RU2304316C1

RU2304316C1 - Способ управления дезактивацией

Info

Publication number: RU2304316C1
Application number: RU2006100159/06A
Authority: RU
Inventors: Олег Георгиевич Черников (RU); Олег Георгиевич Черников; Сергей Минаевич Ковалев (RU); Сергей Минаевич Ковалев; Александр Ильич Епихин (RU); Александр Ильич Епихин; Евгений Петрович Козлов (RU); Евгений Петрович Козлов; Леонид Васильевич Шмаков (RU); Леонид Васильевич Шмаков; Виктор Михайлович Тишков (RU); Виктор Михайлович Тишков; Владимир Георгиевич Крицкий (RU); Владимир Георгиевич Крицкий; Юрий Александрович Родионов (RU); Юрий Александрович Родионов; Ирина Григорьевна Березина (RU); Ирина Григорьевна Березина
Priority date: 2006-01-10
Filing date: 2006-01-10
Publication date: 2007-08-10

Abstract

Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно к способам управления процессами дезактивации, предусматривающим насыщение дезактивирующего раствора радионуклидами, и может быть использовано при удалении радиоактивных загрязнений с поверхности оборудования или деталей оборудования посредством циркуляции раствора. Способ управления дезактивацией предусматривает химическую обработку загрязненной поверхности дезактивирующим раствором, контроль насыщения раствора радионуклидами, прекращение химической обработки по достижении предела насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами и удаление насыщенного дезактивирующего раствора. Измеряют мощность дозы ионизирующего излучения дистанционно с помощью гамма-датчиков, устанавливаемых в реперных точках, а прекращают химическую обработку с момента выполнения условий неравенства. Изобретение позволяет повысить надежность способа управления процессом циклической дезактивации путем определения оптимального времени окончания операции химической обработки; повысить эффективность и качество дезактивации за счет уменьшения вторичной сорбции радионуклидов. 2 з.п. ф-лы, 15 ил., 3 табл.

Description

Изобретение относится к ядерной энергетике, а именно способам управления процессами дезактивации, предусматривающими насыщение дезактивирующего раствора радионуклидами, и может быть использовано при удалении радиоактивных загрязнений с поверхности оборудования или деталей оборудования посредством циркуляции раствора, в частности при дезактивации съемного оборудования, помещенного в циркуляционный стенд, а также при удалении радиоактивных продуктов коррозии с внутренних поверхностей оборудования ядерных энергетических установок, например контуров многократной принудительной циркуляции (КМПЦ) кипящих реакторов (реакторов большой мощности канальных - РБМК).

Свыше 75% дозозатрат персонала АЭС обусловлено гамма-излучением активированных продуктов коррозии материалов циркуляционного контура. Отсюда возникает необходимость снижения дозовых полей от оборудования КМПЦ. При останове энергоблока для проведения ремонтных работ проводят дезактивацию оборудования 1-го контура. Съемное оборудование дезактивируют на циркуляционных стендах, которые представляют собой емкость, заполненную дезактивирующим раствором, куда помещается дезактивируемое оборудование, циркуляционный насос и устройства для удаления радиоактивных веществ из дезактивирующего раствора (Ампелогова Н.И., Симановский Ю.М., Трапезников А.А. "Дезактивация в ядерной энергетике". - М.: Энергоатомиздат, 1982. - с.161-162).

Циркуляционный способ дезактивации используется также при дезактивации 1-го контура АЭС в сборе, вместе с активной зоной (Ампелогова Н.И., Симановский Ю.М., Трапезников А.А. "Дезактивация в ядерной энергетике". - М.: Энергоатомиздат, 1982. - с.192-199).

В области атомной энергетики используются различные методы дезактивации, исходя из того, что контурные отложения состоят из трех видов:

- плотные отложения, крепко сцепленные с поверхностью, играющие роль защитной антикоррозионной пленки;

- рыхлые отложения, слабосвязанные с поверхностью;

- шлам (несвязанные с поверхностью частицы продуктов коррозии диаметром свыше 10 мкм).

Особенностью двух последних является развитая поверхность и сорбция ими радионуклидов из контура. Поэтому соотношение активности к массе отложений во всех трех фазах различно. Наименее активны плотные отложения, находящиеся вне активной зоны реактора. Процесс удаления отложений продуктов коррозии на внутренних поверхностях оборудования контура охлаждения ядерного реактора сводится, как правило, к растворению их составами на основе органических и минеральных кислот (В.М.Седов "Дезактивация АЭС". - "Атомная энергия", 1988. - т.65, вып.6. - с.399).

Основными компонентами этих отложений являются оксиды железа, поэтому в состав растворов входит щавелевая кислота, эффективно растворяющая эти оксиды (Руководящий документ РД ЭО 0047-04. Дезактивация оборудования и трубопроводов контура многократной принудительной циркуляции атомными электростанциями с реакторами большой мощности канальными. Типовая программа. М.: Росэнергоатом, 2004). В ходе химической обработки поверхностей во время циркуляции дезактивирующего раствора происходит несколько параллельных, последовательных и разнонаправленных физико-химических процессов:

- растворение оксидов и переход радиоактивных веществ в дезактивирующий раствор в виде ионов или нейтральных молекул;

- переход радиоактивных дисперсных частиц во взвешенное (коллоидное) состояние в дезактивирующем растворе вследствие разрушения слоя оксидов, их гидратации и гидромеханического воздействия растворов на частицы;

- вторичная (обратная) сорбция радионуклидов из раствора на поверхности оксидов;

- кристаллизация фазы, содержащей радионуклиды, на поверхности оборудования;

- седиментация дисперсных частиц из объема раствора на поверхности оборудования.

В результате всех этих процессов с течением времени в дезактивирующем растворе устанавливается кажущееся равновесие, т.е. дезактивирующий раствор в зависимости от состава и условий применения обладает ограниченной емкостью по радионуклидам. Максимальная удельная активность деактивирующего раствора имеет место при достижении емкости по радионуклидам, т.е. при достижении предела насыщения по радионуклидам.

Момент достижения насыщения радионуклидами, т.е. момент окончания химической обработки, определяется двумя способами:

- в лабораторных условиях или на стадии опытной проверки определяется интервал оптимального времени химической обработки, который декларируется в инструкциях по дезактивации;

- оптимальное время химической обработки определяется по данным периодического радиометрического контроля содержания радионуклидов в теплоносителе (метод отбора проб).

После достижения насыщения радионуклидами дезактивирующий раствор сливают и направляют на переработку как жидкие радиоактивные отходы. При дезактивации контура в сборе, вместе с активной зоной, когда осушение активной зоны недопустимо, дезактивирующий раствор удаляют вытеснением его из контура чистой водой.

На практике, в зависимости от применяемых способов и состава дезактивирующих растворов время химической обработки изменяется в пределах от 32 часов (Руководящий документ РД ЭО 0047-04. Дезактивация оборудования и трубопроводов контура многократной принудительной циркуляции атомными электростанциями с реакторами большой мощности канальными. Типовая программа. М.: Росэнергоатом, 2004) до 60-160 часов (Нестеренко А.П. и др. "Кинетика растворения оксидов железа и расчет ионных равновесии в дезактивирующих растворах." Препринт ВНИПИЭТ 87-3, М., ЦНИИАТОМИНФОРМ, 1987). Недостатками указанных способов являются отсутствие связи с эффективностью процесса, низкая надежность определения оптимального времени химической обработки: при времени химической обработки ниже момента насыщения раствора снижается эффективность дезактивации поверхностей, при большей длительности процедуры химической дезактивации происходит коррозионный износ арматуры трубопроводов. Длительная химическая обработка контура растворами различного состава приводит к растворению не только шлама и рыхлых отложений, но и плотной оксидной пленки и коррозии металла. При этом из контура АЭС с РБМК-1000 удаляется около 1 тонны продуктов коррозии с удельной активностью 2-10 Ки/кг, причем около трети выведенных продуктов коррозии является продуктом коррозии материалов оборудования контура в период дезактивации. Кроме того, отсутствие защитной пленки на поверхности металла приводит к интенсивной коррозии поверхности в течение длительного периода последующей эксплуатации оборудования при нормальных условиях (на номинальной мощности).

При методе отбора проб момент насыщения определяют по установлению в пробах дезактивирующего раствора примерно "постоянной" удельной активности радионуклидов в нескольких последовательных определениях концентрации выбранных радионуклидов в дезактивирующем растворе. К недостаткам такого метода управления дезактивацией следует отнести необходимость отбора множества проб радиоактивного раствора с высокой удельной активностью (10^-3-10^-2 Ки/л), которые могут создавать фон гамма-излучения до 1000 мкР/с (Ампелогова Н.И., Симановский Ю.М., Трапезников А.А. "Дезактивация в ядерной энергетике". - М.: Энергоатомиздат, 1982, - с.201). Определение момента насыщения раствора радионуклидами является субъективным, так как отсутствуют количественные критерии, характеризующие наступление момента насыщения раствора радионуклидами и окончания химической обработки (фиг.3 и 4).

Ближайшим аналогом является способ управления дезактивацией, предусматривающий химическую обработку дезактивирующим раствором, контроль насыщения раствора радионуклидами; прекращение химической обработки по достижении предела насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами и вывод дезактивирующего раствора, в котором момент наступления насыщения раствора радионуклидами определяют путем расчета концентрационного критерия и сравнения его значения с предельным значением (Использование критериальных оценок для контроля дезактивации контура РБМК / Авт.: Крицкий В.Г., Ковалев С.М., Епихин А.И. и др. // МНТС "Водно-химический режим", г.Десногорск, 14-16 октября 2003 г. Тезисы докл. Росэнергоатом-ВНИИАЭС, М., с.18-19):

- значение концентрационного критерия на момент времени t_i+2;

A_i; A_i+1; A_i+2 - удельная активность j-го радионуклида в трех последовательно отобранных пробах дезактивирующего раствора на моменты времени соответственно t_i; t_i+1; t_i+2, кБк/кг или мкКи/кг;

t_i; t_i+1; t_i+2 - время отбора трех последовательных проб дезактивирующего раствора;

i - порядковый номер пробы теплоносителя, отобранной в момент времени t_i;

j - порядковый номер радионуклида;

m - число реперных радионуклидов;

2,3 - коэффициент, зависящий от точности проведения радиоспектрометрического анализа проб дезактивирующего раствора.

Как правило, m=7. В качестве реперных радионуклидов используют ⁵¹Cr; ^58,60Со; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb.

Недостатком ближайшего аналога является низкая оперативность принятия решения о переходе к следующей операции дезактивации (выведению дезактивирующего раствора); отсутствие учета временных интервалов между отбором последовательных проб раствора; облучение персонала при взятии проб.

Низкая оперативность при использовании концентрационного критерия обусловлена тем, что требуется время на отбор проб дезактивирующего раствора и на их анализ, а также на расчет критерия и принятие решения. Разрыв во времени составляет 4-7 часов (см. фиг.5-6). Помимо неоправданного увеличения времени коррозионного воздействия дезактивирующего раствора, на эту же величину уменьшается срок пуска энергоблока, что составляет потери в электроэнергии в размере (4-7)·10⁶ кВт·ч. Другим недостатком такого критерия является вынужденная неравномерность временных интервалов между отборами проб (промежуток времени между отбором проб изменяется в пределах от 1 до 6 часов, см. фиг.1 и 2). Кроме того, удельная активность радионуклидов, например, за 6 часов может измениться в большей степени, чем за два часа, а формула для расчета критерия этого не учитывает. При пробоотборе высокоактивных проб персоналом естественно происходит его дополнительное облучение. Кроме того, операция отбора проб является источником загрязнения наружных поверхностей оборудования.

Задача, решаемая изобретением, заключается в повышении точности определения момента окончания дезактивации путем проведения периодических дистанционных измерений мощности дозы ионизирующего излучения (доза) и вычисления на их основе критерия, устанавливающего момент наступления равновесия процессов перехода радионуклидов в раствор и их осаждения на поверхности.

Сущность заявляемого способа состоит в том, что в способе управления дезактивацией, предусматривающем химическую обработку загрязненной поверхности дезактивирующим раствором, контроль насыщения раствора радионуклидами, прекращение химической обработки по достижении предела насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами и удаление насыщенного дезактивирующего раствора, предложено, измерять мощность дозы ионизирующего излучения дистанционно с помощью гамма-датчиков, устанавливаемых в реперных точках, а прекратить химическую обработку с момента выполнения условий неравенства:

К_i - критерий скорости изменения мощности дозы на момент времени t_i;

- изменение мощности дозы в промежутке между i-1 и i-2 замерами мощности дозы, мЗв/ч или мкР/с;

- изменение мощности дозы в промежутке между i и i-1 замерами мощности дозы, мЗв/ч или мкР/с;

- мощность дозы при i-1-м замере, мЗв/ч или мкР/с;

- мощность дозы при i-м замере, мЗв/ч или мкР/с;

i - порядковый номер замера мощности дозы на момент времени t_i;

i; i-1; i-2 - три последовательных замера мощности дозы по гамма-датчикам;

i=0 - соответствует первому замеру после начала введения химических реагентов;

при i=0 точки -1 и -2 соответствуют двум последовательным замерам, выполненным до начала ввода химических реагентов;

j - порядковый номер реперной точки измерения мощности дозы;

N - число реперных точек измерения мощности дозы;

ε - относительная точность измерения приращения мощности дозы.

Относительную точность измерения приращения мощности дозы предложено определять по критерию:

где Δt₀ - постоянный промежуток времени между замерами показаний гамма-датчиков, например 1-2 часа.

Кроме того, предложено при дезактивации устанавливать гамма-датчики в реперных точках контура, расположенных на вертикальных участках трубопроводов контура многократной принудительной циркуляции, где мощность дозы перед началом химического рыхления находится в интервале 0,04-4 мЗв/ч.

По мере растворения коррозионных отложений удельная активность радионуклидов в растворе возрастает, достигая постоянной величины, т.е. растворение уравновешивается осаждением и сорбцией на поверхности оборудования (линия 1 фиг.1). Дальнейшая обработка поверхности кислотными растворами к росту активности, перешедшей в раствор, не ведет. Визуальная оценка графической информации является субъективной и запоздалой, поэтому в определении времени окончания дезактивации имеется некоторая неопределенность ΔT (поз.3, фиг.1), которая характеризуется границами возможности принятия решения (поз.2 на фиг.1). Более того, с течением времени за счет седиментации частиц происходит снижение содержания радиоактивности в дезактивирующем растворе (поз.5 фиг.1) и снижение фактической эффективности дезактивации в конкретных участках контура. Например, при дезактивации контура раствором щавелевой кислоты через 14 часов отмечается снижение как общей концентрации железа (поз.1 фиг.2), так и концентрации дисперсных частиц железа (поз.6 фиг.2) (Коррозионные отложения и их удаление с теплопередающих поверхностей реакторов РБМК // Варовин И.А., Еперин А.П., Константинов Е.А. и др. / В сб. "Атомные электрические станции", М.: Энергоатомиздат.- 1985, вып.8, с.84-86.), в результате чего вероятность принятия неверного решения о прекращении дезактивации возрастет, так как сокращается промежуток времени ΔT (поз.3, фиг.2), который характеризуется границами принятия решения (поз.2 на фиг.2).

Более приемлемым является оценка скорости изменения удельной активности во времени, т.е. производная от активности радионуклидов по времени (поз.4 фиг.1). Уменьшение величины производной ниже некоторой граничной величины (поз.6 фиг.1) можно считать достаточным для принятия решения о прекращении химической обработки (поз.7 фиг.1). Величина этой границы определяется точностью измерения удельной активности радионуклидов. Если разность активности в двух точках меньше точности их определения, то их можно считать одинаковыми, а производную - равной 0. Недостатком такого подхода является то, что вследствие случайных флуктуаций активности в растворе (вследствие недостаточной точности отбора проб и их измерения, а также действия других случайных факторов) может происходить изменение знака производной и может быть принято неверное преждевременное решение об окончании дезактивации (поз.8 фиг.1). Поэтому для оценки производной необходимо использовать данные измерений, по крайней мере, в трех последовательных временных точках.

Было показано экспериментально (фиг.7 и 8), что на некоторых участках контура мощность дозы от оборудования пропорциональна удельной активности радионуклидов, если концентрация радионуклидов в растворе превышает 2-5 мкКи/кг. При меньшей активности радионуклидов в растворе имеется зона нечувствительности показаний штатных гамма-датчиков к изменению концентрации радионуклидов в растворе. Это обусловлено тем, что при существующей схеме измерений на АЭС показания гамма-датчиков в области низкого содержания радионуклидов в растворе определяются суммой наружного гамма-фона от оборудования; гамма-излучения радионуклидов, сорбированных на стенках оборудования и гамма-излучения радионуклидов в растворе. При проведении химической обработки удельная активность радионуклидов всегда превышает эту величину на 1-2 порядка. Измерения мощности дозы производятся дистанционно с помощью гамма-датчиков, установленных на этих участках контура, что исключает дополнительное облучение персонала при отборе проб дезактивирующего раствора. При этом появляется возможность использования не единичной пробы раствора, анализ которой может содержать ошибки, а показания нескольких реперных гамма-датчиков, устанавливаемых на оборудовании контура. Это, по крайней мере, два реперных гамма-датчика, расположенные на 1-й и 2-й реакторных петлях реактора РБМК на одном и том же виде оборудования. Промежуток времени между получениями показаний гамма-датчиков может быть установлен заранее периодическим и постоянным (1-2 часа), а обработка данных вестись непосредственно на компьютере, что сокращает промежуток времени между измерением и принятием решения о переходе к следующей операции до заданного интервала времени. Предложенный критерий оценивает скорость изменения мощности дозы после введения в контур химических реагентов и состоит из двух слагаемых, каждое из которых представляет собой разность между двумя измерениями мощности дозы, нормированными на среднее значение из этих двух измерений:

Формула (2) является аналитическим преобразованием формулы (3) с учетом суммирования по нескольким реперным датчикам.

Два слагаемых требуются для исключения влияния случайных флуктуаций мощности дозы и подтверждения тенденции в определении скорости изменения мощности дозы. Усреднение этой величины по числу реперных гамма-датчиков дает значение критерия скорости изменения мощности дозы при химической обработке контура. Вводить в левую часть формулы значение промежутка времени между двумя измерениями нет необходимости, так как он одинаков для всех точек. Таким образом, критерий имеет конкретный физический смысл, который соответствует решению дифференциального уравнения с разделяющимися переменными:

dP/P=f(t)dt,

т.е. относительное приращение мощности дозы при дезактивации определяется некоей функцией от времени, имеющей максимум. Процесс химической обработки должен быть прекращен после того, как величина критерия станет меньше относительной точности измерения приращения мощности дозы. При интервале времени между измерениями 1 час точность составляет 0,1. Это означает, что если в течение двух часов (интервал времени между тремя замерами) мощность дозы изменится на величину менее 10%, удельная активность радионуклидов в контуре является постоянной и операцию химической обработки можно закончить. При изменении интервала времени между измерениями в относительную ошибку измерения приращения мощности дозы следует ввести поправки в соответствии с формулой:

где Δt₀ - постоянный промежуток времени между замерами показаний гамма-датчиков, ч.

При величине Δt₀ менее 1 часа ошибки измерения значений мощности дозы могут превысить разность между двумя значениями мощности дозы и скорость приращения мощности дозы будет определена неверно. При величине Δt₀ более 2 часов увеличивается время принятия решения, так как для расчета критерия необходимо наличие трех измерений, и после установления фактического равновесия, для его определения требуется проведение еще двух измерений с интервалом Δt₀, при этом использование такого критерия по сравнению с концентрационным лишается преимущества по времени, хотя остальные преимущества остаются. Кроме активности, сорбированной на стенках, в контуре содержится большое количество активного шлама (до нескольких сот кг), который создает локальный высокий гамма-фон. Установка гамма-датчиков на участках скопления шлама малоперспективна, так как в этом случае они оказываются нечувствительны к изменению удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе и не могут быть использованы для отслеживания процесса установления равновесия. Обследование ряда участков контура для выявления эффективной схемы установки гамма-датчиков (см. табл.1) показало, что большинство из них оказалось непригодно для контроля процесса дезактивации вследствие скопления неподвижного шлама и образования высокого гамма-фона. На фиг.9-11 приведены данные показаний гамма-датчиков, размещенных на тех участках контура, где мощность дозы пропорциональна суммарной удельной активности реперных радионуклидов в растворе. Первым условием для использования показаний гамма-датчиков для расчета критерия скорости изменения мощности дозы является наличие зависимости мощности дозы от активности в возможно большем диапазоне значений удельной активности радионуклидов. Минимальная суммарная активность, свыше которой начинается рост мощности дозы, составляет 10 мкКи/л. Этому условию соответствуют гамма-датчики, расположенные на вертикальных участках трубопроводов: датчики №7 и 8 на опускных трубопроводах (фиг.9 и 10) вблизи всасывающего коллектора и датчики №18 и 19 на вертикальных участках трубопроводов системы продувки и расхолаживания (фиг.11). Таким образом, гамма-датчики, размещенные на вертикальных участках трубопроводов, т.е. на участках оборудования, не содержащих активного шлама, могут быть использованы для расчета предлагаемого критерия по мощности дозы. Однако имеются и другие участки вертикальных трубопроводов, где зависимость мощности дозы от суммарной удельной активности реперных радионуклидов наблюдается только при активности свыше 100 мкКи/л (датчики №11 и 12). Это означает, что размещение на вертикальных участках оборудования контура является недостаточным признаком для характеристики места размещения реперных гамма-датчиков.

Вторым условием является минимальная мощность дозы от оборудования при низкой (менее 10 мкКи/л) активности радионуклидов в дезактивирующем растворе. Величина мощности дозы, регистрируемая при суммарной удельной активности реперных радионуклидов до 10 мкКи/л при проведении дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2001 г., для гамма-датчиков №7 и 8 (фиг.9) составляет 0,05-0,3 мЗв/ч (табл.3). Величина мощности дозы, регистрируемая при суммарной удельной активности реперных радионуклидов до 10 мкКи/л при проведении дезактивации 4 блока Ленинградской АЭС в 2003 г., для гамма-датчиков №7 и 8 (фиг.10) составляет 0,19-0,26 мЗв/ч, для гамма-датчиков №18 и 19 (фиг.11) - 0,14-0,33 мЗв/ч (табл.3).

Датчики №11 и 12, размещенные в боксах ГЦН, имеют показания примерно в том же диапазоне (табл.3). Однако изменение их показаний в ходе дезактивации обусловлено не изменением удельной активности радионуклидов, а смывом шлама и рыхлых отложений из застойных мест, поскольку около половины "горячих" точек контура (с мощностью дозы свыше 1000 мкР/с) находится в боксах ГЦН. Поэтому пропорциональность между мощностью дозы и удельной активностью радионуклидов наблюдается только при активности свыше 100 мкКи/л.

Минимальный гамма-фон в помещениях контура составляет более 1 мкР/с или, приблизительно, более 0,04 мЗв/ч. При величине, примерно на порядок большей (0,4 мЗв/ч), гамма-датчики №7,8,18,19 могут быть использованы в качестве реперных датчиков. Другие гамма-датчики, за исключением датчиков №11 и 12 (табл.3), этому условию не удовлетворяют.

Таким образом, совокупность двух признаков: размещение гамма-датчиков на вертикальных участках трубопроводов и фоновые показания гамма-датчиков 0,04-0,4 мЗв/ч (1-10 мкР/с) полностью характеризуют требования, предъявляемые к реперным гамма-датчикам, и включены в формулу изобретения.

Примеры конкретного выполнения, поясняющие сущность заявляемого способа, представлены графическими материалами, взятыми из экспериментальных данных.

Фиг.1 - Изменение активности дезактивирующего раствора и ее производной от времени дезактивации:

1 - A(t) изменение активности во времени;

2 - границы принятия решения о прекращении химической обработки;

3 - ΔT временной промежуток, в области которого принимается решение о прекращении химической обработки;

4 - dA/dt производная от активности раствора по времени;

5 - зона снижения активности дезактивирующего раствора за счет седиментации и обратной сорбции;

6 - граница точности определения производной, ниже которой ее можно считать равной нулю;

7 - принятие решения о прекращении химической обработки на основе значения производной активности раствора;

8 - ложное принятие решения о прекращении химической обработки на основе значения производной активности раствора.

По мере растворения коррозионных отложений удельная активность радионуклидов в растворе возрастает, достигая постоянной величины (линия 1 фиг.1). Дальнейшая обработка поверхности кислотными растворами к росту активности, перешедшей в раствор, не ведет. Визуальная оценка графической информации является субъективной, поэтому в определении времени окончания дезактивации имеется некоторая неопределенность ΔT (поз.3, фиг.1), которая характеризуется границами принятия решения (поз.2 на фиг.1). Более того, с течением времени за счет седиментации частиц происходит снижение содержания радиоактивности в дезактивирующем растворе (поз.5 фиг.1) и снижение эффективности дезактивации. Более приемлемым является оценка скорости изменения удельной активности во времени, т.е. производная от активности радионуклидов по времени (поз.4 фиг.1), которая вычисляется как

dA/dt=(A_i-A_i-1)/(t_i-t_i-1)

Уменьшение величины производной ниже некоторой граничной величины (поз.6 фиг.1) можно считать достаточным для принятия решения о прекращении химической обработки (поз.7 фиг.1). Величина этой границы определяется точностью измерения удельной активности радионуклидов. Если разность активности в двух точках меньше точности их определения, то их можно считать одинаковыми, а производную - равной 0. Недостатком такого подхода является то, что вследствие случайных флуктуаций активности в растворе (вследствие недостаточной точности измерений, действия других случайных факторов) может происходить изменение знака производной и может быть принято неверное решение об окончании дезактивации (поз.8 фиг.1). Поэтому для оценки производной необходимо использовать данные измерений, по крайней мере, в трех точках.

Фиг.2 - Изменение общей концентрации и конценрации дисперсных частиц железа при проведении щавелевокислой дезактивации (Коррозионные отложения и их удаление с теплопередающих поверхностей реакторов РБМК // Варовин И.А., Еперин А.П., Константинов Е.А. и др. / В сб. "Атомные электрические станции", М.: Энергоатомиздат. - 1985, вып.8, с.84-86):

1 - изменение общей концентрации железа во времени;

4 - зона снижения активности дезактивирующего раствора за счет седиментации и обратной сорбции;

5 - изменение концентрации дисперсных частиц железа в дезактивирующем растворе активности раствора.

При дезактивации контура раствором щавелевой кислоты через 14 часов отмечается снижение как общей концентрации железа (поз.1 фиг.2), так и концентрации дисперсных частиц железа (поз.6 фиг.2), в результате чего вероятность принятия неверного решения о прекращении дезактивации возрастет, так как сокращается промежуток времени ΔТ (поз.3, фиг.2), который характеризуется границами принятия решения (поз.2 на фиг.2). Оптимальное время дезактивации составляет 12 часов.

Фиг.3 - Изменение удельной активности радионуклидов в растворе при дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2001 г. Момент t=0 соответствует времени начала ввода химреагентов в контур:

1 - линия удельной активности ⁵¹Cr;

2 - линия удельной активности ⁵⁹Fe;

3 - линия удельной активности ⁶⁰FCo;

4 - линия удельной активности ⁹⁵Nb.

На фиг.3 видно, что через 10-12 часов после начала операции химической обработки контура удельная активность радионуклидов в дезактивирующем растворе становится постоянной и далее не возрастает. Снижение удельной активности при t>15 часов обусловлено осаждением дисперсных частиц.

Фиг.4 - Изменение удельной активности радионуклидов в растворе при дезактивации 4 блока Ленинградской АЭС в 2003 г. Момент t=0 соответствует времени начала ввода химреагентов в контур:

1 - линия удельной активности ⁵¹Cr;

2 - линия удельной активности ⁵⁹Fe;

3 - линия удельной активности ⁶⁰FCo;

4 - линия удельной активности ⁹⁵Nb.

При дезактивации 4 блока удельная активность радионуклидов была высокой еще до начала дезактивации. В период дезактивации концентрация радионуклидов подвержена значительным колебаниям, что затрудняет установление момента окончания химической обработки. Промежуток времени принятия решения ΔT составляет 8-18 часов.

Фиг.5 - Изменение концентрационного критерия и суммарной удельной активности реперных радионуклидов при кислотной дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2001 г.:

1 - линия концентрационного критерия;

2 - линия удельной активности реперных радионуклидов;

3 - пороговое значение концентрационного критерия;

4 - фактическое начало окончания операции химической обработки и перехода к вытеснению раствора.

Время окончания химической обработки по критерию составляет около 10 часов. Фактическое время перехода к следующему этапу дезактивации (вытеснению раствора) составило 14 часов, т.е. на 4 часа больше. Это объясняется тем, что на отбор проб дезактивирующего раствора, проведение анализа требуется определенное время.

Фиг.6 - Изменение концентрационного критерия и суммарной удельной активности реперных радионуклидов при кислотной дезактивации 4 блока Ленинградской АЭС в 2003 г.:

1 - линия концентрационного критерия;

Время окончания химической обработки по критерию составляет около 7 часов. Фактическое время перехода к следующему этапу дезактивации (вытеснению раствора) составило 14 часов, т.е. на 7 часов больше.

Фиг.7 - Корреляция между удельной активностью ⁵⁴Mn в дезактивирующем растворе и показаниями гамма-датчиков, установленных на вертикальных участках опускных трубопроводов на расстоянии 0,5 м от всасывающего коллектора при дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2001 г.:

1 - показания гамма-датчика, расположенного в 1-й петле контура;

2 - показания гамма-датчика, расположенного во 2-й петле контура;

3 - линия постоянной мощности дозы;

4 - линия пропорциональности мощности дозы удельной активности радионуклида: степенной зависимости мощности дозы от удельной активности МД=с·Аⁿ. Для ⁵⁴Mn определено с=0,16-0,18, n=0,55.

Мощность дозы в какой-либо точке контура определяется следующим образом:

МД=γ[V(R)·A_{раствора}S(R)·A_{поверхности}G(R)·A_шлама]+МД_фон

γ - гамма-постоянная радионуклида, характеризующая связь между единичной активностью радионуклида и мощностью дозы, мЗв·дм²/(ч·мкКи);

R - расстояние до источника, дм;

V(R) - геометрический фактор, характеризующий рассеивание и ослабление излучения от объемного источника, дм;

S(R) - геометрический фактор, характеризующий рассеивание и ослабление излучения от поверхностного источника;

G(R) - геометрический фактор, характеризующий рассеивание и ослабление излучения от поверхностного источника на дне оборудования;

А_{раствора} - удельная активность раствора, мкКи/дм³;

А_{поверхности} - удельная активность радионуклидов, сорбированных на поверхности оборудования, мкКи/дм²;

А_шлама - удельная активность шлама на днище оборудования, мкКи/дм²;

МД_фон - гамма-фон от другого оборудования в помещении, мЗв/ч.

При невысокой удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе мощность дозы, измеряемая гамма-датчиками, определяется величиной гамма-фона от другого оборудования в помещении и излучением радионуклидов, сорбированных на внутренних стенках оборудования, и излучением радионуклидов на днище оборудования, на котором размещен гамма-датчик. Чем меньше эта величина, тем чувствительнее показания гамма-датчика к изменению удельной активности радионуклидов. На вертикальных участках оборудования, если днище или изгиб удалены от точки измерения, излучением от шлама можно пренебречь. Величина суммарной активности реперных радионуклидов, сорбированной на поверхности оборудования (например, барабан-сепараторов), составляет величину 20-50 мкКи/дм². Для опускных трубопроводов диаметром 300 мм отношение поверхности к объему составляет 1/6, т.е. удельная активность в растворе, эквивалентная по излучению сорбированной активности, составляет величину от 3 до 8 мкКи/дм³, что соответствует предельной минимальной суммарной активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе, выше которой показания гамма-датчика зависят от суммарной активности в растворе. Поэтому мощность дозы можно считать мерой удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе.

Фиг.8 - Корреляция между удельной активностью ⁵⁹Fe в дезактивирующем растворе и показаниями гамма-датчиков, установленных на вертикальных участках опускных трубопроводов на расстоянии 0,5 м от всасывающего коллектора при дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2001 г.:

3 - линия постоянной мощности дозы;

4 - линия пропорциональности мощности дозы удельной активности радионуклида: степенной зависимости мощности дозы от удельной активности МД=с·Аⁿ. Для ⁵⁹Fe определено с=0,13-0,15, n=0,53. Зависимость МД от удельной активности ⁵⁹Fe практически идентична с зависимостью МД от активности ⁵⁴Mn. Тот же результат был получен для других реперных радионуклидов. Суммирование предельной минимальной активности всех реперных радионуклидов (⁵¹Cr; ^58,60Со; ⁵⁴Mn; ⁵⁹Fe; ⁹⁵Zr и ⁹⁵Nb) в результате дает величину 7-10 мкКи/кг, что соответствует уровню сорбированной активности.

Фиг.9 - Зависимость между суммарной удельной активностью реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе и показаний гамма-датчиков, размещенных на вертикальных участках опускных трубопроводов, при проведении химической дезактивации контура на 3 энергоблоке Ленинградской АЭС в 2001 г.:

1 - область нечувствительности показаний гамма-датчиков к изменению суммарной удельной активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

2 - область пропорциональности показаний гамма-датчиков суммарной удельной активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

3 - пределы мощности дозы в области нечувствительности, 0,04-0,4 мЗв/ч;

4 - линия степенной зависимости мощности дозы от суммарной удельной активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

7. табл.1 - показания гамма-датчика №7 из табл.1, размещенного на вертикальном участке ОТ в 1-й петле контура;

8. табл.1 - показания гамма-датчика №8 из табл.1, размещенного на вертикальном участке ОТ в 1-й петле контура.

Показания гамма-датчиков начинают увеличиваться после увеличения активности свыше 10 мкКи/л, т.е. гамма-датчики на этом участке являются наиболее чувствительными к изменению удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе.

Важным показателем является также величина мощности дозы, регистрируемая в диапазоне суммарной удельной активности радионуклидов от 0,01 до 10 мкКи/л. Для гамма-датчиков №7 и 8 эта величина составляет 0,05-0,3 мЗв/ч (табл.3).

Фиг.10 - Зависимость между суммарной удельной активностью реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе и показаний гамма-датчиков, размещенных на вертикальных участках опускных трубопроводов, при проведении химической дезактивации контура на 4 энергоблоке Ленинградской АЭС в 2003 г.:

7, табл.1 - показания гамма-датчика №7 из табл.1, размещенного на вертикальном участке ОТ в 1-й петле контура;

8, табл.1 - показания гамма-датчика №8 из табл.1, размещенного на вертикальном участке ОТ в 1-й петле контура.

Величина мощности дозы, регистрируемая при суммарной удельной активности реперных радионуклидов до 10 мкКи/л при проведении дезактивации 4 блока Ленинградской АЭС в 2003 г. для гамма-датчиков №7 и 8 составляет 0,19-0,26 мЗв/ч (табл.3).

Фиг.11 - Зависимость между суммарной удельной активностью реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе и показаний гамма-датчиков, размещенных на вертикальных участках трубопроводов системы продувки и расхолаживания, при проведении химической дезактивации контура на 4 энергоблоке Ленинградской АЭС в 2003 г.:

18, табл.1 - показания гамма-датчика №18 из табл.1, размещенного на вертикальном участке трубопроводов системы продувки и расхолаживания в 1-й петле контура;

19, табл.1 - показания гамма-датчика №8 из табл.1, размещенного на вертикальном участке трубопроводов системы продувки и расхолаживания во 2-й петле контура.

Показания гамма-датчиков начинают увеличиваться после увеличения активности свыше 10 мкКи/л, т.е. гамма-датчики на этом участке также являются чувствительными к изменению удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе.

Величина мощности дозы, регистрируемая при суммарной удельной активности реперных радионуклидов до 10 мкКи/л при проведении дезактивации 4 блока Ленинградской АЭС в 2003 г. для гамма-датчиков №18 и 19, составляет 0,14-0,33 мЗв/ч (табл.3).

Таким образом, для расчетов критериев могут быть использованы гамма-датчики №7, 8, 18 и 19, расположенные на вертикальных участках трубопроводов с показаниями гамма-датчиков в зоне нечувствительности к удельной активности радионуклидов от 0,05 до 0,33 мЗв/ч.

Таблица 1. Перечень гамма-датчиков, размещаемых в помещениях контура после останова для контроля процессов дезактивации.

Таблица 2. Перечень сокращений, использованных в таблице 1.

Таблица 3. Значения мощности дозы, регистрируемые гамма-датчиками в зоне нечувствительности при суммарной удельной активности реперных радионуклидов менее 10 мкКи/л. Минимальное значение мощности дозы, регистрируемое в этой области, составило 0,05 мЗв/ч; максимальное - 43 мЗв/ч.

Фиг.12 - Изменение суммарной удельной активности радионуклидов, концентрационного и радиационного критериев в ходе химической дезактивации 3 блока ЛАЭС в 2005 г.:

1 - изменение концентрационного критерия или критерия скорости изменения активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

2 - линия запаздывания сведений о значении концентрационного критерия с учетом времени анализа пробы (+2 часа);

3 - линия критического значения концентрационного критерия;

4 - линия суммарной удельной активности реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе;

5 - изменение радиационного критерия или критерия скорости изменения мощности дозы;

6 - линия критического значения радиационного критерия;

7 - точка возможности принятия решения об окончании этапа химической обработки с применением радиационного критерия;

8 - точка возможности принятия решения об окончании этапа химической обработки по концентрационному критерию.

При снятии показаний гамма-датчиков через 1 час величина относительной ошибки измерения скорости мощности дозы ε составляла 0,2 (поз.6).

Время запаздывания принятия решения по концентрационному критерию по сравнению с предлагаемым радиационным критерием составило 7,8 часа (разность между поз.7 и 8).

Фиг.13 - Зависимость между суммарной удельной активностью реперных радионуклидов в дезактивирующем растворе и показаний реперных гамма-датчиков, размещенных на вертикальных участках опускных трубопроводов на расстоянии 0,5 м от всасывающего коллектора (датчики №7 и 8 из табл.1) при проведении химической дезактивации контура на 3 энергоблоке Ленинградской АЭС в 2005 г.:

1 - нижняя граница значения мощности дозы в зоне нечувствительности (менее 10 мкКи/л), 0,04 мЗв/ч;

2 - верхняя граница мощности дозы в зоне нечувствительности (менее 10 мкКи/л), 0,4 мЗв/ч;

3 - показания гамма-датчика, размещенного в 1 петле контура в помещении напорного и всасывающего коллектора на вертикальном участке опускного трубопровода на расстоянии 0,5 м от всасывающего коллектора;

4 - показания гамма-датчика, размещенного во 2 петле контура в помещении напорного и всасывающего коллектора на вертикальном участке опускного трубопровода на расстоянии 0,5 м от всасывающего коллектора;

5 - линия пропорциональности показаний гамма-датчика (поз.3) суммарной удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе;

6 - линия пропорциональности показаний гамма-датчика (поз.4) суммарной удельной активности радионуклидов в дезактивирующем растворе.

Фактическая мощность дозы в зоне нечувствительности (удельная активность радионуклидов менее 10 мкКи/л) составила 0,097-0,21 мЗв/ч для датчика поз.3 и 0,13-0,29 для датчика поз.4. Показатели степенной зависимости МД=с·Аⁿ составили соответственно: с=0,029 и n=0,58 (поз.3); с=0,021 и n=0,63 (поз.4).

Фиг.14 - Пример осуществления способа с применением ванны, в которую погружают загрязненные радионуклидами детали оборудования:

1 - ванна;

2 - дезактивирующий раствор;

3 - дезактивируемый объект;

4 - слив дезактивирующего раствора;

5 - циркуляционный трубопровод;

6 - циркуляционный насос;

7 - гамма-датчик.

Фиг.15 - Пример осуществления способа при дезактивации емкостного оборудования:

1 - емкостное оборудование;

2 - дезактивирующий раствор;

3 - радиоактивные отложения на поверхности емкости;

4 - слив дезактивирующего раствора;

5 - циркуляционный трубопровод;

6 - циркуляционный насос;

7 - гамма-датчик;

8 - механический фильтр для удаления нерастворимых частиц радиоактивных отложений;

9 - подогреватель дезактивирующего раствора.

Проверка применимости способа управления дезактивацией была проведена при дезактивации 3 блока Ленинградской АЭС в 2005 г.

Радиационный критерий или критерий скорости изменения мощности дозы рассчитывался на основании формулы (2) по показаниям гамма-датчиков, размещенных на вертикальных участках опускных трубопроводов и трубопроводов системы продувки и расхолаживания (поз.5 на фиг.12). Концентрационный критерий, или критерий скорости изменения удельной активности реперных радионуклидов, рассчитывался по формуле (1) (поз.1 на фиг.12). На фиг.12 представлена также линия фактического получения значения критерия с учетом времени анализа пробы (+2 часа) (поз.2 на фиг.12). Время передержки раствора в контуре при использовании для принятия решения об окончании этапа данных по удельной активности радионуклидов в растворе определяется как разность между возможностью принятия решения о прекращении операции по радиационному критерию (стрелка 7 на фиг.12) и концентрационному критерию (стрелка 8 на фиг.12), эта разность составляет 7,8 часов, что соответствует дополнительному производству 7,8.10⁶ кВт·ч электроэнергии. При промежутке времени между измерениями 1 час относительная точность измерения скорости изменения мощности дозы ε составляет 0,2. Анализ изменения радиационного критерия на фиг.7 показывает, что критическое значение радиационного критерия составило величину 0,19, т.е. меньшую 0,2 (линия 6 на фиг.12). Из 8 гамма-датчиков, размещенных на разных участках контура, в качестве реперных для расчета радиационного критерия использовали гамма-датчики, размещенные на вертикальных участках опускных трубопроводов помещения напорного и всасывающего коллекторов (поз.3 и 4 на фиг.13). Мощность дозы по показаниям этих гамма-датчиков после установки перед началом химической обработки находилась в пределах 0,1-0,3 мЗв/ч, что попадает в заявляемый интервал (поз.1 и 2 на фиг.13). Данный пример иллюстрирует заявляемый способ применительно к циркуляционным контурам атомных реакторов, однако возможно и другое применение заявляемого способа, так как он может быть использован во всех способах дезактивации, где происходит насыщение дезактивирующего раствора радионуклидами. Одним из объектов применения заявляемого способа является дезактивация оборудования или деталей оборудования в ванне с дезактивирующем раствором. Оборудование или детали оборудования (3) помещают в ванну (1) и заливают дезактивирующим раствором (2). Время обработки может отличаться в зависимости от объема оборудования, состава радиоактивного загрязнения и состава дезактивирующего раствора. В ходе дезактивации производят перемешивание раствора путем его циркуляции по циркуляционному трубопроводу (5) с помощью циркуляционного насоса (6). Вывод радионуклидов на фильтрах не производятся, так как в состав растворов для этих ванн входят большие концентрации кислот и ионообменные фильтры неэффективны. Раствор используют в замкнутом цикле, чтобы не увеличивать количество жидких радиоактивных отходов. Превышение времени обработки после насыщения раствора радионуклидами приведет к снижению эффективности дезактивации вследствие вторичной сорбции радионуклидов. Факт насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами устанавливают по показаниям гамма-датчиков (7), одного или нескольких. Поскольку в циркуляционных трубопроводах отсутствуют шламовые отложения, гамма-датчики могут быть размещены на любом участке циркуляционного трубопровода. После достижения предельного значения критерия производят слив дезактивирующего раствора из нижней части ванной (4). Такими ваннами в настоящее время оборудованы цеха дезактивации на АЭС, участки дезактивации на заводах по переработке обработавшего ядерного топлива.

Другим примером применения является дезактивация емкостного оборудования, загрязненного радиоактивными веществами, методом заполнения дезактивирующими растворами. Емкостное оборудование (1) загрязнено радиоактивными отложениями (3), которые в основном сосредоточены на днище емкости. Емкость заливается дезактивирующим раствором (2), который перемешивается с помощью циркуляционного насоса (6) и циркуляционного трубопровода (5). Так как в емкости может присутствовать большое количество нерастворенного шлама, циркуляционный контур оборудуют ловушкой или механических фильтром (8) для удаления грубых взвесей. Кроме того, на линии устанавливают подогреватель дезактивирующего раствора (9). Раствор используют в замкнутом цикле, чтобы не увеличивать количество жидких радиоактивных отходов. Превышение времени обработки после насыщения раствора радионуклидами приведет к снижению эффективности дезактивации вследствие вторичной сорбции радионуклидов и седиментации нерастворимых частиц отложений. Радиационный критерий рассчитывают по показаниям гамма-датчиков (7), одного или нескольких, размещенных на вертикальном участке циркуляционного трубопровода. При необходимости производится экранировка мест расположения реперных гамма-датчиков от других источников излучения. Емкостное оборудование используется на всех АЭС и радиохимических заводах. Емкостное оборудование, загрязненное природными радиоактивными веществами, встречается при переработке урановых руд, в нефтехимической промышленности, при получении йода из буровых вод, где имеет место загрязнение природными радионуклидами

Заявляемый способ обладает следующими преимуществами:

- повышение надежности способа управления процессом циклической дезактивации путем определения оптимального времени окончания операции химической обработки;

- повышение эффективности и качества дезактивации за счет уменьшения вторичной сорбции радионуклидов.

- оперативность: критерий рассчитывается через несколько минут после последнего замера МД;

- точность: точность относительных измерений МД на одном и том же гамма-датчике гораздо выше, чем точность определения удельной активности радионуклидов;

- безопасность: дистанционное получение данных по мощности дозы, в отличие от пробоотбора, в результате которого происходит облучение персонала;

- возможность прямой компьютерной обработки данных в случае организации связи датчик-компьютер;

- постоянный, выбранный как оптимальный, интервал времени между замерами;

- сокращение времени химической обработки объекта по сравнению с возможностями концентрационного критерия по управлению процессом дезактивации до 8 часов;

- сокращение времени дезактивации приведет к уменьшению коррозионных потерь, а также к сокращению времени простоя и дополнительной выработке до 8·10⁶ кВт·ч электроэнергии.

Claims

1. Способ управления дезактивацией, предусматривающий химическую обработку загрязненной поверхности дезактивирующим раствором, контроль насыщения раствора радионуклидами, прекращение химической обработки по достижении предела насыщения дезактивирующего раствора радионуклидами и удаление насыщенного дезактивирующего раствора, отличающийся тем, что дистанционно с помощью гамма-датчиков, устанавливаемых в реперных точках, измеряют мощность дозы ионизирующего излучения, а прекращают химическую обработку с момента выполнения условий неравенства

,

где К_i - критерий скорости изменения мощности дозы на момент времени t_i;

- мощность дозы при i-1-ом замере, мЗв/ч или мкР/с;

- мощность дозы при i-ом замере, мЗв/ч или мкР/с;

i; i-1; i-2 - три последовательных замера мощности дозы по реперным гамма-датчикам;

i=0 соответствует первому замеру после начала введения химических реагентов;

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что относительная точность измерения приращения мощности дозы определяется по критерию

,

где Δt₀ - постоянный промежуток времени между замерами показаний гамма-датчиков, 1-2 ч;

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что при дезактивации контура многократной принудительной циркуляции гамма-датчики устанавливают в реперных точках контура, расположенных на вертикальных участках трубопроводов, где мощность дозы перед началом дезактивации находится в интервале 0,04-0,4 мЗв/ч.