PL68476B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL68476B1
PL68476B1 PL13374669A PL13374669A PL68476B1 PL 68476 B1 PL68476 B1 PL 68476B1 PL 13374669 A PL13374669 A PL 13374669A PL 13374669 A PL13374669 A PL 13374669A PL 68476 B1 PL68476 B1 PL 68476B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
acid
residue
organic
peroxy acid
carried out
Prior art date
Application number
PL13374669A
Other languages
English (en)
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed filed Critical
Priority to PL13374669A priority Critical patent/PL68476B1/pl
Publication of PL68476B1 publication Critical patent/PL68476B1/pl

Links

Landscapes

  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Pierwszenstwo: 10.VI.1968 Austria Opublikowano: 1.VIII.1973 68476 KI. 12q,24 MKP C07c 173/02 -~—— ¦ -¦¦?¦ UKD 1 Urxeau k,kwrtowego i Twórca wynalazku: Wilhelmine Beran Wlasciciel patentu: Laevosan — Gesellschaft Chem. Pharm. Industrie Franek und Dr. Freudl, Linz (Austria) Sposób wytwarzania nowych, nasercowych zwiazków steroidowych i 2 Wynalazek dotyczy sposobu wytwarzania nowych, nasercowych zwiazków steroidowych, stosowanych w medycynie.Znany jest fakt, ze rózne naturalne, wystepujace w postaci glikozydów, zwiazki steroidowe wplywaja na czynnosc serca, dlatego tez grupe zwiazków okreslono mianem glikozydów nasercowych. Zbudo¬ wane sa one ze szkieletu steroidowego, zwiazanego w polozeniu 3 z jedna wzglednie kilkoma resztami cukrowymi.W medycynie stosowane sa powszechnie glikozy¬ dy, które moga jednak byc rozdzielone na reszte cukrowa i czysty zwiazek steroidowy oznaczony jako aglikon. Ogólnie biorac aglikony posiadaja równiez dzialanie biologiczne. Mozliwym jest rów¬ niez sprzeganie aglikonu, po wydzieleniu go z na¬ turalnego glikozydu, z jednym lub kilkoma inny¬ mi cukrami. Stosujac te (metode mozna wytwarzac glikozydy nie wystepujace w naturze.Sposób wedlug wynalazku obejmuje przeto rów¬ niez modyfikowanie, w sensie podstawiania szkie¬ letu steroidowego, glikozydów nasercowych wzgled¬ nie ich aglikonów.Wsród glikozydów nasercowych istnieja niektóre, nieliczne naturalne glikozydy, posiadajace w polo¬ zeniu 14,15 szkieletu steroidowego grupe epoksy¬ dowa. Aglikon takich glikozydów nasercowych od¬ powiada ogólnemu wzorowi 1. Dla znanych agli¬ konów odpowiadajacych wzorowi 1 — podstawniki R', R" i R'" posiadaja nastepujace znaczenie: Nazwa aglikonu Resibufogenina Marinobufagenina Bufotalinina Desacetylocinobu- fagina Cinobufagina Cinobufotalina Desacetylocinobu- foralina R' H OH OH H H OH OH R" CH3 CH3 CHO CH3 CH3 CH3 CH3 R'" H H H OH OAc OAc OH Wymienione powyzej zwiazki wzglednie ich gli¬ kozydy nie znalazly zadnego zastosowania w te¬ rapii serca. 20 Stwierdzono, ze nowe nasercowe glikozydy o wzo¬ rze 3 wzglednie ich aglikony mozna wytwarzac utleniajac zwiazki o wzorze 2 w polozeniu 4,5 przez dzialanie kwasu nadtlenowego lub molekularne¬ go tlenu w obecnosci katalizatora. Symbole wyste- 25 pujace we wzorze 2 posiadaja nastepujace znacze¬ nie: R1 — oznacza wodór lub reszte cukrowa, któ¬ ra moze byc na przyklad reszta monosacharydu jak na przyklad glukoza lub ramnoza, reszta dwusa- charydu jak na przyklad glukoramnoza, lub resz- 30 ta trójsacharydu lub reszta pochodnej cukru jak na 68 47668 476 przyklad reszta estru kwasu organicznego lub ete¬ ru lub produkty kondensacji ze zwiazkami karbo- nylowymi, R2 — oznacza wodór lub grupe hydro¬ ksylowa, która moze byc zestryfikowana kwasem organicznym, zwlaszcza kwasem octowym, lub ze- teryfikowana alkoholem; Rs — oznacza reszte alki¬ lowa zawierajaca 1 atom wegla, która moze byc ewentualnie podstawiona atomami tlenu, grupami hydroksylowymi, grupami alkoksy lub resztami acylowymi, natomiast R4 — oznacza wodór, lub grupe hydroksylowa, która moze byc ewentualnie zeteryfikowana alkoholem lub zestryfikowana kwa¬ sem organicznym.Otrzymywane sposobem wedlug wynalazku nowe zwiazki steroidowe odpowiadaja ogólnemu wzorowi 3, w którym symbole R1—R4 maja znaczenie okre¬ slone powyzej, natomiast R5 i R6 oznaczaja kazdy oddzielnie grupe hydroksylowa, wzglednie razem grupe epoksydowa.Jako kwasy nadtlenowe, w sposobie wedlug wy¬ nalazku, stosuje sie zwlaszcza organiczne kwasy nadtlenowe takie jak na przyklad kwas nadbenzo- esowy lub mononadftalowy. Zgodny z wynalazkiem proces prowadzi sie zwlaszcza w rozpuszczalniku organicznym, przy czym w rachube wchodza prze¬ jde wszystkim chlorowany weglowodór i alkohole.Jako katalizatory, stosowane w procesie utlenia¬ nia molekularnym tlenem, wchodza przykladowo w rachunbe takie jak na przyklad naftenian ko¬ baltu, manganu, olowiu, zelaza lub wanadu, jak równiez wanadan sodu, wolframian sodu.Utlenianie mozna przeprowadzac w szerokim za¬ kresie temperatur, wynoszacym 20—110°C, zwla¬ szcza we wrzacym rozpuszczalniku takim jak na przyklad chloroform, dioksan lub podobne, z tym ze utlenianie za pomoca kwasu nadtlenowego pro¬ wadzi sie korzystnie w temperaturze okolo 20°C.Zgodny z wynalazkiem proces prowadzi sie zwlaszcza w nastepujacy sposób: i3/?-ramnozydo-14/?-hydroksy-A 420»22-bufatrienolid rozpuszcza sie w mieszaninie chloroform — meta¬ nol i zadaje eterowym roztworem kwasu nadben¬ zoesowego, po czyim calosc pozostawia sie w tem- jperaturze pokojowej na okres 1 nocy. W czasie te- \go okresu wytraca sie epoksyd w postaci krysta¬ licznej. Epoksyd odsacza sie, przemywa eterem . ii przekrystalizowuje z mieszaniny metanol — woda.I Epoksyd mozna otrzymac równiez stosujac ete- jrowy roztwór kwasu mononadftalowego oraz bardziej ostre warunki.Najlepsze wydajnosci uzyskuje sie stosujac sze¬ sciokrotny, molekularny nadmiar kwasu mononad¬ ftalowego lub nadbenzoesowego. Szescioczlonowy, podwójnie nienasycony pierscien laktonowy pozos¬ taje przy tym nienaruszony, co wykazuje widmo ultrafioletowe (maksimum absorpcyjne przy 300 mi- •limikronach w metanolu). Nowe epoksydy wyka¬ zuja równiez charakterystyczna dla bufandienoli- dów barwna reakcje Liebermana, Keller-Killianie- go.Wytworzone ta metoda, dzialajace iiasercowo gli¬ kozydy wykazuja bardzo dobre wlasciwosci farma¬ kologiczne.Badania farmakologiczne nowych, otrzymanych zgodnie ze sposobem wedlug wynalazku, dzialaja¬ cych nasercowo zwiazków steroidowych wykazaly, ze wykazuja one znacznie korzystniejsze wlasciwo¬ sci w stosunku do dotychczas znanych naserco- wych zwiazków steroidowych. Stwierdzono przede 5 wszystkim, ze nowe epoksydy steroidowe ogólnie biorac wykazuja przy równej wzglednie nieznacz¬ nie wyzszej toksycznosci wiecej niz dwukrotnie lep¬ sze wlasciwosci resorbujace i w zwiazku z tym ob¬ nizaja koszty klinicznego leczenia. Oznacza to, ze 10 nowe zwiazki dzieki przedluzonemu okresowi dzia¬ lania i skutecznosci moga byc aplikowane w mniej¬ szych ilosciach. Przykladowo, epoksyd otrzymany wedlug przykladu I jest resorbowany w 70—80% podczas gdy produkt wyjsciowy resorbowany jest 15 przez organizm tylko w 25—30%.Ponizsze przyklady objasniaja blizej sposób we¬ dlug wynalazku nie ograniczajac jednak jego za¬ kresu.Przyklad I. Ig 3/?-ramnozydo-14/?-ZK2°,22-bu- 20 fatrienolidu (okolo 1,87 milimola) rozpuszcza sie w 12 ml chloroformu i 2 ml metanolu, po czym doda¬ je 60 ml eterowego roztworu kwasu nadbenzoeso¬ wego (0,19 milimola kwasu nadbenzoesowego na 1 ml eteru). Calosc wytrzasa sie i pozostawia sie 20 na okres 1 nocy w temperaturze pokojowej. Na¬ stepnego dnia odsacza sie wydzielone krysztaly epoksydowe, przemywa je i suszy. Uzyskuje sie 0.9 g surowego produktu, co stanowi 87% wydaj¬ nosci teoretycznej. Surowy epoksyd rozpuszcza sie 30 w goracym metanolu i dodaje wode az do wysta¬ pienia slabej opalizacji. Po odsaczeniu i wysusze¬ niu nad pieciochlorkiem fosforu otrzymuje sie 0,8 g najczystszego glikozydu co stanowi 78% wydajno¬ sci teoretycznej. Czysty produkt topi sie w tempe¬ raturze 235—240 °C barwiac sie przy tym na zólto.Produkt charakteryzuje sie nastepujacymi wlasci¬ wosciami: maksimum absorbcyjne w ultrafiolecie — 300 milimikronów w metanolu; skrecalnosc wlasci¬ wa (a)D20°C = —45° (c = 2,0 w metanolu). Analiza 40 elementarna: C 63,44%; H 7,86%. Widmo w podczer¬ wieni zalaczone.Przy dodaniu eterowego roztworu kwasu nadben¬ zoesowego do lugu pokrystalicznego nie moze sie, w przeciagu nocy, wydzielic epoksyd. Zgodnie z literatura (A. Kergomard, J. Philibert Bigon, Buli. Soc. Chim. Franc. 1958/334; Organicum str. 404, 6 wydanie DVW) kwas nadbenzoesowy wytwa¬ rza sie z chlorku benzoilu i nadtlenku wodoru. Za¬ lecanym jest stosowac swiezo sporzadzony kwas nadbenzoesowy, poniewaz zawartosc kwasu nad¬ benzoesowego z biegiem czasu obniza sie. Zawartosc kwasu nadbenzoesowego oznacza sie przed jego uzy¬ ciem (Organie Reactions Bd. VII/3 str, 380). 55 Przyklad II. 50 mg 3^-glikoramnozydo-14^- -hydroksy-ZK2022-bufatrienolidu rozpuszcza sie w 4 ml chloroformu i 1 ml metanolu i zadaje 4 ml eterowego roztworu kwasu benzoesowego (0,19 mi- llmola/ml), po czym pozostawia na okres 1 nocy 60 w temperaturze pokojowej, a nastepnie odparowu¬ je pod zmniejszonym cisnieniem. Pozostalosc zadaje sie eterem, nastepnie odsacza i przekrystalizowuje z niewielkiej ilosci mieszaniny metanol-woda. Pro¬ dukt topi sie w temperaturze 245—250°C, barwiac 65 sie przy tym na kolor zólty. 35 45 50133 476 Przyklad III. 50 mg 3/?-dwugliko-ramnozydo- -14^-hydroksy-zl4»20»22-bufatrienolidu rozpuszcza sie w 4 ml chloroformu i 1 ml metanolu, a nastepnie zadaje 4 ml eterowego roztworu kwasu nadbenzo- esowego (0,19 milimola/ml) i pozostawia na okres 1 nocy w temperaturze pokojowej. Nastepnego dnia mieszanine reakcyjna odparowuje sie pod zmniej¬ szonym cisnieniem. Pozostalosc zadaje sie niewielka iloscia eteru, odsacza i przekrystalizowuje z nie¬ wielkiej ilosci mieszaniny metanol-woda. Produkt topi sie w temperaturze 235—240°C, barwiac sie przy tym na zólto.Przyklad IV. Wszystkie nowe glikozydy na- sercowe wytworzone wedlug przykladu I—III sa identyczne, pod wzgledem interwalu temperatur topnienia i zachowania sie w cienkowarstwowej chromatografii z preparatami, które otrzymuje sie w wyniku, reakcji odpowiednich glikozydów na- sercowych z eterowym roztworem kwasu mono¬ nadftalowego. Kwas mononadftalowy otrzymuje sie wedlug receptury podanej w literaturze i(L. F. Fie- ser i M. Fieser, Steroide 1961, str. 215; Verlag Che¬ mie). Zawartosc kwasu mononadftalowego oznacza sie analogicznie jak zawartosc kwasu nadbenzoeso- wego.Przyklad V. 50 mg aglikonu o wzorze 2, w którym R1 = wodór; R2 = wodór; R8 = CHO; R4 = wodór, wiazanie podwójne wystepuje pomie¬ dzy C4 i C5, rozpuszcza sie w 10 ml chloroformie i 2 ml metanolu, nastepnie zadaje 6 ml eterowego roztworu kwasu nadbenzoesowego (0,23/ml) i pozo¬ stawia przez okres 1 nocy w temperaturze pokojo¬ wej. Nastepnego dnia mieszanine reakcyjna odpa¬ rowuje sie pod zmniejszonym cisnieniem, a pozosta¬ losc zadaje sie niewielka iloscia eteru,' odsacza i przekrystalizowuje z niewielkiej ilosci mieszaniny metanol-woda. Produkt topi sie w temperaturze 247—252°C rozkladajac sie przy tym.Przyklad VI. 3^-ramnozydo-14/?-hydroksy- _^4,2o,22_bufatrienolidu i(okolo 1,87 milimola) rozpu¬ szcza sie pod chlodnica zwrotna w 12 ml wrzacego chloroformu. Nastepnie dodaje sie 2 mg naftenianu kobaltowego i 20 mg MgO. Mieszanine utrzymuje sie w stanie wrzenia pod chlodnica zwrotna, a na¬ stepnie doprowadza sie do wrzacej mieszaniny, przez okres 3—4 godzin, przez rurke szklana stru¬ mien tlenu. Mieszanine (zawiesine) filtruje sie na goraco i nastepnego dnia odsacza wydzielone kry¬ sztaly epoksydu, które w dalszej kolejnosci oczysz¬ cza sie wedlug sposobu podanego w przykladzie I.Otrzymuje sie 0,6 g glikozydu epoksydowego, co sta¬ nowi 59% wydajnosci teoretycznej. 6 PL PL

Claims (6)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania nowych, nasercowych zwiazków steroidowych o ogólnym wzorze 3, w któ¬ rym R1 — oznacza atom wodoru lub reszte cukro¬ wa, która moze stanowic reszta monosacharydu jak na przyklad glikoza lub ramnoza, reszta dwusacha- rydu jak na przykladr glikoramnoza, lub reszta trój- sacharydu lub reszta pochodnej cukru jak na przy¬ klad reszta estru kwasu organicznego lub eteru, lub produktu kondensacji ze zwiazkami karbonylowy- mi, R2 — oznacza wodór lub grupe hydroksylowa, która moze byc zestryfikowana kwasami organicz¬ nymi, a zwlaszcza kwasem octowym, lub zeteryfi- kowana alkoholem, R8 oznacza reszte alkilowa za¬ wierajaca jeden atom wegla, która moze byc ewen¬ tualnie podstawiona atomami tlenu, grupami hy¬ droksylowymi, resztami alkoksy lub acylowymi, R4 — oznacza wodór lub grupe hydroksylowa, któ¬ ra moze byc ewentualnie zestryfikowana kwasami organicznymi lub zeteryfikowana alkoholem etylo¬ wym, natomiast R5 i R8 oznaczaja kazdy oddzielnie grupe hydroksylowa lub lacznie grupe epoksydowa, znamienny tym, ze zwiazek o ogólnym wzorze 2, w którym R1, R2, R8 i R4 maja okreslone powyzej znaczenie, utlenia sie w polozeniu 4,5 za pomoca kwasu nadtlenowego lub tlenu molekularnego w obecnosci naftenianu kobaltu, manganu, olowiu, ze¬ laza lub wanadu, lub wanadanu sodu lub wolfra- mianu sodu jako katalizatora.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze jako kwas nadtlenowy stosuje sie organiczny kwas nadtlenowy, a zwlaszcza kwas nadbenzoesowy lub kwas mononadftalowy.
3. Sposób wedlug zastrz. 1—2, znamienny tym, ze reakcje utleniania za pomoca kwasu nadtleno¬ wego, prowadzi sie w rozpuszczalniku organicznym na przyklad takim jak chlorowany weglowodór lub alkohol.
4. Sposób wedlug zastrz. 1—3 znamienny tym, ze organiczny kwas nadtlenowy w postaci eterowego roztworu dodaje sie do roztworu zwiazku o wzo¬ rze 2, w którym wszystkie symbole maja znacze¬ nie' podane w 1 zastrz.
5. Sposób wedlug zastrz. 1—4 znamienny tym, ze ; reakcje utleniania za pomoca kwasu nadtlenowego ; prowadzi sie w temperaturze okolo 20°C.
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze reakcje utleniania za pomoca molekularnego tlenu prowadzi sie w zakresie temperatur od temperatury pokojowej do 110°C, a zwlaszcza we wrzacym roz¬ puszczalniku na przyklad chloroformie lub dioksa¬ nie. 10 15 20 25 30 35 40 45 504 68 476 MKP C07c 173/02 Wzór 1 Wzór 2 R R5 R2 Wzór 3 Typo Lódz, zam. 337/73 — 100 egz. Cena zl 10,— PL PL
PL13374669A 1969-05-21 1969-05-21 PL68476B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL13374669A PL68476B1 (pl) 1969-05-21 1969-05-21

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL13374669A PL68476B1 (pl) 1969-05-21 1969-05-21

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL68476B1 true PL68476B1 (pl) 1973-02-28

Family

ID=19950593

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL13374669A PL68476B1 (pl) 1969-05-21 1969-05-21

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL68476B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Chakravarty et al. Swertane triterpenoids from Swertia chirata
Kupfer Altered selectivity of reduction of steroidal carbonyls
Lewbart et al. Conversion of Steroid-17-yl glyoxals to epimeric glycolic Esters1
Gryszkiewicz-Wojtkielewicz et al. Approaches towards the synthesis of cephalostatins, ritterazines and saponins from ornithogalum saundersiae-new natural products with cytostatic activity
Stoessl Relative stereochemistry of altersolanol A
US3471480A (en) Process for the manufacture of 3-substituted delta**5-6-methyl-steroid compounds
Paryzek Tetracyclic triterpenes. Part 2. A synthetic approach to cucurbitacins
Kutney et al. New triterpenes from the bark of western white pine (Pinus monticola Dougl.)
Moore et al. The formation of 1, 2-diazabicyclo [3.2. 0] heptenone derivatives from steroidal 21-diazo-16α, 17α-pyrazolines
Coxon et al. Reactions of epoxides—II: Rearrangements of 3-acetoxy-4, 5-epoxycholestanes with boron trifluoride
PL68476B1 (pl)
KASAI et al. Syntheses of betulafolienetriol and the ginseng sapogenin, 20 (S)-protopanaxadiol
US3211719A (en) 19-norcardenolides
US3706727A (en) Steroid compounds effective against cardiac conditions and method of their preparation
US2750371A (en) Products from the oxidation of the lactone of hydroxytetrahydroabietic acid
US3192266A (en) 17alpha-ethynyl-17beta-hydroxy-a-nor-b-homoestranes and their process of preparation
US3546208A (en) Proscillaridin ketals
Symon et al. Epimerization of hydroxyl group in lupan series triterpenoids
US3272803A (en) 2, 2-ethylenetestosterones
US3096350A (en) 6, 16alpha-dimethyl-delta1, 4, 6-pregnatriene-17alpha-ol-3, 20-dione and esters thereof
US3169958A (en) 3-oxygenated-5alpha-halogen-6beta:19-oxido-pregnanes
US3497498A (en) 6,6-ethylenetestosterones
US3804947A (en) Isopropylidene azastreptonigrin and streptonigrin-monoxime
US3598811A (en) Derivatives of 4alpha,8,14-trimethyl-18-nor-5alpha,8alpha,9beta,13alpha,14beta,17alpha-pregnane
US3133929A (en) Ajmaline derivatives and process therefor