RU2477705C1 - Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes - Google Patents
Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes Download PDFInfo
- Publication number
- RU2477705C1 RU2477705C1 RU2011136385/07A RU2011136385A RU2477705C1 RU 2477705 C1 RU2477705 C1 RU 2477705C1 RU 2011136385/07 A RU2011136385/07 A RU 2011136385/07A RU 2011136385 A RU2011136385 A RU 2011136385A RU 2477705 C1 RU2477705 C1 RU 2477705C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- graphite
- lithium
- isotopes
- tritium
- lic
- Prior art date
Links
Images
Landscapes
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Abstract
Description
Предлагаемое изобретение относится к области неорганического материаловедения, в частности к способам получения материалов - бета-излучателей на основе ориентированного пиролитического графита, которые могут быть использованы в различных электронных устройствах, например, в качестве эффективных электродов для плазменных диодов и термоэмиссионных преобразователей энергии в осветительных приборах и указателях с наполнением инертных газов, преобразующих энергию бета-излучения в световую энергию, а также в устройствах, где необходим материал с высокой электропроводимостью вдоль оси А графита.The present invention relates to the field of inorganic materials science, in particular to methods for producing beta emitters based on oriented pyrolytic graphite, which can be used in various electronic devices, for example, as effective electrodes for plasma diodes and thermionic energy converters in lighting devices and pointers filled with inert gases that convert the energy of beta radiation into light energy, as well as in devices where necessary Container material with high electrical conductivity along the axis A of the graphite.
Изобретение позволяет получить в ориентированном пиролитическом графите графеновые ячейки (это два углеродных слоя, между которыми интеркалируются различные добавки - далее графеновые ячейки) с добавками между слоями графита трития в чистом виде или в виде соединений лития с тритием.The invention allows to obtain graphene cells in oriented pyrolytic graphite (these are two carbon layers between which various additives are intercalated - hereinafter graphene cells) with additives between the layers of tritium graphite in its pure form or in the form of lithium compounds with tritium.
Известны работы по слоистым соединениям графита - графеновым ячейкам с донорными, так и с акцепторными добавками (Уббелоде А.Р., Льюис Ф.А. Графит и его кристаллические соединения. Пер. с англ., М.: Мир, 1965. Новиков Ю.Н., Вольпин М.Е. Слоистые соединения графита с щелочными металлами. Успехи химии, 1971, Т.40, Вып.9, с.1568-1592; Каландаришвили А.Г. Источники рабочего тела для термоэмиссионных преобразователей энергии. 2-е издание, доп. М.: Энергоатомиздат, 1993 г. - 304 с.; Дядин Ю.А. Графит и его соединения включения, 2000, ХИМИЯ).Known works on layered graphite compounds - graphene cells with donor and acceptor additives (Ubbelode A.R., Lewis F.A. Graphite and its crystalline compounds. Trans. From English, Moscow: Mir, 1965. Yu. Novikov .N., Volpin ME Layered compounds of graphite with alkali metals. Advances in Chemistry, 1971, Vol. 40, Issue 9, pp. 1568-1592; Kalandarishvili AG, Sources of the working fluid for thermionic energy converters. 2- e edition, additional M: Energoatomizdat, 1993 - 304 p .; Dyadin Yu.A. Graphite and its inclusion compounds, 2000, CHEMISTRY).
В этих работах рассмотрены слоистые соединения графита с донорными и акцепторными добавками.In these works, layered compounds of graphite with donor and acceptor additives are considered.
Донорные добавки (щелочные металлы - цезий, рубидий, калий, литий, натрий) реагируют с графитом, образуя особый класс соединений, так называемые слоистые соединения. В этих соединениях реагирующее вещество проникает между плоскостями графитовых слоев, в то время как плоскостная структура слоев углерода не нарушается. С одним и тем же реагирующим веществом могут образовываться соединения, которые различаются либо фазовым составом, либо плотностью реагирующего вещества в заполненных слоях, либо последовательностью заполненных и незаполненных слоев в направлении оси С. Расстояние между графитовыми слоями, которые содержат добавку, одинаково во всех фазах и составляет величину ионного (атомного) диаметра, в то время как расстояние между незаполненными графитовыми слоями такое же, как и в чистом графите (0,335 нм). Структурные исследования показали, что при внедрении атомов щелочных металлов слои графита раздвигаются от 0,335 нм в графите до 0,595 нм, когда в качестве добавки используется Cs, до 0,565 нм, когда в качестве добавки используется Rb, и до 0,540 нм для К.Donor additives (alkali metals - cesium, rubidium, potassium, lithium, sodium) react with graphite, forming a special class of compounds, the so-called layered compounds. In these compounds, the reactant penetrates between the planes of the graphite layers, while the planar structure of the carbon layers is not disturbed. Compounds can be formed with the same reactant, which differ either in phase composition, or in the density of the reactant in the filled layers, or in a sequence of filled and unfilled layers in the direction of the C axis. The distance between the graphite layers that contain the additive is the same in all phases and is the value of the ionic (atomic) diameter, while the distance between the unfilled graphite layers is the same as in pure graphite (0.335 nm). Structural studies have shown that with the introduction of alkali metal atoms, the graphite layers move apart from 0.335 nm in graphite to 0.595 nm when Cs is used as an additive, to 0.565 nm when Rb is used as an additive, and to 0.540 nm for K.
В этих работах также рассмотрены слоистые соединения графита с акцепторными добавками с фтором, бромом и др.In these works, layered compounds of graphite with acceptor additives with fluorine, bromine, etc. are also considered.
Расположение ионов лития в межслоевом пространстве графита отличается от расположения ионов тяжелых щелочных металлов. Поскольку ион лития маленький (r=0,068 нм), графитовые слои раздвигаются незначительно до 0,373 нм. Известны соединения лития с графитом от LiC6 до LiC12.The arrangement of lithium ions in the interlayer space of graphite differs from the arrangement of ions of heavy alkali metals. Since lithium ion is small (r = 0.068 nm), the graphite layers move apart slightly to 0.373 nm. Known compounds of lithium with graphite from LiC 6 to LiC 12 .
Однако во всех этих работах отсутствуют сведения о слоистых соединениях графита - графеновых ячеек, интеркалированных атомами водорода или его изотопами (дейтерием или тритием).However, in all these works there is no information on layered compounds of graphite — graphene cells intercalated by hydrogen atoms or its isotopes (deuterium or tritium).
Известны соединения графита (см. Онищенко А.В., Цветников А.К., Попович А.А., Курявый В.Г. Синтез новых катодных материалов для литиевых химических источников тока. Электронный научный журнал «ИССЛЕДОВАНО В РОССИИ», 1232, http:zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2007/118pdf), в которых водород фигурирует в виде оксида графита - это твердое вещество, имеющее формулу CxOyHz. Состав оксида графита зависит от метода получения и структуры исходного графита.Graphite compounds are known (see Onishchenko A.V., Tsvetnikov A.K., Popovich A.A., Kuryavy V.G. Synthesis of new cathode materials for lithium chemical current sources. Electronic scientific journal "RESEARCHED IN RUSSIA", 1232, http: zhurnal.ape.relarn.ru/articles/2007/118pdf), in which hydrogen appears as graphite oxide, is a solid having the formula C x O y H z . The composition of graphite oxide depends on the production method and structure of the initial graphite.
Известны также работы: D.Guerard and A.Herold, Corbon, 1975, Vol.13, pp.337-345.Also known works: D. Guerard and A. Herold, Corbon, 1975, Vol.13, pp.337-345.
INTERCALATION OF LITHIUM INTO GRAPHITE AND OTHER CARBOMS; M.A.Хасков, С.С.Маклаков, Д.Г.Филенко, Т.В.Ступникова, В.В.Авдеев. Карбидообразование в интеркалированном соединении графита с литием состава LiC12. ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. Сер.2. ХИМИЯ. 2006. Т.47. №5. В этих работах изложена методика получения слоистых соединений лития с графитом состава LiC6 и LiC12. Графит интеркалируется литием либо из парогазовой фазы либо опусканием в в жидкий литий при температуре не более 700 К и не менее 25 часов выдержки.INTERCALATION OF LITHIUM INTO GRAPHITE AND OTHER CARBOMS; MAKhaskov, S.S. Maklakov, D.G. Filenko, T.V. Stupnikova, V.V. Avdeev. Carbide formation in the intercalated compound of graphite with lithium with the composition LiC 12 . VESTN. MOSCOW. UN-TA. Ser. 2. CHEMISTRY. 2006.V. 47. No. 5. In these works, a procedure is described for the preparation of layered lithium compounds with graphite with the composition LiC 6 and LiC 12 . Graphite is intercalated by lithium either from the vapor-gas phase or by lowering it into liquid lithium at a temperature of not more than 700 K and not less than 25 hours of exposure.
В работе M.A.Хасков, С.С.Маклаков, Д.Г.Филенко, Т.В.Ступникова, В.В.Авдеев. Карбидообразование в интеркалированном соединении графита с литием состава LiC12 ВЕСТН. МОСК. УН-ТА. Сер.2. ХИМИЯ. 2006. Т.47. №5 исследованы интеркалированные соединения графита с литием состава LiC12. Синтез осуществлялся в стальных ампулах, куда в чередующемся порядке помещали диски графита и лития. После чего они запрессовывались при давлении 300 МПа. Температура синтеза составляла 623 К, а время - 144 ч. Затем проводили отжиг при температуре 473 К в течение 96 ч.In the work of MAKhaskov, S.S. Maklakov, D.G. Filenko, T.V. Stupnikova, V.V. Avdeev. Carbide formation in the intercalated compound of graphite with lithium with the composition LiC 12 VESTN. MOSCOW. UN-TA. Ser. 2. CHEMISTRY. 2006.V. 47. No. 5, we studied the intercalated compounds of graphite with lithium with the composition LiC 12 . The synthesis was carried out in steel ampoules, where graphite and lithium disks were placed in alternating order. Then they were pressed at a pressure of 300 MPa. The synthesis temperature was 623 K, and the time was 144 hours. Then, annealing was performed at a temperature of 473 K for 96 hours.
В работе D.Guerard and A/ Herold, Corbon, 1975, Vol.13, pp.337-345 INTERCALATION OF LITHIUM INTO GRAPHITE AND OTHER CARBOMS соединение LiC6, наиболее богатое литием, получали одновременным нагревом в сосуде из нержавеющей стали в вакууме 10-4 торр при температуре 673 К в течение 24 часов. Далее с целью гомогенизации полученное соединение дополнительно отжигалось при температуре 473 К в течение 24 часов в вакууме или атмосфере аргона.D. Guerard and A / Herold, Corbon, 1975, Vol.13, pp. 337-345 INTERCALATION OF LITHIUM INTO GRAPHITE AND OTHER CARBOMS, the richest in lithium compound 6 was obtained by simultaneous heating in a stainless steel vessel in vacuum 10 -4 torr at a temperature of 673 K for 24 hours. Further, for the purpose of homogenization, the obtained compound was additionally annealed at a temperature of 473 K for 24 hours in a vacuum or argon atmosphere.
Известна работа (Изотопы: свойства, получение, применение. Под ред. В.Ю.Баранова. М.: ИздАТ, 2000, с.392), в котором для получения различных изотопов, в том числе трития, используется ядерный реактор. Потоком нейтронов ядерного реактора облучают мишень из лития-6, в которой за счет поглощения нейтронов происходит превращение стабильного стартового изотопа лития-6 в целевой радиоактивный нуклид 3Т.Known work (Isotopes: properties, preparation, application. Edited by V.Yu. Baranov. M .: IzdAT, 2000, p. 392), in which a nuclear reactor is used to produce various isotopes, including tritium. The neutron flux of a nuclear reactor irradiates a target of lithium-6, in which, due to neutron absorption, the stable starting lithium-6 isotope is converted to the target radioactive nuclide 3 T.
Недостатком всех приведенных работ является отсутствие описания технологического процесса интеркаляции, позволяющего получение в ориентированном пиролитическом графите графеновых ячеек с радиоактивными добавками (например, изотопа водорода - трития).The disadvantage of all the cited works is the lack of a description of the technological process of intercalation, which makes it possible to obtain graphene cells with radioactive additives in oriented pyrolytic graphite (for example, a hydrogen isotope - tritium).
Наиболее близким прототипом является патент РФ №2335762 «Способ количественного определения атомов щелочного металла», опубл. 10.10.2008. Способ заключается в том, что вакуумную камеру с помещенным в нее образцом пиролитического графита обезгаживают, затем подают в нее пары атомов щелочного металла - природного изотопа 133Cs и выдерживают образец при повышенной температуре, после чего образец пиролитического графита с сорбированными атомами цезия облучают в другом объеме нейтронным потоком, переводя атомы природного изотопа 133Cs в изотоп 137Cs, являющийся гамма-излучателем, после чего определяют количество атомов щелочного металла методом гамма-спектрометрии. Величину нейтронного потока выбирают в диапазоне 1012-1013 нейтрон/см2 с.The closest prototype is the patent of the Russian Federation No. 2335762 "Method for the quantitative determination of alkali metal atoms", publ. 10/10/2008. The method consists in the fact that the vacuum chamber with the sample of pyrolytic graphite placed in it is degassed, then pairs of alkali metal atoms - the natural isotope of 133 Cs are fed into it and the sample is kept at elevated temperature, after which the sample of pyrolytic graphite with sorbed cesium atoms is irradiated in a different volume by a neutron flux, converting the atoms of the natural isotope 133 Cs into the 137 Cs isotope, which is a gamma emitter, after which the number of alkali metal atoms is determined by gamma spectrometry. The magnitude of the neutron flux is selected in the range of 10 12 -10 13 neutron / cm 2 s.
Недостатком прототипа является отсутствие описания технологического процесса интеркаляции, позволяющего получить в ориентированном пиролитическом графите графеновых ячеек с радиоактивной добавкой, например, изотопа водорода - трития, являющегося бета-излучателем с периодом полураспада 12,36 лет.The disadvantage of the prototype is the lack of a description of the technological process of intercalation, which allows to obtain graphene cells with a radioactive additive in oriented pyrolytic graphite, for example, a hydrogen isotope - tritium, which is a beta emitter with a half-life of 12.36 years.
Предлагаемое изобретение предлагает интеркалировать в графит атомы щелочного металла (природную или обогащенную по литию-6 смесь изотопов лития), которые далее под действием нейтронного потока трансмутируются в другой элемент (литий-6 в природном литии и чистый литий-6 трансмутируют в тритий), обладающий полезными характеристиками (тритий является источником бета-излучения с периодом полураспада 12,36 лет).The present invention proposes to intercalate graphite atoms of alkali metal (natural or enriched in lithium-6 mixture of lithium isotopes), which then under the influence of a neutron flux are transmuted into another element (lithium-6 in natural lithium and pure lithium-6 are transmuted into tritium), which useful characteristics (tritium is a source of beta radiation with a half-life of 12.36 years).
Техническим результатом предлагаемого изобретения является получение нового класса материалов бета-излучателей - графита с графеновыми ячейками, интеркалированных радиоактивной добавкой изотопа водорода - трития.The technical result of the invention is to obtain a new class of beta-emitter materials - graphite with graphene cells, intercalated with a radioactive additive of a hydrogen isotope - tritium.
Для этого предложен способ получения в графите графеновых ячеек с добавкой радиоактивного изотопа путем интеркаляции паров изотопа щелочного металла в ориентированный пиролитический графит, помещенный в вакуумный объем, при повышенной температуре, с последующим облучением графита в другом объеме нейтронным потоком, при этом помещают графит между двумя электрически изолированными пластинами, так что С-ось графита перпендикулярна поверхности пластин, одна из которых установлена с возможностью перемещения, интеркалируют в графит изотопы лития до получения соединений LiC6 или LiC12, после чего облучают его нейтронным потоком величиной 1013…1014 см-2 с-1 при комнатной температуре до полного накопления изотопов трития, при этом интеркаляцию лития и накопление изотопов трития контролируют путем измерения величины электросопротивления графита вдоль оси С.To this end, a method is proposed for producing graphene cells in graphite with the addition of a radioactive isotope by intercalating vapors of an alkali metal isotope into oriented pyrolytic graphite placed in a vacuum volume at an elevated temperature, followed by irradiation of graphite in another volume with a neutron flux, and graphite is placed between two electrically insulated plates, so that the C-axis of graphite is perpendicular to the surface of the plates, one of which is installed with the possibility of movement, intercalate into graphite from nN lithium to give the compounds LiC 6 or LiC 12, after which it was irradiated with a neutron flux value of 10 13 ... 10 14 cm -2 s -1 at room temperature until the accumulation isotopes tritium, the intercalation of lithium and accumulation isotopes tritium is monitored by measuring the electrical resistance of graphite along the axis C.
При этом в графит интеркалируют природную смесь изотопов лития. При этом в графит интеркалируют природную смесь изотопов лития, обогащенную по 6Li до 50%.At the same time, a natural mixture of lithium isotopes is intercalated into graphite. At the same time, a natural mixture of lithium isotopes, enriched in 6 Li to 50%, is intercalated into graphite.
Кроме того, в графит интеркалируют природную смесь изотопов лития, обогащенную по 6Li, близкую к 100%.In addition, a natural mixture of lithium isotopes enriched in 6 Li close to 100% is intercalated into graphite.
Облучение нейтронным потоком проводят в активной зоне ядерного реактора. Интеркаляцию паров изотопа щелочного металла в ориентированный пиролитический графит проводят путем одновременного нагрева графита и изотопов лития до температуры не выше 673 К в течение не менее 24 часов.Neutron flux irradiation is carried out in the core of a nuclear reactor. The intercalation of alkali metal isotope vapors into oriented pyrolytic graphite is carried out by simultaneous heating of graphite and lithium isotopes to a temperature of no higher than 673 K for at least 24 hours.
После облучения графит дополнительно прогревают при температуре не более 673 К в течение до 5 часов.After irradiation, graphite is additionally heated at a temperature of not more than 673 K for up to 5 hours.
Технический эффект достигается в результате трансмутации щелочного металла лития в тритий при облучении нейтронным потоком изотопа 6Li, интеркалированного предварительно в межслоевое пространство между графитовыми слоями.The technical effect is achieved as a result of transmutation of the alkali metal lithium into tritium upon irradiation with a neutron flux of the 6 Li isotope intercalated previously in the interlayer space between the graphite layers.
Этот материал существенно отличается от известных. В графеновые ячейки внедряются атомы трития в чистом виде (когда вся смесь лития состоит полностью из изотопа лития-6), или в межслоевом промежутке формируется соединение лития с тритием (когда смесь лития состоит из двух изотопов лития-6 и лития-7), в результате чего материал становится источником бета-излучения с большим 12,36 лет периодом полураспада.This material is significantly different from the known. Pure tritium atoms are embedded in graphene cells (when the entire lithium mixture consists entirely of lithium-6 isotope), or a lithium compound is formed in the interlayer gap (when the lithium mixture consists of two isotopes of lithium-6 and lithium-7), As a result, the material becomes a beta radiation source with a long half-life of 12.36 years.
На фиг.1 дана принципиальная схема общего вида установки, на которой вне реактора проводится интеркаляция атомов природного или изотопа лития - 6Li в ориентированный пиролитический графит, а на фиг.2 показана схема расположения устройства с иинтеркалированными в графит соединениями лития при облучении нейтронами ядерного реактора. Основными узлами являются:Figure 1 shows a schematic diagram of a general view of a facility in which intercalation of atoms of a natural or lithium isotope - 6 Li into oriented pyrolytic graphite is performed outside of the reactor, and figure 2 shows the arrangement of a device with lithium compounds intercalated into graphite when irradiated with a neutron in a nuclear reactor . The main nodes are:
1. Вакуумная камера.1. The vacuum chamber.
2. Электрический нагреватель вакуумной камеры.2. Electric heater of the vacuum chamber.
3. Металлокерамический переходник.3. Ceramic-metal adapter.
4. Сильфон.4. The bellows.
5. Подвижная металлическая пластина.5. Movable metal plate.
6. Ориентированный пиролитический графит с добавкой природного лития или природного лития, обогащенного изотопом 6Li.6. Oriented pyrolytic graphite with the addition of natural lithium or natural lithium enriched in the 6 Li isotope.
7. Неподвижная металлическая пластина.7. Fixed metal plate.
8. Металлокерамический переходник.8. Metal-ceramic adapter.
9. Вентиль резервуара с литиевой добавкой.9. Tank valve with lithium additive.
10. Резервуар с литиевой добавкой.10. The reservoir with lithium additive.
11. Литий.11. Lithium.
12. Расходомер в резервуаре с литиевой добавкой.12. The flow meter in the reservoir with lithium additive.
13. Нагреватель рабочего объема литиевого резервуара.13. Heater displacement lithium tank.
14. Система измерения электросопротивления вдоль С-оси ориентированного графита.14. A system for measuring electrical resistance along the C-axis of oriented graphite.
15. Активная зона ядерного реактора.15. The active zone of a nuclear reactor.
Способ осуществляется следующим образом.The method is as follows.
Процесс интеркаляции добавки трития в ориентированный графит 6 с сечением захвата тепловых нейтронов около (4,5-6,0)10-3 барн осуществляют последовательно, в два этапа. На первом этапе ориентированный пирографит 6 и, например, природную смесь изотопов лития 11 (литий состоит из двух природных изотопов с массовыми числами (6Li - 7,52% и 7Li - 92,48%) помещают в металлический вакуумный объем из нержавеющей стали 1. Литий 11 размещен в резервуаре 10 и отделен от объема вакуумной камеры 1, где установлен графит, вентилем 9. Графит помещают между двумя электрически изолированными пластинами 5 и 7, одна из которых 5 выполнена подвижной за счет установки, например, на сильфоне 4. В вакуумных условиях (вакуум не хуже 10-3 тор) графит 6 и природную смесь изотопов лития 11 при открытом вентиле литиевого резервуара 9 нагревают с помощью электрических нагревателей 2 и 13 до температуры не выше 673 К в течение не менее 24 часов, в результате чего получают интеркалированные соединения графита состава LiC6 или LiC12 в зависимости от времени интеркаляции. Затем устройство с интеркалированными соединениями графита состава LiC6 или LiC12 без литиевого резервуара 10 с герметично закрытым вентилем 9 (см. фиг.2) помещают, например, в активную зону реактора 15 и при комнатной температуре облучают его нейтронным потоком величиной около 1014 см-2 с-1 до полного накопления изотопов трития в результате ядерной реакции:The process of intercalation of tritium additive in oriented graphite 6 with a thermal neutron capture cross section of about (4.5-6.0) 10 -3 barn is carried out sequentially in two stages. At the first stage, oriented pyrographite 6 and, for example, a natural mixture of lithium isotopes 11 (lithium consists of two natural isotopes with mass numbers ( 6 Li - 7.52% and 7 Li - 92.48%) are placed in a stainless steel metal vacuum volume 1. Lithium 11 is placed in the tank 10 and is separated from the volume of the vacuum chamber 1, where graphite is installed, by a valve 9. Graphite is placed between two electrically insulated plates 5 and 7, one of which 5 is made movable by installation, for example, on a bellows 4. In vacuum conditions (vacuum is not worse than 10 -3 torr) graphite 6 and the natural mixture of lithium isotopes 11 with an open valve of the lithium tank 9 is heated with electric heaters 2 and 13 to a temperature of no higher than 673 K for at least 24 hours, resulting in intercalated graphite compounds of the composition LiC 6 or LiC 12 depending on time Then, a device with intercalated graphite compounds of the composition LiC 6 or LiC 12 without a lithium tank 10 with a hermetically sealed valve 9 (see figure 2) is placed, for example, in the
Наиболее интенсивным источником нейтронов, который может быть использован для накопления требуемых изотопов являются ядерные реакторы. Определенная доля рожденных в ядерном реакторе нейтронов используется для облучения мишеней (в нашем случае это графит, интеркалированный атомами лития), в которых за счет поглощения нейтронов происходит превращение стабильного стартового изотопа лития-6 в целевой радиоактивный нуклид 3T непосредственно в межслоевом пространстве графита по реакции 6Li(n,α) 3T. Удельная активность 3T (количество синтезируемых изотопов) существенным образом зависит от плотности нейтронного потока, спектра нейтронов, длительности облучения, вида используемой мишени, ряда других факторов. Так, например, в связи с тем, что мы хотим увеличить удельную активность (количество) изотопов 3T, это приводит к необходимости использования в качестве стартового материала изотопно-обогащенный мишени 6Li, т.е. химического элемента, в котором содержание основного стартового изотопа за счет предварительного обогащения существенно превышает его долю в природной смеси изотопов.The most intense source of neutrons that can be used to accumulate the required isotopes are nuclear reactors. A certain fraction of neutrons produced in a nuclear reactor is used to irradiate targets (in our case, it is graphite intercalated by lithium atoms), in which, due to neutron absorption, the stable starting lithium-6 isotope is converted into the target 3 T radioactive nuclide directly in the graphite interlayer by reaction 6 Li (n, α) 3 T. The specific activity of 3 T (the number of synthesized isotopes) substantially depends on the neutron flux density, neutron spectrum, duration of irradiation, and the type of target, a number of other factors. For example, due to the fact that we want to increase the specific activity (quantity) of 3 T isotopes, this leads to the need to use the isotope-enriched 6 Li target as a starting material, i.e. a chemical element in which the content of the main starting isotope due to preliminary enrichment significantly exceeds its share in the natural mixture of isotopes.
В общем случае скорость изменения числа ядер в процессе облучения мишени определяется изменением соотношения скоростей прибыли и убыли требуемых ядер.In the general case, the rate of change in the number of nuclei in the process of irradiating a target is determined by changing the ratio of the rates of profit and decrease of the required nuclei.
Количественно скорости ядерных превращений определяются не только плотностью потока нейтронов, но и ядерно-физическими константами нуклидов, в первую очередь - сечениями взаимодействия ядер с нейтронами. Сечения зависят от энергии нейтронов, причем в области нескольких эВ эта зависимость подчиняется закону 
В общем случае скорость ядерной реакции под действием нейтронного облучения, например b(t), т.е. число ядерных превращений в единицу времени в момент/ описывается выражением:In the general case, the rate of a nuclear reaction under the influence of neutron irradiation, for example, b (t), i.e. the number of nuclear transformations per unit time at time / is described by the expression:
где σ(Е) - нейтронное сечение ядерной реакции при энергии Е, см2; Ф(Е, t) - плотность потока нейтронов с энергией Е в момент времени t, см-2 с-1. Это формула использовалась для качественной оценки времени, необходимой для накопления трития в графите в процессе облучения нейтронным потоком интеркалированного изотопами лития графита.where σ (E) is the neutron cross section of the nuclear reaction at energy E, cm 2 ; Ф (Е, t) - neutron flux density with energy E at time t, cm -2 s -1 . This formula was used to qualitatively estimate the time required for the accumulation of tritium in graphite during irradiation of graphite intercalated with lithium isotopes by a neutron flux.
Оценки показали, что при облучении в ядерном реакторе интеркалированного изотопами лития графита потоком тепловых нейтронов с плотностью 1013…1014 см-2 с-1 характерное время для полного выхода ядер трития составляет от нескольких часов до нескольких десятков часов.Estimates showed that when a graphite intercalated by lithium isotopes is irradiated in a nuclear reactor with a thermal neutron flux with a density of 10 13 ... 10 14 cm -2 s -1, the typical time for the complete release of tritium nuclei is from several hours to several tens of hours.
Контроль всего процесса как в реакторе, так и вне реактора осуществляют путем измерения величины электросопротивления 14 вдоль оси С при переходах /чистый графит/-/графит-литий/-/графит-тритий/, а при интеркаляции графита литием также используют расходомер 12 литиевого резервуара.The entire process is monitored both in the reactor and outside the reactor by measuring the electrical resistance 14 along the C axis at the transitions / pure graphite / - / graphite-lithium / - / graphite-tritium /, and when intercalating graphite with lithium, a lithium tank flow meter 12 is also used .
Контроль интеркаляции графита литием до соединения LiC6 осуществлялся путем измерения электросопротивления в системе графит-литий вдоль оси С графита в процессе внедрения атомов лития в межслоевое пространство графитовых слоев. Удельное электрическое сопротивление пиролитического графита вдоль оси С при температуре 50°C составляло 0,1836 Ом·см, а в процессе интеркаляции лития в графит уменьшалось на несколько порядков и для соединения LiC6 составляло менее 10-3 Ом·см. Уменьшение электросопротивления связано с появлением электропроводных слоев лития, перпендикулярных оси С графита. В процессе облучения интеркалированного литием графита в ядерном реакторе при трансмутации лития-6 в тритий электросопротивление начинает возрастать, что позволяет качественно проводить контроль процесса, происходящего в межслоевом пространстве графитовых слоев. Контроль всего процесса как в реакторе, так и вне реактора осуществляют путем измерения величины электросопротивления измерительной системой 14 вдоль оси С при переходах /чистый графит/-/графит-литий/-/графит-тритий/, а при интеркаляции графита литием также используют расходомер 12 литиевого резервуара.The intercalation of lithium graphite to the LiC 6 compound was controlled by measuring the electrical resistance in the lithium graphite system along the C axis of graphite during the introduction of lithium atoms into the interlayer space of graphite layers. The electrical resistivity of pyrolytic graphite along the C axis at a temperature of 50 ° C was 0.1836 Ohm · cm, and during the intercalation of lithium into graphite it decreased by several orders of magnitude and for the LiC 6 compound was less than 10 -3 Ohm · cm. The decrease in electrical resistance is associated with the appearance of electrically conductive lithium layers perpendicular to the C axis of graphite. In the process of irradiation of graphite intercalated by lithium in a nuclear reactor during transmutation of lithium-6 into tritium, the electrical resistance begins to increase, which allows high-quality control of the process occurring in the interlayer space of graphite layers. The entire process is monitored both in the reactor and outside the reactor by measuring the electrical resistance of the measuring system 14 along the C axis at the transitions / pure graphite / - / graphite-lithium / - / graphite-tritium /, and when intercalating graphite with lithium, a flow meter 12 is also used lithium tank.
Далее облученный графит извлекается из вакуумного объема и может быть использован в разрабатываемых изделиях.Further, irradiated graphite is extracted from the vacuum volume and can be used in the developed products.
В случае необходимости создания между графитовыми слоями лития с тритием Li 3T графит после облучения дополнительно прогревают при температуре не более 673 К в течение до 5 часов.If it is necessary to create between graphite layers of lithium with tritium Li 3 T, graphite is additionally heated after irradiation at a temperature of not more than 673 K for up to 5 hours.
Таким образом, предлагаемый способ позволяет получить новый класс материалов бета-излучателей, которые могут использоваться в разного рода устройствах в качестве эффективных электродов для плазменных диодов и термоэмиссионных преобразователей энергии в осветительных приборах и указателях с наполнением инертных газов, преобразующих энергию бета-излучения в световую энергиюThus, the proposed method allows to obtain a new class of materials of beta emitters, which can be used in various devices as effective electrodes for plasma diodes and thermionic energy converters in lighting devices and pointers filled with inert gases that convert beta radiation into light energy
Claims (7)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2011136385/07A RU2477705C1 (en) | 2011-09-02 | 2011-09-02 | Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2011136385/07A RU2477705C1 (en) | 2011-09-02 | 2011-09-02 | Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2011136385A RU2011136385A (en) | 2013-03-10 |
| RU2477705C1 true RU2477705C1 (en) | 2013-03-20 |
Family
ID=49123140
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2011136385/07A RU2477705C1 (en) | 2011-09-02 | 2011-09-02 | Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2477705C1 (en) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2544266C2 (en) * | 2013-05-17 | 2015-03-20 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Московский государственный университет путей сообщения" МГУПС (МИИТ) | Method of producing semiconductor graphene |
| RU2813551C1 (en) * | 2022-12-27 | 2024-02-13 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова" (МГУ) | Method for producing highly tritium-labelled graphene oxide |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN104058395A (en) * | 2014-07-11 | 2014-09-24 | 武汉理工大学 | Method for preparing graphene by carrying out ultrasonic treatment on lithium intercalated graphite |
| CN112573511A (en) * | 2020-12-03 | 2021-03-30 | 铜仁学院 | Simple preparation method of graphene |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5888430A (en) * | 1996-03-14 | 1999-03-30 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Graphite composite and method for producing the same |
| RU2228900C1 (en) * | 2003-02-11 | 2004-05-20 | Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН | Method for producing carbon nanostructures |
| RU2335762C1 (en) * | 2007-04-26 | 2008-10-10 | Федеральное государственное учреждение Российский научный центр "Курчатовский институт" | Method of defining quantity of alkali metal atoms |
| US20080317658A1 (en) * | 2005-04-04 | 2008-12-25 | Edward Donald Miller | Fusion fuel containers and system |
-
2011
- 2011-09-02 RU RU2011136385/07A patent/RU2477705C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5888430A (en) * | 1996-03-14 | 1999-03-30 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Graphite composite and method for producing the same |
| RU2228900C1 (en) * | 2003-02-11 | 2004-05-20 | Физико-технический институт им. А.Ф. Иоффе РАН | Method for producing carbon nanostructures |
| US20080317658A1 (en) * | 2005-04-04 | 2008-12-25 | Edward Donald Miller | Fusion fuel containers and system |
| RU2335762C1 (en) * | 2007-04-26 | 2008-10-10 | Федеральное государственное учреждение Российский научный центр "Курчатовский институт" | Method of defining quantity of alkali metal atoms |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2544266C2 (en) * | 2013-05-17 | 2015-03-20 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Московский государственный университет путей сообщения" МГУПС (МИИТ) | Method of producing semiconductor graphene |
| RU2813551C1 (en) * | 2022-12-27 | 2024-02-13 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Московский государственный университет имени М.В. Ломоносова" (МГУ) | Method for producing highly tritium-labelled graphene oxide |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| RU2011136385A (en) | 2013-03-10 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Poularikas et al. | Absolute Activation Cross Sections for Reactions of Bismuth, Copper, Titanium, and Aluminum with 14.8-MeV Neutrons | |
| Nesvizhevsky et al. | Fluorinated nanodiamonds as unique neutron reflector | |
| Snead et al. | Stored energy release in neutron irradiated silicon carbide | |
| RU2477705C1 (en) | Method of obtaining graphene cells in graphite with addition of radioactive isotopes | |
| Zhou | Environmental effects on nuclear decay rates | |
| Türler et al. | Experimental techniques | |
| Tsinganis et al. | Measurement of the 242Pu (n, f) Cross Section at the CERN n_TOF Facility | |
| Roberto et al. | Actinide targets for the synthesis of superheavy nuclei | |
| Sibbens et al. | Target preparation for neutron-induced reaction measurements | |
| Jarczyk et al. | The nuclear reactor as a high intensity source for discrete gamma rays up to 11 MeV | |
| Suhaimi et al. | Measurement of 10B (n, t) 2α Reaction Gross Section in the Energy Range of 2.5 to 10.6 MeV: Diffusion of Tritium in Boron Carbide | |
| Bricault et al. | Development of a NiO target for the production of 11C at ISAC/TRIUMF | |
| Balek | Application of inert radioactive gases in the study of solids: Part 1 Classical emanation method and surface labelling method. Apparatus and comparison of methods in the study of ferric oxide and thorium oxalate | |
| Hugenschmidt | Positron sources and positron beams | |
| Steinberg et al. | A long-lived zirconium activity in fission | |
| Goldschmidt-Clermont et al. | Photoproduction of Neutral Mesons in Hydrogen | |
| Myhre et al. | Effects of annealing on fission fragment release from electrodeposited Cf-252 thin-films | |
| Simeone et al. | Experimental evidence of lithium migration out of an irradiated boroncarbide material | |
| Tsyganov | Nuclear Fusion Processes in a Conductive Crystal Medium | |
| Loasby et al. | Hall Effect in Plutonium | |
| Gavrin et al. | Reactor target from metal chromium for “pure” high-intensive artificial neutrino source | |
| Gautier et al. | Isotopic analysis of depleted zinc in Zn-64 using thermal ionization mass spectrometry | |
| Massimi et al. | New measurement of the 25Mg (n, γ) reaction cross section | |
| Kawabata et al. | Large scale production of. sup. 64Cu and. sup. 67Cu via the. sup. 64Zn (n, p). sup. 64Cu and. sup. 68Zn (n, np/d). sup. 67Cu reactions using accelerator neutrons. | |
| Skalsey et al. | Proposed new reactor-activated positron source for intense slow e+ beam production |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20200903 |