RU2055350C1 - Способ определения отношения концентраций изотопов урана-235 и урана-238 - Google Patents

Abstract

Использование: при прецизионном определении отношений концентраций изотопов урана-235 и урана-238 в веществах - как в природных средах, так и в индустриальных продуктах и изделиях, в частности при определении загрязнений окружающей среды техногенным ураном как обедненным изотопом урана-235, так и обогащенным изотопом при уровнях загрязнения до 10^- 8 г/г элемента урана. Сущность изобретения: измельчают исследуемое вещество в тонкий порошок, добавляют к части этого вещества уран с известным отношением концентрации его основных изотопов в преобладающем количестве, формируют таблетки одинаковой формы из вещества образца и эталона толщиной, превышающей пробег осколков деления в указанном веществе. К этим таблеткам прикладывают с торцов твердотельные трековые детекторы, облучают смешанным потоком тепловых и резонансных нейтронов и по измерению отношений числа треков осколков деления для образца и эталона, умноженному на отношение числа γ квантов ^2 3 9Np для эталона и образца, судят о смещении изотопного отношения ^2 3 5V к ^2 3 8V по сравнению с естественным ураном.

Description

Изобретение относится к приборам и методам экспериментальной физики и предназначено для прецизионного определения отношений концентрации изотопов ²³⁵U и ²³⁸U в природных и антропогенных веществах, которые, в частности, могут быть загрязнены техногенным ураном, как обедненным изотопом урана-235, так и обогащенным ураном-235. Уровень таких загрязнений может быть близким к кларку естественного урана в природных образцах на уровне 10^-6 10^-8 г/г.

Известен способ определения отношений концентрации изотопов урана-235 и урана-238, который состоит в измерении скорости образования осколков деления в исследуемом веществе и эталоне, имеющем известное отношение концентраций этих изотопов в пучке нейтронов [1]
Недостатком способа является невысокая чувствительность определения этого отношения, так как для его реализации требуется обеспечить концентрацию урана на уровне ≥ 0,1-1% от массы исследуемого вещества.

Другим аналогом изобретения является способ определения отношения концентраций урана-235 и урана-238, заключающийся в переменной активации ядер этих изотопов в смешанных пучках тепловых и резонансных нейтронов с последующим измерением соотношений γ-активности изотопа ²³⁹Np и γ-активности продуктов деления ²³⁵U изотопа ¹³⁷Ba в исследуемом веществе и эталоне [2]
Недостатком аналога является невозможность определять отношение концентраций изотопов урана на уровне менее 10^-5 г/г, в то время как большинство природных образцов имеет концентрацию элемента урана ≅ 10^-6 г/г.

Прототипом изобретения является способ определения отношения концентрации изотопов ²³⁵U к ²³⁸U [3] позволяющий определять это отклонение в природных веществах и синтетических материалах на уровне до концентраций U 10^-8 г/г. Он основан на измерениях и сопоставлении ядерной активности, наведенной в исследуемом веществе и эталоне (с известным отношением концентрации ²³⁵U и ²³⁸U) тепловыми и резонансными нейтронами. Тепловые нейтроны приводят к мгновенному делению ядер ²³⁵U, осколки которых и регистрируются в диэлектрических трековых детекторах, помещенных вплотную к образцу и эталону перед облучением. Резонансные нейтроны захватываются ²³⁸U, что приводит к образованию ²³⁹U, который при β-распаде переходит в ²³⁹Np, испускающий γ-лучи. Сопоставлением γ-активности ²³⁹Np (²³⁹U) позволяет судить о концентрациях ²³⁸U в исследуемом веществе и эталоне. При этом используется эталон известного химического состава полевой шпат природного происхождения, который наносился тонким слоем 0,2 мг/см² на вещество детектора. Аналогичным путем наносили слой 0,2 мг/см² исследуемого вещества.

Определение отношения концентрации изотопов урана ²³⁵U (C_235U) и ²³⁸U (C_238U) проводили по результатам измерений плотности треков осколков ²³⁵U и чисел отсчетов N_γ, γ-квантов от ²³⁹Np (²³⁹U) в веществе и эталоне по формуле
(C_235U/C_238U)_вещ A N $\genfrac{}{}{0ex}{}{\text{f}}{\text{вещ}}$ N $\genfrac{}{}{0ex}{}{\text{γ}}{\text{э}}$ /
/N $\genfrac{}{}{0ex}{}{\text{f}}{\text{э}}$ N $\genfrac{}{}{0ex}{}{\text{γ}}{\text{вещ}}$ _, (1) где A известное отношение чисел атомов ²³⁵U и ²³⁸U в эталоне.

Недостатком прототипа являются, во-первых, возможные ошибки, связанные с большими различиями химического состава вещества и эталона. При конечной толщине препарата для полевого шпата (эталон) и сплавов меди, железа, никеля эффективный пробег осколков деления в веществе отличается на 25-30% что приводит к систематической ошибке ≥ 10% снижающей точность метода. Кроме того, применение тонкого слоя вещества и эталона требует более длительных экспозиций при облучении тепловыми и резонансными нейтронами, так как количество исследуемого вещества ограничено толщиной слоя 0,2 мг/см² по изобретению, что связано с относительно невысокой наведенной γ-активностью ²³⁹Np.

Целью изобретения является повышение точности определения отношения концентрации изотопов ²³⁵U и ²³⁸U путем исключения ошибок, связанных с различием состава и геометрии образцов.

Цель достигается тем, что исследуемый образец измельчают в тонкий однородный порошок, например, на шаровой мельнице с механическим приводом. Размеры крупинок доводят до величины 0,1 мкм. Далее отбирают часть порошка исследуемого образца и в него добавляют раствор, содержащий уран с известным соотношением концентраций изотопа ²³⁵U и ²³⁸U (например, естественный уран, где это отклонение равно 0,00715) либо обедненный уран, где содержание урана-235 в 2-5 раза ниже, чем в естественном уране. Количество добавляемого урана должно превосходить концентрацию урана в исследуемом веществе в 30 раз или более с тем, чтобы исключить влияние возможных отклонений изотопного состава урана в исследуемом веществе (при 10%-ном отклонении в этом случае ошибка может составить не более 0,3%). Для исследуемых веществ на уровне концентраций урана 10^-8 г/г эта добавка соответствует содержанию урана в эталоне ≥ 3 · 10^-7 г/г. Затем из вещества и эталона изготавливают таблетки одинакового диаметра и толщины. Таким образом, последующие операции облучения и измерений активности производятся с одинаковыми по размерам и по химическому составу таблетками вещества и эталоном, что полностью исключает ошибки за счет различия в химическом составе. Кроме того, толщина такой таблетки превышает пробег осколка в веществе она составляет от 20 мкм и выше по сравнению с 0,2 мг/см² (≈ 0,1 мкм) в прототипе, позволяет использовать меньшие потоки резонансных нейтронов за счет повышения выхода продуктов реакции. Выбор толщины таблетки определяется из условия оптимизации счета γ-активности ²³⁷Np при данной концентрации урана-238 в образце. Точность определения отклонения концентраций изотопов ²³⁵U и ²³⁸U определяется здесь исключительно статистическими ошибками измерений величин формулы (1), она может быть доведена до 1-2%
П р и м е р 1. Было определено отношение концентраций изотопов ²³⁸U и ²³⁵U в веществе метеорита Алленде, содержание урана в котором было найдено равным 1,3x x10^-8 г/г. С этой целью 1 г метеорита измельчали на механической агатовой ступке до размера зерна 1 мкм. В качестве эталона брали 0,5 г этого порошка и смачивали его азотно-кислым раствором, содержащим естественный уран, доводя общую концентрацию урана в эталоне до 4,2· 10^-7 г/г, Затем порошок сушили и помещали в матрицу между пуансонами диаметром 20 мм, поверхность которых покрывалась слюдой. К пуансонам прикладывали силу 150 кг/см² с помощью гидравлического пресса. При этом вещество эталона превращали в таблетку площадью 3,14 см² и толщиной 0,16 г/см² около 0,85 мм. Из остального измельченного вещества прессовали точно такую таблетку. Обе таблетки (вещества и эталон) помещали между пластинами из парофазного кварцевого стекла и облучали потоком резонансных и тепловых нейтронов (1:2) ИБР-2 ЛНФ ОИЯИ с общим флюенсом, равным 4,7· 10¹⁷ нейтр./см². После облучения измеряли число треков на кварцевых пластинках и значения γ-активности ²³⁹Np для вещества и эталона. Отношение концентрации изотопов урана-235 и урана-238 в веществе Алленде, определенное по формуле (1) оказалось равным 0,0073 ± 0,0004.

П р и м е р 2. Было определено отношение концентрации изотопов ²³⁸U и ²³⁵U в отходах от переработки облученных мишеней, изготовленных из лабораторного урана. Уран из отходов извлекается вместе с солями железа и других тяжелых гидролизующихся элементов. В качестве эталона брали естественный уран, выделенный аналогичным способом в присутствии тех же тяжелых гидролизующихся элементов. Анализируемое вещество и эталон как и в примере 1 прессовали в таблетки идентичной геометрии и после облучения нейтронами определяли число треков и γ-квантов в веществе и эталоне. С_235U/C_238U оказалось равным.

Claims (1)

1. СПОСОБ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ОТНОШЕНИЯ КОНЦЕНТРАЦИЙ ИЗОТОПОВ УРАНА-235 И УРАНА-238 в исследуемом материале, заключающийся в том, что изготовляют образец из порошка исследуемого материала и эталон той же формы и толщины, что и образец, из порошка с известным сооотношением изотопов урана-235 и урана-238, облучают образец и эталон потоком тепловых и резонансных нейтронов и определяют отношение концентраций по соотношению числа треков осколков деления урана-235 и отношению наведенной активности гамма-излучения нептуния-239 для образца и этанола, отличающийся тем, что образец и этанол изготавливают в виде таблеток толщиной от 20 мк до 1 мм, а эталон изготавливают путем добавки в порошок исследуемого материала естественного или обедненного урана, содержащего известное отношение его изотопов, при этом количество добавляемого в исследуемый материал урана должно превосходить его содержание в исследуемом материале в 30 - 100 раз.