RU2451639C1 - Method of dissolving mox fuel - Google Patents
Method of dissolving mox fuel Download PDFInfo
- Publication number
- RU2451639C1 RU2451639C1 RU2010139087/05A RU2010139087A RU2451639C1 RU 2451639 C1 RU2451639 C1 RU 2451639C1 RU 2010139087/05 A RU2010139087/05 A RU 2010139087/05A RU 2010139087 A RU2010139087 A RU 2010139087A RU 2451639 C1 RU2451639 C1 RU 2451639C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- gadolinium
- solution
- fuel
- plutonium
- nitric acid
- Prior art date
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к способам растворения топлива, которое представляет собой смесь оксидов урана и плутония.The invention relates to methods for dissolving fuel, which is a mixture of uranium and plutonium oxides.
Известно, что PuO2 трудно растворяется в растворах азотной кислоты. Добавление плавиковой кислоты ускоряет растворение. Например, известен способ растворения РuО2 в смеси кислот: 10 М NНО3 - 0,05 М HF (Плутоний / Справочник под ред. О.Вика, том 1, М.: Атомиздат, 1971. - С.23).It is known that PuO 2 is difficult to dissolve in nitric acid solutions. The addition of hydrofluoric acid accelerates dissolution. For example, a method is known for dissolving PuO 2 in a mixture of acids: 10 M NNO 3 - 0.05 M HF (Plutonium / Handbook edited by O. Vika, Volume 1, M .: Atomizdat, 1971. - P.23).
Известен способ растворения уран-плутониевого топлива в азотной кислоте, содержащей фтор-ионы (Плутоний / Справочник под ред. О. Вика, том 1, М.: Атомиздат, 1971. - С.414). Растворение твердого раствора UO3 - РuО2 протекает достаточно полно при длительном кипячении в 16 М HNО3, содержащей 0,05-0,25 М фтор-ионов. Затем раствор фильтруют и нерастворимый остаток возвращают в растворитель для повторной обработки. Недостатком способа является возможность получения ядерно-опасных растворов плутония.A known method of dissolving uranium-plutonium fuel in nitric acid containing fluoride ions (Plutonium / Handbook edited by O. Vika, volume 1, M .: Atomizdat, 1971. - S. 414). The dissolution of the solid solution of UO 3 - PuO 2 proceeds quite fully with prolonged boiling in 16 M HNO 3 containing 0.05-0.25 M fluoride ions. Then the solution is filtered and the insoluble residue is returned to the solvent for reprocessing. The disadvantage of this method is the possibility of obtaining nuclear hazardous solutions of plutonium.
Известен способ растворения оксидного облученного ядерного топлива в растворе азотной кислоты в аппаратах растворения непрерывного действия барабанного типа (Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики: Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС: Учеб. Пособие для вузов. - 3-е изд., перераб. и доп. - М.: Энергоатомиздат, 1987. - С.346). Способ выбран за прототип. Для обеспечения ядерной безопасности в азотнокислый раствор добавляют гадолиний в качестве нейтронного поглотителя или комбинируют ядерно-безопасную геометрию аппарата с поглотительными вставками. Сначала происходит преимущественное растворение диоксида урана по реакции:There is a method of dissolving oxide irradiated nuclear fuel in a solution of nitric acid in a drum-type continuous dissolution apparatus (Sinev N.M. Nuclear Energy Economics: Fundamentals of Technology and Economics of Nuclear Fuel Production. NPP Economics: Textbook. Textbook for High Schools. - 3rd ed ., revised and add. - M .: Energoatomizdat, 1987. - P.346). The method selected for the prototype. To ensure nuclear safety, gadolinium is added to the nitric acid solution as a neutron absorber, or the nuclear-safe geometry of the apparatus with absorbing inserts is combined. First, predominant dissolution of uranium dioxide occurs according to the reaction:
UO2+4НNО3 → UO2(NО3)2+2NO2+2Н2О.UO 2 + 4HNO 3 → UO 2 (NO 3 ) 2 + 2NO 2 + 2H 2 O.
Для более полного растворения плутония вводятся дополнительные операции растворения «нерастворившихся остатков» с введением в раствор азотной кислоты фтор-иона.For more complete dissolution of plutonium, additional operations of dissolving "insoluble residues" are introduced with the introduction of a fluorine ion into the nitric acid solution.
Недостатком способа является то, что растворение уран-плутониевого МОКС топлива осуществляют сначала в растворе азотной кислоты и гадолиния без введения фтор-иона, при этом плохо растворяется диоксид плутония, а затем в растворе азотной кислоты в присутствии фтор-иона, ускоряющего растворение диоксида плутония, но уже без гадолиния, т.к. фтор-ион реагирует с гадолинием с образованием фторида гадолиния, выпадающего в осадок.The disadvantage of this method is that the dissolution of the uranium-plutonium MOX fuel is carried out first in a solution of nitric acid and gadolinium without the introduction of fluorine ion, with poor solubility of plutonium dioxide, and then in a solution of nitric acid in the presence of fluoride ion, accelerating the dissolution of plutonium dioxide, but already without gadolinium, because fluorine ion reacts with gadolinium to form gadolinium fluoride, which precipitates.
Одним из условий применения гадолиния в качестве нейтронного поглотителя в растворах ядерноделящихся материалов (плутония, урана, обогащенного изотопом уран-235) является его равномерное распределение в растворе. При растворении МОКС-топлива фтор-содержащими растворами азотной кислоты гадолиний не должен образовывать осадки, то есть должен оставаться в растворе.One of the conditions for using gadolinium as a neutron absorber in solutions of nuclear fissile materials (plutonium, uranium enriched in the uranium-235 isotope) is its uniform distribution in the solution. When MOX fuel is dissolved by fluorine-containing solutions of nitric acid, gadolinium should not form precipitation, that is, it should remain in solution.
Фториды редкоземельных элементов относятся к числу очень малорастворимых соединений. Произведение растворимости GdF3 равно 6,7×10-17. Растворимость фторидов РЗЭ в растворах сильных кислот незначительна [Аналитическая химия редкоземельных элементов и иттрия. М.: Наука, 1966, с.76-77].Rare earth fluorides are among the very poorly soluble compounds. The solubility product of GdF 3 is 6.7 × 10 -17 . The solubility of REE fluorides in solutions of strong acids is negligible [Analytical chemistry of rare-earth elements and yttrium. M .: Nauka, 1966, pp. 76-77].
Неизвестна и степень снижения химической активности фторсодержащих растворов азотной кислоты по отношению к МОКС-топливу при введении в них гадолиния, связывающего фтор-ион в комплекс.The degree of decrease in the chemical activity of fluorine-containing solutions of nitric acid with respect to MOX fuel with the introduction of gadolinium, which binds fluorine ion into the complex, is also unknown.
Задачей изобретения является растворение смешанного оксидного уран-плутониевого (МОКС) топлива без образования осадков фторида гадолиния, обеспечивающего в растворенном состоянии ядерную безопасность растворов.The objective of the invention is the dissolution of mixed oxide of uranium-plutonium (MOX) fuel without the formation of precipitation of gadolinium fluoride, which ensures the nuclear safety of solutions in a dissolved state.
Поставленную задачу решают тем, что в способе растворения МОКС-топлива в растворе азотной кислоты с использованием фтор-иона и гадолиния растворение осуществляют при одновременном присутствии в растворе ионов фтора и гадолиния при следующих концентрациях в растворе: азотной кислоты (6-9) моль/л, фторида натрия (0,05-0,08) моль/л и нитрата гадолиния в пересчете на гадолиний (1,3-1,5) г/л.The problem is solved by the fact that in the method of dissolving MOX fuel in a solution of nitric acid using fluoride ion and gadolinium, the dissolution is carried out with the simultaneous presence of fluorine and gadolinium ions in the solution at the following concentrations in the solution: nitric acid (6-9) mol / l , sodium fluoride (0.05-0.08) mol / L and gadolinium nitrate in terms of gadolinium (1.3-1.5) g / L.
Растворяют топливо состава: диоксид природного урана UO2 - 74-76 мас.%; диоксид оружейного плутония PuО2 - 24-26 мас.%.The fuel composition is dissolved: natural uranium dioxide UO 2 - 74-76 wt.%; weapons-grade plutonium dioxide PuO 2 - 24-26 wt.%.
Растворение осуществляют в течение трех суток при температуре 20°С, после чего к нерастворившемуся остатку приливают новую порцию раствора.Dissolution is carried out for three days at a temperature of 20 ° C, after which a new portion of the solution is poured onto the insoluble residue.
Способ осуществляют следующим образом.The method is as follows.
Растворяют топливо состава: диоксид природного урана UO2 - 74-76 мас.%; диоксид оружейного плутония РuО2 - 24-26 мас.%, которое было получено плазмохимической денитрацией раствора азотнокислых солей урана и плутония.The fuel composition is dissolved: natural uranium dioxide UO 2 - 74-76 wt.%; weapons-grade plutonium dioxide PuO 2 - 24-26 wt.%, which was obtained by plasma-chemical denitration of a solution of nitrate salts of uranium and plutonium.
Для растворения 15 навесок МОКС-топлива массой 286 мг каждая с содержанием U - 191,8 мг и Рu - 62,8 мг приготовили исходные растворы, содержащие азотную кислоту, нитрат гадолиния и фторид натрия. К каждой навеске МОКС-топлива приливали 10 мл исходного раствора заданного состава и выдерживали при температуре 20-25°С 3 суток. Полученный первый раствор декантировали и на остаток МОКС-топлива приливали новую порцию в 10 мл того же исходного раствора. Выдержку продолжали до полного растворения навески - получали второй раствор.To dissolve 15 portions of MOX fuel weighing 286 mg each with a content of U - 191.8 mg and Pu - 62.8 mg, stock solutions were prepared containing nitric acid, gadolinium nitrate and sodium fluoride. Each sample of MOX fuel was poured with 10 ml of the initial solution of a given composition and kept at a temperature of 20-25 ° C for 3 days. The obtained first solution was decanted and a new portion in 10 ml of the same initial solution was poured onto the remainder of MOX fuel. Exposure was continued until the sample was completely dissolved — a second solution was obtained.
Состав растворов, их устойчивость к образованию осадков трифторида гадолиния, продолжительность растворения МОКС-топлива приведены в таблице.The composition of the solutions, their resistance to the formation of precipitation of gadolinium trifluoride, the duration of dissolution of MOX fuel are given in the table.
Осадки фторида гадолиния отсутствовали в растворах, содержащих: [НNO3]=1,0-9,0 моль/л; [NaF]=0,05-0,08 моль/л и [Gd]=1,3-1,5 г/л, при этом полное растворение навесок МОКС-топлива в течение приемлемого времени (нескольких суток) произошло при [NНO3]=6-9 моль/л. Полученные объединенные растворы 1 и 2 не содержали осадков фторидов гадолиния. При [NНО3]≤3,0 моль/л растворение не закончилось и за 30 суток.Gadolinium fluoride precipitates were absent in solutions containing: [HNO 3 ] = 1.0-9.0 mol / L; [NaF] = 0.05-0.08 mol / L and [Gd] = 1.3-1.5 g / L, while the complete dissolution of the MOX fuel samples within an acceptable time (several days) occurred at [NНО 3 ] = 6-9 mol / l. The resulting combined solutions 1 and 2 did not contain gadolinium fluoride precipitates. At [NNO 3 ] ≤3.0 mol / L, the dissolution did not end in 30 days.
Таким образом, в растворах состава: [НNО3]=(6-9) моль/л; [NaF]=(0,05-0,08) моль/л; [Gd]=(1,3-1,5) г/л фторид гадолиния находится в растворенном состоянии; растворение смешанного уран-плутониевого топлива в этих растворах проходит полностью в течение приемлемого времени (нескольких суток); обеспечивается ядерная безопасность процесса растворения.Thus, in solutions of the composition: [HNO 3 ] = (6-9) mol / l; [NaF] = (0.05-0.08) mol / L; [Gd] = (1.3-1.5) g / l gadolinium fluoride is in a dissolved state; the dissolution of mixed uranium-plutonium fuel in these solutions takes place completely within an acceptable time (several days); nuclear safety of the dissolution process is ensured.
Claims (3)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2010139087/05A RU2451639C1 (en) | 2010-09-22 | 2010-09-22 | Method of dissolving mox fuel |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2010139087/05A RU2451639C1 (en) | 2010-09-22 | 2010-09-22 | Method of dissolving mox fuel |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2010139087A RU2010139087A (en) | 2012-03-27 |
RU2451639C1 true RU2451639C1 (en) | 2012-05-27 |
Family
ID=46030596
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2010139087/05A RU2451639C1 (en) | 2010-09-22 | 2010-09-22 | Method of dissolving mox fuel |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2451639C1 (en) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2704310C1 (en) * | 2019-04-30 | 2019-10-28 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Method for dissolving off-grade pelletized products of mox-fuel production |
RU2754354C1 (en) * | 2021-01-11 | 2021-09-01 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Method for dissolving substandard products of mox fuel production |
Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2112744C1 (en) * | 1996-09-17 | 1998-06-10 | Сибирский химический комбинат | Method of processing high-concentration uranium |
RU2175643C2 (en) * | 1995-12-12 | 2001-11-10 | Комюрэкс (С.А.) | Method of preparing mixture of powdery metal oxides from metal nitrates in nuclear industry |
RU2203225C2 (en) * | 1998-05-15 | 2003-04-27 | Мазин Владимир Ильич | Uranium hexafluoride conversion method |
RU2226725C2 (en) * | 2001-03-02 | 2004-04-10 | Хитачи, Лтд. | Method for recovering spent nuclear fuel (alternatives) |
-
2010
- 2010-09-22 RU RU2010139087/05A patent/RU2451639C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2175643C2 (en) * | 1995-12-12 | 2001-11-10 | Комюрэкс (С.А.) | Method of preparing mixture of powdery metal oxides from metal nitrates in nuclear industry |
RU2112744C1 (en) * | 1996-09-17 | 1998-06-10 | Сибирский химический комбинат | Method of processing high-concentration uranium |
RU2203225C2 (en) * | 1998-05-15 | 2003-04-27 | Мазин Владимир Ильич | Uranium hexafluoride conversion method |
RU2226725C2 (en) * | 2001-03-02 | 2004-04-10 | Хитачи, Лтд. | Method for recovering spent nuclear fuel (alternatives) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2704310C1 (en) * | 2019-04-30 | 2019-10-28 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Method for dissolving off-grade pelletized products of mox-fuel production |
RU2754354C1 (en) * | 2021-01-11 | 2021-09-01 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (ФГУП "ГХК") | Method for dissolving substandard products of mox fuel production |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
RU2010139087A (en) | 2012-03-27 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
RU2706954C2 (en) | Method of treating aqueous nitrate solution obtained during dissolution of spent nuclear fuel, performed in one cycle and not requiring any operation, including reductive re-extraction of plutonium | |
Magnusson et al. | Investigation of the radiolytic stability of a CyMe4-BTBP based SANEX solvent | |
RU2012103449A (en) | IMPROVED METHOD FOR PROCESSING SPENT NUCLEAR FUEL | |
US10210958B2 (en) | Method for processing spent nuclear fuel comprising a step for decontaminating uranium (VI) from at least one actinide (IV) by complexing this actinide (IV) | |
RU2012157573A (en) | METHOD FOR PROCESSING WASTE NUCLEAR FUEL, NOT REQUIRING REDUCTIVE RE-EXTRACTION OF PLUTONIUM | |
US4011296A (en) | Irradiated fuel reprocessing | |
RU2451639C1 (en) | Method of dissolving mox fuel | |
CN108538417B (en) | Method for directly separating rare earth elements from uranium dioxide or spent fuel | |
Netter | Reprocessing of spent oxide fuel from nuclear power reactors | |
RU2454742C1 (en) | Method for processing of spent nuclear fuel of nuclear power plants | |
Kolupaev et al. | Used mixed oxide fuel reprocessing at RT-1 plant | |
Zhaowu et al. | Uranium/plutonium and uranium/neptunium separation by the Purex process using hydroxyurea | |
EP3961653B1 (en) | Remix - fuel for a nuclear fuel cycle | |
Louis et al. | The Effect of burnup on reactivity for VVER-1000 with MOXGD and UGD fuel assemblies using MCNPX code | |
RU2537013C2 (en) | Fuel composition for water-cooled thermal-neutron reactors | |
RU2706212C1 (en) | Method for selective extraction of radionuclides from radioactive nitrate solutions | |
RU97108410A (en) | METHOD OF RESTORING THE SUITABILITY OF A BURNED URANIUM ISOTOPES MIXED IN A NUCLEAR REACTOR | |
DelCul et al. | Advanced head-end for the treatment of used LWR fuel | |
Podzimek et al. | The distribution of cerium (III) cations between aqueous and nitrobenzene phases in the presence of dicarbolide anions | |
Kudinov et al. | Batching of spent AMB nuclear fuel for reprocessing at the industrial association mayak | |
Deorkar et al. | Solvent extraction separation of cerium (III) from transition elements with 15-crown-5 with picrate as the counter ion | |
Sypula et al. | Innovative 5.6. SANEX process for actinide (III) separation from PUREX raffinate using TODGA-based solvents | |
Lloyd et al. | Effect of Fixed and Soluble Neutron Absorbers on the Criticality of Uranium-Plutonium Systems | |
JPH08220292A (en) | Integral reprocessing method for spent fuel of fast breeder and light water nuclear reactor | |
Barreiro-Fidalgo et al. | Aqueous leaching of ADOPT and standard UO2 spent nuclear fuel under H2 atmosphere |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20120923 |