RU2091300C1

RU2091300C1 - Method of producing aluminium nitride

Info

Publication number: RU2091300C1
Application number: RU96106226A
Authority: RU
Inventors: А.Г. Мержанов; И.П. Боровинская; В.В. Закоржевский; Л.П. Савенкова; Т.И. Игнатьева
Original assignee: Институт структурной макрокинетики РАН
Priority date: 1996-03-27
Filing date: 1996-03-27
Publication date: 1997-09-27

Abstract

FIELD: industrial inorganic syntheses. SUBSTANCE: initial powders of aluminium, aluminium nitride (30-50 wt %) and additive (5-15 wt %) composed of aluminium chloride or urea, or mixture of aluminium chloride or urea with ammonium chloride or fluoride at ratio 1:2 to 2:1 are placed into reactor, which is then filled with nitrogen to 2-6 MPa, whereupon mixture is lighted, and synthesis proceeds in burning mode under nitrogen pressure. EFFECT: increased purity of product powders applicable in electronics. 2 cl, 1 tbl

Description

Изобретение относится к неорганической химии, в частности к получению порошка нитрида алюминия высокой чистоты в режиме самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС), который может быть использован в электронной промышленности и для изготовления высокоплотной керамики. The invention relates to inorganic chemistry, in particular to the production of high-purity aluminum nitride powder in the regime of self-propagating high-temperature synthesis (SHS), which can be used in the electronics industry and for the manufacture of high-density ceramics.

Известен способ получения нитрида алюминия, включающий азотирование алюминиевой стружки отходов металлообрабатывающего производства авиационной промышленности размером до 400 мкм в трубчатом реакторе в режиме СВС [1]
Способ позволяет реализовать отходы производства, однако полученный нитрид алюминия имеет низкую частоту по содержанию кислорода (более 10%) и кремния (более 2%) и не может быть использован в электронной промышленности.A known method of producing aluminum nitride, including nitriding of aluminum waste metal scrap from the aviation industry up to 400 microns in a tube reactor in the SHS mode [1]
The method allows to realize production waste, however, the obtained aluminum nitride has a low frequency in terms of oxygen (more than 10%) and silicon (more than 2%) and cannot be used in the electronics industry.

Наиболее близким к изобретению является способ получения нитрида алюминия, включающий приготовление смеси порошков алюминия и нитрида алюминия, помещение полученной смеси в замкнутый реактор, воспламенение смеси и синтез в режиме горения под давлением азота около 100 МПа (1000 атм) с последующим извлечением целевого продукта [2] и позволяющий получать компактный нитрид алюминия плотностью 92% от теоретической со сферическими частицами нитрида алюминия. Closest to the invention is a method for producing aluminum nitride, including preparing a mixture of powders of aluminum and aluminum nitride, placing the mixture in a closed reactor, igniting the mixture and synthesis in the combustion mode under a nitrogen pressure of about 100 MPa (1000 atm), followed by extraction of the target product [2 ] and allowing to obtain compact aluminum nitride with a density of 92% of theoretical with spherical particles of aluminum nitride.

Задача изобретения получение высокодисперсного порошка нитрида алюминия с игольчатой формой частиц, высокой чистоты и обладающего высокой спекаемостью и высокими электрофизическими и механическими характеристиками. The objective of the invention to obtain a fine powder of aluminum nitride with a needle-shaped particles, high purity and with high sintering ability and high electrophysical and mechanical characteristics.

Задача решается тем, что способ получения нитрида алюминия включает
приготовление смеси исходных компонентов из порошков алюминия, нитрида алюминия и добавки в количестве 5 15 мас. выбранной из ряда хлорид алюминия (AlCl₃), мочевина (NH₂)₂CO или смеси AlCl₃, или (NH₂)₂CO с хлоридом, или фторидом аммония, при этом соотношение AlCl₃ или (NH₂)₂CO к хлориду или фториду аммония берут от 1 2 до 2 1;
помещение полученной смеси в замкнутый реактор;
локальное воспламенение смеси;
синтез в режиме горения под давлением азота 2 6 МПа;
извлечение целевого продукта.The problem is solved in that the method of producing aluminum nitride includes
preparation of a mixture of starting components from powders of aluminum, aluminum nitride and additives in an amount of 5 to 15 wt. selected from a series of aluminum chloride (AlCl ₃ ), urea (NH ₂ ) ₂ CO or a mixture of AlCl ₃ , or (NH ₂ ) ₂ CO with chloride or ammonium fluoride, wherein the ratio of AlCl ₃ or (NH ₂ ) ₂ CO to chloride or ammonium fluoride is taken from 1 2 to 2 1;
placing the resulting mixture in a closed reactor;
local ignition of the mixture;
synthesis in the combustion mode under a nitrogen pressure of 2 6 MPa;
extraction of the target product.

В качестве исходных компонентов используют порошки алюминия, хлорида алюминия, мочевины, хлорида и фторида аммония любых марок, выпускаемых как отечественной, так и зарубежной промышленностью. Нитрид алюминия в количестве 30 50 мас. используют как разбавитель для понижения температуры синтеза, и как правило, рециклированный продукт, т.е. нитрид алюминия из предыдущего процесса синтеза с удельной поверхностью 1,5 3,0 м²/г.Powders of aluminum, aluminum chloride, urea, chloride and ammonium fluoride of any brands produced by both domestic and foreign industry are used as initial components. Aluminum nitride in an amount of 30 to 50 wt. used as a diluent to lower the synthesis temperature, and typically a recycled product, i.e. aluminum nitride from the previous synthesis process with a specific surface area of 1.5 to 3.0 m ² / g

Введение добавок хлорида алюминия или мочевины, или смеси одной из указанных добавок с хлоридом или фторидом аммония в количестве, указанном в формуле, способствует формированию микрокристаллов нитрида алюминия с игольчатой формой частиц, длиной 2 15 мкм и толщиной 0,4 1 мкм. Общая совокупность признаков формулы изобретения позволяет получать порошок нитрида алюминия, содержащий до 95% частиц игольчатой формы, при этом целевой продукт содержит до 99,3% основного вещества с низким содержанием примесей кислорода, железа, свободного алюминия (не более 0,2%) и следами (не более 0,05%) хлора и фтора. The introduction of additives of aluminum chloride or urea, or a mixture of one of these additives with ammonium chloride or fluoride in the amount specified in the formula, promotes the formation of microcrystals of aluminum nitride with a needle-shaped particles, length 2 15 μm and a thickness of 0.4 1 μm. The total set of features of the claims allows to obtain aluminum nitride powder containing up to 95% of needle-shaped particles, while the target product contains up to 99.3% of the basic substance with a low content of oxygen, iron, free aluminum impurities (not more than 0.2%) and traces (not more than 0.05%) of chlorine and fluorine.

Такой порошок нитрида алюминия легко прессуется в плотные компакты до плотности 95 99% от теоретической, которые имеют высокие механические и электрофизические свойства, и могут быть использованы в электронной и керамической отраслях промышленности. Such aluminum nitride powder is easily pressed into dense compacts to a density of 95 99% of theoretical, which have high mechanical and electrophysical properties, and can be used in the electronic and ceramic industries.

Пример 1. Готовят смесь из порошка алюминия марки АСД-1 (50 мас.), хлорида алюминия (6 мас.) и нитрида алюминия (44 мас.) перемешиванием исходных компонентов в шаровой мельнице в течение 20 30 мин. Приготовленную смесь помещают на лодочке в замкнутый реактор СВС, герметизируют реактор, заполняют его азотом до давления 6 МПа и проводят локальное воспламенение смеси путем подачи кратковременного импульса тока на смесь через вольфрамовую спираль с последующим синтезом в режиме горения под давлением азота 6 МПа. После окончания процесса горения и охлаждения на воздухе (40 50 мин) остаточное давление сбрасывают, выгружают целевой продукт. Полученный продукт представляет собой легкоразрушающиеся конгломераты белого цвета, состоящие из микрокристаллов нитрида алюминия с частицами игольчатой формы (длиной 4 15 мкм, толщиной 0,5 1 мкм) с удельной поверхностью 1,5 м²/г. Содержание основного вещества в целевом продукте 98,8% содержание примесей, мас. кислород 0,6; железо 0,06; хлор 0,05; свободный алюминий 0,15.Example 1. Prepare a mixture of aluminum powder grade ASD-1 (50 wt.), Aluminum chloride (6 wt.) And aluminum nitride (44 wt.) By mixing the starting components in a ball mill for 20 30 minutes The prepared mixture is placed on a boat in a closed SHS reactor, the reactor is sealed, filled with nitrogen to a pressure of 6 MPa, and the mixture is localized by supplying a short-term current pulse to the mixture through a tungsten spiral, followed by synthesis in the combustion mode under a nitrogen pressure of 6 MPa. After the combustion and cooling in air (40-50 min), the residual pressure is released, the target product is unloaded. The resulting product is a white collapsible conglomerates consisting of aluminum nitride microcrystals with needle-shaped particles (4-15 μm long, 0.5 1 μm thick) with a specific surface area of 1.5 m ² / g. The content of the main substance in the target product is 98.8%; the content of impurities, wt. oxygen 0.6; iron 0.06; chlorine 0.05; free aluminum 0.15.

Другие примеры способа получения нитрида алюминия согласно изобретению представлены в таблицы. Other examples of the method of producing aluminum nitride according to the invention are presented in tables.

Таким образом, изобретение позволяет получать высокодисперсный порошок нитрида алюминия с частицами игольчатой формы, низким содержанием примесей и обладающий высокой прессуемостью. Thus, the invention allows to obtain a highly dispersed powder of aluminum nitride with needle-shaped particles, low in impurities and having high compressibility.

Источники информации
1. Гузеев В. В. Добриков Г.В. Синтез азотсодержащих тугоплавких соединений методом СВС в грубодисперсных системах. В кн. "Самораспространяющийся высокотемпературный синтез", Томск: изд-во Томского университета, 1991, с. 171.Sources of information
1. Guzeev V.V. Dobrikov G.V. Synthesis of nitrogen-containing refractory compounds by the SHS method in coarse systems. In the book. "Self-propagating high-temperature synthesis," Tomsk: Tomsk University Press, 1991, p. 171.

Патент США N 4877759, 501 91, 1989. U.S. Patent No. 4,877,759, 501 91, 1989.

Claims

1. The method of producing aluminum nitride, including the preparation of a mixture of powders of aluminum and aluminum nitride, placing the mixture in a closed reactor, local ignition of the mixture and synthesis in the combustion mode under nitrogen pressure, followed by extraction of the target product, characterized in that the mixture is additionally introduced 5 15 wt. additives selected from the series aluminum chloride, urea, or a mixture of one of them with ammonium chloride or fluoride, and synthesis in the combustion mode is carried out at a nitrogen pressure of 2 6 MPa.

2. The method according to claim 1, characterized in that as an additive, a mixture of aluminum or urea chloride with ammonium chloride or with ammonium fluoride is predominantly used in their mass ratio from 1 2 to 2 1, respectively.