходит через второе окно и регистрируется детектором. Кроме интенсивности заряженных частиц определяется также энергия заряженной частицы Е=Е₀-∫_L[δE/δz]dz. Это дополнительно повышает надежность измерений пространственного положения L ядер изотопа.A neutron beam enters the ionization chamber through one window, is reflected from the test sample, exits through a second window, and is detected by the detector. In addition to the intensity of the charged particles, the energy of the charged particle is also determined E = E ₀ -∫ _L [δE / δz] dz. This further enhances the reliability of measurements of the spatial position L of the isotope nuclei.

На Рис. 5 в качестве примера технической реализации представлены экспериментальные зависимости коэффициента отражения нейтронов R(λ) от структуры ⁶LiF (19 нм) / Ti (200 нм) / Cu (100 нм) и выхода альфа-частиц и тритонов I(λ), регистрируемого ионизационной камерой и образованного захватом нейтронов ядрами изотопа ⁶Li (сечение захвата нейтронов при λ=1.8 Å равно σ=945 барн). Выход заряженных частиц коррелирует с захватом нейтронов. Обе зависимости отражают наличие периодической зависимости плотности нейтронов в слое титана толщиной 200 нм. Из зависимости R(λ) определяются плотность нейтронов и распределение плотности всех атомов структуры. Из зависимости I(λ) определяется распределение плотности атомов изотопа ⁶Li.In Fig. 5 as an example of technical implementation, the experimental dependences of the neutron reflection coefficient R (λ) on the structure ^{6 of} LiF (19 nm) / Ti (200 nm) / Cu (100 nm) and the yield of alpha particles and tritons I (λ) recorded by ionization chamber and formed by neutron capture by ⁶ Li isotope nuclei (the neutron capture cross section at λ = 1.8 Å is σ = 945 barn). The yield of charged particles correlates with neutron capture. Both dependences reflect the presence of a periodic dependence of the neutron density in a titanium layer 200 nm thick. From the dependence R (λ), the neutron density and the density distribution of all atoms of the structure are determined. From the dependence I (λ), the atomic density distribution of the ⁶ Li isotope is determined.

На Рис. 6 представлен профиль плотности амплитуды рассеяния нейтронов (пропорциональна потенциалу взаимодействия и плотности атомов) в зависимости от координаты Z в глубь от поверхности структуры. В дипазоне z=0-550 Å профиль амплитуды рассеяния нейтронов соответствует профилю плотности атомов изотопа ⁶Li.In Fig. Figure 6 shows the density profile of the neutron scattering amplitude (proportional to the interaction potential and atomic density) depending on the Z coordinate in depth from the surface of the structure. In the range z = 0-550 Å, the neutron scattering amplitude profile corresponds to the atomic density profile of the ⁶ Li isotope.

Итак, отличительными признаками нового способа измерений является:So, the hallmarks of the new method of measurement is:

1) большой диапазон анализа по глубине (1 нм - 10 мкм)1) a large range of analysis in depth (1 nm - 10 μm)

2) надежность определения пространственной структуры исследуемого нанослоя, связанная с использованием трех различных способов формирования неоднородного распределения плотности нейтронов.2) the reliability of determining the spatial structure of the studied nanolayer, associated with the use of three different methods of forming an inhomogeneous distribution of neutron density.

Литература:Literature:

1. В.Л. Аксенов, Ю.В. Никитенко, Нейтронная поляризационная рефлектометрия на импульсном реакторе ИБР-2. Кристаллография, 2007, Том 52, №3, с. 593-602.1. V.L. Aksenov, Yu.V. Nikitenko, Neutron polarization reflectometry on an IBR-2 pulsed reactor. Crystallography, 2007, Volume 52, No. 3, p. 593-602.

2. М.В. Ковальчук, В.Г. Кон, Рентгеновские стоячие волны - новый метод исследования структуры кристаллов, УФН, Том. 149, вып. 1 с. 69-103.2. M.V. Kovalchuk, V.G. Cohn, X-ray standing waves - a new method for studying the structure of crystals, Physics – Uspekhi, Vol. 149, no. 1 sec 69-103.

3. Ю.В. Никитенко, "Нейтронные стоячие волны в слоистых системах", Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук, УДК 538.97, Дубна, 2008.3. Yu.V. Nikitenko, "Neutron standing waves in layered systems", Abstract of dissertation for the degree of Doctor of Physics and Mathematics, UDC 538.97, Dubna, 2008.

Claims

A method for determining the spatial distribution of the density of atoms in a nanolayer, which consists in measuring the intensities of reflection and transmission through the structure of neutrons and the intensities of secondary radiation caused by the absorption of neutrons in a nanolayer, characterized in that three different types of polarized neutron density versus coordinate deep into the investigated layer and from the wave vector of neutrons, for this, a three-layer structure placed on a substrate in which the average the third layer is the studied one, the layer next to the studied one has a neutron-substance interaction potential that exceeds the potential of the studied layer, the layer covering the studied layer is magnetic with the interaction potential for polarized neutrons in the direction of the magnetic induction vector more, and for neutrons polarized opposite - less interaction potential of the investigated layer.