RU2238599C2

RU2238599C2 - Method for removing water vapors and gaseous fission products of fuel form gaseous medium inside contained for shipment and/or storage of spent fuel assemblies of nuclear reactors

Info

Publication number: RU2238599C2
Application number: RU2002133701/06A
Authority: RU
Inventors: В.В. Воронцов (RU); В.В. Воронцов; В.Б. Гевирц (RU); В.Б. Гевирц; В.Д. Гуськов (RU); В.Д. Гуськов; Б.И. Зайцев (RU); Б.И. Зайцев; В.Я. Крюков (RU); В.Я. Крюков; К.Б. Ходасевич (RU); К.Б. Ходасевич
Original assignee: Открытое акционерное общество "Конструкторское бюро специального машиностроения"
Priority date: 2002-12-06
Filing date: 2002-12-06
Publication date: 2004-10-20

Abstract

FIELD: containers for long-term dry storage of spent nuclear fuel.

SUBSTANCE: at least one sealed getter material package is installed in container holding spent fuel assemblies of nuclear reactor. Container is pressurized whereupon getter material package is depressurized by radiation and/or thermal action of spent fuel assemblies in the course of their storage. Calcium oxide is used as getter material. As an alternative palladium oxide can be added to getter material. Provision is made to eliminate ahead-of-time contact between getter material and gaseous medium filling inner space of container.

EFFECT: optimized use of getter material, enhanced radiation safety and service life of container.

2 cl, 3 dwg

Description

Изобретение относится к контейнерам для длительного сухого хранения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).The invention relates to containers for long-term dry storage of spent nuclear fuel (SNF).

В процессе длительного хранения отработавших сборок ТВЭЛ из них во внутреннюю полость контейнера могут выделяться пары воды, радионуклиды и кислые газы. Это связано с тем, что отработавшие сборки ТВЭЛ могут иметь, например, незаметные невооруженным глазом повреждения, в том числе сквозные трещины, через которые в период хранения отработавших сборок ТВЭЛ в приреакторном бассейне выдержки во внутрь отработавших сборок ТВЭЛ может проникать вода, которая будет выходить из ТВЭЛов в период их хранения в контейнере. Проводимая осушка контейнера после загрузки в него ОЯТ не гарантирует полное удаление влаги из ТВЭЛов и выходящие из них пары будут захватывать с собой летучие радионуклиды (например, соединения йода-129, оксиды углерода-14 и др.). Кроме того, в период промежуточного хранения ОЯТ в атмосфере внутренней полости контейнера под воздействием радиации образуются оксиды азота, которые реагируя с водой, приводят к образованию коррозионно-опасных азотной и азотистой кислот. Пары воды и кислых газов при высокой температуре, до которой нагревается внутренняя полость контейнера за счет тепловыделения ОЯТ, могут вызвать активную коррозию элементов конструкции контейнера, ограничивая срок его службы по причине возможной разгерметизации, т.е. снижается надежность контейнера. Вместе с этим при радиолизе воды под действием гамма излучения ОЯТ образуется водород, который также способствует разрушению оболочек ТВЭЛов (водородное охрупчивание) и может привести к образованию взрывоопасных смесей при попадании воздуха во внутреннюю полость контейнера.During long-term storage of spent fuel assemblies, water vapors, radionuclides and acid gases may be released from them into the internal cavity of the container. This is due to the fact that spent fuel assemblies can have, for example, damage that is invisible to the naked eye, including through cracks, through which water can penetrate into the spent fuel assemblies during storage of spent fuel assemblies in the after-reactor storage pool, which will exit Fuel elements during their storage in the container. The drying of the container after loading the spent nuclear fuel does not guarantee complete removal of moisture from the fuel rods and the vapors leaving them will capture volatile radionuclides (for example, iodine-129 compounds, carbon oxides-14, etc.). In addition, during the period of intermediate storage of spent nuclear fuel in the atmosphere of the internal cavity of the container, nitrogen oxides are formed under the influence of radiation, which, when reacted with water, lead to the formation of corrosive nitric and nitrous acids. Vapors of water and acid gases at high temperatures, to which the internal cavity of the container is heated due to the heat release of spent nuclear fuel, can cause active corrosion of the structural elements of the container, limiting its service life due to possible depressurization, i.e. container reliability is reduced. At the same time, during the radiolysis of water under the influence of gamma radiation from spent nuclear fuel, hydrogen is formed, which also contributes to the destruction of the cladding of the fuel elements (hydrogen embrittlement) and can lead to the formation of explosive mixtures when air enters the internal cavity of the container.

Известен способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров, который реализуется в защитном контейнере по патентной заявке DE №19733283 A1 (G 21 F 5/008, В 65 D 81/26, 1999 г.). Известный защитный контейнер содержит корпус с боковыми стенками и днищем и герметичное перекрытие внутренней полости контейнера, выполненное в виде по меньшей мере одной защитной герметизирующей крышки. Во внутренней полости защитного контейнера выполнено определенное количество гнезд для размещения отработавших сборок ТВЭЛ. Защитная герметизирующая крышка имеет по меньшей мере одно закрывающееся глухой пробкой сквозное отверстие, под которым во внутренней полости защитного контейнера в вертикальном положении размещается адсорбер остаточной влаги (влагопоглотитель) с молекулярным фильтром. Адсорбер остаточной влаги снабжен приемной упаковкой для молекулярного фильтра или набора молекулярных фильтров. Последняя выполнена из высококачественной стали и имеет влагопроницаемые стенки. Через определенный промежуток времени, достаточный для адсорбции влаги, оставшейся во внутренней полости контейнера, адсорбер остаточной влаги может быть заменен. Размеры адсорбера остаточной влаги, с одной стороны, и размеры упомянутого сквозного отверстия, с другой стороны, находятся в таком соотношении, что адсорбер остаточной влаги в сборе вводится в защитный контейнер и выводится из защитного контейнера через сквозное отверстие, которое при вакуумной осушке загруженного контейнера используется в качестве отверстия для удаления воды. Молекулярный фильтр представляет собой, в частности, природный или синтетический цеолит с сильной адсорбирующей способностью для газов и паров.A known method of releasing the gas environment of the inner cavity of the container for transportation and / or storage of spent fuel assemblies of nuclear reactors from water vapor, which is implemented in a protective container according to patent application DE No. 19733283 A1 (G 21 F 5/008, B 65 D 81/26, 1999). Known protective container includes a housing with side walls and a bottom and a tight seal of the inner cavity of the container, made in the form of at least one protective sealing cover. A certain number of slots are made in the inner cavity of the protective container to accommodate spent fuel assemblies. The protective sealing cover has at least one through-hole closed with a blank plug, under which a residual moisture adsorber (desiccant) with a molecular filter is placed in the vertical cavity of the protective container. The residual moisture adsorber is provided with a receiver packaging for a molecular filter or a set of molecular filters. The latter is made of stainless steel and has moisture permeable walls. After a certain period of time, sufficient for adsorption of moisture remaining in the internal cavity of the container, the residual moisture adsorber can be replaced. The dimensions of the residual moisture adsorber, on the one hand, and the dimensions of the through hole mentioned, on the other hand, are in such a ratio that the residual moisture adsorber assembly is introduced into the protective container and removed from the protective container through the through hole, which is used for vacuum drying of the loaded container as a hole for removing water. The molecular filter is, in particular, a natural or synthetic zeolite with a strong adsorption capacity for gases and vapors.

В другом варианте выполнения приемная упаковка адсорбера остаточной влаги вставляется во внутреннюю полость защитного контейнера и последняя закрывается защитной герметизирующей крышкой. После проведения через упомянутое сквозное отверстие вакуумной осушки внутренней полости контейнера молекулярный фильтр или набор молекулярных фильтров вводится через сквозное отверстие в приемную упаковку адсорбера остаточной влаги, установленную вертикально ниже сквозного отверстия, после чего указанное отверстие закрывается глухой пробкой. Молекулярный фильтр через достаточно большой промежуток времени адсорбции извлекается, в частности высасывается из приемной упаковки адсорбера остаточной влаги через сквозное отверстие, после чего очищается, в частности, методом отсасывания влаги из него. Этот вариант выполнения допускает возможность замены молекулярного фильтра или набора молекулярных фильтров. Известный защитный контейнер предназначен, в основном, для промежуточного хранения отработавших сборок ТВЭЛ, например, в течение 40 лет. Вместе с этим защитный контейнер допускает возможность транспортировки и/или хранения других излучающих, в частности, нейтроны объектов.In another embodiment, the receiving packaging of the residual moisture adsorber is inserted into the inner cavity of the protective container and the latter is closed with a protective sealing cover. After passing through the aforementioned through hole of the vacuum drying of the inner cavity of the container, a molecular filter or a set of molecular filters is introduced through the through hole into the receiving packaging of the residual moisture adsorber installed vertically below the through hole, after which the hole is closed with a blank plug. After a sufficiently long adsorption period, the molecular filter is removed, in particular, it is sucked from the receiver packaging of the residual moisture adsorber through the through hole, and then it is cleaned, in particular, by sucking moisture from it. This embodiment allows the replacement of a molecular filter or a set of molecular filters. The well-known protective container is intended mainly for the intermediate storage of spent fuel assemblies, for example, for 40 years. At the same time, the protective container allows for the transportation and / or storage of other objects emitting, in particular, neutrons.

Недостатком известного способа является то, что он предполагает выполнение в защитной герметизирующей крышке герметично закрываемых сквозных отверстий для загрузки адсорбера остаточной влаги. Учитывая требования, предъявляемые к герметичности контейнеров с ОЯТ, в частности, необходимость выполнения по меньшей мере двух контуров герметизации и необходимость обеспечения возможности контроля герметичности всех разъемных соединений, выполнение в защитной герметизирующей крышке упомянутых сквозных отверстий приводит к усложнению контейнера и к снижению его надежности. Кроме того, в известном способе при загрузке адсорбера остаточной влаги в контейнер возможно поглощение молекулярным фильтром влаги из окружающей среды, что снижает влагопоглощающую способность последнего.The disadvantage of this method is that it involves the implementation in the protective sealing cover of hermetically sealed through holes for loading the adsorber of residual moisture. Given the requirements for tightness of containers with SNF, in particular, the need to perform at least two sealing loops and the need to ensure that all the detachable joints are leakproof, the aforementioned through holes in the protective sealing cover make the container more complicated and reduce its reliability. In addition, in the known method, when the residual moisture adsorber is loaded into the container, it is possible for the molecular filter to absorb moisture from the environment, which reduces the moisture absorption capacity of the latter.

Вместе с этим к недостаткам известного способа можно отнести то, что установка адсорбера остаточной влаги связана с разгерметизацией контейнера и возможностью выброса в атмосферу радиоактивных газов.Along with this, the disadvantages of the known method include the fact that the installation of the residual moisture adsorber is associated with the depressurization of the container and the possibility of emission of radioactive gases into the atmosphere.

Наиболее близким по совокупности существенных признаков с заявленным изобретением является способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавшего ядерного топлива от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, который реализуется в защитном контейнере CASTOR BARRE (DRY STORAGE IN CASKS AT THE SITE OF SUPER-PHENIX THE SPECIAL PROBLEM OF THE TRITIUM GETTER-PROCESS WITHIN A TRANSPORT AND STORAGE CASK FILLED WITH ABSORBER RODS / K.Janberg and F.Petrucci // ICEM 95. - Proceedings of the Fifth International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation. - Volume 1. - Cross-Cutting Issnes and Management of High-Level Waste and Spent Fuel. - C.285-287).The closest set of essential features with the claimed invention is a method of freeing the gas environment of the inner cavity of the container for transporting and / or storing spent nuclear fuel from water vapor and gaseous fission products, which is implemented in a protective container CASTOR BARRE (DRY STORAGE IN CASKS AT THE SITE OF SUPER-PHENIX THE SPECIAL PROBLEM OF THE TRITIUM GETTER-PROCESS WITHIN A TRANSPORT AND STORAGE CASK FILLED WITH ABSORBER RODS / K. Janberg and F. Petrucci // ICEM 95. - Proceedings of the Fifth International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation . - Volume 1. - Cross-Cutting Issnes and Management of High-Level Wa ste and Spent Fuel. - C.285-287).

По известному способу в защитный контейнер с ОЯТ устанавливают сменные герметичные упаковки с геттерным материалом, включающим оксид кальция, после чего осуществляют разгерметизацию упомянутых упаковок.According to the known method, replaceable sealed packages with getter material including calcium oxide are installed in a protective container with SNF, after which the said packages are depressurized.

Известный способ реализуется в защитном контейнере, который содержит монолитный чугунный корпус, внутренняя полость которого закрывается двумя защитными герметизирующими крышками, имеющими металлическое уплотнение, обеспечивающее заданную герметичность контейнера в течение срока хранения до 40 лет. Во внутреннюю полость контейнера вставлена дистанционирующая решетка, в которую могут быть загружены 12 стержневых элементов с ОЯТ. В дистанционирующей решетке предусмотрены места для установки 5-ти сменных герметичных упаковок с геттерным материалом. В качестве геттерного материала используются активированный серебром диоксид марганца и оксид кальция.The known method is implemented in a protective container, which contains a monolithic cast-iron housing, the inner cavity of which is closed by two protective sealing caps having a metal seal, which ensures the specified tightness of the container for a shelf life of up to 40 years. A spacer grid is inserted into the container’s internal cavity into which 12 rod elements with SNF can be loaded. In the spacer grid there are places for installing 5 replaceable sealed packages with getter material. As the getter material, silver activated manganese dioxide and calcium oxide are used.

В каждой из упаковок содержится 2 кг геттерного материала. Каждая герметичная упаковка выполнена в виде помещенной в соответствующую гильзу трубки с геттерным материалом, снабженной штоком, взаимодействующим с внутренней защитной герметизирующей крышкой при закрывании загруженного контейнера. При закрывании защитной герметизирующей крышки трубка с геттерным материалом выдавливается (выдвигается) из гильзы во внутреннюю полость контейнера и происходит разгерметизация упаковки. Таким образом, до закрывания защитной герметизирующей крышки контейнера сохраняется целостность упаковки с геттерным материалом, чем предотвращается поглощение последним влаги из окружающей среды, а следовательно, и снижение влагопоглощающей способности помещенного в упаковку геттерного материала.Each package contains 2 kg of getter material. Each sealed package is made in the form of a tube with getter material placed in a corresponding sleeve, provided with a rod interacting with the internal protective sealing cover when closing the loaded container. When closing the protective sealing cover, the tube with getter material is squeezed (pushed) from the sleeve into the internal cavity of the container and the package is depressurized. Thus, before closing the protective sealing lid of the container, the integrity of the package with getter material is preserved, which prevents the latter from absorbing moisture from the environment, and consequently, reducing the moisture absorption capacity of the getter material placed in the package.

Подобный контейнер может быть использован для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ. Однако, в случае наличия во внутренней полости контейнера влаги, появившейся в результате недостаточной осушки отработавших сборок ТВЭЛ при перегрузке их из приреакторного бассейна выдержки, и необходимости осуществления осушки внутренней полости контейнера в процессе подготовки ОЯТ к длительному хранению в процессе осушки контейнера будет происходить одновременное поглощение влаги геттерным материалом. Таким образом, происходит снижение влагопоглощающей способности геттерного материала, в результате чего последний в течение заданного времени хранения контейнера с ОЯТ не обеспечивает достаточно полного поглощения паров воды и кислых газов, попадающих во внутреннюю полость контейнера в результате выделения их, например, из поврежденных отработавших сборок ТВЭЛ.A similar container can be used for transportation and / or storage of spent fuel assemblies. However, if there is moisture in the internal cavity of the container resulting from insufficient drying of spent fuel assemblies during overloading from the reactor’s after-treatment pool and if it is necessary to dry the internal cavity of the container during the preparation of spent nuclear fuel for long-term storage, the moisture will be absorbed simultaneously. getter material. Thus, the moisture absorption capacity of the getter material decreases, as a result of which the latter for a given storage time of the SNF container does not provide sufficient complete absorption of water vapor and acid gases entering the internal cavity of the container as a result of their release, for example, from damaged spent fuel assemblies .

Задача, решаемая изобретением, заключается в создании способа освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавшего ядерного топлива от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, обеспечивающего повышение надежности эксплуатации контейнера в течение заданного времени хранения ОЯТ.The problem solved by the invention is to create a method of releasing the gas medium of the inner cavity of the container for transporting and / or storing spent nuclear fuel from water vapor and gaseous fuel fission products, which improves the reliability of operation of the container for a given storage time of spent nuclear fuel.

Указанная задача решается благодаря тому, что в способе освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива, при котором в контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ устанавливают по меньшей мере одну герметичную упаковку с геттерным материалом и осуществляют разгерметизацию упомянутой упаковки, причем в качестве геттерного материала используют оксид кальция, согласно изобретению после установки упаковки с геттерным материалом в контейнер последний герметизируют, после чего разгерметизацию упаковки с геттерным материалом осуществляют радиационным и/или тепловым воздействием отработавших сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних.This problem is solved due to the fact that in the method of releasing the gas medium of the inner cavity of the container for transporting and / or storing spent fuel assemblies of nuclear reactors from water vapor and gaseous fission products, at least one sealed package is installed in the container with spent fuel assemblies with getter material and carry out depressurization of said package, wherein calcium oxide is used as getter material according to the invention after installation and packages with getter material in the container are sealed last, after which the depressurization of the package with getter material is carried out by radiation and / or heat exposure of spent fuel assemblies in the process of storage of the latter.

Вместе с этим в качестве геттерного материала добавляют оксид палладия. Благодаря оксиду палладия обеспечивается поглощение трития и водорода из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера.At the same time, palladium oxide is added as a getter material. Thanks to palladium oxide, tritium and hydrogen are absorbed from the gaseous medium filling the internal cavity of the container.

Технический результат использования изобретения состоит в том, что оно обеспечивает возможность оптимального использования геттерного материала благодаря тому, что не происходит преждевременного контакта последнего с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость контейнера.The technical result of the use of the invention is that it provides the possibility of optimal use of getter material due to the fact that there is no premature contact of the latter with the gaseous medium filling the internal cavity of the container.

На фиг.1 схематически показан металлобетонный контейнер для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов, при обращении с которым реализуется заявленный способ в варианте выполнения, общий вид, продольный разрез; на фиг.2 - поперечный разрез контейнера по А-А на фиг.1; на фиг.3 - блок герметичных упаковок с геттерным материалом, установленный в отверстиях-ячейках диафрагм дистанционирующей решетки, общий вид с продольным разрезом одной из упаковок с геттерным материалом.Figure 1 schematically shows a metal container for transportation and / or storage of spent assemblies of fuel elements of nuclear reactors, when handling which the claimed method is implemented in an embodiment, general view, longitudinal section; figure 2 is a transverse section of the container along aa in figure 1; figure 3 is a block of sealed packages with getter material installed in the holes of the cells of the diaphragms of the spacer grid, a General view with a longitudinal section of one of the packages with getter material.

Технология способа освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива состоит в следующем.The technology of the method for releasing the gas medium of the inner cavity of the container for transporting and / or storing spent fuel assemblies of nuclear reactors from water vapor and gaseous fission products is as follows.

В варианте осуществления изобретения контейнер предназначен для сухого хранения, преимущественно отработавших тепловыделяющих сборок атомных электростанций с реактором РБМК-1000, в течение, например, 50 лет в хранилище АЭС с последующей транспортировкой отработавшего ядерного топлива в региональное хранилище либо на радиохимический комбинат с целью дальнейшей переработки ядерного топлива. Контейнер содержит корпус 1, внутренняя полость “а” которого перекрыта защитной герметизирующей крышкой 2. Во внутреннюю полость “а” контейнера вставлена дистанционирующая решетка 3, включающая диафрагмы 4 с отверстиями-ячейками для установки пеналов (ампул) 5 с отработавшими сборками ТВЭЛ. В другом варианте выполнения отработавшие сборки ТВЭЛ могут размещаться непосредственно в трубах, пропущенных через отверстия-ячейки диафрагм 4 и составляющих единое целое с дистанционирующей решеткой. В дистанционирующей решетке 3 предусмотрены места для установки, например, 3-х блоков 6, каждый из которых содержит две герметичные упаковки 7 с геттерным материалом 8. Упаковки 7 каждого блока расположены последовательно и разъемно соединены одна с другой. Каждая упаковка выполнена в виде барабана, включающего соосные наружную и внутреннюю цилиндрические металлические оболочки 9 и 10, установленные с зазором одна относительно другой с образованием полостей “в” и “с”. В полость “в”, образованную между оболочками 9 и 10, помещен геттерный материал 8. Для загрузки геттерного материала в полость “в” на одном из торцов барабана предусмотрена съемная крышка (не показано). Полость “с”, образованная внутри оболочки 10, со стороны торцов барабана (упаковки) перекрыта разрушаемыми мембранами 11. Мембраны 11 выполнены из материала, разрушающего в загруженном состоянии контейнера при радиационном и/или тепловом воздействии со стороны отработавших сборок ТВЭЛ. В качестве материала для мембран в варианте осуществления изобретения используется, например, полиэтилен. В качестве подобного материала могут быть использованы другие полимерные материалы, например, полихлорвинил или полиамид. В другом варианте выполнения упаковки 7 ее разгерметизация может осуществляться, например, посредством устройства, основанного на использовании эффекта памяти формы. Внутренняя цилиндрическая металлическая оболочка 10 герметичной упаковки 7 выполнена газопроницаемой. В варианте выполнения оболочка 10 выполнена сеточной. В другом варианте (не показано) оболочка 10 может быть выполнена, например, в виде перфорированной обечайки.In an embodiment of the invention, the container is intended for dry storage, mainly of spent fuel assemblies of nuclear power plants with an RBMK-1000 reactor, for example, for 50 years in a nuclear power plant storage facility, followed by transportation of spent nuclear fuel to a regional storage facility or to a radiochemical plant for the purpose of further processing of nuclear fuel. The container contains a housing 1, the inner cavity “a” of which is covered by a protective sealing cover 2. A spacer grid 3 is inserted into the inner cavity “a” of the container, including diaphragms 4 with cell openings for installing pencil cases (ampoules) 5 with spent fuel assemblies. In another embodiment, the spent fuel assembly can be placed directly in the pipes passed through the hole-cells of the diaphragms 4 and are integral with the spacer grid. In the spacer grid 3 there are provided places for installing, for example, 3 blocks 6, each of which contains two sealed packages 7 with getter material 8. The packages 7 of each block are arranged in series and are detachably connected to each other. Each package is made in the form of a drum, including coaxial outer and inner cylindrical metal shells 9 and 10, installed with a gap one relative to the other with the formation of cavities “b” and “c”. A getter material 8 is placed in the “c” cavity formed between the shells 9 and 10. A removable cover (not shown) is provided for loading the getter material into the “c” cavity at one of the ends of the drum. The cavity "c", formed inside the shell 10, from the side of the ends of the drum (packaging) is blocked by destructible membranes 11. The membranes 11 are made of material that destroys the container in the loaded state during radiation and / or thermal exposure from spent fuel assemblies. As the material for the membranes in an embodiment of the invention, for example, polyethylene is used. Other polymeric materials, such as polyvinyl chloride or polyamide, can be used as a similar material. In another embodiment of the package 7, its depressurization can be carried out, for example, by means of a device based on the use of the shape memory effect. The inner cylindrical metal shell 10 of the sealed package 7 is made gas permeable. In an embodiment, the shell 10 is mesh. In another embodiment (not shown), the shell 10 can be made, for example, in the form of a perforated shell.

В варианте осуществления изобретения в одни из упаковок 7 помещен в качестве геттерного материала гранулированный материал на основе оксида кальция (СаО). Например, может быть использован материал, представляющий собой оксид кальция, гранулированный путем добавки к нему в качестве связующего высокообжигового гипса. В другие упаковки 7 помещен в качестве геттерного материала гранулированный материал на основе оксида палладия (PdO). В другом варианте упомянутые геттерные материалы могут размещаться в общих упаковках (т.е. нераздельно). Количество геттерного материала, помещаемого в контейнер, принимается исходя из суммарного максимально возможного (статистически ожидаемого количества) выделения воды, водорода и кислых (коррозионно-опасных) газов из установленных в дистанционирующую решетку контейнера отработавших сборок ТВЭЛ в течение всего времени их хранения в контейнере.In an embodiment of the invention, in one of the packages 7, a granular material based on calcium oxide (CaO) is placed as a getter material. For example, a calcium oxide material granulated by adding to it as a high calcined gypsum binder can be used. In other packages 7, a granular material based on palladium oxide (PdO) is placed as a getter material. In another embodiment, said getter materials may be placed in general packages (i.e., inseparably). The amount of getter material placed in the container is taken based on the total maximum possible (statistically expected amount) of the release of water, hydrogen and acidic (corrosive) gases from the spent fuel assemblies installed in the spacer grid of the container for the entire time they are stored in the container.

Герметичные упаковки 7 с геттерным материалом 8 размещают в дистанционирующей решетке 3 с ОЯТ. Затем герметичные упаковки с геттерным материалом совместно с дистанционирующей решеткой устанавливают во внутреннюю полость “а” контейнера. Последний герметизируют. При этом на корпус 1 контейнера устанавливается защитная герметизирующая крышка 2, затягивается болтовое соединение ее крепления. Производят контроль герметичности уплотнительных элементов.Sealed packages 7 with getter material 8 are placed in a spacer grid 3 with SNF. Then, sealed packages with getter material together with the spacer grid are installed in the inner cavity “a” of the container. The latter is sealed. At the same time, a protective sealing cover 2 is installed on the container body 1, the bolt connection of its fastening is tightened. Perform tightness control of the sealing elements.

Затем производят осушку внутренней полости “а” контейнера, для чего к предусмотренному в корпусе контейнера клапану подсоединяют присоединительное устройство, соединяющее внутреннюю полость “а” контейнера с системой осушки (не показано). Из внутренней полости контейнера до окончания осушки откачивают парогазовую смесь. В процессе осушки геттерный материал 8, помещенный в герметичную упаковку 7, остается изолированным от газовой среды внутренней полости контейнера. Таким образом в этот период исключается возможность насыщения геттерного материала водой и такими кислыми газами, как оксиды азота и серы, йодом и йодистым водородом, диоксидом углерода и др.Then, the inner cavity “a” of the container is dried, for which purpose a connecting device is connected to the valve provided in the container body, connecting the inner cavity “a” of the container with a drying system (not shown). The vapor-gas mixture is pumped out of the inner cavity of the container until the drying is completed. During the drying process, the getter material 8, placed in an airtight package 7, remains isolated from the gas medium of the internal cavity of the container. Thus, during this period, the possibility of saturation of the getter material with water and such acidic gases as nitrogen and sulfur oxides, iodine and hydrogen iodide, carbon dioxide, etc. is excluded.

После осушки внутренней полости контейнера при необходимости производят ее вакууммирование и заполнение инертным газом с помощью предусмотренных на контейнере клапанных устройств. После этого контейнер с отработавшими сборками ТВЭЛ транспортируют к месту предварительного хранения.After drying the inner cavity of the container, if necessary, it is evacuated and filled with an inert gas using the valve devices provided on the container. After that, the container with spent fuel assemblies is transported to the place of preliminary storage.

В начальный период хранения контейнера в результате теплового воздействия со стороны ОЯТ происходит разогрев внутренней полости контейнера и, следовательно, герметичных упаковок 7 с геттерным материалом до температуры, существенно превышающей 100°С. Одновременно упаковки с геттерным материалом подвергаются интенсивному радиационному воздействию.In the initial period of storage of the container as a result of heat exposure from the SNF, the inner cavity of the container and, therefore, the sealed packages 7 with getter material are heated to a temperature significantly higher than 100 ° C. At the same time, packages with getter material are exposed to intense radiation exposure.

В результате радиационного и/или теплового воздействия отработавших сборок ТВЭЛ в процессе хранения последних происходит разрушение мембран 11 и таким образом нарушается герметичность упаковок 7. Геттерный материал 8 вступает в контакт с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость “а” контейнера.As a result of the radiation and / or thermal effect of spent fuel assemblies during storage of the latter, membranes 11 are destroyed and thus the integrity of the packages 7 is broken. The getter material 8 comes into contact with the gaseous medium filling the internal cavity “a” of the container.

Гранулированным оксидом кальция осуществляется поглощение водяных паров из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера. Поглощение воды происходит по реакцииGranular calcium oxide absorbs water vapor from the gaseous medium filling the internal cavity of the container. Water absorption occurs by reaction

CaO+H₂O→ Ca(OH)₂.CaO + H ₂ O → Ca (OH) ₂ .

Таким образом вода при взаимодействии с оксидом кальция является химически связанной. Химическая связь воды оксидом кальция является высокоустойчивой к действию повышенной температуры и радиации.Thus, water, when reacted with calcium oxide, is chemically bound. The chemical bond of water with calcium oxide is highly resistant to high temperature and radiation.

Кроме водяных паров в газовой среде, заполняющей внутреннюю полость контейнера, могут присутствовать водород и радиоактивные газы: углерод 14, в основном, в форме диоксида СО₂, йод 129 в форме I₂ и HI, тритий в форме НТ и Т₂. Имея щелочной характер, оксид кальция (СаО) будет поглощать все кислые газообразные соединения. При этом поглощение происходит с образованием следующих соединений:In addition to water vapor, hydrogen and radioactive gases can be present in the gas medium filling the internal cavity of the container: carbon 14, mainly in the form of CO ₂ dioxide, iodine 129 in the form of I ₂ and HI, tritium in the form of NT and T ₂ . Having an alkaline nature, calcium oxide (CaO) will absorb all acidic gaseous compounds. In this case, absorption occurs with the formation of the following compounds:

CO₂→ CaCO₃;CO ₂ → CaCO ₃ ;

HI→ CaI₂.HI → CaI ₂ .

Вместе с этим гранулированным оксидом палладия осуществляется поглощение из газовой среды, заполняющей внутреннюю полость контейнера, трития и водорода. Известно, что водород и тритий в молекулярной форме легко окисляются в нормальных условиях оксидом палладия. Так, для окисления 10 л водорода достаточно ~ 50 г оксида палладия. При этом оксид палладия восстанавливается до металла, который, в свою очередь, является катализатором процесса окисления водорода кислородом при наличии последнего в газовой среде. Образующаяся при окислении водорода вода (включая и тритиевую) затем поглощается оксидом кальция. Таким образом, обеспечивается поглощение геттерными материалами паров воды, кислых (коррозионно-опасных) газов, водорода и трития, попадающих в газовую среду, заполняющую внутреннюю полость “а” контейнера в результате выделения их, например, из поврежденных отработавших сборок твэл.Together with this granular palladium oxide, absorption is carried out from the gas medium filling the internal cavity of the container, tritium and hydrogen. It is known that hydrogen and tritium in molecular form are easily oxidized under normal conditions with palladium oxide. So, for the oxidation of 10 l of hydrogen, ~ 50 g of palladium oxide is sufficient. In this case, palladium oxide is reduced to a metal, which, in turn, is a catalyst for the process of hydrogen oxidation by oxygen in the presence of the latter in a gaseous medium. Water formed during the oxidation of hydrogen (including tritium) is then absorbed by calcium oxide. Thus, the getter materials are absorbed by water vapor, acidic (corrosive) gases, hydrogen and tritium, which enter the gaseous medium filling the internal cavity “a” of the container as a result of their separation, for example, from damaged spent fuel assemblies.

Таким образом, заявляемый способ освобождения газовой среды внутренней полости контейнера для транспортировки и/или хранения отработавших сборок ТВЭЛ ядерных реакторов от водяных паров и газообразных продуктов деления топлива обеспечивает возможность оптимального использования геттерного материала благодаря исключению возможности преждевременного контакта последнего с газовой средой, заполняющей внутреннюю полость контейнера, что в конечном итоге обеспечивает повышение радиационной безопасности и срока эксплуатации контейнера.Thus, the inventive method of releasing the gas medium of the inner cavity of the container for transportation and / or storage of spent fuel assemblies of nuclear reactors from water vapor and gaseous fission products ensures the optimal use of getter material by eliminating the possibility of premature contact of the latter with the gas medium filling the inner cavity of the container , which ultimately provides increased radiation safety and lifetime of the container .

Claims

1. A method of releasing the gas medium of the inner cavity of a container for transporting and / or storing spent fuel assemblies of nuclear reactors from water vapor and gaseous fuel fission products, wherein at least one sealed package with getter material is installed in a container with spent fuel assemblies of the fuel elements and depressurization is carried out said packaging, wherein calcium oxide is used as the getter material, characterized in that after the installation of the getter package in the container, the latter is sealed, after which the depressurization of the package with getter material is carried out by radiation and / or thermal exposure to spent fuel assemblies in the process of storage of the latter.

2. The method according to claim 1, characterized in that palladium oxide is added as a getter material.