PL72358B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL72358B1
PL72358B1 PL1971151699A PL15169971A PL72358B1 PL 72358 B1 PL72358 B1 PL 72358B1 PL 1971151699 A PL1971151699 A PL 1971151699A PL 15169971 A PL15169971 A PL 15169971A PL 72358 B1 PL72358 B1 PL 72358B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
group
benzodiazepine
formula
compound
phenyl
Prior art date
Application number
PL1971151699A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Publication of PL72358B1 publication Critical patent/PL72358B1/pl

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D487/00Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00
    • C07D487/02Heterocyclic compounds containing nitrogen atoms as the only ring hetero atoms in the condensed system, not provided for by groups C07D451/00 - C07D477/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D487/04Ortho-condensed systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/08Antiepileptics; Anticonvulsants
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P25/00Drugs for disorders of the nervous system
    • A61P25/20Hypnotics; Sedatives
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D309/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings
    • C07D309/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D309/08Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom, not condensed with other rings having no double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D309/10Oxygen atoms
    • C07D309/12Oxygen atoms only hydrogen atoms and one oxygen atom directly attached to ring carbon atoms, e.g. tetrahydropyranyl ethers

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Biomedical Technology (AREA)
  • Neurology (AREA)
  • Neurosurgery (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Pain & Pain Management (AREA)
  • Anesthesiology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen Condensed Heterocyclic Rings (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description

Sposób wytwarzania nowych pochodnych dwuazepiny Wynalazek dotyczy nowych pochodnych dwuazepiny o cennych wlasnosciach farmakologicznych.Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania nowych pochodnych dwuazepiny o ogólnym wzorze 1, w którym Ri oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1-3 atomach wegla, R2 oznacza grupe wodorotleno¬ wa, grupe alkoksylowa o 1—6 atomach wegla, grupe mono- lub dwuarylometoksylowa albo 2-oksacykloalkoksy- lowa o 5—7 czlonowym lancuchu lub atom fluoru, symbol A oznacza grupe alkilenowa o 1—3 atomach wegla, a pierscienie B i C moga zawierac jako podstawniki atom chlorowca o liczbie atomowej do 35, grupy trójfluorometylowa, alkilowa, lub alkoksylowa o 1-6 atomach wegla oraz soli addycyjnych tych zwiazków z kwasami nieorganicznymi i organicznymi.W zwiazkach o ogólnym wzorze 1, R] jako grupa alkilowa jest grupa metylowa, etylowa lub propylowa.R2 jako grupa alkoksylowa jest grupa propoksylowa, izopropokryIowa, butoksylowa, izobutoksylowa, pentyloksylowa, izopentyloksylowa, heksyloksylowa lub izoheksylowa, zwlaszcza jednak grupe metoksylowa lub etoksylowa.Grupe alkilenowa ounaczona symbolem A stanowi dowolny dwuwartosciowy rodnik nasyconego weglowo¬ doru alifatycznego o 1—3 atomach wegla, jak grupa metylenowa, etylenowa, 1-metyloetylidenowa, izopropylide- nowa, trójmetylenowa, propylenowa lub cyklopropanowa w zwlaszcza metylenowa.Jako atomy chlorowców stanowiace podstawniki w pierscieniach B iC odpowiednie sa atomy fluoru, chloru lub bromu, a jako grupy alkilowe wzglednie alkoksylowe o 1-6 atomach wegla, wymienia sie grupy jak metylowa, etylowa, propylowa, izopropylowa, buty Iowa, izobutylowa, III rzed. butylowa, pentylowa, izopenty- lowa, 2,2-dwumetylopropylowa, heksylowa, izoheksylowa, wzglednie grupy metoksylowe, etoksylowe, propo- ksylowe, izopropoksylowe, butoksylowe, izobutoksylowe, pentyloksylowe, izopentyloksylowe, 2,2-dwumetylo- propoksylowe, heksyloksylowe lub izoheksyloksylowe. Podstawnik w pierscieniu B umiejscowiony jest zwlasz¬ cza w pozycji 8 i oznacza korzystnie atom fluoru, bromu, grupe trójfluorometylowa, a przede wszystkim atom chloru. Pierscien C jest zwlaszcza niepodstawiony, lub podstawiony przez atomy fluoru, chloru lub bromu, w dowolnej pozycji, zwlaszcza jednak podstawiony farzez atom fluoru lub chloru w pozycji orto.Zwiazki o ogólnym wzorze 1 i ich odpowiednie sole addycyjne z kwasami nieorganicznymi i organicznymi maja cenne wlasciwosci farmakologiczne. Oddzialywuja one tlumiaco na odsrodkowy uklad nerwowy,2 72 358 np. przeciwdrgawkowo i przecrwzaczepnie, nadto hamuja one odruchy somatyczne. Skutecznosc dzialania przeciwdrgawkowego daje sie stwierdzic np. w tekscie na wstrzas elektryczny wywolany u myszy przy dawkach doustnych, zwiazku wedlug wynalazku, poczynajac od ca 2,0 mg/kg, w tescie na tlumienie drgawek u myszy strychnina przy dawkach doustnych od ca 1,5 mg/kg i w tescie z pentatrazoJem u myszy przy dawkach doustnych od okolo 0,05 mg/kg. Skutecznosc dzialania przeciwzaczepnego uwidacznia sie w hamowaniu reakcji zaczepnej u myszy przy dawkach doustnych poczynajac od ca 0,3 mg/kg, podczas gdy ogólnie tlumienie aktywnosci odsrodkowego ukladu nerwowego uwidacznia sie np. spotegowanego dzialania narkotycznego w stosunku do dawek doustnych u myszy, jak i z testu obserwacyjnego. Wymienione i dalsze rodzaje skutków dzialania, jakie moglyby zostac objete wybranymi badaniami standardowymi, [por. W.Theobald iH.A.Kunz, Arzneimittelforach. 13, 122/1963/, jak i W.Theobald et al., Arzneimittelforach. 17, 561/1967/] charakteryzuja zwiazki o ogólnym wzorze 1 i ich sole addycyjne z nieorganicznymi i organicznymi kwasami, jako substancje czynne dla srodków uspokajajacych i srodków przeciwdrgawkowych, które mozna zastosowac do leczenia stanów napiecia i podniecenia, jak i leczenia padaczki.Szczególne znaczenie maja zwiazki o ogólnym wzorze 1, w którym Rt oznacza atom wodoru, R2 oznacza grupe wodorotlenowa, symbol A oznacza alkilenowa, zwlaszcza metylenowa, a zwlaszcza te sposród tych zwiazków, które zawieraja atom chloru w pozycji 8, jak zwlaszcza 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanol, jak i 6-(o-fluorofenylo)- i 6-(o-chlorofenylo)-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanol. Równiez cenne wlasnosci farmakologiczne wykazuja zwiazki o wzorze 2, w których R] oznacza atom wodoru, R2 oznacza atom fluoru, a symbol A oznacza grupe metylenowa, zwlaszcza 1-(fluorometylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine.Sposób wedlug wynalazku polega na tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X oznacza grupe merkaptonowa, grupe niskoalkoksy- lub niskoalkilotio, które sa ewentualnie aktywowane przy pomocy podstawnika, lub oznacza ewentualnie jedno- lub dwupodstawiona grupe aminowa, Ri ma znaczenie podane* przy wzorze 1, a pierscienie B iC moga zawierac jako podstawniki, jak podano przy wzorze 1, kondensuje sie ze zwiazkiem o ogólnym wzorze 3, w którym R'2 ma znaczenie takie jak podane wyzej dla symbolu R2 lub oznacza grupe monoarylometoksy Iowa- lub dwuarylometoksylowa lub grupe 2-oksacykloalkoksylowa o 5—7 czlonowym pierscieniu, symbol A ma znaczenie takie jak wyzej podane dla wzoru 1 i ewentualnie otrzymany zwiazek o wzorze 1, w którym symboi R2 oznacza reszte monoarylometoksy I owa lub dwuarylometoksylowa albo grupe 2-oksacykloalkoksyiowa ewentualnie rozszczepia sie do wytwarzania zwiazku o wzorze 1, w którym R2 oznacza grupe hydroksylowa.Symbol X, jako grupe niskoalkilotio lub niskoalkoksy, oznacza zwlaszcza grupe metylotio- lub ety Iotio-, <» wzglednie grupe metoksylowa lub etoksylowa. Grupy te mozna aktywowac przy pomocy podstawnika. Takimi aktywujacymi grupami sa grupy o- lub p-nitrobenzylotio-, wzglednie grupy o- lub p-nitrobenzyloksylowe.Jako jednopodstawiona grupe aminowa, X oznacza zwlaszcza grupe niskoalkiloaminowa, jak grupa metyloaminowa, lub grupe aralkiloaminowa, jak grupa benzyloaminowa. Jako dwupodstawiona grupe aminowa oznaczona symbolem X wymienia sie zwlaszcza grupe dwuniskoalkiloaminowa, jak grupa dwu metyloaminowa.Reakcje wedlug wynalazku prowadzi sie w obojetnym rozpuszczalniku, zwlaszcza w temperaturze okolo 80—180°C. Jako obojetne rozpuszczalniki odpowiednie sa np. weglowodory, jak toluen, ksylen, chlorowcowe- glowodory, jak chlorobenzen, ciecze rodzajów eterów, jak eter dwu metyIowy glikolu etylenowego, eter dwuetylowy glikolu etylenowego lub dioksan, amidy, szczególnie trójamid kwasu N,N,N', N',N",N"-szesciomety- lofosforowego lub N,N-acetamid dwumetylowy, sulfotlenki, jak sulfotlenek metylowy i alkohole, jak alkohol n-butyiowy. Czas trwania reakcji wynosi zwlaszcza od okolo 1-24 godzin.Substancje wyjsciowe, okreslone ogólnym wzorem 2, opisane sa w literaturze [patrz miedzy innymi LH.Sternbach i E.Reeder, I.Org.Chem. 26, 1111/1961/. S.C.Belle et al.l.Med.Chem. 5, 63/1962/ i G.A.Archer i LH.Sternbach, I.Org.Chem. 29, 231/1964/]. Znane sa równiez zwiazki o ogólnym wzorze 3, jak np. hydrazyd kwasu 2-benzyloksyoctowego i hydrazyd kwasu glikolowego [porównaj Th.Curtius i N.Schwan, l.prakt.Chem. [2[,51, 364/1895/], z tym, ze inne nowe zwiazki o ogólnych wzorach 2 i 3 mozna wytwarzac analogicznie do zwiazków znanych. Na przyklad dalsze substancje wyjsciowe o ogólnym wzorze 2, z ewentualnie podstawiona grupa aminowa X, otrzymuje sie przez redukcje odpowiednich 4-tlenków opisanych w literaturze. Dalsze rozszczepienie wytworzonych zwiazków po zamknieciu pierscienia jak np. ewentualnie rozszczepiania zwiazków o ogólnym wzorze 1, których reszta R2 jest grupa monoarylometoksy Iowa lub dwuarylometoksylowa do zwiazków o ogólnym wzorze 1, których reszte R2 oznacza grupe wodorotlenowa, prowadzi sie zwlaszcza za pomoca ehlorowcokwasów, jak kwasu chlorowodorowego, jodowodorowego lub zwlaszcza bromowodorowego, wprowadzanych korzystnie w rozpuszczalniku stanowiacym kwasy karboksylowe, jak kwas octowy. Temperatura reakcji wynosi od okolo 20 do 150°C. Rozszczepienie grupy 2-oksacykloalkoksylowej, jak grupy czterowodoro- piranylo-2,-oksyiowej nastepujace przez dzialanie kwasów, jak np. chlorowcokwasów, prowadzi sie najczesciej72358 3 w zlagodzonych warunkach. Na przyklad przeprowadza sie rozszczepianie za pomoca rozcienczonego woda kwasu solnego, zawierajacego mieszajacy sie z woda rozpuszczalnik organiczny, jak metanol, w temperaturze od okolo 50 do 100°C, wzglednie w temperaturze wrzenia mieszaniny reakcyjnej.Otrzymane sposobem wedlug wynalazku zwiazki o ogólnym wzorze 1, jesli to jest pozadane, przeprowadza sie w zwykly sposób w ich sole addycyjne z kwasami nieorganicznymi i organicznymi. Na przyklad dla wytworzenia soli stosuje sie kwas chlorowodorowy, kwas bromowodorowy, kwas siarkowy, kwas fosforowy, kwas nadchlorowy, kwas metanosulfonowy, kwas etanosulfonowy lub kwas cytrynowy, zwlaszcza w obecnosci rozpuszczalnika, jak aceton, metanol, etanol, eter lub jego mieszaniny.Zwiazki o ogólnym wzorze 1, jak równiez ich farmakologicznie odpowiednie sole addycyjne z kwasami podaje sie zwlaszcza doustnie lub doodbytniczo. Dawki dzienne dla zwierzat stalocieplnych wahaja sie miedzy 0,01 i 2 mg/kg. Dogodne formy jednostkowego dawkowania, jak drazetki, tabletki lub czopki, zawieraja zwlaszcza 0,5—0,25 mg zwiazku o ogólnym wzorze 1, Tub przydatnej do zastosowan farmaceutycznych soli addycyjnej tej substancji z kwasami. Do wytworzenia tabletek lub drazetek zestawia sie substancje aktywna ze stalymi nosnikami w postaci sproszkowanej, jak laktoza, sacharoza, sorbit, mannit; skrobia, jak skrobia ziemniaczana, skrobia kukurydziana lub amylopektyna, nastepnie proszki laminarne, lub proszki z pulpy cytrusowej; pochodne celulozy lub zelatyna, ewentualnie z dodatkiem srodków poslizgowych, jak stearynian magnezu lub wapnia, lub poliglikole etylenowe. Drazetki powleka sie np. stezonymi roztworami cukru, które moga ponadto zawierac gume arabska, talk i/lub dwutlenek tytanu, lub lakier rozpuszczony w latwo ulatniaja¬ cych sie rozpuszczalnikach organicznych lub w mieszaninach rozpuszczalników. Do tych powlok moga byc dodawane barwniki, np. dla oznaczania róznych dawek substancji czynnej. Jako dalsze formy jednostkowego dawkowania doustnego odpowiednie sa kapsulki wtykowe z zelatyny jak i miekkie, zamkniete kapsulki z zelaty¬ ny i zmiekczacza, jak gliceryna. Pierwsze z nich zawieraja substancje czynna, zwlaszcza jako granulat w mieszani¬ nie ze srodkami poslizgowymi, jak talk lub stearynian magnezu i ewentualnie stabilizatory, jak metawodorosiar- czyn sodowy lub kwas askorbinowy. a) 50,0 g 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanolu miesza sie z550g Laktozy i 292 g skrobi ziemniaczanej, mieszanine zwilza sie roztworem alkoholowym zawierajacym 8 g zelatyny i granuluje na sicie. Po wysuszeniu jako domieszke dodaje sie 60 g skrobi ziemniaczanej, 60 g talku, 10 g stearynianu magnezu i 20 g wysoko zdyspergowanej krzemionki i tloczy sie mieszanine na 10000 sztuk tabletek, kazda po 105 mg wagi i 5 mg zawartosci substancji czynnej, które, jesli zachodzi potrzeba, mozna chronic przez czesciowe rowkowanie wglebieniowe przed niedopatrzeniem przy dokladniejszym dostosowaniu dawkowania. b) 2,5 g 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanolu poddaje sie dokladne¬ mu wymieszaniu z 16 g skrobi ziemniaczanej i 6 g wysoko zdyspergowanej krzemionki. Mieszanine zwilza sie roztworem 2 g kwasu stearowego, 6 g etylocelulozy i 6 g stearyny w okolo 70 ml alkoholu izopropylowego i granuluje na sicie III '(Ph.Helv.V). Granulat suszy sie w ciagu okolo 14 godzin i nastepnie przetlacza sie przez sito III—lila. Nastepnie miesza sie go z 16 g skrobi kukurydzowej, 16 g talku i 2 g stearynianu magnezu i mieszanine przetlacza sie na 1000 sztuk wnetrz do drazetek. Te powleka sie stezonym syropem skladajacym sie z2g lakieru, 7,5 g gumy arabskiej, 0,15 g barwnika, 2g wysoko zdyspergowanej krzemionki, 25g talku i 53,35 g cukru i poddaje suszeniu. Otrzymane drazetki waza po 162,5 mg i zawieraja po 2,5 mg substancji czynnej. c) 10 g 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanolu i 1990 g dokladnie utartej czopkowej masy podstawowej (np. maslo kakaowe) miesza sie dokladnie i nastepnie stapia. Z otrzymane¬ go przez mieszanie shomogenizowanego stopu odlewa sie 1000 sztuk czopków po 2 g k azdy. Zawieraja one po 10 mg substancji czynnej.Jako substancje czynna do tabletek, drazetek i czopków mozna równiez stosowac te same ilosci wagowe 6-(o-fluorofenylo)-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanolu.Sposób wedlug wynalazku wyjasniaja nizej podane przyklady nie ograniczajac w zadnym przypadku jego zakresu. W przypadkach tych temperature podano w stopniach Celsiusza, a jako eter naftowy stosowano stale eter naftowy o temperaturze wrzenia w zakresie od 40 do 65°. a Przyklad I.. a) Roztwór 30 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny [por. G.A.Archer et al., I.Org.- Chem. 29, 231 (1964)] i 19,8 g hydrazydu kwasu 2-benzyloksyoctowego [por. Th.Curtius i N.Schwan, J.prakt.- Chem, [2] 51, 353 (1895)] w 160 ml szesciometylo trójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie w ciagu 8 godzin w temperaturze 140°. Nastepnie oddestylowuje sie rozpuszczalnik pod obnizonym cisnieniem i pozostalosc ekstrahuje mieszanina chlorku metylenu z woda. Po oddzieleniu faz warstwe organiczna, przemywa sie nasyconym roztworem chlorku sodowego, suszy siarczanem sodu i zateza. Otrzymuje *'•? l-(benzyloksymetylo)- 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine; o temperaturze topnienia 163-165°.4 72 358 b) W analogiczny sposób przy uzyciu 26,2 f 2-(metylotio)-5-fenylo-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 167-168° (z octanu etylu — eteru naftowego).Przy klad II. a) Roztwór 7,8 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny i 3,5 g hydrazydu uwodornione¬ go kwasu akrylowego w 70 ml absolutnego szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie wciagu 9 godzin w temperaturze 140°. Nastepnie rozpuszczalnik oddestylowuje sie pod obnizonym cisnieniem. Pozosta¬ losc rozpuszcza sie w chlorku metylenu, roztwór chlorku metylenu przemywa sie woda i nastepnie nasyconym roztworem chlorku sodowego, suszy siarczanem sodowym i zateza. Pozostalosc krystalizuje sie z mieszaniny: chlorek metylenu—octan etylu—eter naftowy i otrzymuje sie 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzo- dwuazepino-1-etanol-o temperaturze topnienia 227—231°.Jezeli zamiast hydrazydu uwodornionego kwasu akrylowego stosuje sie 6,5 g hydrazydu kwasu 3-benzylo- ksypropionowego i oczyszcza sie produkt surowy na drodze chromatografii na tlenku glinowym (srodek eluujacy: octan etylu) i nastepnej krystalizacji z octanu etylu—eteru naftowego, to otrzymuje sie 1-(2-benzyloksyetylo)-6- -fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 115—117°. b) 96,5 g estru metylowego kwasu 3-benzyloksypropionowego [por. I.I.BIoomfield, I.Org.Chem. 27, 2742 (1962)] rozpuszcza sie w 1000 ml absolutnego etanolu, zadaje sie 49,6 g wodzianu hydrazyny i pozostawia w spokoju wciagu 65 godzin w temperaturze25°. Nastepnie zateza sie mieszanine reakcyjna pod obnizonym cisnieniem, oddestylowuje pozostalosc w temperaturze okolo 150°/0,005 tor i otrzymuje sie hydrazyd kwasu 3-benzyloksypropionowego jako bezbarwny olej. 16,7 g hydrazydu kwasu 3-benzyloksypropionowego rozpuszcza sie w 200 ml absolutnego etanolu i po dodaniu 2g katalizatora typu czerni palladowej (5% Pd) uwodarnia sie przy 760tor wciagu 61 godzin w temperaturze 20—25°. Mieszanine reakcyjna filtruje sie przez ziemie okrzemkowa i filtrat zateza do objetosci okolo 50 ml. Po dodaniu eteru naftowego wytraca sie hydrazyd kwasu hydrakry Iowego, który odsacza sie.Temperatura topnienia 94—95°.Przyklad III. Roztwór z 10,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny i 4,85 g hydrazydu kwasu 2-metoksyoctowego [por. E.I.Browne iJ.B.Polya, I.Chem.Soc. 1962, 5149-5152] w 70 ml absolutnego szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie w ciagu 11 godzin w temperaturze 140 .Nastepnie rozpuszczalnik oddestylowuje sie pod obnizonym cisnieniem, a pozostalosc rozpuszcza sie w chlorku .metylenu, roztwór przemywa woda i nastepnie nasyconym roztworem chlorku sodowego, suszy siarczanem sodowym i zateza, po czym wydzielony produkt krystalizuje sie z octanu etylu—eteru naftowego, otrzymujac 1- -(metoksymetylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazo lo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 185—191°. Po chromatografii lugu macierzystego na 100 g zelu krzemionkowego ,,Merck" mozna uzyskac jesz¬ cze dalsza ilosc produktu koncowego o tej samej temperaturze topnienia.W analogiczny sposób, przy stosowaniu 5,5 g hydrazydu kwasu 2-etoksyoctowego [por. Curtis,,l.prakt.- Chem. [2] 95, 171 (1917)] otrzymuje sie 1-(etoksymetylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4J benzo¬ dwuazepine o temperaturze topnienia 161 —165° (z octanu etylu—eteru naftowego).Równiez analogicznie mozna wytworzyc 1-(metoksymetylo)-6-fenylo-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzo¬ dwuazepine o temperaturze topnienia 153—154° (z octanu etylu—eteru naftowego), przez poddanie reakcji 8,95 g 2-(metylotio)-5-fenylo-3H-1,4-benzodwuazepiny, z 4,85 g hydrazydu kwasu 2-metoksyoctowego, prowa¬ dzonej w ciagu 9 godzin.Przyklad IV. a) Roztwór 6,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny i 3,44 g hydrazydu kwasu 3-etoksy-propionowego w 60 ml absolutnego szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie wciagu 5 godzin w temperaturze 140°. Przeróbka analogiczna jak w przykladzie I i krystalizacja z octanu etylu—eteru naftowego daje w wyniku 1-(2-etoksyetylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o tem¬ peraturze topnienia 128—132°. Zastosowany jako substancja wyjsciowa hydrazyd kwasu 3-etoksypropionowego wytwarza sie nastepujaco: b) 30 g estru metylowego kwasu 3-etoksypropionowego [por. C.R.Rehberg et.al., I.Am.Chem.Soc. 68, 544—546 (1946)] rozpuszcza sie w 800 ml absolutnego etanolu, dodaje 22,7 g wodzianu hydrazyny i pozosta¬ wia w spokoju w ciagu 3 dni w temperaturze 25°. Mieszanine reakcyjna zateza sie pod obnizonym cisnieniem i pozostalosc poddaje sie destylacji w temperaturze 120*710"3 tor w kolumnie kulkowej. Otrzymuje sie bez-^ barwny hydrazyd kwasu 3-etoksypropionowego o temperaturze topnienia 34°.P r z y k l a d V. a) Roztwór 15,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny [por. G.A.Archer et al., I.Org.¬ Chem/^, 231 (1964)] i 11,5 g hydrazydu kwasu 2-(metóksybenzyloksy)octowego w 100 ml szesciometylotrója¬ midu kwasu fosforowego ogrzewa sie w ciagu 10 godzin w temperaturze 140°. Mieszanine reakcyjna przerabia sie analogicznie jak w przykladzie I, a produkt surowy przekrystalizowuje sie z octanu etylu-eteru naftowego, przy czym otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwu¬ azepine o temperaturze topnienia 157—159°.72 358 5 Analogicznie, przy zastosowaniu 16,7 g 2-(metylotio)-5-(o-chlorofenylo)-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazeph ny, otrzymuje sie 1-f(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-chlorofenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 200—203° (z octanu etylu).Równiez analogicznie, jednakze przy prowadzeniu reakcji w ciagu 14 godzin i uzyciu 15,9 g 2-(metylotio-5-(o-. -(o-fluorofenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny, otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-fluoro- fenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo- [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 163,5—165° (z octa¬ nu etylu—eteru naftowego), przy zastosowaniu 14,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-metylo-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-metylo-4H-symtriazolo- [4,3-a] [1,4]-benzodwuazepi- ne; przy zastosowaniu 17,3 g 2-(metylótio)-5-fenylo-7-bromo-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-meto- ksybenzyloksy)-metylo]-6-fenylo-8-bromo-4H- sym-triazolo-[4,3-a] [1,4] benzodwuazepine, a przy zastosowaniu 16,5 g 2-(metylotio)-5-(o-metoksyfenylo)-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzylo- ksy)-metylo (-6(o-metoksyfenylo)-8-chloro-4 H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepine.Uzyte powyzej zwiazki wyjsciowe stanowiace podstawione 2-(metylotio)- -5-fenylo-3H-1,4-benzodwuazepiny mozna wytworzyc z odpowiednich, opisa¬ nych w I.Org.Chem. 29, 231 (1964), podstawionych 1,3-dwuwodoro-5-fenylo- -2H-1,4-benzodwuazepino-2-tionów, analogicznie do opisanego tam sposobu dla 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny.Poza tym, analogicznie do powyzszego przykladu z przebiegiem reakcji wciagu 14 godzin otrzymuje sie równiez: z 14,2 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-fluoro-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-fluoro-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepine; z 15,7 g 2-(metylotio)-5-(o-tolilo)-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-tolilo)-8-chloro-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepine; z 14,8 g 2-(metyfotio)-5-fenylo-7-metoksy-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-m6toksy-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepine; z 16,7 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-(trójfluorometylo)-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-(tró;fluorometylo)-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepine; z 16,7 g 2-(metylotio-5-) a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-4H-sym-triazolo[4,3-a][ 1,4] benzodwuazepine; z 20,1 g 2-(metylotio)-5-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-7-(trójfluorometylo)-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-8-trójfluorometylo)-4H-sym-triazolo- [4,3-a][1,4]-benzodwuazepine i z 18,4 g 2-(metylotio)-5-(oc,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]-benzodwuazepine. b) Potrzebne jako substancje wyjsciowe, podstawione 2-(metylotio)-5-fenylo-3H-1,4-benzodwuazepiny uzyskuje sie wychodzac z odpowiednio podstawionych 1,3-dwuwodoro-5-fenylo-2H-1,4-benzodwuazepinów-2, sposród których zwiazki zawierajace grupe trójfluorometylowa opisane sa w amerykanskim opisie patentowym 3.341.392 i czesciowo rówpiez w Helv.Chim.Acta 45, 2226 (1962), a pozostale trzy zwiazki w I.Org.Chem, 27, 3788 (1962), przez przeksztalcenie w odpowiednie 2-tiony i przereagowanie tych ostatnich z siarczanem metylu w metanolowym lugu sodowym, analogicznie do sposobu opisanego w I.Org.Chem. 29, 231 (1964). c) Stosowany we wszystkich przypadkach jako drugi skladnik reakcji hydrazyd kwasu 2-(p-metoksybenzy- loksy)octowego otrzymuje sie przez poddanie reakcji 58 g estru etylowego kwasu 2-(p-metoksybenzyloksy(octo¬ wego [por. A.N/icut i H.Gault, Compt.rend. 237, 1162 (1953)] z 22,7 g wodzianu hydrazyny analogicznie do przykladu IV b).Przyklad VI. Roztwór z 1,5 g 2-(metyloamino)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny [por.LH.Sternbach et al., I.Org. Chem. 26, 111 (1961)] i 2 g hydrazydu kwasu 2-benzyloksyoctowego w 10 ml absolutnego szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie wciagu 24 godzin w temperaturze 160° i ponadto wciagu 4godzin w temperaturze 170°. Nastepnie zateza sie mieszanine reakcyjna pod obnizonym cisnieniem i rozdziela pozostalosc miedzy octan etylu i wode. Faze organiczna oddziela sie*, przemywa nasyconym roztworem chlorku sodowego, suszy siarczanem sodowym i zateza. Na drodze chromatografii na zelu krzemionkowym z octanem etylu - izopropanolem w stosunku 7 : 1 jako srodkiem eluujacym i krystalizacji z octanu etylu-eteru naftowego otrzymuje sie 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepine o temperaturze topnienia 163-165°.Taka sama substancje koncowa otrzymuje sie równiez w sposób analogiczny przy zastosowaniu, zamiast 2-. -(metyloamino)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny, nastepujacych substancji wyjsciowych. 1,44g2-amino-5-fenylo-7-ch|oro-3H-1benzodwuazepiny [por, S.C.Bell et al., I.Med.Chem. 5, 63 (1962)] lub 1,90 g 2-(benzyloamino)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny [wedlug brytyjskiego opisu patentowego6 72 358 1.023.793 lub dajaca sie wytwarzac z 4-tlenku, opisanego przez S.C.Bells et al., analogicznie przez L.C.Sternba- cha et al.] lub 1#56g 2-(dwumetyloamino)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny [por. brytyjski opis patentowy 1.023.753].Równiez w sposób analogiczny przy zastosowaniu: 1,60 g 2-amino-5-fenylo-7-(trójfluorometylo)-3H-1,4 dwuazepiny otrzymuje sie 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-(trójfluorometylo)-4H^ 1,42 g 2-amino-5-fenylo-7-metoksy-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1 -(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-metoksy-4H-sym-triazolo[4,3-a][ 1,4]benzodwuazepine i 1,34 g 2-amino-5-fenylo-7-metylo-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-metylo-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepine.Wymienione powyzej trzy substancje wyjsciowe daja sie wytwarzac np. wedlug sposobu podanego w niemieckim patentowym opisie wylozeniowym nr 1.933.986, Chemical Abstracts72, 100772 h(1970), lub analogicznie do wczesniej wymienionego zwiazku 2-am inowego.Przyklad VII. Roztwór 8,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny i 4,1 g hydra- zytu kwasu 3-hydroksymaslowego [por. I.Biol. Chem. 180 (1924)] w 70 ml absolutnego szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie wciagu 9 godzin w temperaturze 140°. Przeróbka analogiczna jak w przykla¬ dzie I i krystalizacja z octanu etylu—eteru daje w wyniku a-metylo-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-etanol o temperaturze topnienia 182—184°.Przy zastosowaniu 4,1 g hydrazydu kwasu 2-metylomlekowego [por. R. Metze i W.Kort,Chem.Ber.91,417 (1956)] z czasem trwania reakcji wynoszacym 23 godziny, przy pozostalej reszcie analogicznego sposobu pracy, otrzymuje sie a,a-dwumetylo-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-metanol o tem¬ peraturze topnienia 234—236° (z octanu etylu—eteru naftowego).Przyklad VIII. Analogicznie jak w przykladzie I, wychodzac z 15,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-cHloro- -3H-1,4-benzodwuazepiny i 14,1 g hydrazydu kwasu 2-(dwufenylometoksy)octowego w 100 ml szesciometylo¬ trójamidu kwasu fosforowego, po 12-godzinnym czasie przebiegu reakcji, otrzymuje sie 1-[(dwufenylometoksy)- metylo]-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepine w stanie surowym. Oczyszcza sie ja na drodze chromatografii na zelu krzemionkowym, przy zastosowaniu benzenu—octanu etylu w stosunku 1 : 1 jako srodka eluujacego i przeprowadza krystalizacje jednolitych frakcji z octanu etylu—etaru naftowego. Czysta substancja topnieje w temperaturze 202-203°.Potrzebny, jako substancja wyjsciowa, hydrazyd otrzymuje sie z estru metylowego kwasu 2-(dwufeny lorne¬ toksy)octowego [por. C.Djerassi iC.R.Scholz, I.Org.Chem.13, 830 (1948)], awodzian hydrazyny otrzymuje sie analogicznie do przykladu I Vb) jako olej.Przyklad IX. Analogicznie jak w przykladzie,!, jednakze z czasem przebiegu reakcji wciagu 24 godzin, z 15,0 g 2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwuazepiny i9,6g hydrazydu kwasu 2-(czterowo- doropiranyloksy-2)octowego w 80 ml szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego otrzymuje sie surowa 1[(czte- rowodoropiranyloksy-2)metylo]-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4]benzodwuazepine. Te oczyszcza sie przez chromatografie na zelu krzemionkowym przy zastosowaniu benzenuizopropanolu w stosunku 95:5 jako srodka eluujacego a nastepnie krystalizacje jednolitych frakcji z octanu etylu—eteru naftowego. Substancja czysta topnieje w temperaturze 159—161°.Potrzebny jako substancja wyjsciowa hydrazyd otrzymuje sie nastepujaco: , a) 84 g 3,4 tego roztworu dodaje sie 0,5 ml stezonego kwasu solnego, przy czym temperatura natychmiast wzrasta do 90°.Roztwór oziebia sie do temperatury pokojowej i w ciagu 2 godzin miesza. Po dodaniu 1 g weglanu sodowego destyluje sie produkt surowy przy cisnieniu 17 tor, przy czym otrzymuje sie 2-(czterowodoropiranyloksy-2)oc- tan butylu o temperaturze wrzenia 127°/17 tor. b) 10,81 g wymienionego wyzej estru i 5 g wodzianu hydrazyny rozpuszcza sie w 50 ml absolutnego etanolu i miesza sie wciagu 20 godzin przy temperaturze 60°. Roztwór odparowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem, a pozostalosc destyluje sie w kolumnie kulkowej. Hydrazyd kwasu 2-(czterowodoropiranyloksy-2)- octowego oddestylowuje sie przy cisnieniu ponizej 0,08 tor w temperaturze okolo 150° jako bezbarwny olej, który wkrótce krystalizuje; temperatura topnienia 55—78°.Przyklad X. Roztwór z 8 g (2-(metylotio)-5-fenylo-7-chloro-3H-1l4-benzodwuazepiny i 3,68 g hydra¬ zydu kwasu 2-fluorooctowego [por. M.A.Philips, Agr.Vet.Chem. 2; 86-87 (1961), CA. 57, 12314 (1962)] w 80 ml szesciometylotrójamidu kwasu fosforowego ogrzewa sie w ciagu 8 godzin w temperaturze 140°.Nastepnie odparowuje sie rozpuszczalnik pod obnizonym cisnieniem i rozdziela pozostalosc pomiedzy chlorek metylenu i wode. Faze organiczna odlacza sie, przemywa nasyconym wodnym roztworem chlorku sodowego, osusza sie nad siarczanem magnezowym izateza. Pozostalosc przekrystalizowuje sie z octanu etylu—eteru naftowego, przy czym otrzymuje sie 1-(fluorometylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwu¬ azepine; temperatura topnienia 153-154°.72 358 7 Przyklad XI. Rozpuszcza sie 25 g 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a| [1,4] benzodwuazepiny w 200 ml kwasu octowego lodowatego i dodaje sie do roztworu 170 ml 48% wodnego roztworu kwasu bromowodorowego. Mieszanine ogrzewa sie wciagu 90 minut w temperaturze 80°, nastepnie oziebia sie do temperatury 5° i mieszajac doprowadza sie odczyn roztworu do wartosci pH g, za pomoca stezonego wodorotlenku sodowego, po czym dodaje wode i chlorek metylenu. Po rozdzieleniu faz, warstwe organiczna, przemywa sie nasyconym roztworem wodnym chlorku sodowego, suszy siarczanem sodowym i zateza. Pozostalosc rozpuszcza sie w octanie etylenu—metanolu (9:1), roztwór filtruje sie przez kolumne zawierajaca 150 g zelu krzemionkowego (Merck R, wielkosc ziarna 0,05—0,2 mm) i kolumne eluuje sie za pomoca octanu etylu-metanolu (9:1) do (7:3). Eluat zateza sie, a pozostalosc krystalizuje z octanu etylenu—eteru. Otrzymuje sie 6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanol o tem¬ peraturze topnienia 210—211°.W sposób analogiczny, wychodzac z 5 g 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzo¬ dwuazepiny w 40 ml kwasu octowego lodowatego i 35 ml 48% roztworu wodnego kwasu bromowodorowego, w czasie trwania reakcji 105 minut, otrzymuje sie 6-fenylo-4H-s-triazolo [4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1 -meta¬ nol o temperaturze topnienia 205—206° z octanu etylu—eteru naftowego).Równiez w sposób analogiczny, przy zastosowaniu ilosci kwasów jak w odcinku drugim przykladu XI i czasie trwania reakcji 120 minut, otrzymuje sie: z 5 g 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-(trójfluorometylo)-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 6-fenylo-8-(trójfluorometylo)-3H-1,4-benzodwuazepiny otrzymuje sie 6*fenylo-8-(trójfluorometylo)-4H-sym-triazolo zolo[4,3-a] [1,4] benzodwuazepino-1-metanol; z 5 g 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-metoksy-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepiny otrzymuje sie 6-fenylo-8-metoksy-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-metanol, i z 5 g 1-(benzyloksymetylo)-6-fenylo-8-metylo-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepiny otrzymuje sie 6-fenylo-8-metylo-4H-sym-triazolo[4,3-a][1/4] benzodwuazepino-1-metanol.Przyklad XII. Roztwór 3,0 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepiny w 30 ml kwasu octowego lodowatego w temperaturze 25° zadaje sie 24 ml 48% roztworu wodnego kwasu bromowodorowego. Miesza sie mieszanine reakcyjna w ciagu 20 minut, zobojetnia sie ja nastepnie za pomoca 30% wodorotlenku sodowego i ekstrahuje ja przy pomocy chlorku metylenu. Po rozdzieleniu warstw faze organiczna oddziela sie, przemywa woda, suszy siarczanem sodowym i zateza.Krystalizacja pozostalosci z octanu etylu-eteru-etaru naftowego daje 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-metanol o temperaturze topnienia 209—211°.W sposób analogiczny wychodzac: z 3,23 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-chlorofenylo)-8-chloro- 4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepiny w temperaturze reakcji 20° i w czasie trwania reakcji 55 minut, otrzymuje sie 6-(o-chlorofenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol o temperatu¬ rze topnienia 235—237° (z octanu etylu-eteru naftowego); z 3,12 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-fluor- ofenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepiny w temperaturze reakcji 20° i czasie trwania reakcji 15 minut, otrzymuje sie 6-(o-fluorofenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-me¬ tanol o temperaturze topnienia 195—197° (z octanu etylu—eteru naftowego).Równiez analogicznie w temperaturze 20° i przy 75 minutach czasu trwania reakcji, wychodzac: z 2,86 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-metylo-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-fenylo-8-metylo-4H-sym-triazolo [4,3-a][ 1,4] benzodwuazepino-1-metanol; z 3,32 g.1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-bromo-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-fenylo-8-bromo-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 3,20 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-metoksyfenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]dwuazepiny, otrzymuje sie 6-(o-metoksyfenylo)-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 3,12 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-fluoro-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 3,10 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(o-tolilo)-8-chloro-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-(o-tolilo)-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 2,98 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-metoksy-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-fenylo-8-metoksy-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4]-benzodwuazepino-1-metanol; z 3,23 g l-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-fenylo-8-trójfluorometylo)-4Hs-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-fenylo-8-(trójfluorometylo)-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 3,23 g 1-[(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-4H-sym-triazolo[4,3-a][1,4]-benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol; z 3,70 g 1 -[ (p-metoksybenzyloksy) metylo]-6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-8-(trójfluorometylo)-4H-s-triazolo[4,3-a] [ 1,4] benzodwuazepiny, otrzymuje sie 6-(a,a,a-trójfluoro-o-tolilo)-8-(trójfluorometylo)-4-sym-triazolo[4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1-metanol,8 72 358 z 3,46 1^(p-metoksybenzyloksy)metylo]-6-(a,^ * dwuazepiny, otrzymuje sie 6-(a,af0f-trójfluoro-o-toHlo)-8-chloro-4H-SYnrvtriazolo[4r3-a|| 1,4|benzodwuazepino-1 -metanol.Prz y k lad XIII. Roztwór 100 mg 1-[(dwufenylometoksy)metylo]-6-fenylo-8-chloro-4Hs-triazolo f4,3-a](1,4]benzodwuazepiny w 10ml kwasu octowego lodowatego, w temperaturze 25° miesza sie wciagu 45 minut dodajac 8 ml 48% kwasu bromowodorowego, po czym zobojetnia sie mieszanine reakcyjna za pomoca 30% wodnego roztworu wodorotlenku sodowego i ekstranuje sie ja octanem etylu. Faze organiczna przemywa sie nasyconym roztworem soli sodowej, suszy siarczanem sodowym i zateza. Krystalizacja pozostalosci z octanu etylu-eteru—eteru naftowego daje 6-fenylo^-chforo-4H-synvtriazolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepino-1 -metanol o temperaturze topnienia 210—211°.Przyklad XIV. Roztwór 200 mg 1-[(czterowodoropiranyloksy-2)mety1o]-6-fenylo-8-chloro- 4H-s-tria- zolo [4,3-a][1,4]benzodwuazepiny w 3 ml metanolu zadaje sie 10 ml 1-N roztworu kwasu solnego i nastepnie miesza sie wciagu 1,5 godziny w temperaturze 70—80°. Mieszanine reakcyjna rozciencza sie przy pomocy octanu etylu i ekstrahuje ja za pomoca roztworu wodnego weglanu sodowego. Faze organiczna przemywa sie woda i nasyconym roztworem wodnym chlorku sodowego, suszy siarczanem sodowym i zateza. Krystalizacja pozostalosci z octanu etylu-eteru-eteru naftowego daje 6-fenylo-8-chloro-4H-sym-triazolo [4,3-a] [1,4] benzo- dwuazepino-1 -metanol o temperaturze topnienia 210—211°.Przyklad XV. Roztwór 0,5 g 6-fenylo-8-chloro-4H-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepino-1-metanolu w 1 ml metanolu i 1 ml acetonu w temperaturze 25° zadaje sie 0,13 mi 70% kwasu nadchlorowego. Mieszanine pozostawia sie w spokoju w ciagu 16 godzin w temperaturze 0°, odsacza sie wydzielone krysztaly i przekrystali- zowuje z metanolu acetonu. Otrzymany nadchloran 6-fenylo-8-chloro-4H-s-triazolo [4,3-a][1,4] benzodwuazepi- no-t-metanolu topnieje w temperaturze 247—250°. Krysztaly zawieraja równomolowa ilosc acetonu. PL PL

Claims (4)

1. Zastrzezenia patent-o we 1. Sposób wytwarzania nowych pochodnych dwuazepiny o ogólnym wzorze 1, w którym Ri oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1—3 atomach wegla, R2 oznacza grupe wodorotlenowa, grupe a Ikoksy Iowa lub alkanoiloksylowa o 1—6 atomach wegla, grupe mono- lub dwuarylometoksylowa albo 2-oksacykloa IkoksyIowa o 5— 7 czlonowym lancuchu lub atom f.uoru, symbol A oznacza grupe alkilenowa o 1—3 atomach wegla, a pierscienie 8 i C ewentualnie zawieraja jako podstawniki atom chlorowca o liczbie atomowej do 35, grupy trójfluorometylowa, alkilowa lub alkóksylowa o 1-6 atomach wegla oraz soli addycyjnych tych zwiazków z kwasami nieorganicznymi i organicznymi, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X oznacza grupe merkaptanowa, grupe niskoalkoksylowa lub niskoalkilotio, ewentualnie aktywowane przy pomocy podstawnika, lub oznacza ewentualnie jedno- lub dwupodstawiona grupe aminowa, Ri ma znaczenie podane przy wzorze 1#, a pierscienie 8 i C moga zawierac podstawniki, jak podano przy wzorze 1, kondensuje sie ze zwiazkiem o ogólnym wzorze 3, w którym R'2 ma znaczenie podane dla R2 przy wzorze 1 i otrzymany zwiazek o wzorze 1 ewentualnie przeprowadza sie w sól addycyjna z kwasem nieorganicznym lub organicznym.
2. Sposób wytwarzania nowych pochodnych dwuazepiny o ogólnym wzorze 1, w którym Rt oznacza atom wodoru lub grupe alkilowa o 1-3 atomach wegla, R2 oznacza grupe wodorotlenowa, symbol A oznacza grupe alkilenowa o 1—3 atomach wegla, a pierscienie B iC ewentualnie zawieraja jako podstawniki atom chlorowca o liczbie atomowej do 35, grupy trójfluorometylowa, alkilowa lub alkóksylowa o 1—6 atomach wegla oraz soli tych zwiazków z kwasami nieorganicznymi i organicznymi, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym X oznacza grupe merkaptanowa, grupe niskoalkoksylowa lub niskoalkilotio-, ewentualnie aktywowane przy pomocy podstawnika, lub oznacza ewentualnie jedno- lub dwupodstawiona grupe aminowa, Ri ma znaczenie podane przy wzorze 1, a pierscienie B iC moga zawierac podstawniki, jak podano przy wzorze 1, kondensuje sie ze zwiazkiem o ogólnym wzorze 3, w którym R'2 oznacza grupe monoarylometoksylo- wa lub dwuarylometoksylowa lub grupe 2-oksacykloalkoksylowa o 5-7 czlonowym pierscieniu, a symbol A ma wyzej podane znaczenie i otrzymany zwiazek rozszczepia sie do zwiazku o wzorze 1, w którym R2 oznacza grupe wodorotlenowa, a otrzymany zwiazek o wzorze 1 ewentualnie przeprowadza sie w sól addycyjna z kwasem organicznym lub nieorganicznym.
3. Sposób wedlug zastrz. 2, znamienny tym, ze zwiazek o wzorze 2, w którym X oznacza ewentualnie aktywowana za pomoca podstawnika grupe merkaptanowa, grupe niskoalkoksy- lub niskoalkilotio-, stanowiaca korzystnie grupe taka jak o- lub p-nitrobenzylotio- wzglednie o- lub p-nitrobenzyloksylowa, a Ri oznacza atom wodoru, poddaje sie reakcji ze zwiazkiem o wzorze 3, w którym A oznacza grupe metylenowa, (¦ .72358 9 a R'2 oznacza grupe 2-oksacykloalkoksylowa, taka jak grupa czterowodorocyklopiranyloksylowa-2 i z otrzyma¬ nego zwiazku odszczep i a sie grupe czterowodoropiranyloksylowa-2, za pomoca kwasu chlorowcowodorówego, korzystnie rozcienczonego kwasu solnego w obecnosci organicznego rozpuszczalnika i/lub wytworzenia zwiazku o wzorze 1, w którym Ri i A maja wyzej podane znaczenie, a symbol R2 oznacza grupe wodorotlenowa.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 2-metylotio/-5*fenylo-7-chloro-3H-1,4-benzodwu- azepine poddaje sie reakcji z hydrazydem kwasu 2-(metoksybenzyloksy)-octowego w srodowisku szesciometylo- trójamidu kwasu fosforowego i otrzymuje 1-[(P"meto* [4,3-aj (3,4]-benzodwuazepine. R2-A~C N N—C CH-R, CH - R, Wzór 3 CH-R, Sz PL PL
PL1971151699A 1970-11-23 1971-11-22 PL72358B1 (pl)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1735270 1970-11-23

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL72358B1 true PL72358B1 (pl) 1974-06-29

Family

ID=4424771

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL1971151699A PL72358B1 (pl) 1970-11-23 1971-11-22

Country Status (25)

Country Link
US (1) US4427590A (pl)
JP (2) JPS5619352B1 (pl)
AT (1) AT313282B (pl)
AU (1) AU465108B2 (pl)
BE (1) BE775558A (pl)
CA (1) CA983027A (pl)
CS (1) CS178091B2 (pl)
DE (1) DE2156472A1 (pl)
DK (1) DK138854B (pl)
FI (1) FI52864C (pl)
FR (1) FR2115265B1 (pl)
GB (1) GB1377650A (pl)
GT (1) GT197853300A (pl)
HK (1) HK16078A (pl)
HU (1) HU165317B (pl)
IE (1) IE35811B1 (pl)
IL (1) IL38151A (pl)
KE (1) KE2827A (pl)
MY (1) MY7800232A (pl)
NL (1) NL174252C (pl)
PL (1) PL72358B1 (pl)
SE (1) SE389499B (pl)
SU (2) SU523639A3 (pl)
YU (1) YU293871A (pl)
ZA (1) ZA717721B (pl)

Families Citing this family (13)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4902794A (en) * 1971-04-28 1990-02-20 The Upjohn Company Triazolo-benzodiazepines
US3767660A (en) * 1971-09-13 1973-10-23 Upjohn Co 4h-s-triazolo(4,3-a)(1,4)benzodiazepines
GB1377230A (en) * 1971-09-13 1974-12-11 Upjohn Co 4h-s-triazolo -4,3-a- 1,4-benzodiazepines
GB1381158A (en) * 1971-09-13 1975-01-22 Upjohn Co Benzodiazepines and the manufacture thereof
US4009175A (en) * 1976-03-15 1977-02-22 The Upjohn Company 1-[(Aminooxy)-methyl]-6-substituted-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4] benzodiazepines
DE3332830A1 (de) * 1982-09-16 1984-03-22 The Upjohn Co., 49001 Kalamazoo, Mich. Verwendung von benzodiazepinen zur bekaempfung oder bei der behandlung von panikzustaenden
DE3328255A1 (de) * 1983-08-04 1985-02-21 Siemens AG, 1000 Berlin und 8000 München Klebestation fuer einen schnelldrucker
US7160880B1 (en) 1999-05-14 2007-01-09 Cenes Limited Short-acting benzodiazepines
GB9911152D0 (en) * 1999-05-14 1999-07-14 Glaxo Group Ltd Short-acting benzodiazepines
DK2081921T3 (da) 2006-07-10 2011-01-03 Paion Uk Ltd Korttidsvirkende benzodiazepinsalte og deres polymorfe former
EP2450039A1 (en) 2010-11-08 2012-05-09 PAION UK Ltd. Dosing regimen for sedation with CNS 7056 (Remimazolam)
AR094963A1 (es) 2013-03-04 2015-09-09 Ono Pharmaceutical Co Reacción de oxidación excelente en el índice de conversión
TW201945346A (zh) 2018-04-10 2019-12-01 德商拜耳廠股份有限公司 2,4,5-三取代的1,2,4-三唑酮之製備方法

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3987052A (en) * 1969-03-17 1976-10-19 The Upjohn Company 6-Phenyl-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4]benzodiazepines
FR2022598A1 (en) * 1969-11-04 1970-07-31 Pakeda Chemical Ind Sedative chloro-phenyl-triazolobenzodiazepines
US4141902A (en) 1971-04-28 1979-02-27 The Upjohn Company 1-Halomethyl-6-phenyl-4H-s-[4,3-a][1,4]benzodiazepines
GB1331015A (en) 1971-04-28 1973-09-19 Upjohn Co 1-substituted-6-phenyl-4h-s-triazolo-4,3-a-1,4-benzodiazepines
US3681343A (en) 1971-05-11 1972-08-01 Upjohn Co 6-phenyl-s-triazolo{8 4,3-a{9 {8 1,4{9 {0 benzodiazepines

Also Published As

Publication number Publication date
IE35811B1 (en) 1976-05-26
SE389499B (sv) 1976-11-08
DK138854C (pl) 1979-04-17
ZA717721B (en) 1972-08-30
SU568366A3 (ru) 1977-08-05
NL174252C (nl) 1984-05-16
NL174252B (nl) 1983-12-16
DK138854B (da) 1978-11-06
FR2115265B1 (pl) 1974-11-15
DE2156472A1 (de) 1972-05-31
MY7800232A (en) 1978-12-31
SU523639A3 (ru) 1976-07-30
JPS568387A (en) 1981-01-28
JPS5919956B2 (ja) 1984-05-09
GT197853300A (es) 1980-01-10
IE35811L (en) 1972-05-23
AU465108B2 (en) 1975-09-18
KE2827A (en) 1978-04-07
HU165317B (pl) 1974-08-28
JPS5619352B1 (pl) 1981-05-07
YU293871A (en) 1982-06-30
AU3596671A (en) 1973-05-31
GB1377650A (en) 1974-12-18
NL7115785A (pl) 1972-05-25
FR2115265A1 (pl) 1972-07-07
US4427590A (en) 1984-01-24
HK16078A (en) 1978-03-31
CS178091B2 (pl) 1977-08-31
FI52864C (fi) 1977-12-12
BE775558A (fr) 1972-05-19
CA983027A (en) 1976-02-03
FI52864B (pl) 1977-08-31
IL38151A (en) 1975-10-15
AT313282B (de) 1974-02-11
IL38151A0 (en) 1972-01-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
PL72358B1 (pl)
NL8100081A (nl) Werkwijze ter bereiding van een therapeutisch preparaat alsmede werkwijze ter bereiding van de verbinding, die geschikt is om daarbij te worden toegepast.
PT801651E (pt) Hidroximetil-imidazodiazepinas e seus esteres
CS224646B2 (en) Method for producing improved derivates of 3,4-dihydro-5h-2,3-benzodiazepine
IE41844B1 (en) Imidazo diazepine derivatives and pharmaceutical compositions containing them
US3391138A (en) Certain 1-substituted-benzodiazepin-2-one compounds
US3236838A (en) Certain 1-substituted-benzodiazepin-2-one compounds
US3429874A (en) 1-polyhalogenoalkyl-2-oxo-1,3-dihydro-2h-1,4-benzodiazepines
US3852300A (en) CERTAIN 6-PHENYL-4H-S-TRIAZOLO{8 1,5-a{9 {8 1,4-BENZODIAZEPINES{9
US3925358A (en) 1-Lower alkyl-2-substituted-1,4-benzodiazepines
US3872089A (en) Substituted thienodiazepines
US3946032A (en) Acetal derivatives of 6-phenyl-4H-s-triazolo[4,3-a][1,4]benzodiazepine-1-carboxaldehyde
US3374225A (en) Aminobenzodiazepine compounds and methods
US3867536A (en) New diazepine derivatives for producing anticonvulsant effects
BE839365R (fr) Derives de diazepine
US3850948A (en) Certain 3a,4-dihydro-8-chloro-6-phenyl-thiazolo(3,2-h)-1,4-benzodiazepin-1(2h)-ones
Ning et al. Quinazolines and 1, 4-benzodiazepines. 58. Azido group, a novel pharmacophoric substituent. 7-Azido-5-phenyl-1, 4-benzodiazepines
US3941799A (en) 6-Substituted-11b-phenyl-3, 11bH-oxazirino[2,3-d]-s-triazol[4,3-a][1,4]benzodiazepines
US4338314A (en) [1,2]Anellated-7-phenyl-1,4-benzodiazepine and pharmaceutical compositions thereof and use for treatment of ulcers
US3215694A (en) Quinazoline-z-carboxaldehydes, acids, intermediates and process
US4178378A (en) Etherified triazolobenzodiazepine derivatives
IL36948A (en) 7-phenylpyrimido-(1,2-a)(1,4)-benzo-diazepin-1(5h)-ones
US3901879A (en) 2-(2-hydroxyethylthio)-2,3-dihydro-5-phenyl-1h-1,4-benzodiazepines
US3879406A (en) Preparation of triazolobenzodiazepines
PL114759B1 (en) Process for preparing novel 3-di-n-propyloacetoxybenzodiazepin-2-ones