RU2100856C1 - Способ контроля обогащения урана в порошках - Google Patents
Способ контроля обогащения урана в порошках Download PDFInfo
- Publication number
- RU2100856C1 RU2100856C1 RU9696116907A RU96116907A RU2100856C1 RU 2100856 C1 RU2100856 C1 RU 2100856C1 RU 9696116907 A RU9696116907 A RU 9696116907A RU 96116907 A RU96116907 A RU 96116907A RU 2100856 C1 RU2100856 C1 RU 2100856C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- enrichment
- spectrum
- gamma
- peaks
- radiation
- Prior art date
Links
Images
Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
Landscapes
- Analysing Materials By The Use Of Radiation (AREA)
Abstract
Сущность изобретения: экспресс-контроль обогащения урана непосредственно в технологическом процессе осуществляют путем измерения спектра гамма-излучения образца с характерным размером, обеспечивающим самопоглощение гамма-излучения в диапазоне 0 - 300 КэВ с помощью спектрометра на сцинтилляционном детекторе, затем производят интерполяцию спектра и пошаговое интегрирование таким образом, чтобы максимум основного аналитического пика попал в заданный канал, содержащий энергию 186 КэВ. Далее осуществляют цифровую фильтрацию спектра с выделением в нем отдельных пиков гамма-излучения U235 и изотопов тория, а также рентгеновского излучения общего урана, измеряют площади выделенных пиков, нормируют площади всех перечисленных пиков путем деления на площадь основного аналитического пика с получением нормированных интенсивностей ITh231, ITh234, IXRay и определяют вспомогательный параметр r из формулы
r = (1 + PITh231 + qITh234)/IXRay.
r = (1 + PITh231 + qITh234)/IXRay.
Затем определяют обогащение образца путем подстановки r в калибровочную зависимость между обогащением и значениями r, которая вместе с параметрами, p и q определена при настройке прибора. Изобретение может быть использовано для оперативного технологического контроля обогащения урана в порошках UO2 в процессе производства ядерного топлива. 3 ил.
Description
Изобретение относится к рентгеновской и гамма спектрометрии и может быть использовано для оперативного технологического контроля обогащения урана в порошках UO2 в производстве ядерного топлива.
Под обогащением урана принято понимать либо атомную, либо массовую концентрацию изотопов U235 в образце, выраженную в процентах [1 и 2] Непринципиальное различие между этими определениями для предлагаемого способа несущественно.
Известен масс-спектрометрический метод [3] определения содержания в веществе атомов той или иной массы, основанный на разделении потоков ионизированных частиц, различающихся отношением массы к заряду. Разделение происходит под действием электрического и магнитного полей. Распыление и ионизация анализируемого вещества достигается под действием искрового вакуумного разряда, лазерного луча, электронного пучка и т.п. В масс-спектрометре испаренное вещество образца бомбардируется потоком электронов, в результате чего образуются положительно заряженные ионы. Они вытягиваются из потока газа электрическим полем, отклоняются магнитным в меру отношения массы ионов к их заряду и разделяются. При этом используется масс-спектрометрия в лазерной, полупроводниковой и атомной технике, в том числе, и для измерения обогащения. Из всех известных методов определения обогащения масс-спектрометрический метод является наиболее точным.
Однако метод применим только в лабораторных условиях и чрезвычайно неоперативен, так как на отбор, передачу и анализ образцов требуется не менее суток, поэтому метод неприменим для экспресс-контроля технологии.
Необходимой экспрессностью обладают радиационные методы контроля обогащения [1 и 2] основанные на измерении фотонного спектра (рентгеновское- и гамма-излучение). При этом используются спектрометры на основе как полупроводниковых, так и сцинтилляционных детекторов и, кроме того, в силу ряда причин (сложность обслуживания, проблема долговечности и т.п.) полупроводниковые детекторы практически не применяются в производственных условиях [1 и 2]
В большинстве случаев методики основаны на "абсолютных" измерениях: площадь основного аналитического пика γ-излучения урана (185,7 КэВ ) подставляется в калибровочную зависимость, полученную путем сопоставления определенных масс-спектрометрическим методом величин обогащения эталонных образцов строго определенной массы, плотности, формы, строго определенным образом расположенных относительно детектора площадям основного аналитического пика g-излучения, найденным при измерениях спектра эталонных образцов. При этом гарантируется точность результата 10% при условии, что масса, плотность, форма и расположение исследуемого образца с неизвестным обогащением те же, что и при измерениях на эталонных образцах.
В большинстве случаев методики основаны на "абсолютных" измерениях: площадь основного аналитического пика γ-излучения урана (185,7 КэВ ) подставляется в калибровочную зависимость, полученную путем сопоставления определенных масс-спектрометрическим методом величин обогащения эталонных образцов строго определенной массы, плотности, формы, строго определенным образом расположенных относительно детектора площадям основного аналитического пика g-излучения, найденным при измерениях спектра эталонных образцов. При этом гарантируется точность результата 10% при условии, что масса, плотность, форма и расположение исследуемого образца с неизвестным обогащением те же, что и при измерениях на эталонных образцах.
Однако в реальных условиях неизменность подчеркнутых параметров чрезвычайно трудно обеспечить, поэтому точность обычно бывает хуже.
Известен также способ (прототип), основанный на относительных измерениях [2, с. 205 207] когда при калибровке известному обогащению эталонных образцов сопоставляется отношение площадей основного аналитического пика и пика гамма-излучения дочерних продуктов U238 области 766 или 1001 КэВ, а при измерении обогащения неизвестного образца определяется отношение площадей соответствующих пиков и подставляется в калибровочную зависимость.
Этот способ не столь чувствителен к идентичности параметров исследуемого и эталонных образцов, однако он позволяет достаточно точно и оперативно (за несколько минут) определить обогащение в образцах, в которых радиационное равновесие, нарушенное в процессе производства топлива, уже установилось. Период установления равновесия по продуктам распада U238 составляет около полугода, что для экспресс-контроля технологии неприемлемо.
В настоящее время на рынке нет предложения методик, способных обеспечить технологический экспресс-контроль обогащения.
Предлагаемое изобретение направлено на решение задачи технологического экспресс-контроля, т. е. на разработку достаточно быстрой (от единиц до одного-двух десятков минут) методики измерения обогащения порошка UO2 при произвольной степени нарушения радиационного равновесия, основанной на использовании легкоадаптируемого к условиям производства сцинтилляционного детектора.
Задача изобретения решается следующим образом.
Вначале измеряют спектр гамма-излучения образца с характерным размером, обеспечивающем самопоглощение гамма-излучения в диапазоне 0 300 КэВ с помощью спектрометра на сцинтилляционном детекторе и проводят обработку спектра расчетным путем. Затем прежде всего производят интерполяцию спектра и пошаговое интегрирование таким образом, чтобы максимум основного аналитического пика попал в заданный канал, содержащий энергию 186 КэВ, далее осуществляют цифровую фильтрацию спектра с выделением в нем отдельных пиков гамма-излучения U235 и изотопов тория, а также рентгеновского излучения общего урана, измеряют площади выделенных пиков, нормируют площади всех перечисленных пиков путем деления на площадь основного аналитического пика с получением нормированных интенсивностей ITh231, ITh234 и IXRay, вычисляют вспомогательный параметр r по формуле
r (l pITh231 + qITh234)/IXRay,
а затем определяют обогащение образца путем подстановки r в калибровочную зависимость между обогащением и значениями r. Эта зависимость вместе с параметрами p и q определяется заранее при настройке прибора из решения системы уравнений
rjI -pI -qI = 1,
где j номер релаксирующего настроечного образца;
i номер измерения, проведенного на данном образце в период установления радиационного равновесия.
r (l pITh231 + qITh234)/IXRay,
а затем определяют обогащение образца путем подстановки r в калибровочную зависимость между обогащением и значениями r. Эта зависимость вместе с параметрами p и q определяется заранее при настройке прибора из решения системы уравнений
rjI
где j номер релаксирующего настроечного образца;
i номер измерения, проведенного на данном образце в период установления радиационного равновесия.
Калибровка проводится путем сопоставления величин rj и определенных независимо лабораторными методами значений обогащения в релаксирующих настроечных образцах.
Сопоставление предложенного способа с прототипом показало наличие вышеперечисленных отличительных признаков изобретения, обеспечивающих выполнение критерия "новизна".
Сравнение предлагаемого способа с аналогом показало, что технический результат уменьшение времени контроля обогащения приблизительно в сто раз при сопоставимой точности определения обогащения непосредственно в технологическом процессе производства порошкам достигается при наличии калибровочной зависимости между вспомогательным параметром r и обогащением настроечных образцов, вычисленной при настройке прибора. Поэтому заявленный способа в отличие от аналога, может применяться для экспресс-контроля производства. В связи с этим указанное существенное отличие обеспечивает выполнение критерия "изобретательский уровень".
Рассмотрим пример реализации способа.
Для проведения измерений был использован комплект приборов состоящий из:
спектрометрического анализатора фирмы CANBERRA Series 10 Plus;
прибора для измерения специальных ядерных материалов JHH-41 (использован в качестве блока питания предусилителя блока детектора);
сцинтилляционного детектора фирмы "BICRON" (размер кристалла NaI(Tl) 40 • 40).
спектрометрического анализатора фирмы CANBERRA Series 10 Plus;
прибора для измерения специальных ядерных материалов JHH-41 (использован в качестве блока питания предусилителя блока детектора);
сцинтилляционного детектора фирмы "BICRON" (размер кристалла NaI(Tl) 40 • 40).
Характерное время измерения одного спектра составляло 10 12 мин; анализируемый энергетический интервал 0 oC 256 КэВ; число каналов 256. При этом известно, что из-за температурной нестабильности и некоторых других причин положение пика γ-излучения может несколько изменяться от измерения к измерению при сохранении, однако, линейной зависимости между энергией зарегистрированного кванта и номером канала [1 и 2] Это обстоятельство делает необходимой операцию подготовки спектров к цифровой фильтрации. Результат действия соответствующей программы подготовки представлен на фиг. 1. Здесь сплошная линия это спектр излучения порошка UO2, снятый через сутки после его изготовления. Максимум основного аналитического пика урана находится в 193 канале. Линейно интерполируя измеренный спектр и проводя пошаговое интегрирование (величина шага составляет h 193/187 1,032), получаем подготовленный к цифровой фильтрации спектр, показанный на фигуре точками. Описанная процедура заменяет здесь применяемую в высококачественных спектрометрах подстройку прибора по реперному источнику.
Следующая процедура, примененная в предлагаемом способе, это цифровая фильтрация, которая состоит в умножении матрицы, характеризующей аппаратную функцию спектрометра, на вектор, компоненты которого суть значения ординат подготовленного к фильтрации спектра. Аппаратная функция спектрометра в соответствии с [1 и 2] аппроксимируется гауссианой K (E, E') с линейно изменяющейся полушириной: в начале спектра Wmin 13, в конце - Wmax 16 КэВ
K(E,E')≈exp{-(E-E')2/2W2}
Здесь E, E' энергия в КэВ.
K(E,E')≈exp{-(E-E')2/2W2}
Здесь E, E' энергия в КэВ.
Матрица цифрового фильтра R вычислена с использованием метода регуляризации Тихонова [4] по формуле
R = (αE+K′K)-1K;
Здесь E единичная матрица; K' транспонированная матрица K; параметр регуляризации a 3•10-4. Результат применения цифрового фильтра иллюстрируется на фиг. 2. Пунктирная линия это подготовленный к фильтрации спектр; сплошная результат применения цифрового фильтра. Кроме того, указаны пики, обусловленные γ-излучением урана и изотопов тория, а также хорошо выделенная линия рентгеновского ((Kβ)) излучения урана. Идентификация пиков проводилась путем сравнения результатов цифровой фильтрации со спектрами, полученными с использованием полупроводникового детектора. Площади пиков излучения Th234, Th231 U-Kβ и U-g-186 КэВ, выраженные в импульсах, составляют 133960. 206490, 405400 и 919750 соответственно, а нормированные площадь пика U-g-186 КэВ площади пиков Th234, Th231 и U-Kβ суть 0,1456, 0,2245 и 0,4408. Величины p и q, найденные при настройке, составляют 1,01 и 0,318. Вспомогательный параметр
r (1 + 1,01 • 0,2245 + 0,318 • 0,1456)/0,4408 2,89.
R = (αE+K′K)-1K;
Здесь E единичная матрица; K' транспонированная матрица K; параметр регуляризации a 3•10-4. Результат применения цифрового фильтра иллюстрируется на фиг. 2. Пунктирная линия это подготовленный к фильтрации спектр; сплошная результат применения цифрового фильтра. Кроме того, указаны пики, обусловленные γ-излучением урана и изотопов тория, а также хорошо выделенная линия рентгеновского ((Kβ)) излучения урана. Идентификация пиков проводилась путем сравнения результатов цифровой фильтрации со спектрами, полученными с использованием полупроводникового детектора. Площади пиков излучения Th234, Th231 U-Kβ и U-g-186 КэВ, выраженные в импульсах, составляют 133960. 206490, 405400 и 919750 соответственно, а нормированные площадь пика U-g-186 КэВ площади пиков Th234, Th231 и U-Kβ суть 0,1456, 0,2245 и 0,4408. Величины p и q, найденные при настройке, составляют 1,01 и 0,318. Вспомогательный параметр
r (1 + 1,01 • 0,2245 + 0,318 • 0,1456)/0,4408 2,89.
Калибровочная зависимость между r и обогащением представлена на фиг. 3. С помощью калибровочной зависимости находим величину обогащения 2,38%
Масс-спектрометрический анализ для этого же образца дает величину 2,39% т.е. результаты согласуются с высокой точностью.
Масс-спектрометрический анализ для этого же образца дает величину 2,39% т.е. результаты согласуются с высокой точностью.
Теперь следует представить процедуру получения калибровочной зависимости, проведенную при настройке прибора. При этом были использованы 3 образца свежеприготовленного порошка UO2 с обогащением 4,61, 2,41 и 3,62% В течение месяца проводились измерения спектров, их подготовка к цифровой фильтрации, собственно цифровая фильтрация и вычисление нормированных интенсивностей пиков ITh231, ITh234 и IXRay. При этом система уравнений для определения p и q будет
rjI -pI -qI = 1
при j 1, 2, 3 (т.е. находится три значения r) с коэффициентами, составленными из нормированных интенсивностей пиков (приведены в конце описания), где для j 1 i 1 5, для j 2 i 1 5 и для j 3 i 1,2. Решение системы есть: r1 3,1640; r2 2,8942; r3 3,0490; p 0,3178; q 1,0121. Величины r1, r2 и r3 использованы для построения калибровочной зависимости, представленной на фиг. 3.
rjI
при j 1, 2, 3 (т.е. находится три значения r) с коэффициентами, составленными из нормированных интенсивностей пиков (приведены в конце описания), где для j 1 i 1 5, для j 2 i 1 5 и для j 3 i 1,2. Решение системы есть: r1 3,1640; r2 2,8942; r3 3,0490; p 0,3178; q 1,0121. Величины r1, r2 и r3 использованы для построения калибровочной зависимости, представленной на фиг. 3.
Описанный выше макет установки использован для опробования способа. Испытания подтвердили возможность его успешной реализации. В процессе изготовления находится стационарная установка для экспресс-контроля технологии при производстве порошков UO2 низкого обогащения при ориентировочном сроке завершения работы в IV кв. 1996 г. 1 кв. 1997 г. Кроме того, готовится аналогичная установка для контроля порошков среднего и высокого обогащения.
Источники информации:
1. Фролов В. В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. М. Энергоатомиздат, 1989, с. 116 127.
1. Фролов В. В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. М. Энергоатомиздат, 1989, с. 116 127.
2. Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials. Ed. by Doug Reilly, Norbert Ennslin Hastings Smith. Washington, 199, p. 195 207.
3. Цитович И. К. Курс аналитический химии. М. Высшая школа, с. 330 - 331.
4. Верлань А. Ф. Сизиков В. С. Интегральные уравнения. Методы алгоритмы программы. Киев: Наукова думка, 1986.
Claims (1)
- Способ контроля обогащения в порошках UO2, включающий измерение спектра гамма-излучения образца с характерным размером, обеспечивающим самопоглощение гамма-излучения в диапазоне 0 300 КэВ с помощью спектрометра на сцинтилляционном детекторе и последующую обработку спектра расчетным путем, отличающийся тем, что производят интерполяцию спектра и пошаговое интегрирование таким образом, чтобы максимум основного аналитического пика попал в заданный канал, содержащий энергию 186 КэВ, далее осуществляют цифровую фильтрацию спектра с выделением в нем отдельных пиков гамма-излучения U2 3 5 и изотопов тория, а также рентгеновского излучения общего урана, измеряют площади выделенных пиков, нормируют площади всех перечисленных пиков путем деления на площадь основного аналитического пика с получением нормированных интенсивностей IT h 2 3 1, IT h 2 34, IxRa y, определяют вспомогательный параметр r из формулы r (1 + pIT h 2 3 1 + qIT h 2 3 4) Ix R a y, а затем определяют обогащение образца путем подстановки r в калибровочную зависимость между обогащением и значениями r, которая вместе с параметрами p и q определена при настройке прибора из решения системы уравнений
rjI
где j номер релаксирующего настроечного образца;
i номер измерения, проведенного на данном образце в период установления радиационного равновесия, калибровка проводится путем сопоставления величин rj и определенных независимо лабораторными методами значений обогащения в релаксирующих настроечных образцах.
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU9696116907A RU2100856C1 (ru) | 1996-08-20 | 1996-08-20 | Способ контроля обогащения урана в порошках |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU9696116907A RU2100856C1 (ru) | 1996-08-20 | 1996-08-20 | Способ контроля обогащения урана в порошках |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU2100856C1 true RU2100856C1 (ru) | 1997-12-27 |
RU96116907A RU96116907A (ru) | 1998-01-20 |
Family
ID=20184704
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
RU9696116907A RU2100856C1 (ru) | 1996-08-20 | 1996-08-20 | Способ контроля обогащения урана в порошках |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU2100856C1 (ru) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2004107353A1 (fr) * | 2003-06-02 | 2004-12-09 | Federal Unitari State Enterprise 'siberian Chemical Combine' | Procede pour controler la fraction massique de l'uranium-235 dans l'hexafluorure d'uranium et systeme de controle |
RU2457557C1 (ru) * | 2010-12-30 | 2012-07-27 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Способ определения обогащения топливных таблеток, содержащих смесь изотопов урана, ураном 235 |
CN107367752A (zh) * | 2017-07-28 | 2017-11-21 | 成都理工大学 | 测量通风过滤器框架辐射水平的装置 |
-
1996
- 1996-08-20 RU RU9696116907A patent/RU2100856C1/ru not_active IP Right Cessation
Non-Patent Citations (1)
Title |
---|
Фролов В.В. Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ. - М.: Энергоатомиздат, 1989, с.116 - 127. Passive Nondesfructive Assay of Nuclear Materials. Ed. by Doug Reilly and относительно. - Wachington: 1991, p.205 - 207. * |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2004107353A1 (fr) * | 2003-06-02 | 2004-12-09 | Federal Unitari State Enterprise 'siberian Chemical Combine' | Procede pour controler la fraction massique de l'uranium-235 dans l'hexafluorure d'uranium et systeme de controle |
RU2457557C1 (ru) * | 2010-12-30 | 2012-07-27 | Открытое акционерное общество "Машиностроительный завод" | Способ определения обогащения топливных таблеток, содержащих смесь изотопов урана, ураном 235 |
CN107367752A (zh) * | 2017-07-28 | 2017-11-21 | 成都理工大学 | 测量通风过滤器框架辐射水平的装置 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
CA1111150A (en) | X-ray analytical system | |
EP2588892B1 (en) | Method of identifying materials from multi-energy x-rays | |
Granja et al. | Wide-range tracking and LET-spectra of energetic light and heavy charged particles | |
US2967934A (en) | Apparatus for measuring the thickness of a deposit | |
Ware et al. | Background corrections for quantitative electron microprobe analysis using a lithium drifted silicon X-ray detector | |
Földiák et al. | A computer controlled pulse radiolysis laboratory | |
Stodel | Methods of targets’ characterization | |
Aljboor et al. | Light-element sensitive in-air millibeam PIXE setup for fast measurement of atmospheric aerosol samples | |
RU2100856C1 (ru) | Способ контроля обогащения урана в порошках | |
Ford Jr et al. | A position sensitive proportional detector for a magnetic spectrograph | |
Gavriljuk et al. | 2 K-Capture in 124 Хе: Results of Data Processing for an Exposure of 37.7 kg day | |
Xie et al. | Variably polarized X-ray sources for LPD calibration | |
Nejedly et al. | Standardization of a micro-PIXE system using NIST iron-and nickel-based alloy reference materials | |
Kawano | Relative sensitivities of elements in a spark-source mass spectrograph | |
Antman et al. | Improvements of a double focussing iron-core spectrometer for high resolution coincidence and angular correlation measurements | |
Mekarski et al. | Accurate efficiency characterization of a BEGe detector in the low-energy range using empirical and Monte Carlo simulation approaches | |
CN112730495A (zh) | 一种提高特征x射线强度值的测试方法 | |
Porikli et al. | Comparisons of an external magnetic field effect and chemical effect on X-ray Kβ/Kα intensity ratio and line-shape of some Chromium compounds | |
Claps et al. | Timepix3 detector and Geant4-based simulations for gamma energy detection in Laser Produced Plasmas | |
Mastinu et al. | A procedure to calibrate a multi-modular telescope | |
Adam et al. | Precision half-life measurement of 140La with Ge-detector | |
Grigorieva et al. | Comparative Characteristics of Methods for Measuring the Pulsed X-Ray Spectra | |
Carver et al. | Use of a Spark Source Mass Spectrograph for the General Analysis of Geological Samples | |
Christensen et al. | Spectral correction algorithm for multispectral CdTe x-ray detectors | |
Kluyver et al. | The reaction 25Mg (p, γ) 26Al (I experimental) |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
MZ4A | Patent is void |
Effective date: 20140813 |