PL64192B1 - - Google Patents

Download PDF

Info

Publication number
PL64192B1
PL64192B1 PL128338A PL12833868A PL64192B1 PL 64192 B1 PL64192 B1 PL 64192B1 PL 128338 A PL128338 A PL 128338A PL 12833868 A PL12833868 A PL 12833868A PL 64192 B1 PL64192 B1 PL 64192B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
ylidene
ether
added
rubber mixture
Prior art date
Application number
PL128338A
Other languages
English (en)
Inventor
Nast Roland
Ley Kurt
Redetzky Wolfgang
Kempermann Theo
Original Assignee
Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft
Filing date
Publication date
Application filed by Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft filed Critical Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft
Publication of PL64192B1 publication Critical patent/PL64192B1/pl

Links

Description

Pierwszenstwo: 27.VII.1967 dla zastrz. 2-11 09.V.1968 dla zastrz. 12, 13 05.11.1968 dla zastrz. 14 Niemiecka* Republika Federalna Opublikowano: 30. I. 1972 64192 KI. 39 b\ 9/00 MKP C 08 d, 9/00 UKD Wspóltwórcy wynalazku: Roland Nast, Kurt Ley, Wolfgang Redetzky, Theo Kempermann Wlasciciel patentu: Farbenfabriken Bayer Aktiengesellschaft, Leverfcusen (Niemiecka Republika Federalna) Sposób wytwarzania wyrobów kauczukowych odpornych na dzialanie ozonu Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania wyrobów kauczukowych odpornych na dzialanie ozonu, zawierajacych co najmniej 20% wagowych polichloroprenu w przeliczeniu na ogólna ilosc po¬ limerów. 5 Wiadomo, ze na wyrobach uzytkowych otrzyma¬ nych przez wulkanizacje polichloroprenu powsta¬ ja pekniecia, jesli ich powierzchnia poddana jest mechanicznemu naprezeniu, jak wydluzanie, zgnia¬ tanie lub scinanie oraz jednoczesnemu dzialaniu 10 ozonu. Chociaz odpornosc na ozon tych wyrobów jest znacznie wyzsza niz wyrobów otrzymanych np. z naturalnego kauczuku lub kauczuku styreno- butadienowego, to jednak przy wielu zastosowa¬ niach jest ona niewystarczajaca. Wyrazne podwyz- 15 :szenie zywotnosci wyrobów z polichloroprenu mozna uzyskac przez dodanie do kauczuku stosunkowo niewielkiej ilosci pochodnych p-fenylenodwuaminy, np. N-fenylo-NMzopropylo-p-fenylenodwuaminy.Jednakze wszystkie znane tego rodzaju czynne 20 zwiazki zmieniaja na swietle zabarwienie i w zwiazku z tym moga byc stosowane tylko w wyro¬ bach zawierajacych sadze, a ponadto tylko w ta¬ kich, przy stosowaniu których nie istnieje niebez¬ pieczenstwo zabarwienia sasiadujacych materialów 25 przez zetkniecie. Znane jest równiez stosowanie okreslonych zestawów woskowatych w celu popra¬ wienia odpornosci jasnych wyrobów na dzialanie ozonu. Jednak woski wywieraja okreslone dzia¬ lanie ochronne tylko wtedy, gdy wytworzona na 30 wyrobach woskowa blona ochronna jest calkowicie nienaruszona. Przy naprezeniach dynamicznych blona latwo peka, a rysa ozonowa wytworzona w miejscach uszkodzen rozszerza sie glebiej i sze¬ rzej, niz w przypadkach braku blony woskowej.Ponadto równiez przy nienaruszonej blonie wosko¬ wej ochrona jest niewystarczajaca, gdyz niewielka ilosc ozonu przenika przez blone i powoduje pe¬ kniecia.Stwierdzono, ze odporne na dzialanie ozonu wy¬ roby otrzymane na drodze wulkanizacji polichlo¬ roprenu lub mieszaniny chloroprenu i wulkanizuja¬ cego sie lacznie z nim kauczuku, przy zawartosci chloroprenu co najmniej 20% wagowych, korzystnie 30%, mozna wytworzyc przez dodatek do mie¬ szanki kauczukowej zwiazku o podanym wzorze, w którym Ri oznacza rodnik weglowodorowy, ewentualnie zawierajacy atomy tlenu lub siarki, X oznacza atom tlenu lub siarki, R2 lub R3 ozna¬ cza atom wodoru lub metyl, m oznacza liczbe 1 lub 0.Przy zastosowaniu sposobu wedlug wynalazku otrzymuje sie wulkanizowane wyroby bez zmiany ich zabarwienia odporne na dzialanie ozonu.Odpowiednimi kauczukami zdolnymi do lacznej wulkanizacji jest na przyklad kauczuk naturalny lub syntetyczne kauczukopodobne polimery zawie¬ rajace wiazania podwójne, otrzymane na przyklad ze sprzezonych dwuolefin jak butadien, dwumetylo- butadien, izopren i jego homologi albo polimery 64192' V 3 mieszane takich sprzezonych dwuolefin ze zdolny¬ mi do polimeryzacji zwiazkami winylu, jak na przyklad styren, alfa-metylostyren, akrylonitryl, metakrylonitryl, akrylany i metakrylany.W stosowanych wedlug wynalazku zwiazkach o podanym wzorze bedacych eterami enoli lub tio- enoli rodnik weglowodorowy RY jest korzystnie prostolancuchowym lub rozgalezionym rodnikiem alkilowym o 3—18 atomach wegla, korzystnie 4—12 atomach wegla, które ewentualnie moga zawierac miedzy atomami wegla atomy tlenu lub siarki, rodnikiem arylowym, korzystnie fenylem i nafty- lem oraz rodnikiem aryloa^kilowym, który zawie¬ ra jako uklad aromatyczny korzystnie fenyl i lancuch alifatyczny o 1—3 atomach wegla, przy czym lancuch rodnika aryloalkilowego moze zawie¬ rac miedzy atomami wegla atomy tlenu lub siarki.Zwiazki o podanym wzorze stosowane jako do¬ datki do mieszanek kauczukowych wytwarza sie na drodzie znanej katalizowanej kwasem reakcji aldehydów z alkoholami lub merkaptanami do acetali lub tioacetali, które przeprowadza sie naste¬ pnie przez termiczne traktowanie z odszczepieniem alkoholu lub merkaptanu w odpowiednie etery enoli lub tioenoli. Etery tioenoli powstaja równiez bezposrednio z merkaptanu i aldehydu przy pro¬ wadzeniu reakcji w stosunku molowym 1:1.Przewaznie proces prowadzi sie sposobem po¬ legajacym na tym, ze z mieszaniny 1 mola alde¬ hydu i najmniej 2 moli alkoholu w obecnosci ka¬ talitycznych ilosci mocnych kwasów, jak np. kwas toluenosulfonowy, oddestylowuje sie azeotropowo wode tworzaca sie przy powstaniu acetalu, przy czym przy destylacji azeotropowej stosuje sie rozpuszczalnik nie mieszajacy sie z woda jak chlo¬ roform, benzen, toluen, ksylen, benzyna pralnicza albo ewentualnie nadmiar wprowadzonego alko¬ holu. Po zakonczeniu odszczepiania wody miesza¬ nine reakcyjna frakcjonuje sie na kolumnie pod zmniejszonym * cisnieniem, przy czym pierwotnie utworzony acetal rozszczepia sie na alkohol i eter enolu.Przy wytwarzaniu eterów tioenoli mieszanine skladajaca sie z 1 mola aldehydu i 1 mola merka¬ ptanu w obecnosci katalitycznych ilosci mocnych kwasów, jak np. kwas p-toluenosulfonowy, odwa¬ dnia sie przez azeotropowa destylacje z rozpusz¬ czalnikiem organicznym, jak np. chloroform, ben¬ zen, toluen, ksylen lub benzyna pralnicza, przy czym bezposrednio powstaje eter tioenolu. Przy wytwarzaniu eterów enoli moga byc stosowane oprócz kwasu p-toluenosulfonowego inne mocne kwasy w ilosciach katalitycznych, jak kwas alfa- lub beta- naftalenosulfonowy, kwas ortofosforowy, kwasy polifosforowe, mozna stosowac tez kwasne wymieniacze jonowe.Jako surowce do wytwarzania eterów enoli sto¬ sowanych w sposobie wedlug wynalazku moga byc uzyte nastepujace zwiazki: aldehydy, jak A3-czte- rohydrobenzaldehyd, A3-3 lub 4-metyloczterohy- drobenzaldehyd, A3-2-metylo-czterohydrobenzalde- hyd, A3-3,4-dwumetylo-czterohydrobenzaldehyd, A3-4-chloroczterohydrobenzaldehyd, A3-3,4-dwu- chloro-czterohydrobenzaldehyd, A3-4-cyjanoczte- rohydrobenzaldehyd, A3-2,5-endOmetylenocztero- 4 hydrobenzaldehyd, alkohole, jak na przyklad n-ou- tanol, izobutanol, n-heksanol, n-oktanol, izooktanol, alkohol i-nonylowy, n-dodekanol, alkohol benzylo¬ wy, cykloheksanol, 4-III-rzed-butylocykloheksanol, 5 2-fenyloetanol, 3-fenylopropanol, eter monopropy- lowy glikolu etylenowego, eter monobutylowy gli¬ kolu etylenowego, eter monoheksylowy glikolu ety¬ lenowego, eter monometylowy glikolu dwuetyleno- wego, eter monoetylowy glikolu. dwuetylenowego, io eter monobutylowy glikolu dwuetylenowego, etery hydroksyalkilowofenylowe, jak przykladowo 2-fe- noksy-etanol, 2-(4-metylofenoksy)-etanol, siarczki hydroksyetylowoalkilowe lub arylowe, jak np. siar¬ czek 1-hydroksyetylowometyIowy, siarczek n-buty- 15 Iowy, siarczek n-dodecylowy, siarczek benzylowy, siarczek fenylowy, siarczek 4-metylofenylowy, siar¬ czek 4-III-rzed-butylofenylowy lub merkaptany, jak np. merkaptan n-dodecylowy, 4-III-rzed-buty- loticfenol. 20 Szczególnie skutecznymi srodkami przeciwozono- wymi okazaly sie etery enoli nalezace do nastepu¬ jacych trzech grup: — etery o podanym wzorze, w którym Rj oznacza rodnik weglowodorowy, X oznacza atom tlenu albo 25 siarki, R2 lub R3 oznacza atom wodoru lub metyl i m = 0, np. eter (cykloksen-(3)-ylideno-metylowo)- -n-butylowy, eter (3-) lub -4 (-metylocykloheksen- -(.)-ylideno-metylowo)-n-butylowy, eter (cyklohek- sen-(3)-ylideno-metylowo)-n-heksylowy, eter (3-) 30 lub -4(-metylocykloheksen-(3)-ylideno-metylowo) -n-heksylowy, eter (cykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo)-izooktylowy, eter (3-) lub -4 (-metylocyk- loheksen-(3)-ylideno-metylowo)-n-oktylowy, eter (3-)lub-4 (-metylocykloheksen-) 3(-ylideno-mety- 35 lowo)-benzylowy, eter (cykloheksen-(3)-ylideno- -metylowo)-izononylowy, eter (cykloheksen-)3(-yli- deno-metylowo) -n-dodecylowy, tioeter (3-)lub-4 (-metylocykloheksen -(3)-ylideno-metylowo)-n-do- decylowy, tioeter(3-) lub -4(-metylocykloheksen-(3) 40 -ylideno-metylowo)-4-III-rzed-butylofenylowy. — etery o podanym wzorze, w którym Ri ozna¬ cza rodnik weglowodorowy, ewentualnie zawiera¬ jacy atomy tlenu lub siarki, X oznacza atom tlenu, R9 lub R3 oznaczaja atom wodoru lub metyl i m = 1 43 lub 0, np. eter (cykloheksen-)3(-ylideno-metylowo- -n-butylowy glikolu etylenowego i eter (cyklohek- sen-)3(-ylideno-metylowo-etylowy glikolu dwuety¬ lenowego. — etery o podanym wzorze w którym Ri oznacza 53 rodnik weglowodorowy ewentualnie zawierajacy atom tlenu lub siarki, X oznacza atom tlenu lub siarki, R2 i R3 oznaczaja atom wodoru i m = 1, np. eter (2,5-endometylenocykloheksen-)3(-ylideno-me- tylowo)-n-heksylowy, eter (2,5-endometylenocyklo- 55 heksen-)3(-ylideno-metylowo)-izooktylowy i eter (2,5-endometylenocykloheksen-) 3(-ylideno-mety- lowc)-n-dodecylowy.Stosowane wedlug wynalazku zwiazki daja sie latwo wprowadzic do mieszanek kauczukowych i 60 moga byc dodawane lacznie ze zwykle stosowanymi chemikaliami przy przerobie kauczuku, np. przy¬ spieszaczami wulkanizacji, srodkami wulkanizuja¬ cymi, srodkami przeciwstarzeniowymi, zmiekcza- czami, wypelniaczami, woskami, barwnikami itp., 65 bez szkodliwego wplywu na ich specyficzne dzia-M19Z lanie. Dodaje sie ich do kauczuku w ilosci 0,1—6% wagowych, korzystnie 0,3—3,0% wagowych w sto¬ sunku do- ilosci polimeru.W ponizszych przykladach ilosci skladników po¬ dane sa w czesciach wagowych.Przyklad I. Na walcach zmieszano nastepu¬ jace skladniki: polichloropren 100,0 czesci, tlenek magnezu 4,0 czesci, kwas stearynowy 0,5 czesci, stracony kwas krzemowy (wartosc BET: 180 m2/g) .20,0 czesci, miekki kaolin 170,0 czesci, dwutlenek tytanu 5,0 czesci, tlenek antymqmu 5,0 czesci, chlo- roparafina 10,0 czesci, zmiekczacz naftenowy z ropy 20,0 czesci, parafina 4 czesci, tlenek cynku 5,0 czesci, etylenotiomocznik 1,0 czesc, srodek przeciwozono- wy (wedlug tablicy I) albo 0 albo 1,0 czesc, Z mieszanek tych wytworzono próbki do badan o wymiarach 0,4x4,5x4,5 cm (wulkanizacja w prasie w ciagu 30 minut w temperaturze 151°C).Po cztery próbki napieto w ramkach z tworzywa sztucznego, otrzymujac wydluzenie powierzchni wynoszace 10, 20, 35 i 60%. Napiete próbki pod¬ dano w temperaturze pokojowej dzialaniu stru¬ mienia powietrza zawierajacego 1000 czesci ozonu na 100 milionów czesci powietrza. Wyniki badan przeprowadzonych w podanych odstepach czasu odnosnie do ogólnej liczby wytworzonych pekniec widocznych golym okiem oraz ich przecietnej dlu¬ gosci podano w tablicy I. Przy ocenie ilosci i dlu¬ gosci pekniec stosowano nastepujace oznaczenia: J Liczba pekniec | brak pekniec 0 1—2 pekniecia 1 3—9 pekniec 2 10—24 pekniec 3 25—79 pekniec 4 80—249 pekniec 5 1 ponad 250 pekniec 6 Srednia dlugosc peknie¬ cia brak pekniec 0 ledwo widoczne 1 1—3 mm 2 3—8 mm 3 ponad 8 mm 4 W ponizszych tablicach obie wartosci oddzielo¬ no pionowa kreska podajac jako pierwsza ozna¬ czenie liczby pekniec. Znak „+" oznacza, ze prób¬ ka ulegla przelamaniu.Tablica I a) bez srodka przeciwozonowego J godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 00 0/0 5/1 10 0/0 5/1 5/1 5/2 33 3/2 5/2 5/2 4/4 66 3/2 5/2 5/2 + 168 3/4 4/4 i + b) eter (cykloheksan-)3(-ylictenp-metylowo)-n-bu- tylowy godziny 1 wydluzenie w % 10 2 0/0 10 0/0 33 0/0 66 0/0 168 o/o 20 1 35 60 0/0 0/0 ti/0 6 0/0 0/0 0/2 0/0 0/0 0/0 0/0 3/0 1/3 0/0 o/o 1/4 1 c) eter (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylówo)-n-butylowy 10 15 20 25 godziny wydluzenie w% 10 20 35 1 60 2 0/0 OyO 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 4/2 35 0/0 0/0 1/2 4/4 66 0/0 0/0 1/4 + 168 o/o o/o 1/4 + d) eter (cykloheksen-)3(-ylideno-metylowp)-n-hek- sylowy godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 0/0 0/0 o/o o/o 30 33 e) eter (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-n-heksylowy i godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 .0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 0/0 0/0 0/0 0/0 f) eter (cykloheksen-)3(-cylideno-metylowo)-izo- oktylowy 45 50 55 godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 ip 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 0/0 0/0 0/0 0/0 g) eter (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-n-oktylowy 63 godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 0/0 0/0 0/0 0/094192 h) eter (3-) lub 4 (-metylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-izooktylowy godziny wydluzenie w °/o 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 .168 0/0 0/0 0/0 0/0 i) eter (cykloheksen-)3(-ylideno-metylowó)-iaono- nylowy godziny wydluzenie w % 10 20 35 eo 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10- 0/0 0/0 0/0 1/1 35 0/0 0/0 0/0 1/3 66 0/0 0/0 0/0 1/4 168 0/0 0/0 0/0 + k) eter (cykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-do- decylowy godziny wydluzenie w °/o : 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 o/o d/0 0/0 0/0 1) tioeter (3-) lub 4 (-imetylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo-n-dodecylowy godziny wydluzenie w Vo 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 0/0 66 0/0 0/0 0/0 0/0 168 0/0 0/0 o/o 0/0 m) tioeter (3-) lub4-(metylocykloheksen-)3(-ylide- -no-metylowo)-4-III-rzed.-butylofenylowy godziny wydluzenie w % 10 20 35 1 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 10 0/0 0/0 0/0 0/0 35 0/0 0/0 0/0 2/4 66 0/0 0/0 0/0 2/4 168 0/0 0/0 0/0 + n) eter (2,5-endometylenocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-n-heksylowy godziny wydluzenie w °/o 10 20 2 0/0 10 0/0 0/0 35 0/0 0/0 66 0/0 0/0 153 0/0 0/0 10 15 23 25 30 43 45 1 35 | 60 0/0 0/0 8 0/0 2/1 0/0 3/3 o/o 0/0 f +i Przyklad II. Na walcach zmieszano nastepu¬ jace skladniki: polichloropren 30,00 czesci, jasna krepa 70,00 czesci, dwutlenek tytanu 50,00 czesci, tlenek cynku 70,00 czesci, kwas stearynowy 1,00- czesc, siarka 1,00 czesc, dwusiarczek dwubenzo- tiazylu 0,70 czesci, monosiarczek czterometylotiu- ranu 0,30 czesci, etylenotiomocznik 0,20 czesci, tlenek magnezu 2,00 czesci, blekit ultramarynowy 0,02 czesci, oraz srodek przeciwozonowy (tablica II albo 0, albo 1,00 czesc.Z mieszanek tych wytworzono próbki o wymia¬ rach 0,4 x 4,5 x 4,5 cm (wulkanizacja w prasie w ciagu 30 minut w temperaturze 151°C). Badanie przeprowadzono wedlug przykladu I z ta róznica, ze zamiast 1000 czesci ozonu stosowano 200 czesci ozonu na 100 milionów czesci powietrza. Otrzy¬ mane wyniki zestawiono w tablicy II.Tablica II a) bez srodka przeciwozonowego godziny wydluzenie w °/o 10 20 35 60 2 0/0 3/1 6/1 H/l 6 3/2 4/2 6/2 6/2 18 3/4 4/4 5/3 5/3 33 3/4 4/4 5/3 5/3 57 3/4 4/4 4/4 4/4 b) eter (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-n-oktylowy godziny wydluzenie w % 10 20 35 1 60 2 r/o 0/0 6/1 e/i 6 0/0 0/0 6/2 6/1 18 0/0 1/2 5/3 6/2 33 0/0 1/3 5/3 5/3 67 0/0 1/4 4/4 4/4 65 Przyklad III. Na walcach zmieszano naste¬ pujace skladniki: polichloropren 35,00 czesci, kopo¬ limer styren-butadien 65,00 czesci, dwutlenek ty¬ tanu 10,00 czesci, przesiewany kaolin twardy 30,00 czesci, stracony kwas krzemowy (wartosc BET 180 m2/g) 20,00 czesci, zmiekczacz naftenowy z ro¬ py naftowej 5,00 czesci, kwas stearynowy 1,00 czesc, tlenek magnezu 2,00 czesci, tlenek cynku 5,00 czesci, etylenotiomocznik 0,25 czesci,, dwu- cykloheksyloamina 1,00 czesc, dwusiarczek dwu- benzotiazylu 1,00 czesc, monosiarczek czterometylo- tiuranu 0,20 czesci, siarka 1,40 czesci, srodek przeciwozonowy (tablica III) albo 0, albo 2,00 czesci wagowe.Z mieszanek tych wytworzono próbki do badan o wymiarach 0,4 x 4,5 x4,5 cm (wulkanizacja w pra¬ sie w ciagu 40 minut w temperaturze 151°C).Badanie przeprowadzono wedlug przykladu II.Wyniki zestawiono w tablicy III.641*2 Tablica III a) bez srodka przeeiwozonowego godziny . wydluzenie w% 10 20 35 60 2 O/O 0/0 6/1 6/1 6 : 2/1 4/2 6/2 6/2 18 4/2 5/2 5/3 6/3 33 4/3 5/3 4/4 4/4 . 57 4/4 4/4 i, ¦ 4/4 4/4 b) tioeter (3-)lub 4(-metylocykloheksen-)3(-yliden- metylowo^n-dodecylowy godziny wydluzenie w °/e 10 20 r 35 60 2 0/0 0/0 6/1 6/1 6 0/0 0/0 r 6/2 6/2 18 0/0 0/0 6/2 6/2 33 0/0 1/2 5/3 5/3 57 , 0/0 1/3 4/4 4/4 c) eter (3-Wub 4(^metyiocykloheksen-)3(-ylidenome- tylowo)-n-oktylowy godziny wydluzeni* w °/o 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 6 0/0 0/0 0/0 2/1 18 0/0 o/o 0/0 4/2 33 0/0 0/0 1/2 4/3 57 O/O 0/0 1/3 4/4 Przyklad IV. Na walcach zmieszano nastepu¬ jace skladniki: polichloropren 30,00 czesci, kopoli¬ mer styreri-butadien 70,00 czesci, dwutlenek tyta¬ nu 10,00 czesci, przesiewany twardy kaolin 30,00 czesci, stracony kwas krzemowy (wartosc BET = 180 m2/g) 20,00 czesci, zmiekczacz naftenowy z ro¬ py naftowej 5,00 czesci, kwas stearynowy 1,00 czesc, tlenek magnezu 2,00 czesci, tlenek cynku 5,00 czesci, etylenomocznik 0,20 czesci, dwucykloheksyloamina 1,00 czesc, dwusiarczek dwubenzotiazylu l,20czesci, siarks 1,60 czesci, moriosiarczek czterometylotio- ranu 1,20 czesci, srodek przeeiwozonowy, tabela 4, 0, lub 2,50 czesci. Z mieszanin tych wytworzono próbki do badan o wymiarach 0,4 x 4,5x 4,5 cm (wulkanizacja w prasie w ciagu 30 minut w tem¬ peraturze 151°C).Badanie przeprowadzono wedlug przykladu I z ta róznica, ze zamiast 1000 czesci stosowano 400 czesci ozonu na 100 milionów czesci powietrza.Otrzymane wyniki zestawiono w tablicy IV Tablica IV a bez srodka przeeiwozonowego f godziny [ wydluzenie w °/o 10 20 35 | 6° 2 0/0 3/1 5/1 6/L [ 6 3/2 4/2 ^ C/2 ; 6/2 18 4/3 5/3 f * Im 1/4 , 4/4. 33 4/4 4/4 . 4/4 4/4 57 4/4 4/4 + 4/4 30 35 40 45 50 55 60 65 b) eter (cykloheksen-); Iowy ylidenoHmetylowo)-benzy- 10 15 20 godziny wydluzenie w % 10 20 35 [.. 60 2 0/0 0/0 0/0 ó/o 6 0/0 o/ó 0/0 1/2. 18 0/0 0/0 0/0 „ 2/3 33 0/0 0/0 0/0 2/4 57 0/0 0/0 0/0 2/4 c) eter cykloheksen-(3)-ylideno-metylowo-n-buty- Iowy glikolu etylenowego godziny wydluzenie w °/q 10 20 35 1 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 6 0/0 0/0 0/0 2/1 18 0/0 0/0 0/0 3/3 33 0/0 0/0 0/0 3/4 57 0/0 0/0 0/0 3/4 d) eter cykloheksen-(3)-ylideno-metylowo-etylo- wy glikolu dwuetylenowego godziny wydluzenie w •/• 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 0/0 6 0/0 0/0 0/0 1/2 18 0/0 0/0 1/1 2/3 33 0/0 0/0 1/3 2/4 57 0/0 0/0 1/4 2/4 e) eter cykloheksen-(3)-ylideno-metyIowo-fenylowy glikolu etylenowego godziny wydluzenie w % 10 20 35 60 2 0/0 0/0 0/0 3/1 6 0/0 0/0 0/0 3/2 18 0/0 d/o 0/0 4/4 33 0/0 0/0 1/1 4/4 57 0/0 0/0 1/4 4/4 Przyklad V. Sposób wytwarzania eterów enoli stosowanych w sposobie wedlug wynalazku.Mieszanine skladajaca sie z 204 g <2 mole) n-hek- sanolu-(l) 110 g (1 mol), czterohydrobenzaklehydu i 200 ml toluenu, zawierajaca 1 g kwasu p-tolu- enosulfonowego, ogrzewano do wrzenia w ciagu 3,5 godzin przy zastosowaniu oddzielacza wody. Po zakonczonym odszczepianiu wody mieszanine re¬ akcyjna przedestylowano na kolumnie przy czym pierwotnie wytworzony acetal rozszczepil sie na alkohol i eter enolu.Otrzymano 134 g eteru (cykloheksen-)3(-ylideno- -metylowo)-n-heksylowegow postaci rzadkiego bez¬ barwnego oleju o temperaturze wrzenia 123—126°C/ 12 mmHg.Podanym sposobem otrzymano etery enoli ze¬ stawione w tablic^ V.$4192 12 Alkohol 1 butanol-(l) 2-etyloheksanol-(l)-izookta- nol 3, 5, 5. -trójmetyloheksanol (1) + izomery {alkohol izono- nylowy) dodekanol-(l) butanol-(l) heksanol-(l) 2-etyloheksanol-(l)-(l-okta- npl oktanol-(l) alkohol benzylowy eter monobutylowy glikolu etylenowego i eter monoetylowy glikolu dwuetyleraowego 2-fenoksyetanol Tablica Aldehyd 1 * 2 czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd aldehyd czterohydrotoli- lowy aldehyd czterohydrotoli- lowy i aldehyd czterohydrotoli- lowy czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd czterohydrobenzaldehyd V Eter enolu 3 eter-(cykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo)-n-butylowy eter-(cykkheksen-(3)-ylideno-me- tylowo)-izooktylowy » eter-(eykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo)-izononylowy eter(cykloheksen-(3)-ylideno^mety- lowo)-n-dodecylowy eter(3-lub 4)-metylocykloheksen- (3)-ylideno-fmetylowo)-n-butylowy et'er(3-(lub" 4)-metylocykioheksen- (3)-ylideno-metylowo)-n-heksylowy eter<3-(lub 4)-metylocykloheksen- (3)-ylideno-metylowo)-izooktylowy eter (3-(lub 4)-metylocykloheksen- (3)-ylideno-metylowo)-in-oktylowy eter(cykloheksen-)3(-ylideno-mety- lowo)-benzylowy eter cykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo-n-butylowy glikolu etyle¬ nowego eter cykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo-etylowy glikolu dwuetyle¬ nowego eter cykloheksen-(3)-ylideno-me- tylowo-fenyIowy glikolu etyleno¬ wego Temperatura wrzenia °C 4 96—97/ 12 mm Hg 141—14?/ 12 mmHg f 151—152/ 12 mmHg 197—202/ 12 mm Hg 111—112/ 12 mm Hg 137—138/ 12 mm Hg 153—154/ 12 mm Hg 163—168/ 12 mm Hg 155—156/ 12 mm Hg 140/12 mm Hg 134—135/4,5 mm Hg 161/3,5 mm Hg Sposób wytwarzania eterów tioenoli stosowanych w sposobie wedlug wynalazku. Mieszanine sklada¬ jaca sie z 125 g (0,75 mola) 4-III-rzed.-butylotio- fenolu, 93 g (0,75 mola) aldehydu czterohydrotoli- lowego i 150 ml ksylenu, zawierajaca okolo 0,5 g kwasu p-toluenosulfonowego, ogrzewano do wrze¬ nia w ciagu 4 godzin przy zastosowaniu oddzielacza wody. Po zakonczonym oddzielaniu wody miesza¬ nine reakcyjna frakcjonowano dwukrotnie pod wysoka próznia. Otrzymano 58 g tioeteru (3-)lub 4(-metylocykloheksen-)3 (-ylideno-metylowo)-4-III- -rzed.-butylofenylowego w postaci zóltego oleju o temperaturze wrzenia 157—168°C/0,2 mmHg.Mieszanine skladajaca sie z 202 g (1 mol) n-do- decylomerkaptanu 124 g (1 mol) aldehydu cztero- hydrotolilowego i 200 ml ksylenu, zawierajaca okolo 0,5 g kwasu p-toluenosulfonowego, ogrze¬ wano do wrzenia w ciagu 4 godzin przy zastoso¬ waniu oddzielacza wody. Po zakonczonym odszcze- pianiu wody mieszanine reakcyjna destylowano pod wysoka próznia. Otrzymano 213 g tioeteru (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)-n- 10 15 -dodecylowego w postaci zóltego oleju o tempera¬ turze wrzenia 182—188°C/0,15 mmHg.Wytwarzanie eterów 2,5-endometylenocyklohek- sen-(3)-ylidenometylowych.Mieszanine skladajaca sie z 306 g (3 mole) n-heksanolu-1, 124 g (1 mol) 2,5-endometylenoczte- rohydrobenzaldehydu i 250 ml toluenu, zawieraja¬ ca 1 g kwasu p-toluenosulfonowego i 1 ml pirydy¬ ny, ogrzewano do wrzenia w ciagu godziny przy zastosowaniu oddzielacza wody. Po zakonczonym odszczepianiu wody mieszanine reakcyjna przede¬ stylowano na kolumnie, przy czym pierwotnie otrzymany acetal rozszczepil sie na alkohol i eter enolu. Frakcje otrzymana w temperaturze 121—130°C/12 mmHg frakcjonowano nastepnie w kolumnie i otrzymano 133 g eteru (2,5-endomety- lenocykloheksen-) 3(-ylideno-metylowo)-n-heksy- lowego w postaci bezbarwnego rzadkiego ole¬ ju o temperaturze wrzenia 130—133°C/13 mm Hg. Inne etery lub tioetery 2,5-endometyleno- cykloheksen-(3)-ylideno-metylowe otrzymuje sie przez reakcje odpowiednimsposobem 2,5-endomety- I i64192 13 lenoczterohydrobenzaldehydu z butanolem-(l), 2- -etyloheksanolem-(l), 3, 5, 5-trójraietyloheksanolem- -(1) i izomerami, n-oktanolem-(l), n-dodekanolem- -(1) lub alkoholem benzylowym, lub z alkilowany- mi alkoholami benzylowymi, jak na przyklad alko¬ hol 3-imetylobenzylowy, lub z eterami hydroksyalki- lowofenylowymi jak 2-fenoksyetaraol-{l) lub 1-fe- noksypropanol-(2) lub eterami hydroksyalkilowoal- kilowymi, jak na przyklad eter monobutylowy glikolu etylenowego lub eter monoetylowy glikolu dwuetylenowego lub merkaptanami jak 4-III-rzed- -butylotiofenol lub merkaptan n-dodecylowy. PL PL PL PL PL PL PL PL

Claims (17)

1. Zastrzezenia patentowe 1. Sposób wytwarzania wyrobów kauczukowych odpornych na dzialanie ozonu, zawierajacych co naj¬ mniej 20% wagowych polichloroprenu w stosunku do ogólnej ilosci polimerów, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie w ilosci 0,1—6% wagowych, korzystnie 0,3—3%, w sto¬ sunku do zawartych w niej polimerów, zwiazek o podanym wzorze, w którym Rx oznacza rodnik weglowodorowy, ewentualnie zawierajacy miedzy atomami wegla atomy tlenu lub siarki, X oznacza atom tlenu lub siarki, R2 lub R3 oznacza wodór lub rodnik metylowy, m oznacza liczbe 1 lub 0.
2. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- heksen-(3)-ylideno-metylowo)-n-butylowy.
3. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (3-)lub 4 (-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-bu- tylowy.
4. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- heksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-heksylowy.
5. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (3-) lub 4 (-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-he- ksylowy.
6. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- heksen-)3(-ylideno-metylowo)-izooktylowy. 15 14
7. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (3-) lub 4 (-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-ok- tylowy. 5
8. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- heksen-)3(-ylideno-metylowo)-izononylowy.
9. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- 10 heksen-)3(-ylideno-metylowo)-n-dodecylowy.
10. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie tioeter (3-) lub 4(-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)- -n-dodecylowy.
11. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie tioeter (3-) lub 4-(-metylocykloheksen-)3(-ylideno-metylowo)- 4-III-rzed-butylofenylowy. 20
12. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter cyklo- heksen-(3)-ylideno-metylowo-n-butylowy glikolu etylenowego.
13. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze 25 do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter cyklo- heksen-(3)-ylideno-metylowo-etylowy glikolu dwu¬ etylenowego.
14. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (2,5- 30 -endometyleno-cykloheksen-)3 (-ylideno-metylowo)- -n-heksylowy.
15. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (3)-lub 4 (-metylocykloheksen-)3 (-ylideno-metylowo)-izo- oktylowy.
16. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze dodaje sie do mieszanki kauczukowej eter (cyklo- heksen-)3(-ylideno-metylowo)-benzylowy. 40
17. Sposób wedlug zastrz. 1, znamienny tym, ze do mieszanki kauczukowej dodaje sie eter (cyklo- heksen-)3(-ylideno-metylowo)-fenylowy glikolu etylenowego. 35 Rl_X-CH=<((CHl)^-RL WZÓR PL PL PL PL PL PL PL PL
PL128338A 1968-07-26 PL64192B1 (pl)

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL64192B1 true PL64192B1 (pl) 1971-10-30

Family

ID=

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR910005429B1 (ko) 치환된 페놀을 함유하는 안정제 조성물
TWI399397B (zh) 填料與彈性體間的偶合劑
US2670340A (en) Aralkyl phenols as antioxidants
US3000852A (en) N-(alkyl)-n&#39;-(p-alkyl phenyl)-p-phenylenediamines as stabilizers for rubbers
DE3883029T2 (de) Autosynergistisches phenolisches antioxydierendes Reaktionsprodukt.
US4088630A (en) Cyclic acetals of polyols, their production and their use as non-discoloring anti-ozonants
PL64192B1 (pl)
DE2142648A1 (de) N Thioformamide und ihre Verwendung zur Inhibierung der vorzeitigen Vulkani sierung von Dienkautschukarten
EP0130522B1 (de) Alterungsschutzmittel, ihre Herstellung und diese enthaltende Polymere
EP0122865B1 (en) Polymers with polymeric antioxidants prepared from diphenylamine and dialkylalkenylbenzene or dihydroxyalkylbenzene
US3639485A (en) Anti-ozonant
EP0275910B1 (de) Neue Stabilisatoren und deren Verwendung zur Herstellung stabilisierter Polyamide und Kautschukmaterialien
US5504159A (en) High molecular weight amine containing antiozonants
US4124565A (en) N,N&#39;-disubstituted-p-phenylenediamines
US3161612A (en) Alkylated amino phenols protecting rubber goods against ozone
JPH04264146A (ja) ロジン酸アルキルエステルの混合物を含有するゴム組成物
CA1304409C (en) Oligomeric amine and phenolic antidegradants
EP0073374B1 (de) Verwendung cyclischer Acetale als nichtverfärbende Ozonschutzmittel
US4247664A (en) Polymeric alkylated 1,2 dihydroquinolines
US2626253A (en) Aralkylated dihydroquinolines
EP0654489B1 (en) High molecular weight amine containing antiozonants
US2062885A (en) Rubber composition and preservation of rubber
JP2000159929A (ja) 重合材料中で安定化剤として有用なアリ―ルチオアセタ―ル
KR910005430B1 (ko) 안정제로서 유용한 치환된 페놀
SK146995A3 (en) An agent for protecting natural and/or synthetic rubbers against destructive effect of ozone