RU2236895C2 - Центробежный способ получения высокообогащенного изотопа 13с и устройство для проведения реакций изотопного обмена в каскаде газовых центрифуг - Google Patents

Abstract

Изобретение может быть использовано в ядерной технике и химической промышленности. Исходный СО₂ пропускают через противоточный разделительный каскад газовых центрифуг. В трассы тяжелой фракции ступеней каскада устанавливают устройства для проведения реакций изотопного обмена. Эти устройства закрыты плоскими крышками 3 и заполнены твердым катализатором 6, размещенным между предохранительными сетками 4. В качестве катализатора можно использовать скелетный никель фильтров газодиффузионного производства, гранулированный ZnO или CuO. Исходный CO₂ неравновесного состава подают через патрубок 7. На поверхности катализатора 6 происходит реакция гомомолекулярного изотопного обмена между молекулами СО₂, содержащими изотопы ¹²С, ¹³С, ¹⁶О, ¹⁷O, ¹⁸О. В результате этой реакции СО₂ приходит в равновесное состояние, т.е. легкий изотоп ¹²С находится преимущественно в легкой фракции, а тяжелый - ¹³С - преимущественно в тяжелой фракции. СО₂ равновесного состава пропускают через патрубок 2, подают в трассу питания следующей ступени каскада и подвергают центробежному разделению. Устройство дополнительно снабжено внешним кольцевым контуром 5 для нагрева. Изобретение позволяет достичь обогащения СО₂ по изотопу ¹³С не менее 99,32% и исключить отклонение СО₂ от равновесного состава на выходе из газовых центрифуг. 2 с. и 2 з.п. ф-лы, 2 табл., 1 ил.

Description

Изобретение относится к области разделения изотопов центробежным способом и может быть использовано при производстве высокообогащенного изотопа ¹³С на разделительных каскадах при использовании диоксида углерода в качестве рабочего вещества.

Известен способ двухэтапного получения высокообогащенного (более 99%) изотопа ¹³С с использованием комбинированной лазерно-центробежной схемы, при которой на первом этапе производится некоторое начальное обогащение по целевому изотопу лазерным методом, а на втором этапе производится дообогащение до заданной концентрации ¹³С центробежным способом [1].

Одной из проблем при производстве ¹³С центробежным способом является наличие так называемых изотопных перекрытий, обусловленных полиизотопией элементов, входящих в состав молекул рабочего вещества (СО₂).

Как видно из данных табл. 1, в состав молекул кроме целевого (¹³С) могут входить изотоп ¹²С, а также изотопы кислорода ¹⁶О, ¹⁷О, ¹⁸О. Целевой изотоп ¹³С, таким образом, может одновременно находиться в составе молекул с различными массами. Данное явление называют изотопным перекрытием.

В рассматриваемом случае получение целевого изотопа ¹³С возможно накоплением в тяжелой фракции каскада молекул с массами 45, 46, 47, 48, 49, то есть тех, в состав которых входит ¹³С. Как видно из табл. 1, в накапливаемых массовых компонентах (даже в более тяжелых, чем компоненты с основным содержанием целевого изотопа), кроме целевого, содержится ~0.4% изотопа ¹²С.

При использовании центробежного способа, где основной разделительный эффект достигается за счет разницы масс компонент, молекулы, состоящие из различных изотопов элементов и имеющие одинаковую молекулярную массу, будут вести себя в поле действия центробежных сил одинаково. Поэтому вследствие изотопного перекрытия теоретический предел получения изотопа ¹³С за один этап работы каскада равен ~97.35%.

Таким образом, для получения изотопа ¹³С с обогащением более 99% на разделительном каскаде вследствие вышесказанного необходима реализация, как минимум, двухэтапной схемы, что в значительной степени повышает себестоимость целевого изотопа. Это является недостатком данного способа.

Установлено, что при разделении первоначально химически равновесного диоксида углерода состав легкой и тяжелой фракций ступеней по длине каскада постепенно отклоняется от состава, соответствующего равновероятному распределению изотопов углерода и кислорода по массовым компонентам диоксида углерода (неравновесное состояние).

Также установлено, что при неравновесном состоянии диоксида углерода значительное количество легкого изотопа ¹²С содержится в тяжелых массовых компонентах (массы 45, 46, 47) по сравнению с равновесным состоянием.

Приведя диоксид углерода в равновесное состояние в ступенях каскада, можно добиться значительного увеличения разделительного эффекта и достижения предельного обогащения в один этап за счет перехода изотопа ¹²С из более тяжелых массовых компонент в более легкие, а целевого изотопа ¹³С - в более тяжелые.

Восстановить равновесное состояние в ступенях можно при помощи реакций изотопного обмена между молекулами диоксида углерода.

Целью данного изобретения является разработка способа получения высокообогащенного изотопа ¹³С на каскаде газовых центрифуг с использованием изотопного обмена для приведения диоксида углерода в ступенях каскада в равновесное состояние, что способствует удалению из накапливаемых массовых компонент изотопа ¹²С и, в конечном итоге, достижению предельного уровня обогащения диоксида углерода по изотопу ¹³С за один этап работы каскада. Целью изобретения также является разработка специального устройства для проведения реакций изотопного обмена в каскаде газовых центрифуг.

Поставленная цель достигается тем, что в разделительном каскаде газовых центрифуг осуществляется гомомолекулярная каталитическая реакция изотопного обмена [2], в результате которой происходит изотопное выравнивание в молекулах диоксида углерода. Проведение реакций изотопного обмена осуществляется при помощи специальных устройств, заполненных твердым катализатором с развитой поверхностью. Устройства устанавливаются в трассы тяжелой фракции ступеней каскада.

Пример 1.

В табл.2 приведен состав диоксида углерода в трассе тяжелой фракции каскада газовых центрифуг при следующих условиях разделения:

- без использования в каскаде интенсивного изотопного обмена,

- с использованием изотопного обмена, с установкой в трассы тяжелой фракции ступеней каскада устройств, для проведения реакций изотопного обмена, а также расчетный состав, соответствующий равновероятному распределению изотопов углерода и кислорода по массовым компонентам диоксида углерода.

Расчет равновесного состава п.3 производился по методике [3].

Как видно из табл. 2, состав диоксида углерода (п.1 табл.2), получаемый в трассе тяжелой фракции каскада газовых центрифуг без использования устройств для проведения реакций изотопного обмена является неравновесным и в значительной степени отличается от составов (п.п.2, 3 табл.2.) при одинаковом исходном составе диоксида углерода в питании каскада (табл.1). Очевидно, что низкая концентрация изотопа ¹³С в трассе тяжелой фракции каскада является следствием значительного содержания изотопа ¹²С в молекулах “тяжелых” массовых компонент (45, 46, 47).

При использовании устройств для проведения изотопного обмена состав диоксида углерода в трассе тяжелой фракции каскада приближается к равновесному, при этом наблюдается рост содержания целевого изотопа ¹³С в молекулах CO₂.

Пример 2.

Устройство для проведения реакций изотопного обмена в противоточном разделительном каскаде газовых центрифуг (чертеж), представляет собой сосуд цилиндрической формы объемом ~10 литров, имеющий соединительные патрубки для подачи (7) и отвода (2) рабочего газа, а так же специальный патрубок для вакуумирования (1), предохранительные сетки (4) для предотвращения попадания частиц катализатора во внутренние полости каскада. Корпус устройства закрыт в верхней и нижней части плоскими крышками (3) через фланцевые соединения. Устройство может работать при повышенной температуре, для чего имеет внешний кольцевой контур (5) для подачи горячей воды. В качестве твердого катализатора (6) использовался скелетный никель фильтров газодиффузионного производства типа УЗВМ ТУ 278-79. Положительный эффект достигается также при использовании гранулированных оксидов цинка (ZnO) и меди (СuО).

Устройство устанавливается в трассе тяжелой фракции ступеней противоточного разделительного каскада газовых центрифуг, откачивается через патрубок (1), вакуумируется. Диоксид углерода неравновесного состава поступает в устройство через патрубок (7), проходит через предохранительную сетку (4) и слой катализатора (6), на поверхности которого происходит реакция гомомолекулярного изотопного обмена между молекулами диоксида углерода, в результате которой диоксид углерода приходит в равновесное состояние. Далее, пройдя предохранительную сетку (4), диоксид углерода уже в равновесном состоянии через патрубок (2) поступает в трассу питания следующей ступени каскада.

Предлагаемый способ отличается от существующего тем, что в существующем способе центробежного разделения в каскаде не используется изотопный обмен в диоксиде углерода, что значительно снижает его эффективность, требует проведения дополнительных этапов разделения.

ИСТОЧНИКИ

1. О.Н. Годисов, В.М. Вецко. Разработка расчетной модели оптимизации лазерно-центробежного метода получения высокообогащенного изотопа ¹³С. //Доклад на 3-ей всероссийской конференции “Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул”. Звенигород, 5-9 октября 1998 г.

2. Г.К. Боресков, Л.А. Касаткина, В.Г. Америков. Гомомолекулярный изотопный обмен СО₂ на окислах металлов IV периода. //Кинетика и катализ. Том X, вып. 1, 1969 г.

3. А.А. Сазыкин. Некоторые проблемы разделения полиизотопных смесей кинетическими методами. //Доклад на 3-ей всероссийской конференции “Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул”. Звенигород, 5-9 октября 1998 г.

Claims (4)

1. Способ обогащения изотопа ¹³С в форме СО₂ центробежным способом, состоящий в пропускании исходного СО₂ через противоточный разделительный каскад газовых центрифуг, отличающийся тем, что в трассы тяжелой фракции ступеней каскада устанавливают устройства для проведения реакций изотопного обмена, содержащие твердый катализатор с развитой поверхностью.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что устройства для проведения реакций изотопного обмена нагревают.

3. Устройство для проведения реакций изотопного обмена при обогащении изотопа ¹³С в форме СО₂ центробежным способом, характеризующееся тем, что оно заполнено твердым катализатором с развитой поверхностью и установлено в трассе тяжелой фракции ступени противоточного разделительного каскада газовых центрифуг.

4. Устройство по п.3, отличающееся тем, что оно дополнительно снабжено внешним нагревателем для обеспечения его работы при повышенной температуре.