RU2172787C1 - Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles - Google Patents
Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles Download PDFInfo
- Publication number
- RU2172787C1 RU2172787C1 RU2000108101A RU2000108101A RU2172787C1 RU 2172787 C1 RU2172787 C1 RU 2172787C1 RU 2000108101 A RU2000108101 A RU 2000108101A RU 2000108101 A RU2000108101 A RU 2000108101A RU 2172787 C1 RU2172787 C1 RU 2172787C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- melt
- phase
- metallic
- metal
- crucible
- Prior art date
Links
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P10/00—Technologies related to metal processing
- Y02P10/20—Recycling
Landscapes
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Manufacture And Refinement Of Metals (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к области металлургии, а именно к пирометаллургической переработке отходов, отработавших материалов и изделий, и, в частности, к переработке металлических и твердых смешанных радиоактивных отходов (РАО), а также облученных тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) и тепловыделяющих сборок (ТВС), содержащих отработавшее топливо ядерных реакторов (ОЯТ). The invention relates to the field of metallurgy, namely to the pyrometallurgical processing of waste, spent materials and products, and, in particular, to the processing of metal and solid mixed radioactive waste (RAW), as well as irradiated fuel elements (TVEL) and fuel assemblies (FA), containing spent fuel from nuclear reactors (SNF).
Проблема переработки радиоактивных отходов и отработавших материалов, в т. ч. ОЯТ, является одной из важнейших экологических проблем ядерной энергетики. Существующие способы переработки твердых радиоактивных отходов и отработавшего ядерного топлива, основанные на водных технологиях, и, в частности, на экстракции радионуклидов растворами органических соединений, обладают рядом недостатков: многостадийность технологических схем, большие объемы аппаратуры, занимающие значительные производственные площади, большие объемы образующихся водных сбросов из-за ограничений по содержаниям радионуклидов в них и др. Очевидно, что при переработке радиоактивных отходов наиболее эффективной будет такая технология, в которой образующихся радиоактивных отходов будет как можно меньше и в наиболее компактной форме, пригодной для окончательного захоранивания. Это может быть достигнуто при применении пирометаллургических технологий, которые имеют целый ряд преимуществ перед водными процессами. Пирометаллургические технологии не приводят к образованию больших количеств жидких РАО, а также обеспечивают более компактное размещение оборудования, которое занимает в много раз меньше производственных площадей по сравнению с существующими водными технологиями. The problem of processing radioactive waste and spent materials, including SNF, is one of the most important environmental problems of nuclear energy. Existing methods of processing solid radioactive waste and spent nuclear fuel, based on water technologies, and, in particular, on the extraction of radionuclides with solutions of organic compounds, have several disadvantages: multi-stage technological schemes, large volumes of equipment, occupying significant production areas, large volumes of generated water discharges due to restrictions on the content of radionuclides in them, etc. It is obvious that when processing radioactive waste the most effective will be a technology in which the resulting radioactive waste will be as small as possible and in the most compact form suitable for final disposal. This can be achieved using pyrometallurgical technologies, which have a number of advantages over water processes. Pyrometallurgical technologies do not lead to the formation of large quantities of liquid radioactive waste, and also provide a more compact arrangement of equipment, which occupies many times less production space compared to existing water technologies.
Существует устройство (Пат. США 5136137, МКИ В 23 К 9/00, приоритет 22.08.1992) для переработки вредных отходов, в т.ч. и радиоактивных, методом расплавления посредством воздействия на них плазменных факелов во вращающемся керамическом тигле, с последующим сливом расплава в изложницы. Закристаллизованный и охлажденный продукт вместе с изложницами упаковывают в контейнеры для окончательного захоранивания. Недостатком данного изобретения является то, что не обеспечивается разделения продуктов плавки на металлическую и шлаковую фазы и радионуклиды содержаться во всей массе переплавленного продукта, а также проведение процесса в керамических плавильных тиглях, которые, как известно, не обладают достаточной термо - и коррозионной стойкостью в агрессивной среде металлических и особенно шлаковых расплавов. There is a device (US Pat. US 5136137, MKI B 23 K 9/00, priority 08/22/1992) for the processing of hazardous waste, including and radioactive, by melting by exposure to plasma torches in a rotating ceramic crucible, followed by the discharge of the melt into the molds. The crystallized and chilled product, together with the molds, is packed in containers for final disposal. The disadvantage of this invention is that it is not possible to separate the melting products into metal and slag phases and radionuclides contained in the entire mass of the melted product, as well as the process in ceramic melting crucibles, which, as you know, do not have sufficient thermal and corrosion resistance in aggressive environment of metal and especially slag melts.
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является способ (Пат. США 5489734, МКИ G 21 F 9/00, приоритет 12.04.93) пирометаллургической переработки радиоактивных отходов, включающий загрузку отходов в плавильный агрегат с расплавом, обработку расплава химическими реагентами, разделение фаз и удаление продуктов плавки из плавильного агрегата. The closest in technical essence and the achieved result is the method (US Pat. US 5489734, MKI G 21 F 9/00, priority 12.04.93) pyrometallurgical processing of radioactive waste, including loading the waste into a melting unit with a melt, processing the melt with chemical reagents, phase separation and removal of smelting products from the smelter.
В результате соединения реагента с радиоактивными компонентами образуется нерадиоактивный расплав (целевой продукт) и радиоактивное химическое соединение, которые раздельно удаляются из плавильного агрегата. Недостатком данного способа является применение в качестве рабочей среды только расплавленного металла, в котором очень плохо растворяются неметаллические (керамика, органика) вещества даже при весьма высоких температурах. As a result of the connection of the reagent with the radioactive components, a non-radioactive melt (target product) and a radioactive chemical compound are formed, which are separately removed from the melting unit. The disadvantage of this method is the use of only molten metal as a working medium, in which nonmetallic (ceramics, organics) substances dissolve very poorly even at very high temperatures.
Предложен способ пирометаллургической переработки отходов, отработавших материалов и изделий, включающий загрузку отходов в плавильную печь с расплавом, обработку расплава химическими реагентами, разделение фаз и удаление продуктов плавки из печи, согласно которому в качестве плавильной печи используют вакуумную индукционную печь с металлическим разрезным охлаждаемым тиглем, при этом отходы загружают в двухфазный расплав, состоящий из металлической и неметаллической фаз, при электромагнитном перемешивании расплава. A method for pyrometallurgical processing of waste, spent materials and products is proposed, including loading the waste into a melting furnace with a melt, treating the melt with chemical reagents, phase separation and removal of melting products from the furnace, according to which a vacuum induction furnace with a metal split cooled crucible is used as a melting furnace, the waste is loaded into a two-phase melt, consisting of metallic and non-metallic phases, with electromagnetic stirring of the melt.
В качестве отходов используют металлические и твердые смешанные радиоактивные отходы. As waste metal and solid mixed radioactive waste is used.
В качестве отработавших материалов и изделий используют облученные тепловыделяющие элементы и тепловыделяющие сборки содержащих отработавшее топливо ядерных реакторов. As spent materials and products use irradiated fuel elements and fuel assemblies containing spent fuel nuclear reactors.
Состав неметаллической фазы расплава в тигле служит растворителем преимущественно для неметаллической фракции отходов, отработавших материалов и изделий. The composition of the non-metallic phase of the melt in the crucible serves as a solvent mainly for the non-metallic fraction of waste, spent materials and products.
Состав металлической фазы расплава в тигле служит растворителем преимущественно для металлической фракции отходов, отработавших материалов и изделий. The composition of the metal phase of the melt in the crucible serves as a solvent mainly for the metal fraction of waste, spent materials and products.
Процесс ведут в присутствии окислителя и/или восстановителя. Температура плавления металлической фазы выше температуры плавления неметаллической, разность удельных плотностей металлической и неметаллической фаз расплава составляет не менее 0,1 г/см3, а масса металлической фазы составляет не менее 15% от массы неметаллической. Неметаллическую фазу расплава удаляют из тигля в жидком состоянии и фильтруют.The process is conducted in the presence of an oxidizing agent and / or reducing agent. The melting point of the metal phase is higher than the melting point of the nonmetallic, the difference in specific densities of the metallic and nonmetallic phases of the melt is at least 0.1 g / cm 3 , and the mass of the metallic phase is at least 15% of the mass of nonmetallic. The non-metallic phase of the melt is removed from the crucible in a liquid state and filtered.
Металлическую фазу расплава вакуумируют. The metal phase of the melt is evacuated.
Металлическую фазу расплава либо кристаллизуют и вытягивают из тигля в виде компактного слитка, либо удаляют из тигля в жидком состоянии и фильтруют. Процесс осуществляют в непрерывном режиме, при частоте индукционных токов 50-250000 Гц. The metal phase of the melt is either crystallized and pulled out of the crucible in the form of a compact ingot, or removed from the crucible in the liquid state and filtered. The process is carried out in a continuous mode, at a frequency of induction currents of 50-250000 Hz.
Основными отличительными признаками предлагаемого процесса являются:
1) использование вакуумной индукционной печи с металлическим разрезным охлаждаемым тиглем;
2) погружение перерабатываемых материалов в двухфазный расплав, состоящий из металлической и неметаллической фаз;
3) электромагнитное перемешивание расплава.The main distinguishing features of the proposed process are:
1) the use of a vacuum induction furnace with a metal split cooled crucible;
2) immersion of the processed materials in a two-phase melt, consisting of metallic and non-metallic phases;
3) electromagnetic mixing of the melt.
Неметаллическая фаза расплава может быть оксидной (шлаковой), фторидной, хлоридной, сульфидной, стеклообразной и др. The nonmetallic phase of the melt can be oxide (slag), fluoride, chloride, sulfide, glassy, etc.
Рассмотрим вариант, когда переработке подвергаются твердые смешанные радиоактивные отходы, включающие вышедшее из строя металлическое оборудование, керамику, спецодежду, обтирочные и упаковочные материалы органического происхождения. Перед началом процесса переработки в холодном тигле, снабженном перемещающимся поддоном (как правило, металлическим охлаждаемым), готовится расплав, состоящий из двух фаз (слоев): металлической и неметаллической. В этот расплав загружается порция твердых отходов. Подбором соответствующих составов металлической и неметаллической фаз расплава обеспечиваются условия, при которых неметаллическая фракция загружаемых в расплав отходов, включающая керамику, органику, и др. вещества, в т. ч. радиоактивные и ядовитые, будет в основном растворяться в неметаллической, а металлическая фракция отходов - в металлической фазе расплава. Одновременно с этим в неметаллическом расплаве под действием высокой температуры и агрессивной химической среды происходит разложение сложных органических соединений, в т. ч. и ядовитых, до более простых. Эту операцию проводят, как правило, в восстановительной атмосфере. Далее, после подачи в расплав расчетного количества окислителя произойдет их окисление до экологически безопасных газов, а также окисление практически всех радиоактивных элементов, как наиболее химических активных, и переход их в шлаковую фазу. Плохо окисляющиеся и, следовательно, не экстрагирующиеся неметаллическими расплавами радиоактивные элементы, например технеций, могут быть эффективно удалены при вакуумной плавке в виде летучих оксидов низших степеней валентности. При необходимости превращения одного из компонентов керамической фракции в металлическую форму с целью концентрирования его в металлической фазе расплава процесс ведут в присутствии восстановителя. Состав неметаллической фазы путем подбора состава доводят до соответствия требованиям, предъявляемым к остекловывающим массам, предназначенным для иммобилизации и длительного хранения радионуклидов. Consider the option when solid mixed radioactive waste is processed, including broken metal equipment, ceramics, work clothing, organic cleaning and packaging materials. Before starting the processing process in a cold crucible equipped with a moving tray (usually metal cooled), a melt is prepared, consisting of two phases (layers): metal and non-metal. A portion of solid waste is loaded into this melt. The selection of the corresponding compositions of the metallic and nonmetallic phases of the melt ensures the conditions under which the nonmetallic fraction of waste loaded into the melt, including ceramics, organics, and other substances, including radioactive and toxic ones, will mainly dissolve in the nonmetallic, and the metallic fraction of waste - in the metallic phase of the melt. At the same time, in a nonmetallic melt, under the influence of high temperature and an aggressive chemical environment, decomposition of complex organic compounds, including toxic ones, to simpler ones takes place. This operation is carried out, as a rule, in a reducing atmosphere. Further, after the calculated amount of the oxidizing agent is fed into the melt, they will be oxidized to environmentally friendly gases, as well as almost all radioactive elements, as the most chemically active ones, will be oxidized and they will transition to the slag phase. Radioactive elements, such as technetium, which are poorly oxidized and, therefore, cannot be extracted with non-metallic melts, can be effectively removed by vacuum melting in the form of volatile oxides of lower degrees of valency. If it is necessary to convert one of the components of the ceramic fraction into a metal form in order to concentrate it in the metal phase of the melt, the process is carried out in the presence of a reducing agent. The composition of the non-metallic phase by adjusting the composition is adjusted to meet the requirements for vitrification materials intended for immobilization and long-term storage of radionuclides.
В непрерывном процессе, по мере накопления радионуклидов, а также керамики и продуктов разложения органических веществ в неметаллическом расплаве последний можно частично или полностью сливать по желобу в другой аппарат или емкость путем перемещения вверх поддона или вытеснять, погружая в расплав очередную порцию отходов. При наличии в сливаемом расплаве твердых частиц их отфильтровывают. Накапливающаяся дезактивированная металлическая фаза постепенно вытягивается перемещающимся поддоном из плавильной зоны и кристаллизуется в виде компактного слитка. В случая необходимости избыток металлической фазы можно удалять в виде расплава, применяя плавильные аппараты с устройствами для донного слива. Внутри сливного устройства или под ним при необходимости устанавливают фильтр. Такие аппараты могут применяться и в том случае, когда плотность неметаллического расплава будет выше, чем металлического. In a continuous process, with the accumulation of radionuclides, as well as ceramics and decomposition products of organic substances in a nonmetallic melt, the latter can be partially or completely drained through the gutter into another apparatus or tank by moving up the tray or displacing, immersing another portion of the waste into the melt. If solid particles are present in the melt being drained, they are filtered off. The accumulated deactivated metal phase is gradually pulled out by the moving tray from the melting zone and crystallized in the form of a compact ingot. If necessary, the excess metal phase can be removed in the form of a melt, using melting devices with devices for bottom discharge. If necessary, a filter is installed inside or below the drain device. Such devices can also be used when the density of the nonmetallic melt is higher than that of the metallic melt.
Таким образом, предлагаемый процесс применительно к твердым смешанным радиоактивным отходам, содержащим металлическую фракцию, керамику и органику, осуществляемый в одном аппарате, в непрерывном режиме, позволяет:
- провести термическое разложение органических соединений и окислить ядовитые продукты их разложения до экологически безопасных газов;
- окислить радионуклиды и иммобилизовать их в стекловидную матрицу, т.е. перевести в форму, пригодную для окончательного захоранивания;
- дезактивировать металлическую фракцию и переплавить с получением компактного слитка.Thus, the proposed process in relation to solid mixed radioactive waste containing a metal fraction, ceramics and organics, carried out in one apparatus, in a continuous mode, allows you to:
- conduct thermal decomposition of organic compounds and oxidize toxic products of their decomposition to environmentally friendly gases;
- oxidize radionuclides and immobilize them in a vitreous matrix, i.e. transfer to a form suitable for final disposal;
- deactivate the metal fraction and melt to obtain a compact ingot.
Отходы, отработавшие материалы и изделия могут загружаться в двухфазный расплав в контейнерах. При необходимости контейнеры предварительно спрессовывают. Waste, waste materials and products can be loaded into a two-phase melt in containers. If necessary, containers are pre-compressed.
Облученные тепловыделяющие элементы атомных реакторов, включающие металлические оболочки и отработавшее ядерное топливо, например керамическое, могут быть переработаны как с предварительным отделением металлической оболочки от ядерного топлива, так и без предварительного отделения. Исключение последней операции резко снижает трудоемкость процесса и приводит к улучшению экологической обстановки за счет исключения выделения радиоактивных аэрозолей, образующихся при механической разделке облученных ТВЭЛ. The irradiated fuel elements of nuclear reactors, including metal shells and spent nuclear fuel, such as ceramic, can be processed with or without preliminary separation of the metal shell from nuclear fuel. The exclusion of the last operation dramatically reduces the complexity of the process and leads to an improvement in the environmental situation by eliminating the release of radioactive aerosols generated during the mechanical cutting of irradiated fuel elements.
Очевидно, что процесс может быть применен и к переработке отходов, отработавших материалов и изделий, не содержащих радиоактивных элементов, но содержащих ядовитые вещества, окалину, органические смазочные материалы и др. типы веществ, которые необходимо отделить с целью получения в результате переплава качественного продукта. Obviously, the process can be applied to the processing of waste, spent materials and products that do not contain radioactive elements, but contain toxic substances, scale, organic lubricants and other types of substances that must be separated in order to obtain a high-quality product as a result of remelting.
Для технически и экономически эффективного проведения операций переработки твердых радиоактивных отходов и отработавших материалов в агрессивной среде, состоящей из металлического и неметаллического расплавов, необходима специальная плавильная печь, позволяющая реализовать следующие условия:
- исключить загрязнение получаемого металла или сплава и неметаллического расплава материалом плавильного тигля;
- исключить поглощение плавильным тиглем радиоактивных элементов во избежание образования нового типа радиоактивных отходов в виде отработанных тигельных материалов;
- обеспечить электромагнитное перемешивание расплава, интенсифицирующее массообмен между неметаллической и металлической фазами;
- обеспечить проведение технологических операций в требуемой атмосфере: кислород, воздух, вакуум, инертный газ и др., причем должна быть обеспечена возможность изменения атмосферы в ходе технологического процесса;
- обеспечить возможность перемещения расплава внутри тигля в требуемом направлении (вверх или вниз), а также сливать или кристаллизовать расплав и вытягивать в виде компактного слитка;
- обеспечить кардинальное решение проблемы долговечности тигля - он должен работать несколько лет и не требовать промежуточных зачисток и ремонтов с участием обслуживающего персонала.For technically and cost-effective operations of processing solid radioactive waste and spent materials in an aggressive environment consisting of metallic and non-metallic melts, a special melting furnace is required that allows the following conditions to be realized:
- eliminate contamination of the resulting metal or alloy and non-metallic melt by the material of the melting crucible;
- to eliminate the absorption by the melting crucible of radioactive elements in order to avoid the formation of a new type of radioactive waste in the form of spent crucible materials;
- provide electromagnetic mixing of the melt, intensifying mass transfer between non-metallic and metal phases;
- to ensure the implementation of technological operations in the required atmosphere: oxygen, air, vacuum, inert gas, etc., and it should be possible to change the atmosphere during the process;
- provide the ability to move the melt inside the crucible in the desired direction (up or down), as well as drain or crystallize the melt and stretch in the form of a compact ingot;
- to provide a radical solution to the problem of longevity of the crucible - it should work for several years and not require intermediate cleanings and repairs with the participation of maintenance personnel.
Такими свойствами обладают вакуумные индукционные печи с металлическими разрезными охлаждаемыми (холодными) тиглями (ИПХТ), снабженными перемещающимися поддонами со сливными устройствами. В упрощенных вариантах могут применяться тигли со стационарными поддонами, снабженные сливными устройствами, или тигли с перемещающимися поддонами, но без сливных устройств. Как показал промышленный опыт, срок службы ИПХТ достигает 18 лет и более, что практически исключает образование такого класса радиоактивных отходов как отработанные тигельные материалы. Применение индукционных токов относительно низкого диапазона частот (50 - 250000 Гц) позволяет применять простые и надежные источники силового электропитания, а также значительно упрощает конструкцию ИПХТ. Индукционными токами данного диапазона частот будет нагреваться только металлическая фаза расплава, а уже от нее за счет теплопередачи будет нагреваться и поддерживаться в расплавленном состоянии неметаллическая фаза. В связи с этим необходимо, чтобы температура плавления металлической фазы была больше, чем у неметаллической, а масса металлической фазы составляла не менее 15% от массы неметаллической. Для четкого разделения металлической и неметаллической фаз их удельные плотности должны различаться как минимум на 0,1 г/см3.Such properties are possessed by vacuum induction furnaces with metal split cooled (cold) crucibles (IPCT) equipped with moving pallets with drain devices. In simplified versions, crucibles with stationary pallets equipped with drainage devices or crucibles with moving pallets but without drainage devices can be used. As industrial experience has shown, the life cycle of IPCP reaches 18 years or more, which virtually eliminates the formation of such a class of radioactive waste as spent crucible materials. The use of induction currents in a relatively low frequency range (50 - 250,000 Hz) allows the use of simple and reliable sources of power supply, and also greatly simplifies the design of IPHT. Only the metal phase of the melt will be heated by induction currents of this frequency range, and already from it due to heat transfer, the non-metal phase will be heated and maintained in the molten state. In this regard, it is necessary that the melting temperature of the metal phase is greater than that of the non-metallic, and the mass of the metal phase is not less than 15% of the mass of non-metallic. For a clear separation of the metallic and non-metallic phases, their specific densities should differ by at least 0.1 g / cm 3 .
Экспериментальную проверку предложенного способа проводили в вакуумной индукционной печи с холодным тиглем диаметром 103 мм, снабженным перемещающимся медным водоохлаждаемым поддоном и сливным желобом в верхней части тигля. An experimental verification of the proposed method was carried out in a vacuum induction furnace with a cold crucible with a diameter of 103 mm, equipped with a moving copper water-cooled tray and a drain trough in the upper part of the crucible.
Пример 1. Исходную шихту - подлежащие переработке твердые смешанные радиоактивные отходы, состоящие из: 3,6 кг металлической фазы-сплава на основе никеля, содержащего 0,7 мас.% металлического урана и 0,1 мас.% металлического технеция-99, а также неметаллической фазы массой 48 г, состоящей из оксидов цезия и церия, взятых в равных количествах. Компоненты шихты заворачивали в никелевую фольгу, спрессовывали и загружали в холодный тигель с двухфазным расплавом. Неметаллическая фаза расплава массой 500 г представляла собой жидкое боросиликатное стекло с температурой плавления 1000oC и удельной плотностью 2,1 г/см3. Металлической фазой расплава служил никелевый расплав массой 4,75 кг с температурой плавления 1455oC и удельной плотностью 8,9 г/см3. Процесс вели при температуре 1520oC в атмосфере аргона. Через 20 мин, после растворения отходов в двухфазном расплаве в него подавали кислород для окисления металлического урана до U3O8 и перехода его в боросиликатное стекло. Подачу кислорода прекращали, поддон перемещали вверх до достижения расплавом стекла сливного желоба и удаления практически всего жидкого стекла из тигля. Поддон с металлическим расплавом возвращали в исходное положение. Плавильную камеру вакуумировали до 1•10-3 мм рт. ст. и поддерживали разрежение на таком уровне в течение 8 мин, подавая одновременно в расплав кислород с целью удаления технеция из расплава в виде летучего оксида TcO. После этого плавку прекращали, слиток охлаждали и извлекали из тигля. Анализ показал, что содержание урана в полученном слитке составило менее 0,002 мас.%, цезия, церия и технеция - менее 0,0003 мас.%.Example 1. The initial charge is to be processed solid mixed radioactive waste, consisting of: 3.6 kg of the metal phase of the alloy based on Nickel containing 0.7 wt.% Metallic uranium and 0.1 wt.% Metallic technetium-99, and also non-metallic phase weighing 48 g, consisting of cesium and cerium oxides, taken in equal quantities. The components of the charge were wrapped in nickel foil, pressed and loaded into a cold crucible with two-phase melt. The non-metallic phase of the melt weighing 500 g was a liquid borosilicate glass with a melting point of 1000 o C and a specific gravity of 2.1 g / cm 3 . The metallic phase of the melt was a 4.75 kg nickel melt with a melting point of 1455 ° C. and a specific gravity of 8.9 g / cm 3 . The process was conducted at a temperature of 1520 o C in an argon atmosphere. After 20 minutes, after the dissolution of the waste in a two-phase melt, oxygen was fed into it to oxidize metallic uranium to U 3 O 8 and transfer it to borosilicate glass. The oxygen supply was stopped, the pan was moved up until the melt reached the drain trough and almost all liquid glass was removed from the crucible. The metal melt tray was returned to its original position. The melting chamber was evacuated to 1 • 10 -3 mm RT. Art. and maintained a vacuum at that level for 8 minutes while supplying oxygen to the melt in order to remove technetium from the melt in the form of volatile TcO oxide. After that, the melting was stopped, the ingot was cooled and removed from the crucible. The analysis showed that the uranium content in the obtained ingot was less than 0.002 wt.%, Cesium, cerium and technetium - less than 0.0003 wt.%.
Пример 2. Исходную шихту массой 3,7 кг - подлежащие переработке трубки металлического циркония, содержащие, на внутренней поверхности остатки оксидного уранового топлива (1,6 мас.%), загружали в холодный тигель с двухфазным расплавом. Неметаллическая фаза расплава массой 250 г представляла собой жидкое боросиликатное стекло с физическими характеристиками, как и в первом опыте. Металлическая фаза расплава массой 3,6 кг представляла собой сплав на основе циркония, содержащий 20 мас.% никеля, с удельной плотностью 7 г/см3 и температурой плавления 1300oC. Процесс вели при температуре 1370oC в атмосфере аргона. После растворения загруженной шихты в двухфазном расплаве и разделения фаз поддон перемещали вверх до достижения расплавом боросиликатного стекла сливного желоба и удаления ~50% жидкого стекла из тигля. Затем примерно 60% металлического расплава (содержание никеля в котором уже составляло 10 мас.%, а температура плавления осталась прежней - 1300oC) вытягивали из плавильной зоны тигля и кристаллизовали в виде компактного слитка. В тигель догружали 125 г боросиликатного стекла и расплавляли. В полученный двухфазный расплав загружали вторую порцию трубок металлического циркония массой 3,3 кг с остатками оксидного уранового топлива, а также металлический никель, взятый в количестве 360 г, необходимом для получения сплава циркония с 10 масс.% никеля. После растворения загруженной шихты в двухфазном расплаве и разделения фаз поддон перемещали вверх до достижения расплавом боросиликатного стекла сливного желоба и удаления всего жидкого стекла из тигля. В результате эксперимента был получен слиток сплава циркония с 10 мас.% никеля массой 10,8 кг. Анализ показал, что содержание урана в нем составило менее 0,002 мас.%.Example 2. The initial charge weighing 3.7 kg — tubes of metal zirconium to be processed containing residual uranium oxide fuel (1.6 wt.%) On the inner surface were loaded into a cold crucible with a two-phase melt. The nonmetallic phase of the melt weighing 250 g was a liquid borosilicate glass with physical characteristics, as in the first experiment. The metal phase of the melt weighing 3.6 kg was an alloy based on zirconium containing 20 wt.% Nickel, with a specific gravity of 7 g / cm 3 and a melting point of 1300 o C. The process was conducted at a temperature of 1370 o C in argon atmosphere. After the loaded charge was dissolved in a two-phase melt and the phases were separated, the pan was moved upward until the borosilicate glass reached the drain trough and the ~ 50% liquid glass was removed from the crucible. Then, approximately 60% of the metal melt (the nickel content in which was already 10 wt.%, And the melting temperature remained the same - 1300 o C) was drawn from the melting zone of the crucible and crystallized in the form of a compact ingot. 125 g of borosilicate glass was loaded into the crucible and melted. In the obtained two-phase melt, a second portion of 3.3 kg metal zirconium tubes with residues of uranium oxide fuel was loaded, as well as metallic nickel taken in the amount of 360 g necessary to obtain a zirconium alloy with 10 wt.% Nickel. After the loaded charge was dissolved in a two-phase melt and the phases were separated, the pan was moved upward until the borosilicate glass reached the drain trough and the entire liquid glass was removed from the crucible. As a result of the experiment, an ingot of a zirconium alloy with 10 wt.% Nickel weighing 10.8 kg was obtained. The analysis showed that the uranium content in it was less than 0.002 wt.%.
Приведенные примеры подтверждают эффективность предлагаемого способа. The above examples confirm the effectiveness of the proposed method.
Claims (18)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2000108101A RU2172787C1 (en) | 2000-03-31 | 2000-03-31 | Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2000108101A RU2172787C1 (en) | 2000-03-31 | 2000-03-31 | Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2172787C1 true RU2172787C1 (en) | 2001-08-27 |
Family
ID=37863302
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2000108101A RU2172787C1 (en) | 2000-03-31 | 2000-03-31 | Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2172787C1 (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2452050C1 (en) * | 2011-02-21 | 2012-05-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Method for processing solid mixed radioactive wastes |
| RU2674005C2 (en) * | 2013-08-08 | 2018-12-04 | Арева Нс | Method and device for incineration, melting and verification of organic and metal wastes |
| RU2686056C1 (en) * | 2018-10-08 | 2019-04-24 | Юрий Петрович Благодаров | Decontamination method of organic radioactive wastes |
-
2000
- 2000-03-31 RU RU2000108101A patent/RU2172787C1/en not_active IP Right Cessation
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2452050C1 (en) * | 2011-02-21 | 2012-05-27 | Федеральное государственное унитарное предприятие "Научно-исследовательский технологический институт имени А.П. Александрова" | Method for processing solid mixed radioactive wastes |
| RU2674005C2 (en) * | 2013-08-08 | 2018-12-04 | Арева Нс | Method and device for incineration, melting and verification of organic and metal wastes |
| RU2686056C1 (en) * | 2018-10-08 | 2019-04-24 | Юрий Петрович Благодаров | Decontamination method of organic radioactive wastes |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| RU2674005C2 (en) | Method and device for incineration, melting and verification of organic and metal wastes | |
| US5750822A (en) | Processing of solid mixed waste containing radioactive and hazardous materials | |
| EP0906249A2 (en) | Method and system for high-temperature waste treatment | |
| US5082603A (en) | Method of treatment of high-level radioactive waste | |
| US3843355A (en) | Method for melting and purifying magnesium | |
| KR101016223B1 (en) | System of melting decontamination of radioactive scrap metals | |
| RU2486616C1 (en) | Method for processing of solid radioactive wastes | |
| RU2172787C1 (en) | Method of pyrometallurgical processing of wastes, depleted materials and used up articles | |
| JP2000320979A (en) | Method and device for induction heating and melting treatment of granulated body containing metallic oxide | |
| JPH0854493A (en) | Method for reprocessing spent fuel | |
| EP0640992B1 (en) | Method of melting treatment of radioactive miscellaneous solid wastes | |
| JP2018100910A (en) | Separating chemical species and elements chemical species and elements from the same vitrified object, and separating device for the same | |
| EP0894151A1 (en) | Recovery of metal from dross | |
| RU2765028C1 (en) | Method for recycling radioactive waste generated during destruction of irradiated fuel assemblies of fast neutron reactors by induction slag remelting in cold crucible | |
| RU2200766C2 (en) | Method of recovering ceramic nuclear fuel from fuel element packets | |
| JP2009139150A (en) | Device and method for melting and shaping beryllium and decontaminating tritium and beryllium blob formed by such method | |
| RU2145126C1 (en) | Ingot of radioactive metal wastes and its production process | |
| RU2194783C1 (en) | Method of ceramic nuclear fuel recovery from fuel elements and fuel assemblies | |
| RU12220U1 (en) | INSTALLATION FOR PROCESSING BY MELTING SOLID INDUSTRIAL AND HOUSEHOLD WASTE | |
| JP3740570B2 (en) | Recycling method for lead contaminated with radioactive materials | |
| JP2000292594A (en) | Radioactive waste melting processor and processing method | |
| Westphal et al. | Initial cathode processing experiences and results for the treatment of spent fuel | |
| WO1996041348A1 (en) | Apparatus and method for reducing volume of radioactive waste | |
| Donaldson et al. | Melter development needs assessment for RWMC buried wastes | |
| Winsch et al. | EBR-II Skull Reclamation Process |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20060401 |
|
| NF4A | Reinstatement of patent |
Effective date: 20070927 |
|
| PD4A | Correction of name of patent owner | ||
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20110401 |