RU221097U1 - Сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений - Google Patents

Abstract

Полезная модель относится к кристаллографии и технике детектирования ионизирующих излучений, а более конкретно к конструкции сцинтиллятора. Сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений содержит подложку в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой и кристаллический слой микрокристаллов ZnO. При этом кристаллический слой микрокристаллов ZnO образует сплошную пленку толщиной не менее 98 мкм. Техническим результатом является увеличение интенсивности рентгенолюминесценции сцинтиллятора в УФ-диапазоне. 1 з.п. ф-лы, 5 ил.

Description

Полезная модель относится к кристаллографии и технике детектирования ионизирующих излучений, а более конкретно к конструкции сцинтиллятора.

Ввод в действие современных ускорителей с их высокой энергией и светимостью требует конструирования детекторов с улучшенными характеристиками в энергетическом, пространственном и временном разрешении. Не менее важными требованиями являются высокая надежность, радиационная стойкость, а также простота и дешевизна изготовления. Таким требованиям удовлетворяют сцинтилляционные детекторы, однако изготовить сцинтиллятор одновременно с относительно большим световыходом и малым временем отклика на данном этапе не удается.

В настоящее время, наиболее перспективным материалом для применения в качестве сверхбыстрого сцинтиллятора рассматривается ZnO, однако удовлетворительное для применения временное разрешение достигается только с использованием объемных кристаллов ZnO [2]. Это обусловлено тем, что в спектре излучения ZnO присутствуют две компоненты излучения: экситонная люминесценция, находящаяся вблизи края фундаментального поглощения (380÷400 нм), и зеленая люминесценция с максимумом в области 45 К650 нм [3]. Экситонная люминесценция в ZnO имеет характерное время высвечивания менее 1 не [4], что может быть использовано в сверхбыстрых сцинтилляционных детекторах. Зеленая же люминесценция, источником которой являются дефекты кристаллической решетки ZnO [3, 5], обладает характерным временем затухания люминесценции порядка 1 мкс - неприемлемым для высокого временного разрешения, хотя и гораздо большим световыходом.

Объемные кристаллы ZnO, обладающие совершенной кристаллической структурой демонстрируют преимущественно экситонную люминесценцию и применяются для регистрации гамма-квантов и рентгеновского излучения, для которых необходим достаточно большой объем вещества. Однако, имеющиеся на данный момент исследования [6, 7] показывают техническую трудность и дороговизну изготовления ZnO в форме монокристаллов.

Альтернативой объемным кристаллам могут являться керамика, толстые (толщиной более 10 мкм) пленки и ансамбли микрокристаллов ZnO, что является аналогами предлагаемого решения. Однако пленки ZnO толщиной более 30 мкм, полученные ранее методом магнетронного распыления на подложки [8], и ансамбли микрокристаллов ZnO, полученные гидротермальным методом [9], характеризовались люминесценцией только в зеленой области спектра и характерным временем ее затухания порядка 1 мкс - неприемлемым для детектора с высоким временным разрешением.

Известен способ получения из газовой фазы неупорядоченных ансамблей микрокристаллов ZnO на краях кремниевых подложек, которые можно рассматривать как «быстрые» сцинтилляторы рентгеновского излучения [10]. Из всего многообразия полученных в [10] кристаллических наноструктур ZnO наиболее интенсивную УФ-рентгенолюминесценцию (сравнимую с таковой для порошка из монокристалла ZnO) демонстрировали наноиглы ZnO. При этом рентгенолюминесценция в зеленой области спектра была практически полностью потушена в случае наноигл ZnO. Таким образом, только один из продуктов синтеза наноструктур ZnO -аналогов пригоден для детектирования рентгеновского излучения с высоким временным разрешением (с учетом упомянутых выше различий времени затухания рентгенолюминесценции в УФ- и зеленом участках спектра [3-5]).

Кроме того, кислород мог поступать в устройство для роста только через выходное отверстие, так что при реализации способа [10] не контролировали концентрацию и скорость потока кислорода, необходимого для протекания реакции синтеза ZnO: 2Zn↑+O₂=2ZnO↑. Эти недостатки приводят к тому, что пригодные для детектирования рентгеновского излучения с высоким временным разрешением наноструктуры ZnO локализуются только на малых участках подложки площадью не более 1×1 мм и не могут быть использованы для создания детекторов со стандартной апертурой не менее 10×10 мм². Т.е. недостатком известного сцинтиллятора-аналога является, то, что пригодные для детектирования рентгеновского и гамма-излучений с высоким временным разрешением наноструктуры ZnO локализованы на малых участках подложки площадью не более 1×1 мм и не могут быть использованы для создания детекторов со стандартной апертурой не менее 10×10 мм².

Известен способ, устройство и сцинтиллятор [11, третий пункт формулы], который по совокупности признаков имеет сходство с предлагаемым техническим решением и может быть выбран в качестве аналога. Известный сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений содержит подложку, выполненную в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой и слой нанокристаллов ZnO. Разработанное в [11] устройство позволяет получать сцинтилляторы с равномерным однородным слоем ZnO на подложке с площадью достаточной для использования в детекторах ионизирующих излучений. Появляется возможность изготовления сцинтилляторов для массового применения в детекторах ионизирующих излучений. Возможность сцинтилляционного детектирования излучений [11] достигаются в результате того, что подложка выполнена в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой, ориентированной в плоскости (0001), а слой нанокристаллов ZnO имеет площадь не менее 10×10 мм. Основными недостатками сцинтиллятора по [11] является невысокая степень текстуры и плотности ансамбля нанокристаллов ZnO (фиг. 2 в описании [11]), приводящая к значительному рассеянию оптического излучения сцинтилляций, слабому оптическому пропусканию сцинтиллятора (фиг. 3 в описании [11]). Такой материал не способен обеспечить эффективное детектирование ионизирующих излучений с высоким пространственным разрешением.

Наиболее близким техническим решением - прототипом является сцинтиллятор [1], схема которого изображена на фиг. 2. Этот сцинтиллятор-прототип для регистрации ионизирующих излучений содержит подложку в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой и кристаллический слой ZnO. Поверхность подложки параллельна кристаллографической плоскости сапфира, а кристаллический слой сцинтиллятора образован микрокристаллами ZnO, ось которых <0001> отклоняется от плоской поверхности подложки на угол в диапазоне 85÷95°, что обеспечивает увеличение прозрачности сцинтиллятора в оптическом диапазоне и снижение величины рассеяния. Микрокристаллы ZnO, образующие чувствительный слой к излучению, имеют у основания размер не менее 5 мкм в сечении, параллельном кристаллографической плоскости (0001) ZnO, и длину ~10 мкм вдоль оси<0001>.

Недостатком прототипа является сравнительно невысокая интенсивность его рентгенолюминесценции, что обусловлено сравнительно низкой плотностью ансамбля микрокристаллов ZnO на подложке (фиг. 2) и сравнительно малой длиной микрокристаллов (около 10 мкм). Выше отмечалось, что для эффективных сцинтилляций необходим достаточно большой объем вещества. Сцинтиллятор-прототип [1] в силу указанных причин обладает сравнительной невысокой величиной чувствительности к ионизирующему излучению.

Технической задачей, которая решается предлагаемым сцинтиллятором, является получение сплошной и толстой по сравнению с прототипом, текстурированной пленки ZnO с площадью достаточной для использования в детекторах ионизирующих излучений и высокой оптической прозрачностью.

Технический результат - увеличение интенсивности рентгенолюминесценции сцинтиллятора в УФ-диапазоне.

Поставленная техническая задача и результат достигаются в результате того, что в сцинтилляторе для регистрации ионизирующих излучений, содержащем подложку в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой и кристаллический слой микрокристаллов ZnO, кристаллический слой микрокристаллов ZnO образует сплошную пленку толщиной не менее 98 мкм. При этом поверхность подложки и микрокристаллов ZnO параллельны кристаллографической плоскости С (0001) сапфира и имеет апертуру не менее 10×10 мм².

Существо полезной модели поясняется на фигурах.

фиг. 1 - схема предлагаемого сцинтиллятора на сапфировой подложке с двухсторонней полировкой в виде массива сросшихся кристаллитов ZnO (2), образующих сплошную, толстую и текстурированную пленку ZnO (3). Ось преимущественной текстуры пленки ZnO и ориентация сапфировой подложки <0001> указаны стрелкой, h - толщина пленки.

Фиг. 2 - схема сцинтиллятора-прототипа для регистрации ионизирующих излучений:

фиг.3. РЭМ-изображения (Jeol Neoscope 2 (JCM-6000)) поверхности (а) и поперечного среза (б) сцинтиллятора «пленка ZnO/подложка Al₂O₃» на С-сапфире;

фиг. 4. Рентгеновския дифрактограмма текстурированной, сплошной, толстой пленки ZnO на С-сапфире. Положение наблюдаемых дифракционных линий ZnO соответствует JCPDS: 043-0002;

фиг. 5. Спектр рентгенолюминесценции сплошной толстой пленки ZnO на С-сапфире;

фиг. 6. Кинетика рентгенолюминесценции сплошной толстой пленки ZnO на С-сапфире.

Разработанное устройство-сцинтиллятор (фиг. 1) существенно отличается по строению от прототипа (фиг. 2), который содержит сапфировую подложку 1 с двухсторонней полировкой поверхности параллельную кристаллографической плоскости сапфира, субмикронный буферный слой 2 окиси цинка ZnO на сапфировой подложке, слой-сцинтиллятор 3 из микрокристаллов ZnO, удлиненных вдоль оси <0001>, где а - угол между осями <0001>удлиненных микрокристаллов ZnO и плоскостью подложки, лежащий в диапазоне 85÷95°.

Предлагаемый сцинтиллятор содержит сапфировую прозрачную подложку 1 и на ней толстую, сплошную, текстурированную пленку 4 сцинтиллятора из сросшихся кристаллитов 5. Конкретно, подложка выполнена в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой, ориентированной в плоскости (0001), а пленка ZnO также параллельна плоскости (0001), имеет площадь не менее 10×10 мм и толщину не менее 98 мкм. Для дальнейшего увеличения толщины пленки ZnO нет технологических ограничений. Однако, поскольку пленка не является идеальным монокристаллом, то по мере увеличения ее толщины повышается интенсивность рассеяния излучения сцинтилляций в УФ и видимом диапазонах спектра на границах кристаллитов ZnO.

Предлагаемое устройство может быть отнесено к «быстрым» сцинтиллятором с высокой интенсивностью сцинтилляций в оптическом диапазоне.

Применяли следующий способ создания «быстрого» сцинтиллятора в виде толстой сплошной пленки ZnO на сапфире. Пластины сапфира С (0001) ориентации подвергали двусторонней химико-механической полировке в соответствии с разработанной ранее методикой [12]. На поверхность пластин наносились пленки ZnO с использованием оригинальной методики без охлаждения мишени ZnO [13] на автоматизированном магнетронном комплексе «ВАТТ АМК-МИ» (ООО «ФерриВатт», Казань). Перед каждым распылением вакуумная камера откачивалась до остаточного давления ~9⋅10^-5 Па. Давление рабочего газа (кислород) регулировали с помощью РРГ-10 (ООО "Элточприбор", Россия) и измеряли широкодиапазонным вакуумметром TELEVAC СС-10 (США). Температура подложки 830°С, давление кислорода - 1 Па, ток разраяда - 500 мА. Нагрев подложки осуществлялся резистивным нагревателем (нихром). Время осаждения 2 часа.

Ниже приводятся примеры исследований, которые были проведены на предлагаемом сцинтилляторе.

Пример №1.

Микроскопические исследования проводились на растровом электронном микроскопе Jeol Neoscope 2 (JCM-6000), включая измерение толщины пленок на их поперечных срезах.

Толщина пленки ZnO на сапфире для различных образцов по результатам исследования срезов методом растровой электронной микроскопии (РЭМ) составляла 98-^102 мкм (фиг. 3б). На поперечных срезах проявлялась плотная столбчатая структура ZnO. Толщина пленки ZnO была одинакова в указанных пределах по всей площади образца размером не менее 10×10 мм².

Пример №2.

Исследования рентгеновской дифракции (РД) проводили на дифрактометре X'PERT PRO (PANalytical, Нидерланды) в геометрии "на отражение" методом Брэгга-Брентано, излучение CuK_α (λ=1,5418 ) с использованием Niβ-фильтра. Образцы пленок ZnO на С-плоскости сапфира, по данным РД, преимущественно были ориентированы в плоскости (0001). Степень текстуры пленок - высокая (фиг. 4). Примеры №1 и 2 подтверждают схематическое строение разработанного сцинтиллятора (фиг. 1)

Пример №3.

Для характеризации сцинтилляции полученных толстых пленок ZnO на С-сапфире производили измерения спектров рентгенолюминесценции в геометрии «на отражение» под непрерывным рентгеновским возбуждением (40 кВ, 10 мА, W-анод). Для сравнения с прототипом [1] исследования люминесцентных свойств проводилось в одинаковых условиях: мощность, излучения, настройки монохроматора, площадь засветки.

Для регистрации оптического излучения использовался монохроматор МДР-2 и система счета фотонов Hamamatsu Н8259-01. Спектр излучения снимался в диапазоне 350-650 nm. При этом производилась корректировка на спектральную чувствительность установки.

Спектры полного пропускания снимались в диапазоне 350-1100 нм при помощи двулучевого спектрофотометра SPECORD 200 PLUS, оборудованного интегрирующей сферой, (этих данных мы не приводим вроде). Исследования кинетики рентгенолюминесценции производили в интегральном режиме, т.е. без выделения определенного спектрального диапазона, при импульсном рентгеновском возбуждении методом однофотонного счета при помощи установки, описанной в [14]. Все спектральные и кинетические измерения производили при комнатной температуре.

На фиг. 5 представлены спектры РЛ полученных толстых пленок ZnO на С-подложках сапфира. Видно, что интенсивность рентгенолюминесценции в УФ-диапазоне полученной сплошной, толстой текстурированной пленки ZnO на С-сапфире приблизительно в 10 раза больше, чем у сцинтилляторов-прототипа на основе ансамблей микрокристаллов ZnO на М- и А-подложках из сапфира [1]. Широкая полоса люминесценции в области 500-650 нм (ЗЛ) соответствует излучению собственных дефектов ZnO.

На толстой пленке ZnO на С-сапфире была измерена кинетика РЛ во временном диапазоне 0-20 не (фиг. 6). Видно, что основная компонента люминесценции лежит в диапазоне 0-3 не и имеет время спада (без учета ширины возбуждающего импульса) порядка 0.9-1.1 не, что соответствует КрЛ ZnO.

Таким образом, проведенные спектроскопические исследования показали промышленную применимость полученных сплошных, текстурированных толстых пленок ZnO на С-сапфире в качестве «быстрого» чувствительного элемента (эффективного преобразователя рентгеновского и гамма-излучения в видимое излучение) для детекторов ионизирующих излучений, в том числе и в геометрии «на просвет» за счет высокой оптической прозрачности такого сцинтиллятора.

ИСТОЧНИКИ ИНФОРМАЦИИ

1. Каневский В.М., Муслимов А.Э., Буташин А.В., Исмаилов A.M., Эмирасланова Л.Л., Веневцев И.Д. Сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений // Патент на полезную модель. RU №215399. Опубл. 12.12.2022. Бюл. №35.

2. Wilkinson J., Ucer К.В., Williams R.T. // Nucl. Instr. Methods Phys. Res. A. 2005. T. 537. P. 66.

3. Родный П.А., Черненко К.А., Веневцев И.Д. // Оптика и спектроскопия. 2018. Т. 125. №3. С. 357.

4. Wagner M.R., Callsen G., Reparaz G.S., Schulze J.-H., Kirste R., Cobet M., Ostapenko I.A., Rodt S., Nenstiel C, Kaiser M., Hoffmann A., Rodina A.V., Phillips M.R., Lautenschlager S., Eisermann S.,. Meyer B.K // Phys. Rev. B. 2011. V. 84. P. 035313.

5. Meyer B.K., Alves H., Hofmann D.M., Kriegseis W., Forster D., Bertram F., Christen J., Hoffmann A., Strassburg M., Dworzak M., Haboeck U., Rodina A.V. // Phys. Stat. Sol. (b). 2004. V. 241. P. 231.

6. Oka K., Shibata H., Kashiwaya S. // J. Cryst. Growth. 2002. V. 237. №1. P. 509.

7. Huang F., Lin Z., Lin W., Zhang J., Ding K., Wang Y., Zheng Q., Zhan Z. Yan F., Chen D., Lv P., Wang X. // Chin. Sci. Bull. 2014. V. 59. №12. P. 1235.

8. Редькин A.H., Маковей З.И., Грузинцев A.H., Якимов Е.Е., Кононенко О.В., Фирсов А.А. // Неорг.матер. 2009. Т. 45.В. 11.с.1330.

9. Toyota Motor Corporation. Powder phosphor and method for manufacturing the same, and light emitting device, display device and fluorescent lamp having powder phosphor // JP 4827099 B2, publ. date 30.11.2011.

10. Sun X.H., Lam S., Sham Т.K., Heigl F., Jurgensen A., Wong N.B. Synthesis and Synchrotron Light-Induced Luminescence of ZnO Nanostructures: Nanowires, Nanoneedles, Nanoflowers, and Tubular Whiskers // J. Phys. Chem. B. 2005. V. 109. P. 3120.

11. Буташин A.B., Веневцев И.Д., Муслимов А.Э., Каневский В.М., Родный П.А., Задорожная Л.А., Яшков В.Н. Способ изготовления сцинтиллятора для датчиков регистрации ионизирующих излучений, устройство для его осуществления и сцинтиллятор для датчиков регистрации ионизирующих излучений // Патент RU 2737506 С1. Опубл. 02.12.2020. Бюл. №34.

12. Муслимов А.Э., Асадчиков В.Е., Буташин А.В., Власов В.П., Дерябин А.Н., Рощин Б.С, Сульянов С.Н., Каневский В.М. Сверхгладкая и модифицированная поверхность кристаллов сапфира: получение, характеризация и применение в нанотехнологиях // Кристаллография. 2016. Т. 61. №5. С. 703-717.

13. Ismailov A.M., Nikitenko V.A., Rabadanov M.R., Emiraslanova L.L., Aliev I.Sh., Rabadanov M.Kh. Sputtering of a hot ceramic target: Experiments with ZnO // Vacuum. 2019. V.1 68. P. 108854.

14. Rodnyi P.A., Mikhrin S.B., Mishin A.N., Sidorenko A.V. // IEEE Trans. Nucl. Sci. 2001. V. 48. №6. P. 2340.

Claims (2)

1. Сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений, содержащий подложку в виде сапфировой пластины с двухсторонней сверхгладкой полировкой и кристаллический слой микрокристаллов ZnO, отличающийся тем, что кристаллический слой микрокристаллов ZnO образует сплошную пленку толщиной не менее 98 мкм.

2. Сцинтиллятор для регистрации ионизирующих излучений по п. 1, отличающийся тем, поверхность подложки и микрокристаллов ZnO параллельны кристаллографической плоскости С (0001) сапфира и имеет апертуру не менее 10×10 мм².

Images