RU100837U1

RU100837U1 - HIGH-SENSITIVE SCALTHILLATOR BASED ON RARE-EARTH METAL HALOGENIDES WITH AN INCREASED RESISTANCE TO CRACKING AND IMPROVED ENERGY RESOLUTION

Info

Publication number: RU100837U1
Application number: RU2010138951/28U
Authority: RU
Inventors: Кирилл Евгеньевич Борисов; Даниль Эмилевич Хайруллин; Алексей Дмитриевич Орлов; Семен Залманович Шмурак; Виктор Викторович Кедров; Николай Владимирович Классен
Original assignee: Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом"
Priority date: 2010-09-21
Filing date: 2010-09-21
Publication date: 2010-12-27

Abstract

Высокочувствительный сцинтиллятор на основе галогенидов редкоземельных металлов, содержащий оболочку, сжимающую монокристалл, выходное кварцевое окно, нанокристаллическое покрытие из бромида лантана и алюминиевый чехол, отличающийся тем, что внешний слой монокристалла выполнен из оптически прозрачного материала, дополнительно содержит подслой из нанокристаллического сцинтиллятора бромида лантана, расположенный между внешней сжимающей оболочкой и монокристаллом, сжимающая оболочка изготовлена из сцинтилляционного материала меньшей плотности по сравнению с монокристаллом, при этом в состав монокристалла введены малые количества тех радиоактивных изотопов, для обнаружения которых во внешней среде данный высокочувствительный сцинтиллятор предназначен. A highly sensitive rare-earth metal halide scintillator containing a shell compressing a single crystal, an output quartz window, a nanocrystalline coating of lanthanum bromide and an aluminum case, characterized in that the outer layer of the single crystal is made of optically transparent material, additionally contains a sublayer of nanocrystalline scintillant, l bromide between the outer compression shell and the single crystal, the compression shell is made of scintillation material necks density compared with the single crystal with the single crystal of the small amounts of the administered radioactive isotopes, to detect which scintillator is highly active in the environment.

Description

Полезная модель относится к области детектирования ионизирующих излучений, более конкретно - к определению энергетического спектра и интегральной интенсивности потока ионизирующих частиц.The utility model relates to the field of detection of ionizing radiation, and more specifically to the determination of the energy spectrum and the integrated intensity of the flow of ionizing particles.

Из близких по устройству и назначению данной полезной модели является монокристаллический сцинтиллятор на основе галогенидов редкоземельных металлов (например, бромидов и хлоридов лантана и церия - LаВr₃, СеВr₃, LаСl₃, СеСl₃ и их смеси). Наиболее близким аналогом для предложенного сцинтиллятора является изобретение по патенту IL 150719 (номер заявки IL 20020150719 с приоритетом от 11 июля 2002 года). Радиационные детекторы, в которых используются указанные сцинтилляционные монокристаллы, характеризуются уникальными сочетаниями чувствительности, быстродействия, энергетического разрешения и температурной стабильностью характеристик, что обеспечивает им широкий диапазон применений в медицинской технике, установках антитеррористического и таможенного инспектирования, радиационном мониторинге и т.д. (патент США US 4280051 с приоритетом от 21 июля 1981 года).Of the similar models and purposes of this useful model is a single-crystal scintillator based on rare-earth metal halides (for example, lanthanum and cerium bromides and chlorides - LaBr ₃ , CeBr ₃ , LaCl ₃ , CeCl ₃ and mixtures thereof). The closest analogue to the proposed scintillator is the invention according to patent IL 150719 (application number IL 20020150719 with priority dated July 11, 2002). Radiation detectors that use these scintillation single crystals are characterized by unique combinations of sensitivity, speed, energy resolution and temperature stability characteristics, which provides them with a wide range of applications in medical equipment, anti-terrorism and customs inspection installations, radiation monitoring, etc. (US patent US 4280051 with priority of July 21, 1981).

Недостатки выбранного прототипа.The disadvantages of the selected prototype.

Указанные сцинтилляционные монокристаллы имеют два серьезных недостатка - аномально высокую гигроскопичность и большую вероятность растрескивания. Для устранения влияния гигроскопичности приходится помещать данные сцинтилляторы в герметичные влагозащитные футляры, снабженные оптическими окнами для выхода сцинтилляционного света к фотодетектору. Высокая вероятность растрескивания по плоскостям спайности вызывает разрушение кристаллов как при их выращивании и обработке, так и в процессе эксплуатации детекторов (например, под действием термоупругих напряжений, возникающих при перепадах температуры). Две названные причины, приводящие к серьезным усложнениям процессов изготовления сцинтилляционных детекторов и значительно снижающие выход годной продукции, обусловливают значительное возрастание себестоимости производства устройств подобного типа и снижают их как механическую, так и радиационную прочность, сужая область эффективного применения этих сцинтилляторов. Попытки снизить вероятность растрескивания посредством уменьшения поперечных размеров сцинтилляционного элемента, ослабляющего внутренние напряжения, ухудшают энергетическое разрешение детектора по причине увеличенных потерь части вторичного ионизирующего излучения через внешнюю поверхность элемента. Кроме того, энергетическое разрешение сцинтилляторов из галогенидов редкоземельных металлов снижается при диффузии молекул воды с поверхности внутрь кристаллов, что уменьшает квантовый выход сцинтилляций за счет перевода части энергии электронных возбуждений в колебательные возбуждения воды.These scintillation single crystals have two serious drawbacks - an abnormally high hygroscopicity and a high probability of cracking. To eliminate the effect of hygroscopicity, these scintillators have to be placed in sealed moisture-proof cases equipped with optical windows for scintillation light to exit to the photodetector. A high probability of cracking along cleavage planes causes the destruction of crystals both during their growth and processing, and during the operation of detectors (for example, under the action of thermoelastic stresses arising from temperature changes). The two named reasons, leading to serious complications in the manufacturing processes of scintillation detectors and significantly reducing the yield of production, cause a significant increase in the cost of manufacturing devices of this type and reduce both their mechanical and radiation strength, narrowing the scope of the effective use of these scintillators. Attempts to reduce the likelihood of cracking by reducing the transverse dimensions of the scintillation element, which attenuates internal stresses, degrade the energy resolution of the detector due to increased losses of part of the secondary ionizing radiation through the outer surface of the element. In addition, the energy resolution of rare-earth metal halide scintillators decreases when water molecules diffuse from the surface into crystals, which reduces the quantum yield of scintillations due to the transfer of part of the energy of electronic excitations into vibrational excitations of water.

Аномально высокая гигроскопичность галогенидов и развитая система плоскостей спайности галогенидов редкоземельных металлов приводит к снижению выхода годных кристаллов по причине их растрескивания и к ухудшению их чувствительности и энергетического разрешения. Для преодоления этих недостатков приходится все процессы обработки кристаллов проводить в атмосфере, тщательно очищенной от водяных паров, а также помещать обработанные сцинтилляционные элементы в герметичные футляры с тонкими, хорошо проницаемыми для регистрируемой радиации стенками и оптически прозрачными выходными окнами. Эти обстоятельства значительно удорожают себестоимость производства радиационных детекторов на базе подобных кристаллов.An abnormally high hygroscopicity of halides and a developed system of cleavage planes of rare-earth metal halides leads to a decrease in the yield of suitable crystals due to their cracking and to a deterioration in their sensitivity and energy resolution. To overcome these shortcomings, it is necessary to carry out all crystal processing processes in an atmosphere thoroughly cleaned of water vapor, and also place the treated scintillation elements in sealed cases with thin walls that are well permeable for detected radiation and have optically transparent exit windows. These circumstances significantly increase the cost of manufacturing radiation detectors based on such crystals.

Технический результат, для достижения которого предназначена заявляемая полезная модель, заключается в создании такого сцинтилляционного элемента из гигроскопичного и хрупкого кристалла, в котором сочетались бы защита от контакта с атмосферной влагой, повышение сопротивления, улучшение энергетического разрешения с упрощением технологических процедур изготовления элемента.The technical result, which is achieved by the claimed utility model, is to create such a scintillation element from a hygroscopic and fragile crystal, which would combine protection from contact with atmospheric moisture, increase resistance, improve energy resolution with simplification of technological procedures for manufacturing the element.

В соответствии с многоцелевой направленностью предлагаемые улучшения носят комбинированный характер. Первое улучшение заключается в нанесении на выращенный кристалл, до начала его механической обработки, оптически прозрачного слоя из материала, который в процессе его формирования сокращает свои размеры и благодаря этому создает в кристалле сжимающие напряжения. Эти напряжения должны компенсировать растягивающие напряжения, которые могут возникать в кристалле при разного рода воздействиях механического или термического характера, приводя к его растрескиванию. Кроме того, этот слой препятствует диффузионному проникновению молекул воды из атмосферы в кристалл, что в свою очередь улучшает показатели энергетического разрешения.In accordance with the multi-purpose orientation, the proposed improvements are combined. The first improvement consists in applying an optically transparent layer of material to the grown crystal, before it begins to be machined, which during its formation reduces its size and thereby creates compressive stresses in the crystal. These stresses should compensate for tensile stresses that can occur in a crystal under various kinds of mechanical or thermal influences, leading to cracking. In addition, this layer prevents the diffusion penetration of water molecules from the atmosphere into the crystal, which in turn improves the energy resolution.

Для оказания сжимающего действия наносимый материал должен иметь хорошее сцепление с поверхностью кристалла. Для обеспечения этого сцепления на поверхность выращенного кристалла может быть нанесен нанокристаллический подслой из того же материала - например, путем сублимационного осаждения. Если сжимающий слой создается посредством конденсации полимерных молекул из безводного раствора, в который погружен сцинтилляционный элемент, нанопоры сублимированного подслоя будут служить центрами осаждения полимера, обеспечивающими сцепление кристалла с полимерным покрытием на молекулярном уровне. Сжатие осаждаемого молекулярного покрытия будет происходить самопроизвольно по мере испарения молекул растворителя.To exert a compressive effect, the applied material must have good adhesion to the surface of the crystal. To ensure this adhesion, a nanocrystalline sublayer of the same material can be applied to the surface of the grown crystal, for example, by sublimation deposition. If a compressive layer is created by condensing polymer molecules from an anhydrous solution into which the scintillation element is immersed, the nanopores of the freeze-dried sublayer will serve as polymer deposition centers providing molecular cohesion of the crystal with the polymer coating. The compression of the deposited molecular coating will occur spontaneously as the solvent molecules evaporate.

Толщина сжимающего слоя должна быть достаточной для обеспечения необходимого уровня сжимающих напряжений в кристалле и защиты поверхности кристалла от проникновения молекул воды из внешней среды. Толщина сжимающего покрытия определяется исходя из размеров поперечного сечения кристалла.The thickness of the compressive layer should be sufficient to provide the necessary level of compressive stresses in the crystal and to protect the surface of the crystal from the penetration of water molecules from the external environment. The thickness of the compressive coating is determined based on the size of the cross section of the crystal.

Нанесение слоя из полимерных молекул на кристалл сцинтиллятора позволит улучшить энергетическое разрешение детектора, также за счет того, что внешний сжимающий слой изготавливается из сцинтилляционного материала с плотностью гораздо меньшей, чем плотность основного сцинтиллятора. В такой ситуации этот слой практически не будет поглощать внешнее ионизирующее излучение для регистрации которого предназначен сцинтилляционный детектор, но при достаточной толщине слоя окажется способным поглотить вторичные электроны и рентгеновские кванты с энергиями гораздо меньше, чем у частиц и квантов первичного излучения (так как сечение поглощения резко увеличивается при уменьшении энергии проходящих через вещество частиц или фотонов). Поэтому при поглощении первичного излучения в приповерхностном слое основного сцинтиллятора, когда заметная доля поглощенной энергии рассеивается наружу в виде вторичного излучения, последнее будет захватываться внешним сцинтилляционным слоем и также доставляться к фотодетектору. Это обстоятельство скомпенсирует ухудшение разрешения, обусловленное потерями энергии при частичном переизлучении ее наружу.The application of a layer of polymer molecules on the scintillator crystal will improve the energy resolution of the detector, also due to the fact that the outer compressive layer is made of scintillation material with a density much lower than the density of the main scintillator. In such a situation, this layer will practically not absorb external ionizing radiation for which a scintillation detector is designed, but with a sufficient thickness of the layer it will be able to absorb secondary electrons and X-ray quanta with energies much lower than that of particles and quanta of primary radiation (since the absorption cross section is sharp increases with decreasing energy of particles or photons passing through matter). Therefore, when the primary radiation is absorbed in the surface layer of the main scintillator, when a noticeable fraction of the absorbed energy is scattered outside in the form of secondary radiation, the latter will be captured by the external scintillation layer and also delivered to the photodetector. This circumstance compensates for the deterioration in resolution due to energy losses during partial re-emission of it to the outside.

Схема высокочувствительного сцинтиллятора в сборе с кристаллом LaВr₃ приведена на фигуре 1. Монокристалл LaBr₃ 2 покрыт нанокристалическим слоем 4 из LaВr₃, который обеспечивает высокую адгезию основного покрытия и оптический контакт между кристаллом и выходным кварцевым окном 3. Оболочка 1 формирует в кристалле 2 сжимающие напряжения, обеспечивающие повышенное сопротивление кристалла растрескиванию. Кристалл 2 с подслоем 4 и сжимающей оболочкой 1 находится внутри защитного алюминиевого корпуса 5 с выходным отверстием для кварцевого окна 3.Driving high-sensitivity scintillation crystal assembly with LaVr ₃ shown in Figure 1. Single crystal LaBr ₃ 2 4 covered with a layer of nanocrystalline LaVr ₃ which provides high adhesion of the base coating and the optical contact between the crystal and an output quartz window 3. The casing 1 forms a compression crystal 2 stresses providing increased crack resistance of the crystal. A crystal 2 with a sublayer 4 and a compression shell 1 is located inside a protective aluminum housing 5 with an outlet for a quartz window 3.

Второе улучшение спектрометрических свойств комбинированного описанным выше образом сцинтилляционного элемента может быть достигнуто посредством введения в материал основного сцинтиллятора малых количеств тех радиоактивных изотопов, для обнаружения которых во внешней среде данный детектор предназначен. В этом случае калибровка прибора будет производиться при отсутствии внешних источников по собственному излучению сцинтиллятора, что позволит ввести жесткую амплитудную дискриминацию регистрируемых световых импульсов. В таком случае наличие искомых изотопов во внешней среде будет определяться по изменению высот соответствующих пиков многоканального анализатора.The second improvement in the spectrometric properties of the scintillation element combined in the manner described above can be achieved by introducing into the main scintillator material small amounts of those radioactive isotopes for detection of which this detector is intended in the external environment. In this case, the device will be calibrated in the absence of external sources using the scintillator's own radiation, which will allow introducing stiff amplitude discrimination of the recorded light pulses. In this case, the presence of the desired isotopes in the external environment will be determined by changing the heights of the corresponding peaks of the multichannel analyzer.

Отличительными особенностями предлагаемого устройства являются:Distinctive features of the proposed device are:

1) Наличие внешнего сжимающего покрытия, обеспечивающего компенсацию внутренних растягивающих напряжений, посредством чего достигается повышение сопротивления кристалла растрескиванию.1) The presence of an external compressive coating that compensates for internal tensile stresses, whereby an increase in the resistance of the crystal to cracking is achieved.

2) Придание внешнему сжимающему покрытию функций защиты от проникновения в сцинтилляционный элемент атмосферной влаги.2) Giving the external compressive coating protection functions against penetration into the scintillation element of atmospheric moisture.

3) Изготовление внешнего сжимающего слоя из сцинтилляционного материала с плотностью, меньшей плотности основного сцинтиллятора, за счет чего достигается улучшение энергетического разрешения сцинтилляционного элемента.3) The manufacture of an external compressive layer of scintillation material with a density lower than the density of the main scintillator, thereby improving the energy resolution of the scintillation element.

4) Введение в состав основного сцинтиллятора небольших количеств тех радиоактивных изотопов, для определения которых данный сцинтилляционный детектор предназначен. Благодаря этому улучшается точность и избирательность калибровки детектора, что обеспечивает повышение чувствительности обнаружения искомых изотопов во внешней среде.4) The introduction into the composition of the main scintillator of small amounts of those radioactive isotopes for which this scintillation detector is designed. This improves the accuracy and selectivity of the detector calibration, which provides an increase in the sensitivity of detection of the desired isotopes in the external environment.

Claims

A highly sensitive rare earth halide scintillator containing a shell compressing a single crystal, an output quartz window, a nanocrystalline coating of lanthanum bromide and an aluminum case, characterized in that the outer layer of the single crystal is made of optically transparent material, additionally contains a sublayer of nanocrystalline scintillant, l bromide between the outer compression shell and the single crystal, the compression shell is made of scintillation material necks density compared with the single crystal with the single crystal of the small amounts of the administered radioactive isotopes, to detect which scintillator is highly active in the environment.