RU1619492C - Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor - Google Patents
Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor Download PDFInfo
- Publication number
- RU1619492C RU1619492C SU4710719A RU1619492C RU 1619492 C RU1619492 C RU 1619492C SU 4710719 A SU4710719 A SU 4710719A RU 1619492 C RU1619492 C RU 1619492C
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- mixture
- fuel mixture
- protium
- iodine
- atoms
- Prior art date
Links
Landscapes
- Fuel Cell (AREA)
Abstract
Description
Изобретение касается разделения изотопов водорода методом химического обмена и может быть использовано для регенерации дейтерий-тритиевой топливной смеси термоядерного реактора. The invention relates to the separation of hydrogen isotopes by chemical exchange and can be used for the regeneration of deuterium-tritium fuel mixture of a thermonuclear reactor.
Цель изобретения - снижение энергозатрат и упрощение технологического процесса отделения протия. The purpose of the invention is the reduction of energy consumption and simplification of the process of separation of protium.
Сущность способа регенерации смеси основана, во-первых, на возможности образования атомов изотопов водорода в сконденсированной топливной смеси в результате вторичных процессов при распаде трития и, во-вторых, на возможности протекания в такой матрице туннельных реакций обмена этих атомов с молекулами изотопов водорода. The essence of the method of regenerating the mixture is based, firstly, on the possibility of the formation of hydrogen isotope atoms in the condensed fuel mixture as a result of secondary processes during the decay of tritium and, secondly, on the possibility of tunneling reactions of such atoms with hydrogen isotope molecules in such a matrix.
В сконденсированной дейтерий-тритиевой топливной смеси происходит образование атомов в результате взаимодействия β-частиц, образующихся при спонтанном радиактивном распаде трития T2_→ T+T (1) D2_→ D+D (2) HT _→ H+T (3) HD _→ H+D (4)
Образовавшиеся атомы изотопов водорода участвуют в тех туннельных химических реакциях обмена атома с молекулой, которые энергетически возможны при таких температурах T+TH T2+H (5) T+DH _→ TD+H (6) D+TH _→ D+H (7) D+DH D2+H (8) и приводят к размещению атомов протия атомами дейтерия и трития в молекулах ТН и DH и образованию стабилизированных атомов протия.In the condensed deuterium-tritium fuel mixture, atoms are formed as a result of the interaction of β particles formed during the spontaneous radioactive decay of tritium T 2 _ → T + T (1) D 2 _ → D + D (2) HT _ → H + T ( 3) HD _ → H + D (4)
The formed hydrogen isotope atoms participate in those tunneling chemical reactions of the exchange of an atom with a molecule that are energetically possible at such temperatures T + TH T 2 + H (5) T + DH _ → TD + H (6) D + TH _ → D + H (7) D + DH D 2 + H (8) and lead to the placement of protium atoms by deuterium and tritium atoms in the TH and DH molecules and the formation of stabilized protium atoms.
Кинетические уравнения, описывающие процессы образования атомов изотопов водорода (реакции 1-4) и туннельные реакции изотопного обмена (5-8), определяющие скорость образования протия в системе, имеют вид = VoTo-Kт[T] ·Ho (9) = VoDo-KD[D] ·Ho (10) = VoHo+(KD[D] +Kт[T] (11) где [H] , [D] , [T] - концентрации свободных атомов соответственно протия, дейтерия и трития; Vo - скорость образования соответствующих атомов в твердой матрице изотопов водорода; Ho, Do, To - концентрации связанных в молекулы атомов протия, дейтерия и трития; Кт-KD - константы скорости реакций (5-8).The kinetic equations describing the processes of formation of hydrogen isotope atoms (reactions 1-4) and tunneling reactions of isotope exchange (5-8), which determine the rate of formation of protium in the system, have the form = V o T o -K t [T] · H o (9) = V o D o -K D [D] · H o (10) = V o H o + (K D [D] + K t [T] (11) where [H], [D], [T] are the concentrations of free atoms of protium, deuterium, and tritium, respectively; V o is the rate of formation of the corresponding atoms in the solid matrix of hydrogen isotopes; H o , D o , T o are the concentrations of protium, deuterium, and tritium atoms bound to the molecules; K t -K D are reaction rate constants (5-8).
При условии квазистационарности для атомов Т и D из (9) и (10), принимая во внимание то, что в топливной смеси То = do, а константы обмена практически равны, т. е. Кт = KD, получаем значения концентраций этих атомов
[T] = [D] = VoDo/KD ˙Ho (12)
Тогда количество появляющихся в твердой матрице атомов протия можно оценить из (11) и (12) как
= VoHo+2KD[D] Ho= VoHo+2VoDo= Vo(Ho+2Do) ≈ 2VoDo (13)
Чтобы процесс химической фиксации атомов протия прошел эффективно за время экспозиции t необходимо выполнение условия [H] >>[D] или, так как [H] = 2VoDot, а [D] = VoDo/KDHo, то
2VoDot ≥ VoDo/KDHo. (14)
Из (14) следует условие для скорости реакции обмена
KD = (15)
Экспериментально определено, что скорость туннельных реакций обмена лимитируется процессами диффузии атомов в низкотемпературных матрицах и зависимость константы скорости от температуры при Т≥ 4,2 К для атомов протия определяется выражением
KD(T) = KD(4,2) ˙ exp(Ea/T). (16) где Ea = 103∓5K - энергия активации процесса диффузии. Температуру проведения процесса определяем из условия (15) для t = 1 c;
KD(T) = 25 с-1. (17)
Учитывая, что KD(4,2) = 2,3˙ 10-3 см3/ /моль-1˙ с-1 и соответствует скорости процесса 10-4 ˙ с-1, получаем
КD(T)/KD(4,2)≥ 2,5˙ 105. (18)
С другой стороны, из (16) получаем
KD(T)/KD(4,2) = exp- /exp- . (19)
Из соотношений (18) и (19) находим область изменения температуры проведения процесса регенерации Т = 8-9 К. Нижний предел соответствует Еа = 108 К, верхний Еа = 98 К. Снижение температуры выдержки ниже 8 К приводит к снижению эффективности образования атомов протия в реакциях обмена, а следовательно, и к снижению эффективности регенерации топливной смеси. Повышение температуры за верхний предел приводит к увеличению рекомбинации атомов изотопов водорода в системе, что также снижает эффективность регенерации смеси.Under the condition of quasistationarity for the atoms T and D from (9) and (10), taking into account the fact that in the fuel mixture T o = d o , and the exchange constants are almost equal, i.e., K t = K D , we obtain the values the concentrations of these atoms
[T] = [D] = V o D o / K D ˙H o (12)
Then the number of protium atoms appearing in the solid matrix can be estimated from (11) and (12) as
= V o H o + 2K D [D] H o = V o H o + 2V o D o = V o (H o + 2D o ) ≈ 2V o D o (13)
For the process of chemical fixation of protium atoms to be effective during the exposure time t, it is necessary to fulfill the conditions [H] >> [D] or, since [H] = 2V o D o t, and [D] = V o D o / K D H o then
2V o D o t ≥ V o D o / K D H o . (14)
From (14) follows the condition for the rate of exchange reaction
K D = (fifteen)
It was experimentally determined that the rate of tunneling exchange reactions is limited by the processes of atom diffusion in low-temperature matrices and the dependence of the rate constant on temperature at T≥ 4.2 K for protium atoms is determined by the expression
K D (T) = K D (4,2) ˙ exp (E a / T). (16) where E a = 103∓5K is the activation energy of the diffusion process. The temperature of the process is determined from condition (15) for t = 1 s;
K D (T) = 25 s -1 . (17)
Considering that K D (4,2) = 2,3˙ 10 -3 cm 3 / / mol -1 ˙ s -1 and corresponds to a process speed of 10 -4 ˙ s -1 , we get
K D (T) / K D (4,2) ≥ 2.5˙ 10 5 . (eighteen)
On the other hand, from (16) we obtain
K D (T) / K D (4,2) = exp - / exp - . (nineteen)
From relations (18) and (19) we find the region of variation in the temperature of the regeneration process T = 8–9 K. The lower limit corresponds to E a = 108 K, the upper E a = 98 K. A decrease in the holding temperature below 8 K leads to a decrease in the formation efficiency protium atoms in exchange reactions, and, consequently, to a decrease in the efficiency of regeneration of the fuel mixture. An increase in temperature beyond the upper limit leads to an increase in the recombination of hydrogen isotope atoms in the system, which also reduces the efficiency of the mixture regeneration.
Время, необходимое для перевода всех связанных атомов Н в свободные, составляет
τ = Ho/(d[H] /dt = = 1,6·104c ≈ 4,4 ч
Образовавшиеся в тунельных реакциях атомы протия связываются в молекулы HJ в реакции
H+J _→ HJ (20)
Очищенную от протия порцию дейтерий-тритиевой смеси, пригодной для использования в термоядерный реактор (ТЯР), отделяют от молекулярных соединений йода путем нагрева реакционного сосуда до 26-77 К. После этого система готова для очистки новой порции смеси. Удаление оставшихся соединений йода проводят после завершения очистки всей смеси откачкой сосуда при повышении температуры его стенок до 240-300 К.The time required to convert all bound H atoms into free ones is
τ = H o / (d [H] / dt = = 1.6 · 10 4 s ≈ 4.4 h
Protium atoms formed in tunneling reactions bind to HJ molecules in the reaction
H + J _ → HJ (20)
A portion of the deuterium-tritium mixture purified from protium, suitable for use in a thermonuclear reactor (TNR), is separated from the molecular compounds of iodine by heating the reaction vessel to 26-77 K. After this, the system is ready to clean a new portion of the mixture. Removal of the remaining iodine compounds is carried out after completion of the entire mixture purification by pumping the vessel with an increase in its wall temperature to 240-300 K.
Регенерацию дейтерий-тритиевой смеси топлива ТЯР осуществляют в устройстве, принципиальная схема которого приведена на чертеже. The regeneration of the deuterium-tritium fuel mixture of the TNR is carried out in the device, the circuit diagram of which is shown in the drawing.
Устройство включает гелиевый криостат 1 с узлом 2 для конденсирования топливной смеси, систему 3 предварительной подготовки и подачи смеси. Криостат 1 имеет вакуумный кожух 4, азотную емкость 5 с экраном 6, адсорбент 7 и непосредственно гелиевую ванну 8 для заполнения жидким гелием. Узел 2 для конденсации топливной смеси выполнен в виде цилиндрического стального сосуда 9 с нагревателем 10 и двумя герметичными рубашками 11 и 12, расположенными коаксиально сосуду 9. Для исключения конденсирования топливной смеси в верхней части узла 2 подачу смеси осуществляют по трубке 13, имеющей вакуумную рубашку 14 и у нижнего конца отверстия, необходимые для осаждения газовой топливной смеси на охлажденной поверхности сосуда 9. Система 3 предварительной подготовки и подачи топливной смеси включает смесительную камеру 15 с узлом 16 перемешивания газов и измерителем 17 давления, снабженную подводящим 18 и отводящим 19 патрубками и соединенную вентилем 20 с баллоном 21 для хранения подмешиваемого J2, а вентилями 22 и 23 с узлом 2 для конденсирования и выдержки смеси. Для вакуумирования системы 3 и элементов узла 2 имеется форвакуумный насос 24. Регулирование температуры узла 2 осуществляют теплообменом с жидким гелием из ванны 8 или жидким азотом, заливаемым в рубашку 11 через вентиль 25, и нагревателем 10. Предусмотрена возможность вакуумирования через вентили 26, 27 и 28 и заполнения гелием из баллона 29 через вентили 30, 27 и 28 герметичных рубашек 11 и 12, окружающих сосуд 9. Устройство содержит вентиль 31 для возврата регенерированной смеси в рабочую камеру, а также сборник 32 выделенного протия с вентилем 33. Смесительная камера 15 через вентиль 34 соединена с рабочей камерой ТЯР.The device includes a helium cryostat 1 with a node 2 for condensing the fuel mixture, a system 3 of preliminary preparation and supply of the mixture. The cryostat 1 has a vacuum casing 4, a nitrogen tank 5 with a screen 6, an adsorbent 7 and directly a helium bath 8 for filling with liquid helium. The node 2 for condensation of the fuel mixture is made in the form of a cylindrical steel vessel 9 with a heater 10 and two sealed jackets 11 and 12 located coaxially to the vessel 9. To prevent condensation of the fuel mixture in the upper part of the node 2, the mixture is supplied through a tube 13 having a vacuum jacket 14 and at the lower end of the hole, necessary for deposition of the gas fuel mixture on the cooled surface of the vessel 9. The system 3 for the preliminary preparation and supply of the fuel mixture includes a mixing chamber 15 with a node 16 Ivanov and gas pressure gauge 17 provided with a supply 18 and outlet nozzles 19 and a valve 20 connected to the container 21 for storing admixed J 2, and valves 22 and 23 to node 2 for condensing and maintaining the mixture. For evacuating the system 3 and the elements of the assembly 2, there is a fore-vacuum pump 24. The temperature of the assembly 2 is controlled by heat exchange with liquid helium from the bath 8 or liquid nitrogen, poured into the jacket 11 through the valve 25, and the heater 10. It is possible to vacuum through the valves 26, 27 and 28 and filling with helium from the cylinder 29 through valves 30, 27 and 28 of the airtight jackets 11 and 12 surrounding the vessel 9. The device includes a valve 31 for returning the regenerated mixture to the working chamber, as well as a collection of 32 separated protium with valve 33. Mix te a chamber 15 through a valve 34 connected to the working chamber TNR.
Устройство работает следующим образом. The device operates as follows.
Вакуумируют систему 3 и узел 2 до 10-3 мм рт. ст. Заливают жидкий азот в емкость 5, заполняют рубашки 11, 12 и ванну 8 газообразным гелием из баллона 29 через вентили 30, 27, 28 и 23. После охлаждения до температуры жидкого азота узла 2 и криостата 1 заливают жидкий гелий в ванну 8 для конденсирования и выдержки топливной смеси при температуре жидкого гелия (4,2 К) в узле 2.Vacuum the system 3 and the node 2 to 10 -3 mm RT. Art. Pour liquid nitrogen into the tank 5, fill the shirts 11, 12 and the bath 8 with helium gas from the cylinder 29 through valves 30, 27, 28 and 23. After cooling to the liquid nitrogen temperature of the unit 2 and cryostat 1, pour liquid helium into the bath 8 for condensation and holding the fuel mixture at a temperature of liquid helium (4.2 K) in node 2.
Подготовку топливной смеси проводят следующим образом. The fuel mixture is prepared as follows.
Из баллона 21 через вентиль 20 производят напуск в смесительную камеру 15 J2 до давления 0,2 мм рт. ст. Из рабочей камеры ТЯР через вентиль 34 напускают отработанную топливную смесь состава Т2: D2: H2 = 50: 50: 2 до полного давления в смесительной камере 10,4 мм рт. ст. Узлом 16 производят перемешивание газов. Подготовленную топливную смесь через вентили 22 и 23 подают в узел 2 конденсирования смеси. При этом топливная смесь по трубке 13 непрерывно либо порциями поступает ко дну сосуда 9, на охлажденной поверхности которого происходит ее конденсация в виде твердой матрицы. Твердую матрицу выдерживают при 8 К в течение 4,4 ч. Во время выдержки происходят процессы, приводящие к связыванию протия с атомами йода. По окончании выдержки очищенную смесь возвращают в рабочую камеру ТЯР. Для этого откачивают рубашки 11 и 12 до давления 10-4 мм рт. ст. насосом 24 через вентили 26, 27 и 28. Затем перекрывают вентиль 28 и через вентиль 25 подают жидкий азот в рубашку 11 и повышают температуру сосуда 9 до 77 К, а по трубке 13 и через вентили 23 и 31 подают смесь в рабочую камеру ТЯР. Для очистки узла конденсирования от соединений йода, перекрыв вентили 23 и 25, удаляют жидкий азот из рубашки 11, откачивая его через вентили 26 и 27 насосом 24. Затем включают нагреватель 10, поднимают температуру сосуда 9 до 300 К и удаляют оставшиеся соединения йода по трубке 13 и далее через вентили 23 и 33 в сборник 32. После этого устройство готово к новому циклу регенерации топливной смеси.From the cylinder 21 through the valve 20 make an inlet into the mixing chamber 15 J 2 to a pressure of 0.2 mm RT. Art. The spent fuel mixture of composition T 2 : D 2 : H 2 = 50: 50: 2 is injected from the TNR working chamber through the valve 34 to a total pressure of 10.4 mm Hg in the mixing chamber. Art. Node 16 produce gas mixing. The prepared fuel mixture through the valves 22 and 23 is served in the node 2 condensation of the mixture. In this case, the fuel mixture through the tube 13 continuously or in portions enters the bottom of the vessel 9, on the cooled surface of which it is condensed in the form of a solid matrix. The solid matrix is kept at 8 K for 4.4 hours. During the exposure, processes occur that lead to the binding of protium to iodine atoms. At the end of the exposure, the purified mixture is returned to the TNR working chamber. To do this, shirts 11 and 12 are pumped out to a pressure of 10 -4 mm Hg. Art. pump 24 through valves 26, 27 and 28. Then, valve 28 is closed and liquid nitrogen is supplied to jacket 11 through valve 25 and the temperature of vessel 9 is increased to 77 K, and through the tube 13 and through valves 23 and 31, the mixture is fed into the TNR working chamber. To clean the condensation unit from iodine compounds, shutting off valves 23 and 25, remove liquid nitrogen from the jacket 11, pumping it out through valves 26 and 27 with pump 24. Then turn on the heater 10, raise the temperature of the vessel 9 to 300 K and remove the remaining iodine compounds through the tube 13 and further through the valves 23 and 33 to the collector 32. After that, the device is ready for a new cycle of regeneration of the fuel mixture.
П р и м е р. В отработанную газовую топливную смесь ТЯР состава T2: D2: H2 = 50: 50: 2, подаваемую из реактора в смесительную камеру до давления 10,2 мм рт. ст. , вводят газообразный йод до парциального давления 0,2 мм рт. ст. После перемешивания газовую смесь вымораживают на охлажденной поверхности узла 2. Вымороженную смесь выдерживают при 8 К в течение 4,4 ч. В твердой матрице происходит образование атомов в результате взаимодействия с β-частицами, испускаемыми при распаде трития, с молекулами исходной топливной смеси, и протекают туннельные химические реакции изотопного обмена, приводящие к замещению атомов протия в молекулах ТН и DH атомами дейтерия и трития, и к образованию стабилизированных атомов Н. Очищенную от избыточного протия порцию дейтерий-тритиевой смеси возвращают в рабочую камеру ТЯР разогревом узла 2 до 77 К. Оставшиеся на стенках соединения йода удаляют откачкой сосуда при нагреве его стенок до 300 К.PRI me R. In the spent gas fuel mixture of the TNR composition T 2 : D 2 : H 2 = 50: 50: 2, supplied from the reactor to the mixing chamber to a pressure of 10.2 mm RT. Art. gaseous iodine is introduced to a partial pressure of 0.2 mm Hg. Art. After mixing, the gas mixture is frozen on the cooled surface of unit 2. The frozen mixture is kept at 8 K for 4.4 hours. Atoms are formed in the solid matrix as a result of interaction with β particles emitted during tritium decay with the molecules of the initial fuel mixture, and tunneling chemical reactions of isotope exchange occur, leading to the replacement of protium atoms in TH and DH molecules by deuterium and tritium atoms, and to the formation of stabilized H atoms. A portion of deuterium-tritium purified from excess protium second mixture is recycled into the process chamber heating unit 2 fusion reactor to 77 C. The remaining on the walls of the iodine compounds are removed by evacuation of the vessel wall by heating it to 300 K.
Как показали расчеты и эксперименты, проведенные в ФИНЭПХФ АН СССР, реализация способа и устройства позволяют по сравнению с прототипом снизить энергозатраты с 102 эВ/атом до 10 эВ/атом протия. При этом исключение стадии конверсии изотопов водорода в сложные химические соединения и обратно, необходимые для проведения разделения изотопов сероводородным и лазерным способами, существенно упрощает технологический процесс отделения протия, а также снижает энергозатраты. (56) Патент США N 4381938, кл. B 01 D 59/00, 1983.As shown by calculations and experiments conducted at the Institute of Chemical Physics and Technology of the Academy of Sciences of the USSR, the implementation of the method and device allows, compared with the prototype, to reduce energy consumption from 10 2 eV / atom to 10 eV / atom of protium. In this case, the elimination of the stage of conversion of hydrogen isotopes into complex chemical compounds and vice versa, necessary for the separation of isotopes by hydrogen sulfide and laser methods, greatly simplifies the process of separation of protium, and also reduces energy consumption. (56) U.S. Patent No. 4,381,938, CL. B 01 D 59/00, 1983.
Claims (2)
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
SU4710719 RU1619492C (en) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
SU4710719 RU1619492C (en) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
RU1619492C true RU1619492C (en) | 1994-05-30 |
Family
ID=30441389
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
SU4710719 RU1619492C (en) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
RU (1) | RU1619492C (en) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2007000027A1 (en) * | 2005-06-29 | 2007-01-04 | The University Of Queensland | Isotope separation by quantum swelling |
-
1983
- 1983-07-13 RU SU4710719 patent/RU1619492C/en active
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
WO2007000027A1 (en) * | 2005-06-29 | 2007-01-04 | The University Of Queensland | Isotope separation by quantum swelling |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
Letokhov | Laser isotope separation | |
KR20170100027A (en) | Molten Nuclear Fuel Salt and Related Systems and Methods | |
CN102430338A (en) | Method for extracting and separating lithium isotope aqueous solution | |
RU1619492C (en) | Method of and device for reconditioning tritium fuel mixture in nuclear reactor | |
CA1046242A (en) | Tritiated water treatment process | |
US2860093A (en) | Isotope conversion device and method | |
US5176885A (en) | Isotope separation of weak acid forming elements by utilization of thermal regeneration of ion exchange resin | |
US2902425A (en) | Art of cooling and moderating neutronic reactors | |
RU2125743C1 (en) | Homogeneous reactor | |
US5041147A (en) | Hydrogen isotope separation utilizing bulk getters | |
US3284305A (en) | Process of producing energy by nuclear fission | |
US3294643A (en) | Method of operating a nuclear reactor and of carrying out radiation chemical reactions | |
Sherman | Cryogenic hydrogen isotope distillation for the fusion fuel cycle | |
Hemmerich et al. | The impurity processing loop for the JET active gas handling plant | |
US3041261A (en) | Art of cooling and moderating neutronic reactors | |
Roth et al. | Tritum recovery from a breeder material gamma lithium aluminate | |
RU2091876C1 (en) | Method for decontaminating sodium-coolant reactor equipment | |
RU2322713C1 (en) | METHOD FOR EXTRACTING 3He FROM NUCLEAR-REACTOR HEAVY-WATER CIRCUIT | |
US3063927A (en) | Stabilization of organic coolants and moderators in neutronic reactors | |
Dinner et al. | Tritium system concepts for the Next European torus project | |
Wegner et al. | He3 Recirculation and Purification System for a Cyclotron Ion Source | |
Day et al. | Tritium inventories in the high vacuum pumps of ITER | |
RU2188698C2 (en) | Method and plant for producing tellurium isotopes | |
Yukhimchuk et al. | Tritium handling | |
JPH0975675A (en) | Method for separating hydrogen isotope |