RU2242812C2 - Isotope reduction of regenerated uranium - Google Patents
Isotope reduction of regenerated uranium Download PDFInfo
- Publication number
- RU2242812C2 RU2242812C2 RU2002133972/06A RU2002133972A RU2242812C2 RU 2242812 C2 RU2242812 C2 RU 2242812C2 RU 2002133972/06 A RU2002133972/06 A RU 2002133972/06A RU 2002133972 A RU2002133972 A RU 2002133972A RU 2242812 C2 RU2242812 C2 RU 2242812C2
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- uranium
- isotope
- content
- cascade
- regenerated
- Prior art date
Links
Images
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технологии рециклирования ядерных энергетических материалов и может быть использовано для возврата урана, выделенного из отработавшего ядерного топлива, в топливный цикл легководных реакторов.The invention relates to technology for the recycling of nuclear energy materials and can be used to return uranium extracted from spent nuclear fuel to the fuel cycle of light-water reactors.
Регенерированный из отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) уран является ценным источником для повторного использования в легководных реакторах (LWR), поскольку содержит делящийся изотоп 235U в количестве, не меньшем, чем природный уран (табл. 1), и позволяет экономить последний. С этой целью регенерированный уран должен быть обогащен изотопом 235U до содержания 2,0-5,0 мас.%, причем масса полученного топливного материала не должна превышать загрузку активной зоны LWR, откуда выгружено ОЯТ с сырьевым урановым регенератом.Uranium regenerated from spent nuclear fuel (SNF) is a valuable source for reuse in light-water reactors (LWR), since it contains a fissile isotope 235 U in an amount not less than natural uranium (Table 1) and allows saving the latter. For this purpose, the regenerated uranium should be enriched in the 235 U isotope to a content of 2.0-5.0 wt.%, And the mass of the obtained fuel material should not exceed the load of the LWR core, from where SNF with raw uranium regenerate is unloaded.
Однако сырьевой урановый регенерат отличается от природного урана. Во-первых, он содержит остаточное количество радионуклидов, образовавшихся в результате ядерных превращений: трансурановые элементы (нептуний, плутоний), продукты деления (рутений-106, церий-144, сурьма-125 и др.), технеций-99. Временная выдержка, повторная радиохимическая очистка и конверсия регенерированного урана в гексафторид позволяют понизить содержание этих радионуклидов до незначимого уровня. Во-вторых, имеются существенные различия в изотопных составах. В сырьевом урановом регенерате помимо разницы в содержании 235U присутствуют в значительных количествах вредные изотопы 232U, 234U и 236U (см. табл. 1), которые не отделяются в процессе химической переработки и с повышенным содержанием которых связаны основные трудности в использовании регенерированного урана для производства реакторного топлива.However, raw uranium regenerate is different from natural uranium. Firstly, it contains the residual amount of radionuclides formed as a result of nuclear transformations: transuranium elements (neptunium, plutonium), fission products (ruthenium-106, cerium-144, antimony-125, etc.), technetium-99. Temporary exposure, repeated radiochemical purification, and the conversion of regenerated uranium to hexafluoride make it possible to lower the content of these radionuclides to an insignificant level. Secondly, there are significant differences in isotopic compositions. In raw uranium regenerate, in addition to the difference in the content of 235 U, significant quantities of harmful isotopes 232 U, 234 U and 236 U are present in significant quantities, which cannot be separated during chemical processing and the increased content of which leads to the main difficulties in using the regenerated uranium for the production of reactor fuel.
С ростом содержания изотопа 234U связано ухудшение радиационной обстановки по внутреннему облучению персонала. Изотоп 232U с дочерними элементами формирует основную дозовую нагрузку внешнего облучения персонала на всех этапах переработки регенерированного урана и изготовлении топлива. Изотоп 236U является поглотителем нейтронов и ухудшает показатели реакторного топлива. Присутствие этого изотопа требует затрат на дообогащение регенерированного урана изотопом 235U на 0,2-0,6 (в среднем 0,28) долей от содержания 236U.An increase in the content of the 234 U isotope is associated with a deterioration in the radiation situation due to internal exposure of personnel. The 232 U isotope with its daughter elements forms the bulk of the external radiation exposure of personnel at all stages of the processing of regenerated uranium and the manufacture of fuel. The 236 U isotope is a neutron absorber and degrades the performance of reactor fuel. The presence of this isotope requires expenditures for the enrichment of regenerated uranium with the 235 U isotope by 0.2-0.6 (on average 0.28) fractions of the content of 236 U.
Содержание вредных изотопов урана зависит от схемы рециклирования, числа циклов использования регенерированного урана и других параметров.The content of harmful isotopes of uranium depends on the recycling scheme, the number of cycles of use of regenerated uranium and other parameters.
Здесь авторы обращают внимание экспертизы на следующее:Here, the authors draw the attention of the examination to the following:
1) в тексте под термином "содержание" или "концентрация" авторы понимают массовое содержание (концентрацию) конкретного изотопа урана только в смеси изотопов урана. Эти термины не относятся к химической форме нахождения урана,1) in the text, the term "content" or "concentration" the authors understand the mass content (concentration) of a particular uranium isotope only in a mixture of uranium isotopes. These terms do not refer to the chemical form of uranium,
2) под терминами "ядерное (реакторное) топливо", "топливный материал" понимается в зависимости от контекста либо гексафторид смеси изотопов урана, либо продукты (порошки диоксида урана, таблетки, твэлы, ТВС), которые могут быть получены в дальнейшем из указанного выше гексафторида.2) the terms "nuclear (reactor) fuel", "fuel material" are understood, depending on the context, either hexafluoride of a mixture of uranium isotopes, or products (uranium dioxide powders, tablets, fuel rods, fuel assemblies), which can be further obtained from the above hexafluoride.
Как известно, обогащение сырьевых урановых регенератов изотопом 235U может производиться двумя методами: либо добавлением этого изотопа урана более высокого обогащения (например, 10-20%-ным), или дообогащением, либо обогащением 235U до более высокого содержания на изотопно-разделительных урановых заводах, или прямым обогащением.As is known, the enrichment of raw uranium regenerates with the 235 U isotope can be carried out by two methods: either by adding this uranium isotope of higher enrichment (for example, 10-20%), or by enriching, or by enriching 235 U to a higher content on isotope-separating uranium factories, or direct enrichment.
Известно опытное использование регенерированного урана в рецикле LWR прямым обогащением сырьевых урановых регенератов до 3,0-4,0% газовой диффузией (Райс Т.Г. Изготовление оксидного топлива из регенерированного урана на действующих заводах -Атомная техника за рубежом 1994, №12, с. 19) (аналог). Способ ведет к концентрированию вредных изотопов в обогащенном регенерированном уране и, соответственно, существенному возрастанию их негативного воздействия. По этой причине вводят ограничения на исходную максимальную концентрацию вредных изотопов в гексафториде урана, направляемом на разделение изотопов. Стандартом США ASTM С 787-90 предусмотрены, например, следующие значения:It is known the experimental use of regenerated uranium in the LWR cycle by direct enrichment of raw uranium regenerates up to 3.0-4.0% by gas diffusion (Rice T.G. Production of oxide fuel from regenerated uranium in existing plants -Atomic engineering abroad 1994, No. 12, p . 19) (analogue). The method leads to the concentration of harmful isotopes in enriched regenerated uranium and, accordingly, a significant increase in their negative impact. For this reason, restrictions are introduced on the initial maximum concentration of harmful isotopes in uranium hexafluoride directed to the separation of isotopes. US Standard ASTM C 787-90 provides, for example, the following values:
232U 5·10-7%; 234U 4,8·10-2%; 236U 8,4·10-1%. 232 U 5 · 10 -7 %; 234 U 4.8 · 10 -2 %; 236 U 8.4 · 10 -1 %.
Оценка составляющих внешней дозы облучения при изготовлении топлива для LWR из регенерированного урана после прямого обогащения показала (Райс Т.Г. Изготовление оксидного топлива из регенерированного урана на действующих заводах. -Атомная техника за рубежом, 1994, №12, с.21), что 75% эффективной дозы облучения персонал получает во время операций с контейнерами, содержащими обогащенный регенерированный уран (в виде гексафторида, оксидов и т.п.), и для снижения мощности дозы необходимы ограничение доступа к контейнерам, установка радиационных экранов и т.п.Evaluation of the components of the external radiation dose in the manufacture of fuel for LWR from regenerated uranium after direct enrichment showed (Rice T.G. Production of oxide fuel from regenerated uranium in existing plants. -Atomic Engineering Abroad, 1994, No. 12, p.21), which During the operations with containers containing enriched regenerated uranium (in the form of hexafluoride, oxides, etc.), personnel receive 75% of the effective dose of radiation, and to reduce the dose rate, access to containers must be limited, radiation shielding is installed newly etc.
С другой стороны, из расчетов выгорания делящегося изотопа 235U и накопления вредных изотопов при облучении топлива в активной зоне LWR типа ВВЭР следует, что при таком восстановлении регенерированный уран из-за абсолютного накопления 236U (5-6%) деградирует как реакторное топливо уже к третьему циклу использования, а относительное содержание 232U уже после второго цикла превысит допустимый уровень. Это является одной из причин, по которой регенерированный уран пока не рециклируется в промышленном масштабе, а складируется и рассматривается как национальный резерв (Ле Бастер Ж. Рециклирование и приготовление смешанного оксидного топлива: Достижения Франции и Бельгии. - Атомная техника за рубежом, 1995, №11, с.7).On the other hand, from calculations of the burning of the fissile 235 U isotope and the accumulation of harmful isotopes during fuel irradiation in the WWER-type LWR, it follows that with such a reduction, regenerated uranium degrades as reactor fuel due to absolute accumulation of 236 U (5-6%) to the third cycle of use, and the relative content of 232 U after the second cycle will exceed the permissible level. This is one of the reasons why the recovered uranium has not yet been recycled on an industrial scale, but is stored and regarded as a national reserve (Le Baster J. Recycling and preparation of mixed oxide fuels: Achievements in France and Belgium. - Nuclear Technology Abroad, 1995, No. 11, p. 7).
Известно изотопное дообогащение сырьевого уранового регенерата из отработавшего топлива ВВЭР путем смешения со средне- и высокообогащенным регенерированным ураном (СОУ, ВОУ), полученным от переработки ОЯТ военно-морских реакторов и другого ОЯТ высокого обогащения (Поляков А.С. и др. Состояние и перспектива технологии переработки отработавшего топлива. - Атомная энергия, т. 89, вып. 4, с.286, рис. 1) (аналог). Способ не требует обогащения сырьевого уранового регенерата на изотопно-разделительных урановых заводах.It is known that the raw uranium regenerate from VVER spent fuel is isotopically enriched by mixing with medium- and highly enriched regenerated uranium (SOU, HEU) obtained from reprocessing of spent nuclear reactors and other spent nuclear fuel of high enrichment (A. Polyakov and others. Status and prospect technologies for spent fuel processing. - Nuclear energy, vol. 89, issue 4, p. 286, Fig. 1) (analogue). The method does not require enrichment of raw uranium regenerate in isotope-separation uranium plants.
Способ экономически оправдан для сырьевых урановых регенератов с содержанием изотопа 235U более 1% и при обогащении их до 2,2-2,6%. При других условиях масса топливного материала превышает массу сырьевого уранового регенерата. Кроме того, поскольку регенераты СОУ и ВОУ также содержат вредные изотопы, то дообогащение не приводит к очистке регенерированного урана от радиационно-опасных нуклидов и их содержание увеличивается. Уже после двукратного рециклирования необходима разработка специальных мер радиационной защиты на всех переделах обращения с регенерированным ураном (Сравнительный анализ радиационной обстановки при изготовлении ядерного топлива из регенерированного урана// Препр./ВНИИ неорган, материал. - 1997, №1, с. 1-21 (Реферативный журн.: Технология неорганических веществ и продуктов, 1998, №17, с. 22, Реферат 17Л273)).The method is economically justified for raw uranium regenerates with a 235 U isotope content of more than 1% and when enriched to 2.2-2.6%. Under other conditions, the mass of fuel material exceeds the mass of raw uranium regenerate. In addition, since the regenerates of SOU and HEU also contain harmful isotopes, additional enrichment does not lead to the purification of regenerated uranium from radiation-hazardous nuclides and their content increases. After double recycling, it is necessary to develop special radiation protection measures at all stages of treatment of regenerated uranium (A comparative analysis of the radiation situation in the manufacture of nuclear fuel from regenerated uranium // Prep. / All-Russian Research Institute of Inorganics, material. - 1997, No. 1, pp. 1-21 (Abstract Journal: Technology of Inorganic Substances and Products, 1998, No. 17, p. 22, Abstract 17L273)).
Существенный недостаток аналога - ограниченные количества СОУ и ВОУ, а также сырьевого уранового регенерата с содержанием изотопа 235U более 1%, извлекаемые из ОЯТ. Вовлечение же в смешение ВОУ оружейного качества делает этот способ экономически нерентабельным по причине значительной потери работы разделения (основной составляющей затрат в стоимостном выражении на приготовление реакторного топлива для LWR (Синев И.М., Батуров Б.Б. Экономика атомной энергетики: Основы технологии и экономики ядерного топлива. - М.: Энергоатомиздат, 1984, с.379), содержащейся в оружейном ВОУ.A significant disadvantage of the analogue is the limited amounts of SOU and HEU, as well as raw uranium regenerate with 235 U isotope content of more than 1%, extracted from SNF. The involvement of weapons-grade HEU in mixing makes this method economically unprofitable due to a significant loss of separation work (the main component of the cost in terms of preparing reactor fuel for LWR (Sinev I.M., Baturov B.B. Economics of atomic energy: Fundamentals of technology and Economics of Nuclear Fuel. - M.: Energoatomizdat, 1984, p. 379) contained in the weapon HEU.
Высокообогащенный уран (ВОУ) представляет собой уран с обогащением по 235U выше 20%; среднеобогащенный уран (СОУ) от 5 до 20%; низкообогащенный уран (НОУ) от 1,5 до 5%; сырьевой уран природного происхождения 0,711%; обедненный уран менее 0,711%.Highly enriched uranium (HEU) is uranium with 235 U enrichment above 20%; enriched uranium (СОУ) from 5 to 20%; low enriched uranium (LEU) from 1.5 to 5%; raw uranium of natural origin 0.711%; depleted uranium less than 0.711%.
Предложен способ восстановления пригодности регенерированного урана для повторного использования в реакторах LWR (патент №2113022 Россия, МПК 6 G 21 С 19/42) (аналог), заключающийся в одновременном снижении концентраций изотопов 232U, 234U и 236U относительно 235U путем смешения в жидкой и/или газовой фазах трех компонентов: первого - гексафторид сырьевого уранового регенерата; второго - гексафторид урана природного происхождения с концентрацией изотопа 235U от 0,15 до 0,7115% и третьего - гексафторид обогащенного урана природного происхождения, содержащий 3,6-100% 235U. Последовательное добавление и смешение компонентов продолжаются до приведения содержания изотопов урана в экономически целесообразный (приемлемый) диапазон концентраций (патент №2110855 Россия, МПК 6 G 21 С 19/42), маc.%: 235U 1-10; 232U 4,9·10-7 - 3,8·10-9; 234U 1,7·10-1-7,3·10-3; 236U 8,0·10-1–6,4·10-3; 238U и другие примеси - остальное. Относительное отклонение содержания от номинальных значений от -35 до +35%. Смешению подвергают уран в форме гексафторида. Смешение в жидкой и/или газовой фазах обеспечивает максимально возможную гомогенность ядерного топлива, которое будет изготовлено из этого гексафторида.A method for restoring the suitability of regenerated uranium for reuse in LWR reactors (Patent No. 2113022 Russia, IPC 6 G 21 C 19/42) (analogue) is proposed, which consists in simultaneously reducing the concentrations of 232 U, 234 U and 236 U isotopes relative to 235 U by mixing in the liquid and / or gas phases of three components: the first is raw uranium regenerate hexafluoride; the second is natural uranium hexafluoride with a concentration of 235 U isotope from 0.15 to 0.7115%; and the third is natural uranium hexafluoride of natural origin containing 3.6-100% 235 U. Continuous addition and mixing of the components continues until the content of uranium isotopes is reduced in an economically feasible (acceptable) range of concentrations (patent No. 2110855 Russia, IPC 6 G 21 C 19/42), wt.%: 235 U 1-10; 232 U 4.9 · 10 -7 - 3.8 · 10 -9 ; 234 U 1.7 · 10 -1 -7.3 · 10 -3 ; 236 U 8.0 · 10 -1 –6.4 · 10 -3 ; 238 U and other impurities - the rest. The relative deviation of the content from the nominal values is from -35 to + 35%. Uranium in the form of hexafluoride is mixed. Mixing in the liquid and / or gas phases ensures the maximum possible homogeneity of the nuclear fuel to be made from this hexafluoride.
Способ-аналог позволяет снизить содержание вредных изотопов в регенерированном уране практически до любого уровня, однако стоимость такого реакторного топлива и расход природных восстановителей будут пропорционально возрастать. Кроме того, масса топливного материала превышает массу сырьевого уранового регенерата.The analogue method allows to reduce the content of harmful isotopes in the regenerated uranium to almost any level, however, the cost of such reactor fuel and the consumption of natural reducing agents will increase proportionally. In addition, the mass of fuel material exceeds the mass of raw uranium regenerate.
Наиболее близким по технической сущности является предложенный способ изотопного восстановления регенерированного урана, позволяющий стабилизировать содержание изотопов 232U и 236U в реакторном топливе и заключающийся в разбавлении сырьевого уранового регенерата ураном природного происхождения перед операцией прямого изотопного обогащения в ординарном изотопно-разделительном каскаде (ординарный каскад - каскад с одним потоком питания) (Лебедев В.М. Топливо для АЭС. Производство и экономика. - Обнинск: ГЦИПК, 1996, с. 28). Необходимая масса природного разбавителя составляет не менее 8-10 частей на 1 часть регенерированного урана при требуемом обогащении по изотопу 235U до 5-7%. При таком разбавлении сырьевого уранового регенерата отношение концентраций 235U к 232U в обогащенном товаре не превышает (1,0-2,5)·10-7, абсолютное содержание изотопа 236U не выше 1,2-1,3%. Этот способ выбран в качестве прототипа.The closest in technical essence is the proposed method of isotopic reduction of regenerated uranium, which allows to stabilize the content of 232 U and 236 U isotopes in reactor fuel and consists in diluting the raw uranium regenerate with natural uranium before the direct isotope enrichment operation in an ordinary isotope-separation cascade (ordinary cascade - cascade with a single supply stream) (Lebedev V.M. Fuel for nuclear power plants. Production and economics. - Obninsk: GTsIPK, 1996, p. 28). The required mass of natural diluent is at least 8-10 parts per 1 part of regenerated uranium with the required enrichment of 235 U isotope to 5-7%. With this dilution of the raw uranium regenerate, the concentration ratio of 235 U to 232 U in the enriched product does not exceed (1.0-2.5) · 10 -7 , the absolute content of the 236 U isotope is not higher than 1.2-1.3%. This method is selected as a prototype.
Хотя обогащение урана в прототипе предлагается осуществлять методами газовой диффузии или газового ценрифугирования, обогащение урана экономически эффективнее осуществлять в каскадах из газовых центрифуг. Мощность эффективной дозы при газоцентрифужном (газоцентробежном) обогащении также значительно меньше, поскольку в отличие от газодиффузионного обогащения здесь отсутствуют операции по ремонту разделительного оборудования, а само изотопное разделение внутри роторов центрифуг ведется с малым газонаполнением. Ресурс непрерывной работы промышленных газовых центрифуг к настоящему времени превышает 15 лет. Кроме того, газоцентрифужная технология обогащения позволяет направлять на обогащение урановые регенераты с содержанием изотопа 235U ниже 0,85-0,95% и формировать различные схемы построения изотопно-разделительных каскадов.Although uranium enrichment in the prototype is proposed to be carried out by gas diffusion or gas centrifugation methods, uranium enrichment is more cost-effective in cascades of gas centrifuges. The effective dose rate during gas centrifugal (gas centrifugal) enrichment is also significantly lower, because unlike gas diffusion enrichment, there are no repair operations for separation equipment, and the isotopic separation inside centrifuge rotors is carried out with low gas filling. The continuous operation resource of industrial gas centrifuges currently exceeds 15 years. In addition, the gas centrifuge enrichment technology makes it possible to direct uranium regenerates with 235 U isotope content below 0.85-0.95% for enrichment and to form various schemes for constructing isotope-separation cascades.
Недостатками способа-прототипа является то, что, во-первых, для обогащения разбавленного сырьевого уранового регенерата на изотопно-разделительном урановом заводе приходится выделять в 8-10 раз большие разделительные мощности, чем в случае обогащения только регенерированного урана. Во-вторых, с каждым новым циклом (многократным использованием в LWR одной и той же выгоревшей смеси изотопов урана) к сырьевому урановому регенерату приходится подмешивать все большее количество урана природного происхождения с целью введения концентраций 232U, 234U и 236U в требования спецификации. Для обогащения увеличивающейся массы разбавленного регенерированного урана через 2-3 цикла не будет хватать имеющихся разделительных мощностей урановых заводов. В-третьих, разбавление сопровождается значительной потерей работы разделения, содержащейся в регенерированном уране, поскольку исходное содержание 235U в сырьевом урановом регенерате на 70% больше, чем в природном разбавителе. В-четвертых, в способе-прототипе отсутствует возможность регулирования содержания вредных изотопов при обогащении, их концентрация только повышается.The disadvantages of the prototype method is that, firstly, to enrich the diluted raw uranium regenerate at the isotope-separation uranium plant, it is necessary to allocate 8-10 times greater separation power than in the case of enrichment of only regenerated uranium. Secondly, with each new cycle (multiple use of the same burned out mixture of uranium isotopes in LWR), raw uranium regenerate has to mix an increasing amount of natural uranium in order to introduce concentrations of 232 U, 234 U and 236 U into the specification requirements. To enrich the increasing mass of diluted regenerated uranium in 2-3 cycles, the available separation capacities of uranium plants will not be enough. Thirdly, dilution is accompanied by a significant loss of separation work contained in the regenerated uranium, since the initial content of 235 U in the raw uranium regenerate is 70% higher than in the natural diluent. Fourth, in the prototype method there is no possibility of regulating the content of harmful isotopes during enrichment, their concentration only increases.
Настоящее изобретение направлено на решение следующих задач:The present invention is aimed at solving the following problems:
- достижение требуемого обогащения регенерированного урана изотопом 235U при низком (заданном) содержании вредных изотопов;- achieving the required enrichment of regenerated uranium with the 235 U isotope at a low (predetermined) content of harmful isotopes;
- повышение качества восстановления регенерированного урана за счет абсолютного и относительного регулируемого снижения содержания вредных изотопов;- improving the quality of recovery of regenerated uranium due to the absolute and relative regulated reduction in the content of harmful isotopes;
- минимизация разделительных мощностей, предназначенных для изотопного обогащения регенерированного урана;- minimization of separation capacities intended for isotope enrichment of regenerated uranium;
- оптимизация массы регенерированного урана, направляемой на приготовление реакторного топлива.- optimization of the mass of regenerated uranium directed to the preparation of reactor fuel.
Указанные выше задачи достигаются техническим решением, сущность которого состоит в том, что в способе изотопного восстановления регенерированного урана в топливном цикле, заключающемся в повышении содержания изотопа 235U в регенерированном уране до 2,0-7,0% при снижении абсолютной и относительной концентрации изотопов 232U, 234U и 236U, включающем прямое обогащение гексафторида сырьевого уранового регенерата в газоцентрифужном изотопно-разделительном каскаде, сырьевой урановый регенерат обогащают изотопом 235U до содержания 21,0-90,0% в двойном каскаде при отборе восстановленного топливного материала через поток отвала второго ординарного каскада.The above objectives are achieved by a technical solution, the essence of which is that in the method of isotope reduction of regenerated uranium in the fuel cycle, which consists in increasing the content of the 235 U isotope in regenerated uranium to 2.0-7.0% with a decrease in the absolute and relative concentration of isotopes 232 U, 234 U and 236 U, comprising a direct enrichment of uranium hexafluoride feed gas centrifuge to reclaim isotope separation cascade, reclaimed raw uranium enriched in the isotope 235 U in a content of 21,0-90,0% in double askade the selection of the reduced fuel flow through the material of the second blade ordinary cascade.
При этом содержание изотопа 235U в потоке отвала второго ординарного каскада составляет 2,0-36,0%. Обогащение в первом ординарном каскаде ведут до содержания изотопа 235U 3,5-10,0% или 21,0-36,0%.The content of the 235 U isotope in the dump stream of the second ordinary cascade is 2.0-36.0%. The enrichment in the first ordinary cascade leads to the content of the isotope 235 U 3.5-10.0% or 21.0-36.0%.
Кроме того, поток отвала второго ординарного каскада разбавляют гексафторидом урана природного происхождения до массы, не превышающей массу гексафторида сырьевого уранового регенерата. При этом разбавление ведут ураном с содержанием изотопа 235U 0,1-5,0%. Разбавление ведут при идентичных (близких или равных) содержаниях изотопа 235U в регенерированном уране и уране природного происхождения.In addition, the dump stream of the second ordinary cascade is diluted with natural uranium hexafluoride to a mass not exceeding the mass of raw uranium regenerate hexafluoride. In this case, dilution is carried out by uranium with an isotope content of 235 U 0.1-5.0%. Dilution is carried out at identical (close or equal) contents of the 235 U isotope in regenerated uranium and uranium of natural origin.
Основной отличительной особенностью способа является обогащение сырьевого уранового регенерата изотопом 235U до содержания 21,0-90,0% в двойном каскаде при отборе восстановленного топливного материала с содержанием изотопа 235U не более 50,0% через поток отвала второго ординарного каскада (двойной каскад представляет собой систему из двух ординарных каскадов, в котором отбор продукта первого по отношению к внешнему питанию каскада служит питанием второго каскада). При таких величинах обогащения в отборе и отвале второй ординарный каскада исполняет функции очистительного по изотопам 232U и 234U каскада по отношению к внешнему питанию. В потоке отвала второго ординарного каскада получают обогащенный регенерированный уран с требуемой или экономически целесообразной (приемлемой) относительными концентрациями 232U и 234U. Оптимальная концентрация 235U в потоке отвала второго ординарного каскада определяется ценой работы разделения и находится в интервале 2,0-36,0%.The main distinguishing feature of the method is the enrichment of the raw uranium regenerate with the 235 U isotope to a content of 21.0-90.0% in a double cascade when selecting reduced fuel material with a content of 235 U isotope not more than 50.0% through the dump stream of the second ordinary cascade (double cascade represents a system of two ordinary cascades in which the selection of the product of the first relative to the external power of the cascade serves as the power of the second cascade). With such enrichment values in the selection and dump, the second ordinary cascade performs the functions of a 232 U and 234 U cascade purifying with respect to external power. Enriched regenerated uranium with the required or economically feasible (acceptable) relative concentrations of 232 U and 234 U is obtained in the dump stream of the second ordinary cascade. The optimum concentration of 235 U in the dump stream of the second ordinary cascade is determined by the price of separation work and is in the range of 2.0-36. 0%
При обогащении в двойном каскаде до 21,0-90,0% возможны два оптимальных варианта обогащения сырьевого уранового регенерата в первом ординарном каскаде - до 3,5-10,0% или 21,0-36,0% по 235U. При таком обогащении в первом ординарном каскаде происходит очистка сырьевого уранового регенерата от изотопа 236U, который уходит в отвал каскада совместно с изотопом 238U: в первом варианте в 1,3-1,5 раза, во втором варианте - в 1,5-2 раза. То есть первый ординарный каскад выполняет функции очистительного каскада с регулируемым коэффициентом очистки по изотопу 236U по отношению к внешнему питанию.When enrichment in a double cascade to 21.0-90.0%, two optimal variants of enrichment of raw uranium regenerate in the first ordinary cascade are possible - up to 3.5-10.0% or 21.0-36.0% at 235 U. When Such enrichment in the first ordinary cascade purifies the raw uranium regenerate from the 236 U isotope, which goes to the dump of the cascade together with the 238 U isotope: in the first variant, 1.3-1.5 times, in the second variant, 1.5-2 times. That is, the first ordinary cascade performs the functions of a cleaning cascade with an adjustable cleaning coefficient for the 236 U isotope with respect to external power.
При обогащении в потоке отвала второго ординарного каскада выше 7,0% обогащенный регенерированный уран разбавляют ураном природного происхождения до массы, не превышающей массу гексафторида сырьевого уранового регенерата. Разбавлением дополнительно снижают относительное содержание вредных изотопов в восстановленном топливном материале. В зависимости от величины обогащения регенерированного урана и требуемой кратности разбавления для разбавления используют низкообогащенный уран с 0,711-5,0% 235U, сырьевой природный уран или отвальный уран с 235U менее 0,711% (0,1-0,3%), имея в виду также отличающийся изотопный состав природного разбавителя в этих случаях. Использование сырьевого природного урана экономит работу разделения на приготовление природного разбавителя. Использованием отвального урана достигается дополнительная экономия сырьевого природного урана. Выбор того или иного природного разбавителя осуществляется исходя из требований заказчика на изотопный состав восстановленного регенерированного урана, ценами работы разделения и сырьевого природного урана.When enrichment in the dump stream of the second ordinary cascade exceeds 7.0%, enriched regenerated uranium is diluted with natural uranium to a mass not exceeding the mass of raw uranium regenerate hexafluoride. Dilution further reduces the relative content of harmful isotopes in the reduced fuel material. Depending on the amount of enrichment of regenerated uranium and the required dilution ratio, low enriched uranium with 0.711-5.0% 235 U, natural raw uranium or dump uranium with 235 U less than 0.711% (0.1-0.3%) are used for dilution, having referring also to the different isotopic composition of the natural diluent in these cases. The use of raw natural uranium saves the work of separation into the preparation of a natural diluent. The use of dump uranium provides additional savings in raw natural uranium. The choice of one or another natural diluent is based on customer requirements for the isotopic composition of reduced regenerated uranium, the costs of separation and raw natural uranium.
Разбавление низкообогащенного регенерированного урана низкообогащенным ураном природного происхождения ведут при идентичном (близком или равном) содержании изотопа 235U из-за требований минимизации потери работы разделения, которая достигается таким смешением.Dilution of low enriched regenerated uranium with low enriched natural uranium is carried out at an identical (close or equal) content of the 235 U isotope due to the requirements of minimizing the loss of separation work achieved by such a mixture.
Раздельное обогащение сырьевого уранового регенерата и урана природного происхождения позволяет выделить в составе изотопно-разделительного уранового завода относительно небольшой двойной газоцентрифужный каскад для обогащения регенерированного урана, а все остальные мощности завода по-прежнему использовать в штатном режиме обогащения природного урана. Затаривание (десублимация) обогащенного регенерированного урана в транспортный контейнер совмещается с операцией разбавления ураном природного происхождения, что минимизирует мощность эффективной дозы при последующем обращении с контейнерами. Естественно, что в этом случае разбавление происходит смешением гексафторида регенерированного урана с гексафторидом урана природного происхождения.Separate enrichment of raw uranium regenerate and natural uranium makes it possible to separate a relatively small double gas centrifuge cascade for enriching regenerated uranium in the isotope separation uranium plant, and all other plant capacities are still used in normal enrichment of natural uranium. The packing (desublimation) of enriched regenerated uranium in a transport container is combined with the operation of diluting natural origin with uranium, which minimizes the effective dose rate during subsequent handling of the containers. Naturally, in this case, the dilution occurs by mixing the regenerated uranium hexafluoride with natural uranium hexafluoride.
На фиг.1-3 приведены согласно предложенному способу варианты блок-схем двойного изотопно-разделительного газоцентрифужного каскада 1-2 для обогащения сырьевого уранового регенерата и ординарного каскада 3 для обогащения природного разбавителя в соответствии с общепринятым их обозначением (см.: Синев И.М., Батуров Б.Б. Экономика атомной энергетики: Основы технологии и экономики ядерного топлива. - М.: Энергоатомиздат, 1984, с.204, рис. 8.1, с.262-264, рис. 9.5-9.6). На блок-схемах указаны направления потоков 4, 5 питания, потоков 6, 7 и 8 отбора обогащенной no 235U (отбор) и потоков 9, 10 и 11 отвода обедненной (отвал) по изотопу 235U фракций.Figure 1-3 shows according to the proposed method, variants of block diagrams of a double isotope separation gas centrifuge cascade 1-2 for enrichment of raw uranium regenerate and
Кроме того, на фиг.1-3 показаны места установки расходных шайб 12 и 13 для регулируемого смешения потоков обогащенного регенерированного урана и природного разбавителя, а также контейнеры 14, 15, 16 и 17, предназначенные для затаривания гексафторида урана.In addition, figure 1-3 shows the installation location of the
Сырьевой урановый регенерат поступает на урановый завод в виде оксидов. На урановом заводе по радиохимической технологии проводится дополнительная очистка от продуктов деления, после чего регенерированный уран конвертируют в форму гексафторида. Контейнеры с гексафторидом урана транспортируются на установку газоцентрифужного разделения изотопов.Raw uranium regenerate enters the uranium plant in the form of oxides. An additional purification from fission products is carried out at a uranium plant by radiochemical technology, after which the regenerated uranium is converted into the form of hexafluoride. Uranium hexafluoride containers are transported to a gas centrifuge isotope separation unit.
Для подачи в двойной каскад 1-2 гексафторид регенерированного урана переводят в газовую фазу (газифицируют) нагревом исходных контейнеров выше 323К, после чего направляют в коллектор питания в виде потока 4. На выходе ординарного каскада 1 получают поток 6 отбора в виде гексафторида НОУ-СОУ с 3,5-10,0% 235U (см. фиг.1 и 2), или СОУ-ВОУ с 21,0-51,0% (преимущественно, 21,0-36,0%) 235U (см. фиг.3), и поток 9 отвала, содержащий изотоп 238U с 0,1-0,3% 235U и различным (заданным) содержанием 236U.To supply 1-2 cogenerated hexafluoride of regenerated uranium to the double cascade, they are transferred to the gas phase (gasified) by heating the original containers above 323 K, and then they are sent to the power collector in the form of stream 4. At the output of the
Поток 6 отбора направляют на питание ординарного каскада 2 с получением на выходе потока 7 отбора, содержащего до 21,0-90,0% 235U, в котором сконцентрированы легкие изотопы 232U и 234U, а также потока 10 отвала с 2,0-36,0% 235U, очищенного от 232U и 234U.The
Параллельно на урановом заводе по штатной схеме ведут наработку природного разбавителя. Гексафторид урана природного происхождения обогащают в ординарном каскаде 3 при потоке 5 питания с 0,711% 235U. На выходе каскада получают поток 8 отбора, содержащий 2,0-5,0% 235U, и поток 11 отвала с 0,1-0,3% 235U.At the same time, a natural diluent is being produced at the uranium plant according to the standard scheme. Uranium hexafluoride of natural origin is enriched in an
В варианте схемы фиг.1 поток 10 отвала от каскада 2 десублимацией при 233-253К затаривают в транспортный контейнер 14 для отправки заказчику как восстановленный топливный материал. В вариантах схем фиг.2 и 3 поток 10 отвала от каскада 2 предварительно разбавляют потоком 8 отбора от каскада 3. На схеме фиг.2 разбавление обогащенного регенерированного урана обогащенным ураном природного происхождения ведут при идентичности (равенстве или близости) концентраций 235U в потоках 10 и 8 отбора. На фиг.3 также показаны варианты использования в качестве природного разбавителя потока 5 питания или потока 11 отвала от каскада 3. Кратность разбавления поддерживают расходными шайбами 12 и 13. После разбавления гексафторид урана затаривают в транспортный контейнер 14. В результате получают восстановленный топливный материал для LWR.In the embodiment of the scheme of FIG. 1, the
Отвалы 9 и 11 от каскадов 1 и 3 в контейнеры, соответственно, 15 и 17 затаривают аналогичным образом, после чего направляют на временное хранение до возникновения потребности в изотопе 238U.
Гексафторид урана с изотопной смесью потока 7, в которой сконцентрированы изотопы 232U и 234U, затаривают в контейнер 16 и направляют на долговременное хранение до спада гамма-активности.Uranium hexafluoride with an isotopic mixture of
Из-за микроколебаний давления гексафторида урана при разбавлении согласно схеме фиг.2 расход потока газов в процессе смешения может незначительно меняться. Поэтому для получения одинаковой концентрации 235U в объеме содержимое контейнера 14 переводят в жидкофазное состояние нагревом в автоклаве 18 до температуры выше 337,17К (до 353К при давлении в контейнере 238-243 кПа). Перемешивание плавящегося гексафторида урана приводит к выравниванию изотопного состава. Данное требование иногда предъявляют заказчики к восстановлению топливного материала.Due to pressure fluctuations of uranium hexafluoride during dilution according to the scheme of figure 2, the flow rate of gases during mixing may vary slightly. Therefore, to obtain the same concentration of 235 U in the volume, the contents of the
Конкретные примеры изотопного восстановления регенерированного урана приведены в таблицах 2-5. Здесь и далее в таблицах: R - количество работы разделения, затраченное на обогащение урана изотопом 235U, в единицах тыс. ЕРР; хвосты - содержание 235U в потоках отвала каскадов.Specific examples of the isotopic reduction of regenerated uranium are given in tables 2-5. Hereinafter in the tables: R is the amount of separation work spent on enriching uranium with the 235 U isotope, in units of thousand SWU; tails - 235 U content in cascade dump streams.
Восстановительное обогащение гексафторида сырьевого уранового регенерата (RepU) в количестве 100 т по урану с 0,95% 235U проводили в двойном изотопно-разделительном газоцентрифужном каскаде при обогащении по 235U в первом ординарном каскаде до 5,0% (см. табл. 2), до 10,0% (см. табл. 3), до 21,0% (см. табл. 4) и 36,0% (см. табл. 5). Обогащение во втором ординарном каскаде, массовые потоки отбора и отвала организовывали таким образом, чтобы содержание изотопа 232U в потоке отбора составляло 1,00·10-3 %, а в потоке отвала - соответствовало концентрации сырьевого уранового регенерата.Reductive enrichment of raw uranium regenerate hexafluoride (RepU) in an amount of 100 tons of uranium with 0.95% 235 U was carried out in a double isotope-separation gas centrifuge cascade with 235 U enrichment in the first ordinary cascade to 5.0% (see Table 2 ), up to 10.0% (see table. 3), up to 21.0% (see table. 4) and 36.0% (see table. 5). The enrichment in the second ordinary cascade, the mass selection and dump streams were organized in such a way that the 232 U isotope content in the selection stream was 1.00 · 10 -3 %, and the dump stream corresponded to the concentration of raw uranium regenerate.
Гексафторид урана потока отвала второго ординарного каскада в первом случае использовали непосредственно как восстановленный топливный материал. В остальных случаях дополнительно разбавляли гексафторидом урана природного происхождения, соответственно, обогащением 2,7%, сырьевым гексафторидом урана, а также отвальным с 0,3% 235U. Кратность разбавления и полученная масса восстановленного топливного материала указана в таблицах.In the first case, uranium hexafluoride from the dump stream of the second ordinary cascade was used directly as reduced fuel material. In other cases, it was additionally diluted with natural uranium hexafluoride, respectively, with an enrichment of 2.7%, raw uranium hexafluoride, and dump with 0.3% 235 U. The dilution ratio and the resulting mass of the recovered fuel material are shown in the tables.
Во всех случаях восстановленный топливный материал соответствовал требованиям спецификации (заказчика) и содержал изотопы 232U, 234U и 236U в относительных (к делящемуся изотопу 235U) или абсолютных величинах меньше, чем сырьевой урановый регенерат. При разбавлении ураном природного происхождения другого обогащения возможны иные, в принципе любые, концентрации вредных изотопов.In all cases, the recovered fuel material met the requirements of the specification (customer) and contained the isotopes 232 U, 234 U and 236 U in relative (to fissile isotope 235 U) or absolute values less than the raw uranium regenerate. When diluting with uranium of natural origin of another enrichment, other, in principle any, concentrations of harmful isotopes are possible.
Масса гексафторида урана, сконцентрировавшая 80-90 мас.% высокофонового 232U, во всех вариантах изотопного восстановления составила 14-16 кг и не представляет особых проблем при долговременном хранении.The mass of uranium hexafluoride, which concentrated 80-90 wt.% High background 232 U, in all variants of isotopic reduction amounted to 14-16 kg and does not present any special problems during long-term storage.
Оптимальный вариант изотопного восстановления выбирают исходя из изотопного состава сырьевого уранового регенерата, требований заказчика, а также из соотношения цен на сырьевой природный уран и работу разделения.The optimal isotope reduction option is selected based on the isotopic composition of the raw uranium regenerate, customer requirements, as well as the ratio of the prices of raw natural uranium and separation work.
Предложенный способ пригоден для изотопного восстановления регенерированного урана при многократном рециклировании ОЯТ и для получения топливного материала с предельно низким содержанием вредных изотопов.The proposed method is suitable for the isotopic reduction of regenerated uranium during repeated recycling of spent nuclear fuel and for the production of fuel material with an extremely low content of harmful isotopes.
Во всех рассмотренных вариантах абсолютная потребность природного разбавителя для восстановления 100 т регенерированного урана оказалась значительно меньше, чем в прототипе.In all the considered options, the absolute need for a natural diluent for the recovery of 100 tons of regenerated uranium was significantly less than in the prototype.
Понятно, что изобретение не ограничивается приведенными примерами. Возможны и другие варианты примеров в пределах объема предложенной формулы изобретения.It is understood that the invention is not limited to the examples given. There are other possible examples of examples within the scope of the proposed claims.
Предлагаемый способ изотопного восстановления регенерированного урана может быть организован на действующих изотопно-разделительных урановых заводах и обеспечивает на выходе завода при минимизации разделительных мощностей и отсутствии или минимальном потреблении природного уранового разбавителя получение топливного материала, содержание вредных изотопов в котором находится в требуемых концентрациях независимо от глубины выгорания исходного ОЯТ. Количественная очистка от высокофонового изотопа 232U и отсутствие деградации сырьевого уранового регенерата как реакторного топлива в результате частичной очистки от изотопа 236U существенно экономит потребление природного урана в топливном цикле легководных реакторов.The proposed method for the isotopic reduction of regenerated uranium can be organized in existing isotope-separation uranium plants and provides a fuel material at the outlet of the plant while minimizing separation capacity and the absence or minimum consumption of natural uranium diluent, the content of harmful isotopes in which is in the required concentrations, regardless of the burnup depth initial SNF. Quantitative purification from the high-level 232 U isotope and the absence of degradation of the raw uranium regenerate as reactor fuel as a result of partial purification from the 236 U isotope significantly saves the consumption of natural uranium in the fuel cycle of light-water reactors.
Claims (7)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2002133972/06A RU2242812C2 (en) | 2002-12-17 | 2002-12-17 | Isotope reduction of regenerated uranium |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2002133972/06A RU2242812C2 (en) | 2002-12-17 | 2002-12-17 | Isotope reduction of regenerated uranium |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2002133972A RU2002133972A (en) | 2004-07-20 |
RU2242812C2 true RU2242812C2 (en) | 2004-12-20 |
Family
ID=34387384
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU2002133972/06A RU2242812C2 (en) | 2002-12-17 | 2002-12-17 | Isotope reduction of regenerated uranium |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2242812C2 (en) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2479489C2 (en) * | 2011-06-22 | 2013-04-20 | Открытое акционерное общество "Ангарский электролизный химический комбинат" | Method of producing diluent for processing weapons-grade high-enriched uranium into low-enriched uranium |
RU2497210C1 (en) * | 2012-05-11 | 2013-10-27 | Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" | Method of isotopic recovery of regenerated uranium |
RU2759155C1 (en) * | 2020-12-29 | 2021-11-09 | Акционерное Общество "Производственное Объединение "Электрохимический завод" (АО "ПО ЭХЗ") | Method for recovery of isotopic regenerated uranium |
-
2002
- 2002-12-17 RU RU2002133972/06A patent/RU2242812C2/en not_active IP Right Cessation
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Лебедев В.М. Топливо для АЭС. Производство и экономика. - Обнинск: ГЦИПК, 1996, 26-28. * |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
RU2479489C2 (en) * | 2011-06-22 | 2013-04-20 | Открытое акционерное общество "Ангарский электролизный химический комбинат" | Method of producing diluent for processing weapons-grade high-enriched uranium into low-enriched uranium |
RU2497210C1 (en) * | 2012-05-11 | 2013-10-27 | Открытое акционерное общество "Сибирский химический комбинат" | Method of isotopic recovery of regenerated uranium |
RU2759155C1 (en) * | 2020-12-29 | 2021-11-09 | Акционерное Общество "Производственное Объединение "Электрохимический завод" (АО "ПО ЭХЗ") | Method for recovery of isotopic regenerated uranium |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US4278559A (en) | Method for processing spent nuclear reactor fuel | |
RU2242812C2 (en) | Isotope reduction of regenerated uranium | |
RU2236053C2 (en) | Method for isotope recovery of regenerated uranium | |
US2856337A (en) | Method of operating nuclear reactors | |
RU2702620C1 (en) | Method for isotope recovery of regenerated uranium | |
RU2282904C2 (en) | Method for recovered-uranium isotope reduction | |
RU2307410C2 (en) | Method for recovering fuel in the form of uranium isotope hexafluoride mixture burnt up in nuclear reactor for its reuse in nuclear reactor | |
RU2321544C2 (en) | Method of preparing diluent for processing military highly enriched uranium into reduced-enrichment uranium | |
RU2497210C1 (en) | Method of isotopic recovery of regenerated uranium | |
Shropshire et al. | Fuel-cycle and nuclear material disposition issues associated with high-temperature gas reactors | |
Prusakov et al. | Correcting the isotopic composition of regenerated uranium with respect to 232 U by a centrifuge method with introduction of a carrier gas | |
CN113574612A (en) | Nuclear fuel cycle remixing | |
RU2759155C1 (en) | Method for recovery of isotopic regenerated uranium | |
Smirnov et al. | Physical and technical problems of reprocessed uranium enrichment with repeated recycling in light-water reactors and ways to solve them | |
Gat et al. | The source term and waste optimization of molten salt reactors with processing | |
RU2113022C1 (en) | Method for recovery of burnt-up nuclear fuel by mixing it with hexafluoride of uranium isotope mixture for its reuse in nuclear reactor | |
Sharrad et al. | Nuclear fuel cycles: Interfaces with the Environment | |
Fedorov et al. | Use of recovered uranium and plutonium in thermal reactors | |
Awwad | Introductory Chapter: From the Cradle to the Grave for the Nuclear Fuel Cycle | |
Dahlberg et al. | HTGR fuel and fuel cycle | |
RU2292303C2 (en) | Method of preparing reduced-enrichment uranium hexafluoride from high-enrichment arms uranium | |
JP7169717B2 (en) | Fuel composition for water-cooled thermal neutron reactor | |
Grol et al. | Evaluation of technical and economic indicators of REMIX fuel application in the LWR fuel cycle | |
Diehl | Re-enrichment of West European depleted uranium tails in Russia | |
RU2316476C2 (en) | Method of production of the low-enriched uranium hexafluoride from the highly-enriched uranium |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
PD4A | Correction of name of patent owner | ||
MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20121218 |