PL90544B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL90544B1
PL90544B1 PL17264174A PL17264174A PL90544B1 PL 90544 B1 PL90544 B1 PL 90544B1 PL 17264174 A PL17264174 A PL 17264174A PL 17264174 A PL17264174 A PL 17264174A PL 90544 B1 PL90544 B1 PL 90544B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
general formula
group
acid
aryl
defined above
Prior art date
Application number
PL17264174A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL17264174A priority Critical patent/PL90544B1/pl
Publication of PL90544B1 publication Critical patent/PL90544B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania antybiotyków beta-laktamowych zawierajacych ugrupo¬ wanie amidynowe w lancuchu bocznym o wzorze ogólnym 1, w którym Ri i R2 oznaczaja atom wodoru, nizsza grupe alkilowa, grupe arylowa, grupe aralkilowa, grupe cykloaIkilowa, grupe alkilowa podstawiona ukladem heterocyklicznym, uklad heterocykliczny, lub R! i Ra razem z atomem azotu tworza uklad heterocykliczny z jednym lub z dwoma heteroatomami, R3 oznacza atom wodoru, nizsza grupe alkilowa, grupe arylowa lub grupe aralkilowa, a Z oznacza ugrupowanie o wzorze 2 wystepujace w penicylinach lub ugrupowanie o wzorze ogólnym 3 wystepujace w cefalosporynach, w którym R4 oznacza atom wodoru lub grupe acetoksylowa.Z opisów patentowych nr 79157, nr 73449 oraz z opisu patentowego brytyjskiego nr 1,193,590 znane sa sposoby otrzymywania antybiotyków beta-laktamowych zawierajacych ugrupowanie amidynowe o wzorze, ogólnym 1, w którym Rlr R2 R. i R4 maja podane wyzej znaczenie, polegajace na kondensacji imidochlorku o wzorze ogólnym 4, w którym Hlt R2 i Ra maja podane wyzej znaczenie, z estrem kwasu o wzorze ogólnym 5, w którym Z ma podane wyzej znaczenie, w obecnosci aminy trzeciorzedowej i w srodowisku bezwodnego rozpuszczalnika organicznego. Otrzymane produkty wyodrebnia sie z mieszaniny poreakcyjnej za pomoca ekstrakcji duza iloscia eteru, po czym usuwa sie grupe estrowa i otrzymuje zwiazek o wzorze 1.Sposób wedlug wynalazku pozwala na znaczne uproszczenie sposobu wytwarzania, a zwlaszcza wyodreb¬ niania, antybiotyków beta-laktamowych zawierajacych ugrupowanie amidynowe w lancuchu bocznym poprzez wyeliminowanie procesu estryfikacji, a w zwiazku z tym i nastepnego usuwania grupy estrowej, a takze ekstrakcji duza iloscia eteru oraz dalszego zmudnego przerobu.Sposobem wedlug wynalazku sól o wzorze ogólnym 7, w którym R5 oznacza grupe alkilowa o 3—6 atomach wegla, grupe cykloalkilowa lub grupe aryloalkilowa, a Z ma podane wyzej znaczenie, otrzymana z kwasu o wzorze ogólnym 5 i aminy o wzorze ogólnym 6, poddaje sie reakcji z imidochlorkiem o wzorze ogólnym 4, w którym Ri, R2 i R3 maja podane wyzej znaczenie w obecnosci aminy trzeciorzedowej, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego, nie mieszajacego sie z woda, w temperaturze —50 — +50 C.W warunkach reakcji nastepuje odszczepienie aminy p wzorze ogólnym 6 i uzyskuje sie odpowiedni antybiotyk beta-laktamowy o wzorze ogólnym 1, który po oddzieleniu chlorowodorku aminy trzeciorzedowej2 90544 ekstrahuje sie z mieszaniny poreakcyjnej woda, i nastepnie wyodrebnia ogólnie znanym sposobem, np. przez liofilizacje ekstraktu wodnego i krystalizacje pozostalosci z uwodnionego roztworu etsnolu, Z warstwy organi¬ cznej mozna zregenerowac amine o wzorze ogólnym 6 i uzyc jej ponownie do reakcji.Jako amine trzeciorzedowa stosuje sie korzystnie trójetyloamine, ale mozne stosowac takze inne aminy trzeciorzedowe, takie jak N-etylopiperydyna, N-metylomorfolina, N-metylopiperydyna. Jako rozpuszczalnik nie mieszajacy sie z woda stosuje sie korzystnie octan etylu, ale mozna stosowac równiez inne rozpuszczalniki, takie jak octan butylu, chlorek metylenu, chloroform.Przyklad I. 2,88 g (0,005 m) soli kwasu 6-aminopenicylanowegó (6-AP) z p-2,2,2-trójchloro-1)-ll! rz.-. butyloamino)-etylo]-benzylidenoaminoguanidyna dodano do 40 ml bezwodnego octanu etylu, oziebiono do temperatury —30°C i wkraplano roztwór 0,91 g (0,005 m) chlorku (N,N-1,6-heksyleno)-chioroformiminiowego w5 ml chloroformu, nastepnie wciagu 5 minut wkroplono 1r4 ml (0,01 m) tiójetyloaminy i mieszano wciayu 1 godziny podnoszac stopniowo temperature do 0°C. Mieszanine reakcyjna ponownie ochlodzono do tempera¬ tury —30°C i odsaczono osad chlorowodorku trójetyloaminy. Przesacz przemyto 4-krotnie 5 ml wody. Polaczone warstwy wodne przemyto 5 ml octanu etylu i liofilizowano. Liofilizat krystalizowano z mieszaniny alkohol etylowy —woda 5 : 1 oraz acetonu. Otrzymano 0,67 g kwa-u 6-(N,N-1',6'-heksyienoformamidyno)-penicylano- wego, co stanowi 41,3% wydajnosci teoretycznej. Widmo w podczerwieni, NMR oraz chromatografia cienkowar¬ stwowa w ukladzie n-butano I — woda — kwas octowy 40:40:1 wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad II. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac chlorek (N,N-1,6-heptylenu)-chlo- roformaminiowy otrzymano kwas 6-(N'N-1',7'-heptylenoformamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 40,2%. Wid¬ mo zw podczerwieni, NMR oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad III. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac chlorek (N,N-dwumetylo)-chloro- formaminiowy otrzymano kwas 6-(N,N-dwumetyloformamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 43,0%. Widmo w podczerwieni NMR oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazuja identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad IV. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac chlorek (N,N-dwuetylo)-chloro- acetiminiowy otrzymano kwas 6-/N,N-dwuetyloacetamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 38,5%. Widmo w pod¬ czerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazuja identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad V. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac sól kwasu 7-aminodezacetoksycefa- losporanowego z p-[2,2,2-trójchloro-1-)III rz.-butyloamino)-etylo]-benzylodenoaminoguanidyna, oraz chlorek N,N-dwumetylo)-chlorofórmiminiowy otrzymano kwas 7-{N,N-dwumetyloformamidyno)-dezacetoksycefalospo- ranowy z wydajnoscia 39,7%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie poda¬ nym w przykladzie I wykazuja identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad VI. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac sól kwasu 7-aminocefalosporano- wego z p-[2,2,2-trójchloro-1 -(cykloheksyloamino)-etylo]-benzylidenoaminoguanidyna otrzymano kwas 7-(N,N-1',6'-heksylenoformamidyno)-cefalosporanowy z wydajnoscia 41,5%. Widmo w podczerwieni oraz chro¬ matografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazuja identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad VII. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i otrzymujac chlorek (N-cykloheksylo-N- metylol-chloroformiminiowy otrzymano kwas 6-(N-cykloheksylo-N-metyloformamidyno)-penicylanowy, który krystalizowano z mieszaniny N,N-dwumetyloformam id-benzen. Wydajnosc koncowego produktu wynosi 39,8%.Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazuja identycznosc otrzymanego produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad VIII. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac sól kwasu 6-aminopenicylano- wego zp-[2,2,2-trójchloro-1-(cykloheksyloamino)-etylo]-benzylidenoaminoguanidyna oraz chlorek (N-fenylo-N- -metylo)-formiminowy otrzymano kwas (N-fenylo, N-metyloformamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 45,6%.Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad IX. Postepujac analogicznie jak w przykladzie VII i stosujac chlorek (N,N-dwuheksylo)-chlo- rofenyloacetiminiowy oraz prowadzac reakcje poczatkowo w temperaturze —15°C a nastepnie +10°C, otrzyma¬ no kwas 6-(N,N-dwuheksylofenyloacetamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 39,3%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.90 544 3 Przyklad X. Postepujac analogicznie jak w przykladzie VII i stosujac chlorek (N,N-1,5-pentyleno)- chlorofenyloacetiminiowy oraz N-etylopiperydyne otrzymano kwas 6-(N,N-1',5'-pentylenofenyloacetamidyno)- penicylanowy z wydajnoscia 41,8%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad XI. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac sól kwasu 7-aminocefalospora no¬ wego z p-[2#2,2-trójchloro-1-(cykloheksyloamino)-etylo]-benzylidenoaminoguanidyna oraz chlorek (N-fenylo-N- metylo)«chloroac8tirmniowy otrzymano kwas 7-(N-fenylo, N-metylo-acetamidyno)-cefalosporanowy z wydajnos¬ cia 42,7%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktów z kwasem otrzymanym znana metoda.P r z y k l ad XII. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac sól kwasu 7-aminodezacetoksyce- fa losporanowego z p-f2/2/2-trójchloro-1-cykloheksyloamino)-etylo]-benzylidenoaminoguanidyna oraz chlorek N-p-tolilobenzimidoilu otrzymano kwas 7-(N-p-tolilobenzamidyno)-dezacetoksycefalosporanowy z wydajnoscia ,8%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie n-butanol-etanol-aceton woda 4:1:4:1 wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad XIII. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i XII i stosujac chlorek (N N-dwuetylo)-chloro- fenyloacetiminiowy oraz N-metylomorfoline otrzymano kwas 7-(N,N-dwuetylofenyloacetaminidyno)-dezaceto- ksycefalosporanowy z wydajnoscia 32,8%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukla¬ dzie podanym w przykladzie XII wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad XIV. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosujac chlorek (N,N-2,2'-oksodwuetylo- )-chloroformiminiowy oraz N-metylopiperydyne i prowadzac reakcje poczatkowo w temperaturze —40°C, a nastepnie w temperaturze 0°C; otrzymano kwas 6-(N,N-2',2"-oksodwuetyloformamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 45,3%. Wiamo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad XV. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i XII i stosujac sól kwasu 6-AP z p-[2,2,2-trójchloro-1)lll rz.butyloamino)-etyb]-benzylidenoaminoguanidyna otrzymano kwas 6-(N-p-toliloben- zamidyno)-penicylanowy z wydajnoscia 39,8%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie XII wykazaly identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda.Przyklad XVI. Postepujac analogicznie jak w przykladzie I i stosuja chlorek (N-metylo-2-furfuryk))- chloroacetiminiowy oraz N-etylopiperydyne otrzymano kwas 6-(N-metylo-2-furfuryloacetamidyno)-penicyla- nowy z wydajnoscia 30,1%. Widmo w podczerwieni oraz chromatografia cienkowarstwowa w ukladzie podanym w przykladzie I wykazuja identycznosc produktu z kwasem otrzymanym znana metoda. PL

Claims (2)

  1. Zastrzezenia patentowe 1. *. Sposób wytwarzania antybiotyków beta-laktamowych, takich jak penicyliny, zawierajacych ugrupowanie amkJynowe w lancuchu bocznym, o wzorze ogólnym 1, w którym R, i R2 oznaczaja atom wodoru, nizsza grupe alkilowa, grupe arylowa, grupe aralkilowa, grupe cykloa I kilowa, grupe alkilowa podstawiona ukladem heterocy¬ klicznym, uklad heterocykliczny, lub Ri i R2 razem z atomem azotu tworza uklad heterocykliczny z jednym lub z dwoma heteroatomami, R3 oznacza atom wodoru, nizsza grupe alkilowa/grupe arylowa lub grupe aralkilowa, a Z oznacza ugrupowanie o wzorze 2 wystepujace w penicylinach, znamienny tym, ze sól o wzorze ogólnym 7, w którym R5 oznacza grupe alkilowa, o 3—6 atomach wegla, grupe cykloalkilowa lub grupe aryloaIki Iowa, a Z ma podane wyzej znaczenie, otrzymana z kwasu 6-aminopenicylanowego i aminy o wzorze ogólnym 6, poddaje sie reakcji z imidochlorkiem o wzorze ogólnym 4, w którym Ri, R2 i R3 maja podane wyzej znaczenie, w obecnosci aminy trzeciorzedowej, takiej jak trójetyloamina, N-metylopiperydyna, N-etylopiperydyna, N-metylomorfolina, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego nie mieszajacego sie z woda, takiego jak octan etylu, octan butylu, chlorek metylenu, chloroform, po czym produkt ekstrahuje sie woda i wyodrebnia w znany sposób.
  2. 2. Sposób wytwarzania antybiotyków beta-laktamowycr'. takich jak cefalosporyny, zawierajacych ugrupo¬ wanie amkJynowe w lancuchu bocznym, o wzorze ogólnym 1, w którym R! i R2 oznaczaja atom wodoru, nizsza grupe alkilowa, grupe arylowa, grupe aralkilowa, grupe cykloalkilowa, grupe alkilowa podstawiona ukladem heterocyklicznym, uklad heterocykliczny, lub Rt i R2 razem z atomem azotu tworza uklad heterocykliczny z jednym lub z dwoma heteroatomami, R3 oznacza atom wodoru, nizsza grupe alkilowa, grupe arylowa lub grupe aralkilowa, a Z oznacza ugrupowanie o wzorze ogólnym 3 wystepujace w cefalosporynach, w których R4 oznacza atom wodoru lub grupe acetoksylowa, znamienny tym, ze sól o wzorze ogólnym 7, w którym R5 oznacza grupe alkilowa o 3—6 atomach wegla, grupe cykloalkilowa lub aryloa Ikilowa, a Z ma podane wyzej4 90 544 znaczenie, otrzymana z kwasu 7-aminocefalosporanowego o wzorze ogólnym 5 z amina o wzorze ogólnym 6, poddaje sie reakcji z imkJochlorkiem o wzorze ogólnym 4, w którym Ri, R2 i Ra maja podane wyzej znaczenie, w obecnosci aminy trzeciorzedowej takiej jak trójetyloamina, N-metylopiperydyna, N*etylopiperydyna, N-mety- lomorfolina, w srodowisku rozpuszczalnika organicznego nie mieszajacego sie z woda, takiego jak octan etylu, octan butylu, chlorek metylenu, chloroform, po czym produkt ekstrahuje sie woda i wyodrebnia w znany sposób. o/N—C=N-CH—CH \ R^ i | | £ CO—N -C-C0 0H *3 Wtór 1 CHa CH3 -V- WzórZ CHr-C— CHLRS ce © r3 Wwr«t CO-N—<£c00H Wwr5 Rs-NH-CH^cH„N_NH,p=NH r^i MU NHL WLOt6 NH^-CH-cff N C«J )lHL Prac. Poligraf. UP PRL naklad 120+18 Cena 45 zl PL
PL17264174A 1974-07-11 1974-07-11 PL90544B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL17264174A PL90544B1 (pl) 1974-07-11 1974-07-11

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL17264174A PL90544B1 (pl) 1974-07-11 1974-07-11

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL90544B1 true PL90544B1 (pl) 1977-01-31

Family

ID=19968186

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL17264174A PL90544B1 (pl) 1974-07-11 1974-07-11

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL90544B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3499909A (en) Process for production of 6-aminopenicillanic acid
EP0189287A2 (en) Novel B-lactam antibiotics
NO145576B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av terapeutisk aktive penicillinderivater
US3954733A (en) Naphthyridine-3-carboxamido-benzylpenicillins and salts thereof
US3932392A (en) Process for the preparation of 7-aminocephalosporanic acids
US3325479A (en) Derivatives of aminoacylpenicillins and a process for their preparation
US4296236A (en) 7-(or 6-) Substituted-7-(or 6-)acylimino cephalosporin (or penicillin) compounds
US4312982A (en) α-Acylureidocephalosporins and salts and esters thereof
US3862181A (en) Process for preparing cephalosporins
PL90544B1 (pl)
Perron et al. Derivatives of 6-aminopenicillanic acid. II. Reactions with isocyanates, isothiocyanates, and cyclic anhydrides
US3769281A (en) Deblocking process for cephalosporin antibiotics
US3998817A (en) Process for producing cephalosporanic acid derivatives
US4247461A (en) Esterification process using methoxymethyl-P-toluenesulfonate
US3862182A (en) Process to prepare novel antibiotic intermediates
PL82809B1 (en) Process for the preparation of 7-substituted amino-desacetoxycephalosporanic acid compounds[us3852281a]
US3875152A (en) Intermediates for producing semi-synthetic cephalosporins and methods of production
US3980644A (en) Pentavalent phosphorus amides of cephalosporins and separation process using same
US3953440A (en) Deacetoxycephalosporins via penicillin sulfoxide rearrangement
US3926954A (en) Preparation of salts of carboxylic acids containing a beta-lactam groups
US3859298A (en) Mixed phosphorus anhydrides and phosphorus amides of 6-amino-penicillanic acid
US3749711A (en) Acylaminopenicillanic acids and salts thereof
CA1039709A (en) Process for producing cephalosporins
US4127571A (en) Process for preparing penicillins
US4003887A (en) Novel penicillins and their preparation